JPH0631760B2 - 酸化物核燃料物質焼結体の製造方法 - Google Patents
酸化物核燃料物質焼結体の製造方法Info
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- JPH0631760B2 JPH0631760B2 JP61124597A JP12459786A JPH0631760B2 JP H0631760 B2 JPH0631760 B2 JP H0631760B2 JP 61124597 A JP61124597 A JP 61124597A JP 12459786 A JP12459786 A JP 12459786A JP H0631760 B2 JPH0631760 B2 JP H0631760B2
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、酸化物核燃料物質焼結体の製造方法に関する
ものである。出発粉末は組成UO2+x,PuO2+x又は(U,
Pu)O2+xを有するものであつてよい。
ものである。出発粉末は組成UO2+x,PuO2+x又は(U,
Pu)O2+xを有するものであつてよい。
この種の方法は欧州特許出願第0078428号明細書から公
知である。成形体中に結晶学的に検出可能の大きさで構
成されたU4O9又は(U,Pu)4O9結晶相により、公
知方法で得られた酸化物核燃料物質焼結体は均一に配分
された粗粒子を有する微細構造を有し、これは原子炉内
における作業温度での成長に対して安定である。粒界す
べりはもはや生じないことから、キセノン又はヨウ素の
ようなガス状又は易揮発性の核分裂生成物が変位する粒
界によつて核燃料酸化物マトリツクスから外側に流出す
ることはなく、また酸化物核燃料物質焼結体を原子炉内
に存在せしめる燃料棒の被覆管内に好ましくない過圧が
生じることもない。更にこの成形体は、核燃料物質焼結
体の密度に影響を及ぼし得る、粒子の成長を促進する作
用のある焼結添加物を含む必要もない。
知である。成形体中に結晶学的に検出可能の大きさで構
成されたU4O9又は(U,Pu)4O9結晶相により、公
知方法で得られた酸化物核燃料物質焼結体は均一に配分
された粗粒子を有する微細構造を有し、これは原子炉内
における作業温度での成長に対して安定である。粒界す
べりはもはや生じないことから、キセノン又はヨウ素の
ようなガス状又は易揮発性の核分裂生成物が変位する粒
界によつて核燃料酸化物マトリツクスから外側に流出す
ることはなく、また酸化物核燃料物質焼結体を原子炉内
に存在せしめる燃料棒の被覆管内に好ましくない過圧が
生じることもない。更にこの成形体は、核燃料物質焼結
体の密度に影響を及ぼし得る、粒子の成長を促進する作
用のある焼結添加物を含む必要もない。
公知方法の場合酸化作用ガス雰囲気内で焼結温度に加熱
する過程でU4O9又は(U,Pu)4O9結晶相を成形体
内に生ぜしめる。このU4O9又は(U,Pu)4O9結晶
相を充分な量で形成させるため、公知方法では一般に、
成形体を酸化作用ガス雰囲気中で焼結温度に加熱する際
に400℃〜600℃の範囲の温度に保つ保持時間が必要であ
る。この保持時間の流さは酸化ウラン出発粉末の酸素対
ウラン、すなわちO/U比に関連する。代表的なO/U
比2.10 を有する酸化ウラン出発粉末は例えば、成形体
を全部U4O9又は(U,Pu)4O9結晶相に変えたい場
合、400℃〜600℃の範囲の温度で少なくとも1.5
時間の保持時間を必要とする。
する過程でU4O9又は(U,Pu)4O9結晶相を成形体
内に生ぜしめる。このU4O9又は(U,Pu)4O9結晶
相を充分な量で形成させるため、公知方法では一般に、
成形体を酸化作用ガス雰囲気中で焼結温度に加熱する際
に400℃〜600℃の範囲の温度に保つ保持時間が必要であ
る。この保持時間の流さは酸化ウラン出発粉末の酸素対
ウラン、すなわちO/U比に関連する。代表的なO/U
比2.10 を有する酸化ウラン出発粉末は例えば、成形体
を全部U4O9又は(U,Pu)4O9結晶相に変えたい場
合、400℃〜600℃の範囲の温度で少なくとも1.5
時間の保持時間を必要とする。
更に公知方法で得られた酸化物核燃料物質焼結体の微細
構造中における均一に分配された粗粒子の濃度は、酸化
作用ガス雰囲気が焼結温度への加熱過程及び焼結過程で
有する酸素ポテンシヤルに依存する。
構造中における均一に分配された粗粒子の濃度は、酸化
作用ガス雰囲気が焼結温度への加熱過程及び焼結過程で
有する酸素ポテンシヤルに依存する。
酸素ポテンシヤルはΔO2=RT・lnPO2(R=一般のガス
定数、T=絶対温度及びPO2=酸化作用ガス雰囲気中の
酸素分圧)によつて定義される。
定数、T=絶対温度及びPO2=酸化作用ガス雰囲気中の
酸素分圧)によつて定義される。
本発明は公知方法を更に改良し、核燃料物質焼結体の微
細構造内に均一に配分された粗粒子の濃度調整を容易に
することを目的とする。
細構造内に均一に配分された粗粒子の濃度調整を容易に
することを目的とする。
この目的を達成するため先に記載した形式の方法は本発
明によれば、特許請求の範囲第1項の特徴部分に記載し
た方法工程を有する。
明によれば、特許請求の範囲第1項の特徴部分に記載し
た方法工程を有する。
前焙焼での出発粉末は成形体の熱処理は、成形体の後の
焼結時での熱処理とは無関係であり、従つて前焙焼によ
り出発粉末又は成形体中のU4O9又は(U,Pu)4O9
結晶相濃度は極めて正確に所望の値に調整することがで
きる。その結果焼結により得られた酸化物核燃料物質焼
結体の微細構造中の粗粒子の濃度も相応して正確に調整
することができる。これは酸化物核燃料物質焼結体中の
バイモダル(bimodal )の粒径分布の調整を介してその
塑性にも意図的に影響を及ぼすことができる。この塑性
は、酸化物核燃料物質焼結体を原子炉内に存在させる燃
料棒の被覆管との機械的相互作用にとつて重要である。
成形体を出発温度から焼結温度に加熱する場合、特別な
保持時間は必要でない。
焼結時での熱処理とは無関係であり、従つて前焙焼によ
り出発粉末又は成形体中のU4O9又は(U,Pu)4O9
結晶相濃度は極めて正確に所望の値に調整することがで
きる。その結果焼結により得られた酸化物核燃料物質焼
結体の微細構造中の粗粒子の濃度も相応して正確に調整
することができる。これは酸化物核燃料物質焼結体中の
バイモダル(bimodal )の粒径分布の調整を介してその
塑性にも意図的に影響を及ぼすことができる。この塑性
は、酸化物核燃料物質焼結体を原子炉内に存在させる燃
料棒の被覆管との機械的相互作用にとつて重要である。
成形体を出発温度から焼結温度に加熱する場合、特別な
保持時間は必要でない。
特許請求の範囲第2項以下は必須条件項に記載した方法
の優れた実施態様を示すものであり、これにより本発明
方法の柔軟性及び経済性は改良される。
の優れた実施態様を示すものであり、これにより本発明
方法の柔軟性及び経済性は改良される。
成形体を1000℃〜1400℃の範囲の焼結温度で熱処理する
酸化作用ガス雰囲気としては、二酸化炭素又は二酸化炭
素と酸素との混合物又は空気を使用することができる。
この酸化作用ガス雰囲気の圧力は一般に大気圧である。
次の1000℃〜1400℃の温度範囲での熱処理に対する還元
作用ガス雰囲気としては水素又は、水素と不活性ガス例
えば窒素又は希ガスとからなる混合物を同様に大気圧で
使用することができる。酸化作用ガス雰囲気中で1000℃
〜1400℃の範囲の焼結温度で成形体を処理する時間(焼
結時間)は一般に15分から2時間の範囲であるが、次の
還元作用ガス雰囲気中での熱処理では一般に15分から
1時間までの範囲の処理時間(還元時間)が選ばれる。
酸化作用ガス雰囲気としては、二酸化炭素又は二酸化炭
素と酸素との混合物又は空気を使用することができる。
この酸化作用ガス雰囲気の圧力は一般に大気圧である。
次の1000℃〜1400℃の温度範囲での熱処理に対する還元
作用ガス雰囲気としては水素又は、水素と不活性ガス例
えば窒素又は希ガスとからなる混合物を同様に大気圧で
使用することができる。酸化作用ガス雰囲気中で1000℃
〜1400℃の範囲の焼結温度で成形体を処理する時間(焼
結時間)は一般に15分から2時間の範囲であるが、次の
還元作用ガス雰囲気中での熱処理では一般に15分から
1時間までの範囲の処理時間(還元時間)が選ばれる。
出発粉末中又は成形体中に前焙焼により得られたU4O9
又は(U,Pu)4O9結晶相及びU3O8又は(U,Pu)
3O8結晶相の濃度はX線回折計(「ソリツド・ステート
・コミユニケーシヨン(Solid State Communications
)」第5巻、第349〜352頁、1967年)又は中性
子回折計(「ル・ジユルナール・ドウ・フイジク(Le J
ournal de Physique)」第25巻、第431〜439頁、1
964年)を用いて、処理した成形体中の格子定数を測定
することにより有利に確認することができる。
又は(U,Pu)4O9結晶相及びU3O8又は(U,Pu)
3O8結晶相の濃度はX線回折計(「ソリツド・ステート
・コミユニケーシヨン(Solid State Communications
)」第5巻、第349〜352頁、1967年)又は中性
子回折計(「ル・ジユルナール・ドウ・フイジク(Le J
ournal de Physique)」第25巻、第431〜439頁、1
964年)を用いて、処理した成形体中の格子定数を測定
することにより有利に確認することができる。
次に本発明を実施例に基づき詳述する。
すべての実施例において、いわゆるAUC法で得られた
UO2からなる出発粉末を使用した。AUC法は「グメリ
ン・ハンドブーフ・デル・アンオルガーニツシエン・ヒ
エミー(Gmelin-Handbuch der Anorganischen Chemi
e)」ウラン(Uran)補充版A3,1981年、第101〜10
4頁に記載されている。この出発粉末は実施例1〜8で
は酸素対ウラン、すなわちO/U比2.10を有し、実施例
9ではO/U比2.0を有する。
UO2からなる出発粉末を使用した。AUC法は「グメリ
ン・ハンドブーフ・デル・アンオルガーニツシエン・ヒ
エミー(Gmelin-Handbuch der Anorganischen Chemi
e)」ウラン(Uran)補充版A3,1981年、第101〜10
4頁に記載されている。この出発粉末は実施例1〜8で
は酸素対ウラン、すなわちO/U比2.10を有し、実施例
9ではO/U比2.0を有する。
実施例1及び2では出発粉末を特定の焙焼炉内で大気圧
の焙焼ガス雰囲気で前焙焼し、前焙焼後冷却ガス雰囲気
中で大気圧で出発温度として20℃の環境温度に冷却
し、次いで成形体に圧縮加工した。この成形体を焼結炉
内で加熱ガス雰囲気下に1バールの圧力で焼結温度に加
熱し、焼結時間中酸化作用ガス雰囲気下に焼結し、引続
き同じ炉内で還元時間中還元作用ガス雰囲気下に還元
し、最後に再び環境温度に冷却した。第1表に実施例1
及び2に対する処理条件、前焙焼によつて得られた結晶
相の濃度、及び得られた酸化物核燃料物質焼結体中の粗
粒子及び微粒子の濃度を示す。
の焙焼ガス雰囲気で前焙焼し、前焙焼後冷却ガス雰囲気
中で大気圧で出発温度として20℃の環境温度に冷却
し、次いで成形体に圧縮加工した。この成形体を焼結炉
内で加熱ガス雰囲気下に1バールの圧力で焼結温度に加
熱し、焼結時間中酸化作用ガス雰囲気下に焼結し、引続
き同じ炉内で還元時間中還元作用ガス雰囲気下に還元
し、最後に再び環境温度に冷却した。第1表に実施例1
及び2に対する処理条件、前焙焼によつて得られた結晶
相の濃度、及び得られた酸化物核燃料物質焼結体中の粗
粒子及び微粒子の濃度を示す。
実施例3及び4に関しては出発粉末を、出発粉末から実
施例1及び2の場合と同様に前焙焼処理することによつ
て得られかつU4O9結晶相を含む粉末と混合した。粉末
混合物を圧縮加工して成形体とし、これを実施例1及び
2での成形体と同様にして酸化物核燃料物質焼結体に加
工した。第2表に混合物成分中のU4O9結晶相の濃度及
び混合物成分の量並びに得られた酸化物核燃料物質焼結
体中の粗粒子及び微粒子の濃度を示す。
施例1及び2の場合と同様に前焙焼処理することによつ
て得られかつU4O9結晶相を含む粉末と混合した。粉末
混合物を圧縮加工して成形体とし、これを実施例1及び
2での成形体と同様にして酸化物核燃料物質焼結体に加
工した。第2表に混合物成分中のU4O9結晶相の濃度及
び混合物成分の量並びに得られた酸化物核燃料物質焼結
体中の粗粒子及び微粒子の濃度を示す。
実施例5及び6に関しては出発粉末を圧縮加圧して成形
体とし、これを焙焼炉中で大気圧の焙焼ガス雰囲気中で
前焙焼し、引続き大気圧の冷却ガス雰囲気中で出発温度
としての20℃の環境温度に冷却した。次いでこの成形
体を焼結炉内で実施例1及び2の成形体と同様に更に処
理した。第3表に実施例5及び6につき成形体内のO/
U比、成形体を前焙焼するための処理条件、成形体内の
U4O9結晶相のこの前焙焼により得られた濃度、及び得
られた酸化物核燃料物質焼結体中の粗粒子及び微粒子の
濃度を示す。
体とし、これを焙焼炉中で大気圧の焙焼ガス雰囲気中で
前焙焼し、引続き大気圧の冷却ガス雰囲気中で出発温度
としての20℃の環境温度に冷却した。次いでこの成形
体を焼結炉内で実施例1及び2の成形体と同様に更に処
理した。第3表に実施例5及び6につき成形体内のO/
U比、成形体を前焙焼するための処理条件、成形体内の
U4O9結晶相のこの前焙焼により得られた濃度、及び得
られた酸化物核燃料物質焼結体中の粗粒子及び微粒子の
濃度を示す。
第1表〜第3表から認識し得るように、酸化物核燃料物
質焼結体中の粗粒子及び微粒子の濃度は広範囲にわたつ
て所望の値に調整することができる。
質焼結体中の粗粒子及び微粒子の濃度は広範囲にわたつ
て所望の値に調整することができる。
実施例7では出発粉末を特定の焙焼炉内で、大気圧の焙
焼ガス雰囲気下に一定の焙焼温度及び焙焼時間で前焙焼
した。この条件でU4O9結晶相の他にU3O8結晶相も生じ
た。次いで粉末を実施例1及び2の場合と同様に冷却
し、圧縮加工して成形体とし、これから実施例1及び2
の場合と同様にして酸化物核燃料物質焼結体を得た。
焼ガス雰囲気下に一定の焙焼温度及び焙焼時間で前焙焼
した。この条件でU4O9結晶相の他にU3O8結晶相も生じ
た。次いで粉末を実施例1及び2の場合と同様に冷却
し、圧縮加工して成形体とし、これから実施例1及び2
の場合と同様にして酸化物核燃料物質焼結体を得た。
実施例8では出発粉末から圧縮加工により得られたO/
U比2.12の成形体を特定の焙焼炉内で焙焼ガス雰囲気下
に大気圧でU3O8結晶相並びにU4O9結晶相の形成下に前
焙焼し、引続き実施例5及び6の場合の成形体と同様に
酸化物核燃料物質焼結体を加工した。
U比2.12の成形体を特定の焙焼炉内で焙焼ガス雰囲気下
に大気圧でU3O8結晶相並びにU4O9結晶相の形成下に前
焙焼し、引続き実施例5及び6の場合の成形体と同様に
酸化物核燃料物質焼結体を加工した。
第4表に出発粉末並びに成形体の前焙焼に関する処理条
件、粉末並びに成形体中のU4O9結晶相及びU3O8結晶相の
この前焙焼により得られた濃度、及び得られた酸化物核
燃料物質焼結体中の粗粒子及び微粒子の濃度を示す。
件、粉末並びに成形体中のU4O9結晶相及びU3O8結晶相の
この前焙焼により得られた濃度、及び得られた酸化物核
燃料物質焼結体中の粗粒子及び微粒子の濃度を示す。
実施例7及び8により得られた酸化物核燃料物質焼結体
は密度10.26g/cm3及びいわゆる連続気泡をその容積の
0.85%有する。連続気泡は焼結体中の気孔の量であ
り、これは焼結体の表面に達する。従つてこの気孔内に
は軽い周囲ガスが侵入し得ると同時に、ガス状核分裂生
成物が容易に焼結体から外に漏出する可能性もある。
は密度10.26g/cm3及びいわゆる連続気泡をその容積の
0.85%有する。連続気泡は焼結体中の気孔の量であ
り、これは焼結体の表面に達する。従つてこの気孔内に
は軽い周囲ガスが侵入し得ると同時に、ガス状核分裂生
成物が容易に焼結体から外に漏出する可能性もある。
実施例2により得られた焼結体は密度10.48g/cm3及び
連続気泡をその容積の1.05%有する。この焼結体と
比較した場合実施例7及び8で得られた焼結体は比較的
低い密度及び比較的少ない連続気泡を有し、これは実施
例7及び8による焼結体を製造した成形体中のU3O8結晶
相に帰因する。この比較的低い連続気泡度によりこの焼
結体は環境雰囲気から湿気に対し、実施例2で得られた
焼結体よりも小さい吸収性を有する。更に原子炉でのガ
ス状核分裂生成物に対するその解放度は、実施例2によ
り得られた焼結体のそれよりも僅かである。従つて実施
例7及び8で得られた核燃料物質焼結体はこれを燃料棒
の被覆管に充填する前に一層容易に乾燥することができ
る。更にこれらの焼結体は原子炉内で一層長期間使用す
ることができ、その際解放されたガス状核分裂生成物に
より燃料棒内に許容し得ない高い過圧が生じることはな
い。
連続気泡をその容積の1.05%有する。この焼結体と
比較した場合実施例7及び8で得られた焼結体は比較的
低い密度及び比較的少ない連続気泡を有し、これは実施
例7及び8による焼結体を製造した成形体中のU3O8結晶
相に帰因する。この比較的低い連続気泡度によりこの焼
結体は環境雰囲気から湿気に対し、実施例2で得られた
焼結体よりも小さい吸収性を有する。更に原子炉でのガ
ス状核分裂生成物に対するその解放度は、実施例2によ
り得られた焼結体のそれよりも僅かである。従つて実施
例7及び8で得られた核燃料物質焼結体はこれを燃料棒
の被覆管に充填する前に一層容易に乾燥することができ
る。更にこれらの焼結体は原子炉内で一層長期間使用す
ることができ、その際解放されたガス状核分裂生成物に
より燃料棒内に許容し得ない高い過圧が生じることはな
い。
実施例9に関してはAUC法により得られた出発粉末を
再酸化せずに、650℃の粉末温度で直接流動床炉から
反応容器に放出し、ここで出発粉末を上限温度にまで冷
却するため室温すなわち25℃の窒素で吹き上げた。この
反応容器は、冷却剤例えば水を導入することができる二
重壁を有していた。出発粉末が上限温度に達した後、反
応容器内に圧力1.3バール及び温度25℃の焙焼ガス雰
囲気を導入し、出発粉末を吹き上げ、前焙焼した。出発
粉末をこの上限温度から、冷却速度に対する規定の出発
値及び規定の最終値で、下限温度にまで冷却した。
再酸化せずに、650℃の粉末温度で直接流動床炉から
反応容器に放出し、ここで出発粉末を上限温度にまで冷
却するため室温すなわち25℃の窒素で吹き上げた。この
反応容器は、冷却剤例えば水を導入することができる二
重壁を有していた。出発粉末が上限温度に達した後、反
応容器内に圧力1.3バール及び温度25℃の焙焼ガス雰
囲気を導入し、出発粉末を吹き上げ、前焙焼した。出発
粉末をこの上限温度から、冷却速度に対する規定の出発
値及び規定の最終値で、下限温度にまで冷却した。
この下限温度に達した後、反応容器内の焙焼ガス雰囲気
を再び、冷却ガス雰囲気として圧力1.3バールの窒素に
よつて代え、反応容器の二重壁内の水を間断なく交換す
ることにより出発粉末を完全に出発温度、すなわち25
℃の環境温度に冷却した。
を再び、冷却ガス雰囲気として圧力1.3バールの窒素に
よつて代え、反応容器の二重壁内の水を間断なく交換す
ることにより出発粉末を完全に出発温度、すなわち25
℃の環境温度に冷却した。
その後出発温度に冷却し、前焙焼した出発粉末を、実施
例1及び2における前焙焼した粉末及び冷却した粉末と
同様更に処理した。第4表に反応容器内での前焙焼に関
する処理条件、U4O9結晶相のこの前焙焼により得られ
た濃度並びに得られた酸化物核燃料物質焼結体内の粗粒
子及び微粒子の濃度を示す。
例1及び2における前焙焼した粉末及び冷却した粉末と
同様更に処理した。第4表に反応容器内での前焙焼に関
する処理条件、U4O9結晶相のこの前焙焼により得られ
た濃度並びに得られた酸化物核燃料物質焼結体内の粗粒
子及び微粒子の濃度を示す。
実施例9に相応して出発粉末の前焙焼をその製造直後に
行うことができる、すなわちこの前焙焼を出発粉末の製
造処理と連続させ、これにより前焙焼のための特別な加
熱を省略することができる。
行うことができる、すなわちこの前焙焼を出発粉末の製
造処理と連続させ、これにより前焙焼のための特別な加
熱を省略することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ハインリツヒ、バイエル ドイツ連邦共和国カール、シエーフエライ ウイーゼンベーク7 (72)発明者 ウルリツヒ、イエンクチエ ドイツ連邦共和国ハナウ11、アウグストベ ーベルシユトラーセ26 (72)発明者 ユルゲン、ラウフト ドイツ連邦共和国ハナウ8、ヘルマンレン スシユトラーセ1 (72)発明者 ジークハルト、ヘルマン ドイツ連邦共和国エルランゲン、ホイスリ ンガーシユトラーセ32 (72)発明者 ゲルハルト、デイヒトヤール ドイツ連邦共和国ランゲンゼルボルト、ロ ーテンベルガーシユトラーセ17 (72)発明者 ウオルフガング、デル ドイツ連邦共和国ヘルツオーゲンアウラツ ハ、フオンウエバーシユトラーセ51 (72)発明者 ゲオルク、マイエル ドイツ連邦共和国ヘルツオーゲンアウラツ ハ、アムグリユントラ31 (56)参考文献 特開 昭58−82189(JP,A)
Claims (20)
- 【請求項1】酸化ウラン出発粉末、酸化ウラン及び酸化
プルトニウム出発粉末又はウラン−プルトニウム酸化物
混合結晶出発粉末をプレスすることによつて成形体に
し、成形体中に結晶学的に検出可能の大きさで形成され
たU4O9又は(U,Pu)4O9結晶相を有する該成形
体を1000℃〜1400℃の範囲内の焼結温度で酸化作用ガス
雰囲気中で、次いで還元作用ガス雰囲気中で熱処理する
ことによつて、酸化物核燃料物質焼結体を製造する方法
において、出発粉末及び/又は成形体を焼結温度より低
い焙焼温度で、U4O9又は(U,Pu)4O9結晶相が
形成される酸素ポテンシヤルを有する酸化作用焙焼ガス
雰囲気中で前焙焼し、引続き焙焼温度より低い出発温度
に不活性の又は酸化作用の冷却ガス雰囲気中でU4O9又
は(U,Pu)4O9結晶相を得ながら冷却し、成形体を
この出発温度から出発して不活性の又は酸化作用の加熱
ガス雰囲気中でU4O9又は(U,Pu)4O9結晶相を得
ながら焼結温度に加熱することを特徴とする酸化物核燃
料物質焼結体の製造方法。 - 【請求項2】出発粉末を、U4O9又は(U,Pu)4O9
結晶相が少なくとも20重量%形成されるように前焙焼
することを特徴とする特許請求の範囲第1項記載の方
法。 - 【請求項3】出発粉末を、これが完全にU4O9又は
(U,Pu)4O9結晶相に変換されるように前焙焼する
ことを特徴とする特許請求の範囲第2項記載の方法。 - 【請求項4】前焙焼した出発粉末を出発温度に冷却した
後、U4O9又は(U,Pu)4O9結晶相が少なくとも2
0重量%含まれるような量で、酸化ウラン、酸化プルト
ニウム及び/又はウラン−プルトニウム酸化物混合結晶
出発粉末と混合して、粉末混合物を作ることを特徴とす
る特許請求の範囲第2項記載の方法。 - 【請求項5】成形体を酸化ウラン、酸化プルトニウム及
び/又はウラン−プルトニウム酸化物混合結晶出発粉末
からプレス加工し、引続きU4O9又は(U,Pu)4O9
結晶相が少なくとも20重量%形成されるように前焙焼
することを特徴とする特許請求の範囲第1項記載の方
法。 - 【請求項6】成形体を、これが完全にU4O9又は(U,
Pu)4O9結晶相に変換されるように、前焙焼すること
を特徴とする特許請求の範囲第2項記載の方法。 - 【請求項7】出発粉末及び/又は成形体を、U4O9又は
(U,Pu)4O9結晶相の他にU3O8又は(U,Pu)3
O8結晶相が結晶学的に検出可能の大きさで生じる酸素ポ
テンシヤルを有する酸化作用焙焼ガス雰囲気中で前焙焼
することを特徴とする特許請求の範囲第1項記載の方
法。 - 【請求項8】焙焼ガス雰囲気として二酸化炭素又は窒素
と酸素との混合物、有利には空気を大気圧で使用するこ
とを特徴とする特許請求の範囲第1項記載の方法。 - 【請求項9】出発温度として20℃〜30℃の範囲内の
温度、特に環境温度を選択することを特徴とする特許請
求の範囲第1項記載の方法。 - 【請求項10】焙焼温度を70℃〜400℃の範囲内で
また前焙焼時間を10分から6時間の範囲内で選択する
ことを特徴とする特許請求の範囲第2項ないし第7項の
いずれか1項に記載の方法。 - 【請求項11】焙焼温度を70℃〜200℃の範囲内で
また前焙焼時間を10分から2時間の範囲内で選択する
ことを特徴とする特許請求の範囲第10項記載の方法。 - 【請求項12】焙焼温度を200℃〜400℃の範囲内
でまた前焙焼時間を10分から30分までの範囲内で選
択することを特徴とする特許請求の範囲第10項記載の
方法。 - 【請求項13】出発粉末を酸化ウラン及び/又はウラン
−プルトニウム酸化物混合結晶として焙焼温度より高い
粉末温度で形成させ、まず不活性ガス雰囲気中で冷却
し、次いで出発粉末を上限温度に達してから下限温度に
達するまで酸化作用焙焼ガス雰囲気中で前焙焼し、最後
に冷却ガス雰囲気中で出発温度に冷却することを特徴と
する特許請求の範囲第1項記載の方法。 - 【請求項14】上限温度を170℃〜280℃の範囲内
でまた下限温度を120℃〜150℃の範囲内で選択す
ることを特徴とする特許請求の範囲第13項記載の方
法。 - 【請求項15】上限温度として250℃をまた下限温度
として130℃を選択することを特徴とする特許請求の
範囲第14項記載の方法。 - 【請求項16】出発粉末を前焙焼に際し上限温度と下限
温度との間で出発速度10℃/分〜20℃/分また最終
速度0.1℃/分で冷却することを特徴とする特許請求の
範囲第13項記載の方法。 - 【請求項17】出発粉末を前焙焼に際して反応容器内で
焙焼ガス雰囲気中に吹き上げ、反応容器の二重壁内の冷
却剤、有利には水に熱伝達することにより上限温度から
下限温度に冷却することを特徴とする特許請求の範囲第
13項記載の方法。 - 【請求項18】冷却剤を20℃〜30℃の範囲内の出発
温度有利には環境温度で、反応容器の二重壁に装入する
ことを特徴とする特許請求の範囲第1項記載の方法。 - 【請求項19】冷却ガス雰囲気として窒素、希ガス又は
二酸化炭素と酸素との又は窒素と酸素との混合物、有利
には空気を大気圧で使用することを特徴とする特許請求
の範囲第1項記載の方法。 - 【請求項20】加熱ガス雰囲気として希ガス、窒素ガス
及び/又は二酸化炭素を1〜1.5バールの範囲内の圧力
で使用することを特徴とする特許請求の範囲第1項記載
の方法。
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