JPH03170898A - 核燃料セラミックの製造方法 - Google Patents

核燃料セラミックの製造方法

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JPH03170898A
JPH03170898A JP1311936A JP31193689A JPH03170898A JP H03170898 A JPH03170898 A JP H03170898A JP 1311936 A JP1311936 A JP 1311936A JP 31193689 A JP31193689 A JP 31193689A JP H03170898 A JPH03170898 A JP H03170898A
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JP
Japan
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pellet
pellets
molded body
compact
nuclear fuel
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Pending
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JP1311936A
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English (en)
Inventor
Kazutoshi Tokai
和俊 渡海
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Nuclear Fuel Industries Ltd
Original Assignee
Nuclear Fuel Industries Ltd
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Publication date
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    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

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  • Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 (産業上の利用分野) 本発明は核燃料セラミックの製造方法に係り、詳しくは
改善されたFPガス保持性及びPCMt特性をもつ高燃
焼度用ガドリニア入り二重構造の核燃料ペレットの製造
方法に関するものである。
(従来の技術) 沸騰水型原子炉用燃料では炉内出力分布を均質化するた
め、また加圧水型原子炉用燃料では高燃焼度燃料の初期
反応度を抑制するために従来、ガドリニア(GdzOi
)を入れたペレットが製造されている。
このガドリニア人りペレットは二酸化ウラン(Dog)
に中性子吸収物質であるガドリニウム(Gd)の酸化物
であるガドリニア(GdzO3)を添加したべレフトで
、沸騰水型原子炉では広く、また加圧水型原子炉用でも
近時、高燃焼度用として実施ないしは予定されているペ
レットであるが、高燃焼度?GdzOs入りロOzペレ
フトとしてFPガス保持性及びPCMI特性が良好なペ
レットが望まれるに及び、前者に対しては結晶粒径を大
きくすること、後者に対しては柔らかいペレットとする
ことが検討されている。
ところで、上記従来製造されて来たGd203人り[0
2ペレットは通常、ガドリニアがペレット全体に均一に
添加されていて、そのクリープ速度はUO■と比べて同
一粒径だと小さい傾向を示すが、結晶特性上、大粒径化
が困難で、結晶粒径が小さくなるため、粒径の二乗に反
比例するクリープ速度の増加の方が効いて結果的にU(
hペレットよりクリープ速度は大きくなるという長所を
有している。
しかし、反面、上記従来におけるGd!03人りペレッ
トは、その形態として一般にGd!01がペレット全体
に均一に添加されているため、一方において燃料設計で
燃料中心温度が安全上、制限され、出来る限り中心温度
を下げる必要があるに拘らずUO2ペレットに比べて熱
伝導が悪く、そのため、ガドリニウム(Gd)のバーナ
ブルボイズン(B,P,可燃性毒物)としての効果がな
くなった時点で中心温度が同一出力ではυ0!ペレット
に比し高くなり、FPガス(核分裂生威物ガス)放出率
が上昇し、燃料棒内圧が上昇し易くなって了う欠点があ
る。
また、前述の如く結晶特性上、結晶粒径が小さくなるた
めクリープ速度が大きく、柔らかいペレットとなってP
CMI (ペレットと被覆管の機械的相互作用)特性面
では有利であるが、FPガス保持性の面においては小粒
径のため保持性能が低下することとなって必らずしも高
燃焼度用ペレットとしては充分とは云えない面がある。
しかも、ペレット製造にあたり、高温長時間焼結を行え
ば粒径は大きくなるとしても硬くなり、PCMI特性を
低下させる結果を招く。
本発明者は上述の如き実情に鑑み、これに対処し、さき
にFPガス保持性の向上をはかり、かつPCMI特性の
向上を達成することを目的として、内側部と外側部の組
或を異ならしめ、内側部をUO2とし、外側部にUO!
にGd!Offを添加したGd203入りUO.を配し
た二重ペレット構或を提案し、併せて内側部を低濃度G
d zo z入りペレット,外側部を高濃度GdtOz
入りペレットの二重構造とすること、内側部ペレットの
粒径を外側部に比し比較的大粒径化せしめることなどを
提案した。
そして、これと同時にそれら内外両領域よりなる二重ペ
レットの製造方法として焼結後の中空ペレットと細径ペ
レットを組み合わせるLOWI法や、あるいは戒型時に
中空の圧粉成型体で焼結前のグリーンペレットを外側に
配し、内側に細径成型体を配して両者を組み合わせ、再
或型した後、この共コンパクトを焼結し、一体化する共
コンパクト法によって二重ペレットが容易に製造される
ことを開示した。
この場合、一般的な方法として、焼結は通常、H2又は
Hz/Nz中で、l600〜1800″Cの高温還元焼
結法で行われており、従って、LOWI法は特殊な原料
粉/焼結法を採用することにより外側と内側ペレットの
粒径を変えることが容易であるが、共コンパクト法では
収縮率が同じである関係から同?特性の原料UOtを使
用する必要があり、外側と内側で粒径を変えることは困
難で、通常、粒径は共に5〜10μ鴎である。
(発明が解決しようとする課題) 本発明は上述の如き諸事実に鑑み、二重ペレットの内、
特に中心部uogの粒径を大きくしてFPガス保持性を
更に向上せしめた二重ペレットを共コンパクト法により
製造するための方法を提供せんとするものである。
ctizoi入りUOZペレットの製造、特に焼結方法
に関し、例えば特公昭60−54635号公報ではGd
203人りUO■においても酸化雰囲気条件にてtto
o’c前後での焼結は可能であることが示されている.
但し、この場合、Gd!OtをUO■中に充分固溶させ
るには1400℃、望ましくは1700″C前後での加
熱が必要であると同時に得られたペレットの粒径は〜1
0μmにとどまっている。一方、UO2のみの場合は特
開昭58−82189号公報に示されるように第1段階
にて1100’C,酸化雰囲気加熱により95%TD以
上の焼結を行った後、第2段階と?て同一温度にて還元
雰囲気加熱を行い、0/ロ=2.00に揃える方法で粒
径が粗大化したUOtを得ることが可能となっている。
ところで、本発明者の追試によれば上記後者の方法はK
WU製のAUC法によるtl02粉末にのみ適用でき、
それとUO2生産工程を異にするADU法(ADO−+
U30s→uoz)uo■粉末ではそのまま適用するこ
とは不可であることを確認した。
このため、本発明者はADU法粉末の場合、成型体を予
備加熱する方法(特開昭64−53192号)あるいは
25%以上のU30sを添加する方法などを先に提案し
た。
そして、このような方法を採用することにより焼結条件
を前記特開昭58−82189号公報に示されたのと同
じような条件に設定し、結晶粒径の増大化をはかること
が可能であることを知見した。
本発明は上記の如き知見にもとづいて見出されたもので
あり、これによって前記内側が大粒径U02、外側が通
常粒径のGd20,入りUO■となる高燃?度利用に適
した二重ペレットを効率的に製造することを目的とする
(課題を解決するための手段〉 即ち、上記目的に適合する本発明方法の特徴は外側にG
dzO:+入りUO2ペレット、内側にUO2ペレット
を配した二重構造で、かつ、内側のUO■ペレット部を
大粒径の結晶組織とした二重ペレットを製造するにあた
り、先ず、共コンパクト法により外側に”bus/ U
OZ,内側にυ0■成型体を配した二重ペレット成型体
を製作することから始まる。
但し、この場合、原料粉としてAUC法UOtの場合は
そのまま処理の必要はないが、ADU法UOtの場合は
25〜45%のり308粉を内側UO2成型体製作時に
添加混合することが肝要である。
勿論、外側Gd,01/ UO2に混合することも差し
支えないが、内側UO2の場合のような粒径粗大化の効
果は得られない。
そして、次に上記の如く製造した共コンパクト成型体に
対し、次いで焼結処理を施すが、これは該成型体を微酸
化性雰囲気、通常、co2,co■/CO.COz/O
x又はNz/Air,Nz/Oz等、酸素濃度が10−
” 〜500ppm.好ましくは10−”〜300pp
mの範囲の雰囲気中で1000℃〜1400″C1望ま
しくは1100℃前後で15分〜3時間焼結した後、水
を微量添加した水素又は水蒸気を含む還元雰囲気中で1
650〜1800’Cにて1時間〜4時間、好ましくは
1750X3時間で加熱還元し、O/M=2.OOとす
ると同時にG(hcl+をUO.へ十分固溶させる方法
である。
なお、上記方法においてAUC法の場合、U,0,は2
0%以下の添加にて密度調整のため使用可であり、一方
ADU法にてU,08を添加する場合は添加するU30
lIの粒径で密度調整を行う。また、共コンパクト前後
の各密度は原料粉の焼結特性によって決まるもので粉末
特性によって適宜変化する。
請求項2記載の発明は上記方法を更に内側中心部を中空
にした中空二重構造のべレフトに適用することを特徴と
する。勿論、上記中空ペレットを含め内外両部分のGd
zOs濃度を異ならしめ、内側を低濃度Gd3O5とし
た場合に対しても適用することは可能であるが、上記内
側をGd203なしとする?合がより有効である。
(作用) 上記の如く内側をuO■ペレット、外側をGd,0,入
りペレットとすることにより、得られる燃料ペレットの
特性が改善され、中心部における燃料中心温度は低くな
り、ペレット全体としてFPガス保持性は向上し、同時
に外側はGdzOs入りのため結晶粒径が小さく、クリ
ープ速度が大きく柔らかくなって、PCMI特性も有利
となる。
そして、上記本発明方法により上記の如き二重構造ペレ
ットであっても共コンパクト法による製造にあたり、焼
結条件として同じような条件を設定して一回の焼結で製
造が可能となる。
次に本発明の実施例を掲げる。
(実施例l) AUC法UOt粉末を用い、外側成型体として、Gdz
O,m度8wt%とした混合粉末により外径10mm,
内径6mm,高さL2mn+,戒型密度4.8g/c+
11,内側成型体としてロ0!粉のみで外径5.9mm
,高さ12隠,成型体密度4.9g/cJを製作した後
、両者を組み?わせ、外径10.1mm,高さ10 @
n,戒型密度5.8g/ cff10共コンパクト成型
体となした。
そして、この成型体を先ず酸素を50ppm含むCO,
中にて1100℃X2時間の焼結を行った後、1750
’C×3時間,水添加3 H,/N.中での加熱を行い
、焼結体とした。
この焼結体の平均寸法密度はcdzoal度5%のペレ
ットの理論密度の95%程度であり、結晶粒の分布は外
側約21Inは5〜10,czm,内側約41Tl[I
Iは20〜30μmであった。Gd20よ/ 00■と
UO■の境界部に空隙はなく、Gdz03/ uo2部
からUO■側へのGd20,の移動,固溶が数100μ
m認められた。
熱天秤によって各部のO/U又は0/Mを測定したとこ
ろ、何れの部分(境界部を除く)も2.00( II(
h”’i?はO / U ,  GdzOi/ 00!
 テはO/M)−?!あることを確認した。
(実施例2) ADU法UO,粉末を用い、外側成型体として、Gdz
O* 8 wt%とした混合粉末により外径10rm 
,内径6mm,高さ12mm,或型密度4.9g/c値
,内側或?体としてUO2粉末にU308粉末を35%
添加した混合粉を用い、外径5.9+n+n,高さ12
印,成型体密度4.9 g/cnの成型体を製作した後
、両者を組み合わせ、外径IQ.lmm,高さ10 m
m ,或型密度5.9 g/cff10共コンパクト成
型体となした。
そして、この成型体を先ず、酸素100ppmを含むN
2中にて1100’C X 3時間,水添加を行った3
Hz/Nz中で加熱を行い、焼結体とした。この焼結体
は平均密度がGd zo 3濃度5%のペレットの理論
密度の95%程度であり、粒径はやはり外側2閣程度が
5〜7μmで、内側4 mm程度は25〜35μmであ
った。
また、境界及びO/U,0/Mは実施例1と同様であっ
た。
なお、上記両実施例は、何れも内側が中実の戊型体であ
ったが、内側中心部を中空にした二重ペレットに対して
も同様、有効な結果を確認した。
(発明の効果) 以上のように本発明は外側にGd203人りtlozペ
レット、内側にGdzOiなしのUO■ペレットを配し
た二重ペレットで、内側ペレット部を大粒径の結?組織
とした核燃料ペレットを共コンパクト法で製造する方法
に関し、特に内側UO,部分の原料粉末としてAUC法
の場合はそのまま、ADU法の場合は25〜45%のり
,0,粉を添加したものを用いることにより、同じよう
な焼結条件に設定しても内側UOtの結晶粒径の増大化
をはかることが可能となり、内側が大粒径UO■,外側
が通常粒径のGd20,/ UO2となる高燃焼度利用
に適した二重構造の核燃料ペレットを一回の焼結にて製
造することができ、従来、困難視されていた共コンパク
ト法により内外異なる粒径の二重ペレットの製造を容易
ならしめ、FPガス保持性及びPCMI性の向上を図り
、原料燃料の特性の向上.安全性の確保に寄与する高燃
焼度用ペレットの製造に顕著な効果を奏する。
請求項2記載の発明は更に燃料中心温度を下げる中空ペ
レットに適用し、その実効を高める効果がある。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1、外側がガドリニア入りUO_2ペレット、内側がガ
    ドリニアなしのUO_2ペレットで、かつ、内側のUO
    _2ペレット部を大粒径の結晶組織とした二重構造核燃
    料ペレットを製造するにあたり、前記内側UO_2ペレ
    ットの原料粉末としてAUC法UO_2の場合はそのま
    ま、ADC法UO_2の場合は25〜45%のU_3O
    _5粉を添加した混合粉末を用いて共コンパクト法によ
    り内側成型体と外側成型体を組み合わせた共コンパクト
    成型体を製作し、次いで上記共コンパクト成型体を10
    00℃〜1400℃、酸素を10^−^3ppm〜50
    0ppm含むCO_2、N_2、Ar又はHeガスもし
    くはこれらの混合ガス中で15分〜3時間焼結し、その
    後、水を微量添加した水素を含む還元雰囲気中で165
    0℃〜1800℃にて1時間〜4時間加熱還元処理する
    ことを特徴とする核燃料セラミックの製造方法。 2、二重構造核燃料ペレットが内側UO_2ペレットの
    中心部を中空にした中空二重ペレットである請求項1記
    載の核燃料セラミックの製造方法。
JP1311936A 1989-11-29 1989-11-29 核燃料セラミックの製造方法 Pending JPH03170898A (ja)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2675412A1 (fr) * 1991-04-17 1992-10-23 British Nuclear Fuels Plc Procede de fabrication de bioxyde d'uranium fritte a microstructure uniforme.
EP0647087A1 (en) * 1993-09-30 1995-04-05 The Director-General of the National Institute for Fusion Science Double-layer pellet, method of manufacturing the same, and apparatus for manufacturing the same

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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FR2675412A1 (fr) * 1991-04-17 1992-10-23 British Nuclear Fuels Plc Procede de fabrication de bioxyde d'uranium fritte a microstructure uniforme.
EP0647087A1 (en) * 1993-09-30 1995-04-05 The Director-General of the National Institute for Fusion Science Double-layer pellet, method of manufacturing the same, and apparatus for manufacturing the same

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