JP3114784B2 - Ｕｏ２ペレット及びその製造方法 - Google Patents
Ｕｏ２ペレット及びその製造方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、結晶粒径の大きい焼結
された二酸化ウラン（ＵＯ2）ペレット及びその製造方
法に関するものである。
された二酸化ウラン（ＵＯ2）ペレット及びその製造方
法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】この種のＵＯ2ペレットはジルカロイ製
の被覆管内に密封され、核燃料として使用される。近
年、この核燃料の寿命を長くして軽水炉又は高速増殖炉
の長期連続運転を可能にするために核燃料の高燃焼度化
が推進されている。核燃料を高燃焼度化した場合、核燃
料ペレットから発生する核分裂生成物（ＦＰ, Fission
Product）量は増大する。この生成物のうちキセノン
（Ｘｅ）のようなガス状のものは核燃料ペレットのマト
リックス中に殆ど固溶せずに結晶粒界に拡散し、そこで
気泡を形成する。この気泡形成によりスエリングが発生
し、ペレットの体積が増加して被覆管に応力を与える。
このことはペレットと被覆管との機械的相互作用（ＰＣ
Ｉ, Pellet Clad Interaction）を発生させる原因とな
る。また、結晶粒界に拡散し たＦＰガスはやがてペレ
ット外に放出され、燃料棒の内圧を上昇させてペレット
と被覆管とのギャップの熱伝導度を低下させる原因とな
る。
の被覆管内に密封され、核燃料として使用される。近
年、この核燃料の寿命を長くして軽水炉又は高速増殖炉
の長期連続運転を可能にするために核燃料の高燃焼度化
が推進されている。核燃料を高燃焼度化した場合、核燃
料ペレットから発生する核分裂生成物（ＦＰ, Fission
Product）量は増大する。この生成物のうちキセノン
（Ｘｅ）のようなガス状のものは核燃料ペレットのマト
リックス中に殆ど固溶せずに結晶粒界に拡散し、そこで
気泡を形成する。この気泡形成によりスエリングが発生
し、ペレットの体積が増加して被覆管に応力を与える。
このことはペレットと被覆管との機械的相互作用（ＰＣ
Ｉ, Pellet Clad Interaction）を発生させる原因とな
る。また、結晶粒界に拡散し たＦＰガスはやがてペレ
ット外に放出され、燃料棒の内圧を上昇させてペレット
と被覆管とのギャップの熱伝導度を低下させる原因とな
る。
【０００３】ＰＣＩの増大と熱伝導度の低下を防止する
ために、核燃料ペレットを大粒径にしてペレット内にＦ
Ｐガスを封じ込めることが試みられている。このことは
ＦＰガスの発生そのものは抑えることはできないとして
も、ペレットを大粒径にして、例えば結晶粒径を２倍に
すると、結晶粒内で生成したＦＰガスの粒界までの到達
距離が２倍になり、結果としてＦＰガスの放出速度が減
少することに基づくものである。これまでＵＯ2焼結ペ
レットの結晶粒径を大きくする方法は、例えば特開平２
−１２４４９４号公報に開示されている。この方法は原
子炉に用いられる核燃料ペレットの製造方法において、
再転換工程における還元工程の後に、一部の二酸化ウラ
ン粉末を粉砕工程を通さず、この粉砕工程を通さない二
酸化ウラン粉末と粉砕工程を通した二酸化ウラン粉末を
混合して均一な二酸化ウラン粉末を得、この得られた二
酸化ウラン粉末を加圧成型した後に、高温で焼結して核
燃料ペレットを得ることを特徴とする。この方法によれ
ば大粒径結晶を有する核燃料ペレットが得られる。
ために、核燃料ペレットを大粒径にしてペレット内にＦ
Ｐガスを封じ込めることが試みられている。このことは
ＦＰガスの発生そのものは抑えることはできないとして
も、ペレットを大粒径にして、例えば結晶粒径を２倍に
すると、結晶粒内で生成したＦＰガスの粒界までの到達
距離が２倍になり、結果としてＦＰガスの放出速度が減
少することに基づくものである。これまでＵＯ2焼結ペ
レットの結晶粒径を大きくする方法は、例えば特開平２
−１２４４９４号公報に開示されている。この方法は原
子炉に用いられる核燃料ペレットの製造方法において、
再転換工程における還元工程の後に、一部の二酸化ウラ
ン粉末を粉砕工程を通さず、この粉砕工程を通さない二
酸化ウラン粉末と粉砕工程を通した二酸化ウラン粉末を
混合して均一な二酸化ウラン粉末を得、この得られた二
酸化ウラン粉末を加圧成型した後に、高温で焼結して核
燃料ペレットを得ることを特徴とする。この方法によれ
ば大粒径結晶を有する核燃料ペレットが得られる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかしこの方法によっ
て得られる大粒径結晶の核燃料ペレットの再現性は十分
ではなかった。本発明の目的は、結晶粒径の大きいＵＯ
2焼結ペレットを再現性よく製造する方法を提供するこ
とにある。
て得られる大粒径結晶の核燃料ペレットの再現性は十分
ではなかった。本発明の目的は、結晶粒径の大きいＵＯ
2焼結ペレットを再現性よく製造する方法を提供するこ
とにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本発明のＵＯ2ペレットは塩素を３〜２５ｐｐｍ含
むか；臭素を６〜５０ｐｐｍ含むか；或いは塩素と臭素
の両者を合計して３〜５０ｐｐｍ含み、塩素及び臭素の
各含有量が次の式（１）を満たすことを特徴とする。 （塩素含有量／ｘ）＋（臭素含有量／ｙ）＝１……（１） ただし、ｘは３〜２５の範囲の任意の数値、ｙは６〜５
０の範囲の任意の数値である。
に、本発明のＵＯ2ペレットは塩素を３〜２５ｐｐｍ含
むか；臭素を６〜５０ｐｐｍ含むか；或いは塩素と臭素
の両者を合計して３〜５０ｐｐｍ含み、塩素及び臭素の
各含有量が次の式（１）を満たすことを特徴とする。 （塩素含有量／ｘ）＋（臭素含有量／ｙ）＝１……（１） ただし、ｘは３〜２５の範囲の任意の数値、ｙは６〜５
０の範囲の任意の数値である。
【０００６】本発明のＵＯ2ペレットの製造方法はＡＤ
Ｕ法又はＡＵＣ法に基づいてＵＯ2粉末を生成する工程
と、このＵＯ2粉末を成形して成形体にする工程と、こ
の成形体を焼結してＵＯ2ペレット得る工程とを含むＵ
Ｏ2ペレットの製造方法の改良である。その特徴ある第
１の構成は前記成形体の成形工程で比表面積が５〜５０
ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を原料粉末として使用し、塩素又は
塩素化合物を前記ＵＯ2粉末の生成工程、前記成形体の
成形工程又は前記成形体の焼結工程のいずれか１工程又
は２以上の工程でＵＯ2ペレットの塩素の含有量が３〜
２５ｐｐｍになるような量で添加することにある。前記
第１の構成において、ＵＯ2ペレットの塩素の含有量が
３〜２５ｐｐｍになるような量で添加される塩素又は塩
素化合物の塩素に換算した量は１０〜５０ｐｐｍである
ことが望ましい。
Ｕ法又はＡＵＣ法に基づいてＵＯ2粉末を生成する工程
と、このＵＯ2粉末を成形して成形体にする工程と、こ
の成形体を焼結してＵＯ2ペレット得る工程とを含むＵ
Ｏ2ペレットの製造方法の改良である。その特徴ある第
１の構成は前記成形体の成形工程で比表面積が５〜５０
ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を原料粉末として使用し、塩素又は
塩素化合物を前記ＵＯ2粉末の生成工程、前記成形体の
成形工程又は前記成形体の焼結工程のいずれか１工程又
は２以上の工程でＵＯ2ペレットの塩素の含有量が３〜
２５ｐｐｍになるような量で添加することにある。前記
第１の構成において、ＵＯ2ペレットの塩素の含有量が
３〜２５ｐｐｍになるような量で添加される塩素又は塩
素化合物の塩素に換算した量は１０〜５０ｐｐｍである
ことが望ましい。
【０００７】その特徴ある第２の構成は前記成形体の成
形工程で比表面積が５〜５０ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を原料
粉末として使用し、臭素又は臭素化合物を前記ＵＯ2粉
末の生成工程、前記成形体の成形工程又は前記成形体の
焼結工程のいずれか１工程又は２以上の工程でＵＯ2ペ
レットの臭素の含有量が６〜５０ｐｐｍになるような量
で添加することにある。前記第２の構成において、ＵＯ
2ペレットの臭素の含有量が６〜５０ｐｐｍになるよう
な量で添加される臭素又は臭素化合物の臭素に換算した
量は２０〜１００ｐｐｍであることが望ましい。その特
徴ある第３の構成は前記成形体の成形工程で比表面積が
５〜５０ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を原料粉末として使用し、
塩素又は塩素化合物及び臭素又は臭素化合物の両者を前
記ＵＯ2粉末の生成工程、前記成形体の成形工程又は前
記成形体の焼結工程のいずれか１工程又は２以上の工程
でＵＯ2ペレットの塩素及び臭素の各含有量が次の式
（１）を満たすような量で添加することにある。 （塩素含有量／ｘ）＋（臭素含有量／ｙ）＝１……（１） ただし、ｘは３〜２５の範囲の任意の数値、ｙは６〜５
０の範囲の任意の数値である。
形工程で比表面積が５〜５０ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を原料
粉末として使用し、臭素又は臭素化合物を前記ＵＯ2粉
末の生成工程、前記成形体の成形工程又は前記成形体の
焼結工程のいずれか１工程又は２以上の工程でＵＯ2ペ
レットの臭素の含有量が６〜５０ｐｐｍになるような量
で添加することにある。前記第２の構成において、ＵＯ
2ペレットの臭素の含有量が６〜５０ｐｐｍになるよう
な量で添加される臭素又は臭素化合物の臭素に換算した
量は２０〜１００ｐｐｍであることが望ましい。その特
徴ある第３の構成は前記成形体の成形工程で比表面積が
５〜５０ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を原料粉末として使用し、
塩素又は塩素化合物及び臭素又は臭素化合物の両者を前
記ＵＯ2粉末の生成工程、前記成形体の成形工程又は前
記成形体の焼結工程のいずれか１工程又は２以上の工程
でＵＯ2ペレットの塩素及び臭素の各含有量が次の式
（１）を満たすような量で添加することにある。 （塩素含有量／ｘ）＋（臭素含有量／ｙ）＝１……（１） ただし、ｘは３〜２５の範囲の任意の数値、ｙは６〜５
０の範囲の任意の数値である。
【０００８】前記第３の構成において、ＵＯ2ペレット
の塩素及び臭素の各含有量が前記式（１）を満たすよう
な量で添加される塩素又は塩素化合物及び臭素又は臭素
化合物の塩素及び臭素に換算した量は両者を合計して１
０〜１００ｐｐｍであって、次の式（２）を満たす量で
あることが望ましい。 （塩素又は塩素化合物添加量／ｘ’） ＋（臭素又は臭素化合物添加量／ｙ’）＝１……（２） ただし、ｘ’は１０〜５０の範囲の任意の数値、ｙ’は
２０〜１００の範囲の任意の数値である。
の塩素及び臭素の各含有量が前記式（１）を満たすよう
な量で添加される塩素又は塩素化合物及び臭素又は臭素
化合物の塩素及び臭素に換算した量は両者を合計して１
０〜１００ｐｐｍであって、次の式（２）を満たす量で
あることが望ましい。 （塩素又は塩素化合物添加量／ｘ’） ＋（臭素又は臭素化合物添加量／ｙ’）＝１……（２） ただし、ｘ’は１０〜５０の範囲の任意の数値、ｙ’は
２０〜１００の範囲の任意の数値である。
【０００９】以下、本発明を詳述する。ＡＤＵ法はＵＦ
6から重ウラン酸アンモニウム｛ＡＤＵ：（ＮＨ4）2Ｕ2
Ｏ7｝のスラリーを経由してＵＯ2粉末を生成する方法で
あることが知られている。またＡＵＣ法はＵＦ6から炭
酸ウラニルアンモニウム｛ＡＵＣ：（ＮＨ4）4ＵＯ
2（ＣＯ3）3｝のスラリーを経由してＵＯ2粉末を生成す
る方法であることが知られている。
6から重ウラン酸アンモニウム｛ＡＤＵ：（ＮＨ4）2Ｕ2
Ｏ7｝のスラリーを経由してＵＯ2粉末を生成する方法で
あることが知られている。またＡＵＣ法はＵＦ6から炭
酸ウラニルアンモニウム｛ＡＵＣ：（ＮＨ4）4ＵＯ
2（ＣＯ3）3｝のスラリーを経由してＵＯ2粉末を生成す
る方法であることが知られている。
【００１０】(a) ＡＤＵ法によるＵＯ2ペレットの製造
方法 ＡＤＵ法に基づいてＵＦ6からＵＯ2粉末を生成する工程
を含むＵＯ2ペレットの製造方法を図１を参照して説明
する。先ず、ＵＦ6と純水を加水分解工程１に供給して
ここで加水分解してＵＯ2Ｆ2水溶液を生成させ、このＵ
Ｏ2Ｆ2水溶液とＮＨ4ＯＨを沈殿工程２に供給してここ
でＡＤＵ（重ウラン酸アンモニウム）のスラリーを生成
する。この生成したＡＤＵスラリーをろ過工程３でろ過
し、ＡＤＵケーキを生成する。このろ過において、ＡＤ
Ｕスラリーは遠心分離機、ベルトフィルタ等のろ過機に
よりろ別され、ろ液は系外へ排出される。生成したＡＤ
Ｕケーキを乾燥工程４で乾燥した後、ばい焼・還元工程
５に供給する。ばい焼・還元工程５においてＡＤＵは水
素（Ｈ2）と水蒸気（Ｈ2Ｏ）の雰囲気で熱分解及び還元
されてＵＯ2粉末を生成する。ばい焼・還元工程５で得
られたＵＯ2粉末はそのままでは成形性、焼結性が不十
分であるため、粉砕・造粒工程６へ送られ、ここで処理
されて、比表面積が５〜５０ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を含む
ＵＯ2粉末を得る。粉砕・造粒工程６で得られたＵＯ2粉
末の中から比表面積が５〜５０ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を選
択し、これを成形工程７へ送り、ここで圧粉成形して成
形体にする。成形工程７から得られたＵＯ2成形体を焼
結工程８で焼結してＵＯ2ペレットを得る。
方法 ＡＤＵ法に基づいてＵＦ6からＵＯ2粉末を生成する工程
を含むＵＯ2ペレットの製造方法を図１を参照して説明
する。先ず、ＵＦ6と純水を加水分解工程１に供給して
ここで加水分解してＵＯ2Ｆ2水溶液を生成させ、このＵ
Ｏ2Ｆ2水溶液とＮＨ4ＯＨを沈殿工程２に供給してここ
でＡＤＵ（重ウラン酸アンモニウム）のスラリーを生成
する。この生成したＡＤＵスラリーをろ過工程３でろ過
し、ＡＤＵケーキを生成する。このろ過において、ＡＤ
Ｕスラリーは遠心分離機、ベルトフィルタ等のろ過機に
よりろ別され、ろ液は系外へ排出される。生成したＡＤ
Ｕケーキを乾燥工程４で乾燥した後、ばい焼・還元工程
５に供給する。ばい焼・還元工程５においてＡＤＵは水
素（Ｈ2）と水蒸気（Ｈ2Ｏ）の雰囲気で熱分解及び還元
されてＵＯ2粉末を生成する。ばい焼・還元工程５で得
られたＵＯ2粉末はそのままでは成形性、焼結性が不十
分であるため、粉砕・造粒工程６へ送られ、ここで処理
されて、比表面積が５〜５０ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を含む
ＵＯ2粉末を得る。粉砕・造粒工程６で得られたＵＯ2粉
末の中から比表面積が５〜５０ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を選
択し、これを成形工程７へ送り、ここで圧粉成形して成
形体にする。成形工程７から得られたＵＯ2成形体を焼
結工程８で焼結してＵＯ2ペレットを得る。
【００１１】このＵＯ2粉末を生成する工程１〜６、成
形体の形成工程７又は成形体の焼結工程８のいずれか１
工程又は２以上の工程において、塩素又は塩素化合物を
ＵＯ2ペレットの塩素の含有量が３〜２５ｐｐｍになる
ような量で添加する。或いはこのＵＯ2粉末を生成する
工程１〜６、成形体の形成工程７又は成形体の焼結工程
８のいずれか１工程又は２以上の工程において、臭素又
は臭素化合物を前記ＵＯ2ペレットの臭素の含有量が６
〜５０ｐｐｍになるような量で添加する。
形体の形成工程７又は成形体の焼結工程８のいずれか１
工程又は２以上の工程において、塩素又は塩素化合物を
ＵＯ2ペレットの塩素の含有量が３〜２５ｐｐｍになる
ような量で添加する。或いはこのＵＯ2粉末を生成する
工程１〜６、成形体の形成工程７又は成形体の焼結工程
８のいずれか１工程又は２以上の工程において、臭素又
は臭素化合物を前記ＵＯ2ペレットの臭素の含有量が６
〜５０ｐｐｍになるような量で添加する。
【００１２】或いはこのＵＯ2粉末を生成する工程１〜
６、成形体の形成工程７又は成形体の焼結工程８のいず
れか１工程又は２以上の工程において、塩素又は塩素化
合物及び臭素又は臭素化合物の両者をＵＯ2ペレットの
塩素及び臭素の各含有量が次の式（１）を満たすような
量で添加する。 （塩素含有量／ｘ）＋（臭素含有量／ｙ）＝１……（１） ただし、ｘは３〜２５の範囲の任意の数値、ｙは６〜５
０の範囲の任意の数値である。
６、成形体の形成工程７又は成形体の焼結工程８のいず
れか１工程又は２以上の工程において、塩素又は塩素化
合物及び臭素又は臭素化合物の両者をＵＯ2ペレットの
塩素及び臭素の各含有量が次の式（１）を満たすような
量で添加する。 （塩素含有量／ｘ）＋（臭素含有量／ｙ）＝１……（１） ただし、ｘは３〜２５の範囲の任意の数値、ｙは６〜５
０の範囲の任意の数値である。
【００１３】その添加の方法を図１に基づいて例示すれ
ば以下の通りである。 (1) 原料のＵＦ6にＵＣｌ4を添加する。 (2) 加水分解工程１で得られたＵＯ2Ｆ2水溶液にＨＣｌ
（塩酸）、ＮＨ4Ｃｌ又はＵＯ2Ｃｌ2を添加する。 (3) ＡＤＵ沈澱に用いるＮＨ4ＯＨにＮＨ4Ｃｌを添加す
る。 (4) ＮＨ4ＣｌをＡＤＵスラリーに添加する。 (5) ばい焼・還元工程５に用いるＨ2＋Ｈ2Ｏガスに塩素
ガス（Ｃｌ2）、塩化水素ガス（ＨＣｌ）又はＮＨ4Ｃｌ
蒸気を添加する。 (6) ばい焼・還元工程５において、塩素ガス（Ｃ
ｌ2）、塩化水素ガス（ＨＣｌ）又はＮＨ4Ｃｌ蒸気を導
入する。 (7) ばい焼・還元工程５から粉砕・造粒工程６へ送られ
るＵＯ2粉末又は粉砕・造粒工程６から成形工程７に送
られる調整されたＵＯ2粉末にＣＣｌ4又はＣ2Ｈ3Ｃｌ3
をそれぞれ添加する。 (8) 粉砕・造粒工程６において、粉砕の媒体又は潤滑剤
の溶媒にＣＣｌ4又はＣ2H3Ｃｌ3を添加する。 (9) 成形工程７において、潤滑剤の溶媒にＣＣｌ4又は
Ｃ2Ｈ3Ｃｌ3を添加する。 (10) ＵＯ2成形体の焼結工程８において、塩素ガス（Ｃ
ｌ2）、塩化水素ガス（ＨＣｌ）、ＣＣｌ4又はＣ2Ｈ3Ｃ
ｌ3を導入する。
ば以下の通りである。 (1) 原料のＵＦ6にＵＣｌ4を添加する。 (2) 加水分解工程１で得られたＵＯ2Ｆ2水溶液にＨＣｌ
（塩酸）、ＮＨ4Ｃｌ又はＵＯ2Ｃｌ2を添加する。 (3) ＡＤＵ沈澱に用いるＮＨ4ＯＨにＮＨ4Ｃｌを添加す
る。 (4) ＮＨ4ＣｌをＡＤＵスラリーに添加する。 (5) ばい焼・還元工程５に用いるＨ2＋Ｈ2Ｏガスに塩素
ガス（Ｃｌ2）、塩化水素ガス（ＨＣｌ）又はＮＨ4Ｃｌ
蒸気を添加する。 (6) ばい焼・還元工程５において、塩素ガス（Ｃ
ｌ2）、塩化水素ガス（ＨＣｌ）又はＮＨ4Ｃｌ蒸気を導
入する。 (7) ばい焼・還元工程５から粉砕・造粒工程６へ送られ
るＵＯ2粉末又は粉砕・造粒工程６から成形工程７に送
られる調整されたＵＯ2粉末にＣＣｌ4又はＣ2Ｈ3Ｃｌ3
をそれぞれ添加する。 (8) 粉砕・造粒工程６において、粉砕の媒体又は潤滑剤
の溶媒にＣＣｌ4又はＣ2H3Ｃｌ3を添加する。 (9) 成形工程７において、潤滑剤の溶媒にＣＣｌ4又は
Ｃ2Ｈ3Ｃｌ3を添加する。 (10) ＵＯ2成形体の焼結工程８において、塩素ガス（Ｃ
ｌ2）、塩化水素ガス（ＨＣｌ）、ＣＣｌ4又はＣ2Ｈ3Ｃ
ｌ3を導入する。
【００１４】(b) ＡＵＣ法によるＵＯ2ペレットの製造
方法 ＡＵＣ法に基づいてＵＦ6からＵＯ2粉末を生成する工程
を含むＵＯ2ペレットの製造方法を図２を参照して説明
する。先ず、ＵＦ6、（ＮＨ4）2（ＣＯ3）水溶液、ＮＨ
3、及びＣＯ2を加水分解・沈殿工程１１に供給してここ
でＡＵＣ（炭酸ウラニルアンモニウム）のスラリーを生
成する。具体的には（ＮＨ4）2（ＣＯ3）水溶液の入っ
た槽の中にＵＦ6、ＮＨ3、及びＣＯ2を同時に吹き込
み、加水分解反応、沈殿反応を一つの槽で行う。この生
成したＡＵＣスラリーをろ過・洗浄工程１２でろ過し、
洗浄して、ＡＵＣケーキを生成する。具体的には生成し
たＡＵＣスラリーはロータリーフィルターでろ別され、
脱水及び乾燥のためにメタノールにより洗浄される。生
成したＡＵＣケーキをばい焼・還元工程１３に供給す
る。ばい焼・還元工程１３においてＡＵＣは水素
（Ｈ2）と水蒸気（Ｈ2Ｏ）の雰囲気で熱分解及び還元さ
れてＵＯ2粉末を生成する。得られたＵＯ2粉末はそのま
までは活性が高すぎ、空気中で再酸化するおそれがある
ため、安定化処理工程１４へ送られる。安定化処理工程
１４においてＵＯ2粉末に少量の酸素（Ｏ2）ガスを含む
窒素（Ｎ2）ガスを添加して部分的な再酸化を起こさせ
安定化して、比表面積が５〜５０ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を
含むＵＯ2粉末を得る。安定化処理工程１４で得られた
ＵＯ2粉末の中から比表面積が５〜５０ｍ2／ｇのＵＯ2
粉末を選択し、これを成形工程１５へ送り、ここで圧粉
成形して成形体にする。成形工程１５で得たＵＯ2成形
体を焼結工程１６で焼結してＵＯ2ペレットを得る。
方法 ＡＵＣ法に基づいてＵＦ6からＵＯ2粉末を生成する工程
を含むＵＯ2ペレットの製造方法を図２を参照して説明
する。先ず、ＵＦ6、（ＮＨ4）2（ＣＯ3）水溶液、ＮＨ
3、及びＣＯ2を加水分解・沈殿工程１１に供給してここ
でＡＵＣ（炭酸ウラニルアンモニウム）のスラリーを生
成する。具体的には（ＮＨ4）2（ＣＯ3）水溶液の入っ
た槽の中にＵＦ6、ＮＨ3、及びＣＯ2を同時に吹き込
み、加水分解反応、沈殿反応を一つの槽で行う。この生
成したＡＵＣスラリーをろ過・洗浄工程１２でろ過し、
洗浄して、ＡＵＣケーキを生成する。具体的には生成し
たＡＵＣスラリーはロータリーフィルターでろ別され、
脱水及び乾燥のためにメタノールにより洗浄される。生
成したＡＵＣケーキをばい焼・還元工程１３に供給す
る。ばい焼・還元工程１３においてＡＵＣは水素
（Ｈ2）と水蒸気（Ｈ2Ｏ）の雰囲気で熱分解及び還元さ
れてＵＯ2粉末を生成する。得られたＵＯ2粉末はそのま
までは活性が高すぎ、空気中で再酸化するおそれがある
ため、安定化処理工程１４へ送られる。安定化処理工程
１４においてＵＯ2粉末に少量の酸素（Ｏ2）ガスを含む
窒素（Ｎ2）ガスを添加して部分的な再酸化を起こさせ
安定化して、比表面積が５〜５０ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を
含むＵＯ2粉末を得る。安定化処理工程１４で得られた
ＵＯ2粉末の中から比表面積が５〜５０ｍ2／ｇのＵＯ2
粉末を選択し、これを成形工程１５へ送り、ここで圧粉
成形して成形体にする。成形工程１５で得たＵＯ2成形
体を焼結工程１６で焼結してＵＯ2ペレットを得る。
【００１５】前記ＵＯ2粉末の生成工程１１〜１４、前
記成形体の成形工程１５又は前記成形体の焼結工程１６
のいずれか１工程又は２以上の工程において、塩素又は
塩素化合物をＵＯ2ペレットの塩素の含有量が３〜２５
ｐｐｍになるような量で添加する。或いは前記ＵＯ2粉
末の生成工程１１〜１４、前記成形体の成形工程１５又
は前記成形体の焼結工程１６のいずれか１工程又は２以
上の工程において、臭素又は臭素化合物を前記ＵＯ2ペ
レットの臭素の含有量が６〜５０ｐｐｍになるような量
で添加する。或いは前記ＵＯ2粉末の生成工程１１〜１
４、前記成形体の成形工程１５又は前記成形体の焼結工
程１６のいずれか１工程又は２以上の工程において、塩
素又は塩素化合物及び臭素又は臭素化合物の両者をＵＯ
2ペレットの塩素及び臭素の各含有量が次の式（１）を
満たすような量で添加する。 （塩素含有量／ｘ）＋（臭素含有量／ｙ）＝１……（１） ただし、ｘは３〜２５の範囲の任意の数値、ｙは６〜５
０の範囲の任意の数値である。
記成形体の成形工程１５又は前記成形体の焼結工程１６
のいずれか１工程又は２以上の工程において、塩素又は
塩素化合物をＵＯ2ペレットの塩素の含有量が３〜２５
ｐｐｍになるような量で添加する。或いは前記ＵＯ2粉
末の生成工程１１〜１４、前記成形体の成形工程１５又
は前記成形体の焼結工程１６のいずれか１工程又は２以
上の工程において、臭素又は臭素化合物を前記ＵＯ2ペ
レットの臭素の含有量が６〜５０ｐｐｍになるような量
で添加する。或いは前記ＵＯ2粉末の生成工程１１〜１
４、前記成形体の成形工程１５又は前記成形体の焼結工
程１６のいずれか１工程又は２以上の工程において、塩
素又は塩素化合物及び臭素又は臭素化合物の両者をＵＯ
2ペレットの塩素及び臭素の各含有量が次の式（１）を
満たすような量で添加する。 （塩素含有量／ｘ）＋（臭素含有量／ｙ）＝１……（１） ただし、ｘは３〜２５の範囲の任意の数値、ｙは６〜５
０の範囲の任意の数値である。
【００１６】その添加の方法を図２に基づいて例示すれ
ば以下の通りである。 (1) 原料のＵＦ6にＵＣｌ4を、また（ＮＨ4）2（Ｃ
Ｏ3）水溶液にＮＨ4Ｃｌをそれぞれ添加する。 (2) ＮＨ4ＣｌをＡＵＣスラリーに添加する。 (3) ばい焼・還元工程１３に用いるＨ2＋Ｈ2Ｏガスに塩
素ガス（Ｃｌ2）、塩化水素ガス（ＨＣｌ）又はＮＨ4Ｃ
ｌ蒸気を添加する。 (4) ばい焼・還元工程１３において、塩素ガス（Ｃ
ｌ2）又は塩化水素ガス（ＨＣｌ）又はＮＨ4Ｃｌ蒸気を
導入する。 (5) ばい焼・還元工程１３から安定化処理工程１４へ送
られるＵＯ2粉末又は安定化処理工程１４から成形工程
１５へ送られる処理されたＵＯ2粉末にＣＣｌ4又はＣ2
Ｈ3Ｃｌ3をそれぞれ添加する。 (6) 成形工程１５において潤滑剤の溶媒にＣＣｌ4又は
Ｃ2Ｈ3Ｃｌ3を添加する。 (7) ＵＯ2成形体の焼結工程１６において、塩素ガス
（Ｃｌ2）、塩化水素ガス（ＨＣｌ）、ＣＣｌ4又はＣ2
Ｈ3Ｃｌ3を導入する。
ば以下の通りである。 (1) 原料のＵＦ6にＵＣｌ4を、また（ＮＨ4）2（Ｃ
Ｏ3）水溶液にＮＨ4Ｃｌをそれぞれ添加する。 (2) ＮＨ4ＣｌをＡＵＣスラリーに添加する。 (3) ばい焼・還元工程１３に用いるＨ2＋Ｈ2Ｏガスに塩
素ガス（Ｃｌ2）、塩化水素ガス（ＨＣｌ）又はＮＨ4Ｃ
ｌ蒸気を添加する。 (4) ばい焼・還元工程１３において、塩素ガス（Ｃ
ｌ2）又は塩化水素ガス（ＨＣｌ）又はＮＨ4Ｃｌ蒸気を
導入する。 (5) ばい焼・還元工程１３から安定化処理工程１４へ送
られるＵＯ2粉末又は安定化処理工程１４から成形工程
１５へ送られる処理されたＵＯ2粉末にＣＣｌ4又はＣ2
Ｈ3Ｃｌ3をそれぞれ添加する。 (6) 成形工程１５において潤滑剤の溶媒にＣＣｌ4又は
Ｃ2Ｈ3Ｃｌ3を添加する。 (7) ＵＯ2成形体の焼結工程１６において、塩素ガス
（Ｃｌ2）、塩化水素ガス（ＨＣｌ）、ＣＣｌ4又はＣ2
Ｈ3Ｃｌ3を導入する。
【００１７】なお、Ｃ2Ｈ3Ｃｌ3の代りに、その他の揮
発性で塩素を分解放出するような塩素含有有機物でも同
様な効果が得られる。また、図１及び図２ではＵＦ6か
らＵＯ2粉末を生成する方法を述べたが、本発明のＵＯ2
ペレットは硝酸ウラニル等からＵＯ2粉末を生成して、
この粉末から製造することもできる。
発性で塩素を分解放出するような塩素含有有機物でも同
様な効果が得られる。また、図１及び図２ではＵＦ6か
らＵＯ2粉末を生成する方法を述べたが、本発明のＵＯ2
ペレットは硝酸ウラニル等からＵＯ2粉末を生成して、
この粉末から製造することもできる。
【００１８】
【実施例】次に本発明の具体的態様を示すために、本発
明の実施例を説明する。 ＜実施例１＞ＡＤＵ法に基づいてＵＦ6からＵＯ2粉末を
生成した。先ず、ＵＦ6と純水を反応させてＵＯ2Ｆ2水
溶液を生成した。このＵＯ2Ｆ2水溶液にＨＣｌ（塩酸）
をウランＵに対して１１モル％添加した。塩酸を添加さ
れたＵＯ2Ｆ2水溶液にＮＨ4ＯＨを添加し、反応させる
とＡＤＵ（重ウラン酸アンモニウム）のスラリーが生成
した。このＡＤＵスラリーをろ過して、ＡＤＵケーキを
生成した。生成したＡＤＵケーキを乾燥した後、水素
（Ｈ2）と水蒸気（Ｈ2Ｏ）の雰囲気中５００〜６８０℃
で３．５時間ばい焼・還元してＵＯ2粉末を生成した。
このばい焼・還元で得たＵＯ2粉末はそのままでは成形
性、焼結性が不十分であるため、粉砕・造粒処理して、
ＢＥＴ法で測定した比表面積が７．９ｍ2／ｇのＵＯ2粉
末を得た。また、塩素含有量は１０．９ｐｐｍであっ
た。このＵＯ2粉末を３ｔ／ｃｍ2の成形圧で成形して、
成形体とし、この成形体を水素雰囲気中で１７５０℃で
４時間焼結して塩素含有量が４．５ｐｐｍであるＵＯ2
ペレットを得た。このＵＯ2ペレットの結晶粒径をＡＳ
ＴＭ Ｅ−１１２に準拠して規定された横断法で測定し
た結果、７４．６μｍであることが判明した。
明の実施例を説明する。 ＜実施例１＞ＡＤＵ法に基づいてＵＦ6からＵＯ2粉末を
生成した。先ず、ＵＦ6と純水を反応させてＵＯ2Ｆ2水
溶液を生成した。このＵＯ2Ｆ2水溶液にＨＣｌ（塩酸）
をウランＵに対して１１モル％添加した。塩酸を添加さ
れたＵＯ2Ｆ2水溶液にＮＨ4ＯＨを添加し、反応させる
とＡＤＵ（重ウラン酸アンモニウム）のスラリーが生成
した。このＡＤＵスラリーをろ過して、ＡＤＵケーキを
生成した。生成したＡＤＵケーキを乾燥した後、水素
（Ｈ2）と水蒸気（Ｈ2Ｏ）の雰囲気中５００〜６８０℃
で３．５時間ばい焼・還元してＵＯ2粉末を生成した。
このばい焼・還元で得たＵＯ2粉末はそのままでは成形
性、焼結性が不十分であるため、粉砕・造粒処理して、
ＢＥＴ法で測定した比表面積が７．９ｍ2／ｇのＵＯ2粉
末を得た。また、塩素含有量は１０．９ｐｐｍであっ
た。このＵＯ2粉末を３ｔ／ｃｍ2の成形圧で成形して、
成形体とし、この成形体を水素雰囲気中で１７５０℃で
４時間焼結して塩素含有量が４．５ｐｐｍであるＵＯ2
ペレットを得た。このＵＯ2ペレットの結晶粒径をＡＳ
ＴＭ Ｅ−１１２に準拠して規定された横断法で測定し
た結果、７４．６μｍであることが判明した。
【００１９】＜実施例２＞ＵＯ2Ｆ2水溶液にＮＨ4Ｃｌ
をウランＵに対して３０モル％添加した以外は実施例１
と同様にして比表面積が７．５ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を生
成した。このＵＯ2粉末の塩素含有量は４８ｐｐｍであ
った。実施例１と同様にしてこのＵＯ2粉末からＵＯ2ペ
レットを得た。このペレットの塩素含有量は１５．４ｐ
ｐｍ、結晶粒径は５６．８μｍであった。
をウランＵに対して３０モル％添加した以外は実施例１
と同様にして比表面積が７．５ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を生
成した。このＵＯ2粉末の塩素含有量は４８ｐｐｍであ
った。実施例１と同様にしてこのＵＯ2粉末からＵＯ2ペ
レットを得た。このペレットの塩素含有量は１５．４ｐ
ｐｍ、結晶粒径は５６．８μｍであった。
【００２０】＜実施例３＞Ｕ3Ｏ8を硝酸と反応させて、
硝酸ウラニル溶液を生成させた。この硝酸ウラニル溶液
にＨＣｌをウランＵに対して、１１モル％を添加した。
塩酸を添加された硝酸ウラニル水溶液にＮＨ4０Ｈを添
加し、反応させるとＡＤＵのスラリーが生成した。この
ＡＤＵスラリーをろ過してＡＤＵケーキを生成した。生
成したＡＤＵケーキを乾燥した後、水素と水蒸気の雰囲
気中５００〜６８０℃で３．５時間ばい焼還元してＵＯ
2粉末を生成した。ＢＥＴ法で測定した比表面積が２
３．８ｍ2／ｇ、塩素の含有量は２２ｐｐｍであった。
焼結ペレット中の塩素濃度は１３ｐｐｍ、結晶粒径は４
２．５μｍであった。
硝酸ウラニル溶液を生成させた。この硝酸ウラニル溶液
にＨＣｌをウランＵに対して、１１モル％を添加した。
塩酸を添加された硝酸ウラニル水溶液にＮＨ4０Ｈを添
加し、反応させるとＡＤＵのスラリーが生成した。この
ＡＤＵスラリーをろ過してＡＤＵケーキを生成した。生
成したＡＤＵケーキを乾燥した後、水素と水蒸気の雰囲
気中５００〜６８０℃で３．５時間ばい焼還元してＵＯ
2粉末を生成した。ＢＥＴ法で測定した比表面積が２
３．８ｍ2／ｇ、塩素の含有量は２２ｐｐｍであった。
焼結ペレット中の塩素濃度は１３ｐｐｍ、結晶粒径は４
２．５μｍであった。
【００２１】＜実施例４＞ＵＦ6と純水を反応させてＵ
Ｏ2Ｆ2水溶液を生成した。ＵＯ2Ｆ2水溶液にＮＨ4０Ｈ
を添加し、反応させるとＡＤＵのスラリーが生成した。
このＡＤＵスラリーをろ過してＡＤＵケーキを生成し
た。生成したＡＤＵケーキを乾燥した後、水素と水蒸気
の雰囲気中５００〜６８０℃で３．５時間ばい焼還元し
てＵＯ2粉末を生成した。このばい焼還元で得たＵＯ2粉
末はそのままでは成形性、焼結性が不十分であるため、
粉砕造粒して、ＢＥＴ法で測定した比表面積が８．８ｍ
2／ｇのＵＯ2粉末を得た。この粉末中の塩素の含有量は
検出限界以下であった。このＵＯ2粉末１ｋｇに対し
て、Ｃ2Ｈ3Ｃｌ3液を０．１ｍｌ加えて、回転混合した
ところ、乾燥後の粉末中の塩素の含有量は４７ｐｐｍで
あった。この粉末を成形焼結したところ焼結ペレット中
の塩素濃度は４．１ｐｐｍ結晶粒径は４４．５μｍであ
った。
Ｏ2Ｆ2水溶液を生成した。ＵＯ2Ｆ2水溶液にＮＨ4０Ｈ
を添加し、反応させるとＡＤＵのスラリーが生成した。
このＡＤＵスラリーをろ過してＡＤＵケーキを生成し
た。生成したＡＤＵケーキを乾燥した後、水素と水蒸気
の雰囲気中５００〜６８０℃で３．５時間ばい焼還元し
てＵＯ2粉末を生成した。このばい焼還元で得たＵＯ2粉
末はそのままでは成形性、焼結性が不十分であるため、
粉砕造粒して、ＢＥＴ法で測定した比表面積が８．８ｍ
2／ｇのＵＯ2粉末を得た。この粉末中の塩素の含有量は
検出限界以下であった。このＵＯ2粉末１ｋｇに対し
て、Ｃ2Ｈ3Ｃｌ3液を０．１ｍｌ加えて、回転混合した
ところ、乾燥後の粉末中の塩素の含有量は４７ｐｐｍで
あった。この粉末を成形焼結したところ焼結ペレット中
の塩素濃度は４．１ｐｐｍ結晶粒径は４４．５μｍであ
った。
【００２２】＜実施例５＞実施例４と同様の方法でＵＯ
2粉末を製造したところ、ＵＯ2粉末の比表面積は１３．
６ｍ2／ｇ、粉末中の塩素濃度は検出限界以下であっ
た。このＵＯ2粉末にＣＣｌ4を含浸させた潤滑剤を加え
１０分間混合した後、３ｔ／ｃｍ2の成形圧で成形して
成形体とし、水素雰囲気中で１７５０℃で４時間焼結し
て塩素含有量が４．２ｐｐｍであるＵＯ2ペレットを得
た。このＵＯ2ペレットの結晶粒径を測定した結果、は
３８．２μｍであることが判明した。
2粉末を製造したところ、ＵＯ2粉末の比表面積は１３．
６ｍ2／ｇ、粉末中の塩素濃度は検出限界以下であっ
た。このＵＯ2粉末にＣＣｌ4を含浸させた潤滑剤を加え
１０分間混合した後、３ｔ／ｃｍ2の成形圧で成形して
成形体とし、水素雰囲気中で１７５０℃で４時間焼結し
て塩素含有量が４．２ｐｐｍであるＵＯ2ペレットを得
た。このＵＯ2ペレットの結晶粒径を測定した結果、は
３８．２μｍであることが判明した。
【００２３】＜実施例６＞ＵＯ2Ｆ2水溶液にＨＢｒ（臭
化水素酸）をウランＵに対して１００モル％添加した以
外は実施例１と同様にして比表面積が９．１ｍ2／ｇの
ＵＯ2粉末を生成した。このＵＯ2粉末の臭素含有量は８
３ｐｐｍであった。実施例１と同様にしてこのＵＯ2粉
末からＵＯ2ペレットを得た。このペレットの臭素含有
量は１２．０ｐｐｍ、結晶粒径は４７．７μｍであっ
た。
化水素酸）をウランＵに対して１００モル％添加した以
外は実施例１と同様にして比表面積が９．１ｍ2／ｇの
ＵＯ2粉末を生成した。このＵＯ2粉末の臭素含有量は８
３ｐｐｍであった。実施例１と同様にしてこのＵＯ2粉
末からＵＯ2ペレットを得た。このペレットの臭素含有
量は１２．０ｐｐｍ、結晶粒径は４７．７μｍであっ
た。
【００２４】＜実施例７＞ＵＯ2Ｆ2水溶液にＨＣｌ（塩
酸）とＨＢｒ（臭化水素酸）をウランＵに対してそれぞ
れ１１モル％添加した以外は実施例１と同様にして比表
面積が１０．４ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を生成した。このＵ
Ｏ2粉末の塩素含有量は１２．２ｐｐｍ、臭素含有量は
１６ｐｐｍであった。実施例１と同様にしてこのＵＯ2
粉末からＵＯ2ペレットを得た。このペレットの塩素含
有量は４．６ｐｐｍ、臭素含有量は３．０ｐｐｍであ
り、結晶粒径は７０．３μｍであった。
酸）とＨＢｒ（臭化水素酸）をウランＵに対してそれぞ
れ１１モル％添加した以外は実施例１と同様にして比表
面積が１０．４ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を生成した。このＵ
Ｏ2粉末の塩素含有量は１２．２ｐｐｍ、臭素含有量は
１６ｐｐｍであった。実施例１と同様にしてこのＵＯ2
粉末からＵＯ2ペレットを得た。このペレットの塩素含
有量は４．６ｐｐｍ、臭素含有量は３．０ｐｐｍであ
り、結晶粒径は７０．３μｍであった。
【００２５】＜実施例８＞ＵＦ6と純水を反応させてＵ
Ｏ2Ｆ2水溶液を生成した。このＵＯ2Ｆ2水溶液にＮＨ4
０Ｈを添加し、反応させるとＡＤＵのスラリーが生成し
た。このＡＤＵスラリーをろ過してＡＤＵケーキを生成
した。生成したＡＤＵケーキを乾燥した後、水素と水蒸
気の雰囲気中５００〜６８０℃で３．５時間ばい焼還元
してＵＯ2粉末を生成した。このＵＯ2粉末を粉砕造粒し
て、ＢＥＴ法で測定した比表面積が８．８ｍ2／ｇのＵ
Ｏ2粉末を得た。このＵＯ2粉末１ｋｇに対して、ＣＣｌ
4液を０．１ｍｌ加えて、回転混合したところ乾燥後の
粉末中の塩素の含有量は４９ｐｐｍであった。実施例１
と同様にしてこのＵＯ2粉末からＵＯ2ペレットを得た。
このペレットの塩素含有量は３．６ｐｐｍ、結晶粒径は
４０．８μｍであった。
Ｏ2Ｆ2水溶液を生成した。このＵＯ2Ｆ2水溶液にＮＨ4
０Ｈを添加し、反応させるとＡＤＵのスラリーが生成し
た。このＡＤＵスラリーをろ過してＡＤＵケーキを生成
した。生成したＡＤＵケーキを乾燥した後、水素と水蒸
気の雰囲気中５００〜６８０℃で３．５時間ばい焼還元
してＵＯ2粉末を生成した。このＵＯ2粉末を粉砕造粒し
て、ＢＥＴ法で測定した比表面積が８．８ｍ2／ｇのＵ
Ｏ2粉末を得た。このＵＯ2粉末１ｋｇに対して、ＣＣｌ
4液を０．１ｍｌ加えて、回転混合したところ乾燥後の
粉末中の塩素の含有量は４９ｐｐｍであった。実施例１
と同様にしてこのＵＯ2粉末からＵＯ2ペレットを得た。
このペレットの塩素含有量は３．６ｐｐｍ、結晶粒径は
４０．８μｍであった。
【００２６】＜実施例９＞ＵＦ6と純水を反応させてＵ
Ｏ2Ｆ2水溶液を生成した。このＵＯ2Ｆ2水溶液に（ＮＨ
4）2（ＣＯ3）水溶液、ＮＨ3及びＣＯ2を添加し、反応
させるとＡＵＣのスラリーが生成した。このＡＵＣスラ
リーをろ過してＡＵＣケーキを生成した。生成したＡＵ
Ｃケーキを乾燥した後、水素と水蒸気の雰囲気中５００
〜６８０℃で３．５時間ばい焼還元してＵＯ2粉末を生
成した。このＵＯ2粉末を粉砕造粒して、ＢＥＴ法で測
定した比表面積が６．５ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を得た。こ
のＵＯ2粉末１ｋｇに対して、Ｃ2Ｈ3Ｃｌ3液を０．１ｍ
ｌ加えて、回転混合したところ、乾燥後の粉末中の塩素
の含有量は４８ｐｐｍであった。実施例１と同様にして
このＵＯ2粉末からＵＯ2ペレットを得た。このペレット
の塩素含有量は７．２ｐｐｍ、結晶粒径は３７．９μｍ
であった。
Ｏ2Ｆ2水溶液を生成した。このＵＯ2Ｆ2水溶液に（ＮＨ
4）2（ＣＯ3）水溶液、ＮＨ3及びＣＯ2を添加し、反応
させるとＡＵＣのスラリーが生成した。このＡＵＣスラ
リーをろ過してＡＵＣケーキを生成した。生成したＡＵ
Ｃケーキを乾燥した後、水素と水蒸気の雰囲気中５００
〜６８０℃で３．５時間ばい焼還元してＵＯ2粉末を生
成した。このＵＯ2粉末を粉砕造粒して、ＢＥＴ法で測
定した比表面積が６．５ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を得た。こ
のＵＯ2粉末１ｋｇに対して、Ｃ2Ｈ3Ｃｌ3液を０．１ｍ
ｌ加えて、回転混合したところ、乾燥後の粉末中の塩素
の含有量は４８ｐｐｍであった。実施例１と同様にして
このＵＯ2粉末からＵＯ2ペレットを得た。このペレット
の塩素含有量は７．２ｐｐｍ、結晶粒径は３７．９μｍ
であった。
【００２７】＜実施例１０＞ＵＦ6と純水を反応させて
ＵＯ2Ｆ2水溶液を生成した。ＵＯ2Ｆ2水溶液にＮＨ4０
Ｈを添加し、反応させるとＡＤＵのスラリーが生成し
た。このＡＤＵスラリーをろ過してＡＤＵケーキを生成
した。生成したＡＤＵケーキを乾燥した後、水素と水蒸
気の雰囲気中５００〜６８０℃で３．５時間ばい焼還元
してＵＯ2粉末を生成した。このＵＯ2粉末を粉砕造粒し
て、ＢＥＴ法で測定した比表面積が７．５ｍ2／ｇのＵ
Ｏ2粉末を得た。この粉末中の塩素の含有量は検出限界
以下であった。この粉末を成形し、５０ｐｐｍのＨＣｌ
ガスを混入させた加湿水素を焼結雰囲気に使用して焼結
したところ焼結ペレット中の塩素濃度は３．２ｐｐｍ、
結晶粒径は４２μｍであった。
ＵＯ2Ｆ2水溶液を生成した。ＵＯ2Ｆ2水溶液にＮＨ4０
Ｈを添加し、反応させるとＡＤＵのスラリーが生成し
た。このＡＤＵスラリーをろ過してＡＤＵケーキを生成
した。生成したＡＤＵケーキを乾燥した後、水素と水蒸
気の雰囲気中５００〜６８０℃で３．５時間ばい焼還元
してＵＯ2粉末を生成した。このＵＯ2粉末を粉砕造粒し
て、ＢＥＴ法で測定した比表面積が７．５ｍ2／ｇのＵ
Ｏ2粉末を得た。この粉末中の塩素の含有量は検出限界
以下であった。この粉末を成形し、５０ｐｐｍのＨＣｌ
ガスを混入させた加湿水素を焼結雰囲気に使用して焼結
したところ焼結ペレット中の塩素濃度は３．２ｐｐｍ、
結晶粒径は４２μｍであった。
【００２８】上記実施例１〜１０の内容をまとめて次の
表１に示す。表１において、は調整されたＵＯ2粉末
の比表面積、は調整されたＵＯ2粉末の塩素又は臭素
の含有量、はＵＯ2ペレットの塩素又は臭素の含有
量、はＵＯ2ペレットの結晶粒径である。またの＊
印は分析検出限界を意味する。
表１に示す。表１において、は調整されたＵＯ2粉末
の比表面積、は調整されたＵＯ2粉末の塩素又は臭素
の含有量、はＵＯ2ペレットの塩素又は臭素の含有
量、はＵＯ2ペレットの結晶粒径である。またの＊
印は分析検出限界を意味する。
【００２９】
【表１】
【００３０】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、Ａ
ＤＵ法又はＡＵＣ法に基づいてＵＯ2粉末を生成する工
程を含むＵＯ2ペレットの製造方法において、比表面積
が５〜５０ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を原料粉末として使用し
て、ＵＯ2の成形体を成形し、かつＵＯ2ペレットの製造
工程のいずれかにおいて、塩素、塩素化合物、臭素又は
臭素化合物の少なくとも１種を特定の量で添加すること
により、結晶粒径の大きいＵＯ2ペレットを再現性よく
製造することができる。
ＤＵ法又はＡＵＣ法に基づいてＵＯ2粉末を生成する工
程を含むＵＯ2ペレットの製造方法において、比表面積
が５〜５０ｍ2／ｇのＵＯ2粉末を原料粉末として使用し
て、ＵＯ2の成形体を成形し、かつＵＯ2ペレットの製造
工程のいずれかにおいて、塩素、塩素化合物、臭素又は
臭素化合物の少なくとも１種を特定の量で添加すること
により、結晶粒径の大きいＵＯ2ペレットを再現性よく
製造することができる。
【図１】本発明のＵＯ2ペレットをＡＤＵ法に基づいて
製造する方法を示す工程図。
製造する方法を示す工程図。
【図２】本発明のＵＯ2ペレットをＡＵＣ法に基づいて
製造する方法を示す工程図。
製造する方法を示す工程図。
１ 加水分解工程 ２ 沈殿工程 ３ ろ過工程 ４ 乾燥工程 ５，１３ ばい焼・還元工程 ６ 粉砕・造粒工程 ７，１５ 成形工程 ８，１６ 焼結工程 １１ 加水分解・沈殿工程 １２ ろ過・洗浄工程 １４ 安定化処理工程
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 藤原 修二 茨城県那珂郡那珂町大字向山字六人頭 1002番地の14 三菱マテリアル株式会社 那珂原子力開発センター内 (56)参考文献 特開 平３−239994（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) G21C 3/62 G21C 21/02
Claims (9)
- 【請求項１】 塩素を３〜２５ｐｐｍ含むことをことを
特徴とするＵＯ2ペレット。 - 【請求項２】 臭素を６〜５０ｐｐｍ含むことをことを
特徴とするＵＯ2ペレット。 - 【請求項３】 塩素と臭素の両者を合計して３〜５０ｐ
ｐｍ含み、塩素及び臭素の各含有量が次の式（１）を満
たすことを特徴とするＵＯ2ペレット。 （塩素含有量／ｘ）＋（臭素含有量／ｙ）＝１……（１） ただし、ｘは３〜２５の範囲の任意の数値、ｙは６〜５
０の範囲の任意の数値である。 - 【請求項４】 ＡＤＵ法又はＡＵＣ法に基づいてＵＯ2
粉末を生成する工程と、前記ＵＯ2粉末を成形して成形
体にする工程と、前記成形体を焼結してＵＯ2ペレット
得る工程とを含むＵＯ2ペレットの製造方法において、 前記成形体の成形工程で比表面積が５〜５０ｍ2／ｇの
ＵＯ2粉末を原料粉末として使用し、 塩素又は塩素化合物を前記ＵＯ2粉末の生成工程、前記
成形体の成形工程又は前記成形体の焼結工程のいずれか
１工程又は２以上の工程でＵＯ2ペレットの塩素の含有
量が３〜２５ｐｐｍになるような量で添加することを特
徴とするＵＯ2ペレットの製造方法。 - 【請求項５】 ＵＯ2ペレットの塩素の含有量が３〜２
５ｐｐｍになるような量で添加される塩素又は塩素化合
物の塩素に換算した量は１０〜５０ｐｐｍである請求項
４記載のＵＯ2ペレットの製造方法。 - 【請求項６】 ＡＤＵ法又はＡＵＣ法に基づいてＵＯ2
粉末を生成する工程と、前記ＵＯ2粉末を成形して成形
体にする工程と、前記成形体を焼結してＵＯ2ペレット
得る工程とを含むＵＯ2ペレットの製造方法において、 前記成形体の成形工程で比表面積が５〜５０ｍ2／ｇの
ＵＯ2粉末を原料粉末として使用し、 臭素又は臭素化合物を前記ＵＯ2粉末の生成工程、前記
成形体の成形工程又は前記成形体の焼結工程のいずれか
１工程又は２以上の工程でＵＯ2ペレットの臭素の含有
量が６〜５０ｐｐｍになるような量で添加することを特
徴とするＵＯ2ペレットの製造方法。 - 【請求項７】 ＵＯ2ペレットの臭素の含有量が６〜５
０ｐｐｍになるような量で添加される臭素又は臭素化合
物の臭素に換算した量は２０〜１００ｐｐｍである請求
項６記載のＵＯ2ペレットの製造方法。 - 【請求項８】 ＡＤＵ法又はＡＵＣ法に基づいてＵＯ2
粉末を生成する工程と、前記ＵＯ2粉末を成形して成形
体にする工程と、前記成形体を焼結してＵＯ2ペレット
得る工程とを含むＵＯ2ペレットの製造方法において、 前記成形体の成形工程で比表面積が５〜５０ｍ2／ｇの
ＵＯ2粉末を原料粉末として使用し、 塩素又は塩素化合物及び臭素又は臭素化合物の両者を前
記ＵＯ2粉末の生成工程、前記成形体の成形工程又は前
記成形体の焼結工程のいずれか１工程又は２以上の工程
でＵＯ2ペレットの塩素及び臭素の各含有量が次の式
（１）を満たすような量で添加することを特徴とするＵ
Ｏ2ペレットの製造方法。 （塩素含有量／ｘ）＋（臭素含有量／ｙ）＝１……（１） ただし、ｘは３〜２５の範囲の任意の数値、ｙは６〜５
０の範囲の任意の数値である。 - 【請求項９】 ＵＯ2ペレットの塩素及び臭素の各含有
量が前記式（１）を満たすような量で添加される塩素又
は塩素化合物及び臭素又は臭素化合物の塩素及び臭素に
換算した量は両者を合計して１０〜１００ｐｐｍであっ
て、次の式（２）を満たす量である請求項８記載のＵＯ
2ペレットの製造方法。 （塩素又は塩素化合物添加量／ｘ’） ＋（臭素又は臭素化合物添加量／ｙ’）＝１……（２） ただし、ｘ’は１０〜５０の範囲の任意の数値、ｙ’は
２０〜１００の範囲の任意の数値である。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP05320769A JP3114784B2 (ja) | 1993-10-27 | 1993-12-21 | Ｕｏ２ペレット及びその製造方法 |
| US08/358,926 US5500158A (en) | 1993-12-21 | 1994-12-19 | UO2 pellet and method for production thereof |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP26855293 | 1993-10-27 | ||
| JP5-268552 | 1993-10-27 | ||
| JP05320769A JP3114784B2 (ja) | 1993-10-27 | 1993-12-21 | Ｕｏ２ペレット及びその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07174879A JPH07174879A (ja) | 1995-07-14 |
| JP3114784B2 true JP3114784B2 (ja) | 2000-12-04 |
Family
ID=26548367
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP05320769A Expired - Fee Related JP3114784B2 (ja) | 1993-10-27 | 1993-12-21 | Ｕｏ２ペレット及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3114784B2 (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0554345U (ja) * | 1991-12-20 | 1993-07-20 | サンスター株式会社 | 粘性液体分与容器 |
| JPH0632380A (ja) * | 1992-07-09 | 1994-02-08 | Aroinsu Keshohin:Kk | 高粘度の粘性物押出し容器 |
-
1993
- 1993-12-21 JP JP05320769A patent/JP3114784B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0554345U (ja) * | 1991-12-20 | 1993-07-20 | サンスター株式会社 | 粘性液体分与容器 |
| JPH0632380A (ja) * | 1992-07-09 | 1994-02-08 | Aroinsu Keshohin:Kk | 高粘度の粘性物押出し容器 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH07174879A (ja) | 1995-07-14 |
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