CN110306074B - 一种cermet燃料芯块的放电等离子烧结制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于核燃料制备技术领域，涉及一种CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法。所述的制备方法依次包括如下步骤：(1)利用气相沉积工艺在陶瓷相颗粒表面沉积一层金属层；(2)将金属相粉末与磨球一起装入球磨罐进行高能球磨，球磨后的金属相粉末转移入气氛炉后开启加热，持续通入高纯H2气体进行还原处理；(3)将经过气相沉积处理的陶瓷相粉末与经过高能球磨、还原处理的金属相粉末用三维运动混合机混合均匀，得到SPS烧结原料；(4)将SPS烧结原料装入SPS模具，放置入烧结炉，抽真空后烧结。利用本发明的制备方法，能够在较低金属相体积比的前提下实现金属相连续、陶瓷相颗粒均匀分布在金属相基体中，同时芯块烧结温度可进一步下降。
Description
技术领域
本发明属于核燃料制备技术领域，涉及一种CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法。
背景技术
陶瓷难熔金属复合燃料(CERMET燃料)具备高工作温度、高燃耗、高辐照稳定性、高裂变产物储存能力等优点，且其本身具有固有安全性，在事故状态(例如反应堆处于水中或沙中)下也保持亚临界状态。
CERMET燃料中可选陶瓷种类包括UO2、UN、UC等，可选难熔金属包括Ni、W、Mo、Re等，由此可以产生UO2-Ni、UO2-W、UN-W、UC2-C等一系列复合芯块成分。下表是美国各开发计划中选择CERMET燃料成份表。
表1美国各开发计划中选择CERMET燃料成分
在这些研究计划的测试中，CERMET燃料展现出了良好的性能，其共性包括高热导率、高辐照稳定性、高工作温度等。但CERMET燃料主要应用障碍在于其生产制造具备一定的难度。
目前，在美国的开发计划中已应用的CERMET芯块制备工艺如下：
先利用WCl6(WF6)、H2作为反应气，在气相沉积炉内将UO2粉末表面包覆上一层金属W膜，得到W包覆UO2粉末。由于UO2粉末表面W膜的存在阻碍了烧结过程中原子扩散过程，极大地增加了烧结难度，因此美国最后选择了热等静压这种强化烧结技术来完成包覆UO2粉末颗粒的烧结过程。将完成包覆的UO2颗粒装入热等静压包壳，放入热等静压炉在1800-2000℃的烧结温度下烧结成型。
该法已制得合格的UO2-W成份CERMET燃料元件样品，但过高的烧结温度使该法无法应用在UN-W这类燃料陶瓷相在高温下会分解的CERMET燃料制造领域，且高温高压热等静压炉的应用也大幅提高了燃料生产的成本费用。
近年来，放电等离子烧结(SPS)技术日趋成熟。SPS技术具备烧结时间短、耗能低、烧结产品密度高等优势。O’Brien等利用SPS技术制备得到了UO2-W成份CERMET燃料芯块，但使用常规方法混合，无法实现陶瓷相与金属相的均匀混合，使CERMET燃料芯块中金属相所占体积比无法超过50％，如超过则容易失去金属W基体的连续性，造成UO2粉末颗粒间互相接触，无法满足芯块设计要求(见图1)。而对于CERMET芯块设计而言，同时要求金属相体积比不超过40％。芯块金属相体积比与连续性的矛盾导致常规混料方法无法直接应用于CERMET燃料芯块的SPS法制备工艺。
如果要利用SPS技术制备得到满足设计要求的CERMET燃料芯块，需着重开发金属相与陶瓷相的混合工艺以满足设计要求。2017年Tucker等使用有机粘结剂在UO2粉末表面包覆一层W粉末层后，将得到的包覆颗粒进行SPS烧结，得到的芯块SEM照片见图2。
Tucker等制备的CERMET芯块金属相体积比含量为40％，已经基本实现了完全连续，但从左侧包覆后UO2粉末颗粒照片依旧可以发现，存在少数区域未完全包裹，因此在右侧SEM照片中还是存在少量UO2颗粒互相接触的情况。Tucker法还存在的问题在于如需达到高的芯块密度(>99％芯块理论密度)，烧结温度也需达到1850℃。
综上，CERMET燃料在国际上尚未被广泛研究，其最成熟的制造工艺方法为气相沉积热等静压法，但该法是针对UO2-W单一成份开发，无法适用于所有成份的CERMET芯块。例如该法烧结温度很高，无法应用于高温分解的UN-W燃料芯块制备。为了未来更广泛的CERMET燃料生产需要，新的通用生产技术开发是必须的，其中SPS技术是一个可选方向，其主要存在的问题是在低金属相含量时，金属相与陶瓷相的混合均匀性以及高密度芯块的制备。
发明内容
本发明的目的是提供一种CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法，以能够在较低金属相体积比的前提下实现金属相连续、陶瓷相颗粒均匀分布在金属相基体中，同时相较现有SPS方法，芯块烧结温度可进一步下降，还可降低芯块生产能耗与设备要求。
为实现此目的，在基础的实施方案中，本发明提供一种CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法，所述的制备方法依次包括如下步骤：
(1)陶瓷相粉末处理：利用气相沉积工艺在陶瓷相颗粒表面沉积一层金属层；
(2)金属相粉末处理：将金属相粉末与磨球一起装入球磨罐进行高能球磨，球磨后的金属相粉末转移入气氛炉后开启加热，持续通入高纯H2气体进行还原处理；
(3)粉末混合：将经过气相沉积处理的陶瓷相粉末与经过高能球磨、还原处理的金属相粉末用三维运动混合机混合均匀，得到SPS烧结原料；
(4)SPS烧结：将SPS烧结原料装入SPS模具，放置入烧结炉，抽真空后烧结。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法，其中步骤(1)中，所述的陶瓷选自UO2、UC、UC2、UN、U(C,N)、(U,Zr)(C,N)、(U,Zr)C、(U,Zr,Nb)C、(U,Zr,Ta)C、(U,Zr,W)C中的一种或几种。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法，其中步骤(1)和步骤(2)中，所述的金属选自W、Mo、Ni、Re、La中的一种或几种。
在一种更加优选的实施方案中，本发明提供一种CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法，其中步骤(1)中，对于金属W、Mo的沉积，可使用金属卤化物沉积工艺。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法，其中步骤(2)中，高能球磨条件为：球料体积比为5:1-10:1，球磨转速为400-800转/分，球磨时间为8-64小时。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法，其中步骤(2)中，还原处理温度为400-800℃。还原处理温度视金属相成份决定，在确保还原的基础上应尽可能降低还原处理温度，防止经过高能球磨处理的粉末再次团聚。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法，其中步骤(3)中，陶瓷相粉末与金属相粉末的混合质量比为1:3-3:1。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法，其中步骤(4)中，抽真空至10-1Pa以下。
在一种优选的实施方案中，本发明提供一种CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法，其中步骤(4)中，烧结温度为1400-1700℃，烧结时间为10-30分钟，烧结压力为20-50MPa。
本发明的有益效果在于，利用本发明的CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法，能够在较低金属相体积比的前提下实现金属相连续、陶瓷相颗粒均匀分布在金属相基体中，同时相较现有SPS方法，芯块烧结温度可进一步下降，还可降低芯块生产能耗与设备要求。
本发明可用于不同成份CERMET制备，发明中利用气相沉积工艺实现了在陶瓷相颗粒表明均匀沉积金属层，颗粒表面的金属层可保证陶瓷相颗粒间互不接触，可在较低金属相体积比(<40％)的前提下实现金属相连续，陶瓷相颗粒均匀分布在金属相基体中。同时，本发明对金属相粉末进行高能球磨处理，可以细化金属相粉末粒度，进一步降低SPS工艺中的烧结温度(最低可降低至1400℃)；且高能球磨处理也可以用于不同金属相粉末之间的金属机械合金化过程，进一步拓宽了CERMET燃料中金属相成份选择的可能性，由单一金属(W、Mo、Ni等)或二元合金(W-Re)扩展到三元等多元合金，可实现CERMET燃料性能的进一步提升。
附图说明
图1为金属相体积比高于50％的UO2-W芯块的SEM照片。
图2为Tucker等开发的包覆后UO2粉末的颗粒照片(左)以及CERMET芯块的SEM照片(右)。
图3为实施例中本发明的CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法的流程图。
图4为实施例1制备得到的UN-Mo CERMET芯块的金相显微镜照片。
图5为实施例2制备得到的UO2-W CERMET芯块的金相显微镜照片。
图6为实施例3制备得到的UO2-W CERMET芯块的金相显微镜照片。
图7为实施例4制备得到的UO2-(W-Re-La)CERMET芯块的金相显微镜照片。
具体实施方式
以下通过实施例对本发明的具体实施方式作出进一步的说明。
实施例1：CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备(一)
称量33.89g UN粉末，利用气相沉积工艺在UN粉末颗粒表面沉积一层金属Mo层后备用。
称量16.11g金属Mo粉末，与ZrO2磨球一起装入ZrO2球磨罐进行高能球磨，条件为：球料体积比为5:1，球磨转速为400转/分，球磨时间为24小时。球磨过程中球磨罐充惰性气体保护。在惰性气体手套箱内打开球磨罐，将球磨后的球料分离。球磨完的金属Mo粉末放入Mo坩埚，转移入气氛炉后开启加热，持续通入高纯H2气体对金属Mo粉末进行还原处理，还原温度400℃。
将还原处理后的金属Mo粉末与气相沉积处理的UN粉末用三维运动混合机混合均匀，混合质量比为1:3。取25g混合粉末装入直径为25mm的SPS专用模具，放置入SPS烧结炉，抽真空至10-1Pa，开启加热，升温速率为100℃每分钟，烧结温度为1400℃，保压保温时间为30分钟，保压压力20MPa。
烧结结束后得到60UN-40Mo CERMET芯块。
实施例2：CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备(二)
称量23g UO2粉末，利用气相沉积工艺在UO2粉末颗粒表面沉积一层金属W层后备用；
称量27g金属W粉末，与W磨球一起装入W球磨罐进行高能球磨，条件为：球料体积比为10:1，球磨转速为800转/分，球磨时间为8小时。球磨过程中球磨罐充惰性气体保护。在惰性气体手套箱内打开球磨罐，将球磨后的球料分离。球磨完的金属W粉末放入W坩埚，转移入气氛炉后开启加热，持续通入高纯H2气体对金属W粉末进行还原处理，还原温度800℃。
将还原处理后的金属W粉末与气相沉积处理的UO2粉末用三维运动混合机混合均匀，混合质量比为3:1。取25g混合粉末装入直径为25mm的SPS专用模具，放置入SPS烧结炉，抽真空至10-1Pa，开启加热，升温速率为100℃每分钟，烧结温度为1700℃，保压保温时间为10分钟，保压压力50MPa。
烧结结束后得到60UO2-40W CERMET芯块。
实施例3：CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备(三)
称量34.72g UO2粉末，利用气相沉积工艺在UO2粉末颗粒表面沉积一层金属W层后备用。
称量15.28g金属W粉末，与W磨球一起装入W球磨罐进行高能球磨，条件为：球料体积比为7:1，球磨转速为600转/分，球磨时间为16小时。球磨过程中球磨罐充惰性气体保护。在惰性气体手套箱内打开球磨罐，将球磨后的球料分离。球磨完的金属W粉末放入W坩埚，转移入气氛炉后开启加热，持续通入高纯H2气体对金属W粉末进行还原处理，还原温度700℃。
将还原处理后的金属W粉末与气相沉积处理的UO2粉末用三维运动混合机混合均匀，混合质量比为1:2.28。取25g混合粉末装入直径为25mm的SPS专用模具，放置入SPS烧结炉，抽真空至10-1Pa，开启加热，升温速率为100℃每分钟，烧结温度为1500℃，保压保温时间为20分钟，保压压力35MPa。
烧结结束后得到80UO2-20W CERMET芯块。
实施例4：CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备(四)
称量23g UO2粉末，利用气相沉积工艺在UO2粉末颗粒表面沉积一层金属W层后备用。
称量18.9g金属W粉末、6.75g金属Re粉末、1.35g金属La粉末，与W磨球一起装入W球磨罐进行高能球磨，条件为：球料体积比为10:1，球磨转速为800转/分，球磨时间为64小时。球磨过程中球磨罐充惰性气体保护。在惰性气体手套箱内打开球磨罐，将球磨后的球料分离。球磨完的金属W粉末放入W坩埚，转移入气氛炉后开启加热，持续通入高纯H2气体对金属W粉末进行还原处理，还原温度700℃。
将还原处理后的W-Re-La合金粉末与气相沉积处理的UO2粉末用三维运动混合机混合均匀，混合质量比为1.08:1。取25g混合粉末装入直径为25mm的SPS专用模具，放置入SPS烧结炉，抽真空至10-1Pa，开启加热，升温速率为100℃每分钟，烧结温度为1400℃，保压保温时间为30分钟，保压压力20MPa。
烧结结束后得到60UO2-40(W-25Re-5La)CERMET芯块。
显然，本领域的技术人员可以对本发明进行各种改动和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，倘若对本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求及其同等技术的范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变型在内。上述实施例或实施方式只是对本发明的举例说明，本发明也可以以其它的特定方式或其它的特定形式实施，而不偏离本发明的要旨或本质特征。因此，描述的实施方式从任何方面来看均应视为说明性而非限定性的。本发明的范围应由附加的权利要求说明，任何与权利要求的意图和范围等效的变化也应包含在本发明的范围内。
Claims (9)
1.一种CERMET燃料芯块的放电等离子烧结制备方法，其特征在于，所述的制备方法依次包括如下步骤：
(1)陶瓷相粉末处理：利用气相沉积工艺在陶瓷相颗粒表面沉积一层金属层；
(2)金属相粉末处理：将金属相粉末与磨球一起装入球磨罐进行高能球磨，球磨后的金属相粉末转移入气氛炉后开启加热，持续通入高纯H2气体进行还原处理；
(3)粉末混合：将经过气相沉积处理的陶瓷相粉末与经过高能球磨、还原处理的金属相粉末用三维运动混合机混合均匀，得到SPS烧结原料；
(4)SPS烧结：将SPS烧结原料装入SPS模具，放置入烧结炉，抽真空后烧结。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，所述的陶瓷选自UO2、UC、UC2、UN、U(C,N)、(U,Zr)(C,N)、(U,Zr)C、(U,Zr,Nb)C、(U,Zr,Ta)C、(U,Zr,W)C中的一种或几种。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)和步骤(2)中，所述的金属选自W、Mo、Ni、Re、La中的一种或几种。
4.根据权利要求3所述的制备方法，其特征在于：步骤(1)中，对于金属W、Mo的沉积，使用金属卤化物沉积工艺。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤(2)中，高能球磨条件为：球料体积比为5:1-10:1，球磨转速为400-800转/分，球磨时间为8-64小时。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(2)中，还原处理温度为400-800℃。
7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(3)中，陶瓷相粉末与金属相粉末的混合质量比为1:3-3:1。
8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(4)中，抽真空至10-1Pa以下。
9.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：步骤(4)中，烧结温度为1400-1700℃，烧结时间为10-30分钟，烧结压力为20-50MPa。
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