CN107221359B - 一种氧化铍改进型二氧化铀核燃料的制备方法 - Google Patents

一种氧化铍改进型二氧化铀核燃料的制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种氧化铍改进型二氧化铀核燃料的制备方法，该制备方法采用球化及包覆技术使BeO微粉非常均匀的包覆在UO2颗粒表面，再经过成形以后BeO会非常均匀的分散在UO2基体中，最后经过较长时间的高温烧结，BeO在UO2颗粒间隙局部熔融，相互连通，形成三维网络结构，最终得到BeO分布均匀，且与UO2基体形成互穿网络结构的BeO改进型UO2核燃料，三维网络结构的BeO增强相为热传导提供快速通道，使BeO/UO2复合芯块的热导率得到最大限度的提升，三维网络结构的UO2基体与BeO交织，在高温辐照环境下可以很好的支撑和约束BeO增强相，使芯块的高温稳定性和抗辐照性能得到更好的保证。

Description

一种氧化铍改进型二氧化铀核燃料的制备方法
技术领域
本发明涉及核燃料领域，具体涉及一种氧化铍改进型二氧化铀核燃料的制备方法。
背景技术
二氧化铀(UO2)具有熔点高、裂变气体容留能力强、辐照稳定性好等优点，是目前核电站首选的核燃料材料。但是UO2的热导率很低，并且通过声子传热，在高温辐照环境下其热导率会急剧下降，直接导致了UO2燃料芯块中心线温度和截面温度梯度都很高。这个现象直接导致燃料芯块和包壳管在高温下相互作用的热应力显著增大，芯块发生开裂、移位、蠕变等现象，同时也使气态裂变产物生产和释放的现象加剧，核燃料的燃耗深度不够，从而大大限制了反应堆的运行性能。更为重要的是，对于传统UO2燃料芯块，在事故工况下，当反应堆冷却系统失效时，燃料芯块自身的散热问题变的很严重，燃料棒热量无法散去，堆芯温度在短时间内急剧升高，锆包壳管在高温下的氧化放热和释氢反应加剧，如不能及时控制住，引发反应堆燃料组件氢爆、堆芯熔毁、压力壳爆炸的严重核事故的概率很大，世界历史上几次严重的核事故均与UO2燃料芯块过低的热导率有直接关系。为了确保核电站的安全运行，将各种严重的核事故消灭在萌芽状态，燃料芯块的热导率问题急需得到改善。
发明内容
本发明的目的是为了解决上述技术问题，提供一种氧化铍改进型二氧化铀核燃料的制备方法，该制备方法采用粉末冶金工艺制备具有互穿网络结构的氧化铍(BeO)改进型UO2核燃料，在保证了UO2良好的高温和辐照稳定性的同时，显著改善UO2燃料芯块在高温及辐照环境下的热导率。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：
一种氧化铍改进型二氧化铀核燃料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)将二氧化铀粉末与润滑剂按质量比1:0.001～0.005的比例进行混合，混合6～24h后得到二氧化铀混合物粉末；
(2)将二氧化铀混合物粉末压制成密度为5.0～6.5g/cm3的二氧化铀预压坯，再将二氧化铀预压坯经破碎、过筛后得到粒径15～100目的二氧化铀颗粒，然后再将二氧化铀颗粒研磨球化4～10小时，得到二氧化铀小球；
(3)将二氧化铀小球与氧化铍粉末按体积比1:0.05～0.15的比例进行混合包覆0.5～4小时，得到氧化铍在二氧化铀小球表面包覆均匀的二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒；
(4)将二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒压制成密度为5.5～6.5g/cm3的二氧化铀/氧化铍改进型核燃料芯块素坯；
(5)将二氧化铀/氧化铍改进型核燃料芯块素坯在氩气或氩氢混合气气氛下先后进行低温脱脂和高温烧结，脱脂温度400～800℃，保温时间0.5～6小时，烧结温度1600～1800℃，保温时间2～6小时，冷却后得到具有互穿网络结构的氧化铍改进型二氧化铀核燃料。
具体的说，所述步骤(1)中，所述二氧化铀粉末的粒径为100nm～200μm。
具体的说，所述步骤(1)中，所述润滑剂为硬脂酸锌。
更具体的说，所述步骤(3)中，氧化铍的粒径为5～100μm。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
本发明先将UO2粉末经冷压成形、破碎、过筛、球化后得到的UO2小球与BeO微粉进行物理混合的方式，将BeO包覆到UO2小球表面；然后再利用包覆在UO2小球表面的BeO高温液化后相互连通形成三维网络结构BeO增强相，来与UO2基体形成特殊的互穿网络结构的BeO改进型UO2改核燃料，该制备方法简单、快速且高效。且制备而成的BeO改进型UO2改核燃料不仅显著提高了UO2燃料芯块在高温及辐照环境下的热导率，同时也保持了芯块良好的高温和辐照稳定性。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步说明，本发明的方式包括但不仅限于以下实施例。
实施例
本实施例的目的是为了提供一种氧化铍改进型二氧化铀核燃料的制备方法，该制备方法采用球化及包覆技术使BeO微粉非常均匀的包覆在UO2颗粒表面，再经过成形以后BeO会非常均匀的分散在UO2基体中，最后经过较长时间的高温烧结，BeO在UO2颗粒间隙局部熔融，相互连通，形成三维网络结构，最终得到BeO分布均匀，且与UO2基体形成互穿网络结构的BeO改进型UO2核燃料，三维网络结构的BeO增强相为热传导提供快速通道，使BeO/UO2复合芯块的热导率得到最大限度的提升，三维网络结构的UO2基体与BeO交织，在高温辐照环境下可以很好的支撑和约束BeO增强相，使芯块的高温稳定性和抗辐照性能得到更好的保证。其具体的制备方法如以下实例所示：
实例1
(1)将粒径为100nm的二氧化铀粉末与硬脂酸锌按质量比1:0.003的比例进行混合，混合24h后得到二氧化铀混合物粉末；
(2)将二氧化铀混合物粉末装入粉末冶金预压模具中，压制成密度为5.2g/cm3的二氧化铀预压坯，再将二氧化铀预压坯经破碎、过筛后得到粒径30目的二氧化铀颗粒，然后再将二氧化铀颗粒装入球化设备中进行研磨球化6小时，得到球形度良好的二氧化铀小球；
(3)将二氧化铀小球装入混合包覆设备中，添加与二氧化铀体积比为0.08:1且粒径为10μm的氧化铍粉末进行混合包覆1小时，得到氧化铍在二氧化铀小球表面包覆均匀的二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒；
(4)将二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒装入粉末冶金成型模具中，压制成密度为6.5g/cm3的二氧化铀/氧化铍改进型核燃料芯块素坯；
(5)将二氧化铀/氧化铍改进型核燃料芯块素坯在氩气气氛下先后进行低温脱脂和高温烧结，脱脂温度400℃，保温时间4小时，烧结温度1700℃，保温时间3小时，冷却后得到具有互穿网络结构的氧化铍改进型二氧化铀核燃料。
实例2
(1)将粒径为50nm的二氧化铀粉末与硬脂酸锌按质量比1:0.001的比例进行混合，混合12h后得到二氧化铀混合物粉末；
(2)将二氧化铀混合物粉末装入粉末冶金预压模具中，压制成密度为6.2g/cm3的二氧化铀预压坯，再将二氧化铀预压坯经破碎、过筛后得到粒径100目的二氧化铀颗粒，然后再将二氧化铀颗粒装入球化设备中进行研磨球化12小时，得到球形度良好的二氧化铀小球；
(3)将二氧化铀小球装入混合包覆设备中，添加与二氧化铀体积比为0.15:1且粒径为20μm的氧化铍粉末进行混合包覆4小时，得到氧化铍在二氧化铀小球表面包覆均匀的二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒；
(4)将二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒装入粉末冶金成型模具中，压制成密度为5.5g/cm3的二氧化铀/氧化铍改进型核燃料芯块素坯；
(5)将二氧化铀/氧化铍改进型核燃料芯块素坯在氩氢混合气气氛下先后进行低温脱脂和高温烧结，脱脂温度800℃，保温时间0.5小时，烧结温度1600℃，保温时间6小时，冷却后得到具有互穿网络结构的氧化铍改进型二氧化铀核燃料。
实例3
(1)将粒径为100nm的二氧化铀粉末与硬脂酸锌按质量比1:0.005的比例进行混合，混合10h后得到二氧化铀混合物粉末；
(2)将二氧化铀混合物粉末装入粉末冶金预压模具中，压制成密度为5.0g/cm3的二氧化铀预压坯，再将二氧化铀预压坯经破碎、过筛后得到粒径15目的二氧化铀颗粒，然后再将二氧化铀颗粒装入球化设备中进行研磨球化4小时，得到球形度良好的二氧化铀小球；
(3)将二氧化铀小球装入混合包覆设备中，添加与二氧化铀体积比为0.05:1且粒径为50μm的氧化铍粉末进行混合包覆0.5小时，得到氧化铍在二氧化铀小球表面包覆均匀的二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒；
(4)将二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒装入粉末冶金成型模具中，压制成密度为6.0g/cm3的二氧化铀/氧化铍改进型核燃料芯块素坯；
(5)将二氧化铀/氧化铍改进型核燃料芯块素坯在氩氢混合气气氛下先后进行低温脱脂和高温烧结，脱脂温度500℃，保温时间6小时，烧结温度1800℃，保温时间2小时，冷却后得到具有互穿网络结构的氧化铍改进型二氧化铀核燃料。
实例4
(1)将粒径为200nm的二氧化铀粉末与硬脂酸锌按质量比1:0.004的比例进行混合，混合6h后得到二氧化铀混合物粉末；
(2)将二氧化铀混合物粉末装入粉末冶金预压模具中，压制成密度为5.8g/cm3的二氧化铀预压坯，再将二氧化铀预压坯经破碎、过筛后得到粒径80目的二氧化铀颗粒，然后再将二氧化铀颗粒装入球化设备中进行研磨球化8小时，得到球形度良好的二氧化铀小球；
(3)将二氧化铀小球装入混合包覆设备中，添加与二氧化铀体积比为0.12:1且粒径为100μm的氧化铍粉末进行混合包覆2小时，得到氧化铍在二氧化铀小球表面包覆均匀的二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒；
(4)将二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒装入粉末冶金成型模具中，压制成密度为6.5g/cm3的二氧化铀/氧化铍改进型核燃料芯块素坯；
(5)将二氧化铀/氧化铍改进型核燃料芯块素坯在氩气气氛下先后进行低温脱脂和高温烧结，脱脂温度600℃，保温时间3小时，烧结温度1750℃，保温时间3小时，冷却后得到具有互穿网络结构的氧化铍改进型二氧化铀核燃料。
由以上实例可以看出，本发明利用氧化铍(BeO)具有热导率高、辐照稳定性好、与UO2化学相容性好等特点，采用粉末冶金工艺制备具有互穿网络结构的BeO/UO2改进型核燃料芯块，从而显著改善UO2燃料芯块在高温及辐照环境下的热导率，同时保持良好的高温和辐照稳定性。
上述实施例仅为本发明的优选实施方式，不应当用于限制本发明的保护范围，但凡在本发明的主体设计思想和精神上作出的毫无实质意义的改动或润色，其所解决的技术问题仍然与本发明一致的，均应当包含在本发明的保护范围之内。

Claims (4)

1.一种氧化铍改进型二氧化铀核燃料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
（1）将二氧化铀粉末与润滑剂按质量比1:0.001~0.005的比例进行混合，混合6~24h后得到二氧化铀混合物粉末；
（2）将二氧化铀混合物粉末压制成密度为5.0~6.5 g/cm3的二氧化铀预压坯，再将二氧化铀预压坯经破碎、过筛后得到粒径15~100目的二氧化铀颗粒，然后再将二氧化铀颗粒研磨球化4~10小时，得到二氧化铀小球；
（3）将二氧化铀小球与氧化铍粉末按体积比1:0.05~0.15的比例进行混合包覆0.5~4小时，得到氧化铍在二氧化铀小球表面包覆均匀的二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒；
（4）将二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒压制成密度为5.5~6.5 g/cm3的二氧化铀/氧化铍改进型核燃料芯块素坯；
（5）将二氧化铀/氧化铍改进型核燃料芯块素坯在氩气或氩氢混合气气氛下先后进行低温脱脂和高温烧结，使氧化铍在UO2颗粒间隙局部熔融，相互连通，形成三维网络结构，冷却后即可得到BeO分布均匀、且UO2基体形成互穿网络结构的氧化铍改进型二氧化铀核燃料；其中，脱脂温度400~800℃，保温时间0.5~6小时，烧结温度1600~1800℃，保温时间2~6小时。
2.根据权利要求1所述的一种氧化铍改进型二氧化铀核燃料的制备方法，其特征在于，所述步骤（1）中，所述二氧化铀粉末的粒径为100nm~200μm。
3.根据权利要求2所述的一种氧化铍改进型二氧化铀核燃料的制备方法，其特征在于，所述步骤（1）中，所述润滑剂为硬脂酸锌。
4.根据权利要求3所述的一种氧化铍改进型二氧化铀核燃料的制备方法，其特征在于，所述步骤（3）中，氧化铍的粒径为5~100μm。
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