JPH07119821B2 - 酸化物核燃料焼結体の製造方法 - Google Patents
酸化物核燃料焼結体の製造方法Info
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- JPH07119821B2 JPH07119821B2 JP62209915A JP20991587A JPH07119821B2 JP H07119821 B2 JPH07119821 B2 JP H07119821B2 JP 62209915 A JP62209915 A JP 62209915A JP 20991587 A JP20991587 A JP 20991587A JP H07119821 B2 JPH07119821 B2 JP H07119821B2
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ この発明は酸化物核燃料焼結体の製造方法に関し、さら
に詳しく言うと、国内において入手が容易な重ウラン酸
アンモン粉末を用いて低温焼結により平均粒径10μｍ以
上の一様な粒径分布を有する核燃料ペレットを結晶粒径
の調製可能に得ることのできる酸化物核燃料焼結体の製
造方法に関する。
に詳しく言うと、国内において入手が容易な重ウラン酸
アンモン粉末を用いて低温焼結により平均粒径10μｍ以
上の一様な粒径分布を有する核燃料ペレットを結晶粒径
の調製可能に得ることのできる酸化物核燃料焼結体の製
造方法に関する。
［従来の技術およびその問題点］ 原子炉の核燃料物質として用いられる酸化物核燃料焼結
体には、UO2系燃料、PuO2系燃料、ThO2系燃料があり、
特にUO2系燃料は軽水炉の普及とともに広く使用される
に至っている。
体には、UO2系燃料、PuO2系燃料、ThO2系燃料があり、
特にUO2系燃料は軽水炉の普及とともに広く使用される
に至っている。
このUO2系燃料の製造方法としては、重ウラン酸アンモ
ン（以下、ADUと言うことがある。）をばい焼してUO3あ
るいはU3O8とし、このUO3あるいはU3O8を還元して得ら
れるUO2粉末を用いて、粉砕→造粒（または粉砕→予備
圧縮→整粒）→圧縮成形→予備焼結→本焼結→研磨仕上
げの工程を行なうUO2ペレットの製造方法が知られてい
る。
ン（以下、ADUと言うことがある。）をばい焼してUO3あ
るいはU3O8とし、このUO3あるいはU3O8を還元して得ら
れるUO2粉末を用いて、粉砕→造粒（または粉砕→予備
圧縮→整粒）→圧縮成形→予備焼結→本焼結→研磨仕上
げの工程を行なうUO2ペレットの製造方法が知られてい
る。
この方法において、予備焼結は圧粉体中の成形剤や潤滑
剤を揮発除去することを目的として行ない、具体的には
水素または二酸化炭素ガス等の還元または不活性雰囲気
中で400〜1000℃に約２時間加熱する操作である。ま
た、本焼結は予備焼結により得られたペレットの表面積
を縮小してエネルギー的に安定な一塊の物質とすること
を目的として行い、具体的には還元雰囲気中で、1500〜
1800℃に３時間以上加熱する操作である。
剤を揮発除去することを目的として行ない、具体的には
水素または二酸化炭素ガス等の還元または不活性雰囲気
中で400〜1000℃に約２時間加熱する操作である。ま
た、本焼結は予備焼結により得られたペレットの表面積
を縮小してエネルギー的に安定な一塊の物質とすること
を目的として行い、具体的には還元雰囲気中で、1500〜
1800℃に３時間以上加熱する操作である。
そして、この方法により得られるUO2ペレットは、通
常、平均粒径10μｍ前後、焼結密度94〜96％T.D.であ
る。
常、平均粒径10μｍ前後、焼結密度94〜96％T.D.であ
る。
しかしながら、この方法においては、1500〜1800℃とい
う比較的に高い温度で本焼結を行なわなければならない
ので、エネルギー効率の点からは有利な製造方法である
とは言い難い。
う比較的に高い温度で本焼結を行なわなければならない
ので、エネルギー効率の点からは有利な製造方法である
とは言い難い。
一方、より低い温度で焼結を行なってUO2ペレットを製
造する方法として、アンモニウム−ウラニル−カーボネ
ート（以下、AUCと言うことがある。）を前駆物質とす
る二酸化ウラン粉末を用い、二酸化炭素を主ガスとする
酸化雰囲気中で1000〜1400℃に加熱した後、水素を主ガ
スとする還元雰囲気中で加熱して、焼結密度94〜96％T.
D.のUO2ペレットを結晶粒径の調整可能に製造する方法
が提案されている。
造する方法として、アンモニウム−ウラニル−カーボネ
ート（以下、AUCと言うことがある。）を前駆物質とす
る二酸化ウラン粉末を用い、二酸化炭素を主ガスとする
酸化雰囲気中で1000〜1400℃に加熱した後、水素を主ガ
スとする還元雰囲気中で加熱して、焼結密度94〜96％T.
D.のUO2ペレットを結晶粒径の調整可能に製造する方法
が提案されている。
しかしながら、この方法において使用するAUCはADUに比
較して入手が容易でないという欠点を有している。
較して入手が容易でないという欠点を有している。
そこで、AUCの代わりにADUを用いて、この方法を行なう
ことが検討されているが、ADUを用いてこの方法を行な
った場合に得られるUO2ペレットは、焼結密度は良好（9
4〜96％T.D.）であるものの、結晶粒径は２〜３μｍで
あり、核分裂生成ガス（FPガス）の放出率を低くして、
燃料棒内圧の増加を抑えるためには粒径が小さすぎると
いう問題があった。
ことが検討されているが、ADUを用いてこの方法を行な
った場合に得られるUO2ペレットは、焼結密度は良好（9
4〜96％T.D.）であるものの、結晶粒径は２〜３μｍで
あり、核分裂生成ガス（FPガス）の放出率を低くして、
燃料棒内圧の増加を抑えるためには粒径が小さすぎると
いう問題があった。
［発明の目的］ この発明の目的は、前記問題点を解消し、国内において
入手し易い重ウラン酸アンモン（ADU）を前駆物質とす
る二酸化ウラン粉末を原料として、低温焼結により効率
良く、且つ、結晶粒径の調整可能に酸化物核燃料焼結体
を得ることのできる酸化物核燃料焼結体の製造方法を提
供することにある。
入手し易い重ウラン酸アンモン（ADU）を前駆物質とす
る二酸化ウラン粉末を原料として、低温焼結により効率
良く、且つ、結晶粒径の調整可能に酸化物核燃料焼結体
を得ることのできる酸化物核燃料焼結体の製造方法を提
供することにある。
［前記目的を達成するための手段］ 前記目的を達成するために、この発明者が鋭意検討を重
ねた結果、ADUを前駆物質とする二酸化ウラン粉末とこ
の二酸化ウラン粉末に特定の処理を行なって得られる調
製粉との混合物からなる成形体を用いた場合には、低温
焼結により効率良く、且つ、結晶粒径の調整可能に酸化
物核燃料焼結体を製造することができることを見い出し
てこの発明に到達した。
ねた結果、ADUを前駆物質とする二酸化ウラン粉末とこ
の二酸化ウラン粉末に特定の処理を行なって得られる調
製粉との混合物からなる成形体を用いた場合には、低温
焼結により効率良く、且つ、結晶粒径の調整可能に酸化
物核燃料焼結体を製造することができることを見い出し
てこの発明に到達した。
すなわち、この発明の概要は、重ウラン酸アンモンを前
駆物質とする二酸化ウラン粉末とこの二酸化ウラン粉末
を空気中で150〜340℃に加熱してO/U比を2.2〜2.4に調
整してなる調整粉とを用いて、前記二酸化ウラン粉末10
0重量部に対する前記調整粉の混合割合が100重量部以上
の混合物とし、この混合物を用いてなる成形体を空気中
または通気中で150〜340℃の温度に１〜６時間加熱し、
次いで、二酸化炭素中で1000〜1400℃の温度下に焼結し
た後、水蒸気を含む水素雰囲気中または水蒸気を含む水
素・窒素混合ガス雰囲気中で還元して二酸化ウラン焼結
体とすることを特徴とする酸化物核燃料焼結体の製造方
法である。
駆物質とする二酸化ウラン粉末とこの二酸化ウラン粉末
を空気中で150〜340℃に加熱してO/U比を2.2〜2.4に調
整してなる調整粉とを用いて、前記二酸化ウラン粉末10
0重量部に対する前記調整粉の混合割合が100重量部以上
の混合物とし、この混合物を用いてなる成形体を空気中
または通気中で150〜340℃の温度に１〜６時間加熱し、
次いで、二酸化炭素中で1000〜1400℃の温度下に焼結し
た後、水蒸気を含む水素雰囲気中または水蒸気を含む水
素・窒素混合ガス雰囲気中で還元して二酸化ウラン焼結
体とすることを特徴とする酸化物核燃料焼結体の製造方
法である。
前記重ウラン酸アンモン（ADU）は、たとえばフッ化ウ
ラニル溶液に、NH4OH溶液またはNH3ガスを加えてpH7〜
９において沈殿させて得たものでもよいし、精製した硝
酸ウラニル溶液にNH3ガスを加えて得たものでもよい。
ラニル溶液に、NH4OH溶液またはNH3ガスを加えてpH7〜
９において沈殿させて得たものでもよいし、精製した硝
酸ウラニル溶液にNH3ガスを加えて得たものでもよい。
二酸化ウラン粉末は、このADUをばい焼して得られるUO3
あるいはU3O8を水素中で還元することにより得ることが
できる。
あるいはU3O8を水素中で還元することにより得ることが
できる。
すなわち、ADUを空気中で350〜550℃にてばい焼すればU
O3が生成し、550℃以上にてばい焼すればU3O8が生成す
る。
O3が生成し、550℃以上にてばい焼すればU3O8が生成す
る。
UO3あるいはU3O8を水素中で還元する際の温度は、通
常、600℃以上、好ましくは600〜650℃である。
常、600℃以上、好ましくは600〜650℃である。
この発明の方法においては、このようにして得られた二
酸化ウラン粉末を空気中で150〜340℃の温度に加熱し、
O/U比を2.2〜2.4に調整して得られる調整粉を前記二酸
化ウラン粉末100重量部に対して100重量部以上の割合で
混合してなる混合物を用いて成形体とする。
酸化ウラン粉末を空気中で150〜340℃の温度に加熱し、
O/U比を2.2〜2.4に調整して得られる調整粉を前記二酸
化ウラン粉末100重量部に対して100重量部以上の割合で
混合してなる混合物を用いて成形体とする。
ここで、二酸化ウラン粉末は酸化雰囲気中におけるO/U
比の増加が急激であり、焼結ペレットの結晶粒径を大き
くする作用を有するU4O9が生成しにくい。
比の増加が急激であり、焼結ペレットの結晶粒径を大き
くする作用を有するU4O9が生成しにくい。
前記調整粉を用いると、O/U比の急激な増加を抑制し
て、U4O9の生成を促進することができる。
て、U4O9の生成を促進することができる。
すなわち、前記混合物における調整粉の混合割合が大き
くなるほど焼結ペレットの結晶粒径を大きくすることが
でき、調整粉の混合割合を変えることにより焼結ペレッ
トの結晶粒径を調整することができる。
くなるほど焼結ペレットの結晶粒径を大きくすることが
でき、調整粉の混合割合を変えることにより焼結ペレッ
トの結晶粒径を調整することができる。
一方、前記混合物における調整粉の混合割合が二酸化ウ
ラン粉末100重量部に対して100重量部以下とすると結晶
粒径を大きくすることが困難となる。
ラン粉末100重量部に対して100重量部以下とすると結晶
粒径を大きくすることが困難となる。
前記調整粉のO/U比が前記範囲を外れると、結晶粒径を
大きくする作用を有するU4O9の生成を促進することがで
きなくなる。
大きくする作用を有するU4O9の生成を促進することがで
きなくなる。
前記調整粉のO/U比を前記範囲に設定するための加熱温
度は150〜340℃である。
度は150〜340℃である。
この加熱温度が150℃よりも低いと、酸化反応が不十分
となってU4O9が生成しにくくなる。一方、340℃よりも
高いと、生成したU4O9が急激な酸化反応によりU3O8に変
化してしまう。
となってU4O9が生成しにくくなる。一方、340℃よりも
高いと、生成したU4O9が急激な酸化反応によりU3O8に変
化してしまう。
前記成形体は、前記混合物を圧縮成形したものである。
圧縮成形の際の成形圧は１〜5t/cm2、好ましくは1.4〜
2.8t/cm2である。この成形圧が1t/cm2未満の場合には、
得られる成形体が崩れ易くなる。一方、5t/cm2を超える
と、得られる成形体や焼結ペレットにき烈が発生し易く
なる。
2.8t/cm2である。この成形圧が1t/cm2未満の場合には、
得られる成形体が崩れ易くなる。一方、5t/cm2を超える
と、得られる成形体や焼結ペレットにき烈が発生し易く
なる。
この発明の方法においては、前記成形体を空気中または
通気中で１〜６時間、150〜340℃に加熱する。
通気中で１〜６時間、150〜340℃に加熱する。
加熱時間が１時間未満であると、酸化反応が不十分でU4
O9の生成が不十分となる。一方、６時間以上加熱を行な
っても、それに相当する効果は奏されない。
O9の生成が不十分となる。一方、６時間以上加熱を行な
っても、それに相当する効果は奏されない。
加熱温度が150℃よりも低いと、酸化反応が不十分でU4O
9が生成しにくくなる。一方、340℃よりも高いと、生成
したU4O9が急激な酸化反応によりU3O8になってしまうこ
とがある。
9が生成しにくくなる。一方、340℃よりも高いと、生成
したU4O9が急激な酸化反応によりU3O8になってしまうこ
とがある。
この発明の方法において、焼結は二酸化炭素中で行な
い、焼結温度は1000〜1400℃である。
い、焼結温度は1000〜1400℃である。
焼結温度が1000℃よりも低いと、得られる焼結ペレット
の焼結密度が低下する。一方、高温側は1400℃あれば所
定の密度，粒径分布のUO2ペレットを得ることができ
る。
の焼結密度が低下する。一方、高温側は1400℃あれば所
定の密度，粒径分布のUO2ペレットを得ることができ
る。
焼結に要する時間は、通常、１〜４時間である。
この発明の方法においては、前記焼結を行なった後、水
蒸気を含む水素雰囲気中または水蒸気を含む水素・窒素
混合ガス雰囲気中で還元を行なって二酸化ウラン焼結体
を得る。
蒸気を含む水素雰囲気中または水蒸気を含む水素・窒素
混合ガス雰囲気中で還元を行なって二酸化ウラン焼結体
を得る。
還元温度は、通常、上記焼結温度と同じ温度であり、具
体的には1000〜1400℃である。
体的には1000〜1400℃である。
この発明の方法により得られる二酸化ウラン焼結体は、
焼結密度94〜96％T.D.、平均粒径10μｍ以上の一様な粒
径分布を有し、たとえば軽水炉の核燃料物質として好適
に用いることができる。
焼結密度94〜96％T.D.、平均粒径10μｍ以上の一様な粒
径分布を有し、たとえば軽水炉の核燃料物質として好適
に用いることができる。
［発明の効果］ この発明によると、 （１）低温焼結が可能になるので、エネルギー効率に優
れ、 （２）結晶粒径の調整が可能であるので、所望の特性を
有する焼結ペレットを得ることができる、 等の利点を有する酸化物核燃料焼結体の製造方法を提供
することができる。
れ、 （２）結晶粒径の調整が可能であるので、所望の特性を
有する焼結ペレットを得ることができる、 等の利点を有する酸化物核燃料焼結体の製造方法を提供
することができる。
［実施例］ 次いで、この発明の実施例を示し、この発明についてさ
らに具体的に説明する。
らに具体的に説明する。
（実施例１） 二酸化ウラン粉末300gを、空気中で２時間、250℃に加
熱してO/U 2.30の調整粉305gを得た。
熱してO/U 2.30の調整粉305gを得た。
次いで、この調整粉100重量部に対して二酸化ウラン30
重量部を添加して得た混合物からなる圧粉成形体（成形
密度5.8g/cm3）を得た。
重量部を添加して得た混合物からなる圧粉成形体（成形
密度5.8g/cm3）を得た。
この成形体を、空気中で４時間、270℃に加熱し、引き
続き二酸化炭素中で３時間、1250℃に加熱した。
続き二酸化炭素中で３時間、1250℃に加熱した。
さらに１時間、水蒸気を添加したアンモニア分解ガス中
で1250℃に加熱した後、不活性ガス中で冷却してUO2ペ
レットを得た。
で1250℃に加熱した後、不活性ガス中で冷却してUO2ペ
レットを得た。
このUO2ペレットにつき、外観および全相検査を行った
ところ、得られたUO2ペレットは健全であり、このUO2ペ
レットの焼結密度および結晶粒径はそれぞれ次のとおり
であった。
ところ、得られたUO2ペレットは健全であり、このUO2ペ
レットの焼結密度および結晶粒径はそれぞれ次のとおり
であった。
焼結密度:95.0％T.D. 結晶粒径：検査面積の80％以上の平均粒径25μｍ。
なお、焼結密度および結晶粒径はそれぞれ次の測定方法
により測定した。
により測定した。
焼結密度：焼結体の体積を寸法測定により求め、密度を
算出した。
算出した。
結晶粒径：焼結体を切断、研磨した後、酸処理を行って
結晶粒界を析出させ、これを写真撮影してインターセプ
ト法により結晶粒径を測定した。
結晶粒界を析出させ、これを写真撮影してインターセプ
ト法により結晶粒径を測定した。
（実施例２） 二酸化ウラン粉末300gを、空気中で２時間、200℃に加
熱してO/U 2.25の調整粉303gを得た。
熱してO/U 2.25の調整粉303gを得た。
次いで、この調整粉100重量部に対して二酸化ウラン100
重量部を添加して得た混合物からなる圧粉成形体（成形
密度5.8g/cm3）を得た。
重量部を添加して得た混合物からなる圧粉成形体（成形
密度5.8g/cm3）を得た。
以後の操作は、前記実施例１と同様にしてUO2ペレット
を得た。
を得た。
このUO2ペレットにつき、外観および全相検査を行った
ところ、得られたUO2ペレットは健全であり、このUO2ペ
レットの焼結密度および結晶粒径はそれぞれ次のとおり
であった。
ところ、得られたUO2ペレットは健全であり、このUO2ペ
レットの焼結密度および結晶粒径はそれぞれ次のとおり
であった。
焼結密度:95.2％T.D. 結晶粒径：検査面積の80％以上の平均粒径27μｍ。
（実施例３） 二酸化ウラン粉末300gを、空気中で２時間、300℃に加
熱してO/U 2.35の調整粉306gを得た。
熱してO/U 2.35の調整粉306gを得た。
次いで、この調整粉100重量部に対して二酸化ウラン50
重量部を添加して得た混合物からなる圧粉成形体（成形
密度5.8g/cm3）を得た。
重量部を添加して得た混合物からなる圧粉成形体（成形
密度5.8g/cm3）を得た。
以後の操作は、前記実施例１と同様にしてUO2ペレット
を得た。
を得た。
このUO2ペレットにつき、外観および全相検査を行った
ところ、得られたUO2ペレットは健全であり、このUO2ペ
レットの焼結密度および結晶粒径はそれぞれ次のとおり
であった。
ところ、得られたUO2ペレットは健全であり、このUO2ペ
レットの焼結密度および結晶粒径はそれぞれ次のとおり
であった。
焼結密度:95.1％T.D. 結晶粒径：検査面積の80％以上の平均粒径27μｍ。
Claims (1)
- 【請求項１】重ウラン酸アンモンを前駆物質とする二酸
化ウラン粉末とこの二酸化ウラン粉末を空気中で150〜3
40℃に加熱してO/U比を2.2〜2.4に調整してなる調整粉
とを用いて、前記二酸化ウラン粉末100重量部に対する
前記調整粉の混合割合が100重量部以上の混合物とし、
この混合物を用いてなる成形体を空気中または通気中で
150〜340℃の温度に１〜６時間加熱し、次いで、二酸化
炭素中で1000〜1400℃の温度下に焼結した後、水蒸気を
含む水素雰囲気中または水蒸気を含む水素・窒素混合ガ
ス雰囲気中で還元して二酸化ウラン焼結体とすることを
特徴とする酸化物核燃料焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62209915A JPH07119821B2 (ja) | 1987-08-24 | 1987-08-24 | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62209915A JPH07119821B2 (ja) | 1987-08-24 | 1987-08-24 | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6453192A JPS6453192A (en) | 1989-03-01 |
| JPH07119821B2 true JPH07119821B2 (ja) | 1995-12-20 |
Family
ID=16580766
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62209915A Expired - Fee Related JPH07119821B2 (ja) | 1987-08-24 | 1987-08-24 | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07119821B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2813926B2 (ja) * | 1991-08-12 | 1998-10-22 | 原子燃料工業株式会社 | 原子燃料用二酸化ウラン粉末及びその製造方法 |
| FR2997786B1 (fr) * | 2012-11-08 | 2018-12-07 | Commissariat A L'energie Atomique Et Aux Energies Alternatives | Combustible nucleaire oxyde regulateur des produits de fissions corrosifs additive par au moins un systeme oxydo-reducteur |
| RU2661492C1 (ru) * | 2017-05-12 | 2018-07-17 | Акционерное общество "Ведущий научно-исследовательский институт химической технологии" | Способ изготовления таблетированного ядерного керамического топлива |
-
1987
- 1987-08-24 JP JP62209915A patent/JPH07119821B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6453192A (en) | 1989-03-01 |
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