CN112102968B - 一种高热导燃料芯块及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种高热导燃料芯块及其制备方法，包括以下步骤：S1、提供一种UO2单晶；S2、UO2单晶涂层包覆；S3、粉体预处理：将包覆型UO2单晶颗粒以及Zr合金粉体进行加热预处理；S4、粉体混合：将步骤S3制备的包覆型UO2单晶颗粒筛分成粒径大小不同的两组，先将大尺寸UO2单晶颗粒、Zr合金粉体与烧结剂按照一定的体积比例放入混料罐内，喷洒一定量的粘结剂密封混合，然后将剩余的小尺寸UO2单晶颗粒与Zr合金粉体混合后一起搅拌均匀；S5、生坯压制；以及S6、高温烧结，即可获得所述高热导燃料芯块。根据本发明提供的一种高热导燃料芯块及其制备方法，可明显改善燃料芯块的热导率，进而提升燃料芯块的安全性。

Description

一种高热导燃料芯块及其制备方法
技术领域
本发明属于核电技术领域，具体涉及一种高热导燃料芯块及其制备方法。
背景技术
二氧化铀(UO2)是目前商用核反应堆最常用的燃料，具有熔点高(2865℃)、高温稳定性好、与包壳材料和冷却剂化学相容性好、抗辐照能力强，其中氧元素的热中子俘获截面低(<0.0002b)等显著优点。但UO2在高温下的热导率低，使得它在堆内运行过程中产生很高的中心温度和极大的径向温度梯度。这不但会在芯块中产生很大的热应力使燃料芯块容易开裂，而且会促使高燃耗条件下裂变气体的释放和芯块成分的重构。这些因素都会影响燃料元件的安生性，限制其在堆内的服役寿命。此外，过高的燃料芯块温度滞留了大量余热，在冷却剂失效事故时易导致包壳因温度过高而失效。
因此，增强燃料芯块的热导率成为增强燃料芯块性能和安全性的关键技术途径。UO2的热导率呈现出随晶粒尺寸的增加而增大的趋势，采用单晶代替传统的UO2芯块，将极大的提高UO2芯块的导热能力。此外，由于锆合金具有良好的热物理、机械和耐腐蚀、抗辐照性能，广泛应用于燃料元件的包壳材料，采用锆合金做为高热导第二相，可以获得高热导率燃料芯块。此方法对现有二氧化铀-锆(UO2-Zr)轻水堆燃料体系改动较小，是提升现有反应堆经济性及安全性的一种重要途径。
发明内容
本发明的目的是提供一种高热导燃料芯块及其制备方法，从而解决目前在世界上广泛应用的二氧化铀-锆轻水堆燃料在抵抗严重事故方面存在重大风险的问题。
为了解决上述技术问题，本发明采用以下技术方案：
根据本发明的第一方面，提供一种高热导燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：S1、提供一种UO2单晶；S2、UO2单晶涂层包覆：将步骤S1制备的UO2单晶过筛处理，选取一定粒径的UO2单晶，采用化学气相沉积的方法在UO2单晶表面涂覆一层金属涂层，得到包覆型UO2单晶颗粒；S3、粉体预处理：将步骤S2制备的包覆型UO2单晶颗粒以及Zr合金粉体进行加热预处理；S4、粉体混合：将步骤S3制备的包覆型UO2单晶颗粒筛分成粒径大小不同的两组，先将大尺寸UO2单晶颗粒、Zr合金粉体与烧结剂按照一定的体积比例放入混料罐内，喷洒一定量的粘结剂密封混合，然后将剩余的小尺寸UO2单晶颗粒与Zr合金粉体混合后一起搅拌均匀；S5、生坯压制：将步骤S4混合均匀的粉体按照一定压力条件压制成生坯；以及S6、高温烧结：将步骤S5压制好的生坯在还原性气氛中高温烧结，即可获得所述高热导燃料芯块。
步骤S1中，所述UO2单晶采用电解法制备。根据该电解法，可采用的原料包括氯化铀酰或氟化铀酰。
优选地，步骤S2中，所述金属涂层的金属选自锆或铌，所述金属涂层的厚度为5～20μm，选取的UO2单晶颗粒的粒径为100～800μm。
优选地，步骤S3中，Zr合金粉体的粒径为10～200μm，所述包覆型UO2单晶颗粒及Zr合金粉体的煅烧温度控制在100～250℃，Ar气氛中保温1～5h。
优选地，步骤S4中，大尺寸UO2单晶颗粒的粒径为350～800μm，小尺寸UO2单晶颗粒的粒径为100～350μm。
优选地，步骤S4中，小尺寸UO2单晶颗粒重量比为10～20％，大尺寸UO2单晶颗粒重量比为80～90％。
优选地，步骤S4中，所述粘结剂为无水乙醇或三氯乙烯，用量为0.5wt％～5wt％；所述烧结剂为阿克蜡或硬脂酸锌，用量为0.05wt％～0.5wt％。
优选地，步骤S4中，所述包覆型UO2单晶颗粒的体积含量为>70％。
优选地，步骤S5中，生坯压制密度为5.0～7.0g/cm3。
优选地，步骤S6中，烧结条件为升温速率5～20℃/min，500～600℃保温1～2h，1500℃～1800℃保温2～4h，烧结气氛为Ar-H2。
根据本发明的第二方面，提供一种根据上述制备方法制备得到的高热导燃料芯块，所述高热导燃料芯块是一种单晶UO2复合燃料芯块。
本发明的目的是获得一种热导率较高的复合芯块，热导率与芯块本征性质及密度相关，为了提高热导率需要从两方面入手，一是提高芯块本征热学性质，采用氧化铀单晶替代普通氧化铀粉末，添加热导率更高的Zr合金粉体；二是尽可能地提升添加了Zr合金粉体的芯块的密度。根据本发明提供的制备方法，其中，步骤S1是从根本上采用氧化铀单晶作为原料；步骤S2是相对比较重要的环节，因为单晶颗粒直接与Zr粉体混合烧结时，致密度不会很高，热导率也会降低，因此包裹一层包覆层，可以使单晶与粉体接触更紧密。步骤S3是对原料进行预处理，防止粉体混合不均匀。步骤S4也是相对比较重要的环节，因为单晶粒径及Zr粉体粒径都比较大，直接混合均匀烧结会容易开裂，必须将粗细颗粒进行区分，通过选择合适的配比，从而获得更好的复合芯块，并对添加的Zr粉体有一个含量限制，不可能为了增加热导率无止境的降低氧化铀含量。步骤S5是常规压制，获得一定密度生坯，但对生坯的密度有一定范围要求，进而获得密度较高的烧结芯块。步骤S6也是相对比较重要的环节，对烧结条件做了一定的限制，不同的烧结条件会产生杂质相，或使得芯块开裂，或芯块密度达不到要求。
综上所述，本发明的关键发明点在于，采用氧化铀单晶替代普通氧化铀粉末，并向其中添加热导率更高的Zr合金粉体，进而通过提升添加Zr合金粉体的芯块的密度，从而获得高热导率燃料芯块。并且此方法对工业体系改动较小，是提升现有反应堆经济性及安全性的一种重要途径。根据本发明提供的一种基于单晶氧化铀复合燃料芯块制备方法解决了二氧化铀-锆(UO2-Zr)燃料的在抵抗严重事故方面的缺陷，提高燃料芯块热导率、抗辐照能力和裂变产物滞留能力，增强燃料芯块与包壳材料的相容性。由于上述技术方案的采用，基于本发明可以制备密度大于>95％，热导率有较大提升的燃料芯块。
本发明主要针对现有二氧化铀燃料热导率较低，芯块中产生很大的热应力使燃料元件容易开裂，进而影响燃料的安生性。本发明采用单晶UO2为原料，从根本上提升燃料芯块热导率。基于压水堆的包壳原料，采用锆合金为热导率增强相，在UO2单晶颗粒表面涂覆金属涂层，改善锆合金基体与单晶颗粒的相界面构成，通过烧结获得高致密、高热导的燃料芯块。该芯块采用锆合金做为基体，可很好地应用于现有UO2-Zr压水堆燃料系统，对于提升反应堆的安全性有很好的应用价值。
总之，根据本发明提供的一种基于单晶氧化铀复合燃料芯块的制备方法，可明显改善燃料芯块的热导率，进而提升燃料芯块的安全性，解决了目前在世界上广泛应用的二氧化铀-锆轻水堆燃料在抵抗严重事故方面存在重大风险的问题。
附图说明
图1是根据本发明实施例1制备的燃料芯块热导率与标准氧化铀芯块热导率的对比图。
具体实施方式
以下结合具体实施例，对本发明做进一步说明。应理解，以下实施例仅用于说明本发明而非用于限制本发明的范围。
实施例1：
1)以氯化铀酰为原料，采用电解方法制备UO2单晶，清洗后在Ar环境下，200℃干燥5h。
2)筛取100～800μm自制的UO2单晶，在CVD炉中以Ar载带碘化锆，在1400℃下获得包覆型UO2单晶，包覆层厚度15μm。
3)筛选粒径为100～350μm包覆型UO2单晶颗粒1.3g，粒径为350～800μm包覆型UO2单晶颗粒5.15g，粒径为40μm Zr合金粉体1.28g分别放入坩埚内，在Ar环境下，200℃干燥2h。
4)将5.15g大尺寸包覆型UO2单晶颗粒，1.02g Zr合金粉体以及0.1％wt阿克蜡加入至聚四氟罐内，喷洒0.35g无水乙醇混合约30min，将剩余1.3g粒径为100～350μm包覆型UO2单晶颗粒和0.26g Zr合金粉体混合搅拌约30min，再均匀混合约1h。
5)将混合后的粉体采用4T压力压制生坯，保压时间约为10min，获得生坯密度为5.96g/cm3。
6)将生坯放置于Ar环境中进行烧结，第一个阶段为升温速率5℃/min，600℃保温1h。然后升温速率为10℃/min，Ar-H2气氛中1750℃保温4h。
7)降温后按照芯块尺寸磨削，获得包覆型UO2单晶复合燃料芯块，复合芯块密度为96.2％TD。
如图1所示，根据该优选实施例制备的高热导燃料芯块，其热导率相对二氧化铀单晶有了明显提升。
实施例2：
1)以氯化铀酰为原料，采用电解方法制备UO2单晶，采用去离子水超声洗涤，在Ar环境下，100℃干燥3h。
2)筛取100～800μm自制的UO2单晶，在CVD炉中以Ar载带碘化锆，在1200℃下获得包覆型UO2单晶，包覆1h，包覆层厚度8μm。
3)筛选粒径为100～350μm包覆型UO2单晶颗粒1.38g，粒径为350～800μm包覆型UO2单晶颗粒5.50g，粒径为100～150μm Zr合金粉体1.03g分别放入坩埚内，在Ar环境下，100℃干燥5h。
4)将5.50g大尺寸包覆型UO2单晶颗粒，0.82g Zr合金粉体以及0.5％wt阿克蜡加入至聚四氟罐内，喷洒0.4g无水乙醇混合约30min，将剩余1.38g粒径为100～350μm包覆型UO2单晶颗粒和0.21g Zr合金粉体混合搅拌约30min，再均匀混合约1h。
5)将混合后的粉体采用5T压力压制生坯，保压时间约为20min，获得生坯密度为6.34g/cm3。
6)将生坯放置于Ar环境中进行烧结，第一个阶段为升温速率10℃/min，600℃保温2h。然后升温速率为10℃/min，Ar-H2气氛中1600℃保温4h。
7)降温后按照芯块尺寸磨削，获得包覆型UO2单晶复合燃料芯块。芯块密度为95.4％TD。
实施例3：
1)以氟化铀酰为原料，采用电解方法制备UO2单晶，采用去离子水超声洗涤，在Ar环境下，100℃干燥5h。
2)筛取100～600μm自制的UO2单晶，在CVD炉中以Ar载带碘化锆，在1500℃下获得包覆型UO2单晶，包覆层厚度约20μm。
3)筛选粒径为100～350μm包覆型UO2单晶颗粒0.6g，粒径为350～600μm包覆型UO2单晶颗粒5.42g，粒径为80～150μm Zr合金粉体1.54g分别放入坩埚内，在Ar环境下，250℃干燥5h。
4)将5.42g大尺寸包覆型UO2单晶颗粒，1.39g Zr合金粉体以及0.2％wt阿克蜡加入至聚四氟罐内，喷洒0.32g无水乙醇混合约30min，将剩余0.6g粒径为100～350μm包覆型UO2单晶颗粒和0.15g Zr合金粉体混合搅拌约1h，再均匀混合约1h。
5)将混合后的粉体采用4T压力压制生坯，保压时间约为30min，获得生坯密度为5.74g/cm3。
6)将生坯放置于Ar环境中进行烧结，第一个阶段为升温速率20℃/min，600℃保温1h。然后升温速率为20℃/min，Ar-H2气氛中1550℃保温3h。
7)降温后按照芯块尺寸磨削，获得包覆型UO2单晶复合燃料芯块。芯块密度为95.1％TD。
以上所述的，仅为本发明的较佳实施例，并非用以限定本发明的范围，本发明的上述实施例还可以做出各种变化。即凡是依据本发明申请的权利要求书及说明书内容所作的简单、等效变化与修饰，皆落入本发明专利的权利要求保护范围。本发明未详尽描述的均为常规技术内。

Claims (9)

1.一种高热导燃料芯块的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、提供一种UO2单晶；
S2、UO2单晶涂层包覆：将步骤S1制备的UO2单晶过筛处理，选取一定粒径的UO2单晶，采用化学气相沉积的方法在UO2单晶表面涂覆一层金属涂层，得到包覆型UO2单晶颗粒；
S3、粉体预处理：将步骤S2制备的包覆型UO2单晶颗粒以及Zr合金粉体进行加热预处理；
S4、粉体混合：将步骤S3制备的包覆型UO2单晶颗粒筛分成粒径大小不同的两组，先将大尺寸UO2单晶颗粒、Zr合金粉体与烧结剂按照一定的体积比例放入混料罐内，喷洒一定量的粘结剂密封混合，然后将剩余的小尺寸UO2单晶颗粒与Zr合金粉体混合后一起搅拌均匀；
S5、生坯压制：将步骤S4混合均匀的粉体按照一定压力条件压制成生坯；以及
S6、高温烧结：将步骤S5压制好的生坯在还原性气氛中高温烧结，即可获得所述高热导燃料芯块，烧结条件为升温速率5~20℃/min，500~600℃保温1~2h，1500℃~1800℃保温2~4h，烧结气氛为Ar-H2。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤S1中，所述UO2单晶采用电解法制备。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤S2中，所述金属涂层的金属选自锆或铌，所述金属涂层的厚度为5~20μm，选取的UO2单晶颗粒的粒径为100~800μm。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤S3中，Zr合金粉体的粒径为10~200μm，所述包覆型UO2单晶颗粒及Zr合金粉体的煅烧温度控制在100~250℃，Ar气氛中保温1~5h。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤S4中，大尺寸UO2单晶颗粒的粒径为350~800μm，小尺寸UO2单晶颗粒的粒径为100~350μm。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤S4中，小尺寸UO2单晶颗粒重量比为10~20%，大尺寸UO2单晶颗粒重量比为80~90%。
7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤S4中，所述粘结剂为无水乙醇或三氯乙烯，用量为0.5wt%~5wt%；所述烧结剂为阿克蜡或硬脂酸锌，用量为0.05wt%~0.5wt%，所述包覆型UO2单晶颗粒的体积含量为>70%。
8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，步骤S5中，生坯压制密度为5.0~7.0g/cm3。
9.一种根据权利要求1～8中任意一项所述制备方法制备得到的高热导燃料芯块，所述高热导燃料芯块是一种单晶UO2复合燃料芯块。
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