JPS6054635B2 - 高密度の酸化物核燃料体の製造方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、希土類元素の酸化物、例えば酸化ガドリニウ
ムが添加されているＵＯ２から成る高密度の酸化物核燃
料体を製造する方法および装置に関する。

この種の核燃料体は特に軽水炉の燃料素子に必要とされ
るが、希土類元素の酸化物、特にＧｄ，Ｏ３は可燃毒物
である。直接混合されまた添加物なしにブレスされたウ
ラン・酸化ガドリニウム混合粉末の焼結は、その焼結過
程が純粋なＵＯ２の場合の焼結過程とは極めて相違する
ことを示す。

特にＧｄ２Ｏ３が６重量％の範囲内にある場合には、焼
結時間が極めて長いにもかかわらすその必要とされる密
度をほとんど得ることができずまた維持することもでき
ない。多くの実験の結果、焼結過程で耐拡散性の、従つ
て焼結が抑制される相が形成されることが判明した。こ
の事実は特に、焼結圧縮処理が１２００℃以上の温度範
囲では遅れて進行することによつて示される。この効果
は特にガ下りニウム含有量が６重量％の場合に際立つて
いるが、約４〜８重量％の濃度範囲にも及んでいる。従
来軽水炉に使用する場合、Ｇｄ２Ｏ３の濃度は２〜４％
であつた。

しかし特に燃焼度の高い燃料要素に使用する場合その濃
度は高いことが望ましい．ことから、前記の難点（特に
コントロールされた構造での焼結密度に関して）を有す
ることなく、酸化ガ下りニウムの重量部を高めることの
できる焼結法を開発するという目的が生じた。この目的
は本発明によれば、 ａ核燃料粉末を希土類元素の酸化物から成る粉末ｗ重量
％までと混合し、ｂ加圧成形して成形体（グリーンペレ
ット）にし、ｃ酸化可能の雰囲気中において８００〜１
４００℃で１紛〜２時間焼結し、ｄ還元可能の雰囲気中
において１６５０℃以上の温度で３紛〜４時間焼結する
ことにより達成される。

このように二種の温度段階で焼結処理することによつて
、主圧縮処理を焼結抑制混晶相を形成させる出発温度以
下で進行させることができる。

この場合酸化可能な雰囲気によつて調整された過化・学
量論的量が、還元可能の雰囲気で生じ得る焼結抑制相の
形成を阻止し、輸送過程の作動中低温ですでに顕著な圧
縮処理を惹起する。還元可能な雰囲気で１６５ｃｒｃ！
以上の温度において実施される第二工程での焼結処理は
、燃料内における化学量論的量を調整するために役立つ
。

１６５０℃以上の温度で保持する間に密度の微調整が行
われる。

更に説明するために個々の処理段階を再度、これにより
惹起される核燃料中における変化との関連において記載
する。

まず例えばＡＵＣ法により製造した流動可能なＵＯ２か
ら成る出発粉末と、１轍量％までの温度での希土類元素
の酸化物、特に酸化ガドリニウムから成る出発粉末とを
直接混合する。

引続きこの混合物をグリーンペレットに加圧成形するが
、この場合滑剤、結合剤又は空隙形成剤を加える必要は
ない。

しかしＵ３Ｏ８に灼熱された乾燥加工製品の還流を、２
踵量％まで直接混入することが可能である。このスクラ
ップの添加によつて、完全に焼結された核燃料内に空隙
が生じ、これにより焼結体の意図した密度制御及び適当
な空隙及び粒子構造の調整が達成される。次いでこのグ
リーンペレットを二帯域焼結炉に入れるが、この焼結炉
は必要な温度プロフィルと共に図面に略示されている。

焼結炉への装填は、８００〜１４００℃例えば１１００
℃の温度を有する低温側の焼結炉１で実施する。

この帯域には例えばＣＯ２／ＣＯ混合物又は工業的純度
（後精製を必要としない）のＣＯ２から成る酸化可能の
雰囲気が存在するが、これらのガスＡは例えばグリーン
ペレットの移動方向Ｇに炉室内に導入される。焼結を抑
制する働きをする混晶の形成はこの温度範囲ではまだ認
められない。この事実は、焼結条件によつて調節された
過化学量論的量が主としてＵＯ２粒子を焼結させるが、
添加した希土類元素の酸化物はそのまま残存することを
意味する。引続き焼結物質を窒素で洗浄されたガスゲー
トを介して例えば１６５０℃以上に加熱された第二の焼
結炉■に送り込む。

ここには例えば工業的純度の水素又は、水素と乾燥又は
湿つた中性ガスとの混合物、例えばＨ２８％とＮ２並び
にアンモニア９２％から成る還元可能な雰囲気が存在す
る。これらのガスＢは主温度帯域を例えば焼結体の移動
方向とは逆の方向で貫流する。主温度帯域内におけるそ
の帯留時間は３紛〜４時間の間で可変であり、この等温
焼結処理でＵＯ２及び希土類元素の酸化物から成る混晶
の形成が認められる。この場合焼結時間中微細構造の調
節を行うことができる。還元可能なガス雰囲気でのすで
に記載した湿潤処理はそれ自体公知であり、核燃料ペレ
ット内におけるフッ素量を良好に減少させるために使用
する。

次に記載する表はこの方法で達成された焼結効果を酸化
ガ下りニウムの重量部並びに両焼結工程での保持時間及
び温度との関連において示すものである。

この方法で製造した燃料体は、特に理論密度の９４％以
上の高い密度を有する。

得られた密度は濃度範囲０〜１鍾量％の希土類元素の酸
化物、特に酸化ガ下りニウムによつて影響されることは
ない。

この高い焼結密度により、空隙形成剤としてまた原子炉
内での燃焼中の安定動作のための密度制御のためにＵ３
Ｏ８を２０％まで添加することができ先に記載した従来
の難点はこの比較的簡単な方法によつて実質上完全に除
去することができた。

【図面の簡単な説明】

図面は本発明方法を実施するのに使用される焼結炉を温
度と共に略示したものである。 １・・・・・・第１の焼結炉（酸化用）、■・・・・・
・ガスゲート、■・・・・・・第２の焼結炉（還元用）
、Ｇ・・・・・・グリーンペレット、Ａ・・・・・・酸
化ガス、Ｂ・・・・・・還元ガス。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 希土類元素の酸化物が添加されているＵＯ＿２から
   成る高密度の酸化物核燃料体を製造する方法において、
   ａ 核燃料粉末を希土類元素の酸化物から成る粉末１０
   重量％までと混合し、ｂ 成形体（グリーンペレット）
   にプレスし、ｃ 酸化可能の雰囲気中において８００〜
   １４００℃で１５分〜２時間焼結し、ｄ 還元可能の雰
   囲気中において１６５０℃以上の温度で３０分〜４時間
   焼結する、ことを特徴とする高密度の酸化物核燃料体の
   製造方法。 ２ 酸化可能の雰囲気として工業的に純粋な二酸化炭素
   ガスを使用することを特徴とする特許請求の範囲第１項
   記載の方法。３ 還元可能のガスとして工業的純度の水
   素及び、水素と乾燥又は湿つた中性ガスとの混合物を使
   用することを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の方
   法。 ４ 密度制御のため例えば焼結スクラップからのＵ＿３
   Ｏ＿８２０重量％までを出発粉末に添加することを特徴
   とする特許請求の範囲第１項ないし第３項のいずれかに
   記載の方法。 ５ ペレット構造を調整するため（Ｕ，Ｇｄ）＿３Ｏ＿
   ８から成る適当量の焼結還流を導入することを特徴とす
   る特許請求の範囲第１項ないし第４項のいずれかに記載
   の方法。 ６ ａ 核燃料粉末を希土類元素の酸化物から成る粉末
   １０重量％までと混合し、ｂ 成形体（グリーンペレッ
   ト）にプレスし、ｃ 酸化可能の雰囲気中において８０
   ０〜１４００℃で１５分〜２時間焼結し、ｄ 還元可能
   の雰囲気中において１６５０℃で３０分〜４時間焼結す
   る、ことにより、希土類元素の酸化物が添加されている
   ＵＯ＿２から成る高密度の酸化物核燃料体を製造する装
   置において、該装置が酸化焼結用及び還元焼結用の二個
   のそれぞれ独立する焼結炉から成り、これらの焼結炉が
   焼結体を冷却するため空間的に分離可能であることを特
   徴とする高密度の酸化物核燃料体の製造装置。 ７ 該装置が中間に不活性ガス洗浄用ガスゲートを有す
   る二帯域焼結炉から成ることを特徴とする特許請求の範
   囲第６項記載の装置。 ８ ガスゲート用不活性ガスとして窒素を使用すること
   を特徴とする特許請求の範囲第６項又は第７項記載の装
   置。 ９ 酸化可能のガスが低温焼結帯域において焼結体の方
   向に、これに対して還元可能のガスが高温焼結帯域にお
   いて焼結体の移動方向とは逆に流れることを特徴とする
   特許請求の範囲第６項ないし第８項のいずれかに記載の
   装置。