NL8202953A - Werkwijze voor de bereiding van nucleaire brandstof korrels en het recirculeren hierbij van afvalmateriaal. . - Google Patents

Werkwijze voor de bereiding van nucleaire brandstof korrels en het recirculeren hierbij van afvalmateriaal. . Download PDF

Info

Publication number
NL8202953A
NL8202953A NL8202953A NL8202953A NL8202953A NL 8202953 A NL8202953 A NL 8202953A NL 8202953 A NL8202953 A NL 8202953A NL 8202953 A NL8202953 A NL 8202953A NL 8202953 A NL8202953 A NL 8202953A
Authority
NL
Netherlands
Prior art keywords
uranium dioxide
powder
sintered
lozenges
tablets
Prior art date
Application number
NL8202953A
Other languages
English (en)
Original Assignee
Babcock & Wilcox Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Babcock & Wilcox Co filed Critical Babcock & Wilcox Co
Publication of NL8202953A publication Critical patent/NL8202953A/nl

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62Ceramic fuel
    • G21C3/623Oxide fuels
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
  • Processing Of Solid Wastes (AREA)
  • Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)

Description

£ . — ·&* -1- 22564/Vk/tj
Korfce aanduiding: Werkwijze voor de bereiding van nuoleaire brandstofkorrels en het recirculeren hierbij van afvalraateriaal.
De uitvinding heeft betrekking op een werkwijze voor de bereiding 5 van nuoleaire brandstofkorrels, De uitvinding heeft verder betrekking op een werkwijze voor het recirculeren van afvalmateriaal. Met name heeft de uitvinding betrekking op een verbeterde werkwijze voor de bereiding van nu-cleaire brandstofkorrels en het recirculeren van uraniumdioxide bij welke werkwijze en recirculering van uraniumdioxide een microgolfbestraling wordt 10 uitgevoerd in een microgolfinddctieoven.
Uraniumdioxide (U0^) is de meest algemene toegepaste brandstof in de tegenwoordige kernreactoren waarbij U02 in het algeraeen de vorm heeft van gesinterde tabletten die worden aangebracht en afgesloten in een dunne, hol-le metalen buis die worden aangegeven als bradstofstaven. Een aantal van 15 dergelijke bradstofstaven geeft een opeenhoping van splitsbaar materiaal in een voldoende concentratie om de beoogde splitsingsreacties te ondersteunen binnen de kern van de kernreactor. Er zijn een aantal technieken ontwikkeld voor het vervaardigen van korrels voor kernbrandstof waarbij de meest nor-male werkwijze bestaat uit het koud samenpersen van poedervormig UO2 tot ta-20 bletten die worden gesinterd in waterstof in een oven met een vuurvaste be-kleding bij een temperatuur van ongeveer 1700°C gedurende ongeveer drie tot zes uren. Na het samenpersen worden de gevormde tabletten aangebracht in tegen hitte bestand zijnde houders die voor transport kunnen dienen, verder aangegeven als transportboten, die door een onder weerstand verhitte sinter-25 oven worden geduwd of voortbewogen, welke oven is voorzien van een bekle-ding van vuurvaste blokken, waarin korrels worden gesinterd ter vorming van dichte, stabiele eindprodukten. Een dergelijke bewerking maakt echter een speciale elecktrisch verhitte oven noodzakelijk die kostbaar is in het ge-bruik en waarmee het mogelijk is om een temperatuursgebied te handhaven 30 voor de "duw” en "doorloopstraal" type ovens die ongeveer aan de grens is van de in de praktijk kostbare technologie. Verder is gebleken dat dergelijke ovens zelf niet kunnen worden toegepast aan het type voor een afvoer-bewerking die noodzakelijk is voor het opnieuw verwerken en opnieuw bereiden van nuoleaire bradstoffen.
35 Tijdens de bereiding van de nuoleaire brandstoftabletten wordt een hoeveelheid afgestoten, gesinterde U02 tabletten ontwikkeld en afval UO^ poeder, dat beschikbaar is om te worden gerecirculeerd, Een bekende werkwijze voor het terugwinnen van UO^ om dit te recirculeren of recycleren 8202953 η i -2- 22564/Vk/tj bestaat hieruit dat het materiaal aan lucht wordt verwarmd zodat UO^ wordt omgezet tot U^Og en als U^Og is dit materiaal geschikt om te worden gere-circuleerd of teruggemengd met zuiver UO^ en organische bindmiddelpoeders als eerstfe fase voor de bereiding van nuoleaire brandstoftabletten. U^Og 5 heeft een andere kristalstructuur dan UO^ en wanneer het wordt gevormd uit UO^ veroorzaakt het structuurverschil de beginstructuur die een splitting en fragmentatie veroorzaakt. De bekende omzetting van UO^ tot U^Og voor re-circuler-ing wordt gewoonlijk uitgevoerd in een conventionele luchtoven en wanneer het materiaal wordt verwarmd wordt deze geschud ora het breken van 10 het materiaal te verhogen.
Het doel volgens de uitvinding is om de sinteroven die onder invloed van weerstand wordt verhit en die voorzien is van een vuurvaste bekleding en toegepast wordt bij het bereiden van nucleaire brandstoftabletten wordt ver-vangen en de schud- luchtovencorabinatie die worden toegepast bij de 110^-15 U^Og · - omzetting-recycleerbewerking,wordt vervangen door een microgolf-inductieoven. Tot'nu toe is microgolfinductie toegepast als verwarmingsme-chanisme, doch nagenoeg alleen bij het verhitten van stoffen die watermole-culen bevatten, waarbij het gebruik van microgolven is beperkt tot het verhitten van materialen waarbij een invloed werd verkregen van de microgolven 20 op de watermoleculen. Microgloven veroorzaken een snelle verandering in de polarisatie van het watermolecuul en zodoende wordt warmte ontwikkeld. De on-derhavige werkwijze vermeldt dat uraniumoxide,waarbij UO2 wordt verkregen uit U^Og en verder gesinterde UO^ tabletten en afval UO^ poeder direct worden be-straald met microgolven. Zodoende kan de sinteroven voorzien van vuurvaste 25 bekleding en de bovenbesehreven luchtoven wordt vervangen door de veel klei-nere microgolginductieovens.
Door de werkwijze volgens de uitvinding worden veel nadelen die kle-ven aan de bewerking van brandstof op bekende wijze an die samenhangen met de sinteroven van het vuurvaste type voorkomen door het verlagen van de sin-30 tertijd, het snelle bereiken van de noodzakelijke temperaturen en het ver-krijgen van hogere temperaturen, het verlagen van het energieverbruik en het verlagen van de noodzakelijke ruimte, het verminderen van de afslijting of het niet noodzakelijk zijn van de vuurvaste materialen in de oven, het snel aanpassen van de regelbewerking bij afgelegen plaatsen waarbij het verlies 35 of de beschadiging aan een moduul niet de gehele bewerking stopt en leidt tot een verbeterde verdichting en corrositeitskarakteristiek van het gesinterde produkt. Verder wordt met behulp van de werkwijze volgens de uitvinding een aantal nadelen die optreden bij het recirculeren, veroorzaakt 8202953 • · - - · -- «*.'-?»·· _____. ...........
* cr j -3- 2256Wk/tj door de schud-luchtovencombinatie,opgeheven door het verkorten van de opwarra-tijd ora U02 te verwarmen tot de oxidatietemperatuur, waarbij een statische fragmentatie raogelijk is van de gesinterde UOg korrels en een meer efficients produktie van U^Og -poeder voor de terugmenging.
5 De uitvinding heeft betrekking op een werkwijze voor de bereiding van nucleaire brandstofkorrels en het recirculeren van uraniumdioxide onder toepassing van microgolfbestraling in een microgolfinductieoven. De werkwijze volgens de uitvinding wordt hierdoor gekenmerkt dat.de volgende trappen wor-den uitgevoerd: 10 a) een bepaalde hoeveelheid uraniumdioxide en organische poedervor- mige bindraiddelpoeders worden gemengd, b) het mengsel wordt gevormd en samengeperst tot een samengeperst tabletvormig pastille, c) de pastilles worden verhit en gesinterd in een microgolfinductie- 15 oven onder reducerende atmosfeer, d) de pastilles worden gedurende een tevoren bepaalde tijd gehouden op de sintertemperatuur in de reducerende atmosfeer, e) de pastilles worden afgekoeld tot nabij omgevingstemperatuur ter-wijl ze in de reducerende atmosfeer worden gehouden en 20 f) de pastilles worden gemalen tot het uiteindelijke gewenste tablet- produkt.
Tijdens de bereiding van het tablet wordt uraniumdioxide en poeder-vormig organische bindraiddel gemengd, vervolgens in een bepaalde vorm ge-bracht en samengeperst tot de tabletvormige pastilles. De samengeperste pas-25 tilles worden vervolgens verhit, gesinterd en op de sintertemperatuur gehouden in een microgolfinductieoven onder een reducerende atmosfeer, waarna de gesinterde pastilles worden afgekoeld tot. omgevingstemperatuur onder vo'ortdu-rende reducerende atmosferische omstandigheden. Na afkoelen worden de pastilles gemalen tot de gewenste uiteindelijke tabletvormige produkten van 30uraniumdioxide. Een hoeveeleheid poedervormig afval aan uraniumdioxide en afgekeurde gesinterde tabletten van uraniumdioxide, verkregen tijdens de ta-bletvorming is beschikbaar voor recirculatie aan een microgolfinductieoven waarin het materiaal wordt verwarmd in een oxiderende atmosfeer. In de oven wordt gerecirculeerd uraniumdioxide geoxideerd tot een U^Og -poeder en ver-35volgens verder gevoerd voor menging met uraniumdioxide en organisch bind-middelpoeder als eerste stap voor de bereiding van tabletvormige nucleaire brandstof.
De diverse punten van nieuwheld die de uitvinding kenmerken worden 8202953 -4- 22564/Vk/tj hieronder nader toegelicht. Voor een beter begrip van de uitvinding, de voordelen bij het toepassen hiervan en de speeifieke resultaten verkregen onder toepassing van de werkwijze wordt een nadere toelichting aan de hand van het hierna beschreven voorbeeld gegeven.
5 Nucleaire brandstoftabletten, bereid om te worden toegepast voor kernreactoren worden bereid door uit te gaan van uraniumdioxide (UC>2)-poeder (waarbij in het algemeen U02 wordt aangegeven hoewel het uit-gangsmateriaal kan worden weergegeven als stoechioraetrisch U0o _ _ en het mengen hiervan met een in de handel verkrijgbaar organische bindraiddel-. 10 poeder. De hoeveelheid organisch bindmiddel is niet kritisch, dooh moet gelegen zijn tussen ongeveer 0,1 en 0,3 gew. % van het mengsel waarbij de rest 99,7 tot 99,9% U02 is, welke hoeveelheid voldoende is om het poeder samen te houden tijdens de vorrageving en samenpersen. De mengtijd moet voldoende zijn om een homogeen mengsel te verkrijgen. Na menging wordt het ge-15 mengde mengsel gevormd en koud samengeperst tot samengeperste tabletvormige pastilles waarbij de samenperskracht voldoende is om de poeders samen te persen tot ongeveer 50% van de theoretische dichtheid, welke bepaling is ge-baseerd op de lengte, diameter en het gewicht van het pastille. De pastilles worden vervolgens verwarmd en gesinterd in een microgolfinductieoven onder 20 een reducerende atmosfeer in hoofdzaak bestaande uit stikstof (N,,) en wa-terstof (H2)-gasmengsels en meer in het bijzonder op een gasmengsel van ongeveer 15% H2-25% Ng. Elke reducerende atmosfeer is echter toepasbaar. De sintertemperatuur is gelegen tussen ongeveer 1600°C en 1800°C en de pastilles worden gehouden in de microgolfoven onder de reducerende atmosfeer bij 25 de sintertemperatuur gedurende ongeveer 2 tot 6 uren om een dichtheid van de pastille te verkrijgen van ongeveer 95% van de theoretische dichtheid.
Het sinteren in een reducerende atmosfeer verlaagt de hyperstoechiometrische verhouding van het uitgangspoeder U02 2 ^ tot U02> Na het sinteren wor den de pastilles afgekoeld tot ongeveer omgevingstemperatuur, waarbij het 30 afkoelen wordt uitgevoerd in de reducerende atmosfeer. Na afkoelen worden de pastilles gemalen tot de gewenste U02-houdende tabletvormige produkten.
De bovenbeschreven werkwijze ter bereiding van de nucleaire tablet-ten kan ook worden uitgevoerd met additionele bewerkingstrappen na de vorm-geving en samenpersing, doch'voor de sintering. Met deze additionele trap-35 pen wordt de bovenvermelde samenperskracht voldoende om poeders samen te persen tot ongeveer 44% van de theoretische dichtheid van het mengsel. De verdere trappen omvatten het doorvoeren van de pastilles door zeven ter vorming van een grannulaat en het vervolgens koud samenpersen van het gran- 8202953
J
-5- 22564/Vk/tj nulaat tot samengeperste tabletvormige pastilles, waarbij de samenperskracht van het grannulaat voldoende is ora het gr-annulaat saraen te persen tot onge-veer 50% van de theoretische dichtheid. Verder kan UgOg-poeder worden ge-mengd met U02 en organisch.bindmiddelpoeder bij de eerste bewerkingstrap 5 van de werkwijze voor de bereiding van de brandstof waarbij het UgOg-poeder ongeveer 5 gew. % uitmaakt van het raengsel, waarbij de rest ongeveer 0,1 tot 0,3/t bindraiddel is en ongeveer 94,7 tot 94,9^ U02· Het bestanddeel aan U^Og van de tabletvormige pastilles wordt na het sinteren in de reducerende atmosfeer omgezet tot U02· Ί0 Het is gebleken dat uraniumoxide met stoechioraetrische hoeveelheden UOg tot UgOg direct de miorogolfbestraling opneemt bij ongeveer 2450 MHz, de frequentie van de standaardhuishoudelijke microgolfoven, waarbij de stof snel tot zeer hoge-rood hete teraperaturen wordt verhit. Het zal duidelijk zijn dat hoewel een conventionele microgolfoven werd toegepast vanwege de 15 makkelijke verkrijgbaarheid hiervan andere microgolfinductieovens, conventionele en niet-conventionele, die bij verschillende frequenties werken, eveneens kunnen worden toegepast. Andere keramische stoffen zoals aluminium-oxide, siliciumoxide, niobiuraoxide, lithiumoxide en grafiet aanvaarden niet zo makkelijk de miorogolfbestraling bij 2450 MHz.
20 Het onderzoek om vast te stellen dat uraniumdioxide met stoechiome- trische U02 tot UgOg direct gevoelig was voor miorogolfbestraling werd uit-gevoerd door vast samengeperste U02-tabletvormige pastilles in een buis van aluminiumoxide te doen, de buis te plaatsen in een conventionele 2450 MHz microgolfoven, het aanbrengen van een reducerende atmosfeer in de buis, de 25 uiteinden van de buis te voorzien van vuurvast isolerend materiaal en de buis met pastilles te verhitten in de oven onder een reducerende atmosfeer van een gasmengsel van N2 en H2· Het verhitten werd eerst gedurende twee minuten uitgevoerd bij een krachtinstelling van 20, hetgeen betekent dat 100^ van de kracht in de oven gedurende 20% van de tijd werd toegevoerd. De 30 beginkracht van 20 was voldoende om de grootste hoeveelheid van het aanwe-zige vocht te verwijderen en deze kracht werd verhoogd tot een krachtinstelling van 30 en deze installing werd gedurende vijf minuten gehandhaafd om het resterende vocht te verwijderen. Vervolgens werd de kracht verhoogd tot een instelling van 70 gedurende tien minuten en vervolgens verhoogd tot 100 35 gedurende nogmaals vijftien minuten. De buis van aluminiumoxide was door-latend voor de miorogolfbestraling, waardoor de microgolfbestraling werd doorgelaten en de pastilles werden verhit van binnenuit in plaats van vanaf de buitenzijde zoals in een norraale vuurvaste oven gebeurt. Het verhitten 8202953 4 V* * -6- 22564/Vk/tj tot 1370°C werd bereikt na slechts vijf rainuten. Een gloeiverschijnsel begon binnen in de buis na ongeveer vijf minuten bij een krachtinstelling van 70, waarbij de gloei constant werd bij de volledige krachtinstelling van 100, waarbij een sintertemperatuur van 1620°C werd gemeten aan het buitenopper-vlak van de buis. De krachtinstelling van 100 werd gedurende nogmaals vijf-tien minuten gehandhaafd en vervolgens werden de pastilles afgekoeld in de oven tot ongeveer omgevingstemperatuur, waarbij de reducerende atmosfeer continu werd gehandhaafd. De dichtheidsmetingen aan de pastilles werden uit-gevoerd en hiervan zijn de resultaten weergegeven in tabel A.
TABEL A
pastille diameter lengte gewicht dichtheid theoretische dichtheid 3 _(cm)_(cm)_(g) (g/cm )_{%)_ 1. niet gesinterd 0,70 1,04 2,24 5,59 51,00 (ter vergelijking) 2. gesinterd 0,59 0,85 2.,12 9,12 83,21 3. gesinterd 0,58 0,73 1,72 8,91 81,30 4. gesinterd 0,59 0,87 2,01 8,45 77,10
Een verdere testbewerking werd uitgevoerd met de UO^-tabletvormige pastilles met een grootte die gewoonlijk wordt toegepast bij de bereiding van nucleaire brandstoftabletten. Deze testen werden uitgevoerd zoals boven beschreven behalve dat de sintertijd werd verhoogd tot vier uren en de pastilles hadden een inwendige diameter van ongeveer 0,3 cm. De metingen van de dichtheid van de pastilles werden uitgevoerd en de resultaten hiervan zijn weergegeven in tabel B.
TABEL B
pastille buiten- lengte gewicht dichtheid theoretische diameter dichtheid 3 _ (cm) (cm)_Cg)_(g/cm )_%_ 1. 0,97 1,05 7,12 10,14 92,54 2. 0,97 1,11 7,87 10,52 96,02 3. 0,98 1,11 7,85 10,43 95,14 4. 0,98 1,04 7,02 9,93 90,57 5. 0,97 1,04 7,01 10,07 91,92 6. 0,98 1,08 7,66 10,41 94,98 7. 0,98 1,10 . 7,76 10,43 95,19 8 2 0 2 9 5 3 -TABEL B- Λ a -7- 22564/Vk/tj vervolg TABEL B: pastille buiten lengte gewicht dichtheid theoretische diameter dichtheid _ (cm)_. (cm)_(β)_(g/om ) _% 5 8. 0,97 1,17 7,79 9,92 ‘90,118 9. 0,98 1,14 7,71 9,86 89,95 10. 0,97 1,11 7,61 10,41 95,01
Aluminiumoxide werd gebruikt als een materiaal voor de sinterruimte 10 omdat het bestand is tegen hoge temperaturen die worden ontwikkeld, doch geen interactie heeft met het microgolfveld. Metallische componenten konden daarom niet worden gebruikt omdat deze gevoeliger zijn voor microgolven. Tij-dens de bereiding van de nucleaire brandstof kunnen de pastilles niet worden bewaard in afgesloten buizen van aluminiumoxide, maar in boten van aluminium-15 oxide, vaten of andere voorwerpen, niet ontvankelijk voor microgolfbestra-ling, konden worden gebruikt als draagorganen voor de pastilles in de oven met de microgolfinductie. De te onderzoeken pastilles van uraniumdioxide met organisch bindmiddel en uraniumdioxide en U^Og met organisch bindmiddel, alle onderhevig aan microgolfbestraling toonden zodoende aan dat de sinter-20 oven op basis van microgolfinductie een goed alternatief was ten opzichte van de sinteroven van het vuurvaste type.
Het recirculeren van afval-uraniumdioxide is een belangrijk verschijn-sel bij de werkwijze voor de bereiding van nucleaire brandstof. Tijdens de bereiding van'de tabletten wordt een hoeveelheid gesinterde tabletten van 25 uraniumdioxide en poedervormige uraniumdioxide verkregen dat kan worden ge-recirculeerd. Gesinterde tabletten die niet voldoen aan de specificaties en poedervormige uraniumdioxide of gemalen slib verkregen tijdens de maalbe-werking van de pastilles worden verder gevoerd in een boot van aluminiumoxide, vat of een hiermee vergelijkbaar orgaan dat niet gevoelig is voor be-30 straling met microgolven, een microgolf-inductieoven voor het verder verwer-ken en recirculeren. Verder kan ook elk mogelijk ander afval aan uraniumdioxide worden toegevoegd en op deze wijze bewerkt. Het verwarmen van het materiaal tot de oxidatietemperatuur van ten minste 200°C in de microgolf-oven wordt uitgevoerd door bestralen met microgolven in een oxiderende atmos-35 feer, die in het algemeen, doch hiertoe niet beperkt, lucht is, waarbij CJO^ wordt geoxideerd tot een U_00-poeder. Met name is de verwarmingstijd en tem- 5 o peratuur niet kritisch, maar het verwarmen moet worden uitgevoerd gedurende lange tijd om het materiaal te veranderen tot een fijn, zwart poeder, welke 8202953 Λ -8- 22564/Vk/tj werkwijze een functie is van het toegepaste materiaal, doch in het algemeen is een temperatuur van ongeveer 400 tot 500°C voldoende bij een tijdsduur van 20 tot 40 minuten. In de oven worden de tabletten verhit tot een punt waarbij het buitenoppervlak van de tabletten geoxideerd wordt tot U^Og en 5 zich afscheidt van het inwendige UO^-gedeelte van het tablet door het ver- schil in dichtheid tussen 002 en U^Og, waarbij U02 de grotere dichtheid heeft.
Bij de introductie van verse, niet-geoxideerde oppervlakken zou de werkwijze zich voortzetten totdat het volledige tablet wordt geoxideerd tot een zwart U-0o-poeder. Het poedervormige uraniumdioxide of gemalen slib is reeds in 3 o 10 poedervorm zodat na verhitting in de oven in de oxiderende atmosfeer de slib snel kan worden omgezet tot het U^Og-poeder. Het geoxideerde produkt dat uit de oven wordt verkregen is een fijn U^Og-poeder dat na afspoelen geschikt is ora te worden gemengd met uraniumdioxide en organisch bindmiddel in poedervorm voor het uitvoeren van een werkwijze ter bereiding van een nucleair 15 brandstoftablet.
Het verwarmen in de gerecylceerde oven kan continu of met tussenpozen worden uitgevoerd. De oxidatie van de tabletten wordt echter verbeterd door verwarmen met microgolven wanneer het krachtniveau wordt gealterneerd, waarbij de toevoer van energie wordt gevolgd door een cyclus waarbij geen ener-20 gie wordt toegevoerd. Na een periode waarbij energie wordt toegevoerd volgt een periode zonder energietoevoer, zodat UOg-tabletten zeer snel worden verhit wanneer de microgolfbestraling wordt hersteld. Gesinterde tabletten zijn volledig uiteen gevallen door het eenvoudig uitschakelen van de microgolf-bron en verder doordat de tabletten worden geoxideerd. Wanneer het UC>2 mate-25 riaal de oxidatietemperatuur heeft ondergaan is de gevoeligheid hiervan voor microgolfbestraling zeer hoog. Wanneer de microgolfbestraling wordt onder-broken begint het materiaal af te koelen, waarbij toch nog oxidatie plaats heeft. Het materiaal wordt onmiddellijk teruggevoerd naar een gloei-rode temperatuur wanneer de microgolfbestraling opnieuw wordt toegevoerd. De snel-30 le opwarming en afkoeling veroorzaakt een zeer hoge thermische spanning die wordt uitgevoerd op de temperatuur van de tabletten. De thermische spanningen samen met de spanningen die worden bewerkstelligd door het verschil in dichtheid tussen UOg en U^Og veroorzaakt een breking van de tabletten onder sta-tische omstandigheden. Verse oppervlakken worden na iedere koelcyclus die 35 oxidatie veroorzaakt, onderworpen aan een laatste bewerking.
Experimenten op laboratoriumschaal hebben uitgewezen dat monsters U02~poeder die geplaatst zijn in een conventionele 2450 MHz microgolfoven direct onderhevig zijn aan microgolfbestraling in een oxiderende atmosfeer.
8202953 -9- 22564/Vk/tj
Een monster van een UOg-poeder met gewicht van ongeveer 50 g.' zal tot rood gloeiend worden gebracht in minder dan een minuut en de oxidatie zal plaats hebben op alle oppervlakken die in contact zijn met lucht. De experimenten hebben ook aangetoond dat een gesinterd tablet aangebracht in een microgolf-5 veld onderhevig is binnen 1 tot 2 minuten aan het uiteenvallen van het tablet wanneer de oxidatie plaats heeft. Oxidatie van het tablet wordt verbe-terd door de krachttoevoer te verhogen tot een krachtinstelllng van 50. Het tablet breekt door dichtheidsverschillen en deze worden veroorzaakt door ther-mische spanningen zoals microgolven die worden toegevoerd en vervolgens afge-10 sloten. Een verlaagde krachtinstelling die een toevoer en afsluiting geeft of een bestraling met microgolven dienen met tussenpozen te worden toegevoerd om voor een verbeterende oxidatie door het bewerkstelligen van thermische spanningen en dichtheidsverschillen waardoor een breuk van het tablet ontstaat en zo-doende worden verse U02-oppervlakken verkregen,die geschikt zijn voor oxidatie.
15 Hoewel voorbeelden zijn gegeven van de werkwijze volgens de uitvin- ding zal het voor een deskundige mogelijk zijn om in het kader van de uit-vinding veranderingen aan te brengen die echter moeten worden begrepen binnen de voorgestelde werkwijze van de uitvinding. Samengevat kan dan ook worden gesteld dat een verbeterde werkwijze is verkregen voor het bereiden van 20 nueleaire brandstoftabletten en het recirculeren van uraniumdioxide onder toepassing van microgolfbestraling waarbij een oven voor microgolfinductie is toegepast in plaats van de conventionele ovens van het vuurvaste type waarmee een sintering wordt uitgevoerd en schud-luchtovens.
-CONCLUSIES- 8202953

Claims (15)

1. Werkwijze voor de bereiding van nucleaire brandstofkorrels, met het kenmerk, dat de volgende trappen worden ultgevoerd: 5 a) een bepaalde hoeveelheid uraniumdioxide en organische poedervor- mige bindmiddelpoeders worden geraengd, b) het mengsel wordt vervolgens samengeperst tot een samengeperst tabletvorraige pastille, c) de pastilles worden verhit en gesinterd in een microgolf-inductie- 10 oven onder een reducerende atmosfeer, d) de pastilles worden gedurende een tevoren bepaalde tijd gehouden op de sintertemperatuur in een de reducerende atmosfeer, e) de pastilles worden afgekoeld tot nabij omgevingstemperatuur ter-wijl ze in de reducerende atmosfeer worden gehouden, 15 f) de pastilles worden gemalen tot het uiteindelijke gewenste ta- bletprodukt.
2. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat het saraenper-sen voldoende is om een theoretische compacte dichtheid te verkrijgen van ongeveer 50?.
3. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat het saraen- drukken voldoende is om een theoretische samendrukdichtheid te verkrijgen van ongeveer 44?.
4. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat verdere trap-pen tussen b) en c) worden uitgevoerd te weten het doorvoeren van de pastilles 25door zeven ter vorming van een granulaat en het samenpersen van het granulaat tot samengeperste tabletvormige pastilles.
5. Werkwijze volgens conclusie 4, met het kenmerk, dat het samenpersen voldoende is om een theoretische compact dichtheid te verkrijgen van ongeveer 50?.
6. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat de pastilles worden gesinterd in een microgolf-inductieoven bij een temperatuur tussen ongeveer 1600 en 1800°C.
7. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat de reducerende atmosfeer bestaat uit een gasmengsel van Ng en Hg.
8. Werkwijze volgens conclusie 7, met het kenmerk, dat het gasmeng sel bestaat uit ongeveer 75? Hg en 25? Ng.
9. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat de hoeveelheid uraniumdioxide en organisch bindmiddel in poedervorm toegepast bij 8202953 , V -11- 22564/Vk/tj trap a) ongeveer 99,7 tot 99,9% en respectievelijk 0,1 tot 0,3 gew. % is.
10. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat de verblijf-tijd gedurende de stap d) ongeveer 2 tot 6 uren bedraagt.
11. Werkwijze volgens conclusie 1, met het kenmerk, dat vender een 5 bepaalde hoeveelheid U^Og-poeder wordt toegevoegd die wordt gemengd met uraniumdioxide en poedervormig organisch bindMddel in stap a).
12. Werkwijze volgens conclusie 11, met het kenmerk, dat de hoeveelheid U^Og-poeder ongeveer 5 gew. % bedraagt van het gemengde poedermengsel.
13. Werkwijze voor het recirculeren van afgestoten gesinterde ura-10 niumdioxide tabletten en afval uraniumdioxide-poeder verkregen tijdens de bereiding van nucleaine bradstofkorrels met het kenmerk, dat de gesinterde uraniumdioxide tabletten, afval uraniumdioxide-poeder en mengsels hiervan worden toegevoerd aan een microgolfinductieoven, het toegevoerde materiaal wordt verhit in de microgolf-inductieoven in een oxiderende atmosfeer om 15 het uraniumdioxide te oxideren tot U^Og-poeder en het U^Og-poeder wordt overgebracht ter menging met uraniumdioxide en poedervormig organisch bind-middel aan een werkwijze ter bereiding van nucleaire brandstoftabletten.
14. Werkwijze volgens conclusie 13, met het kenmerk, dat het ver-warmen wordt uitgevoerd in een microgolf-inductieoven op continue wijze.
15. Werkwijze volgens conclusie 13, met het kenmerk, dat het ver- warmen in de microgolf-inductieoven met tussenpozen wordt uitgevoerd. 8202953
NL8202953A 1981-07-23 1982-07-22 Werkwijze voor de bereiding van nucleaire brandstof korrels en het recirculeren hierbij van afvalmateriaal. . NL8202953A (nl)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US28640381 1981-07-23
US06/286,403 US4389355A (en) 1981-07-23 1981-07-23 Sintering UO2 and oxidation of UO2 with microwave radiation

Publications (1)

Publication Number Publication Date
NL8202953A true NL8202953A (nl) 1983-02-16

Family

ID=23098456

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NL8202953A NL8202953A (nl) 1981-07-23 1982-07-22 Werkwijze voor de bereiding van nucleaire brandstof korrels en het recirculeren hierbij van afvalmateriaal. .

Country Status (15)

Country Link
US (1) US4389355A (nl)
JP (1) JPS5826295A (nl)
AT (1) AT378277B (nl)
BE (1) BE893824A (nl)
BR (1) BR8204295A (nl)
CA (1) CA1192734A (nl)
CH (1) CH651698A5 (nl)
DK (1) DK323782A (nl)
EG (1) EG16193A (nl)
ES (1) ES8407620A1 (nl)
FR (1) FR2510293B1 (nl)
GB (1) GB2103414B (nl)
IT (2) IT8209477A1 (nl)
NL (1) NL8202953A (nl)
SE (1) SE8204413L (nl)

Families Citing this family (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB2182599A (en) * 1985-11-07 1987-05-20 Porous Plastics Ltd Method of producing a sintered product
FR2599883B1 (fr) * 1986-06-10 1990-08-10 Franco Belge Fabric Combustibl Procede de fabrication de pastilles de combustible nucleaire a base d'oxyde d'uranium
JPS6350800A (ja) * 1986-08-21 1988-03-03 新日本無線株式会社 放射性物質を含む廃棄物の処理方法
JPH0646121U (ja) * 1992-12-01 1994-06-24 信一郎 吉村 バーナ
DE19633312A1 (de) * 1996-08-19 1998-02-26 Siemens Ag Verfahren zum Sintern von Pellets aus Nuklearbrennstoff
DE59906100D1 (de) * 1998-02-19 2003-07-31 Framatome Anp Gmbh Verfahren und vorrichtung zum mikrowellensintern von kernbrennstoff
US6228337B1 (en) * 1998-12-02 2001-05-08 Cameco Corporation Method for reducing uranium trioxide
KR100794071B1 (ko) * 2006-12-05 2008-01-10 한국원자력연구원 핵연료 소결체의 제조 방법
KR101001202B1 (ko) * 2008-11-11 2010-12-15 한국수력원자력 주식회사 Mn 및 Al 화합물 첨가제를 함유한 이산화우라늄 핵연료소결체 및 이의 제조 방법
RU2605456C1 (ru) * 2015-12-29 2016-12-20 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Ордена Ленина и Ордена Октябрьской революции Институт геохимии и аналитической химии им. В.И. Вернадского Российской академии наук (ГЕОХИ РАН) Способ контроля оксидов урана u3o8 и uo2 на примеси
CN109003691B (zh) * 2018-07-13 2020-10-09 清华大学 一种球形核燃料元件生产线不合格元件球回收处理方法
CN112341198A (zh) * 2020-10-23 2021-02-09 中核建中核燃料元件有限公司 一种磨削渣处理方法

Family Cites Families (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CA888105A (en) * 1971-12-14 K. Welty Richard Scrap nuclear fuel material recovery process
US3094377A (en) * 1960-03-29 1963-06-18 Sylvania Electric Prod Method for producing high density uranium oxide
GB949727A (en) * 1960-09-30 1964-02-19 Gen Dynamics Corp Improvements in or relating to nuclear fuel
GB972534A (en) * 1961-05-09 1964-10-14 Atomic Energy Authority Uk Improvements in or relating to the manufacture of sintered uranium dioxide bodies
GB1054815A (nl) * 1963-01-31 1900-01-01
FR1520531A (fr) * 1967-02-13 1968-04-12 Commissariat Energie Atomique Procédé de fabrication de pièces frittées en oxyde d'uranium ou d'élément transuranien
US3927154A (en) * 1968-08-05 1975-12-16 Gen Electric Process for preparing sintered uranium dioxide nuclear fuel
AU453294B2 (en) * 1970-04-09 1974-09-10 Australian Atomic Energy Commission Improved sintering process for production of uranium dioxide pellets
FR2249855A1 (en) * 1973-10-31 1975-05-30 Automatisme & Technique Ceramic insulator sintering plant - with vertical chain conveyor in ultrahigh frequency waveguide after preheating furnace
JPS54121442A (en) * 1978-03-13 1979-09-20 Power Reactor & Nuclear Fuel Dev Corp Microwave heating device for radioactive material
US4256676A (en) * 1978-11-22 1981-03-17 Kovach Julius L Process for preparing porous metal oxide beads
DE2855166C2 (de) * 1978-12-20 1982-05-27 Kraftwerk Union AG, 4330 Mülheim Verfahren zur Herstellung von oxidischen Kernbrennstoffkörpern
US4297305A (en) * 1979-07-26 1981-10-27 Canadian General Electric Company Limited Nuclear fuel recycling system

Also Published As

Publication number Publication date
SE8204413L (sv) 1983-01-24
ES514143A0 (es) 1984-09-16
BE893824A (fr) 1982-11-03
AT378277B (de) 1985-07-10
IT8209477A1 (it) 1984-01-22
ATA284582A (de) 1984-11-15
EG16193A (en) 1987-05-30
FR2510293B1 (fr) 1988-07-01
ES8407620A1 (es) 1984-09-16
JPS6323518B2 (nl) 1988-05-17
FR2510293A1 (fr) 1983-01-28
IT8209477A0 (it) 1982-07-22
US4389355A (en) 1983-06-21
CH651698A5 (fr) 1985-09-30
BR8204295A (pt) 1983-07-19
JPS5826295A (ja) 1983-02-16
SE8204413D0 (sv) 1982-07-21
GB2103414A (en) 1983-02-16
DK323782A (da) 1983-01-24
GB2103414B (en) 1984-09-26
IT1192482B (it) 1988-04-13
CA1192734A (en) 1985-09-03

Similar Documents

Publication Publication Date Title
NL8202953A (nl) Werkwijze voor de bereiding van nucleaire brandstof korrels en het recirculeren hierbij van afvalmateriaal. .
US7029633B2 (en) Method and apparatus for reducing uranium trioxide
US4234550A (en) Method for treating a particulate nuclear fuel material
US2905528A (en) Method for preparation of uo2 particles
US3578419A (en) Scrap nuclear fuel material recovery process
NL8203357A (nl) Werkwijze voor het bereiden van een sinterbaar poeder van uraniumdioxide.
Thornton et al. Sintering UO 2 and oxidation of UO 2 with microwave radiation
Vaudez et al. Influence of Chemical Composition Variations on Densification During the Sintering of MOX Materials
Thornton et al. Nuclear fuel preparation and recycling
EP0298462A2 (en) Hydrothermal comminution of zirconia or hafnia
Decker ICPP Laboratory studies on a combustion--nitric acid leach process for Rover fuel
SU927753A1 (ru) Способ получени молибдатов или титанатов стронци или свинца
Zuluaga et al. Study of thermal evolution of uranium oxides sintered in the vitrocerus process
Murbach et al. Oxidation of uranium carbide by carbon dioxide
Hamner et al. Fabrication development and irradiation testing of fuelled beryllium oxide
Davies Methods of removing unwanted oxidisable substances from materials
Farid et al. Spectrophotometric determination of the oxygen to metal ratio during the preparation of simulated spent nuclear fuel
Strausberg et al. CHEMICAL PULVERIZATION OF SINTERED URANIUM DIOXIDE BODIES. PART I.(Preliminary Small-Scale Studies)
Kumar et al. Study on thermal decomposition and sintering behaviour of internally gelated simulated inert matrix fuel
RU2181913C2 (ru) Способ получения пористых металлокерамических изделий из карбидов тугоплавких металлов
Strasser et al. CARBIDE FUEL DEVELOPMENT. Progress Report, September 15, 1961 to December 31, 1961
Smith Y-12 development organization technical progress report period ending February 1, 1994. Part 7, Lithium and uranium chemical processing
Brcic et al. THE SYNTHESIS OF WELL DEFINED OXIDES OF URANIUM
Kalish et al. NUCLEAR FUEL RESEARCH, FUEL CYCLE DEVELOPMENT PROGRAM QUARTERLY PROGRESS REPORT FOR APRIL 1 TO JUNE 30, 1960
GB2126773A (en) Process for the production of nuclear reactor fuels

Legal Events

Date Code Title Description
A85 Still pending on 85-01-01
BA A request for search or an international-type search has been filed
BB A search report has been drawn up
BV The patent application has lapsed