JPS5874526A - 焼結可能な二酸化ウラン粉末を調製する方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、核燃料調製において使用する為の焼結可能な
二酸化ウラン粉末を製造する為の改善方法に関するもの
であり、特にはマイクｐｔ＆誘導炉においてマイクル波
輻射により焼結可能な二酸化ウラン粉末を製造する技術
に関係する。

二酸化ウラン゛は、現在の原子力発電の原子炉において
もつとも一般的に使用されている燃料で、ある。一般に
、二酸化ウラン粉末はベレットを形成するようプレスさ
れそして焼結され、そして生成ペレットが燃料棒と呼ば
れる細長い中空金属管内に填入されそして密閉される。

このような燃料体が多数集められて、原子炉の炉心内部
で持続する核分裂反応を支持するに充分の濃度における
核分裂性物質の集中域を構成する。

核燃料ベレット調製工程における出発物質である。焼結
可能な二酸化ウラン粉末を製造する為の多数の技術が開
発されてきており、そのもつとも一般的なものはニララ
ン酸アンモニウム（ＡＤＵ）の分解及び還元と関係す誌
。これはＡＤＵ法とも呼ばれている。ムＤＵはアンモニ
アの添加により弗化ウラニルの溶液から・・あ・沈殿に
より生成されそしてこうして形成されるムＤＵは非常に
細い粒寸を有している。これら粉末は、電気抵抗炉、輻
射熱伝達乾燥器、キルン或いはその組合せにおいて熱的
な乾燥、分解及び還元を受けた後最終的に二酸化ウラン
に変換される。

二酸化ウラン粉末の製造の為のまた別の一般的方法は、
炭酸ウラニルアンモニウム（ムＵＣ）を使用するもので
ある。これはＡＵＣ法と略称されている。ＡＵＣは％Ｎ
ＨｓとＣＯｌの同時添加により弗化ウラニル溶液からの
沈殿により生成される。

これにより沈殿したＡＵＧはろ過及び洗滌により母液か
ら分離されそして二酸化ウラン粉末はＡＵＣの熱分解と
続いての生成Ｕ、　ｏ、のＵＯｌへの還元雰囲気下での
還元により形成される。ＡＵＧの熱分解並びに水素或い
は他の還元性ガス中での酸化物の二酸化ウラン粉末への
還元は一般に一つの電気抵抗炉或いはこのようなユニッ
トを２つ併せた炉（例えば所謂渦床炉）において実施さ
れる。

二酸化ウラ１．１１１：′：８１：フ末の製造の為のま
た別の方法は。

硝酸ウラニル大水塩（ＵＮＨ）の使用である。この方法
は、ＵＮＨ（ＵＯ冨（ＮＯｓ）ｔ・６Ｈ宜Ｏ）を出発物
質として、それを電気抵抗炉において加熱及び分解して
、ｔｙｏ、、窒素酸化物及び水蒸気を形成する。その後
、ＵＯ，は電気抵抗炉において水素還元響囲気中で加熱
されて、二酸化ウラン粉末及び水蒸気を形成する。

斯くして、二酸化２ラン粉末を調製する為の先行技術の
方法は、一般に１分解及び還元段階中即ちＵＯ，或いは
ＵＳ　Ｏ＠への分解と続いての二酸化ウラン粉末への還
元中標準的な電気抵抗炉或いは燃料焚き加熱炉を使用す
るものと云うことができる。別法として、ウラン含有化
合物は主に輻射熱伝達乾燥器及びキ・ルンを使用して処
理された。

本発明の目的は、欠点の多い従来から使用された電気抵
抗炉、輻射熱伝達乾燥器及びキルンをマイクロ波誘導炉
と置換えることである。

これまで、！イクｐ波誘導加熱は、マイクロ波輻射に対
する水分子の感受能にはぼ全面的に依る加熱機構として
使用されてきた。即ち、材料の加熱の為のマイクロ波の
使用はマイクロ波が水分子に対して持つ作用に照準を合
せてきた。マイクロ波は水分子の分極の急速な変化をも
たらし、それにより熱を発生する。ここで記載する発明
は、硝酸ウラニル六水塩、ニラフン酸アンモニウム及び
炭酸ウラニルアンモニウムもまたマイクｏ　波ｍ射に対
して感受性を示して熱を発生するとの発見を基礎として
いる。従って、上述した電気抵抗炉、輻射熱伝達乾燥器
及び中ルン等がＡＤＵ　、ＡＵＣ及びυＮＨ粉末処理工
程を鮭での二酸化ウラン粉末の調製中マイクロ波誘導炉
により置換えることができる・０ 本発明は先行技術の加熱装置の欠点の多くを。

材料昇温時間を減じ、一層広い範囲の処理温度を可能な
らしめ、処理時間を短縮し、弗化物不純物水準を低下せ
しめ、ゼラチン状のムＤＵ或いはＡＵＣフイ夛タナ−平
の取扱いの容易さを改善し、目標材料内部全体に集中的
に熱を発生せしめることによりエネルギーを節約し、核
燃料処理の為に会費とされる遠隔位置での実用性を高め
そして七フミツクとしての活性な、焼結可能な二酸化ウ
ラン粉末生成物を提供することにより克服する。

本発明は、マイクロ波誘導炉にお・いてマイクロ波輻射
の概念を使用し′て核燃料調製に使用される焼結可能な
二酸化ウラン粉末を調製する為の教書方法に関係する。

代表的に、出発物質は、硝酸ウラニル六水壌、ニララン
酸アンモニウム及び炭酸ウラニルアンモニウムから成る
群から選択される。

その後、これら選択された出発物質は、マイクロ波誘導
炉において化合物分解に充分な期間加熱される。分解し
た化合物はその後、マイクロ波誘導炉において還元性雰
囲気中で分解化合物を二酸化ウラン粉末に還元するに充
分の期間加熱され、その後二酸化ウラン粉末は還元雰囲
気において冷却される。冷却後、生成粉末は核燃料調製
工程での使用に供しうる。

核燃料調製工程において使用されるべき焼結可能な二酸
化ウラン粉末は、硝酸ウラニル六水壌。

ニララン酸アンモニウム及び炭酸ウラニルアンモニウム
の群からの市蝋入手しうる出発物質を選定することによ
り製造を開始する。選択された出発物質乃至化合物はそ
の後それを分解するに充分の期間マイクロ波誘導炉にお
いて加熱される。生成物の組成はＵＯ，〜Ｕ、ＯＳの酸
化ウラン化学鰍論範囲を有しうる。好ましい分解最終生
成物はＵ、ｏ、でありそして分解は、酸化性、空気或い
は０３等の雰囲気、混会空気気流中或いは不活性′＃囲
気において実施できる。分解段階は、硝酸ウラニル六水
埴が出発化金物として選択された場合には約４００〜４
００℃の範囲の加熱湿度において実施される。出発物質
としてニラフン酸アンモニウ＾或いは炭酸ウラニルアン
モニウムが選択された時には１分解加熱温度は約５５０
〜４５０℃の範囲で実施される。その後１分解化合切は
、マイクル波Ｓ導炉において実質上水素−窒素ガス混合
物等から成る還元性雰囲気下で分解化合物を二酸化ウラ
ン粉末に還元するに充分の期゛関加熱される。還元段階
は、□上記化合物群から選択される出発物質が何であれ
；）、約４５０〜ＳＳＯ℃の範囲内の加熱温度においン
を実施される。その後、二酸化ウラン粉末は還元性゛雰
囲気においてはぼ室温まで冷却される。冷却後、粉末は
核燃料調製工程で使用しうる状態となる。

硝酸ウラニル六水塩、ニララン酸アンモニウム及び炭酸
ウラニルアンモニウムが各々、マイクロ波輻射に対する
それぞれの感受能を測定する為。

標準台所型マイクシ波オーブンの周波数である。

はぼ２４５０ＭＨｚｋ：＃いてマイクロ波誘導炉内でマ
イク四波輻射の下に置かれた。入手容易性の故に従来か
らあるマイク四波オープンが選択されたが、別の周波数
で作動する他の型式のマイクロ波誘導炉もまた使用可能
であることを銘記されたい。追加的に１分解及び還元工
程に対して単一のオープン或いは複数のオーブンが使用
しうる。各ウラン化合物は迅やかにマイター波を感受し
そして急速に発熱した。しかし、ニオビア、アルミナ、
シリカ及びグラフアイ）のような他の物質は、マイクロ
波輻射に曝されても、感受している間、上記ウラン化合
物に一有であることが見出された急速昇温を示さなかっ
た。

硝酸ウラニル六水壌結晶は、先ず水和化された水分子が
解離されるに際して液体を形成し、その後４００〜６０
０℃温度範囲において分解し、漸時乾燥し、Ｍ酸化窒素
ガス及び水蒸気を放出しそして三酸化ウラン（ｔｒｏ、
）を形成することにより１ｗＩ化雰囲気のマイクロ波＃
Ｓ、＃炉においてマイクロ波輻射を感受した。その後、
Ｕｏｌは、マイクロ波誘導炉において還元性雰囲気中で
４５０〜５００℃の温度に加熱された。ここでは、水蒸
気が放出され干してＵＯ，が二酸化ウラン粉末に還元さ
れた。その後、二酸化ウラン粉末は還元性雰囲気におい
てはぼ室温まで冷却された。

フィルタケ−中として入手しうるニララン酸アンモニウ
ムは、マイクロ波誘導炉において酸化性雰囲気中、先ず
！イクシ波場において水を放出して乾燥しモして後５５
θ〜４５０℃において分解し、アンモニアガス及び水蒸
気を放出しモしてＵｌｏ、を形成することにより、マイ
クシ波幅射に感受性を示した。その後、Ｕ、ｏａはマイ
クロ波誘導炉内で還元性雰囲気中４５０〜５５０℃の温
度に加熱され、ここで水蒸気が放出されモしでＵ、０．
が二酸化ウラン粉末に還元され、これはその後還元性雰
囲気においてほぼ室温まで冷却された。

炭酸ウラニルアンモニウムは、ニララン酸γンモニウ＾
に賦果した条件の下に−されると、それとほとんど同態
様で分解し、アンモニアガスと水蒸気を放出し、追加的
に二酸化炭素ガスを放出し、最終的にＵ、ｏａを形成し
た。Ｕ、０．０二酸化ウラン粉末への還元と続いての冷
却は、ニララン酸アンモニウムの還元及び冷却と同様に
通行した。

単数乃至複数のマイクロ波Ｓ″ＩＩＩ炉内での硝酸ウラ
ニル六水塩、ニララン酸アンモニウム及び戻鏝ウラニル
アンモニウムの分解と還元は、従来型式の電気抵抗炉の
使用と通例関連した数時間もの長時間と対照的に数分の
オーダで処理時間を完遂した。追加的に、光沢のある或
いはゼラチン状のフィルタケ−今の処理は、マイクル被
分解一連元工程を何ら妨げず（このよう、ｔＬケーキの
存在は従来型式〇炉では処理時間を延１長した）そして
仕上り製品品質を実現した０マ、、イ５Ｐりｐ渡場で処
理された硝酸ウラニル六水壌、ニララン鱗アンモニウム
及び炭酸ウラニルアンモニウムは、核燃料調製工程にお
いて使用するに適した焼結可能な二酸化ウラン粉末の仕
上り製品を申し分なく生成しえた。

以上、本発明について説明したが、本発明の精神内で多
くの改変が為しうろことを銘記されたい。

゛パ］ ＼Ｉノ

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （１）　　硝酸ウラニル大水塩、ニララン酸アンモニウ
   ム及び炭酸ウラニルアンモニウムから成る群から選択さ
   れる物質を出発物質として選択する段階と。 出発物質をマイク賞波ＩＩ！ＩＩ炉において該出発物質
   を分解するに充分の期間加熱する段階と。 分解物質を！イクｐ波ｍｍ炉において還元性雰囲気中で
   該分解物質を二酸化ウラン粉末に還元するに充分の期間
   加熱する段階と、４ 二酸化ウラン粉末を還元性雰囲気において冷却する段階
   と を包含する核燃料−製に使用される焼結可能な二酸化ウ
   ラン粉末、を製造する方法。 （２）　　最初の加熱が酸化性雰囲気において実施され
   る特許請求の範囲＃１１項記載の方法。 （３）　　最初の加熱が混合空気流れ雰囲気において実
   施される特許請求の範囲第１項記載の方法。 （４）　　最初の加熱が不活性雰囲気において実施され
   る特許請求の範囲第１ＸＪ記載の方法。 （５）出発物質の分解がＵＯ，からＵ、　Ｏ，の範囲に
   ある特許請求の範Ｈ１ｌｉｔ項記載の方法。 （６）最初の加熱が約４００〜６００℃の範囲の温度で
   実施される特許請求の範囲第１項記載の方法。 （７）最初の加熱が約３５０〜４５０℃の範囲の温度で
   実施される特許請求の範囲第１項記載の方法。 （８）　　第二の加熱が約４５０〜５５０℃の範囲の温
   度で実施される特許請求の範囲第１項記載の方法。 （１）二酸化ウラン粉末がほぼ室温まで冷却される特許
   請求の範囲第１項記載の方法。