CH654820A5 - Procede pour preparer une poudre frittable de bioxyde d'uranium. - Google Patents
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Description
La présente invention concerne un procédé amélioré pour préparer une poudre frittable de bioxyde d'uranium. Plus particulièrement, l'invention concerne la préparation d'une poudre frittable de bioxyde d'uranium utile dans la préparation d'un combustible nucléaire, par emploi d'un rayonnement de micro-ondes dans un four à induction à micro-ondes.
Le bioxyde d'uranium est le combustible le plus couramment utilisé dans les réacteurs nucléaires de puissance actuels. Généralement, la poudre de bioxyde d'uranium est pressée et frittée sous forme de pastilles que l'on introduit et isole dans des tubes métalliques creux minces appelés barres combustibles. Plusieurs de ces barres combustibles produisent une accumulation de matière fissile à une concentration suffisante pour produire des réactions de fission entretenues dans le cœur d'un réacteur nucléaire de puissance.
On a mis au point de nombreuses techniques pour préparer une poudre frittable de bioxyde d'uranium qui, de façon générale, constitue le produit de départ d'un procédé de préparation d'une pastille de combustible nucléaire, dont le plus courant, qui comprend la décomposition et la réduction du diuranate d'ammonium, est appelé procédé du DUA. On produit le DUA par précipitation à partir d'une solution de fluorure d'uranyle par addition d'ammoniac et le DUA ainsi formé est en particules dont les dimensions sont très petites, de même que la poudre de bioxyde d'uranium obtenue après séchage thermique, décomposition et réduction dans un four à résistance électrique, un séchoir à transfert de chaleur rayonnante,,un four ou une de leurs combinaisons.
Un autre procédé courant de fabrication de la poudre de bioxyde d'uranium est le procédé au carbonate d'ammonium et d'uranyle ou procédé au CAU. Le CAU est produit par précipitation à partir d'une solution de fluorure d'uranyle par addition simultanée de NH3 et de C02: le CAU ainsi précipité est séparé de la liqueur mère par filtration et lavage et la poudre de bioxyde d'uranium est formée par décomposition thermique du CAU puis réduction de l'U3Os obtenu en U02 dans une atmosphère réductrice. La décomposition thermique du CAU et la réduction de l'oxyde en poudre de bioxyde d'uranium dans l'hydrogène ou un autre gaz réducteur sont normalement effectuées dans un four à résistance électrique ou dans deux de ces unités telles que les fours appelés à lit tourbillonnaire.
Encore un autre procédé pour la fabrication de la poudre de bioxyde d'uranium est le procédé au nitrate d'uranyle hexahydraté ou procédé au NUH. Le procédé au NUH part du nitrate d'uranyle hexahydraté, U0;(N03)2 ■ 6H,0 que l'on chauffe et que l'on décompose dans un four à résistance électrique pour former U03, des oxydes d'azote et de la vapeur d'eau. On chauffe ensuite l'U03 dans un four à résistance électrique dans une atmosphère réductrice d'hydrogène pour former de la poudre de bioxyde d'uranium et de la vapeur d'eau.
Les procédés de l'art antérieur pour préparer la poudre de bioxyde d'uranium ont en commun l'emploi de fours classiques de chauffage par résistance électrique ou à combustion pendant les stades de décomposition et de réduction, c'est-à-dire la décomposition en U03 ou en U308, suivie de la réduction en poudre de bioxyde d'uranium. Sinon, on traite des composés uranifères en utilisant principalement des séchoirs et des fours à transfert de chaleur rayonnante. Le but de l'invention est de remplacer les fours à résistance électrique et les séchoirs et fours à transfert de chaleur rayonnante utilisés classiquement par des fours à induction à micro-ondes.
A ce jour, l'induction par micro-ondes a été utilisée comme mécanisme de chauffage presque entièrement par emploi de la susceptibilité de la molécule d'eau aux rayonnements des micro-ondes, c'est-à-dire que l'emploi des micro-ondes pour le chauffage des matières a été centré sur l'effet qu'ont les micro-ondes sur les molécules d'eau. Les micro-ondes provoquent des modifications rapides de la polarisation des molécules d'eau, ce qui produit de la chaleur. L'invention ici décrite révèle que le nitrate d'uranyle hexahydraté, le diuranate d'ammonium et le carbonate d'ammonium et d'uranyle présentent également une susceptibilité vis-à-vis des rayonnements des microondes qui produit de la chaleur. Par conséquent, on peut remplacer le four à résistance électrique et le séchoir et le four à transfert de chaleur rayonnante précités par des fours à induction à micro-ondes lors de la préparation de la poudre de bioxyde d'uranium selon les procédés de préparation de poudre de DUA, de CAU et de NUH.
L'invention remédie à beaucoup des inconvénients des dispositifs de chauffage de l'art antérieur en réduisant le temps nécessaire pour chauffer la matière, en permettant une gamme plus étendue des températures de traitement, en réduisant les durées de traitement, en abaissant les teneurs des impuretés de type fluorure, en facilitant la manipulation des gâteaux de filtre de DUA ou de CAU gélatineux, en économisant l'énergie en ne produisant de la chaleur que dans la matière cible, en étant plus utile dans les emplacements éloignés que nécessite le traitement d'un combustible nucléaire et en fournissant un produit constitué de poudre frittable de bioxyde d'uranium à activité céramique.
A cet effet, l'invention concerne-un procédé amélioré pour préparer une poudre frittable de bioxyde d'uranium destinée notamment à la préparation d'un combustible nucléaire utilisant le principe du rayonnement de micro-ondes dans un four à induction à microondes. Selon l'invention, de façon typique, on choisit un composé de départ parmi le groupe constitué par le nitrate d'uranyle hexahydraté, le diuranate d'ammonium et le carbonate d'ammonium et d'uranyle. On chauffe ensuite le composé de départ choisi dans un four à induction à micro-ondes pendant une période suffisante pour
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décomposer le composé. On chauffe ensuite le produit décomposé dans un four à induction à micro-ondes dans une atmosphère réductrice pendant une période suffisante pour réduire le composé décomposé en poudre de bioxyde d'uranium, puis on refroidit la poudre de bioxyde d'uranium dans une atmosphère réductrice. Après refroidissement, on dispose de la poudre pour l'utiliser dans un procédé de préparation d'un combustible nucléaire.
Un mode de réalisation typique de l'invention est décrit ci-après pour permettre une meilleure compréhension de l'invention, de ses avantages opératoires et des résultats particuliers obtenus par son emploi.
Pour préparer une poudre frittable de bioxyde d'uranium destinée à être utilisée dans un procédé de préparation d'un combustible nucléaire, on choisit tout d'abord une matière de départ du commerce parmi le nitrate d'uranyle hexahydraté, le diuranate d'ammonium et le carbonate d'ammonium et d'uranyle. On chauffe ensuite la matière ou le composé de départ choisi dans un four à induction à micro-ondes pendant une période suffisante pour décomposer la matière, dont la composition peut avoir une gamme stœchiométri-que de l'oxyde d'uranium comprise entre U03 et U308. Le produit de décomposition final est U308 et on peut effectuer la décomposition dans une atmosphère oxydante, l'air, l'oxygène ou similaires, un mélange d'air et de vapeur d'eau ou une atmosphère inerte. On effectue le stade de décomposition à une température de chauffage comprise dans la gamme de 400 à 600° C lorsque le nitrate d'uranyle hexahydraté est choisi comme composé de départ. On effectue la décomposition par chauffage à une température comprise dans la gamme d'environ 350 à 450° C lorsqu'on choisit comme composé de départ le diuranate d'ammonium ou le carbonate d'ammonium et d'uranyle. On chauffe ensuite le composé décomposé dans un four à induction à micro-ondes, dans une atmosphère réductrice constituée essentiellement d'un mélange gazeux d'hydrogène et d'azote, ou similaires, pendant une durée suffisante pour réduire le composé décomposé en poudre de bioxyde d'uranium; on effectue le stade de réduction à une température de chauffage comprise dans la gamme d'environ 450 à 550° C, quelle que soit la matière de départ choisie parmi le groupe des composés précités. On refroidit ensuite la poudre de bioxyde d'uranium dans une atmosphère réductrice au voisinage de la température ordinaire. Après refroidissement, la poudre est prête à être utilisée dans un procédé de préparation de combustible nucléaire.
On soumet du nitrate d'uranyle hexahydraté, du diuranate d'ammonium et du carbonate d'ammonium et d'uranyle séparément à l'action d'un rayonnement de micro-ondes dans un four à induction à micro-ondes à environ 2450 MHz qui est la fréquence d'un four à micro-ondes de cuisine classique pour déterminer la susceptibilité de chaque composé au rayonnement de micro-ondes. Il convient de noter que, bien que l'on ait choisi un four à micro-ondes classique qu'il est facile de se procurer, on pourrait également employer d'autres fours à induction à micro-ondes fonctionnant à des fréquences différentes. De plus, on peut utiliser, pour les procédés de décomposition et de réduction, un ou plusieurs fours. Chaque composé d'uranium ayant une bonne susceptibilité s'échauffe rapidement. Cependant, d'autres matières telles que l'oxyde de niobium,
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l'alumine, la silice et le graphite, lorsqu'on les expose à un rayonnement de micro-ondes, malgré leur susceptibilité, ne présentent pas réchauffement rapide qui est caractéristique des composés d'uranium ci-dessus.
Les cristaux de nitrate d'uranyle hexahydraté, soumis à un rayonnement de micro-ondes dans un four à induction à microondes dans une atmosphère oxydante, forment tout d'abord un liquide lorsque les molécules d'eau d'hydratation sont libérées, puis se décomposent dans la gamme de 400 à 600e C en séchant progressivement et en libérant de l'oxyde nitreux gazeux et de la vapeur d'eau et en formant du trioxyde d'uranium (U03). On chauffe ensuite l'U03 à une température comprise dans la gamme de 450 à 500° C dans un four à induction à micro-ondes dans une atmosphère réductrice dans laquelle la vapeur d'eau est libérée et l'U03 est réduit en poudre de bioxyde d'uranium que l'on refroidit ensuite dans l'atmosphère réductrice au voisinage de la température ordinaire.
Le diuranate d'ammonium, que l'on se procure sous la forme d'un gâteau de filtre, lorsqu'on le soumet à un rayonnement de mi-cro-ondes dans un four à induction à micro-ondes dans une atmosphère oxydante, libère tout d'abord de l'eau et sèche dans le champ de micro-ondes puis se décompose dans la gamme des températures de 350 à 450e C en libérant de l'ammoniac gazeux et de la vapeur d'eau et en formant de l'U308. On chauffe ensuite l'U3Os à une température comprise dans la gamme de 450 à 550° C dans un four à induction à micro-ondes dans une atmosphère réductrice où la vapeur d'eau est libérée et l'U3Os est réduit en poudre de bioxyde d'uranium que l'on refroidit ensuite dans une atmosphère réductrice au voisinage de la température ordinaire.
Le carbonate d'ammonium et d'uranyle, lorsqu'on le soumet aux conditions auxquelles on a soumis le diuranate d'ammonium, se décompose pratiquement de la même manière que le diuranate d'ammonium en libérant de l'ammoniac gazeux et de la vapeur d'eau avec libération additionnelle de gaz carbonique et formation d'U3Os. La réduction de l'U308 en poudre de bioxyde d'uranium suivie d'un refroidissement s'effectue comme la réduction et le refroidissement du diuranate d'ammonium.
La décomposition et la réduction du nitrate d'uranyle hexahydraté, du diuranate d'uranium et du carbonate d'ammonium et d'uranyle dans un ou plusieurs fours à induction à micro-ondes s'effectuent avec des durées de traitement de l'ordre de quelques minutes et non des quelques heures que nécessite généralement l'emploi des fours à résistance électrique classiques. De plus, le traitement d'un gâteau de filtre brillant ou gélatineux ne gêne pas les processus de décomposition et de réduction par les micro-ondes, alors que la présence de tels gâteaux accroît les durées de traitement dans les fours classiques et agit sur la qualité du produit fini. Le traitement dans un champ de micro-ondes du nitrate d'uranyle hexahydraté, du diuranate d'ammonium et du carbonate d'ammonium et d'uranyle forme un produit fini constitué d'une poudre frittable de bioxyde d'uranium convenant à l'emploi dans un procédé de préparation de combustible nucléaire.
Bien entendu, l'invention est susceptible de diverses variantes sans sortir de son cadre.
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Claims (9)
1. Procédé pour préparer une poudre frittable de bioxyde d'uranium destinée notamment à la préparation d'un combustible nucléaire, caractérisé en ce qu'il comprend les phases de:
choix d'une matière de départ comprenant un composé choisi parmi le groupe constitué par le nitrate d'uranyle hexahydraté, le diuranate d'ammonium et le carbonate d'uranyle et d'ammonium;
chauffage du composé de départ dans un four à induction à mi-cro-ondes pendant une période suffisante pour décomposer ledit composé de départ;
chauffage du produit décomposé dans un four à induction à micro-ondes dans une atmosphère réductrice pendant une période suffisante pour réduire le composé décomposé en poudre de bioxyde d'uranium, et refroidissement de la poudre de bioxyde d'uranium dans une atmosphère réductrice.
2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'on effectue le premier chauffage indiqué dans une atmosphère oxydante.
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REVENDICATIONS
3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'on effectue le premier chauffage indiqué dans une atmosphère mixte constituée d'air et de vapeur d'eau.
4. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'on effectue le premier chauffage indiqué dans une atmosphère inerte.
5. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la composition du composé de départ décomposé est comprise dans la gamme de U03 à U308.
6. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le premier chauffage indiqué est effectué à une température comprise dans la gamme de 400 à 600: C.
7. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le premier chauffage indiqué est effectué dans la gamme des températures de 350 à 450" C.
8. Procédé selon fa revendication 1, caractérisé en ce que le second chauffage indiqué est effectué à une température comprise dans la gamme de 450 à 550° C.
9. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la poudre de bioxyde d'uranium est refroidie au voisinage de la température ordinaire.
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| PL | Patent ceased |