WO2022075880A1 - Способ изготовления уран-гадолиниевого ядерного топлива - Google Patents

Способ изготовления уран-гадолиниевого ядерного топлива Download PDF

Info

Publication number
WO2022075880A1
WO2022075880A1 PCT/RU2021/000174 RU2021000174W WO2022075880A1 WO 2022075880 A1 WO2022075880 A1 WO 2022075880A1 RU 2021000174 W RU2021000174 W RU 2021000174W WO 2022075880 A1 WO2022075880 A1 WO 2022075880A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
fuel
pellets
uranium
gadolinium
powder
Prior art date
Application number
PCT/RU2021/000174
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Анастасия Евгеньевна КАРПЕЕВА
Дмитрий Сергеевич ПАХОМОВ
Андрей Евгеньевич СКОМОРОХА
Игнат Сергеевич ТИМОШИН
Original Assignee
Акционерное общество "Машиностроительный завод"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Акционерное общество "Машиностроительный завод" filed Critical Акционерное общество "Машиностроительный завод"
Publication of WO2022075880A1 publication Critical patent/WO2022075880A1/ru

Links

Classifications

    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22FWORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F3/00Manufacture of workpieces or articles from metallic powder characterised by the manner of compacting or sintering; Apparatus specially adapted therefor ; Presses and furnaces
    • B22F3/12Both compacting and sintering
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G43/00Compounds of uranium
    • C01G43/01Oxides; Hydroxides
    • C01G43/025Uranium dioxide
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62Ceramic fuel
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Definitions

  • the invention relates to the nuclear industry, in particular, to the technology of manufacturing ceramic nuclear fuel for fuel elements (TVEL) NPP.
  • the radiation and mechanical resistance of sintered fuel pellets is influenced by their properties, such as density and microstructure, depending on the grain size, size, shape and nature of the distribution of pores.
  • properties such as density and microstructure, depending on the grain size, size, shape and nature of the distribution of pores.
  • two processes compete: compaction due to a decrease in the volume of pores and their disappearance (mainly small ones), and swelling of the matrix.
  • compaction due to a decrease in the volume of pores and their disappearance mainly small ones
  • swelling of the matrix Depending on the initial density of the fuel, and the nature of the pores, one or another process dominates.
  • VVER fuel using a burnable absorber shows distinctive features during irradiation in terms of elongation in comparison with fuel rods [P. G. Demyanov, V. V. Novikov. Simulation of elongation of VVER-1000 uranium-gadolinium fuel rods.
  • the "finishing" of fuel is the thermal stability of the geometric dimensions (diameter) and density of fuel pellets outside the reactor, i.e. that is the maximum compaction value that the fuel could exhibit in the reactor. After sintering, the fuel pellets do not reach their maximum compaction; therefore, their “residual” additional compaction (tenths or hundredths of a percent) often occurs in the reactor. In this case, the pellets can compact at different rates depending on the properties of the fuel and irradiation conditions, which can lead to the risk of failure, the formation of axial gaps or the interaction of the fuel with the cladding, etc.
  • a known method for producing nuclear uranium-gadolinium fuel of high burnup based on uranium dioxide according to which powders of uranium dioxide, gadolinium oxide, chromium oxide and aluminum oxide, a plasticizer, powders of chromium oxide and aluminum oxide are pre-calcined in air at a temperature of 700 to 800 °C and crushed to a particle size of less than 40 microns; a homogeneous mixture of powders of uranium dioxide, gadolinium oxide, aluminum and chromium oxides with a plasticizer is prepared, press powder is prepared, tablets are pressed from the press powder, their high-temperature sintering and grinding are carried out (RU 2362223, pub. 20.07.2009).
  • the disadvantage of this method is the additional operation of mixing the blowing agent with a mixture of powders manually (in a pan) and limiting the addition of azodicarbonamide to 1% wt. Also, a significant disadvantage is the use of zinc stearate as a solid lubricant, which, during decomposition and distillation of the residue, settles and accumulates on the surface of the heating furnace lining, which leads to the need to clean the furnace and further destroy it.
  • a known method of manufacturing nuclear fuel pellets including grinding the original powders of nuclear fuel grinding media, pressing and sintering. Grinding of the initial powders of nuclear fuel is carried out at an acceleration of grinding bodies of at least 4.12 g, where g is the free fall acceleration, pressing is carried out at a pressure of 0.52-2.35 t/cm 2 (RU 2165651, pub. 20.04.2001).
  • Closest to the proposed method is a method for manufacturing pelletized fuel for fuel elements, including the preparation of a press powder of uranium dioxide UO 2 enriched with uranium 235 to 5%, mixing with uranium oxide powder IzO 8 , with a dry binder - zinc stearate and a blowing agent - azodicarbonamide, molding of compacts from charge in a matrix, thermal removal of the binder, sintering of tablets in a gaseous reducing medium, wet grinding of tablets with a diamond wheel, drying and rejection of defective tablets.
  • uranium oxides UO 2 are mixed with U3O8, at the second stage, the mixture of oxides obtained at the first stage is mixed with a dry binder - zinc stearate in an amount of up to 0.3 wt%, and with azodicarbonamide in an amount of from 0.01 to 1.0% wt., then the mixture obtained at the second stage is subjected to preliminary compaction, vibrogrinding and vibrogranulation, then the final mixing and homogenization of the mixture of the obtained granulate with zinc stearate is carried out so that the total amount of zinc stearate, taking into account the previously introduced, does not exceed 0.5% wt. (RU 2569928, published 10.03.2015).
  • the disadvantage of the prototype method is the use of additional equipment in the form of a continuous line of mechanical processing and granulation of powders, which uses an inert gas, which is also used in the first stage of mixing powders in a drum mixer, as a result, this scheme for obtaining press powder becomes economically unfeasible.
  • the objective of the present invention is to ensure stable technological performance of uranium-gadolinium pellets, namely, obtaining optimal porosity and density, as well as other characteristics of fuel pellets (grain size, oxygen coefficient).
  • the technical result of the invention is to stabilize the "finishing", which contributes to the safe operation of the fuel in the reactor.
  • the method for manufacturing urangadolinium nuclear fuel includes preparing the initial powder of uranium dioxide, mixing with uranium oxide powder, with gadolinium oxide, granulating the mixture of powders, mixing the granulate with a solid lubricant, pressing the press powder, sintering and grinding the obtained tablets.
  • a part of the blowing agent additive is introduced, and the remaining part of the blowing agent is added at the stage of mixing the granulate with solid lubricant.
  • the content of the blowing agent in the fuel pellets is 1.2% by weight.
  • Azodicarbonamide is used as a blowing agent.
  • aluminum stearate is used, the content of which in fuel tablets is 0.2-0.4% by weight.
  • the sintering of compressed fuel is carried out in reducing media (including with the addition of N2).
  • the supplied gases are saturated with water vapor, while the humidity of the sintering atmosphere is from 8000-15000 ppm (depending on the content of the burnable absorber), and the sintering temperature is 1680-1750 °C.
  • To obtain the necessary porosity and stabilize the "finishing" add a larger amount of blowing agent (up to 1.2% wt.), And to maintain the density values, the blowing agent is introduced in stages, in two stages.
  • part of the blowing agent is added to the vibrating mill in the manufacture of a homogeneous mixture of (U, Gd)O x . Due to the mechanical grinding of the blowing agent (at the stage of processing in a vibrating mill), it becomes possible to obtain micron pores to control the density. The remainder of the blowing agent is added to the mixer along with the solid lubricant. At this stage, the blowing agent is not crushed and, as a result, forms large pores (Fig. 1), which play the role of gas collectors, and contribute to the stabilization of “finishing”, this affects the reduction in the release of gaseous fission products under the fuel element cladding, which, in turn, have a negative effect on its performance. The resulting mixture is pressed and sintered to obtain pellets of nuclear fuel with a burnable absorber. This method provides stable operational properties of ceramic nuclear fuel.
  • the figure 1 shows the characteristic porosity (x100) of urangadolinium tablets made with the addition of a blowing agent at the last stage of the preparation of the press powder (a) and manufactured according to the proposed method (b).
  • Option 2 15% uranium oxide, 8.00% gadolinium oxide, alloying additives and 0.6% blowing agent (azodicarbonamide) were added to the original UO 2 powder, mixed in a paddle mixer for at least 5 minutes and mechanically processed in a vibrating mill for 50 minutes . To the resulting mixture was added 0.2% aluminum stearate and 0.6% blowing agent (previously sifted through a sieve with a mesh size of 100 ⁇ m) and mixed in a three-axis mixer for 60 minutes. Press powder was pressed on a rotary press and sintered at a temperature of 1700°C.
  • 0.6% blowing agent azodicarbonamide
  • Option 3 15% uranium oxide, 8.00% gadolinium oxide, alloying additives and 0.6% blowing agent (azodicarbonamide) were added to the original UO 2 powder, mixed in a paddle mixer for at least 5 minutes and mechanically processed in a vibrating mill for 50 minutes . To the resulting mixture was added 0.2% aluminum stearate and 0.6% blowing agent (previously sifted through a sieve with a mesh size of 100 ⁇ m) and mixed in a three-axis mixer for 60 minutes. Press powder was pressed on a rotary press and sintered at a temperature of 1680°C. The resulting press powder for all options was pressed on a rotary press.
  • 0.6% blowing agent azodicarbonamide
  • the pellets were sintered in a high-temperature furnace with a working zone temperature of 1680–1750°C, in a reducing atmosphere, including the addition of N2.
  • the feed gases are saturated with water vapor, while the humidity of the sintering atmosphere is from 8000-15000 ppm (depending on the content of Gd 2 O 3 ).
  • the grinding operation was carried out on a centerless grinding machine ("dry" method).
  • uranium-gadolinium pellets are made with the addition of a blowing agent, in the amount of 1.2% (4th option) and 0.2% (5th option), at the stage of mixing the granulate with a solid lubricant.
  • the initial powders of uranium dioxide, uranium oxide (or uranium oxide with gadolinium), gadolinium oxide and alloying additives were mixed in a paddle mixer for at least 5 minutes, the resulting mixture was processed in a vibrating mill for 50 minutes.
  • a blowing agent and a solid lubricant were added to the obtained granulate and mixed in a three-axis mixer for 60 minutes.
  • the proposed method for manufacturing uranium-gadolinium fuel contributes to obtaining optimal values of density and porosity of the pellets, which directly affect the stabilization of the “finishing” of the fuel pellets.

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • General Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Geology (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Manufacturing & Machinery (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

Изобретение относится к атомной промышленности, в частности, к технологии изготовления керамического ядерного топлива для тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ) АЭС. Способ изготовления уран-гадолиниевого ядерного топлива включает подготовку исходного порошка диоксида урана, смешение с порошком закиси-окиси урана, с оксидом гадолиния, грануляция смеси порошков, смешение гранулята с твердой смазкой, прессование пресспорошка, спекание и шлифование полученных таблеток. К порошку на стадии грануляции, вводят часть добавки порообразователя, а оставшуюся часть порообразователя добавляют на стадии смешения гранулята с твердой смазкой. Способ обеспечивает стабильные технологические показатели уран-гадолиниевых таблеток, а именно оптимальную плотность и пористость топливных таблеток, которые непосредственно влияют на стабилизацию значений доспекаемости. Технический результат изобретения заключается в стабилизации «доспекаемости», что способствует безопасной эксплуатации топлива в реакторе.

Description

Способ изготовления уран-гадолиниевого ядерного топлива.
ОБЛАСТЬ ТЕХНИКИ
Изобретение относится к атомной промышленности, в частности, к технологии изготовления керамического ядерного топлива для тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ) АЭС.
Существующая технология изготовления ядерного топлива гарантированно обеспечивает требуемые свойства, позволяющие надежно и безопасно эксплуатировать его до уровня выгорания ~ 60 МВт- сут./кг урана [Молчанов В.Л. Ядерное топливо для реакторов ВВЭР Современное состояние и перспективы: материалы 6-й Международной конференции «Обеспечение безопасности АЭС с ВВЭР». - Подольск: ОАО «ОКБ «Гидропресс», 2009]. Для более высоких степеней выгорания необходимо повышение качественных и эксплуатационных характеристик топлива, что требует проведения комплексных исследований на всех стадиях производства ядерного топлива, включая установления зависимостей "технология-структура-свойства".
На радиационную и механическую стойкость спеченных топливных таблеток оказывают влияние их свойства, например, плотность и микроструктура, зависящие от размера зерна, размера, формы и характера распределения пор. В условиях облучения конкурируют два процесса: уплотнение из-за уменьшения объема пор и их исчезновения (в основном мелких), и распухание матрицы. В зависимости от начальной плотности топлива, и характера пор доминирует тот или другой процесс. Опыт эксплуатации топлива ВВЭР с использованием выгорающего поглотителя показывает отличительные особенности при облучении в вопросе удлинения по сравнению с твэлами [Демьянов П.Г., Новиков В.В. и др. Моделирование удлинения уран-гадолиниевых твэлов ВВЭР- 1000. XI конференция по реакторному материаловедению, 2019]. В работах авторов Божко Ю.В., Малыгина В. Б. и др. показано, что лучшая размерная стабильность на начальной стадии облучения у топлива с большим размером зерна и низким содержанием пор малого размера, которые определяют величину радиационного уплотнения [Божко Ю.В., Малыгин В.Б. Изменение размеров таблеток из модифицированного диоксида урана в процессе облучения. Электронный научный журнал «Современные проблемы науки и образования». Выпуск журнала №3, 2013].
Для прогнозирования поведения таблеток под облучением проводят тест на доспекаемость. «Доспекаемость» топлива представляет собой термическую стабильность геометрических размеров (диаметра) и плотности топливных таблеток вне реактора, т.е. то максимальное значение уплотнения, которое топливо могло бы показать в реакторе. После спекания топливные таблетки не достигают своего максимального уплотнения, поэтому в реакторе чаще происходит их «остаточное» доуплотнение (десятые или сотые доли процентов). При этом таблетки могут уплотняться с разной скоростью в зависимости от свойств топлива и условий облучения, что может привести к риску отказа, образованию осевых зазоров или взаимодействию топлива с оболочкой и т.д.
Поэтому стабилизация «доспекаемости» позволяет уменьшить возможные риски и гарантировать работоспособность топлива в реакторе. УРОВЕНЬ ТЕХНИКИ
Известен способ получения ядерного уран-гадолиниевого топлива высокого выгорания на основе диоксида урана, в соответствии с которым готовят порошки диоксида урана, оксида гадолиния, оксида хрома и оксида алюминия, пластификатора, порошки оксида хрома и оксида алюминия предварительно прокаливают на воздухе при температуре от 700 до 800 °C и измельчают до размера частиц менее 40 мкм; готовят однородную смесь порошков диоксида урана, оксида гадолиния, оксидов алюминия и хрома с пластификатором, проводят подготовку пресс-порошка, прессование таблеток из пресс-порошка, их высокотемпературное спекание и шлифование (RU 2362223, опуб. 20.07.2009).
Недостатком данного способа является дополнительная операция смешивания порообразователя со смесью порошков ручным способом (в поддоне) и ограничение добавки азодикарбонамида до 1% мае. Также существенным недостатком является использование в качестве твердой смазки стеарата цинка, который при разложении и отгонки остатка оседает и накапливается на поверхности футеровки нагревательной печи, что приводит к необходимости зачистки печи и в дальнейшем её разрушению.
Известен способ изготовления таблеток ядерного топлива, включающий измельчение исходных порошков ядерного топлива мелющими телами, прессование и спекание. Измельчение исходных порошков ядерного топлива осуществляют при ускорении мелющих тел не менее 4,12 g, где g - ускорение свободного падения, прессование осуществляют при давлении 0,52-2,35 т/см2 (RU 2165651, опуб. 20.04.2001).
Недостатком данного способа является использование чистого UO2 или смеси UO2 с РиОг, т.е. без добавления выгорающего поглотителя. Несмотря на использование механической обработки порошков в предложенных смесителях в смесях порошков отсутствуют дополнительные добавки для роста зерна (легирующие добавки) и для регулирования плотности и пористости (порообразователь), которые играют важную роль в получении перспективных свойств топливных таблеток.
Наиболее близким к предлагаемому способу является способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов, включающий подготовку пресс-порошка диоксида урана UO2, обогащенного ураном 235 до 5 %, смешение с порошком оксида урана ИзО8, с сухим связующим - стеаратом цинка и порообразователем - азодикарбонамидом, формование прессовок из шихты в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование таблеток алмазным кругом, сушку и отбраковку бракованных таблеток. На первой стадии подготовки пресс-порошка осуществляют смешение оксидов урана UO2 с U3O8, на второй стадии осуществляют смешение смеси оксидов, полученной на первой стадии, с сухим связующим - стеаратом цинка в количестве до 0,3% масс, и с азодикарбонамидом в количестве от 0,01 до 1,0% масс., далее полученную на второй стадии смесь подвергают предварительному уплотнению, виброизмельчению и виброгрануляции, далее проводят окончательное смешение и гомогенизирование смеси полученного гранулята со стеаратом цинка так, чтобы суммарное количество стеарата цинка с учетом ранее введенного не превышало 0,5% масс. (RU 2569928, опуб. 10.03.2015).
Недостатком способа прототипа является использование дополнительного оборудования в виде непрерывной линии механической обработки и грануляции порошков, в котором применяется инертный газ, который используется и на первой стадии смешения порошков в барабанном смесителе, в результате чего данная схема получения пресспорошка становится экономически не целесообразной.
РАСКРЫТИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ
Задачей настоящего изобретения является обеспечение стабильных технологических показателей уран-гадолиниевых таблеток, а именно получение оптимальной пористости и плотности, а также других характеристик топливных таблеток (размер зерна, кислородный коэффициент).
Технический результат изобретения заключается в стабилизации «доспекаемости», что способствует безопасной эксплуатации топлива в реакторе.
Технический результат достигается тем, что способ изготовления урангадолиниевого ядерного топлива включает подготовку исходного порошка диоксида урана, смешение с порошком закиси-окиси урана, с оксидом гадолиния, грануляция смеси порошков, смешение гранулята с твердой смазкой, прессование пресспорошка, спекание и шлифование полученных таблеток. К порошку на стадии грануляции, вводят часть добавки порообразователя, а оставшуюся часть порообразователя добавляют на стадии смешения гранулята с твердой смазкой.
Содержание порообразователя в топливных таблетках составляет 1,2% мае. В качестве порообразователя используют азодикарбонамид. В качестве твердой смазки для прессования используют стеарат алюминия, содержание которого в топливных таблетках составляет 0,2-0, 4% мае. Спекание спрессованного топлива осуществляют в восстановительных средах (в том числе с добавлением N2). Подаваемые газы насыщены парами воды, при этом влажность атмосферы спекания составляет от 8000-15000 ррш (в зависимости от содержания выгорающего поглотителя), а температура спекания 1680-1750 °C. Для получения необходимой пористости и стабилизации «доспекаемости» добавляют большее количество порообразователя (до 1,2% мае.), а для сохранения значений плотности, вводят порообразователь поэтапно, в две стадии.
На стадии грануляции часть порообразователя добавляют в вибромельницу при изготовлении однородной смеси (U, Gd)Ox. Благодаря механическому измельчению порообразователя (на стадии обработки в вибромельнице), появляется возможность получать микронные поры для регулирования плотности. Оставшуюся часть порообразователя добавляют в смеситель вместе с твердой смазкой. На этой стадии порообразователь не измельчается и в результате образует крупные поры (фиг. 1), которые играют роль газосборников, и способствуют стабилизации «доспекаемости», это влияет на уменьшение выхода под оболочку ТВЭЛа газообразных продуктов деления, которые в свою очередь оказывают негативное влияние на его работоспособность. Полученную смесь прессуют и спекают с получением таблеток ядерного топлива с выгорающим поглотителем. Данный способ обеспечивает стабильные эксплуатационные свойства керамического ядерного топлива.
Изобретение поясняется иллюстрациями:
На фигуре 1 изображена характерная пористость (хЮО) урангадолиниевых таблеток, изготовленных с добавлением порообразователя на последней стадии приготовления пресспорошка (а) и изготовленных по предложенному способу (б).
ОСУЩЕСТВЛЕНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ
Реализация описываемого способа продемонстрирована на нескольких вариантах изготовления уран-гадолиниевых таблеток. Примеры реализации предлагаемого способа:
1 вариант: к исходному порошку UO2 добавляли 15% закиси-окиси урана, 8,00% оксида гадолиния, легирующие добавки и 0,6% порообразователя (азодикарбонамид), смешивали в лопастном смесителе не менее 5 мин и механически обрабатывали в вибромельнице 50 минут. К полученной смеси добавляли 0,2% стеарата алюминия и 0,6% порообразователя (предварительно просеивали через сито с размером ячейки 100 мкм) и смешивали в трехосевом смесителе в течение 60 минут. Пресс-порошок прессовали на роторном прессе и проводили спекание при температуре 1730°С.
2 вариант: к исходному порошку UO2 добавляли 15% закиси-окиси урана, 8,00% оксида гадолиния, легирующие добавки и 0,6% порообразователя (азодикарбонамид), смешивали в лопастном смесителе не менее 5 мин и механически обрабатывали в вибромельнице 50 минут. К полученной смеси добавляли 0,2% стеарат алюминия и 0,6% порообразователя (предварительно просеивали через сито с размером ячейки 100 мкм) и смешивали в трехосевом смесителе в течение 60 минут. Пресс-порошок прессовали на роторном прессе и проводили спекание при температуре 1700°С.
3 вариант: к исходному порошку UO2 добавляли 15% закиси-окиси урана, 8,00% оксида гадолиния, легирующие добавки и 0,6% порообразователя (азодикарбонамид), смешивали в лопастном смесителе не менее 5 мин и механически обрабатывали в вибромельнице 50 минут. К полученной смеси добавляли 0,2% стеарат алюминия и 0,6% порообразователя (предварительно просеивали через сито с размером ячейки 100 мкм) и смешивали в трехосевом смесителе в течение 60 минут. Пресс-порошок прессовали на роторном прессе и проводили спекание при температуре 1680°С. Полученный пресспорошок для всех вариантов прессовали на роторном прессе. Спекание таблеток осуществляли в высокотемпературной печи с температурой рабочей зоны 1680 - 1750°С, в восстановительной атмосфере, в том числе с добавлением N2. Подаваемые газы насыщены парами воды, при этом влажность атмосферы спекания составляет от 8000-15000 ppm (в зависимости от содержания Gd2O3). Операцию шлифования проводили на бесцентровом шлифовальном станке («сухой» способ).
Для сравнения приведены свойства уран-гадолиниевых таблеток, которые изготовлены с добавлением порообразователя, в количестве 1,2% (4 вариант) и 0,2% (5 вариант), на стадии смешивания гранулята с твердой смазкой. Смешивали исходные порошки диоксида урана, закиси-окиси урана (или закись-окись урана с гадолинием), оксида гадолиния и легирующие добавки в лопастном смесителе не менее 5 минут, полученную смесь обрабатывали в вибромельнице в течение 50 минут. В полученный гранулят добавляли порообразователь и твердую смазку и смешивали в трехосевом смесителе в течение 60 минут.
Качественные характеристики уран-гадолиниевых таблеток для каждого варианта изготовления приведены в таблице 1.
Таблица 1.
Figure imgf000011_0001
Из таблицы 1 следует, что поэтапное добавление порообразователя позволяет сохранить значения доспекаемости топлива, без уменьшения плотности, за счет того что процесс отделения пор от границ зерен во время заключительной стадии спекания является своеобразным барьером в завершении уплотнения материала. Поры, закрепленные на границах зерен, сокращаются в объеме под действием лапласовского давления в результате процессов зернограничной диффузии. В результате чего, такое топливо при работе в реакторе на начальной стадии облучения уплотняется из-за уменьшения объема пор и их исчезновения, и процесс распухания матриц наступает позже.
Таким образом, предложенный способ изготовления уран-гадолиниевого топлива способствует получению оптимальных значений плотности и пористости таблеток, которые непосредственно влияют на стабилизацию «доспекаемости» топливных таблеток.
Практическое использование предлагаемой технологии изготовления уран-гадолиниевого топлива позволит повысить надежность твэгов при переходе на перспективные требования и способствует безопасной эксплуатации топлива в реакторе.

Claims

Формула изобретения
1. Способ изготовления таблеток уран-гадолиниевого ядерного топлива, включающий подготовку исходного порошка диоксида урана, его смешивание с порошком закиси-окиси урана и оксидом гадолиния, грануляцию смеси порошков, смешивание гранулята с твердой смазкой для прессования, прессование и спекание с получением таблеток, шлифование полученных таблеток, отличающийся тем, что к смеси порошков поэтапно добавляют 1,2%мас. порообразователя в виде азодикарбонамида, при этом часть порообразователя добавляют на стадии грануляции, а оставшуюся часть порообразователя добавляют на стадии смешения гранулята с твердой смазкой для прессования, в качестве которой используют стеарат алюминия.
2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что стеарат алюминия добавляют в количестве 0,2-0,4%мас.
3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что спекание спрессованного топлива осуществляют в восстановительных средах, в том числе с добавлением N2, при этом подаваемые газы насыщены парами воды, влажность атмосферы спекания составляет от 8000-15000 ppm в зависимости от содержания выгорающего поглотителя, а температура спекания 1680-1750 °C.
PCT/RU2021/000174 2020-10-06 2021-04-26 Способ изготовления уран-гадолиниевого ядерного топлива WO2022075880A1 (ru)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2020132997 2020-10-06
RU2020132997A RU2750780C1 (ru) 2020-10-06 2020-10-06 Способ изготовления уран-гадолиниевого ядерного топлива

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2022075880A1 true WO2022075880A1 (ru) 2022-04-14

Family

ID=76755802

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/RU2021/000174 WO2022075880A1 (ru) 2020-10-06 2021-04-26 Способ изготовления уран-гадолиниевого ядерного топлива

Country Status (2)

Country Link
RU (1) RU2750780C1 (ru)
WO (1) WO2022075880A1 (ru)

Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2720540B3 (fr) * 1995-06-15 1996-04-12 Siemens Ag Procédé de fabrication de comprimés d'oxyde mixte de (U,Pu)O2.
RU2148279C1 (ru) * 1997-05-20 2000-04-27 Открытое акционерное общество "Машиностроительный завод" Способ получения топливных таблеток
RU2362223C1 (ru) * 2007-10-11 2009-07-20 Открытое акционерное общество "Высокотехнический научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара" Ядерное уран-гадолиниевое топливо высокого выгорания на основе диоксида урана и способ его получения (варианты)
RU2569928C2 (ru) * 2013-02-25 2015-12-10 Акционерное общество "Ульбинский металлургический завод" Способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов
RU2690492C1 (ru) * 2018-05-31 2019-06-04 Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "ЛУЧ" (ФГУП "НИИ НПО "ЛУЧ") Способ получения таблетированного пористого диоксида урана
RU2713619C1 (ru) * 2016-12-29 2020-02-05 Акционерное Общество "Твэл" Таблетка ядерного топлива и способ её получения

Patent Citations (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2720540B3 (fr) * 1995-06-15 1996-04-12 Siemens Ag Procédé de fabrication de comprimés d'oxyde mixte de (U,Pu)O2.
RU2148279C1 (ru) * 1997-05-20 2000-04-27 Открытое акционерное общество "Машиностроительный завод" Способ получения топливных таблеток
RU2362223C1 (ru) * 2007-10-11 2009-07-20 Открытое акционерное общество "Высокотехнический научно-исследовательский институт неорганических материалов имени академика А.А. Бочвара" Ядерное уран-гадолиниевое топливо высокого выгорания на основе диоксида урана и способ его получения (варианты)
RU2569928C2 (ru) * 2013-02-25 2015-12-10 Акционерное общество "Ульбинский металлургический завод" Способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов
RU2713619C1 (ru) * 2016-12-29 2020-02-05 Акционерное Общество "Твэл" Таблетка ядерного топлива и способ её получения
RU2690492C1 (ru) * 2018-05-31 2019-06-04 Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский институт Научно-производственное объединение "ЛУЧ" (ФГУП "НИИ НПО "ЛУЧ") Способ получения таблетированного пористого диоксида урана

Also Published As

Publication number Publication date
RU2750780C1 (ru) 2021-07-02

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP2082401B1 (de) Kugelförmiges brennelement und dessen herstellung für gasgekühlte hochtemperatur-kugelhaufen-kernreaktoren (htr)
RU2352004C2 (ru) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ТАБЛЕТОК ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА НА ОСНОВЕ СМЕШАННОГО ОКСИДА (U, Pu)O2 ИЛИ (U, Th)O2
JPS6119952B2 (ru)
JPH01148994A (ja) 混合酸化物(U,Pu)O↓2ベースの核燃料ペレットの製造方法
EP3951799B1 (en) Method for producing ceramic nuclear fuel with a burnable absorber
WO2022075880A1 (ru) Способ изготовления уран-гадолиниевого ядерного топлива
WO2018124915A1 (ru) Таблетка ядерного топлива и способ её получения
JP4075116B2 (ja) 核燃料粒子の製造方法及び核燃料ペレットの製造方法
KR20110089801A (ko) 니켈 산화물과 알루미늄 산화물을 첨가한 이산화우라늄 소결체 및 그 제조방법
JP2790548B2 (ja) 核燃料燒結体の製造方法
Kang et al. Improvement of UO2 pellet properties by controlling the powder morphology of recycled U3O8 powder
KR100969644B1 (ko) 고연소도 사용후핵연료를 이용한 핵연료 소결체 제조방법
JP2588947B2 (ja) 酸化物核燃料焼結体の製造方法
RU2396611C1 (ru) Способ изготовления таблеток ядерного топлива
JP2981580B2 (ja) 核燃料体の製造方法
US3254030A (en) Plutonium enriched uranium fuel for nuclear reactors
JP3071671B2 (ja) Uo2焼結ペレットの結晶粒径の制御方法
KR100969640B1 (ko) 금속 이물질이 함유된 고연소도 사용후핵연료를 이용한핵연료 소결체 제조방법
RU2157568C1 (ru) Таблетка ядерного топлива
JP2701043B2 (ja) 2重微細構造を有する酸化物核燃料体の製造方法
KR100266480B1 (ko) 이산화우라늄핵연료소결체제조방법
KR100424331B1 (ko) M3o8 스크랩 분말의 첨가방법 및 소결공정에 의한혼합핵연료 펠렛의 특성제어기술
Chotard et al. Fabrication, Characteristics and in-Pile Performance of UO2 Pellets Prepared from Dry Route Powder
RU2382424C2 (ru) Способ получения ядерного керамического уран-эрбиевого топлива
JP3403960B2 (ja) 核燃料ペレットの製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 21878096

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE

122 Ep: pct application non-entry in european phase

Ref document number: 21878096

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1