JPH0295298A - 酸化物核燃料焼結体の製造方法 - Google Patents
酸化物核燃料焼結体の製造方法Info
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- JPH0295298A JPH0295298A JP63247067A JP24706788A JPH0295298A JP H0295298 A JPH0295298 A JP H0295298A JP 63247067 A JP63247067 A JP 63247067A JP 24706788 A JP24706788 A JP 24706788A JP H0295298 A JPH0295298 A JP H0295298A
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
[産業上の利用分野]
この発明は酸化物核燃料焼結体の製造方法に関し、さら
に詳しく言うと、たとえば二酸化ウラン(UOa)ベレ
ットなどの酸化物核燃料焼結体の製造工程において生し
る、研磨くずや不良ベレットなどの所謂酸化物核燃料焼
結体スクラップを効率良く再利用することかできて、し
かも任意の密度および粒度分布を有する酸化物核燃料焼
結体を効率良く得ることができるとともに、重ウラン酸
アンモン(以下、これをADUと言うことがある。)を
出発原料とするUO2粉末(以下、これをex−ADU
粉末と言うことかある。)を用いた場合の酸化雰囲気中
ての焼結温度を低くすることのできる酸化物核燃料焼結
体の製造方法に関する。
に詳しく言うと、たとえば二酸化ウラン(UOa)ベレ
ットなどの酸化物核燃料焼結体の製造工程において生し
る、研磨くずや不良ベレットなどの所謂酸化物核燃料焼
結体スクラップを効率良く再利用することかできて、し
かも任意の密度および粒度分布を有する酸化物核燃料焼
結体を効率良く得ることができるとともに、重ウラン酸
アンモン(以下、これをADUと言うことがある。)を
出発原料とするUO2粉末(以下、これをex−ADU
粉末と言うことかある。)を用いた場合の酸化雰囲気中
ての焼結温度を低くすることのできる酸化物核燃料焼結
体の製造方法に関する。
[従来技術および発明か解決しようとする課題]原子炉
の核燃料物質として用いられる酸化物核燃料焼結体には
、U O2系燃料、PuO□系燃料、T h Oを系燃
料かあり、特にUO□系燃料は軽水炉の普及とともに広
く使用されるに至っている。
の核燃料物質として用いられる酸化物核燃料焼結体には
、U O2系燃料、PuO□系燃料、T h Oを系燃
料かあり、特にUO□系燃料は軽水炉の普及とともに広
く使用されるに至っている。
このU 02系燃料の製造方法としては、たとえば、重
ウラン酸アンモン(ADU)を焙焼してUO,あるいは
U :+ Oaとし、このU O:lあるいはUユ08
を還元して得られるUO,粉末(ex−ADU粉末)を
用いて、粉砕→造粒(または粉砕→予備圧縮→整粒)→
圧縮成形→予備焼結→本焼結→研磨仕上げの工程を行な
うUO□ベレットの製造方法か知られているが、このU
Ozベレットの製造工程においては、たとえばUO2
ベレットの研磨くずや不良ベレットなどの所謂U O2
スクラツプか少なからず生しる。
ウラン酸アンモン(ADU)を焙焼してUO,あるいは
U :+ Oaとし、このU O:lあるいはUユ08
を還元して得られるUO,粉末(ex−ADU粉末)を
用いて、粉砕→造粒(または粉砕→予備圧縮→整粒)→
圧縮成形→予備焼結→本焼結→研磨仕上げの工程を行な
うUO□ベレットの製造方法か知られているが、このU
Ozベレットの製造工程においては、たとえばUO2
ベレットの研磨くずや不良ベレットなどの所謂U O2
スクラツプか少なからず生しる。
そこて、この所r’j U O2スクラウブを再利用し
て、U n Oa化することにより再度UO,ベレット
とする所謂乾式リターン法か知られている。
て、U n Oa化することにより再度UO,ベレット
とする所謂乾式リターン法か知られている。
具体的には、たとえばUO□粉末と冷土類元素の酸化物
から成る粉末とを、UO□粉末に対する希土類元素の酸
化物から成る粉末の配合割合か1OiT(!、′E%以
内になるように混合した後、成形体とし、この成形体を
酸化町濠な雰囲気中て800〜1400℃の温度下に1
5分間〜2時間焼結し、次いて、還元trT iff、
な雰囲気中て]650℃以↓5の温度て30分間〜4時
間焼結する酸化物核燃料体の製造方法において、たとえ
ば焼結スクラップからのU3O8をUO,粉末に添加す
る方法が提案されている(特開昭56−100:192
号公報参照)。
から成る粉末とを、UO□粉末に対する希土類元素の酸
化物から成る粉末の配合割合か1OiT(!、′E%以
内になるように混合した後、成形体とし、この成形体を
酸化町濠な雰囲気中て800〜1400℃の温度下に1
5分間〜2時間焼結し、次いて、還元trT iff、
な雰囲気中て]650℃以↓5の温度て30分間〜4時
間焼結する酸化物核燃料体の製造方法において、たとえ
ば焼結スクラップからのU3O8をUO,粉末に添加す
る方法が提案されている(特開昭56−100:192
号公報参照)。
しかしながら、U、06を微粉化しないて用いる在来の
所謂乾式リターン法においては、UO2粉末にU y
Osを添加することにより気孔か形成されて焼結密度の
低下を招くことになるのて、UO2粉末とU3O8との
混合物におけるU z Oaの含有率は25重埴%程度
か限度であり、通常は高々IO爪賃%てあって所謂UO
,スクラップを効率良く再利用するには至っていない。
所謂乾式リターン法においては、UO2粉末にU y
Osを添加することにより気孔か形成されて焼結密度の
低下を招くことになるのて、UO2粉末とU3O8との
混合物におけるU z Oaの含有率は25重埴%程度
か限度であり、通常は高々IO爪賃%てあって所謂UO
,スクラップを効率良く再利用するには至っていない。
一方、より低い温度で焼結を行なうことにより、エネル
ギー効率の向上を図ってさらに効率的に核燃料焼結体を
製造する方法として、炭酸ウラニルアンモニウム(以下
、AUGと言うことがある。)を出発原料とする二酸化
ウラン粉末(以下、これをex−AUG粉末と言うこと
かある。)を用いて、酸化雰囲気中で1000〜140
0℃に加熱した後、還元雰囲気中で1000〜1400
℃に加熱することにより、核燃料焼結体を製造する方法
か知られている。(特開昭61−278789号公報中
の実施例等参照)。
ギー効率の向上を図ってさらに効率的に核燃料焼結体を
製造する方法として、炭酸ウラニルアンモニウム(以下
、AUGと言うことがある。)を出発原料とする二酸化
ウラン粉末(以下、これをex−AUG粉末と言うこと
かある。)を用いて、酸化雰囲気中で1000〜140
0℃に加熱した後、還元雰囲気中で1000〜1400
℃に加熱することにより、核燃料焼結体を製造する方法
か知られている。(特開昭61−278789号公報中
の実施例等参照)。
しかしながら、この方法において使用するAUCはAD
Uに比較して入手か容易てはないという欠点を有してい
る。
Uに比較して入手か容易てはないという欠点を有してい
る。
そこで、上記の方法において、ex−AUG粉末に代え
て、ex−ADU粉末を用いることか検討されている。
て、ex−ADU粉末を用いることか検討されている。
しかしなから、たとえばex−ADU粉末の酸7を;・
金属比(0/ U it )の調整、成形体の予備酸化
等の前処理を行なわないて、e x −A D U粉末
を用いて1−記の方法を行なった場合に得られる焼結体
は、焼結密度は良好(95%T、D、以L)であるもの
の、結晶粒径は2gm程度てあり、核分裂生成ガス(F
Pガス)の放出率を低くして、燃料棒内圧の増加を抑え
るためには粒径か小さすぎるという問題かある。
金属比(0/ U it )の調整、成形体の予備酸化
等の前処理を行なわないて、e x −A D U粉末
を用いて1−記の方法を行なった場合に得られる焼結体
は、焼結密度は良好(95%T、D、以L)であるもの
の、結晶粒径は2gm程度てあり、核分裂生成ガス(F
Pガス)の放出率を低くして、燃料棒内圧の増加を抑え
るためには粒径か小さすぎるという問題かある。
この発明は前記の゛1髪情に基いてなされたちのである
。
。
すなわち、この発明の目的は、前記課題を解決し、たと
えば二酸化ウラン(UO2)ベレットなどの酸化物核燃
料焼結体の製造工程において生しる、たとえば研磨くず
や不良ベレットなどの酸化物核燃料焼結体スクラップを
効率良く再利用することかてきて、しかも任意の密度お
よび粒度分布を有する酸化物核燃料焼結体を効率良く得
ることかてきるとともに、ex−ADU粉末を用いた場
合の酸化雰囲気中での焼結温度を低くすることのてきる
酸化物核燃料焼結体の製造方法を提供することにある。
えば二酸化ウラン(UO2)ベレットなどの酸化物核燃
料焼結体の製造工程において生しる、たとえば研磨くず
や不良ベレットなどの酸化物核燃料焼結体スクラップを
効率良く再利用することかてきて、しかも任意の密度お
よび粒度分布を有する酸化物核燃料焼結体を効率良く得
ることかてきるとともに、ex−ADU粉末を用いた場
合の酸化雰囲気中での焼結温度を低くすることのてきる
酸化物核燃料焼結体の製造方法を提供することにある。
[課題を解決するための手段]
前記課題を達成するために、この発明者が鋭意検討を重
ねた結果、二酸化ウランを含有する核燃料粉末と、酸化
物核燃料焼結体スクラップまたは核燃料粉末を加熱酸化
して得られるウラン酸化物の粉末とを特定の割合で配合
してなる混合物を用いると、酸化物核燃料焼結体スクラ
ップを効率良く再利用することかてきて、しかも任意の
密度および粒度分布を有する酸化物核燃料焼結体を効率
良く得ることかてきるとともに、ex−ADU粉末を用
いた場合の酸化雰囲気中での焼結温度を低くすることか
できることを見い出して、この発明に到達した。
ねた結果、二酸化ウランを含有する核燃料粉末と、酸化
物核燃料焼結体スクラップまたは核燃料粉末を加熱酸化
して得られるウラン酸化物の粉末とを特定の割合で配合
してなる混合物を用いると、酸化物核燃料焼結体スクラ
ップを効率良く再利用することかてきて、しかも任意の
密度および粒度分布を有する酸化物核燃料焼結体を効率
良く得ることかてきるとともに、ex−ADU粉末を用
いた場合の酸化雰囲気中での焼結温度を低くすることか
できることを見い出して、この発明に到達した。
請求項1の発明の構成は、二酸化ウランを含有する核燃
料粉末と、酸化物核燃料焼結体スクラップまたは核燃料
粉末を加熱酸化して得られるウラン酸化物粉末とを、前
記ウラン酸化物粉末の含有率か25重峻%〜45毛琶%
となるように混合し、得られる混合物から形成した成形
体を酸化雰囲気中て1100〜1400℃の温度にて焼
結した後、還元雰囲気中て1100〜1400’Cの温
度に加熱して、酸素・金属比を1.98〜2.02の範
囲に調整することを特徴とする酸化物核燃料焼結体の製
造方法であり、請求項2の発明の構成は、前記ウラン酸
化物粉末か1粒度120メツシュよりも小さい粒径の微
粒分と粒度32〜120メツシュの粒径の粗粒分とを含
有する請求項1に記載の酸化物核燃料焼結体の製造方法
であり、 +F’l求項3の発明の構成は、前記ウラン酸化物中の
微粒分の含有率か20重量%以」二である請求項2に記
載の酸化物核燃料焼結体の製造方法であり、請求項4の
発明の構成は、前記ウラン酸化物粉末か次式(I): UO2□ (I) [たたし式(1)中、Xは0.25〜1.0の範囲であ
る。] て表わされる組成を有するウラン酸化物の粉末である請
求項1乃至請求項3に記載の酸化物核燃料焼結体の製造
方法である。
料粉末と、酸化物核燃料焼結体スクラップまたは核燃料
粉末を加熱酸化して得られるウラン酸化物粉末とを、前
記ウラン酸化物粉末の含有率か25重峻%〜45毛琶%
となるように混合し、得られる混合物から形成した成形
体を酸化雰囲気中て1100〜1400℃の温度にて焼
結した後、還元雰囲気中て1100〜1400’Cの温
度に加熱して、酸素・金属比を1.98〜2.02の範
囲に調整することを特徴とする酸化物核燃料焼結体の製
造方法であり、請求項2の発明の構成は、前記ウラン酸
化物粉末か1粒度120メツシュよりも小さい粒径の微
粒分と粒度32〜120メツシュの粒径の粗粒分とを含
有する請求項1に記載の酸化物核燃料焼結体の製造方法
であり、 +F’l求項3の発明の構成は、前記ウラン酸化物中の
微粒分の含有率か20重量%以」二である請求項2に記
載の酸化物核燃料焼結体の製造方法であり、請求項4の
発明の構成は、前記ウラン酸化物粉末か次式(I): UO2□ (I) [たたし式(1)中、Xは0.25〜1.0の範囲であ
る。] て表わされる組成を有するウラン酸化物の粉末である請
求項1乃至請求項3に記載の酸化物核燃料焼結体の製造
方法である。
第1図にこの発明の方法の概略を示す。
第、1図に示すように、この発明の方法においては、た
とえば、二酸化ウランを含有する核燃料粉末と、酸化物
核燃料焼結体から得られるウラン酸化物粉末との粉砕混
合処理および/または混合処理と、造粒処理と、成型処
理と、酸化雰囲気中での焼結処理と、還元雰囲気中での
加熱処理とを、この順に行なって酸化物核燃料焼結体を
製造する。
とえば、二酸化ウランを含有する核燃料粉末と、酸化物
核燃料焼結体から得られるウラン酸化物粉末との粉砕混
合処理および/または混合処理と、造粒処理と、成型処
理と、酸化雰囲気中での焼結処理と、還元雰囲気中での
加熱処理とを、この順に行なって酸化物核燃料焼結体を
製造する。
この発明の方法において重要な点の一つは、使用に供さ
れる前記核燃料粉末が近つラン酸アンモン(ADU)を
出発原料とするものであっても良いし、炭酸ウラニルア
ンモニウム(AUG)を出発原料とするものであっても
良いことにある。たたし、ADUはAUGに比較して入
手が容易である点から、ADUを出発原料とするものを
用いることか好ましい。
れる前記核燃料粉末が近つラン酸アンモン(ADU)を
出発原料とするものであっても良いし、炭酸ウラニルア
ンモニウム(AUG)を出発原料とするものであっても
良いことにある。たたし、ADUはAUGに比較して入
手が容易である点から、ADUを出発原料とするものを
用いることか好ましい。
前記重ウラン酸アンモン(ADU)は、たとえばフッ化
ウラニル溶液に、 NH,OH溶液またはNH。
ウラニル溶液に、 NH,OH溶液またはNH。
ガスを加えてpH7〜9において沈殿させて得たものて
もよいし、精製した硝酸ウラニル溶液にN113ガスを
加えて得たものでもよい。
もよいし、精製した硝酸ウラニル溶液にN113ガスを
加えて得たものでもよい。
このADUを空気中で350〜550℃にて焙焼して得
られるUOffあるいは550℃以上にて焙焼して得ら
れるU、O,を水素中て還元すれば、二酸化ウランを得
ることかてきる。
られるUOffあるいは550℃以上にて焙焼して得ら
れるU、O,を水素中て還元すれば、二酸化ウランを得
ることかてきる。
UO,あるいはUzOaを水素中で還元する際の温度は
、通常、600℃以」二、好ましくは600〜650℃
である。
、通常、600℃以」二、好ましくは600〜650℃
である。
前記核燃料粉末は、たとえば前述のようにして得られる
二酸化ウランを含有する。
二酸化ウランを含有する。
前記核燃料粉末中の前記二酸化ウランの含有率は、通常
、100重量%である。
、100重量%である。
たたし、この発明の方法においては、前記核燃料粉末か
前記二酸化ウランとともに他の酸化物を含有する混合酸
化物系核燃料粉末を好適に使用することもできる。
前記二酸化ウランとともに他の酸化物を含有する混合酸
化物系核燃料粉末を好適に使用することもできる。
前記混合酸化物系核燃料粉末としては、たとえばUO,
とPu O,どの混合酸化物[(U、Pu)Owl。
とPu O,どの混合酸化物[(U、Pu)Owl。
UO2とGd O2との混合酸化物[(U 、Gd)0
21などか挙げられる。
21などか挙げられる。
いずれにせよ、前記核燃料粉末における酸素・金属比は
、通常、 2.15以下てあり、好ましくは2.05〜
2.IOの範囲である。酸素・金属比が2.15を超え
ると、前記ウラン酸化物粉末を使用して通常の高温還元
雰囲気焼結を行なうことか著しく困難になる。
、通常、 2.15以下てあり、好ましくは2.05〜
2.IOの範囲である。酸素・金属比が2.15を超え
ると、前記ウラン酸化物粉末を使用して通常の高温還元
雰囲気焼結を行なうことか著しく困難になる。
この発明の方法において重要な点の一つは、前記核燃料
粉末と、酸化物核燃料焼結体スクラップまたは核燃料粉
末を加熱酸化して得られる前記ウラン酸化物粉末とを、
前記ウラン酸化物粉末の含有率が25〜45重量%以上
になる割合て混合し、得られる混合物から形成した成形
体を用いることかてきることにある。
粉末と、酸化物核燃料焼結体スクラップまたは核燃料粉
末を加熱酸化して得られる前記ウラン酸化物粉末とを、
前記ウラン酸化物粉末の含有率が25〜45重量%以上
になる割合て混合し、得られる混合物から形成した成形
体を用いることかてきることにある。
この発明の方法において、[γ1記ウラン酸化物粉末は
この発明の製造方法により得られる酸化物核燃料焼結体
の焼結密度および粒径分布を調整する機ス駈乃至作用を
有する。
この発明の製造方法により得られる酸化物核燃料焼結体
の焼結密度および粒径分布を調整する機ス駈乃至作用を
有する。
このようなafll乃至作用を有する前記ウラン酸化物
粉末は、たとえばUO,ベレットの製造工程において生
しる研府〈ずや不良ベレットなどのUO,スクラップに
代表される酸化物核燃料焼結体スクラップを原料とする
ウラン酸化物を微粉化したものである。
粉末は、たとえばUO,ベレットの製造工程において生
しる研府〈ずや不良ベレットなどのUO,スクラップに
代表される酸化物核燃料焼結体スクラップを原料とする
ウラン酸化物を微粉化したものである。
具体的には、たとえばUO,スクラップを室温から徐々
に加熱すると、U409 、Uz Otを経てU301
1か得られ、このU3O8を酸素中て500℃以rの温
度で加熱すると、UO3か411られる。
に加熱すると、U409 、Uz Otを経てU301
1か得られ、このU3O8を酸素中て500℃以rの温
度で加熱すると、UO3か411られる。
したかって、この発明の方法において使用に供される前
記ウラン酸化物粉末としては、たとえば九酸化四ウラン
(U−09)粉末、へ酸化三ウラン(U□08)粉末、
七酸化三ウラン(U:l07)粉末、二酸化ウラン(U
O:l )粉末などが挙げられる。
記ウラン酸化物粉末としては、たとえば九酸化四ウラン
(U−09)粉末、へ酸化三ウラン(U□08)粉末、
七酸化三ウラン(U:l07)粉末、二酸化ウラン(U
O:l )粉末などが挙げられる。
そして、これらの各種ウラン酸化物粉末におけるウラン
酸化物の中ても、好ましいのは、その組成をウラン原子
に対する酸素原子の割合で示した前記式(■): UO2,、(r) [たたし式(I)中、Xは0.25〜1.0の範囲であ
る。] て表わされるものてあり、特に好ましいのは前記式(I
)において、Xの値がへ酸化三ウラン(UiOa)に相
当するものである。
酸化物の中ても、好ましいのは、その組成をウラン原子
に対する酸素原子の割合で示した前記式(■): UO2,、(r) [たたし式(I)中、Xは0.25〜1.0の範囲であ
る。] て表わされるものてあり、特に好ましいのは前記式(I
)において、Xの値がへ酸化三ウラン(UiOa)に相
当するものである。
さらに、この発明の方法において、前記核燃料粉末か混
合酸化物系核燃料粉末である場合には、前記ウラン酸化
物粉末か混合酸化物粉末であってもよい。
合酸化物系核燃料粉末である場合には、前記ウラン酸化
物粉末か混合酸化物粉末であってもよい。
すなわち、前記核燃料粉末か(Ll、Pu)02粉末で
ある場合には、前記ウラン酸化物粉末として(U、Pu
)Ja粉末を用いることかてきるし、前記核燃料粉末か
(U、Gd)02粉末である場合には、前記ウラン酸化
物粉末として(U、Gd)、O,粉末を用いることがで
きる。
ある場合には、前記ウラン酸化物粉末として(U、Pu
)Ja粉末を用いることかてきるし、前記核燃料粉末か
(U、Gd)02粉末である場合には、前記ウラン酸化
物粉末として(U、Gd)、O,粉末を用いることがで
きる。
この発明の方法において、使用に供される前記ウラン酸
化物粉末の粒径は、基本的には粒度120メツシュより
も小さいものであり、前記ウラン酸化物粉末の粒径が粒
度32メツシュを超えると、この発明の方法により得ら
れる酸化物核燃料焼結体の焼結密度か著しく低下すると
共に大径のボアか多数残存することとなって、健全な酸
化物核燃料焼結体を製造することかできないことかある
。
化物粉末の粒径は、基本的には粒度120メツシュより
も小さいものであり、前記ウラン酸化物粉末の粒径が粒
度32メツシュを超えると、この発明の方法により得ら
れる酸化物核燃料焼結体の焼結密度か著しく低下すると
共に大径のボアか多数残存することとなって、健全な酸
化物核燃料焼結体を製造することかできないことかある
。
また、この発明の方法において、前記ウラン酸化物粉末
が、粒度120メツシュよりも小さい粒径の微粒分と粒
度32〜+20メツシュの粒径の粗粒分とを含有するも
のであることは好ましい、このようなウラン酸化物粉末
を用いると、得られる酸化物核燃料焼結体の焼結密度お
よび/または気孔分4jの調整をさらにきめ細かく行な
うことかできる。この場合、前記核燃料粉末と前記ウラ
ン酸化物粉末との混合物における前記粗粒分°の含有率
は、前記核燃料粉末の焼結性およびこの発明の方法によ
り製造されるべき酸化物核燃料焼結体に要求される密度
により相違するので一概に規定することはてきないか、
通常、l0重量%以下てあり、好ましくは4〜8虫着%
の範囲である。この含有率かt O用量%を超えると、
充分な強度を有する酸化物核燃料焼結体を製造すること
かてきないことかある。
が、粒度120メツシュよりも小さい粒径の微粒分と粒
度32〜+20メツシュの粒径の粗粒分とを含有するも
のであることは好ましい、このようなウラン酸化物粉末
を用いると、得られる酸化物核燃料焼結体の焼結密度お
よび/または気孔分4jの調整をさらにきめ細かく行な
うことかできる。この場合、前記核燃料粉末と前記ウラ
ン酸化物粉末との混合物における前記粗粒分°の含有率
は、前記核燃料粉末の焼結性およびこの発明の方法によ
り製造されるべき酸化物核燃料焼結体に要求される密度
により相違するので一概に規定することはてきないか、
通常、l0重量%以下てあり、好ましくは4〜8虫着%
の範囲である。この含有率かt O用量%を超えると、
充分な強度を有する酸化物核燃料焼結体を製造すること
かてきないことかある。
この発明の方法においては、前記微粒分の量および全ウ
ラン酸化物粉末量を調整することにより、酸化雰囲気焼
結における焼結促進の程度を調整することかでき、前記
粗粒分の量を調整することにより、焼結密度を調整する
ことができる。
ラン酸化物粉末量を調整することにより、酸化雰囲気焼
結における焼結促進の程度を調整することかでき、前記
粗粒分の量を調整することにより、焼結密度を調整する
ことができる。
そして、それぞれの量は前記核燃料粉末の07U比、焼
結特性およびこの発明の方法により製造されるべき酸化
物核燃料焼結体に要求される密度や金相により決定され
る。ただし、前記混合物における前記微粒分の含有率は
、通常、20ffi醍%以上てあり、好ましくは30〜
35重量%である。前記混合物における前記微粒分の含
有率が2G玉量%未満であると、酸化雰囲気焼結におけ
る焼結促進の効果が充分に奏されないことかある。
結特性およびこの発明の方法により製造されるべき酸化
物核燃料焼結体に要求される密度や金相により決定され
る。ただし、前記混合物における前記微粒分の含有率は
、通常、20ffi醍%以上てあり、好ましくは30〜
35重量%である。前記混合物における前記微粒分の含
有率が2G玉量%未満であると、酸化雰囲気焼結におけ
る焼結促進の効果が充分に奏されないことかある。
たとえば、必要なウラン酸化物総量が35重量%てあり
、密度調整用の前記粗粒分量が5重量%である場合には
、先ず、二酸化ウランを主成分とする前記核燃料粉末と
前記微粒分とを、(核燃料粉末)、(微粒分)との重量
比で、55::75の割合にて混合し、子ましくは混合
を促進するために粉砕混合処理を行なった後、得られる
混合粉と前記粗粒分とを、(混合粉)=(粗粒分)との
重量比で95:5の割合になるように混合処理を行なう
。
、密度調整用の前記粗粒分量が5重量%である場合には
、先ず、二酸化ウランを主成分とする前記核燃料粉末と
前記微粒分とを、(核燃料粉末)、(微粒分)との重量
比で、55::75の割合にて混合し、子ましくは混合
を促進するために粉砕混合処理を行なった後、得られる
混合粉と前記粗粒分とを、(混合粉)=(粗粒分)との
重量比で95:5の割合になるように混合処理を行なう
。
前記粉砕混合処理には、たとえばボールミル、ミキサー
ミルなどを使用することができる。
ミルなどを使用することができる。
前記混合処理には、たとえば■型ブレンダーを使用する
ことができる。
ことができる。
この発明の方法において、前記混合物における前記ウラ
ン酸化物粉末の含有率が25重量%未満であると、前記
核燃料粉末のO/U比にもよるが、たとえ前記ウラン酸
化物粉末の粒径な粒度120メツシュよりも小さいもの
に限定したとしても、前述の酸化雰囲気では良好な密度
および良好な金相を有する酸化物核燃料焼結体をex−
ADU粉末を原料として製造することかできなくなる。
ン酸化物粉末の含有率が25重量%未満であると、前記
核燃料粉末のO/U比にもよるが、たとえ前記ウラン酸
化物粉末の粒径な粒度120メツシュよりも小さいもの
に限定したとしても、前述の酸化雰囲気では良好な密度
および良好な金相を有する酸化物核燃料焼結体をex−
ADU粉末を原料として製造することかできなくなる。
この発明の方法においては、次いで、前記混合物を圧縮
成型して成型体とする。
成型して成型体とする。
圧縮成形の際の成形圧は、通常、1〜5 t/cm2の
範囲であり、好ましくは1.4〜2.8t/ca+”の
範囲である。この成形圧か1 t/c冒2未満であると
、得られる成形体か崩れ易くなる。一方、5 t/cm
2を超えると、得られる成形体や核焼結ベレットにき裂
か発生し易くなる。
範囲であり、好ましくは1.4〜2.8t/ca+”の
範囲である。この成形圧か1 t/c冒2未満であると
、得られる成形体か崩れ易くなる。一方、5 t/cm
2を超えると、得られる成形体や核焼結ベレットにき裂
か発生し易くなる。
この発明の方法においては、次いで、酸化雰囲気中て前
記成形体の焼結処理を行なう。
記成形体の焼結処理を行なう。
前記酸化雰囲気は、たとえば二酸化炭素、窒素と酸素と
の混合ガス、二酸化炭素と一酸化炭素との混合ガスなど
を存在させることにより実現する。
の混合ガス、二酸化炭素と一酸化炭素との混合ガスなど
を存在させることにより実現する。
この発明の方法において重要な点の一つは前記焼結処理
における焼結温度をi too〜1400℃の範囲にす
ることにある。
における焼結温度をi too〜1400℃の範囲にす
ることにある。
焼結温度か1100℃よりも低いと、得られる酸化物核
燃料焼結体の焼結密度が低下することかある。一方、高
温側は1400℃あれば所定の密度1粒径分布の酸化物
核燃料焼結体を得ることがてきる。
燃料焼結体の焼結密度が低下することかある。一方、高
温側は1400℃あれば所定の密度1粒径分布の酸化物
核燃料焼結体を得ることがてきる。
焼結に要する時間は、通常、10分間〜3時間である。
この発明の方法においては、前記焼結を行なった後、還
元雰囲気中て加熱処理を行なう。
元雰囲気中て加熱処理を行なう。
すなわち、この加熱処理により前記焼結処理を経た前記
成型体を還元する。
成型体を還元する。
前記還元雰囲気は、たとえば水素、水素・窒素混合ガス
、水素・アルゴン混合ガス、あるいはこれらと水蒸気と
を共存させたガスなどを存在させることにより実現する
。
、水素・アルゴン混合ガス、あるいはこれらと水蒸気と
を共存させたガスなどを存在させることにより実現する
。
この発明の方法において重要な点の一つは、前記加熱処
理における加熱温度を、 1100〜1400℃の範囲
にすることにある。
理における加熱温度を、 1100〜1400℃の範囲
にすることにある。
加熱温度がttoo”(:よりも低いと、この発明の方
法により得られる酸化物核燃料焼結体のO/U比を1.
98〜2,02の範囲にするためには後述する加熱時間
か著しく長くなる。一方、1400℃より高くしてもそ
れに見合った効果は奏されず、エネルギー効率の面で不
利である。なお、加熱条件は、通常、炉の設計およびバ
ランスを考慮して焼結条件と同じに設定される。
法により得られる酸化物核燃料焼結体のO/U比を1.
98〜2,02の範囲にするためには後述する加熱時間
か著しく長くなる。一方、1400℃より高くしてもそ
れに見合った効果は奏されず、エネルギー効率の面で不
利である。なお、加熱条件は、通常、炉の設計およびバ
ランスを考慮して焼結条件と同じに設定される。
すなわち、加熱時間は1通常、10分間〜3時間である
。
。
この発明の方法においては、以上の処理を行なって、得
られる酸化物核燃料焼結体の酸素・金属比を1.98〜
2.02の範自に調整する。
られる酸化物核燃料焼結体の酸素・金属比を1.98〜
2.02の範自に調整する。
この酸素・金属比が上記の範囲を外れると、得られる酸
化物核燃料焼結体の融点や強度の低下を招いて、設計値
を逸脱する恐れがあり、燃料設計上、好ましくない。
化物核燃料焼結体の融点や強度の低下を招いて、設計値
を逸脱する恐れがあり、燃料設計上、好ましくない。
この発明の方法により得られる酸化物核燃料焼結体は、
前記ウラン酸化物の添加率、前記ウラン酸化物の粒度等
を調整することにより焼結密度および平均粒径な一定範
囲で任意に設定することのできるものであり、たとえば
焼結密度は最高で97〜98%T、D、に達し、平均粒
径は最高で304m程度を超えるものを得ることもでき
る。
前記ウラン酸化物の添加率、前記ウラン酸化物の粒度等
を調整することにより焼結密度および平均粒径な一定範
囲で任意に設定することのできるものであり、たとえば
焼結密度は最高で97〜98%T、D、に達し、平均粒
径は最高で304m程度を超えるものを得ることもでき
る。
この酸化物核燃料焼結体は、たとえば軽水炉の核燃料物
質として好適に用いることかできる。
質として好適に用いることかできる。
[実施例]
次いで、この発明の実施例を示し、この発明についてさ
らに具体的に説明する。
らに具体的に説明する。
(実施例1)
酸素・金属比(0/U比)か2,08であるex−AD
U粉末65重量%と、粒径の粒度が120メツシュより
も小さいへ酸化三ウラン(U30a)粉末35重量%と
を、ボールミルを使用して充分に粉砕混合した後、成形
造粒を行なって成型用粉末を調製した。
U粉末65重量%と、粒径の粒度が120メツシュより
も小さいへ酸化三ウラン(U30a)粉末35重量%と
を、ボールミルを使用して充分に粉砕混合した後、成形
造粒を行なって成型用粉末を調製した。
この成型用粉末を用いて圧粉成形体(成形密度5.8g
/cmコ)を製作した。
/cmコ)を製作した。
次いて、第2図に示す三領域型の!続焼結炉を用いて、
この成形体について、二酸化炭素雰囲気中て温度120
0℃,1時間の焼結処理を行ない、引き続き、水蒸気を
添加するとともに窒素を加えた水素(75%H,/25
%N2)雰囲気中で温度1200℃,1時間の加熱処理
を行なった後、不活性ガス中で冷却して、第3図に示す
ような金相を有する健全なUO,ベレットを得た。
この成形体について、二酸化炭素雰囲気中て温度120
0℃,1時間の焼結処理を行ない、引き続き、水蒸気を
添加するとともに窒素を加えた水素(75%H,/25
%N2)雰囲気中で温度1200℃,1時間の加熱処理
を行なった後、不活性ガス中で冷却して、第3図に示す
ような金相を有する健全なUO,ベレットを得た。
また、このUO,ベレットの焼結密度、結晶粒径および
O/U比はそれぞれ次のとおりてあった。
O/U比はそれぞれ次のとおりてあった。
焼結密度: 95.7%T、D。
結晶粒径:20ルm
O/U比: 2.0(+5
(実施例2)
前記実施例1において、成型用粉末の調製を以下の要領
で行ったほかは、前記実施例1と同様にして実施した。
で行ったほかは、前記実施例1と同様にして実施した。
すなわち、ex−ADU粉末65重量%と5粒径の粒度
がlzOメツシュよりも小さいへ酸化玉ウラン(U30
8)粉末35重量%とを5ボールミルを使用して充分に
粉砕混合してから、さらに、この混合物に対して3重量
%相当のU306粉末(粒度32〜120メツシュ)を
加えてブレンダーにより混合した後、造粒IIt型を行
なって成型用粉末を得た。
がlzOメツシュよりも小さいへ酸化玉ウラン(U30
8)粉末35重量%とを5ボールミルを使用して充分に
粉砕混合してから、さらに、この混合物に対して3重量
%相当のU306粉末(粒度32〜120メツシュ)を
加えてブレンダーにより混合した後、造粒IIt型を行
なって成型用粉末を得た。
この成型用粉末を用いて得られた核燃料ベレットは、第
4図に示すような金相を有する健全なものであった。
4図に示すような金相を有する健全なものであった。
また、このベレットの焼結密度、結晶粒径およ焼結密度
: 94.7%T、D。
: 94.7%T、D。
結晶粒径:20uLm
O/υ比: 2.008
(実施例3)
前記実施例1において、焼結処理における焼結温度を1
200℃から1250℃に変え、さらに焼結時間を1時
間から3時間に変えるとともに、加熱処理における加熱
温度を1200℃から1250 ’Cに代えたほかは、
前記実施例1と同様にして実施した。
200℃から1250℃に変え、さらに焼結時間を1時
間から3時間に変えるとともに、加熱処理における加熱
温度を1200℃から1250 ’Cに代えたほかは、
前記実施例1と同様にして実施した。
この成型用粉末を用いて(すられた核燃料ベレットは、
第5図に示すような金相を有する健全なものであった。
第5図に示すような金相を有する健全なものであった。
また、このベレットの焼結密度、結晶粒径およびO/U
比はそれぞれ次のとおりであった。
比はそれぞれ次のとおりであった。
焼結密度二96.8%T、D。
結晶粒径:30#Lm
O/U比: 2.006
びO/U比はそれデれ次のとおりであった。
[発明の効果]
この発明によると、
(1) 酸化物核燃料焼結体ベレットの製造工程にお
いて生じる、たとえば研磨くずや不良ベレ・ントなどの
酸化物核燃料焼結体スクラップまたは核燃料粉末を加熱
酸化して得られるウラン酸化物を微粉化して添加するの
で、酸化物核燃料焼結体スクラップの使用量を増加させ
ることが可teになり、 (2)シたがって、酸化物核燃料焼結体スクラップを効
率よく再利用することができるとともに、 (3) 添加するウラン酸化物の添加量や粒度分布を
変えることにより、得られる酸化物核燃料焼結体の焼結
密度や粒度分布を調整することができるので、良好な金
相を有していて所望の特性を有する焼結ベレットを得る
ことか可能であり、(4)シかも1重ウラン酸アンモン
(ADU)を出発原料とする二酸化ウラン粉末(e x
−A DU粉末)を使用する場合に低温焼結が可能に
なるのて、エネルギー効率に優れる。
いて生じる、たとえば研磨くずや不良ベレ・ントなどの
酸化物核燃料焼結体スクラップまたは核燃料粉末を加熱
酸化して得られるウラン酸化物を微粉化して添加するの
で、酸化物核燃料焼結体スクラップの使用量を増加させ
ることが可teになり、 (2)シたがって、酸化物核燃料焼結体スクラップを効
率よく再利用することができるとともに、 (3) 添加するウラン酸化物の添加量や粒度分布を
変えることにより、得られる酸化物核燃料焼結体の焼結
密度や粒度分布を調整することができるので、良好な金
相を有していて所望の特性を有する焼結ベレットを得る
ことか可能であり、(4)シかも1重ウラン酸アンモン
(ADU)を出発原料とする二酸化ウラン粉末(e x
−A DU粉末)を使用する場合に低温焼結が可能に
なるのて、エネルギー効率に優れる。
等の利点を有する酸化物核燃料焼結体の製造方法を提供
することかできる。
することかできる。
第1図はこの発明の方法の概略を示す流れ図であり、第
2図はこの発明の方法において好適に使用することので
きる焼結炉の一例を示す説明図であり、第3図は実施例
1において得られた酸化物核燃料焼結体を走査型電子顕
微鏡観察にて400倍の倍率で観察、撮影してなる図面
代用写真、第4図は実施例2において得られた酸化物核
燃料焼結体を走査型電子顕微鏡観察にて400倍の倍率
て観察、撮影してなる図面代用写真、および第5図は実
施例3において得られた酸化物核燃料焼結体を走査型電
子顕微鏡観察にて400倍の倍率で1lll察、撮影し
てなる図面代用写真である。 特許出願人 原子燃料工業株式会社5./−・、第
2図 第3図 第5図 第4図
2図はこの発明の方法において好適に使用することので
きる焼結炉の一例を示す説明図であり、第3図は実施例
1において得られた酸化物核燃料焼結体を走査型電子顕
微鏡観察にて400倍の倍率で観察、撮影してなる図面
代用写真、第4図は実施例2において得られた酸化物核
燃料焼結体を走査型電子顕微鏡観察にて400倍の倍率
て観察、撮影してなる図面代用写真、および第5図は実
施例3において得られた酸化物核燃料焼結体を走査型電
子顕微鏡観察にて400倍の倍率で1lll察、撮影し
てなる図面代用写真である。 特許出願人 原子燃料工業株式会社5./−・、第
2図 第3図 第5図 第4図
Claims (4)
- (1)二酸化ウランを含有する核燃料粉末と、酸化物核
燃料焼結体スクラップまたは核燃料粉末を加熱酸化して
得られるウラン酸化物粉末とを、前記ウラン酸化物粉末
の含有率が25重量%〜45重量%となるように混合し
、得られる混合物から形成した成形体を酸化雰囲気中で
1100〜1400℃の温度にて焼結した後、還元雰囲
気中で1100〜1400℃の温度に加熱して、酸素・
金属比を1.98〜2.02の範囲に調整することを特
徴とする酸化物核燃料焼結体の製造方法。 - (2)前記ウラン酸化物粉末が、粒度120メッシュよ
りも小さい粒径の微粒分と粒度32〜120メッシュの
粒径の粗粒分とを含有する請求項1に記載の酸化物核燃
料焼結体の製造方法。 - (3)前記ウラン酸化物中の微粒分の含有率が20重量
%以上である請求項2に記載の酸化物核燃料焼結体の製
造方法。 - (4)前記ウラン酸化物粉末が次式( I );UO_2
_+_X( I ) [ただし式( I )中、Xは0.25〜1.0の範囲で
ある。] で表わされる組成を有するウラン酸化物の粉末である請
求項1乃至請求項3に記載の酸化物核燃料焼結体の製造
方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP63247067A JP2588947B2 (ja) | 1988-09-30 | 1988-09-30 | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP63247067A JP2588947B2 (ja) | 1988-09-30 | 1988-09-30 | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH0295298A true JPH0295298A (ja) | 1990-04-06 |
JP2588947B2 JP2588947B2 (ja) | 1997-03-12 |
Family
ID=17157934
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP63247067A Expired - Lifetime JP2588947B2 (ja) | 1988-09-30 | 1988-09-30 | 酸化物核燃料焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2588947B2 (ja) |
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPH04166800A (ja) * | 1990-10-29 | 1992-06-12 | Nuclear Fuel Ind Ltd | 核燃料焼結体の製造法及びその焼結炉 |
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