JPH0338557B2 - - Google Patents
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- JPH0338557B2 JPH0338557B2 JP57196679A JP19667982A JPH0338557B2 JP H0338557 B2 JPH0338557 B2 JP H0338557B2 JP 57196679 A JP57196679 A JP 57196679A JP 19667982 A JP19667982 A JP 19667982A JP H0338557 B2 JPH0338557 B2 JP H0338557B2
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
- G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
- G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
- G21C3/62—Ceramic fuel
- G21C3/623—Oxide fuels
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、稀土類酸化物（特にGd2O3）10重量
％までを添加物として含むUO2原料粉末、又は同
様の添加物を含むUO2及びPuO2原料粉末から成
る混合物をプレス成形体に圧縮し、次いでこのプ
レス成形体を還元的に作用する焼結雰囲気中で熱
処理することによつて凝縮させて酸化物核燃料焼
結体を製造する方法に関する。
％までを添加物として含むUO2原料粉末、又は同
様の添加物を含むUO2及びPuO2原料粉末から成
る混合物をプレス成形体に圧縮し、次いでこのプ
レス成形体を還元的に作用する焼結雰囲気中で熱
処理することによつて凝縮させて酸化物核燃料焼
結体を製造する方法に関する。
特開昭56−100392号公報から公知のこの種の先
行技術では、プレス成形体の熱処理をまず酸化作
用をする焼結雰囲気中で800〜1400℃で15分〜２
時間行ない、次いで還元的に作用する焼結雰囲気
中で1650℃以上の温度で30分〜４時間行つてい
た。
行技術では、プレス成形体の熱処理をまず酸化作
用をする焼結雰囲気中で800〜1400℃で15分〜２
時間行ない、次いで還元的に作用する焼結雰囲気
中で1650℃以上の温度で30分〜４時間行つてい
た。
この場合酸化雰囲気中での熱処理は、プレス成
形体を比較的低い処理温度で過化学量論的状態に
移行させ、還元雰囲気で生じ得る焼結抑制相の形
成を不活性化させるために行うものである。すな
わちこの焼結抑制相（UO2及び稀土類元素の酸化
物から成る混晶）はプレス成形体内における高い
焼結密度の形成を著しく長い焼結時間の後に初め
て可能とするもので、特にガドリニウム含有量が
６重量％の場合の高温熱処理の際に問題になつて
いたものである。
形体を比較的低い処理温度で過化学量論的状態に
移行させ、還元雰囲気で生じ得る焼結抑制相の形
成を不活性化させるために行うものである。すな
わちこの焼結抑制相（UO2及び稀土類元素の酸化
物から成る混晶）はプレス成形体内における高い
焼結密度の形成を著しく長い焼結時間の後に初め
て可能とするもので、特にガドリニウム含有量が
６重量％の場合の高温熱処理の際に問題になつて
いたものである。
この先行技術では稀土類元素、例えばガドリニ
ウムを中性子物理学的に焼結可能な中性子毒とし
て含み、その焼結密度は理論的に可能な密度の90
％を越え、従つて運転中の原子炉内で比較的僅か
なガス状又は易揮発性の核分裂生成物を遊離する
にすぎない酸化物核燃料焼結体が得られる。従つ
て先行技術で得られた核燃料焼結体を含む燃料棒
はいずれにしても燃料棒被覆管内にごく僅かな過
圧を発生させることにとどまるので、原子炉の運
転中核燃料棒を破損させるおそれのある核燃料焼
結体の収縮及び局部的過熱は生じない。
ウムを中性子物理学的に焼結可能な中性子毒とし
て含み、その焼結密度は理論的に可能な密度の90
％を越え、従つて運転中の原子炉内で比較的僅か
なガス状又は易揮発性の核分裂生成物を遊離する
にすぎない酸化物核燃料焼結体が得られる。従つ
て先行技術で得られた核燃料焼結体を含む燃料棒
はいずれにしても燃料棒被覆管内にごく僅かな過
圧を発生させることにとどまるので、原子炉の運
転中核燃料棒を破損させるおそれのある核燃料焼
結体の収縮及び局部的過熱は生じない。
また従来の技術では、UO2原料粉末を酸化物稀
土類元素を含む核燃料焼結体に加工することが一
般に行われていたが、このUO2原料粉末は直接圧
縮したり、焼結目的で熱処理することができない
ため、UO2原料粉末はまず核燃料焼結体としての
高い焼結密度を得るため、4.5m2／ｇよりも大き
い比表面積及び80nｍよりも小さい晶粒平均直径
の形成下に粉砕し、その後に粉末状稀土類酸化物
を配合し、予備圧縮し、次いで流動可能及びプレ
ス可能の顆粒物に造粒しなければならなかつた。
すなわち従来はこのような顆粒物にして初めてこ
れをプレス成形体に圧縮し、焼結のため熱処理に
付して核燃料焼結体を加工していた。
土類元素を含む核燃料焼結体に加工することが一
般に行われていたが、このUO2原料粉末は直接圧
縮したり、焼結目的で熱処理することができない
ため、UO2原料粉末はまず核燃料焼結体としての
高い焼結密度を得るため、4.5m2／ｇよりも大き
い比表面積及び80nｍよりも小さい晶粒平均直径
の形成下に粉砕し、その後に粉末状稀土類酸化物
を配合し、予備圧縮し、次いで流動可能及びプレ
ス可能の顆粒物に造粒しなければならなかつた。
すなわち従来はこのような顆粒物にして初めてこ
れをプレス成形体に圧縮し、焼結のため熱処理に
付して核燃料焼結体を加工していた。
本発明の課題は、上述の先行技術で得られる核
燃料焼結体の焼結密度に影響を及ぼすことなく、
先行技術及び従来技術を更に簡略化することにあ
る。
燃料焼結体の焼結密度に影響を及ぼすことなく、
先行技術及び従来技術を更に簡略化することにあ
る。
この課題は本発明によれば、最初に記載した形
式の方法において、UO2粉末は比表面積が２〜
4.5m2／ｇ及び／又は平均直径が80〜250nｍの晶
粒を使用し、熱処理はプレス成形体を1500〜1750
℃の温度にして実施することにより解決される。
式の方法において、UO2粉末は比表面積が２〜
4.5m2／ｇ及び／又は平均直径が80〜250nｍの晶
粒を使用し、熱処理はプレス成形体を1500〜1750
℃の温度にして実施することにより解決される。
ところで上述の従来技術で使用されている原料
粉末に比して小さい比表面積及び／又は大きい晶
粒平均直径を有するUO2原料粉末（これは特に微
孔性ではなく、従つてそれ自体は凝縮が不良であ
る）は、稀土類酸化物特にGd2O3を配合されてい
る場合、比較的高い熱処理温度で極めて大きい易
凝縮性を示すことが判明した。従つて先行技術で
必要とされた還元作用を有する焼結雰囲気中での
熱処理前又は後における酸化作用を有する焼結雰
囲気中での熱処理は、UO2原料粉末から得られた
核燃料焼結体の焼結密度に影響を与えることなく
省略することができた。
粉末に比して小さい比表面積及び／又は大きい晶
粒平均直径を有するUO2原料粉末（これは特に微
孔性ではなく、従つてそれ自体は凝縮が不良であ
る）は、稀土類酸化物特にGd2O3を配合されてい
る場合、比較的高い熱処理温度で極めて大きい易
凝縮性を示すことが判明した。従つて先行技術で
必要とされた還元作用を有する焼結雰囲気中での
熱処理前又は後における酸化作用を有する焼結雰
囲気中での熱処理は、UO2原料粉末から得られた
核燃料焼結体の焼結密度に影響を与えることなく
省略することができた。
更に従来技術で必要とされたUO2原料粉末の予
備造粒も本発明方法では同様に省略することがで
きた。
備造粒も本発明方法では同様に省略することがで
きた。
本発明方法のUO2原料粉末としては、いわゆる
ADU法（「Gmelin Handbuch der
anorganischen Chemie，Uran，
Erga¨nzungsband A3」第99頁〜第101頁、1981年
参照）の直後に得られた未顆粒化二酸化ウラン粉
末を使用することができる。しかしいわゆる
AUC法（「Gmelin Handbuch der
anorganischen Chemie，Uran，
Erga¨nzungsband A3」第101頁〜第104頁、1981
年”参照）により得られた未顆粒化二酸化ウラン
粉末も、熱分解条件下における粉末の滞留時間を
相応して選択した場合には使用することができ
る。本発明方法ではプレス成形体の温度は１〜10
時間の熱処理中維持した場合経済的である。この
時間内で核焼結体の最適の密度が得られ、これよ
りも長い熱処理期間は密度をこれ以上改良せず、
場合によつては核燃料焼結体を膨張させることも
ある。
ADU法（「Gmelin Handbuch der
anorganischen Chemie，Uran，
Erga¨nzungsband A3」第99頁〜第101頁、1981年
参照）の直後に得られた未顆粒化二酸化ウラン粉
末を使用することができる。しかしいわゆる
AUC法（「Gmelin Handbuch der
anorganischen Chemie，Uran，
Erga¨nzungsband A3」第101頁〜第104頁、1981
年”参照）により得られた未顆粒化二酸化ウラン
粉末も、熱分解条件下における粉末の滞留時間を
相応して選択した場合には使用することができ
る。本発明方法ではプレス成形体の温度は１〜10
時間の熱処理中維持した場合経済的である。この
時間内で核焼結体の最適の密度が得られ、これよ
りも長い熱処理期間は密度をこれ以上改良せず、
場合によつては核燃料焼結体を膨張させることも
ある。
更にプレス成形体は１℃／分〜10℃／分の加熱
速度で熱処理温度に加熱した場合有利である。こ
れによりプレス成形体の加熱時に始まる凝縮工程
に十分な時間を与えることが保証される。
速度で熱処理温度に加熱した場合有利である。こ
れによりプレス成形体の加熱時に始まる凝縮工程
に十分な時間を与えることが保証される。
次に本発明及びその利点を一つの比較例及び２
つの実施例で詳述する。
つの実施例で詳述する。
比較例として前記のGmelin Handbuchに基づ
くAUC法で得られた、比表面積6.6m2／ｇ及び晶
粒の平均直径30nｍの未顆粒化UO2原料粉末を
Gd2O3粉末6.5重量％と混合し、顆粒化した後プ
レス成形密度5.6ｇ／cm3のプレス成形体に圧縮し
た。その後引続き焼結炉内でこのプレス成形体を
専ら還元的に作用する純粋な水素雰囲気中で加熱
速度10℃／分で1750℃に加熱し、この温度で２時
間保つた。冷却した後こうして処理したプレス成
形体から得られた核燃料焼結体は9.81ｇ／cm3の密
度を有し、これはその理論的に可能な密度の91.7
％に相応した。
くAUC法で得られた、比表面積6.6m2／ｇ及び晶
粒の平均直径30nｍの未顆粒化UO2原料粉末を
Gd2O3粉末6.5重量％と混合し、顆粒化した後プ
レス成形密度5.6ｇ／cm3のプレス成形体に圧縮し
た。その後引続き焼結炉内でこのプレス成形体を
専ら還元的に作用する純粋な水素雰囲気中で加熱
速度10℃／分で1750℃に加熱し、この温度で２時
間保つた。冷却した後こうして処理したプレス成
形体から得られた核燃料焼結体は9.81ｇ／cm3の密
度を有し、これはその理論的に可能な密度の91.7
％に相応した。
本発明の第１の実施例として同様に前記の
Gmelin Handbuchに基づくAUC法により製造し
た未顆粒化UO2原料粉末を使用した。しかしこれ
は熱分解条件での滞留時間を延長することにより
比表面積5.3m2／ｇ及び晶粒の平均直径110nｍに
した。この未顆粒化UO2原料粉末をGd2O3粉末
6.5重量％と混合した後、直ちに密度5.6ｇ／cm3の
プレス成形体に圧縮し、これを比較例の場合と同
じ条件下に加熱し、焼結した。こうしてプレス成
形体から密度10ｇ／cm3（これは理論的に可能な密
度の93.4％である）の核燃料焼結体が得られた。
Gmelin Handbuchに基づくAUC法により製造し
た未顆粒化UO2原料粉末を使用した。しかしこれ
は熱分解条件での滞留時間を延長することにより
比表面積5.3m2／ｇ及び晶粒の平均直径110nｍに
した。この未顆粒化UO2原料粉末をGd2O3粉末
6.5重量％と混合した後、直ちに密度5.6ｇ／cm3の
プレス成形体に圧縮し、これを比較例の場合と同
じ条件下に加熱し、焼結した。こうしてプレス成
形体から密度10ｇ／cm3（これは理論的に可能な密
度の93.4％である）の核燃料焼結体が得られた。
本発明の第２の実施例では前記のGmelin
Handbuchに基づくAUC法によつて得られた未
顆粒化UO2原料粉末を使用した。しかし熱分解条
件での滞留時間は比表面積4.4m2／ｇ及び晶粒の
平均直径140nｍが得られるように調整した。こ
のUO2原料粉末をGd2O3粉末6.5重量％と混合し、
直ちに密度5.6ｇ／cm3のプレス成形体に圧縮し、
これを比較例及び本発明の第１の実施例の場合と
同じ焼結条件下に付した。こうして得られた核燃
料焼結体は10.17ｇ／cm3の密度を有し、これはそ
の理論的に可能な密度の95.1％に相当した。
Handbuchに基づくAUC法によつて得られた未
顆粒化UO2原料粉末を使用した。しかし熱分解条
件での滞留時間は比表面積4.4m2／ｇ及び晶粒の
平均直径140nｍが得られるように調整した。こ
のUO2原料粉末をGd2O3粉末6.5重量％と混合し、
直ちに密度5.6ｇ／cm3のプレス成形体に圧縮し、
これを比較例及び本発明の第１の実施例の場合と
同じ焼結条件下に付した。こうして得られた核燃
料焼結体は10.17ｇ／cm3の密度を有し、これはそ
の理論的に可能な密度の95.1％に相当した。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 稀土類酸化物（特にGd2O3）10重量％までを
添加物として含むUO2原料粉末、又は同様の添加
物を含むUO2及びPuO2原料粉末から成る混合物
をプレス成形体に圧縮し、次いでこのプレス成形
体を還元的に作用する焼結雰囲気中で熱処理する
ことによつて凝縮させて酸化物核燃料焼結体を製
造する方法において、UO2粉末は比表面積が２〜
4.5m2／ｇ及び／又は平均直径が80〜250nｍの晶
粒を使用し、熱処理はプレス成形体を1500〜1750
℃の温度にして実施することを特徴とする酸化物
核燃料焼結体の製造方法。 ２ プレス成形体の温度を１〜10時間の熱処理中
維持することを特徴とする特許請求の範囲第１項
記載の方法。 ３ プレス成形体を１℃／分〜10℃／分の加熱速
度で熱処理の温度に加熱することを特徴とする特
許請求の範囲第１項記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE31446841 | 1981-11-10 | ||
| DE3144684A DE3144684C1 (de) | 1981-11-10 | 1981-11-10 | Verfahren zum Herstellen von oxidischen Kernbrennstoffsinterkoerpern |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5892987A JPS5892987A (ja) | 1983-06-02 |
| JPH0338557B2 true JPH0338557B2 (ja) | 1991-06-11 |
Family
ID=6146069
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57196679A Granted JPS5892987A (ja) | 1981-11-10 | 1982-11-09 | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4512939A (ja) |
| EP (1) | EP0079031B1 (ja) |
| JP (1) | JPS5892987A (ja) |
| BR (1) | BR8206497A (ja) |
| CA (1) | CA1182995A (ja) |
| DE (1) | DE3144684C1 (ja) |
| ES (1) | ES8402969A1 (ja) |
Families Citing this family (15)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE3425581A1 (de) * | 1983-10-06 | 1985-04-25 | Kraftwerk Union AG, 4330 Mülheim | Verfahren zum herstellen von oxidischen kernbrennstoffsinterkoerpern |
| SE439854B (sv) * | 1983-12-20 | 1985-07-01 | Asea Atom Ab | Sett att framstella sintrade kernbrenslekroppar |
| DE3406084A1 (de) * | 1984-02-20 | 1985-08-22 | Kraftwerk Union AG, 4330 Mülheim | Verfahren zum herstellen von oxidischen kernbrennstoffsinterkoerpern |
| SE452153B (sv) * | 1985-09-18 | 1987-11-16 | Asea Atom Ab | Sett att tillverka sintrade kernbrenslekroppar |
| FR2599883B1 (fr) * | 1986-06-10 | 1990-08-10 | Franco Belge Fabric Combustibl | Procede de fabrication de pastilles de combustible nucleaire a base d'oxyde d'uranium |
| GB8724514D0 (en) * | 1987-10-20 | 1987-11-25 | British Nuclear Fuels Plc | Production of ceramic nuclear fuel pellets |
| US5255299A (en) * | 1990-04-03 | 1993-10-19 | Nippon Nuclear Fuel Development Co., Ltd. | Method of manufacturing nuclear fuel pellets |
| US5180527A (en) * | 1990-04-03 | 1993-01-19 | Nippon Nuclear Fuel Development Co., Ltd. | Nuclear fuel pellets |
| GB9511396D0 (en) * | 1995-06-06 | 1995-08-02 | British Nuclear Fuels Plc | Chemical complexes |
| GB9515966D0 (en) * | 1995-08-03 | 1995-10-04 | British Nuclear Fuels Plc | Nuclear fuel pellets |
| FR2744557B1 (fr) * | 1996-02-07 | 1998-02-27 | Commissariat Energie Atomique | Materiau combustible nucleaire composite et procede de fabrication du materiau |
| FR2894954B1 (fr) * | 2005-12-19 | 2008-02-15 | Commissariat Energie Atomique | Procede de fabrication d'une matiere particulaire et matiere particulaire susceptible d'etre obtenue par ledit procede. |
| FR2895137B1 (fr) * | 2005-12-19 | 2008-02-15 | Commissariat Energie Atomique | Procede de fabrication d'un materiau dense pour combustible nucleaire et produit susceptible d'etre obtenu par ce procede. |
| KR101677175B1 (ko) * | 2015-08-07 | 2016-11-21 | 서울시립대학교 산학협력단 | 기지상보다 수축율이 큰 코팅층을 갖는 삼층구조 등방성 핵연료 입자를 포함하는 완전 세라믹 캡슐형 핵연료 조성물, 소재 및 그 제조방법 |
| EP3437107B1 (en) * | 2016-03-29 | 2020-10-21 | Ultra Safe Nuclear Corporation | Fully ceramic microencapsulated fuel fabricated with burnable poison as sintering aid |
Family Cites Families (19)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3168601A (en) * | 1960-10-28 | 1965-02-02 | Gen Electric | Process for the production of plutonium oxide-containing nuclear fuel compacts |
| US3862908A (en) * | 1962-05-03 | 1975-01-28 | Grace W R & Co | Microspheres of urania and other materials |
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