CN107274936A - 一种氧化铍增强型二氧化铀核燃料的快速制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种氧化铍增强型二氧化铀核燃料的快速制备方法，利用SPS低温快速预烧造粒、球化、包覆工艺得到BeO包覆UO2（UO2/BeO）核壳结构颗粒，再将该核壳结构颗粒进行SPS快速烧结，得到UO2/BeO复合核燃料芯块。该制备方法快速高效，且制备而成的氧化铍增强型二氧化铀核燃料可解决现有UO2燃料芯块的热导率低的问题。

Description

一种氧化铍增强型二氧化铀核燃料的快速制备方法
技术领域
本发明涉及核燃料领域，具体涉及一种氧化铍增强型二氧化铀核燃料的快速制备方法。
背景技术
二氧化铀（UO2）是目前使用最广泛的裂变反应堆核燃料材料，具有很多核燃料应用领域非常理想的性能，比如热中子俘获截面小、抗辐照性能好、高温稳定性好、与包壳材料相容性好等。然而，UO2存在热导率低的缺陷，这一缺陷不仅是限制核电站反应堆运行性能的重要因素，更严重的是，经研究发现，燃料芯块热导率低，散热能力差已经成为引发重大核事故的关键因素之一。
正常工况下，由于UO2热导率很低，热量转移的效率很低，导致芯块中心线温度很高，从而降低了反应堆运行的最高温度安全阈值，使高温下芯块内部的温度梯度存在显著差异，进而导致了晶粒迅速长大、芯块开裂、裂变产物扩散、释放更多裂变气体等一系列的负面作用，最终影响反应堆整体运行的稳定性，缩短了燃料组件使用寿命，提高了核电站运行与维护成本（Ortega, L.H., et al., Journal of Nuclear Materials, 2016. 471:116-121）。同时，由于UO2热导率很低，反应堆运行的最高温度安全阈值也相对较低，反应堆运行过程中更容易发生故障和事故。在事故工况下，反应堆冷却系统一旦失效，堆芯温度将会迅速升高，在不受控状态下，锆合金包壳管和水发生剧烈的氧化放热反应、释放大量氢气、燃料芯块膨胀，开裂，变形、锆管损毁、燃料棒熔毁、氢爆、压力容器爆炸等一系列危险核事故状况都有可能发生，最终导致非常严重的后果（R.O. Meyer, Nuclear Technology,2006, 155: 293）。为了进一步强化核电站安全，将各种严重的核事故消灭在萌芽状态，提高传统UO2燃料芯块的热导率是最有效的手段。
发明内容
本发明的目的是为了解决上述技术问题，提供一种氧化铍增强型二氧化铀核燃料的快速制备方法，该制备方法快速高效，且制备而成的氧化铍增强型二氧化铀核燃料可解决现有UO2燃料芯块的热导率低的问题。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：
一种氧化铍增强型二氧化铀核燃料的快速制备方法，包括以下步骤：
（1）将二氧化铀粉末通过放电等离子烧结法进行低温快速预烧，低温快速预烧过程中，以50~200℃/min的升温速率升温至600~800℃后，保温1~10min，得到二氧化铀预烧坯；
（2）将二氧化铀预烧坯进行破碎、过筛后得到粒径为15~100目的二氧化铀颗粒；然后将二氧化铀颗粒研磨球化2~12小时，得到二氧化铀小球；
（3）将二氧化铀小球装入混合包覆设备中，添加与二氧化铀小球体积比为0.05~0.15：1的氧化铍粉末，进行混合包覆0.5~4小时，得到氧化铍在二氧化铀小球表面包覆均匀的二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒；
（4）将二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒通过放电等离子烧结法在氩气气氛下进行快速致密化烧结，烧结过程中以50~400℃/min升温速率升温到1100~1500℃后，保温1~15min，然后冷却即可得到氧化铍增强型二氧化铀核燃料。
具体的说，所述步骤（1）中二氧化铀粉末的粒径为50nm~200μm。
具体的说，所述步骤（1）中得到的二氧化铀预烧坯密度为5.0~6.5g/cm3。
具体的说，所述步骤（3）中氧化铍粉末的粒径为5~100μm。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
（1）本发明制备方法采用放电等离子体烧结（Spark Plasma Sintering, SPS）低温快速预烧技术结合造粒、球化工艺可制备球形度高、密度低、强度高的UO2颗粒，有利于提高氧化铍（BeO）微粉在UO2颗粒表面的包覆效果。包覆效果良好UO2/BeO核壳结构颗粒经SPS烧结后，在较低的温度下实现快速致密化，得到性能优异的BeO增强型UO2核燃料。该制备方法不仅提高了燃料芯块的热物理性能，同时大幅缩短燃料芯块生产周期，显著降低烧结温度，使燃料芯块的生产成本明显降低。
（2）本发明制备而成的氧化铍增强型二氧化铀核燃料解决了传统UO2燃料芯块热导率低、高温散热性能差的问题，得到的BeO增强型UO2核燃料芯块，在保证了UO2燃料芯块热中子俘获截面小、抗辐照性能好、高温稳定性好、与包壳材料相容性好等特点的同时，提高了UO2燃料芯块的导热性能。
具体实施方式
下面结合实施例对本发明作进一步说明，本发明的方式包括但不仅限于以 下实施例。
实施例
本实施例针对传统UO2燃料芯块热导率低、高温散热性能差的问题，利用SPS低温快速预烧造粒、球化、包覆工艺得到BeO包覆UO2（UO2/BeO）核壳结构颗粒，再将该核壳结构颗粒进行SPS快速烧结，得到UO2/BeO复合核燃料芯块，在提高UO2燃料芯块导热性能的同时也不降低燃料芯块在反应堆内的高温辐照稳定性。其具体的制备实例如下：
实例1
一种氧化铍增强型二氧化铀核燃料的快速制备方法，包括以下步骤：
（1）将粒径为50nm的二氧化铀粉末装入SPS低温预烧专用石墨模具中，然后置于SPS烧结炉中进行低温快速预烧，低温快速预烧过程中，以150℃/min的升温速率升温至800℃后，保温1min，得到二氧化铀预烧坯；
得到密度为6.0g/cm3的二氧化铀预烧坯；
（2）将二氧化铀预烧坯进行破碎、过筛后得到粒径为15目的二氧化铀颗粒；然后将二氧化铀颗粒装入球化设备中进行研磨球化6小时，得到球形度良好的二氧化铀小球；
（3）将二氧化铀小球装入混合包覆设备中，添加与二氧化铀小球体积比为0.12：1且粒径为5μm的氧化铍微粉，进行混合包覆0.5小时，得到氧化铍在二氧化铀小球表面包覆均匀的二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒；
（4）将二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒装入SPS烧结专用石墨模具中，然后置于SPS烧结炉中，在氩气气氛下进行快速致密化烧结，烧结过程中以200℃/min的升温速率升温到1400℃后，保温5min，然后冷却即可得到氧化铍增强型二氧化铀核燃料。
实例2
（1）将粒径为20nm的二氧化铀粉末装入SPS低温预烧专用石墨模具中，然后置于SPS烧结炉中进行低温快速预烧，低温快速预烧过程中，以200℃/min的升温速率升温至700℃后，保温10min，得到密度为6.5g/cm3的二氧化铀预烧坯；
（2）将二氧化铀预烧坯进行破碎、过筛后得到粒径为100目的二氧化铀颗粒；然后将二氧化铀颗粒装入球化设备中进行研磨球化12小时，得到球形度良好的二氧化铀小球；
（3）将二氧化铀小球装入混合包覆设备中，添加与二氧化铀小球体积比为0.15：1且粒径为20μm的氧化铍微粉，进行混合包覆4小时，得到氧化铍在二氧化铀小球表面包覆均匀的二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒；
（4）将二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒装入SPS烧结专用石墨模具中，然后置于SPS烧结炉中，在氩气气氛下进行快速致密化烧结，烧结过程中以400℃/min的升温速率升温到1500℃后，保温1min，然后冷却即可得到氧化铍增强型二氧化铀核燃料。
实例3
（1）将粒径为100nm的二氧化铀粉末装入SPS低温预烧专用石墨模具中，然后置于SPS烧结炉中进行低温快速预烧，低温快速预烧过程中，以100℃/min的升温速率升温至600℃后，保温5min，得到密度为5.0g/cm3的二氧化铀预烧坯；
（2）将二氧化铀预烧坯进行破碎、过筛后得到粒径为30目的二氧化铀颗粒；然后将二氧化铀颗粒装入球化设备中进行研磨球化4小时，得到球形度良好的二氧化铀小球；
（3）将二氧化铀小球装入混合包覆设备中，添加与二氧化铀小球体积比为0.08：1且粒径为50μm的氧化铍微粉，进行混合包覆1小时，得到氧化铍在二氧化铀小球表面包覆均匀的二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒；
（4）将二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒装入SPS烧结专用石墨模具中，然后置于SPS烧结炉中，在氩气气氛下进行快速致密化烧结，烧结过程中以50℃/min的升温速率升温到1250℃后，保温10min，然后冷却即可得到氧化铍增强型二氧化铀核燃料。
实例4
（1）将粒径为200nm的二氧化铀粉末装入SPS低温预烧专用石墨模具中，然后置于SPS烧结炉中进行低温快速预烧，低温快速预烧过程中，以50℃/min的升温速率升温至700℃后，保温2min，得到密度为5.5g/cm3的二氧化铀预烧坯；
（2）将二氧化铀预烧坯进行破碎、过筛后得到粒径为50目的二氧化铀颗粒；然后将二氧化铀颗粒装入球化设备中进行研磨球化8小时，得到球形度良好的二氧化铀小球；
（3）将二氧化铀小球装入混合包覆设备中，添加与二氧化铀小球体积比为0.05：1且粒径为100μm的氧化铍微粉，进行混合包覆2小时，得到氧化铍在二氧化铀小球表面包覆均匀的二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒；
（4）将二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒装入SPS烧结专用石墨模具中，然后置于SPS烧结炉中，在氩气气氛下进行快速致密化烧结，烧结过程中以100℃/min的升温速率升温到1350℃后，保温8min，然后冷却即可得到氧化铍增强型二氧化铀核燃料。
根据以上实例可知，本实施例采用的制备方法采用SPS低温快速预烧技术结合造粒、球化工艺可制备球形度高、密度低、强度高的UO2颗粒，并在UO2颗粒外包覆与UO2化学相容性好的BeO作为热导率增强相，制备而成BeO增强型UO2核燃料芯块，不仅提高了燃料芯块的热物理性能，同时大幅缩短燃料芯块生产周期，显著降低烧结温度，燃料芯块的生产成本明显降低，可推广使用。
上述实施例仅为本发明的优选实施方式，不应当用于限制本发明的保护范围，但凡在本发明的主体设计思想和精神上作出的毫无实质意义的改动或润色，其所解决的技术问题仍然与本发明一致的，均应当包含在本发明的保护范围之内。

Claims (4)

1.一种氧化铍增强型二氧化铀核燃料的快速制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
（1）将二氧化铀粉末通过放电等离子烧结法进行低温快速预烧，低温快速预烧过程中，以50~200℃/min的升温速率升温至600~800℃后，保温1~10min，得到二氧化铀预烧坯；
（2）将二氧化铀预烧坯进行破碎、过筛后得到粒径为15~100目的二氧化铀颗粒；然后将二氧化铀颗粒研磨球化2~12小时，得到二氧化铀小球；
（3）将二氧化铀小球装入混合包覆设备中，添加与二氧化铀小球体积比为0.05~0.15：1的氧化铍粉末，进行混合包覆0.5~4小时，得到氧化铍在二氧化铀小球表面包覆均匀的二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒；
（4）将二氧化铀/氧化铍核壳结构颗粒通过放电等离子烧结法在氩气气氛下进行快速致密化烧结，烧结过程中以50~400℃/min升温速率升温到1100~1500℃后，保温1~15min，然后冷却即可得到氧化铍增强型二氧化铀核燃料。
2.根据权利要求1所述的一种氧化铍增强型二氧化铀核燃料的快速制备方法，其特征在于，所述步骤（1）中二氧化铀粉末的粒径为50nm~200μm。
3.根据权利要求2所述的一种氧化铍增强型二氧化铀核燃料的快速制备方法，其特征在于，所述步骤（1）中得到的二氧化铀预烧坯密度为5.0~6.5g/cm3。
4.根据权利要求3所述的一种氧化铍增强型二氧化铀核燃料的快速制备方法，其特征在于，所述步骤（3）中氧化铍粉末的粒径为5~100μm。
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Inventor before: Li Bingqing

Inventor before: Huang Huawei

Inventor before: Gao Rui

Inventor before: Sun Maozhou

Inventor before: Jia Jianping

Inventor before: Yang Zhenliang, Liu Tong, Li Bingqing, Huang Huawei, Gao Ruisun, Jia Jianping, Ma Zhaodandan, Maozhou