CN108831575A - 具连续相结构的燃料芯块及其制备方法 - Google Patents

具连续相结构的燃料芯块及其制备方法 Download PDF

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李锐
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Abstract

本发明公开了一种具连续相结构的燃料芯块及其制备方法，制备方法包括以下步骤：S1、将UO2颗粒进行球化处理；S2、往球化处理后的UO2颗粒加入添加剂粉末，滚动混合，使所述添加剂粉末均匀包覆在所述UO2颗粒表面；S3、将混合后的UO2颗粒和添加剂粉末进行放电等离子体烧结，添加剂粉末形成分布在UO2颗粒之间的连续网状热导通道，从而制得具连续相结构的燃料芯块。本发明的制备方法中，先将添加剂粉末包覆到球化的UO2颗粒表面再进行放电等离子体烧结，可使燃料芯块内部形成连续的网状相结构，减小制备难度，进而提高燃料芯块热导率及综合性能，缩短烧结时间，提升烧结速率。

Description

具连续相结构的燃料芯块及其制备方法
技术领域
本发明涉及核燃料技术领域，尤其涉及一种具连续相结构的燃料芯块及其制备方法。
背景技术
日本福岛核事故以后，世界各国开始高度关注核燃料元件安全性。事故容错燃料(Accident tolerant fuel，简称ATF)是为了提高反应堆在严重事故工况下的容错性能而提出的新一代燃料概念。事故容错燃料的应用，将从根本上提高新建核电厂对严重事故的抵抗能力，有效提高核电的安全性和经济性。
二氧化铀核燃料，是一种传统的商用核反应堆燃料，具有优异的高温稳定性以及辐照稳定性。然而，二氧化铀热导率较低，在高温及辐照环境下，热导率还会显著下降，这一缺陷将导致事故工况下，燃料核心温度急剧上升，裂变气体释放增多，且高的温度梯度导致芯块产生热应力，降低燃料元件的安全性。在短时间内造成堆芯熔毁，锆-水反应氢爆，放射性物质泄漏等严重核事故。因此，开发先进核燃料，研究高热导率、低裂变气体释放率的核燃料芯块是提高核反应堆燃料元件事故容错能力的关键。
使用高热导率材料对UO2进行掺杂改性从而提高其热导率成为近年来的研究热点，多种材料曾被用作掺杂改性材料。例如氧化物、金属、纳米金刚石等，形成增强型UO2燃料芯块。研究表明，当燃料芯块中形成连续相分布时，有利于提高燃料芯块热导率。这是因为热导率与声子迁移有关，连续相使得UO2晶粒之间实现致密、紧密地连接，这种致密的结构有利于声子的传播。此外，连续相使得声子传播可绕过晶界，减小传到阻力，从而有利于热导率的提升。
目前，美国、韩国等国家对核燃料中的连续相开展了一些研究。韩国采用液相烧结法制备出微细胞UO2芯块，在燃料芯块中，将氧化物添加物或金属添加物制备成微细胞壁结构，有效地减少了裂变气体释放和表面腐蚀，同时提高芯块变形性能。美国普渡大学采用共烧结工艺制备出UO2-BeO芯块，氧化铍均匀分布在UO2周围，形成了连续分布的相结构，使得芯块热导率得到了一定提升。然而，目前的烧结工艺存在以下弊端：
1、核燃料的高熔点较高，液相烧结的烧结温度通常高于低熔成分或共晶的熔点，故液相烧结的烧结温度通常在2400K以上，过高的烧结温度使得芯块高温不稳定性增加，烧结缺陷增多；
2、为获得致密芯块，烧结时间通常大于10个小时，烧结周期长；
3、一些有毒添加物容易在高温下挥发，不易收集，易造成环境污染。
发明内容
本发明要解决的技术问题在于，提供一种缩短烧结周期、提升烧结效率的具连续相结构的燃料芯块制备方法以及制得的具连续相结构的燃料芯块。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：提供一种具连续相结构的燃料芯块制备方法，包括以下步骤：
S1、将UO2颗粒进行球化处理；
S2、往球化处理后的UO2颗粒加入添加剂粉末，滚动混合，使所述添加剂粉末均匀包覆在所述UO2颗粒表面；
S3、将混合后的UO2颗粒和添加剂粉末进行放电等离子体烧结，添加剂粉末形成分布在UO2颗粒之间的连续网状热导通道，从而制得具连续相结构的燃料芯块。
优选地，在步骤S1之前，将UO2生坯进行粉碎、过筛，获得粒径40-500μm的UO2颗粒。
优选地，步骤S1中，将UO2颗粒装入尼龙球磨罐并密封后，将尼龙球磨罐置于卧式混料机上，以预定转速对UO2颗粒进行自研磨球化。
优选地，步骤S1中，自研磨球化的预定转速为50-120转/分钟；自研磨球化的时间为24±2小时。
优选地，步骤S2中，将添加剂粉末加入尼龙球磨罐内与球化处理后的UO2颗粒混合，将尼龙球磨罐置于卧式混料机上，以预定转速混合添加剂粉末和UO2颗粒。
优选地，步骤S2中，混合添加剂粉末和UO2颗粒的预定转速为50-100转/分钟，时间为1-2小时。
优选地，步骤S2中，加入占UO2颗粒总体积5％-20％的添加剂粉末。
优选地，步骤S2中，所述添加剂粉末为BeO、Al2O3、Mo和Cr粉末中至少一种。
优选地，步骤S3中，放电等离子体烧结的保护气氛为氩气，烧结过程中施加的烧结压力为5-30MPa，烧结温度为1100℃-1600℃。
本发明还提供一种具连续相结构的燃料芯块，采用以上任一项所述的制备方法制得。
本发明的制备方法中，先将添加剂粉末包覆到球化的UO2颗粒表面再进行放电等离子体烧结，可使燃料芯块内部形成连续的网状相结构，减小制备难度，进而提高燃料芯块热导率及综合性能，缩短烧结时间，提升烧结速率。
高温下保温时间短，有毒挥发物质不易大量扩散，降低污染；升温速率快，晶粒细小、均匀分布，改善了UO2晶粒间连接，形成稳定的连续相结构；烧结温度相对较低，有利于烧结稳定性，减少烧结缺陷。
附图说明
下面将结合附图及实施例对本发明作进一步说明，附图中：
图1是本发明一实施例的具连续相结构的燃料芯块制备方法的流程图；
图2是本发明的燃料芯块中连续相结构形成过程示意图；
图3是本发明一实施例制得的燃料芯块的微观组织结构图。
具体实施方式
为了对本发明的技术特征、目的和效果有更加清楚的理解，现对照附图详细说明本发明的具体实施方式。
结合图1、2，本发明一实施例的具连续相结构的燃料芯块制备方法，可包括以下步骤：
S1、将UO2(二氧化铀)颗粒10进行球化处理。
球化后的UO2颗粒10呈球形或近似球形。UO2颗粒10的球化处理保证后续添加剂粉末20在其上的包覆效果，有利于添加物粉末20烧结后均匀分布在晶界处，还可以抑制其在烧结过程中生长产生的微裂纹。
该步骤S1进行时，可直接采用预先处理的UO2颗粒10进行球化处理；或者，在球化处理前，采用UO2生坯进行加工造粒。
采用UO2生坯进行加工造粒具体可如下：将UO2生坯进行机械粉碎、过筛(如30目)，获得粒径40-500μm的UO2颗粒10；再将获得的UO2颗粒10进行球化处理。
球化处理时，将UO2颗粒10装入尼龙球磨罐并密封后，将尼龙球磨罐置于卧式混料机上，以预定转速对UO2颗粒10进行自研磨球化。尼龙球磨罐内除了UO2颗粒10，不需再放其他任何研磨介质。
优选地，自研磨球化的预定转速为50-120转/分钟，进一步可为100转/分钟；自研磨球化的时间为24±2小时。
S2、往球化处理后的UO2颗粒10加入添加剂粉末20，滚动混合，使添加剂粉末20均匀包覆在UO2颗粒10表面。
加入的添加剂粉末20占UO2颗粒总体积的5％-20％。添加剂粉末20的粒径小于UO2颗粒10的粒径。
添加剂可选用氧化物、金属等实现。作为选择，添加剂粉末20可为BeO(氧化铍)、Al2O3(氧化铝)、Mo(钼)和Cr(铬)等粉末中至少一种。
具体地，结合步骤S1中UO2颗粒10在尼龙球磨罐内自研磨球化完成后，将添加剂粉末20加入尼龙球磨罐内与球化处理后的UO2颗粒10混合，再将尼龙球磨罐置于卧式混料机上，以预定转速50-100转/分钟混合添加剂粉末20和UO2颗粒10，混合的时间可为1-2小时。在滚动混合后，添加剂粉末20均匀包覆在UO2颗粒10表面。
S3、将混合后的UO2颗粒10和添加剂粉末20进行放电等离子体烧结(SPS)，添加剂粉末20形成分布在UO2颗粒10之间的连续网状导热通道30，从而制得具连续相结构的燃料芯块。
具体地，步骤S3中，将混合后的UO2颗粒10和添加剂粉末20放入放电等离子体烧结装置中，以氩气为保护气氛进行烧结。烧结过程中施加的烧结压力为5-30MPa，可优选25MPa；烧结温度为1100℃-1600℃。烧结时可根据情况设置多个温度点，如1250℃、1350℃、1400℃、1450℃等。
在放电等离子体烧结过程中，其通过脉冲电流使得粉末颗粒高度活化，从而获得晶粒均匀细小、高度致密的组织结构(燃料芯块)，具有烧结温度相对降低，烧结速率快等特点。
在烧结过程中，由于烧结速率快，包覆在UO2颗粒10表面的添加物粉末20因来不及充分扩散而附着在UO2颗粒10表面，烧结后形成连续的网状结构，分布在UO2颗粒10之间使得UO2颗10直接紧密连接，形成连续网状热导通道30，声子传播可沿着热导通道30传播，绕过晶界，减小传播阻力，从而进一步提高燃料芯块的热导率。
本发明的制备方法制得的具有连续相结构燃料芯块，根据添加剂为BeO，制得的燃料芯块为UO2-BeO燃料芯块，其微观组织结构可如图3所示，BeO紧密连接在UO2颗粒之间，呈连续网状结构。
以上所述仅为本发明的实施例，并非因此限制本发明的专利范围，凡是利用本发明说明书及附图内容所作的等效结构或等效流程变换，或直接或间接运用在其他相关的技术领域，均同理包括在本发明的专利保护范围内。

Claims (10)

1.一种具连续相结构的燃料芯块制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、将UO2颗粒进行球化处理；
S2、往球化处理后的UO2颗粒加入添加剂粉末，滚动混合，使所述添加剂粉末均匀包覆在所述UO2颗粒表面；
S3、将混合后的UO2颗粒和添加剂粉末进行放电等离子体烧结，添加剂粉末形成分布在UO2颗粒之间的连续网状热导通道，从而制得具连续相结构的燃料芯块。
2.根据权利要求1所述的具连续相结构的燃料芯块制备方法，其特征在于，在步骤S1之前，将UO2生坯进行粉碎、过筛，获得粒径40-500μm的UO2颗粒。
3.根据权利要求1所述的具连续相结构的燃料芯块制备方法，其特征在于，步骤S1中，将UO2颗粒装入尼龙球磨罐并密封后，将尼龙球磨罐置于卧式混料机上，以预定转速对UO2颗粒进行自研磨球化。
4.根据权利要求3所述的具连续相结构的燃料芯块制备方法，其特征在于，步骤S1中，自研磨球化的预定转速为50-120转/分钟；自研磨球化的时间为24±2小时。
5.根据权利要求3所述的具连续相结构的燃料芯块制备方法，其特征在于，步骤S2中，将添加剂粉末加入尼龙球磨罐内与球化处理后的UO2颗粒混合，将尼龙球磨罐置于卧式混料机上，以预定转速混合添加剂粉末和UO2颗粒。
6.根据权利要求5所述的具连续相结构的燃料芯块制备方法，其特征在于，步骤S2中，混合添加剂粉末和UO2颗粒的预定转速为50-100转/分钟，时间为1-2小时。
7.根据权利要求1所述的具连续相结构的燃料芯块制备方法，其特征在于，步骤S2中，加入占UO2颗粒总体积5％-20％的添加剂粉末。
8.根据权利要求1所述的具连续相结构的燃料芯块制备方法，其特征在于，步骤S2中，所述添加剂粉末为BeO、Al2O3、Mo和Cr粉末中至少一种。
9.根据权利要求1-8任一项所述的具连续相结构的燃料芯块制备方法，其特征在于，步骤S3中，放电等离子体烧结的保护气氛为氩气，烧结过程中施加的烧结压力为5-30MPa，烧结温度为1100℃-1600℃。
10.一种具连续相结构的燃料芯块，其特征在于，采用权利要求1-9任一项所述的制备方法制得。
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