JP3188685B2 - 結晶粒が大きい二酸化ウラン焼結体の製造方法 - Google Patents
結晶粒が大きい二酸化ウラン焼結体の製造方法Info
- Publication number
- JP3188685B2 JP3188685B2 JP2000051984A JP2000051984A JP3188685B2 JP 3188685 B2 JP3188685 B2 JP 3188685B2 JP 2000051984 A JP2000051984 A JP 2000051984A JP 2000051984 A JP2000051984 A JP 2000051984A JP 3188685 B2 JP3188685 B2 JP 3188685B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- powder
- sintered body
- single crystal
- gas atmosphere
- raw material
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Fee Related
Links
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
- G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
- G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
- G21C3/62—Ceramic fuel
- G21C3/623—Oxide fuels
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
- G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
- G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
- G21C3/62—Ceramic fuel
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C21/00—Apparatus or processes specially adapted to the manufacture of reactors or parts thereof
- G21C21/02—Manufacture of fuel elements or breeder elements contained in non-active casings
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Plasma & Fusion (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Ceramic Engineering (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Crystals, And After-Treatments Of Crystals (AREA)
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は原子炉に使用される
二酸化ウラン（ＵＯ２）核燃料焼結体の製造方法に関
し、特に結晶粒（グレイン）が大きい焼結体の製造方法
に関する。
二酸化ウラン（ＵＯ２）核燃料焼結体の製造方法に関
し、特に結晶粒（グレイン）が大きい焼結体の製造方法
に関する。
【０００２】
【従来の技術】ＵＯ２核燃料焼結体は次の工程で製造さ
れる。ＵＯ２粉末に潤滑剤や結合剤を添加し均質に混合
した後、型に入れて成形しグリーンペレットを製造し
て、水素気体雰囲気で約１７００℃の温度で焼結し焼結
体を製造する。核燃料焼結体は円柱形で直径約８ｍｍ、
長さ約１０ｍｍである。また焼結体の密度は理論密度の
９５％で結晶粒径は６〜８μｍである。製造された核燃
料焼結体をジルコニウム管に装入して溶接し核燃料棒を
製造する。
れる。ＵＯ２粉末に潤滑剤や結合剤を添加し均質に混合
した後、型に入れて成形しグリーンペレットを製造し
て、水素気体雰囲気で約１７００℃の温度で焼結し焼結
体を製造する。核燃料焼結体は円柱形で直径約８ｍｍ、
長さ約１０ｍｍである。また焼結体の密度は理論密度の
９５％で結晶粒径は６〜８μｍである。製造された核燃
料焼結体をジルコニウム管に装入して溶接し核燃料棒を
製造する。
【０００３】核燃料棒が原子炉内で燃焼する間、核分裂
によりキセノンやクリプトンのような核分裂ガス（フィ
ッションガス）が生成されながら同時に焼結体の外に放
出される。よって、核燃料の燃焼度が高まるにつれ核燃
料棒の圧力が漸次高まる。過度な圧力は核燃料棒の破損
を招くためフィッションガスの放出量はできるだけ低く
維持しなければならない。特に高燃焼度の核燃料ではフ
ィッションガスが核燃料の性能を制限することができ
る。
によりキセノンやクリプトンのような核分裂ガス（フィ
ッションガス）が生成されながら同時に焼結体の外に放
出される。よって、核燃料の燃焼度が高まるにつれ核燃
料棒の圧力が漸次高まる。過度な圧力は核燃料棒の破損
を招くためフィッションガスの放出量はできるだけ低く
維持しなければならない。特に高燃焼度の核燃料ではフ
ィッションガスが核燃料の性能を制限することができ
る。
【０００４】フィッションガスの放出は焼結体の結晶粒
径が大きいほど減少するため大きな結晶粒径を有する焼
結体が優秀な性能を提供すると知られている。焼結温度
を高くしたり焼結時間を延ばすと大きな結晶粒径を有す
る焼結体を製造できるが、このような方法は経済的でな
い。
径が大きいほど減少するため大きな結晶粒径を有する焼
結体が優秀な性能を提供すると知られている。焼結温度
を高くしたり焼結時間を延ばすと大きな結晶粒径を有す
る焼結体を製造できるが、このような方法は経済的でな
い。
【０００５】したがって、異物質焼結添加剤を添加した
焼結体の製造方法が公開されている。Ｌｉ２ＯをＵＯ２
粉末に添加し焼結体を製造する方法が日本特許公告昭６
１−２９６７８で知られており、またＮｂ２Ｏ５または
ＴｉＯ２をＵＯ２粉末に添加し焼結体を製造する方法が
日本特許公開平４−２８５８９１で知られている。前記
技術の短所は焼結添加剤がＵＯ２の物性を劣化させるこ
とである。例えば、焼結添加剤はＵＯ２の熱伝導度及び
溶融点を下げる。
焼結体の製造方法が公開されている。Ｌｉ２ＯをＵＯ２
粉末に添加し焼結体を製造する方法が日本特許公告昭６
１−２９６７８で知られており、またＮｂ２Ｏ５または
ＴｉＯ２をＵＯ２粉末に添加し焼結体を製造する方法が
日本特許公開平４−２８５８９１で知られている。前記
技術の短所は焼結添加剤がＵＯ２の物性を劣化させるこ
とである。例えば、焼結添加剤はＵＯ２の熱伝導度及び
溶融点を下げる。
【０００６】一方、焼結添加剤を添加しなくても大きな
結晶粒径を有するＵＯ２焼結体を製造できる方法が知ら
れている。不良ＵＯ２焼結体またはペレットスクラップ
を処理して得たＵ３Ｏ８粉末を利用し結晶粒を成長させ
られる方法が日本特許公開平２−９５２９８である。前
記製造方法によると、不良ＵＯ２焼結体を酸化しＵ３Ｏ
８粉末を製造して、このＵ３Ｏ８粉末が２５〜４５重量
％になるようＵ３Ｏ８とＵＯ２との混合粉末を準備し、
成形しグリーンペレットを製造して、グリーンペレット
を酸化性気体雰囲気で加熱し１１００〜１４００℃の温
度範囲で焼結して、再び同一温度範囲で還元性気体雰囲
気で還元し、約２０μｍの結晶粒径を有するＵＯ２焼結
体を製造する。
結晶粒径を有するＵＯ２焼結体を製造できる方法が知ら
れている。不良ＵＯ２焼結体またはペレットスクラップ
を処理して得たＵ３Ｏ８粉末を利用し結晶粒を成長させ
られる方法が日本特許公開平２−９５２９８である。前
記製造方法によると、不良ＵＯ２焼結体を酸化しＵ３Ｏ
８粉末を製造して、このＵ３Ｏ８粉末が２５〜４５重量
％になるようＵ３Ｏ８とＵＯ２との混合粉末を準備し、
成形しグリーンペレットを製造して、グリーンペレット
を酸化性気体雰囲気で加熱し１１００〜１４００℃の温
度範囲で焼結して、再び同一温度範囲で還元性気体雰囲
気で還元し、約２０μｍの結晶粒径を有するＵＯ２焼結
体を製造する。
【０００７】前記技術の短所は酸化性気体と還元性気体
を互いに分離して取り扱うことができる特殊な焼結炉が
必要な点である。また、ＵＯ２焼結体の製造工程で不良
率は通常１０％程度であるのに比べ前記技術で必要な不
良焼結体の量は２５〜４５％であるため、前記製造工程
を安定的に操業することが非常に困難である。
を互いに分離して取り扱うことができる特殊な焼結炉が
必要な点である。また、ＵＯ２焼結体の製造工程で不良
率は通常１０％程度であるのに比べ前記技術で必要な不
良焼結体の量は２５〜４５％であるため、前記製造工程
を安定的に操業することが非常に困難である。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、異物
質焼結添加剤を添加せず同時に還元性気体雰囲気で焼結
することで結晶粒が大きなＵＯ２焼結体の製造方法を提
供することである。本発明で提供する方法は従来の焼結
炉を利用でき、なおかつＵＯ２核燃料焼結体の物性が全
く変化しない。
質焼結添加剤を添加せず同時に還元性気体雰囲気で焼結
することで結晶粒が大きなＵＯ２焼結体の製造方法を提
供することである。本発明で提供する方法は従来の焼結
炉を利用でき、なおかつＵＯ２核燃料焼結体の物性が全
く変化しない。
【０００９】
【課題を解決するための手段】前記目的を達成するため
本発明で提供するＵＯ２焼結体の製造方法は大きく２つ
の工程に分けられるが、第１にＵ３Ｏ８単結晶を製造す
る工程と、第２に前記Ｕ３Ｏ８単結晶とＵＯ２粉末との
混合粉末を使用し結晶粒が大きいＵＯ２焼結体を製造す
る工程である。本発明で提供するＵＯ２焼結体の製造方
法を図１に示す。
本発明で提供するＵＯ２焼結体の製造方法は大きく２つ
の工程に分けられるが、第１にＵ３Ｏ８単結晶を製造す
る工程と、第２に前記Ｕ３Ｏ８単結晶とＵＯ２粉末との
混合粉末を使用し結晶粒が大きいＵＯ２焼結体を製造す
る工程である。本発明で提供するＵＯ２焼結体の製造方
法を図１に示す。
【００１０】第１の工程では、Ｕ３Ｏ８粉末を非還元性
気体雰囲気で１０００〜１５００℃の温度で１時間以上
焼なまししＵ３Ｏ８多結晶凝集体を製造して、前記Ｕ３
Ｏ８多結晶凝集体を細かく分離しＵ３Ｏ８単結晶を製造
する。
気体雰囲気で１０００〜１５００℃の温度で１時間以上
焼なまししＵ３Ｏ８多結晶凝集体を製造して、前記Ｕ３
Ｏ８多結晶凝集体を細かく分離しＵ３Ｏ８単結晶を製造
する。
【００１１】第２の工程では、ＵＯ２粉末と前記Ｕ３Ｏ
８単結晶とを混合し原料粉末に製造するが、前記原料粉
末の中からＵ３Ｏ８単結晶の量を１〜１５重量％にし
て、原料粉末を顆粒にした後成形しグリーンペレットを
製造して、グリーンペレットを１６００℃以上の温度で
１時間以上還元性気体雰囲気で焼結する。
８単結晶とを混合し原料粉末に製造するが、前記原料粉
末の中からＵ３Ｏ８単結晶の量を１〜１５重量％にし
て、原料粉末を顆粒にした後成形しグリーンペレットを
製造して、グリーンペレットを１６００℃以上の温度で
１時間以上還元性気体雰囲気で焼結する。
【００１２】
【発明の実施の形態】本発明に関して詳細に説明する。
第１の工程で使用するＵ３Ｏ８粉末はＵＯ２焼結体を酸
化性気体雰囲気で３００〜８００℃の温度で加熱するこ
とによって製造する。ＵＯ２焼結体は酸化されながら自
発的にＵ３Ｏ８粉末に変わる。なぜならＵ３Ｏ８格子体
積（ｌａｔｔｉｃｅ ｖｏｌｕｍｅ）がＵＯ２格子体積
より約３０％程度大きいため酸化中に大きな凝力が発生
するからである。酸化性気体には空気や酸素を含んだ気
体を使用する。加熱温度が高まると凝力の緩和が生じる
ことから粉末化の進行が損なわれ、またＵ３Ｏ８粉末の
粒度が大きくなる。
第１の工程で使用するＵ３Ｏ８粉末はＵＯ２焼結体を酸
化性気体雰囲気で３００〜８００℃の温度で加熱するこ
とによって製造する。ＵＯ２焼結体は酸化されながら自
発的にＵ３Ｏ８粉末に変わる。なぜならＵ３Ｏ８格子体
積（ｌａｔｔｉｃｅ ｖｏｌｕｍｅ）がＵＯ２格子体積
より約３０％程度大きいため酸化中に大きな凝力が発生
するからである。酸化性気体には空気や酸素を含んだ気
体を使用する。加熱温度が高まると凝力の緩和が生じる
ことから粉末化の進行が損なわれ、またＵ３Ｏ８粉末の
粒度が大きくなる。
【００１３】健全なＵＯ２焼結体または不良ＵＯ２焼結
体（スクラップ）を前記の方法で酸化すると、Ｕ３Ｏ８
粉末を製造することができる。しかし、スクラップを利
用するほうがより経済的である。なぜなら、ＵＯ２焼結
体の製造工程では通常的にスクラップが発生するからで
ある。よって、本発明はスクラップを再利用しながら同
時に結晶粒が大きなＵＯ２焼結体の製造方法を提供す
る。
体（スクラップ）を前記の方法で酸化すると、Ｕ３Ｏ８
粉末を製造することができる。しかし、スクラップを利
用するほうがより経済的である。なぜなら、ＵＯ２焼結
体の製造工程では通常的にスクラップが発生するからで
ある。よって、本発明はスクラップを再利用しながら同
時に結晶粒が大きなＵＯ２焼結体の製造方法を提供す
る。
【００１４】Ｕ３Ｏ８粉末を製造するまた他の方法とし
てＵＯ２焼結体の破片（ｆｒａｇｍｅｎｔｓ）を使用す
ることができる。但し、ＵＯ２の酸化反応は反応物の比
表面積が大きいほど速くなるため、ＵＯ２焼結体の破片
を酸化させる場合には酸化温度を若干低くして２５０〜
７００℃に調節することが望ましい。
てＵＯ２焼結体の破片（ｆｒａｇｍｅｎｔｓ）を使用す
ることができる。但し、ＵＯ２の酸化反応は反応物の比
表面積が大きいほど速くなるため、ＵＯ２焼結体の破片
を酸化させる場合には酸化温度を若干低くして２５０〜
７００℃に調節することが望ましい。
【００１５】ＵＯ２焼結体、スクラップ、焼結体の破片
を酸化して製造したＵ３Ｏ８粉末には焼結体の破片や大
きな凝集体が入っている場合があるため、ふるい分析を
通してこのような物質を除去する。Ｕ３Ｏ８粉末粒子の
大きさは平均５〜１５μｍで粒子の中には多くの亀裂が
形成される。前記Ｕ３Ｏ８粉末の形状を図２に示す。
を酸化して製造したＵ３Ｏ８粉末には焼結体の破片や大
きな凝集体が入っている場合があるため、ふるい分析を
通してこのような物質を除去する。Ｕ３Ｏ８粉末粒子の
大きさは平均５〜１５μｍで粒子の中には多くの亀裂が
形成される。前記Ｕ３Ｏ８粉末の形状を図２に示す。
【００１６】Ｕ３Ｏ８粉末を１０００〜１５００℃の温
度範囲で１時間以上非還元性気体雰囲気で焼なましする
と、粒子が成長しながら部分的に結合しまた１つの粒子
の中でＵ３Ｏ８結晶（クリスタル）が成長して亀裂が消
滅する。したがって、いくつかの単結晶が結合された形
状を有する多結晶凝集体が形成される。前記Ｕ３Ｏ８多
結晶凝集体の形状を図３に示す。Ｕ３Ｏ８多結晶凝集体
を構成している単結晶は多面体の形状で、この多面体は
２〜３面程度が弱く結合されている。焼なましの間使用
する非還元性気体には不活性気体または酸化性気体また
は前記２つの気体の混合気体を使用する。
度範囲で１時間以上非還元性気体雰囲気で焼なましする
と、粒子が成長しながら部分的に結合しまた１つの粒子
の中でＵ３Ｏ８結晶（クリスタル）が成長して亀裂が消
滅する。したがって、いくつかの単結晶が結合された形
状を有する多結晶凝集体が形成される。前記Ｕ３Ｏ８多
結晶凝集体の形状を図３に示す。Ｕ３Ｏ８多結晶凝集体
を構成している単結晶は多面体の形状で、この多面体は
２〜３面程度が弱く結合されている。焼なましの間使用
する非還元性気体には不活性気体または酸化性気体また
は前記２つの気体の混合気体を使用する。
【００１７】Ｕ３Ｏ８多結晶凝集体に機械的な力または
衝撃を加えると、単結晶と単結晶が簡単に分離されるた
め個々のＵ３Ｏ８単結晶が得られる。単結晶の大きさは
焼なまし温度が高いほど、また焼なまし時間が永いほど
増加するが、その条件によって２〜３０μｍの大きさを
有する。単結晶の形状を図４に示す。
衝撃を加えると、単結晶と単結晶が簡単に分離されるた
め個々のＵ３Ｏ８単結晶が得られる。単結晶の大きさは
焼なまし温度が高いほど、また焼なまし時間が永いほど
増加するが、その条件によって２〜３０μｍの大きさを
有する。単結晶の形状を図４に示す。
【００１８】Ｕ３Ｏ８多結晶凝集体が完全に分離されな
いと、いくつかの単結晶を含む多結晶が得られる。約１
０個以下の単結晶を含む多結晶を使用したとしても結晶
粒が大きなＵＯ２焼結体の製造が可能である。しかし、
多結晶は少ない数の単結晶を含むことが望ましく、単結
晶を使用することがより望ましい。前記多結晶の大きさ
は５０μｍ以下である。本発明ではＵ３Ｏ８単結晶、１
０個以下の単結晶を含む多結晶または前記２つの物質の
混合物の中からいずれか１つを使用する。
いと、いくつかの単結晶を含む多結晶が得られる。約１
０個以下の単結晶を含む多結晶を使用したとしても結晶
粒が大きなＵＯ２焼結体の製造が可能である。しかし、
多結晶は少ない数の単結晶を含むことが望ましく、単結
晶を使用することがより望ましい。前記多結晶の大きさ
は５０μｍ以下である。本発明ではＵ３Ｏ８単結晶、１
０個以下の単結晶を含む多結晶または前記２つの物質の
混合物の中からいずれか１つを使用する。
【００１９】第２の工程では、前記Ｕ３Ｏ８単結晶を使
用し結晶粒が大きなＵＯ２焼結体を製造する。ＵＯ２粉
末とＵ３Ｏ８単結晶を均質に混合し原料粉末を製造す
る。前記原料粉末はＵ３Ｏ８単結晶を１〜１５重量％を
含み、望ましくは２〜８重量％を含む。再利用しなけれ
ばならないＵ３Ｏ８粉末が多いと、このＵ３Ｏ８粉末を
原料粉末に追加し混合することができ、この時の原料粉
末の中でＵ３Ｏ８単結晶とＵ３Ｏ８粉末との和は１５重
量％以内とする。
用し結晶粒が大きなＵＯ２焼結体を製造する。ＵＯ２粉
末とＵ３Ｏ８単結晶を均質に混合し原料粉末を製造す
る。前記原料粉末はＵ３Ｏ８単結晶を１〜１５重量％を
含み、望ましくは２〜８重量％を含む。再利用しなけれ
ばならないＵ３Ｏ８粉末が多いと、このＵ３Ｏ８粉末を
原料粉末に追加し混合することができ、この時の原料粉
末の中でＵ３Ｏ８単結晶とＵ３Ｏ８粉末との和は１５重
量％以内とする。
【００２０】前記原料粉末には少量の結合剤または潤滑
剤が添加される。原料粉末は予備成形しスラグを準備し
て、前記スラグを破砕し顆粒を製造する。顆粒を成形し
グリーンペレットを製造して、還元性気体雰囲気で１６
００℃以上で１時間以上焼結しＵＯ２焼結体を製造す
る。前記還元性気体には水素または水素を含有した気体
が使用される。
剤が添加される。原料粉末は予備成形しスラグを準備し
て、前記スラグを破砕し顆粒を製造する。顆粒を成形し
グリーンペレットを製造して、還元性気体雰囲気で１６
００℃以上で１時間以上焼結しＵＯ２焼結体を製造す
る。前記還元性気体には水素または水素を含有した気体
が使用される。
【００２１】本発明によって１７００℃の温度で４時間
焼結し製造したＵＯ２焼結体の結晶粒径は約１２μｍ以
上である。しかし、Ｕ３Ｏ８単結晶を使用しない場合、
結晶粒径は約８μｍ以下である。従来の方法で大きさが
１２μｍの結晶粒径を有する焼結体を製造するためには
１７００℃の温度で２０時間以上焼結しなければならな
い。本発明はＵＯ２焼結体の結晶粒の大きさを約５０％
程度成長させる長所がある。フィッションガスの放出は
結晶粒の大きさが大きいほど減少するため、本発明によ
るＵＯ２焼結体は原子炉内の燃焼中のフィッションガス
の放出を低くする長所がある。
焼結し製造したＵＯ２焼結体の結晶粒径は約１２μｍ以
上である。しかし、Ｕ３Ｏ８単結晶を使用しない場合、
結晶粒径は約８μｍ以下である。従来の方法で大きさが
１２μｍの結晶粒径を有する焼結体を製造するためには
１７００℃の温度で２０時間以上焼結しなければならな
い。本発明はＵＯ２焼結体の結晶粒の大きさを約５０％
程度成長させる長所がある。フィッションガスの放出は
結晶粒の大きさが大きいほど減少するため、本発明によ
るＵＯ２焼結体は原子炉内の燃焼中のフィッションガス
の放出を低くする長所がある。
【００２２】本発明で提供する他の製造方法は、Ｕ３Ｏ
８単結晶の代替品としてＵＯ２単結晶を使用し結晶粒が
大きなＵＯ２焼結体を製造する方法がある。前記ＵＯ２
単結晶を製造する方法はＵ３Ｏ８多結晶凝集体を４００
〜１５００℃の温度範囲で還元性気体雰囲気の下で還元
しＵＯ２多結晶凝集体を製造した後、これを分離しＵＯ
２単結晶を製造する。
８単結晶の代替品としてＵＯ２単結晶を使用し結晶粒が
大きなＵＯ２焼結体を製造する方法がある。前記ＵＯ２
単結晶を製造する方法はＵ３Ｏ８多結晶凝集体を４００
〜１５００℃の温度範囲で還元性気体雰囲気の下で還元
しＵＯ２多結晶凝集体を製造した後、これを分離しＵＯ
２単結晶を製造する。
【００２３】前記ＵＯ２単結晶とＵＯ２粉末とを混合し
て得る混合粉末を原料粉末とするが、前記原料粉末の中
でＵＯ２単結晶を１〜１５重量％にして、原料粉末を顆
粒にした後成形しグリーンペレットを製造して、このグ
リーンペレットを還元性気体雰囲気で１６００℃の温度
以上で１時間以上焼結しＵＯ２焼結体を製造する。前記
還元性気体は水素気体または水素を含有した気体であ
る。
て得る混合粉末を原料粉末とするが、前記原料粉末の中
でＵＯ２単結晶を１〜１５重量％にして、原料粉末を顆
粒にした後成形しグリーンペレットを製造して、このグ
リーンペレットを還元性気体雰囲気で１６００℃の温度
以上で１時間以上焼結しＵＯ２焼結体を製造する。前記
還元性気体は水素気体または水素を含有した気体であ
る。
【００２４】二酸化ウラン（ＵＯ２）はプルトニウム酸
化物と固溶体を形成し（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ２を作る。この固
溶体はＵＯ２と同様の格子構造を備え、ＵＯ２がＵ３Ｏ
８に酸化するように（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ３Ｏ８に酸化する。
よって、本発明で提供する方法は大きな結晶粒を有する
（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ２焼結体の製造にも適用できる。
化物と固溶体を形成し（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ２を作る。この固
溶体はＵＯ２と同様の格子構造を備え、ＵＯ２がＵ３Ｏ
８に酸化するように（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ３Ｏ８に酸化する。
よって、本発明で提供する方法は大きな結晶粒を有する
（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ２焼結体の製造にも適用できる。
【００２５】（作用）本発明によって製造するグリーン
ペレットはＵＯ２粉末とＵ３Ｏ８単結晶から構成される
が、ここでＵ３Ｏ８単結晶は成形体の中に均等に分散さ
れる。このようなグリーンペレットを還元性気体雰囲気
で焼結すると、ＵＯ２粉末同士が優先的に互いに結合し
て小さな大きさのＵＯ２結晶粒が形成されて、その反面
Ｕ３Ｏ ８単結晶は中間の大きさのＵＯ２結晶粒に変わ
る。焼結がさらに進行すると、前記中間の大きさのＵＯ
２結晶粒は前記小さなＵＯ２結晶粒を吸収しながら速く
成長し大きな結晶粒となり、隣り合う中間の大きさの結
晶粒も速く成長し互いに接触する。結局ＵＯ２焼結体は
均等でありながらも大きな結晶粒を有する。前記Ｕ ３Ｏ
８単結晶から始まる結晶粒の成長は単結晶間の距離だけ
進行するため、Ｕ３Ｏ８単結晶の量が著しく多いと、結
晶粒が大きなＵＯ２焼結体を製造し難い。よって、グリ
ーンペレットまたは原料粉末中Ｕ３Ｏ８単結晶の量は約
１５重量％以内にすることが望ましい。
ペレットはＵＯ２粉末とＵ３Ｏ８単結晶から構成される
が、ここでＵ３Ｏ８単結晶は成形体の中に均等に分散さ
れる。このようなグリーンペレットを還元性気体雰囲気
で焼結すると、ＵＯ２粉末同士が優先的に互いに結合し
て小さな大きさのＵＯ２結晶粒が形成されて、その反面
Ｕ３Ｏ ８単結晶は中間の大きさのＵＯ２結晶粒に変わ
る。焼結がさらに進行すると、前記中間の大きさのＵＯ
２結晶粒は前記小さなＵＯ２結晶粒を吸収しながら速く
成長し大きな結晶粒となり、隣り合う中間の大きさの結
晶粒も速く成長し互いに接触する。結局ＵＯ２焼結体は
均等でありながらも大きな結晶粒を有する。前記Ｕ ３Ｏ
８単結晶から始まる結晶粒の成長は単結晶間の距離だけ
進行するため、Ｕ３Ｏ８単結晶の量が著しく多いと、結
晶粒が大きなＵＯ２焼結体を製造し難い。よって、グリ
ーンペレットまたは原料粉末中Ｕ３Ｏ８単結晶の量は約
１５重量％以内にすることが望ましい。
【００２６】（実施例）ＵＯ２焼結体を熱処理炉に装入
して空気を吹き入れながら４００℃で３時間過熱しＵ３
Ｏ８粉末を準備して、Ｕ３Ｏ８粉末から焼結体の破片や
大きな凝集体を除去するためにＵ３Ｏ８粉末１００メッ
シュ体を通過させる。Ｕ３Ｏ８粉末粒子の大きさは平均
７．５μｍで、粒子形状は図２に示すものと類似する。
して空気を吹き入れながら４００℃で３時間過熱しＵ３
Ｏ８粉末を準備して、Ｕ３Ｏ８粉末から焼結体の破片や
大きな凝集体を除去するためにＵ３Ｏ８粉末１００メッ
シュ体を通過させる。Ｕ３Ｏ８粉末粒子の大きさは平均
７．５μｍで、粒子形状は図２に示すものと類似する。
【００２７】前記Ｕ３Ｏ８粉末をトレーに盛り、熱処理
炉に装入した後、空気を吹き入れながら１３００℃で４
時間加熱しＵ３Ｏ８多結晶凝集体を準備する。このＵ３
Ｏ８多結晶凝集体を機械的にふってＵ３Ｏ８単結晶に分
離する。前記Ｕ３Ｏ８多結晶凝集体を完全に分離し１〜
２個の単結晶で構成された“Ａクリスタル”を準備し
て、部分的に分離し３〜５個の単結晶で構成された“Ｂ
クリスタル”を準備する。前記“Ａクリスタル”は平均
５．５μｍの大きさで、前記“Ｂクリスタル”の大きさ
は平均８μｍである。前記“Ａクリスタル”の形状は図
４に類似する。
炉に装入した後、空気を吹き入れながら１３００℃で４
時間加熱しＵ３Ｏ８多結晶凝集体を準備する。このＵ３
Ｏ８多結晶凝集体を機械的にふってＵ３Ｏ８単結晶に分
離する。前記Ｕ３Ｏ８多結晶凝集体を完全に分離し１〜
２個の単結晶で構成された“Ａクリスタル”を準備し
て、部分的に分離し３〜５個の単結晶で構成された“Ｂ
クリスタル”を準備する。前記“Ａクリスタル”は平均
５．５μｍの大きさで、前記“Ｂクリスタル”の大きさ
は平均８μｍである。前記“Ａクリスタル”の形状は図
４に類似する。
【００２８】またＵ３Ｏ８粉末を熱処理炉に装入して、
空気を吹き入れながら１２００℃で４時間加熱し冷却し
てＵ３Ｏ８多結晶凝集体を準備した後、このＵ３Ｏ８多
結晶凝集体を強くふってＵ３Ｏ８単結晶に分離し“Ｃク
リスタル”を準備する。前記“Ｃクリスタル”は６〜１
０個のＵ３Ｏ８単結晶で構成され、その大きさは平均８
μｍである。
空気を吹き入れながら１２００℃で４時間加熱し冷却し
てＵ３Ｏ８多結晶凝集体を準備した後、このＵ３Ｏ８多
結晶凝集体を強くふってＵ３Ｏ８単結晶に分離し“Ｃク
リスタル”を準備する。前記“Ｃクリスタル”は６〜１
０個のＵ３Ｏ８単結晶で構成され、その大きさは平均８
μｍである。
【００２９】“Ａクリスタル”、“Ｂクリスタル”、
“Ｃクリスタル”が各々２、４、６、８重量％になるよ
うＵＯ２粉末と均質に混合して得た混合物を原料粉末と
して、原料粉末を１ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で予備成形し
スラグを作って、再びスラグを破砕し顆粒を製造する。
顆粒に潤滑剤を添加して再び混合した後３ｔｏｎ／ｃｍ
３の圧力で成形し円柱形グリーンペレットを製造する。
グリーンペレットを水素気体雰囲気で加熱し７００℃で
１時間保ち潤滑剤を除去して、再び過熱し１７００℃で
４時間保つことにより焼結する。
“Ｃクリスタル”が各々２、４、６、８重量％になるよ
うＵＯ２粉末と均質に混合して得た混合物を原料粉末と
して、原料粉末を１ｔｏｎ／ｃｍ２の圧力で予備成形し
スラグを作って、再びスラグを破砕し顆粒を製造する。
顆粒に潤滑剤を添加して再び混合した後３ｔｏｎ／ｃｍ
３の圧力で成形し円柱形グリーンペレットを製造する。
グリーンペレットを水素気体雰囲気で加熱し７００℃で
１時間保ち潤滑剤を除去して、再び過熱し１７００℃で
４時間保つことにより焼結する。
【００３０】前記の方法で製造したＵＯ２焼結体の結晶
粒の大きさは直線交差法で測定する。実施例で得たＵＯ
２焼結体の結晶粒の大きさを表１に示す。
粒の大きさは直線交差法で測定する。実施例で得たＵＯ
２焼結体の結晶粒の大きさを表１に示す。
【００３１】Ｕ３Ｏ８単結晶の影響を明らかに示すた
め、Ｕ３Ｏ８粉末をＵＯ２粉末と混合して得た混合物を
原料粉末にし前記したものと同様の方法でＵＯ２焼結体
を製造して、そのＵＯ２焼結体の結晶粒の大きさを比較
例として示す。
め、Ｕ３Ｏ８粉末をＵＯ２粉末と混合して得た混合物を
原料粉末にし前記したものと同様の方法でＵＯ２焼結体
を製造して、そのＵＯ２焼結体の結晶粒の大きさを比較
例として示す。
【００３２】
【表１】
【発明の効果】本発明で提供する製造方法はＵ３Ｏ８単
結晶を添加し結晶粒が大きなＵＯ２焼結体を製造するこ
とに特徴がある。ＵＯ２焼結体の結晶粒が大きければ原
子炉で燃焼する間、核分裂生成ガスの放出を抑制するた
め高燃焼度で核燃料の安全性の向上に寄与する。また、
Ｕ３Ｏ８単結晶はスクラップを再利用し製造できること
から核燃料製造コストの低減に寄与する。
結晶を添加し結晶粒が大きなＵＯ２焼結体を製造するこ
とに特徴がある。ＵＯ２焼結体の結晶粒が大きければ原
子炉で燃焼する間、核分裂生成ガスの放出を抑制するた
め高燃焼度で核燃料の安全性の向上に寄与する。また、
Ｕ３Ｏ８単結晶はスクラップを再利用し製造できること
から核燃料製造コストの低減に寄与する。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明のＵ３Ｏ８単結晶及びＵＯ２焼結体の製
造工程を示すブロック図である。
造工程を示すブロック図である。
【図２】本発明のＵ３Ｏ８粉末の形状を示す図である。
【図３】本発明のＵ３Ｏ８多結晶凝集体の形状を示す図
である。
である。
【図４】本発明のＵ３Ｏ８単結晶の形状を示す図であ
る。
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 キム ゴン−シク 大韓民国 テジョンシ ユソンク ソン ガンドン チョンソルアパート104−604 （番地なし) (72)発明者 カン ギ−ウォン 大韓民国 テジョンシ ソク トゥンサ ンドン ハンマルアパート107−1302 （番地なし) (72)発明者 キム ジョン−ホン 大韓民国 テジョンシ チュング オリ ュードン サムソンアパート16−308 （番地なし) (72)発明者 ジョン ヨン−ホ 大韓民国 テジョンシ ユソンク オウ ンドン ハンビッアパート118−1208 （番地なし) (56)参考文献 特開 平９−127279（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−194480（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) G21C 3/62
Claims (4)
- 【請求項１】 ＵＯ２焼結体（ペレット）の製造方法に
おいて、ＵＯ２焼結体のスクラップを酸化性気体雰囲気
で３００〜８００℃の温度範囲で加熱しＵ３Ｏ８粉末を
製造して、前記Ｕ３Ｏ８粉末を非還元性気体雰囲気で１
０００〜１５００℃の温度で焼なましし、Ｕ３Ｏ８多結
晶凝集体を製造して、前記多結晶凝集体を細分し、Ｕ３
Ｏ８単結晶を製造して、ＵＯ２粉末と前記Ｕ３Ｏ８単結
晶とを混合してまたは追加でＵ３Ｏ８粉末を混合し原料
粉末を製造するが、原料粉末の中からＵ３Ｏ８単結晶の
量またはＵ３Ｏ８単結晶とＵ３Ｏ８粉末との和の量を１
〜１５重量％にして、該原料粉末を成形しグリーンペレ
ットを製造して、前記グリーンペレットを還元性気体雰
囲気で１６００℃以上の温度で１時間以上焼結すること
を特徴とするＵＯ２焼結体の製造方法。 - 【請求項２】 前記Ｕ３Ｏ８単結晶は１０個以下のＵ３
Ｏ８単結晶が合わせせられたＵ３Ｏ８多結晶に代替可能
なことを特徴とする請求項１記載のＵＯ２焼結体の製造
方法。 - 【請求項３】 ＵＯ２焼結体の製造方法において、ＵＯ
２焼結体のスクラップを酸化性気体雰囲気で３００〜８
００℃の温度範囲で加熱しＵ３Ｏ８粉末を製造して、前
記Ｕ３Ｏ８粉末を非還元性気体雰囲気で１０００〜１５
００℃の温度で焼なましし、Ｕ３Ｏ８多結晶凝集体を製
造して、前記Ｕ３Ｏ８多結晶凝集体を還元性気体雰囲気
で４００〜１５００℃の温度範囲で加熱しＵＯ２多結晶
凝集体を製造して、前記ＵＯ２多結晶凝集体を細分しＵ
Ｏ２単結晶を製造して、前記ＵＯ２単結晶とＵＯ２粉末
とを混合してまたは追加でＵ３Ｏ８粉末を混合し原料粉
末を製造するが、原料粉末の中からＵＯ２単結晶の量ま
たはＵＯ２単結晶とＵ３Ｏ８粉末との和の量を１〜１５
重量％にして、該原料粉末を成形しグリーンペレットを
製造して、前記グリーンペレットを還元性気体雰囲気で
１６００℃以上の温度で１時間以上焼結することを特徴
とするＵＯ２焼結体の製造方法。 - 【請求項４】 前記ＵＯ２単結晶は１０個以下のＵＯ２
単結晶が合わせられたＵＯ２多結晶に代替可能なことを
特徴とする請求項３記載のＵＯ２焼結体の製造方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| KR7332/1999 | 1999-03-05 | ||
| KR1019990007332A KR100283728B1 (ko) | 1999-03-05 | 1999-03-05 | 불량품의 재활용이 가능한 이산화 우라늄(ｕｏ₂) 핵연료 소결체의 제조 방법 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000258576A JP2000258576A (ja) | 2000-09-22 |
| JP3188685B2 true JP3188685B2 (ja) | 2001-07-16 |
Family
ID=19575673
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000051984A Expired - Fee Related JP3188685B2 (ja) | 1999-03-05 | 2000-02-28 | 結晶粒が大きい二酸化ウラン焼結体の製造方法 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US6251309B1 (ja) |
| JP (1) | JP3188685B2 (ja) |
| KR (1) | KR100283728B1 (ja) |
Families Citing this family (15)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100441563B1 (ko) * | 2002-04-11 | 2004-07-23 | 한국수력원자력 주식회사 | 불량 ｕｏ₂분말을 재활용한 ｕｏ₂소결체의 제조방법 |
| US7666470B1 (en) | 2003-10-24 | 2010-02-23 | Areva Np Inc. | Process for manufacturing enhanced thermal conductivity oxide nuclear fuel and the nuclear fuel |
| KR100832567B1 (ko) * | 2006-12-05 | 2008-05-27 | 한국원자력연구원 | 큰 결정립 핵연료 소결체 제조방법 |
| KR100794071B1 (ko) * | 2006-12-05 | 2008-01-10 | 한국원자력연구원 | 핵연료 소결체의 제조 방법 |
| KR100855108B1 (ko) | 2007-03-09 | 2008-08-29 | 한국원자력연구원 | 저장성, 혼합성 및 소결성이 우수한 ｕ3ｏ8 분말 제조방법및 이를 이용한 ｕｏ2 핵연료 소결체 제조방법 |
| KR100887650B1 (ko) * | 2007-08-22 | 2009-03-11 | 한국원자력연구원 | 우라늄 산화물 스크랩을 이용한 등방형 ｕ3ｏ8 분말의제조방법 및 등방형 ｕ3ｏ8 분말을 이용한 ｕｏ2 소결체제조방법 |
| CN101149993B (zh) * | 2007-09-07 | 2010-12-08 | 益子宰盛 | 氡放射源及其制造方法及安放了该氡放射源的桑拿装置 |
| KR100930306B1 (ko) * | 2008-02-18 | 2009-12-08 | 한국원자력연구원 | 사용후핵연료의 파이로 공정 회수 금속우라늄을 이용한중수로용 핵연료 소결체 제조 방법 |
| KR100964953B1 (ko) * | 2008-10-15 | 2010-06-21 | 한국원자력연구원 | ＵＯ₂격자 내 Ｃｒ 고용도를 조절하여 큰 결정립 핵연료 소결체를 제조하는 방법 |
| KR101020783B1 (ko) | 2009-06-29 | 2011-03-09 | 한국수력원자력 주식회사 | 전해 환원 공정을 위한 사용후 핵 연료로부터 다공성 그래뉼을 제조하는 방법 |
| FR2949598B1 (fr) * | 2009-09-02 | 2013-03-29 | Commissariat Energie Atomique | Procede de preparation d'un combustible nucleaire poreux a base d'au moins un actinide mineur |
| DE102011081074A1 (de) * | 2011-08-17 | 2013-02-21 | Areva Np Gmbh | Verfahren zur Herstellung eines Uranoxid als aktive Komponente enthaltenden Katalysators |
| FR2979469A1 (fr) * | 2011-08-22 | 2013-03-01 | Commissariat Energie Atomique | Procede de preparation d'un combustible nucleaire poreux |
| WO2014028731A1 (en) | 2012-08-15 | 2014-02-20 | University Of Florida Research Foundation, Inc. | High density uo2 and high thermal conductivity uo2 composites by spark plasma sintering (sps) |
| CN109003691B (zh) * | 2018-07-13 | 2020-10-09 | 清华大学 | 一种球形核燃料元件生产线不合格元件球回收处理方法 |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2689557B2 (ja) * | 1988-12-27 | 1997-12-10 | 三菱マテリアル株式会社 | Ｕｏ▲下２▼ペレットの製造方法 |
| GB2255085B (en) * | 1991-04-17 | 1994-11-16 | British Nuclear Fuels Plc | Manufacture of sintered uranium dioxide |
| US5514306A (en) * | 1993-02-01 | 1996-05-07 | General Electric Company | Process to reclaim UO2 scrap powder |
| US5597538A (en) * | 1995-05-19 | 1997-01-28 | Atomic Energy Of Canada Limited | Process to remove rare earths from spent nuclear fuel |
-
1999
- 1999-03-05 KR KR1019990007332A patent/KR100283728B1/ko not_active IP Right Cessation
- 1999-07-19 US US09/357,169 patent/US6251309B1/en not_active Expired - Fee Related
-
2000
- 2000-02-28 JP JP2000051984A patent/JP3188685B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US6251309B1 (en) | 2001-06-26 |
| KR20000059597A (ko) | 2000-10-05 |
| KR100283728B1 (ko) | 2001-02-15 |
| JP2000258576A (ja) | 2000-09-22 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| JP4796041B2 (ja) | 核燃料焼結体の製造方法 | |
| JP3188685B2 (ja) | 結晶粒が大きい二酸化ウラン焼結体の製造方法 | |
| JP3106113B2 (ja) | 酸化物核燃料のペレットスクラップのリサイクル方法 | |
| ZA200502296B (en) | Fuel pellet for a nuclear reactor and method for the production thereof | |
| KR100832567B1 (ko) | 큰 결정립 핵연료 소결체 제조방법 | |
| JP2007090207A (ja) | 炭酸ガス吸収材およびその製造方法 | |
| KR100855108B1 (ko) | 저장성, 혼합성 및 소결성이 우수한 ｕ3ｏ8 분말 제조방법및 이를 이용한 ｕｏ2 핵연료 소결체 제조방법 | |
| JP2004309453A (ja) | タングステン金属網を含有した核燃料焼結体及びその製造方法 | |
| JP2790548B2 (ja) | 核燃料燒結体の製造方法 | |
| JP2588947B2 (ja) | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 | |
| KR100609217B1 (ko) | 텅스텐 금속망을 함유한 핵연료 및 그 제조방법 | |
| KR100441563B1 (ko) | 불량 ｕｏ₂분말을 재활용한 ｕｏ₂소결체의 제조방법 | |
| KR100450711B1 (ko) | 외·내부 결정립 크기가 다른 핵연료 소결체의제조방법 | |
| JPH04285891A (ja) | 核燃料ペレットの製造法 | |
| JPH02242195A (ja) | 核燃料ペレットの製造法 | |
| JP3862901B2 (ja) | 核燃料ペレットの製造方法 | |
| JPH0351659B2 (ja) | ||
| JP2786345B2 (ja) | 核燃料ペレットの製造方法および核燃料ペレット | |
| JPH039296A (ja) | 核燃料ペレットの製造方法 | |
| JP3403960B2 (ja) | 核燃料ペレットの製造方法 | |
| JP3286642B2 (ja) | ソフトフェライトの製造方法 | |
| KR920000286B1 (ko) | 산화 핵연료 소결체의 제조법 | |
| JPS61278789A (ja) | 酸化物核燃料物質焼結体の製造方法 | |
| JPH05100068A (ja) | 核燃料焼結ペレツトの製造方法 | |
| JPS60252294A (ja) | 核燃料酸化物焼結ペレットの密度調整方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| R250 | Receipt of annual fees |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R250 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20080511 Year of fee payment: 7 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20090511 Year of fee payment: 8 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20100511 Year of fee payment: 9 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110511 Year of fee payment: 10 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20110511 Year of fee payment: 10 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120511 Year of fee payment: 11 |
|
| S111 | Request for change of ownership or part of ownership |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313117 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120511 Year of fee payment: 11 |
|
| R350 | Written notification of registration of transfer |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20120511 Year of fee payment: 11 |
|
| FPAY | Renewal fee payment (event date is renewal date of database) |
Free format text: PAYMENT UNTIL: 20130511 Year of fee payment: 12 |
|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |