JPH0731265B2 - 核燃料ペレットの製造法 - Google Patents
核燃料ペレットの製造法Info
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- JPH0731265B2 JPH0731265B2 JP1064868A JP6486889A JPH0731265B2 JP H0731265 B2 JPH0731265 B2 JP H0731265B2 JP 1064868 A JP1064868 A JP 1064868A JP 6486889 A JP6486889 A JP 6486889A JP H0731265 B2 JPH0731265 B2 JP H0731265B2
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- sio
- nuclear fuel
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は原子力用セラミックスの製造方法、特に結晶粒
径が大きく、かつクリープ速度の大なる核燃料ペレット
の製造法に関するものである。
径が大きく、かつクリープ速度の大なる核燃料ペレット
の製造法に関するものである。
（従来の技術） 高燃焼度用UO2ペレットはFP（核分裂生成物）保持性が
良好なこと及びPCMI（ペレットと被覆管の機械的相互作
用）特性が良好なこと、即ちPCMIを軽減できることが求
められ、前者に対しては結晶粒径を大きくすること、後
者に対しては軟らかいペレットとすることが試みられて
いる。
良好なこと及びPCMI（ペレットと被覆管の機械的相互作
用）特性が良好なこと、即ちPCMIを軽減できることが求
められ、前者に対しては結晶粒径を大きくすること、後
者に対しては軟らかいペレットとすることが試みられて
いる。
ところで従来、かかるペレットの製造に際し二酸化ウラ
ン（UO2）燃料へ種々の添加物を添加し上記の如きペレ
ット製造を目指すことが進められ、（１）特開昭55−27
941号公報，（２）特開昭55−27942号公報，（３）特公
昭54−8837号公報，（４）特公昭63−16716号公報，お
よび（５）特開昭63−73189号公報などにその幾つかが
開示されている。
ン（UO2）燃料へ種々の添加物を添加し上記の如きペレ
ット製造を目指すことが進められ、（１）特開昭55−27
941号公報，（２）特開昭55−27942号公報，（３）特公
昭54−8837号公報，（４）特公昭63−16716号公報，お
よび（５）特開昭63−73189号公報などにその幾つかが
開示されている。
即ち、（１）特開昭55−27941号公報ではUO2に少なくと
も１種の容易に固溶せず、粒界に析出する特性のある添
加物を加えることが、また（２）特開昭55−27942号公
報ではUO2にAl2O3,BeO,CaO,MgO,SiO2,Na2O,P2O5から２
種以上を0.2〜５％添加することが、更に（３）特公昭5
4−8837号公報ではUO2に核分裂生成物不動化用添加剤と
してケイ酸アルミ，ケイ酸カルシウム，ケイ酸マグネシ
ウム,SiO2−Al2O3−MgO,SiO2−Al2O3−CaO,チタン酸ア
ルミ，チタン酸ケイ素,CaO−SiO2−チタン酸塩等を加え
ることが夫々示されている。
も１種の容易に固溶せず、粒界に析出する特性のある添
加物を加えることが、また（２）特開昭55−27942号公
報ではUO2にAl2O3,BeO,CaO,MgO,SiO2,Na2O,P2O5から２
種以上を0.2〜５％添加することが、更に（３）特公昭5
4−8837号公報ではUO2に核分裂生成物不動化用添加剤と
してケイ酸アルミ，ケイ酸カルシウム，ケイ酸マグネシ
ウム,SiO2−Al2O3−MgO,SiO2−Al2O3−CaO,チタン酸ア
ルミ，チタン酸ケイ素,CaO−SiO2−チタン酸塩等を加え
ることが夫々示されている。
また、（４）特公昭63−16716号公報ならびに（５）特
開昭63−73189号公報では上記UO2にAl2O3,BeO,CaO,MgO,
SiO2,Na2O,P2O5から２種以上の外、更にNb2O5,TiO2を添
加することが記載されている。
開昭63−73189号公報では上記UO2にAl2O3,BeO,CaO,MgO,
SiO2,Na2O,P2O5から２種以上の外、更にNb2O5,TiO2を添
加することが記載されている。
（発明が解決しようとする課題） しかしながら、上記の如き添加物添加の方法においてNb
2O5,TiO2等を添加したものは径が大きく、かつPCMI特性
も良好となるが、Nb2O5,TiO2等の残存のため、FP保持性
の改善はあまり望むことが出来ない難があり、また、Si
O2,Al2O3等の粒界析出特性のあるものと上記Nb2O5,TiO2
等の粒径増大効果のある添加物を組み合わせる方法は複
雑で好ましくない。
2O5,TiO2等を添加したものは径が大きく、かつPCMI特性
も良好となるが、Nb2O5,TiO2等の残存のため、FP保持性
の改善はあまり望むことが出来ない難があり、また、Si
O2,Al2O3等の粒界析出特性のあるものと上記Nb2O5,TiO2
等の粒径増大効果のある添加物を組み合わせる方法は複
雑で好ましくない。
一方、ペレット製造に際し、高温長時間焼結を行うこと
は粒径は大きくなるが硬くなり、PCMI特性を低下させる
結果を招来する。
は粒径は大きくなるが硬くなり、PCMI特性を低下させる
結果を招来する。
なお二酸化ウラン燃料へAl2O3やSiO2を単味で添加して
特性の改良を試みた例も従来より数多くあるが、いずれ
も望ましい結果は得られておらず、結晶粒径の粗大化に
ついて言及しているものは殆ど見当たらない。
特性の改良を試みた例も従来より数多くあるが、いずれ
も望ましい結果は得られておらず、結晶粒径の粗大化に
ついて言及しているものは殆ど見当たらない。
本発明は上述の如き現状に即応しUO2に対するAl2O3とSi
O2の添加量を特定範囲に規定することにより結晶粒径を
大ならしめると共にやわらかいペレットの製造を可能に
し、FP保持性ならびにPCMI特性をより一層向上せしめる
ことを目的とするものである。
O2の添加量を特定範囲に規定することにより結晶粒径を
大ならしめると共にやわらかいペレットの製造を可能に
し、FP保持性ならびにPCMI特性をより一層向上せしめる
ことを目的とするものである。
（課題を解決するための手段） 即ち、上記目的に適合する本発明の特徴は、ウラン，プ
ルトニウムの少なくとも１つの元素の二酸化物または前
記物質にガドリニアを添加した核燃料物質にAl2O3およ
びSiO2を添加し核燃料ペレットを製造するにあたり、前
記Al2O3およびSiO2の添加総量を0.05％以上で0.1％未
満、かつAl2O3とSiO2の重量比を1:1〜30:1の範囲、また
は、Al2O3およびSiO2の添加総量を0.1％〜0.4％、かつA
l2O3とSiO2の重量比を3:2よりも比率差が大で30:1以下
の範囲としてそれらを混合した粉末を成型し、のち、水
素を含む還元雰囲気で酸素ポテンシャルの調整のために
本体雰囲気ガス流量に対して40〜70℃の飽和水蒸気を含
むキヤリヤーガスを体積率で１〜10％添加し、1600〜17
50℃で２〜６時間焼結することにある。
ルトニウムの少なくとも１つの元素の二酸化物または前
記物質にガドリニアを添加した核燃料物質にAl2O3およ
びSiO2を添加し核燃料ペレットを製造するにあたり、前
記Al2O3およびSiO2の添加総量を0.05％以上で0.1％未
満、かつAl2O3とSiO2の重量比を1:1〜30:1の範囲、また
は、Al2O3およびSiO2の添加総量を0.1％〜0.4％、かつA
l2O3とSiO2の重量比を3:2よりも比率差が大で30:1以下
の範囲としてそれらを混合した粉末を成型し、のち、水
素を含む還元雰囲気で酸素ポテンシャルの調整のために
本体雰囲気ガス流量に対して40〜70℃の飽和水蒸気を含
むキヤリヤーガスを体積率で１〜10％添加し、1600〜17
50℃で２〜６時間焼結することにある。
ここで成型後の雰囲気は上記の場合、水素を含む還元雰
囲気であるが、酸素濃度100ppm以下の微酸化雰囲気下例
えば酸素を微量含むCO2雰囲気下又はCO2/CO雰囲気下で
あっても差し支えなく、請求項２記載の方法はかかる場
合である。
囲気であるが、酸素濃度100ppm以下の微酸化雰囲気下例
えば酸素を微量含むCO2雰囲気下又はCO2/CO雰囲気下で
あっても差し支えなく、請求項２記載の方法はかかる場
合である。
更に請求項３記載の方法は上記各方法におけるAl2O3お
よびSiO2の添加の態様であり、ケイ酸アルミニウム又は
ケイ酸アルミニウムにAl2O3を添加することによって行
うことを特徴としている。
よびSiO2の添加の態様であり、ケイ酸アルミニウム又は
ケイ酸アルミニウムにAl2O3を添加することによって行
うことを特徴としている。
また、成型にあたっては混合粉末を4.5g/cm３〜6.5g/cm
３となるように成型することが好適である。
３となるように成型することが好適である。
（作用） 上記の方法により核燃料ペレットの製造するときは種々
の添加物を添加することなく、簡単な方法であるにかか
わらずインターセプト法による平均結晶粒径が30〜60μ
ｍの大ペレットで、かつクリープ速度が粒径補正をしな
くても、５×102〜103倍程度大きなペレットを得ること
を可能とする。
の添加物を添加することなく、簡単な方法であるにかか
わらずインターセプト法による平均結晶粒径が30〜60μ
ｍの大ペレットで、かつクリープ速度が粒径補正をしな
くても、５×102〜103倍程度大きなペレットを得ること
を可能とする。
以下、本発明の具体的な実施例につき説明する。
（実施例１） UO2粉末に（Al2O3,SiO2）を夫々、（0.1％,0.05％），
（0.1％,0.01％）添加し、粉砕混合により十分混ぜ合わ
た後、乾式造粒を行い、のち、この造粒粉を用いて5.5g
/cm３〜6.0/cm３となるように成型した。
（0.1％,0.01％）添加し、粉砕混合により十分混ぜ合わ
た後、乾式造粒を行い、のち、この造粒粉を用いて5.5g
/cm３〜6.0/cm３となるように成型した。
次いで、この成型体を60℃の飽和水蒸気を含むN2ガスを
５％前後含有するアンモニア分解ガス（3H2/N2の混合ガ
ス）中、1700℃にて３時間焼結を行い焼結体を得た。
５％前後含有するアンモニア分解ガス（3H2/N2の混合ガ
ス）中、1700℃にて３時間焼結を行い焼結体を得た。
この焼結体の密度は（Al2O3,SiO2）の添加量増加に従
い、低下する傾向にあり、結径は添付顕微鏡写真図面を
参照し、 第１図 第２図 （0.1％,0.05％）＞（0.1％,0.01％） （40〜60μｍ） （20〜30μｍ） 密度（10.55g/cm３ ） 密度10.66g/cm３ の如くであった。
い、低下する傾向にあり、結径は添付顕微鏡写真図面を
参照し、 第１図 第２図 （0.1％,0.05％）＞（0.1％,0.01％） （40〜60μｍ） （20〜30μｍ） 密度（10.55g/cm３ ） 密度10.66g/cm３ の如くであった。
これら結果よりNb2O5,TiO2等、結晶粒粗大化効果を有す
る添加物を添加するまでもなく、充分、結晶粒径の大き
な大粒径ペレットが得られることが分かる。
る添加物を添加するまでもなく、充分、結晶粒径の大き
な大粒径ペレットが得られることが分かる。
（実施例２） UO2粉末に（Al2O3,SiO2）を（0.3％,0.1％），（0.3％,
0.05％），（0.3％,0.01％）夫々添加し、実施例１と同
様な方法で焼結し、焼結体を製造した。
0.05％），（0.3％,0.01％）夫々添加し、実施例１と同
様な方法で焼結し、焼結体を製造した。
この場合も、焼結体密度を測定したところ、（Al2O3,Si
O2）の添加量増加に従い、次第に低下した。
O2）の添加量増加に従い、次第に低下した。
そして結晶粒径は、 であった。
次に上記実施例1,2で得られた各焼結体を試料として140
0℃,45MPaの高温クリープ試験を実施したところ、これ
らは何れの場合も粒径補正を行なわなくても無添加UO2
に比して５×102〜103倍のクリープ速度を有しており、
頗るすぐれたセラミック燃料であった。
0℃,45MPaの高温クリープ試験を実施したところ、これ
らは何れの場合も粒径補正を行なわなくても無添加UO2
に比して５×102〜103倍のクリープ速度を有しており、
頗るすぐれたセラミック燃料であった。
（比較例） UO2粉末にAl2O3,SiO2を前者を0.1％、後者を0.3％でSiO
2添加量を多く添加し、実施例１と同様な方法で焼結体
を製造した。得られた焼結体の結晶粒度を測定したとこ
ろ、10μｍ前後であり粗大化は認められなかった。
2添加量を多く添加し、実施例１と同様な方法で焼結体
を製造した。得られた焼結体の結晶粒度を測定したとこ
ろ、10μｍ前後であり粗大化は認められなかった。
次に上記焼結体を実施例４に記載した方法でクリープ試
験を実施したところ無添加UO2に比し50倍程度のクリー
プ速度に止まっていた。
験を実施したところ無添加UO2に比し50倍程度のクリー
プ速度に止まっていた。
（発明の効果） 本発明は以上のように核燃料物質にAl2O3およびSiO2を
添加し核燃料ペレットを製造するに際しAl2O3およびSiO
2の添加総量を0.05％以上で0.1％未満、かつAl2O3とSiO
2の重量比を1:1〜30:1の範囲、または、Al2O3およびSiO
2の添加総量を0.1％〜0.4％、かつAl2O3とSiO2の重量比
を3:2よりも比率差が大で30:1以下の範囲として成型
し、焼結する方法であり、上記の如くAl2O3とSiO2の量
を規定することによりAl2O3とSiO2を添加するだけでよ
り簡単に、より少量の添加物で高燃焼度UO2ペレットに
要求される大粒径かつ大クリープ速度のセラミック燃料
を得ることが可能となり、FP保持性ならびにPCMI特性の
改善に顕著な効果を奏し、今後に関心がもたれる上記高
燃焼度UO2ペレットの工業的かつ経済的製造分野にその
適用が期待されるものである。
添加し核燃料ペレットを製造するに際しAl2O3およびSiO
2の添加総量を0.05％以上で0.1％未満、かつAl2O3とSiO
2の重量比を1:1〜30:1の範囲、または、Al2O3およびSiO
2の添加総量を0.1％〜0.4％、かつAl2O3とSiO2の重量比
を3:2よりも比率差が大で30:1以下の範囲として成型
し、焼結する方法であり、上記の如くAl2O3とSiO2の量
を規定することによりAl2O3とSiO2を添加するだけでよ
り簡単に、より少量の添加物で高燃焼度UO2ペレットに
要求される大粒径かつ大クリープ速度のセラミック燃料
を得ることが可能となり、FP保持性ならびにPCMI特性の
改善に顕著な効果を奏し、今後に関心がもたれる上記高
燃焼度UO2ペレットの工業的かつ経済的製造分野にその
適用が期待されるものである。
第１図ないし第２図はAl2O3およびSiO2の各割合に対応
した焼結体の結晶粒径を示す顕微鏡写真である。
した焼結体の結晶粒径を示す顕微鏡写真である。
Claims (3)
- 【請求項１】ウラン，プルトニウムの少なくとも１つの
元素の二酸化物または前記物質にガドリニアを添加した
核燃料物質にAl2O3およびSiO2を添加し核燃料ペレット
を製造するにあたり、前記Al2O3およびSiO2の添加総量
を0.05％以上で0.1％未満、かつAl2O3とSiO2の重量比を
1:1〜30:1の範囲、または、Al2O3およびSiO2の添加総量
を0.1％〜0.4％、かつAl2O3とSiO2の重量比を3:2よりも
比率差が大で30:1以下の範囲として、それらを混合した
粉末を成型し、のち、水素を含む還元雰囲気で本体雰囲
気ガス流量に対して40〜70℃の飽和水蒸気を含むキヤリ
ヤーガスを体積率で１〜10％添加し、1600〜1750℃で２
〜６時間焼結を行うことを特徴とする核燃料ペレットの
製造法。 - 【請求項２】ウラン，プルトニウムの少なくとも１つの
元素の二酸化物または前記物質にガドリニアを添加した
核燃料物質にAl2O3およびSiO2を添加し核燃料ペレット
を製造するに際し、前記Al2O3およびSiO2の添加総量を
0.05％以上で0.1未満、かつAl2O3とSiO2の重量比を1:1
〜30:1の範囲、または、Al2O3およびSiO2の添加総量を
0.1％〜0.4％、かつAl2O3とSiO2の重量比を3:2よりも比
率差が大で30:1以下の範囲として、それらを混合した粉
末を成型し、成型後、酸素濃度102ppm以下の微酸化雰囲
気にて1600〜1750℃で２〜６時間焼結を行うことを特徴
とする核燃料ペレットの製造法。 - 【請求項３】請求項１または２記載の方法において、Al
2O3とSiO2の添加をケイ酸アルミニウムまたはケイ酸ア
ルミニウムにAl2O3を添加する方法で行うことを特徴と
する核燃料ペレットの製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1064868A JPH0731265B2 (ja) | 1989-03-15 | 1989-03-15 | 核燃料ペレットの製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1064868A JPH0731265B2 (ja) | 1989-03-15 | 1989-03-15 | 核燃料ペレットの製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02242195A JPH02242195A (ja) | 1990-09-26 |
| JPH0731265B2 true JPH0731265B2 (ja) | 1995-04-10 |
Family
ID=13270559
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1064868A Expired - Lifetime JPH0731265B2 (ja) | 1989-03-15 | 1989-03-15 | 核燃料ペレットの製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0731265B2 (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2603382B2 (ja) * | 1991-03-04 | 1997-04-23 | 日本核燃料開発株式会社 | 核燃料ペレットおよびその製造方法 |
| JP2786345B2 (ja) * | 1991-07-18 | 1998-08-13 | 日本核燃料開発株式会社 | 核燃料ペレットの製造方法および核燃料ペレット |
| JP2672420B2 (ja) * | 1991-09-20 | 1997-11-05 | 日本核燃料開発株式会社 | 混合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法 |
| CN107871540B (zh) * | 2017-10-27 | 2019-07-02 | 中国工程物理研究院材料研究所 | 一种大晶粒高热导率二氧化铀燃料芯块的制备方法 |
| CN107731318B (zh) * | 2017-10-27 | 2019-07-02 | 中国工程物理研究院材料研究所 | 一种单晶二氧化铀核燃料芯块的制备方法 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4869866A (en) * | 1987-11-20 | 1989-09-26 | General Electric Company | Nuclear fuel |
-
1989
- 1989-03-15 JP JP1064868A patent/JPH0731265B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02242195A (ja) | 1990-09-26 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
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