JPH0580174A - 混合酸化物燃料ペレツトおよびその製造方法 - Google Patents
混合酸化物燃料ペレツトおよびその製造方法Info
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- JPH0580174A JPH0580174A JP3241253A JP24125391A JPH0580174A JP H0580174 A JPH0580174 A JP H0580174A JP 3241253 A JP3241253 A JP 3241253A JP 24125391 A JP24125391 A JP 24125391A JP H0580174 A JPH0580174 A JP H0580174A
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)
Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【目的】固溶状態が均一で、かつ結晶粒径の大きなＰｕ
Ｏ2 とＵＯ2 とを含有する混合酸化物燃料ペレットを提
供する。 【構成】遊離ＰｕＯ2 相が残存しておらず、ＵＯ2 粒子
と（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ2 粒子がそれぞれ約20〜40μm の範囲
内の平均結晶粒径を有し、その結晶粒界のほとんどが核
燃料体の全重量を基準として約 40ppm〜約 0.5wt％の割
合を占めるガラス状もしくは結晶質性のアルミナシリケ
ート相で被覆する。さらにその製造方法として、ＵＯ2
とＰｕＯ2 とを含有する混合酸化物粉末を圧縮成形した
後焼結する核燃料ペレットの製造方法において、混合酸
化物に約40〜80wt％のＳｉＯ2 と残部のＡｌ２ Ｏ3 と
から成る組成を有する焼結剤を、混合酸化物と該焼結剤
との合計量を基準として約 40ppm〜約 0.5wt％の割合で
混合して混合物を調製し、これを成形して圧縮体とした
後、約1500℃〜約1800℃の範囲内の温度で弱酸化性雰囲
気中において前記圧縮体を焼結する。
Ｏ2 とＵＯ2 とを含有する混合酸化物燃料ペレットを提
供する。 【構成】遊離ＰｕＯ2 相が残存しておらず、ＵＯ2 粒子
と（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ2 粒子がそれぞれ約20〜40μm の範囲
内の平均結晶粒径を有し、その結晶粒界のほとんどが核
燃料体の全重量を基準として約 40ppm〜約 0.5wt％の割
合を占めるガラス状もしくは結晶質性のアルミナシリケ
ート相で被覆する。さらにその製造方法として、ＵＯ2
とＰｕＯ2 とを含有する混合酸化物粉末を圧縮成形した
後焼結する核燃料ペレットの製造方法において、混合酸
化物に約40〜80wt％のＳｉＯ2 と残部のＡｌ２ Ｏ3 と
から成る組成を有する焼結剤を、混合酸化物と該焼結剤
との合計量を基準として約 40ppm〜約 0.5wt％の割合で
混合して混合物を調製し、これを成形して圧縮体とした
後、約1500℃〜約1800℃の範囲内の温度で弱酸化性雰囲
気中において前記圧縮体を焼結する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、ＰｕＯ2 を含有する混
合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法に関する。
合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】現在、ＰｕＯ2 とＵＯ2 との混合酸化物
（ＭＯＸ）燃料は、高速増殖炉，新型転換炉のみならず
軽水炉にも使用されつつあり、その需要は高くなってい
る。通常、ＭＯＸ燃料はＰｕＯ2 粉末とＵＯ2 粉末を機
械的に混合し、これを成形，焼結して得られるが、Ｐｕ
Ｏ2 とＵＯ2 との混合酸化物はＵＯ2 に比べ焼結性が低
く、同一焼結条件下では、その焼結ペレットの密度，結
晶粒径は共にＵＯ2 焼結ペレットよりも小さくなること
が一般に知られている。結晶粒径が小さいと核分裂生成
ガス（ＦＰガス）の拡散距離が小さくなり、燃焼中のＦ
Ｐガス放出率が大きくなる欠点がある。さらに、遊離Ｐ
ｕＯ2 が残存すると、燃焼中にプルトニウムの局所核分
裂によってＦＰガス放出が増大し、燃料の健全性が失わ
れるおそれがあることが指摘されている。
（ＭＯＸ）燃料は、高速増殖炉，新型転換炉のみならず
軽水炉にも使用されつつあり、その需要は高くなってい
る。通常、ＭＯＸ燃料はＰｕＯ2 粉末とＵＯ2 粉末を機
械的に混合し、これを成形，焼結して得られるが、Ｐｕ
Ｏ2 とＵＯ2 との混合酸化物はＵＯ2 に比べ焼結性が低
く、同一焼結条件下では、その焼結ペレットの密度，結
晶粒径は共にＵＯ2 焼結ペレットよりも小さくなること
が一般に知られている。結晶粒径が小さいと核分裂生成
ガス（ＦＰガス）の拡散距離が小さくなり、燃焼中のＦ
Ｐガス放出率が大きくなる欠点がある。さらに、遊離Ｐ
ｕＯ2 が残存すると、燃焼中にプルトニウムの局所核分
裂によってＦＰガス放出が増大し、燃料の健全性が失わ
れるおそれがあることが指摘されている。
【０００３】従来、均一な組織を有する、すなわちＵＯ
2 とＰｕＯ2 との固溶状態がよいペレットを製造する方
法として、共沈法によって製造したＵＯ2 −ＰｕＯ2 混
合粉末を使用する方法が用いられてきた。しかしこの方
法は、機械的に混合されたＵＯ2 −ＰｕＯ2 混合粉末を
用いる方法に比べて工程が複雑で費用がはるかに高くな
る欠点がある。
2 とＰｕＯ2 との固溶状態がよいペレットを製造する方
法として、共沈法によって製造したＵＯ2 −ＰｕＯ2 混
合粉末を使用する方法が用いられてきた。しかしこの方
法は、機械的に混合されたＵＯ2 −ＰｕＯ2 混合粉末を
用いる方法に比べて工程が複雑で費用がはるかに高くな
る欠点がある。
【０００４】そこで、機械的に混合されたＵＯ2 −Ｐｕ
Ｏ2 混合粉末を用いて固溶状態のよいＭＯＸ燃料を得る
製造方法が提唱されている（特開昭55-82096号公報）。
この方法は、Ｐｕ+4をＰｕ+3に還元するのに充分低い酸
素ポテンシャルの下で焼結することを特徴としている。
しかしながら、低酸素ポテンシャル下で焼結すると、焼
結中にクラックが多数発生するので（Journal of Nucle
ar Materials, vol.106(1982年) P.181-190 参照）、ペ
レットの実効的な熱伝導率を低下させ、燃焼中のＦＰガ
ス放出率を増大させるという問題がある。
Ｏ2 混合粉末を用いて固溶状態のよいＭＯＸ燃料を得る
製造方法が提唱されている（特開昭55-82096号公報）。
この方法は、Ｐｕ+4をＰｕ+3に還元するのに充分低い酸
素ポテンシャルの下で焼結することを特徴としている。
しかしながら、低酸素ポテンシャル下で焼結すると、焼
結中にクラックが多数発生するので（Journal of Nucle
ar Materials, vol.106(1982年) P.181-190 参照）、ペ
レットの実効的な熱伝導率を低下させ、燃焼中のＦＰガ
ス放出率を増大させるという問題がある。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明はかかる問題に
対処してなされたもので、固溶状態がよく、かつＦＰガ
ス放出率の増大を避けることのできるＭＯＸ燃料ペレッ
トを提供することを目的とし、さらにその製造方法を提
供することを目的とするものである。
対処してなされたもので、固溶状態がよく、かつＦＰガ
ス放出率の増大を避けることのできるＭＯＸ燃料ペレッ
トを提供することを目的とし、さらにその製造方法を提
供することを目的とするものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】すなわち、本発明は遊離
ＰｕＯ2 相が残存しておらず、ＵＯ2 粒子と（Ｕ，Ｐ
ｕ）Ｏ2 粒子がそれぞれ約20〜40μm の範囲内の平均結
晶粒径を有し、その結晶粒界のほとんどが核燃料体の全
重量を基準として約 40ppm〜約 0.5wt％の割合を占める
ガラス状もしくは結晶質性のアルミナシリケート相で被
覆されていることを特徴とする混合酸化物燃料ペレット
に関し、さらにその製造方法として、ＵＯ2 とＰｕＯ2
とを含有する混合酸化物粉末を圧縮成形した後焼結する
核燃料ペレットの製造方法において、混合酸化物に約40
〜80wt％のＳｉＯ2 と残部のＡｌ2 Ｏ3 とから成る組成
を有する焼結剤を、混合酸化物と該焼結剤との合計量を
基準として約 40ppm〜約 0.5wt％の割合で混合して混合
物を調製し、これを成形して圧縮体とした後、約1500℃
〜約1800℃の範囲内の温度で弱酸化性雰囲気中において
前記圧縮体を焼結することを特徴とする混合酸化物燃料
ペレットの製造方法に関する。
ＰｕＯ2 相が残存しておらず、ＵＯ2 粒子と（Ｕ，Ｐ
ｕ）Ｏ2 粒子がそれぞれ約20〜40μm の範囲内の平均結
晶粒径を有し、その結晶粒界のほとんどが核燃料体の全
重量を基準として約 40ppm〜約 0.5wt％の割合を占める
ガラス状もしくは結晶質性のアルミナシリケート相で被
覆されていることを特徴とする混合酸化物燃料ペレット
に関し、さらにその製造方法として、ＵＯ2 とＰｕＯ2
とを含有する混合酸化物粉末を圧縮成形した後焼結する
核燃料ペレットの製造方法において、混合酸化物に約40
〜80wt％のＳｉＯ2 と残部のＡｌ2 Ｏ3 とから成る組成
を有する焼結剤を、混合酸化物と該焼結剤との合計量を
基準として約 40ppm〜約 0.5wt％の割合で混合して混合
物を調製し、これを成形して圧縮体とした後、約1500℃
〜約1800℃の範囲内の温度で弱酸化性雰囲気中において
前記圧縮体を焼結することを特徴とする混合酸化物燃料
ペレットの製造方法に関する。
【０００７】
【作用】本発明の製造方法によれば、焼結剤として添加
したＳｉＯ2 とＡｌ2 Ｏ3 とが約1500℃〜1800℃の焼結
温度において一液相の共融体となり、この液相を介して
ＰｕＯ2 がペレット全域に分散し、ＵＯ2 とＰｕＯ2 と
の実効的な拡散距離が小さくなって固溶相の生成が促進
され、遊離ＰｕＯ2 相が消失する。さらに、液相焼結メ
カニズムによって核燃料粉末間の表面反応を促進し、結
晶粒の成長を助長する。
したＳｉＯ2 とＡｌ2 Ｏ3 とが約1500℃〜1800℃の焼結
温度において一液相の共融体となり、この液相を介して
ＰｕＯ2 がペレット全域に分散し、ＵＯ2 とＰｕＯ2 と
の実効的な拡散距離が小さくなって固溶相の生成が促進
され、遊離ＰｕＯ2 相が消失する。さらに、液相焼結メ
カニズムによって核燃料粉末間の表面反応を促進し、結
晶粒の成長を助長する。
【０００８】したがって本発明で得られたＭＯＸ燃料ペ
レットは、固溶状態が均一であり、遊離ＰｕＯ2 相が残
存せず、さらに結晶粒が大きいという特徴を有してい
る。遊離ＰｕＯ2 相が残存していないので、プルトニウ
ムの局所核分裂によるＦＰガス放出の増大を避けること
ができ、また、結晶粒が大きいので、ＦＰガスの結晶粒
界への拡散距離が増加し、ペレットからのＦＰガス放出
率が低下する。さらに、上記組成の焼結剤を添加したこ
とにより、結晶粒界に軟化温度が低い第二相が形成さ
れ、ペレットのクリープ特性が向上して耐ＰＣＩ（ペレ
ット被覆相互作用）性を向上させる。
レットは、固溶状態が均一であり、遊離ＰｕＯ2 相が残
存せず、さらに結晶粒が大きいという特徴を有してい
る。遊離ＰｕＯ2 相が残存していないので、プルトニウ
ムの局所核分裂によるＦＰガス放出の増大を避けること
ができ、また、結晶粒が大きいので、ＦＰガスの結晶粒
界への拡散距離が増加し、ペレットからのＦＰガス放出
率が低下する。さらに、上記組成の焼結剤を添加したこ
とにより、結晶粒界に軟化温度が低い第二相が形成さ
れ、ペレットのクリープ特性が向上して耐ＰＣＩ（ペレ
ット被覆相互作用）性を向上させる。
【０００９】なお、本発明において、アルミナシリケー
ト相を、核燃料体の全重量を基準として約 40ppm〜約
0.5wt％の割合としたのは、平均結晶粒径20μm の場
合、その核燃料体の全結晶粒界を検出できる幅（約１n
m）のアルミナシリケート相で被覆するためには少なく
とも約 40ppm必要であることが計算で求められ、また、
約 0.5wt％以上アルミナシリケートを添加しても結晶粒
径の増大に有意な差がない上に、核燃料体の密度を小さ
くするという逆効果を示すことが実験的に確かめられた
からである。
ト相を、核燃料体の全重量を基準として約 40ppm〜約
0.5wt％の割合としたのは、平均結晶粒径20μm の場
合、その核燃料体の全結晶粒界を検出できる幅（約１n
m）のアルミナシリケート相で被覆するためには少なく
とも約 40ppm必要であることが計算で求められ、また、
約 0.5wt％以上アルミナシリケートを添加しても結晶粒
径の増大に有意な差がない上に、核燃料体の密度を小さ
くするという逆効果を示すことが実験的に確かめられた
からである。
【００１０】
【実施例】本発明による酸化物燃料ペレットの製造方法
の一実施例を図１により説明する。本実施例では、酸化
プルトニウム（ＰｕＯ2 ）の代りに、化学的性質が類似
しているために模擬燃料として一般に用いられている酸
化セリウム（ＣｅＯ2 ）を使用した。
の一実施例を図１により説明する。本実施例では、酸化
プルトニウム（ＰｕＯ2 ）の代りに、化学的性質が類似
しているために模擬燃料として一般に用いられている酸
化セリウム（ＣｅＯ2 ）を使用した。
【００１１】酸化アルミニウム（Ａｌ2 Ｏ3 ）40wt％と
酸化ケイ素（ＳｉＯ2 ）60wt％とを粗混合し、これを８
％−Ｈ2 ／Ｎ2 混合ガス気流中2100℃まで加熱して溶融
させた後冷却し、均一なアルミナシリケートを得た。こ
れを粉砕して均一な粉末とした。
酸化ケイ素（ＳｉＯ2 ）60wt％とを粗混合し、これを８
％−Ｈ2 ／Ｎ2 混合ガス気流中2100℃まで加熱して溶融
させた後冷却し、均一なアルミナシリケートを得た。こ
れを粉砕して均一な粉末とした。
【００１２】この混合粉末を焼結剤として図１に示す工
程図に従い、核燃料ペレットを製造した。すなわち、二
酸化ウラン（ＵＯ2 ）粉末に上記焼結剤を混合した後、
酸化セリウム（ＣｅＯ2 ）粉末を添加し、圧粉成形して
グリーンペレットとした。ＣｅＯ2 および上記焼結剤の
添加量は、ＵＯ2 ，ＣｅＯ2 および上記焼結剤の合計量
を基準として、ＣｅＯ2 が約3.27wt％、焼結剤が0.25お
よび 0.025wt％とした。次に、このグリーンペレットを
湿性水素雰囲気中で1750℃、４時間焼結した。
程図に従い、核燃料ペレットを製造した。すなわち、二
酸化ウラン（ＵＯ2 ）粉末に上記焼結剤を混合した後、
酸化セリウム（ＣｅＯ2 ）粉末を添加し、圧粉成形して
グリーンペレットとした。ＣｅＯ2 および上記焼結剤の
添加量は、ＵＯ2 ，ＣｅＯ2 および上記焼結剤の合計量
を基準として、ＣｅＯ2 が約3.27wt％、焼結剤が0.25お
よび 0.025wt％とした。次に、このグリーンペレットを
湿性水素雰囲気中で1750℃、４時間焼結した。
【００１３】以上の方法により製作した核燃料ペレット
の焼結密度および平均結晶粒径を、焼結剤を用いない場
合に得られた核燃料ペレットのそれと比較して以下に示
す。 本実施例に従い製作されたペレットの結晶粒径は、焼結
剤を添加しなかったペレットより明らかに大きい。
の焼結密度および平均結晶粒径を、焼結剤を用いない場
合に得られた核燃料ペレットのそれと比較して以下に示
す。 本実施例に従い製作されたペレットの結晶粒径は、焼結
剤を添加しなかったペレットより明らかに大きい。
【００１４】次に、図２および図３にそれぞれ焼結剤を
約 0.025および0.25wt％含むＵＯ2 −3.27wt％ＣｅＯ2
ペレットの、また図４に焼結剤を含まないＵＯ2 −3.27
wt％ＣｅＯ2 ペレットの、それぞれの研磨エッチング後
の顕微鏡で見た組織図を比較して示す。これらの図か
ら、本実施例によって製造されたペレットでは、遊離Ｕ
Ｏ2 相（符号１で示す。顕微鏡写真では青色であり、本
図では斜線で示した）が非常に少なく（２ vol％以
下）、固溶状態の均一性が優れていることが分る。
約 0.025および0.25wt％含むＵＯ2 −3.27wt％ＣｅＯ2
ペレットの、また図４に焼結剤を含まないＵＯ2 −3.27
wt％ＣｅＯ2 ペレットの、それぞれの研磨エッチング後
の顕微鏡で見た組織図を比較して示す。これらの図か
ら、本実施例によって製造されたペレットでは、遊離Ｕ
Ｏ2 相（符号１で示す。顕微鏡写真では青色であり、本
図では斜線で示した）が非常に少なく（２ vol％以
下）、固溶状態の均一性が優れていることが分る。
【００１５】なお、上記実施例では、焼結雰囲気ガスと
して湿性水素ガスを用いたが、一酸化炭素と二酸化炭素
の混合ガスを用いてもよい。また、焼結剤として酸化ア
ルミニウム粉末と酸化ケイ素粉末の混合粉末を用いても
よい。
して湿性水素ガスを用いたが、一酸化炭素と二酸化炭素
の混合ガスを用いてもよい。また、焼結剤として酸化ア
ルミニウム粉末と酸化ケイ素粉末の混合粉末を用いても
よい。
【００１６】
【発明の効果】本発明のＭＯＸ燃料ペレットは、固溶状
態が均一であって遊離ＰｕＯ2 相が残存していないの
で、プルトニウムの局所核分裂によるＦＰガス放出の増
大を避けることができる。また結晶粒径が大きいのでＦ
Ｐガスの結晶粒界への拡散距離が増加し、ペレットから
のＦＰガス放出率を低下させることができる。さらに結
晶粒界に軟化温度が低い第二相を有するため、ペレット
のクリープ速度を向上させ、耐ＰＣＩ性を向上させるこ
とができる。
態が均一であって遊離ＰｕＯ2 相が残存していないの
で、プルトニウムの局所核分裂によるＦＰガス放出の増
大を避けることができる。また結晶粒径が大きいのでＦ
Ｐガスの結晶粒界への拡散距離が増加し、ペレットから
のＦＰガス放出率を低下させることができる。さらに結
晶粒界に軟化温度が低い第二相を有するため、ペレット
のクリープ速度を向上させ、耐ＰＣＩ性を向上させるこ
とができる。
【図１】本発明の一実施例を示す工程図。
【図２】本発明の一実施例により得られた核燃料ペレッ
トを顕微鏡で見た組織図。
トを顕微鏡で見た組織図。
【図３】本発明の他の実施例により得られた核燃料ペレ
ットを顕微鏡で見た組織図。
ットを顕微鏡で見た組織図。
【図４】従来の方法により得られた核燃料ペレットを顕
微鏡で見た組織図。
微鏡で見た組織図。
１…遊離ＵＯ2 相。
Claims (2)
- 【請求項１】 遊離ＰｕＯ2 相が残存しておらず、ＵＯ
2 粒子と（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ2 粒子がそれぞれ約20〜40μm
の範囲内の平均結晶粒径を有し、その結晶粒界のほとん
どが核燃料体の全重量を基準として約 40ppm〜約 0.5wt
％の割合を占めるガラス状もしくは結晶質性のアルミナ
シリケート相で被覆されていることを特徴とする混合酸
化物燃料ペレット。 - 【請求項２】 ＵＯ2 とＰｕＯ2 とを含有する混合酸化
物粉末を圧縮成形した後焼結する核燃料ペレットの製造
方法において、混合酸化物に約40〜80wt％のＳｉＯ2 と
残部のＡｌ2 Ｏ3 とから成る組成を有する焼結剤を、混
合酸化物と該焼結剤との合計量を基準として約 40ppm〜
約 0.5wt％の割合で混合して混合物を調製し、これを成
形して圧縮体とした後、約1500℃〜約1800℃の範囲内の
温度で弱酸化性雰囲気中において前記圧縮体を焼結する
ことを特徴とする混合酸化物燃料ペレットの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3241253A JP2672420B2 (ja) | 1991-09-20 | 1991-09-20 | 混合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3241253A JP2672420B2 (ja) | 1991-09-20 | 1991-09-20 | 混合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0580174A true JPH0580174A (ja) | 1993-04-02 |
| JP2672420B2 JP2672420B2 (ja) | 1997-11-05 |
Family
ID=17071492
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3241253A Expired - Lifetime JP2672420B2 (ja) | 1991-09-20 | 1991-09-20 | 混合酸化物燃料ペレットおよびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2672420B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100521638B1 (ko) * | 2002-10-02 | 2005-10-13 | 한국원자력연구소 | ＳｉＯ2-ＣａＯ-Ｃｒ2Ｏ3 첨가제를 함유한 이산화우라늄계핵연료 소결체 및 그 제조방법 |
| JP2007507703A (ja) * | 2003-10-06 | 2007-03-29 | コミッサリア ア レネルジー アトミーク | （Ｕ，Ｐｕ）Ｏ２もしくは（Ｕ，Ｔｈ）Ｏ２混合酸化物主体の核燃料ペレットを生産する方法 |
| KR101104042B1 (ko) * | 2009-09-28 | 2012-01-06 | 한국원자력연구원 | 사용후 핵연료를 이용한 중수로용 핵연료 소결체 제조 방법 |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01193691A (ja) * | 1987-11-20 | 1989-08-03 | General Electric Co <Ge> | 核燃料 |
| JPH02242195A (ja) * | 1989-03-15 | 1990-09-26 | Nuclear Fuel Ind Ltd | 核燃料ペレットの製造法 |
| JPH03146895A (ja) * | 1989-10-31 | 1991-06-21 | Nuclear Fuel Ind Ltd | 核燃料ペレットの製造法 |
-
1991
- 1991-09-20 JP JP3241253A patent/JP2672420B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (3)
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| KR101104042B1 (ko) * | 2009-09-28 | 2012-01-06 | 한국원자력연구원 | 사용후 핵연료를 이용한 중수로용 핵연료 소결체 제조 방법 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2672420B2 (ja) | 1997-11-05 |
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