JPS5826295A - 核燃料の調製及びスクラツプ再循環 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、核燃料ベレットを調製しそして工程中生じた
スクラップ二酸化ウランを繰返し使用の為再Ｗ＊する為
の改善された方法に関するものであ’ｉ、＊にはマイク
ロ波誘導炉におけるマイクμ波放射を使用するととＫよ
る二酸化ウランの加工処理及び再循環用処理方法に関係
する。

二酸化ウラン（ＵＯ＊）は現在の動力原子炉においても
つとも一般的に使用される燃料であシ、ＵＯ嘗は一般に
焼結ベレットの形態をとり、これらベレットは燃料棒と
呼ばれる細長い中空金属管Ｋｉｌ填されそして帯封され
る。原子炉の炉心内で核分裂反応の持続を支持するに充
分の濃度においての核分裂性物質の集積を確立するのは
このような燃料棒の多数の群集体である。

核燃料ベレットを製造する為の多数の技術が一発されて
きたが、そのうちもつとも一般的なものは、粉状ＵＯ３
をベレット状に冷間プレスし、そして生成ベレットを耐
火型炉内で水素中約１７００℃の温度χおいて約３〜６
時間焼結することである。代表的に、プレス稜、成形ペ
レットは移送ボートと呼ばれるきわめて耐熱性の移送容
器内に置かれそして高耐火性のプルツクで内張りされた
耐熱焼結炉を通して押進或いは歩道され、ここでベレッ
トは焼結されて高密度な安定した最終製品に形成される
。しかしながら、このような処理は操業及び保守に多額
の費用を要する特殊な電気加熱式炉を必要としそしてそ
Ｏような「プッシャー」及び「ウオーキングビーム」型
炉の温度範囲は工業技術ＯＩｌ界にある或いはそれに近
いように思われる。！論的に、このような炉は、固有に
、核燃料Ｏ再旭理及び再生に必要とされる遠隔操作型式
に修正するに不適であり九。

核燃料ベレット調製工程中、か１０の量の、基準に合わ
ない不甲格焼結ＵＯ嘗ベレット及びスフ２ツブＵＯ，粉
末が発生し、これらは繰返し物として外信１１に供せら
れる。再循環の為ＵＯ，回収の代表的な先行技術の方法
は、これら材料を大気中でＵＯ茸がＵｓＯ畠に変換する
よう加熱しそしてＵｓ　Ｏｓとして繰返し材料を再循環
に供する即ち核燃料ベレット調製工程の初期段階におい
て清浄なＵＯ會及び有機結合剤粉末に戻して混合するこ
とである。Ｕｓ　ＯｓはＵ　Ｏｔとは異った結晶構造を
有しそしてそれがＵＯ！から形成される時構造上の差異
は初期構造を剥離及び崩壊せしめる。再循環の為の先行
技術のＵ　Ｏ＊　−＋Ｕｓ　Ｏｓ転換作業は一般的に従
来型式の大気炉において為されそして材料が加熱される
時炉はｔｒａ　０１の崩壊による粉砕を助成するべく揺
動される。

本発明の目的は、核燃料ベレット調製工程において使用
された耐火型耐熱焼結炉及びＵＯ，→Ｕｓ　Ｏｓ転換再
循環工程において使用された揺動器−大気炉組合せ装置
をマイクロ波誘導炉に置換えることである。これまで、
マイクル波誘導は、加熱機構として、マイクロ波放射へ
の水分子の感受作用（サス七プタンス）Ｋはとんと全面
的に依存して使用されてきただけであった。即ち、材料
加熱の為のマイクロ波の使用はマイクロ波が水分子に持
つ効果に主に依拠してきた。マイクロ波は水分子の極性
に急速な間化をもたらし、それＫより熱を発生する。こ
こで記載する発明は、ＵＯ，からＮ、　Ｏ，の化学量論
式を持つ酸化ウランがマイクロ波放射に感受作用を示し
従ってＵＯ，ベレットとスクラップＵＯ，粉末がＩ！接
マイクロ波放射を感受して熱を発生しうることを開示す
る。従って、上述した耐火型焼結炉や大気炉は、はるか
に小さなマイクロ波誘導炉により代替されうる。

本発明は、先行技術の耐火型焼結炉に伴う燃料処理の欠
点の多くを、焼結時間を減少し、温度のよ抄込速力確立
を可能ならしめ、一層高い温度の実現を可とし、エネル
ギー消費量及び空間占＊費件を軽減１７、耐火炉材の層
積を減少若しくはその必要性管排除し、遠隔位置でのモ
ジュール化運転に容易に適応たらしめ（モジュール化運
転とは一つのモジュールの損失或いはその損傷が運転全
体を休止しないようなものを云う）、そして一層改１１
された高密化及び多孔特性の炉；結生成物をもたらすこ
とにより克服する。追加１Ｋ、本発明は、先行技術の揺
動器−大気炉組合せと関連する再循環工程の欠点の多く
を、ＵＯｌをその酸化温度に昇温する為の昇温時間を短
縮し、炉結ＵＯ，ベレットの静的な崩壊による粉砕化を
可能ならしめ以って繰戻して混合の為のＵ、０．粉末を
一層効率的に生成するととくより克服する。

本発明は、マイクロ波誘導炉におけるマイクロ波放射に
よる加熱の概念を利用して核燃料ベレットを調製しそし
て二酸化ウランｉ循環する為の相中、二酸化つ２ンと有
機結合剤粉末は混合されそして後プレスされたペレット
突固め体の形態へと成形されそしてプレスされる。プレ
ス突固め体はその後、１イクロ波誘導炉において還元雰
囲気下で加熱され、焼結されそして焼結温度に保持され
、その彼焼結体は還元雰囲気条件を１＃続したまま室温
に冷却される。冷却後、焼結体は所望される仕上げ二酸
化ウランベレット生成物に研磨される。ペレット調製中
発生する、成る量のスクラップ二酸化ウラン粉末と不甲
格焼結二酸化ウランペレットは繰返し再使用の為マイク
ロ波誘導炉に置かれ、ここで繰返し材料は酸化性雰囲気
中で加熱される。炉において、再循環二酸化ウランはＵ
ｓ　Ｏｓ粉末に酸化されそして後核燃料ベレット調製工
程の初期段階において二酸化ウランと有機結合剤粉末と
の混合の為戻して移送される。

以下、本発明について具体的に説明する。

原子炉の燃料として作製される核燃料ベレットは、二酸
化ウラン（ＵＯｌ）粉末（化学量論的出発粉末はＵ　Ｏ
家、ｅｓ〜２．１１　　として表わしうるけれど本斯界
ではＵＯ２が採用された）を出発材としそしてそれを市
販入手しうる有機結合剤粉末と混合するととによや製造
される。有機結合剤の量は臨界的ではないが、混合物の
約ａ１〜α３重Ｍチの範１とすべきであり、残部が９９
．７〜９９．９−のＵＯ。

である。この量で成形及びプレス中粉末を豆いに保持す
るに充分である。混合時間は均質な混合物を生成するに
充分とすべきである。混合後、混合物は生ペレツト突固
め体へと成形されそして冷間プレスされる。プレス力は
粉末をその理論混合物密度の約５０−に突固めるに充分
のものとされ、その決定は突固め体の長さ、ｉｌ！径及
び重量に基〈。

その後、突固め体は、マイクロ波誘導炉において実質上
電床（Ｎ、）及び水素（ｎｔ）ガス混合物特定すれば約
７５　嗟Ｈ鵞−２５４Ｎｔ　ガス混合物から成る還元性
雰囲気において加熱されそして焼結される。しかし、任
意の還元性雰囲気が使用しうる。

焼結温度は約１６００〜１８００℃の範囲にありセして
突固め体は理論密度の約９５−の突固め焼結密度を実現
するべくその焼結温度において２〜６時間時間零囲気下
でマイクロ波炉内に保持される。・還元性雰囲気中での
焼結は、超化学量論的出発粉末ＵＯ＊４％〜ト■Ｉ　を
ＵＯ宜に還元する。焼結後、突固め体はほぼ室温に冷却
され、冷却も還元性雰囲気で実施される。冷却後、焼結
体は所望のＵＯ。

仕上げベレット生成物へと研削・研磨される。

上記核燃料ベレット製造工程はまた、成形及びプレス段
階後しかし焼結段階＊に追加的工程段階を含んで４爽施
されうる。しかし、追加段＊１使用すると、上記プレス
力は粉末をその理論混合物密度の約４４１ｉｔで＊ｍめ
るに充分のものとなる。

追加段階としては、９１固め体をスクリーンを通して粗
砕して粗砕物（ｇｒａｎｕｌａｔｏ　）を形成しそして
後それを冷間プレスしてプレスペレット突固め体を形成
することが含まれ、その場合粗砕物プレス力は理論密度
の約５９−まで粗砕物を突固めるに充分のものである。

追加的に％Ｕｓ　ｏｓ粉末が燃料ｔｉ製工ｓの第１段階
においてＵＯオ及び有機結合剤粉末と混和されうる。　
Ｕｓ　Ｏ＆粉末添加量は、混合物の約５重量−であ）、
残部は約１１〜１ｓ−結合剤及び約９４７〜１１１％Ｕ
Ｏ，である。ベレット突固め体のＵｓ　Ｏｓ成分は、還
元雰囲気中での焼結に際してＵＯｘＫ変換される。

化学量論式ＵＯｆ〜Ｕｓ　Ｏｓ　を持つ酸化ウランは約
２４５０ＭＨｚにおけるマイクロ波放射（Ｉｍ準台所蓋
マイクロ披オーブｙｏｌｌ鋏数）Ｋｍｍ悪感受性持ち、
非常に高温の鰺熱温度にまで急速（昇温することが認め
られた。上記周波数の従来型式（）ｖイクロ波オーブン
がその入手容易性の故にここでの使用の為に選択された
が、異った周波数で作動する他のマイクロ波錦導炉も、
従来型式であれ、それでないにしろ、使用可能であるこ
と管理解すべきである。アルミナ、シリカ、ニオビア、
リチア及びグラファイトを含む他のセラミック材１１Ｈ
！２４５０ＭＨ篤におけるマイクロ波放射に容易には感
受性を示さない。

化学量論式ＵＯ置〜Ｕ、Ｏ−を持つ酸化つ２ンがマイク
ロ波放射に直接的感受作用を示すことを確認する為の試
験が、生プレスＵＯｔベレット突固め体をアルミナ管内
（置き、管を従来型式の２４５０Ｍ）１１マイクロ波オ
ーブン内に装入し、還元性雰囲気を管内に４人する為の
手段を設ゆ、管両端を耐火断熱材で栓蓋しそして管をベ
レット突固め体と共にオープン内でＮｍ及びＨ！ガス混
合物の還元雰囲気中おいて加熱するととＫより実施され
え。加熱は最初２０の電力設定値において２分間（これ
はオープン出力の１００−がその時間の２〇−送られ九
ことを意味する）実施された。

２０Ｃ）初期電力設定値は、僅かに収蔵される湿分の大
半を除去するに充分であ）、そ（＞＠ＳＯの電力設定値
に増大されそして５分間保持されて、残存水分を除去し
九。その後電力は、７０の設定値に１０分間増大されそ
して後１００設定値に追加１５分増加された。アル建す
管自体はマイクロ波放射に対して透過性であや、マイク
μ波放射の通過を許容しそして突固め体の通常の耐火炉
に固有の外から内でなく内から外への加熱を許容す爲。

１５７ｆ１℃への加熱は僅か１５分後に実現された。

管内からの明誠する白熱は７０電力設定値に入って約５
分で始ま）そして白熱状態は１００の最大出力設定値に
おいて一定と１ｋｌ）、１ａ２ｏ℃の焼結温度が管の外
表面において一定された。１００の電力設定値が追加１
５分間保持されそして後突固め体はオープン内ではｆｔ
宸温まで冷却され、その間還元雰囲気が連続的に維持さ
れた。突固め体の密度測定が為されえ、結果は次の通勤
である：（蜀　　　　−）　（２））（ｇ）（ｕ←）　
００２　　　　　　　　　．５９　．８５　１１２　　
貴１２　１１２１焼結　ａｌｎｔ＠ｒｅｄ ３　　　　　　　　　　．５８　　．７３　　ｔ７２　
　＆９１　８ｔ５Ｑ−緒　ｓ１ｍｔ＊ｒ＊ｄ 追加的な試験が、核燃料ベレット調製においてもつとも
一般的に見られる寸法のＵ　Ｏｔペレット突固め体につ
いて実施された。焼結時間が４時間まで増大されそして
突固め体が約（Ｌ５ｃｍの内径を有したことを除いて試
験は上述したようにして実施された。突固め密度測定が
為され、結果は次の通勤である： 突固め体　　外　径　　長　さ　　重　量　　密　度　
　理論密度の割合 （Ａ）　　　　（ｍ）　　　　（ｃＩＬ）　　　　（ｇ
）　　　（ν←）（−）１．９７　　　　ｔｏｓ　　　
２１２　　　１１ＩＬ１４　　　？２．５４２　　　　
．９７　　　　ｔｌｌ　　　　２８７　　　１α５２　
　９４０２５　　　　．９８　　　１１１　　　　Ｚ８
５　　　１（Ｌ４！５　　　？！５１４４　　　　．９
８　　　　ｔ０４　　　２０２　　　ｔ？！Ｓ　　　　
？（Ｌ５７５　　　　　　、？７　　　１０４　　　　
ＺＯｌ　　　　１Ｑ、０７　　９ｔ９２６　　　　．９
８　　　　ｔｏ８　　　２６４　　　１（Ｌ４１　　９
４，９８７　　　　．９８　　　　ｔｉｎ　　　ｚ７６
　　　１（Ｌ４３　　９５．１９Ｂ　　　　　、９７　
　　　ｔｏ　　　１７９　　　便９２　　９α４Ｂ？　
　　　　、９８　　　１１４　　　７．７１　　　１８
４　　　Ｂ９．９５１０　　　　．９７　　　　ｔｌｌ
　　　　Ｚｌ　　　　１［Ｌｌ　　　？５．０１アルミ
ナが発生する高温に耐えることができしかもマイクロ渡
場と相互作用しないが故に１アルミナが焼結家における
使用の為選択された。金属部材はそれらがマイクロ波を
反射するから考直しえない。核燃料１ｌｉｊ製工程中、
突（支）め体はアルイナ管内に密封される必要はなく、
アルミナボート、容器或いはマイクロ波放射に透過性の
他の材料のものがｉイクロ波誘導炉内で突固め体に対す
る支持手段として使用されうる。二酸化り２ンと有機結
合剤とのそして二酸化ウラン及びＵ、　０．と有機結合
剤との試験突固め体はすべてマイクロ波放射に感受作用
を示し、斯くしてマイクロ波誘導焼結炉が耐火型焼結炉
に好都合に代替しうろことを示す。

スクラップ二酸化ウランの繰返し循環使用も核燃料調製
工程の重要な付属作業である。ベレットｖＲＩＩＩ中、
繰返し便用に供しうる成る量の焼結二酸化クランペレッ
ト及び二酸化ウラン粉末が発生する。仕様に合わない焼
結ベレット及び焼結体研磨段階中発生する二酸化ウラン
研削賛成いは粉末が、アル建ナボー）容器或いはマイク
ロ波透過性の材料のものに載せて、マイクロ波誘導炉に
搬入されて、そこで再処理及び再ＤＩ！ｍＫ供される。

追加的に、任意の他のスクラップ二酸化ウランが添加し
えそしてこの態様で処理されつる。マイクロ波炉におい
て少くとも２００’Ｃのその酸化温度への材料の加熱は
、酸什雰凹気（一般には空気）中でのマイクロ波放射に
より達成され、ここでＵＯｌはＵｍＯ１粉末に酸化され
る。特定の加熱時間及び温度は臨界的でないが、加熱は
材料を細い黒色粉末に変換するに充分の期間性われねば
ならず、それは材料のｔＫ依存す石が一般に４００〜５
００℃のおおよその温度範囲において約２０〜４０分て
達成される。炉において、ベレットは外側ベレット表面
がＵｓ　Ｏ−に酸化しそしてＵＯ６内部ベレットからＵ
ＯＩとＵ２Ｏ５間の密度差ＣＩＴＯ蒙の方が大きい密度
を持つ）によ〉剥離するＡＫまで加熱される。新しい未
酸化表面が次々と貢呈されるので、酸化過程は、ベレッ
ト全体が黒色ＵｍＯ・粉末に酸化されるまで続行する。

二酸化ウラン粉末或いは研削屑は既に粉状形態にあ抄従
って炉内での酸化性雰凹気においての加熱に際して、屓
粉は迅やかＫ　Ｕｓ　Ｏｓ粉末に変換されよう。炉を離
れる酸化生成物は細いＵｓ　Ｏｓ粉末であや、これは冷
却後核燃料ベレット＠製工１ｉ１において二酸化ウラン
及び有機結合剤粉末に繰返して混合するに好適である。

再循環用炉内での加熱は、連続的にも或いは間欠的にも
行いうる。しかし、ベレットの酸化は、電力山羊を交互
に変える、即ち電力オンと絖いてのオフサイクル下での
マイクロ波加熱により向上される。成る期間電力をオン
にして続いて成る期間オフにした彼、マイクロ波放射が
再開される時ＵＯｌベレットはきわめて急速に昇温する
。焼結ベレットは、ベレットが酸化されている間マイク
ロ波源をオン“及びオフに単に切換えることによ妙完全
に粉砕化された。Ｕ　Ｏを材料が酸化温度を越えた時、
マイクロ波放射に対するその感受性は非常に高い。マイ
クロ波放射が中断される時、材料は冷え始めるがまだ尚
酸化しつつある。マイクロ波放射が再導入されると、材
料は迅やかに白熱温度に戻る。急速表昇温と冷却はベレ
ット構造中に多大の熱応力を生起せしめる。仁の熱応力
は、ＵＯ，とＵ、　Ｏ，との間の密度差によ抄導入され
る応力と相俟って静的な状況下でベレットの破砕を屯た
らす。冷却サイクル毎に新しい表面が露出され、酸化を
完了時まで継続せしめる。

研究室での試験は、従来型式の２４５０ＭＨＩマイクロ
波オーブン内に置かれたＵＯ！粉末のサンプルが酸化性
雰囲気中でＶイクロ波放射に直接的に感受性を示すとと
ｔ−確立した。約５１ｉの１さのＵＯ宜粉末プンプルは
、１分以内に赤熱して輝きそして酸化は空気と接触して
いる表向”ｔべてにおいて起っている。試験の結果、マ
イクロ渡場に値かれた焼結ペレットが約１〜２分以内に
マイクロ波を感受しそして酸化が進行するにつれペレッ
トが砕けていくこと本わかった。ペレットの酸化は、電
力水準を５０の電力設定値に設定するととによ抄向上さ
れる。ペレットは、１イクロ波がオンとオフを繰返すに
際してＯｔＳ起熱応熱応力度差に由り崩壊する。オン／
オフ即ち間欠的マイクロ波放射を提供する減少せる電力
設定は、熱応力と密度差を創生じてペレットを崩壊せし
め、次々と酸化に供される新しいＵＯ鵞面を増大するこ
とにより酸化を向上した。

以上、本発明について説明したが、本発明の精神内で多
くの改変が為しうろことを銘記されたい。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）　（＆）　　所定量の二酸化つ２ンと有機結合剤粉
   末を混合する段階と、 （ｂ）　　混合物をプレスされたベレット突固め体に成
   形しそしてプレスする段階と、 （ｅ）　　−イクロ波誘導炉において還元雰四気下で突
   固め体を加熱しそして焼結する段階と、（ｄ）　　突固
   め体を該還元雰囲気において焼結温度に所定の時間保持
   する段階と、 （４１）　　還元雰囲気を維倖したまま焼結体をほば室
   温まで冷却する！Ｒ＃と、 （ｆ）　　焼結体を所望の仕上抄ベレット生成物に研削
   する段階と ｔ包含する核燃料ベレットを調製する方法。 ２）プレスが約５０−の理論突固め密度を実現するに充
   分である特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３）プレスが約４４チの理論突固め密度を実現するに光
   分である特許請求の範１ｊｆ１ｇ１項記載の方法。 すＲｐｌ（ｂ）と（ｃ）との間で、突固め体がスクリー
   ンを強送されて粗砕物を形成しそして粗砕物プレスされ
   たでレッド突固め体にプレスされる特許請求の範囲第１
   項記載の方法。 ５）プレスかめ５０％の理論突固め密度を実現するに充
   分である特許請求の範囲第４項記載の方法。 ６）突固め体が約１６００〜１８００℃の範Ｈにおける
   温度においてマイクロｔ＆ｔ＋導炉内で焼結される特許
   請求の範囲第１項記載の方法。 ７）還元雰囲気がＮ＠＋Ｈｔガス混合物から威る特許請
   求の範紅第１項記載の方法。 ８）ガス混合物が約７５％Ｈ鵞−２５−Ｎ、である特許
   請求の範囲第１項記載の方法。 ９）段階（ａ）　Ｏ二酸化ウラン及び有機結合剤粉末の
   ｆｆｉがそれぞれｌｌ＋　９９．７〜９９９チ及びα１
   〜ＣＬ５チ（Ｉｌ量％）である特許請求の範しＨ第１項
   記載の方法。 １０）　　段階（ｄ）の保持時間が約２〜６時間である
   特許請求の範−第１項記載の方法。 １１）　　段階（ａ）の二酸化ウラン及び有機結合剤と
   の混和の為所定量ＯＵ、Ｏ，粉末が添加される特許請求
   の範囲第１項配賦の方法。 １２）　　Ｕｓ　Ｏｓ粉末が混合物の約５重量−である
   特許請求の範囲第１１項記載の方法。 １Ｂ）　　核燃料ベレットの調製中発生する不甲格焼結
   二酸化り２ンベレツト及びスクラップ二酸化つ２ン粉末
   を繰返し使用の為再循環する方法であって、 焼結二酸化クランベレット、スクラップ二酸化り２ン粉
   末或いはその組合せをマイクロ波誘導炉に搬入する段階
   と、 マイクロ波誘導炉内の搬入材料を酸化雰囲気中で加熱し
   て二酸化ウランをＵ、０．粉末に酸化する段階と、 核燃料ベレン）ｌｉｅ製工程において二酸化ウラン及び
   有機結合銅粉末との搗倉のためＵｓ　Ｏ＠　を移調する
   段階とを包含する前記再循環方法。 １４）　　マイクロ波−導加熱炉内の加熱が連続的であ
   る特許請求の範囲第１ｓ項記載の方法。 １５）　　マイクロ波誘導炉内の加熱が間欠的である特
   許請求の範囲第１ｓ項記軟の方法。