JP2696268B2 - 核燃料焼結体の製造法及びその焼結炉 - Google Patents

核燃料焼結体の製造法及びその焼結炉

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Description

【発明の詳細な説明】 (産業上の利用分野) 本発明は核燃料体を1100℃〜1300℃の低温焼結法にお
いて製造する核燃料焼結体の製造法及びその焼結炉に関
し、詳しくは、酸化雰囲気保持のための主ガスとしてN2
を用いてコストダウンを図った核燃料焼結体の製造法及
びその焼結炉に関するものである。
(従来の技術) 低温焼結法は、1600℃〜1750℃で行われる通常の核燃
料体焼結に比べ、1100℃〜1300℃の比較的低温にて焼結
を行えるようにしたものであり、一般に、酸化性雰囲気
での焼結と還元加熱の2段階焼結によるものが知られて
いる。
そして、この低温焼結法においては、特公昭60−5463
5号及び特公昭61−19952号各公報にて具体的な製造方法
が開示されており、これらは何れもCO2雰囲気で焼結を
行い、のち還元性雰囲気で還元加熱を行うことを基本と
している。
一方、上記低温焼結法を実施する装置としては、本願
出願人による特開昭64−91094号公報に記載の焼結炉が
公知であり、この焼結炉は予備焼結部と本焼結部と還元
部とを連続して備え、更に各部の境界にN2ガス又はCO2
ガスをバージガスとするガスカーテン部を有するもの
で、本焼結部はCO2を主ガスとする1000〜1400℃の加熱
ゾーンである。
しかしながら、上記の製造法及び装置では、何れも焼
結において比較的高価なCO2を雰囲気主ガスとして用い
ることから、原料的にコスト高を招くと共に、CO2は加
圧(30kg/cm2)により固体となるため設備的にも困難性
があり、かつCO2固体からのガス化を安定的に行うこと
も難しいという問題がある。
また、焼結ガスとしてN2やAirを一部用いる製造方法
として特開平1−304391号公報に記載のものがあるが、
本焼結に1300℃〜1600℃の温度を必要とする高温の焼結
法であって、省エネルギー低コストの低温焼結法ではな
く、しかも焼結前に1300℃〜1600℃での予備焼結や酸素
雰囲気中の酸素分圧のコントロール等を必要とするなど
実用の面で改良の余地が大きい。
(発明が解決しようとする課題) ところで、通常酸化雰囲気を保持するためにCO2を主
ガスとして用いることは前記した通りであるが、これは
雰囲気の酸素濃度をCO2CO+1/2O2の平衡条件により一
定に保ちやすくするためであった。
一方、前記特公昭61−19952号公報に代表されるUO2
U3O8を添加する低温焼結法、あるいは本願出願人の出願
による特開平2−95298号公報に記載のUO2にUO2+x(但
しX=0.25〜1.0)を25〜45重量%添加する低温焼結法
が提案されているが、特にこれらの方法によると、UO
2+xから粒径増加に必要なU4O9に変化するに必要な酸素
は、これら酸化ウラン内部から供給されるために、焼結
雰囲気中の酸素濃度はそれほど重要でないことが、また
更に上記酸化物を添加しないUO2だけの焼結において
も、同様であることが判明した。
即ち、上記焼結雰囲気は少なくとも還元雰囲気でない
ような不活性雰囲気であればよく、また酸素濃度につい
ては過度の酸化が生じるといわれている400ppm以下であ
ればよい。
本発明はこの事実の掌握に基づくもので、低温2段階
酸化焼結法の前段の焼結ガスにN2を用いることにより、
核燃料焼結体製造コストの低廉化及び設備の簡略化なら
びにコンパクト化を目的とするものである。
(課題を解決するための手段) 即ち、上記目的に適合する本発明核燃料焼結体の製造
法の特徴は、核燃料ペレットを焼結炉に入れ、処理温度
1100℃〜1300℃にて酸化雰囲気焼結を行った後、更に同
等範囲の処理温度にて還元加熱を行う核燃料焼結体の低
温焼結法において、前記酸化雰囲気焼結に先立ち予めN2
又は空気(Air)を雰囲気主ガスとして150℃前後又はそ
れ以下の温度で予備加熱を行って投入時にもち込んだ余
分なO2を除去し、成形体内の酸素濃度を適切に分散せし
めた後、前記酸化雰囲気焼結で工業純度のN2を雰囲気の
主ガスとし、酸素濃度調整のためAirを添加して酸素濃
度を400p.p.m以下の範囲で調整して1100℃〜1300℃の処
理温度で焼結を行い、次いでH2又はN2雰囲気主ガスにH2
Oを体積比で0.01以上添加して1100℃〜1300℃の処理温
度で還元加熱を行うことにある。更に、上記製造法にお
いては、核燃料ペレットとして母材UO2+xに25〜45重量
%のUO2+yを添加したもの(但し、X<0.25≦y≦1.0)
を用いるのが好適である。
一方、上記製造方法を実施する本発明の焼結炉は、前
部が予備加熱部、中間部が本焼結部、後部が還元部であ
って各部が連続してつらなり、かつ各部境界にN2ガスカ
ーテン領域を介在せしめた核燃料体の焼結炉において、
上記予備加熱部はN2又はN2/Airを雰囲気主ガスとする加
熱ゾーンであり、上記本焼結部はN2又はN2/Airを雰囲気
主ガスとする1100℃〜1300℃の加熱ゾーンであり、上記
還元部はH2又はH2/N2雰囲気主ガスにH2Oを添加した110
0℃〜1300℃の加熱ゾーンであることを特徴とする。
(作用) 上記本発明焼結炉を用いて本発明製造法により核燃料
焼結体を製造する際には、まず、予備加熱部は、入口の
O2が高くなりすぎないように、Airから混入するO2をN2
により追い出すためのガス置換部の役割と、150℃前後
又はそれ以下に温度を保持することにより、添加した場
合のU3O8と母材UO2中の酸素を平衡に保つという本来の
作用をはたし、のち焼結過程へ移行することによりU4O9
形成への酸素の拡散をペレット内で均一にすることを可
能とする。
次に、本焼結部は主ガスとしてN2ガスを有し、酸素濃
度調整のためのAirの添加量は、N2ガスの純度及び還元
領域からのH2の流入量によって400ppm以下の範囲で加減
調整する(N2ガスは不純物が大部分O2なのでその純度は
O2含有割合と見なしてよい)。また、本焼結部における
N2主ガスの流れは該本焼結部全域にわたり均質に流れ込
み、一部はその入口側のN2カーテン、残りは還元部入口
のN2カーテンにより排出される。従って雰囲気中の酸素
濃度は還元部入口のN2カーテン部を除き均一となる。
なお、雰囲気の主ガスとしてN2を用いる場合、粉末成
型性改良用の潤滑剤として炭水化物を用いると潤滑剤の
分解によって生じる多量のカーボンを介しての反応、U
+C=UC,UC+1/2N2=UN+Cにより、窒化物が形成され
る恐れがあるが、これは後に続く還元加熱時に、適当量
のH2Oを供給することにより窒素を取り除くことが可能
であることが判明した。
(実施例) 以下、添付図面を参照して本発明核燃料焼結体の製造
法及びその焼結炉の実施例を説明する。
第1図は本発明に係る焼結炉の1例であり、図示左方
から右方に核燃料ペレットが運搬される。図において、
(1)は炉前部に設けられた予備加熱部、(2)は炉中
間部の本焼結部、(3)が後部に設けられた還元部であ
り、これら各部境界にはN2ガスカーテン部(4),
(5)が設けられている。
ここで上記予備加熱部(1)はN2又はN2/Airを雰囲気
主ガスとする150℃前後の加熱ゾーンであり、上記本焼
結部(2)は同じくN2又はN2/Airを雰囲気主ガスとする
1100℃〜1300℃の加熱ゾーンであり、また上記還元部
(3)はH2又はH2/N2雰囲気主ガスにH2Oを添加した110
0℃〜1300℃の加熱ゾーンである。
そこで今、上記炉を使用してペレットを焼結するに際
しては、先ず、予備加熱部(1)において150℃の上記
雰囲気中にて1時間〜6時間加熱することにより成型体
内の酸素濃度を適切に分散させた後、本焼結部(2)に
おいてN2又はN2/Air雰囲気、1100℃〜1300℃で1〜4時
間加熱し、還元部(3)においてH2又はH2/N2雰囲気に
H2Oを適量添加し、1100℃〜1300℃で加熱する。なお、
ここで使用するN2ガスは工業純度のN2ガスである。
次に、上記本発明焼結炉を用い、本発明製法により燃
料ペレットを焼結した実例を示す。
(例) O/U=2.09のUO2粉末に、410℃空気中加熱によって得
たU3O8(粒度−120mesh)を35重量%添加混合した後、
金型潤滑法により密度5.8g/cm3の成型体を得た。
これを前記連続焼結炉にて、20cm/Hrで装荷した。
予備加熱温度設定値は150℃,滞在時間1.5Hr,雰囲気
はN2ガス。本焼結は昇温速度250℃/Hrで1150℃で3Hr保
持、雰囲気はN2+Airで酸素濃度は50〜70ppm、還元は11
50℃で1.5Hr保持、雰囲気はアンモニアの分解によって
得た3H2+N2と0.2体積%のH2O。
以上の条件により、密度95.3%の試料を得た。その金
相は第2図に示す通りであり、第3図に示すCO2焼結の
ものと差異はない。また、上記試料におけるCおよびN
の量も、第1表に示すように特に問題となるものではな
い。
(発明の効果) 以上説明したように、本発明核燃料焼結体の製造方法
は焼結を1100〜1300℃の低温にて行う省エネルギーな低
温焼結法において、前記酸化雰囲気焼結に先立ち予めN2
又はN2/Airを雰囲気主ガスとして150℃前後又はそれ以
下の温度で予備加熱を行って投入時にもち込んだ余分な
O2を除去し、成形体内の酸素濃度を適切に分散せしめた
後、前記酸化雰囲気焼結で工業純度のN2を雰囲気の主ガ
スとし、酸素濃度調整のためAirを添加して酸素濃度を4
00p.p.m以下の範囲で調整して1100℃〜1300℃の処理温
度で焼結を行い、次いでH2又はH2/N2雰囲気主ガスにH2
Oを体積比で0.01以上添加して1100℃〜1300℃の処理温
度で還元加熱を行うものであり、従来用いていた高価な
CO2ガスを使用する必要をなくして原料的なコストダウ
ンを達成すると共に、加圧により固体となるCO2の複雑
な設備と困難なガス化安定性を排除して、液体化可能な
N2にて設備の簡略化及びコンパクト化ならびにガスの安
定供給を可能ならしめたものである。
また、本発明焼結炉は、予備加熱部、本焼結部、還元
部、及びその境界にN2ガスカーテン部を備えた連続炉に
おいて、予備加熱炉及び本焼結部の雰囲気としてN2又は
N2/Airガスを用い還元部の雰囲気としてH2又はH2+H2O
を用いた低温焼結炉であり、上記本発明方法を達成する
に最も効果を発揮すると共に、CO2ガスの代わりにN2
スを用いたことにより前述のように設備を簡略でコンパ
クトにすることが可能で、しかも製造された焼結体はCO
2を用いたものと同等の金相を有し、かつ、炭素・窒素
量も変わることがない等、省エネルギー,コストダウン
が重視される今日においてその有用性は極めて大きいも
のである。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明焼結炉の一実施例を示す概要図、第2図
は本発明製造法により得た核燃料焼結体の金属組織を拡
大率210倍で写した顕微鏡写真、第3図は従来のCO2焼結
により得られた核燃料焼結体の金属組織相を拡大率210
倍で写した顕微鏡写真である。 (1)……予備加熱部、(2)……本焼結部、(3)…
…還元部、(4),(5)……N2ガスカーテン部。

Claims (3)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】核燃料ペレットを焼結炉に入れ、処理温度
    1100℃〜1300℃にて酸化雰囲気焼結を行った後、更に同
    等範囲の処理温度にて還元加熱を行う核燃料焼結体の低
    温焼結法において、前記酸化雰囲気焼結に先立ち予めN2
    又はN2/空気を雰囲気主ガスとして150℃前後またはそ
    れ以下の温度で予備加熱を行って投入時にもち込んだ余
    分なO2を除去し、成形体内の酸素濃度を適切に分散せし
    めた後、前記酸化雰囲気焼結で工業純度のN2を雰囲気の
    主ガスとし、酸素濃度調整のため空気を添加して酸素濃
    度を400p.p.m以下の範囲で調整して1100℃〜1300℃の処
    理温度で焼結を行い。ついでH2又はH2/N2雰囲気主ガス
    にH2Oを体積比で0.01以上添加して1100℃〜1300℃の処
    理温度で還元加熱を行うことを特徴とする核燃料焼結体
    の製造法。
  2. 【請求項2】請求項1記載の製造法において、上記核燃
    料ペレットとして母材UO2+x(但しx<0.25)に25〜45
    重量%のUO2+y(但し0.24≦y≦1.0)を添加して用いる
    核燃料焼結体の製造法。
  3. 【請求項3】前部が予備加熱、中間部が本焼結部、後部
    が還元部であって核部が連続してつらなり、かつ各部境
    界にN2ガスカーテン領域を介在せしめた各燃料体の焼結
    炉において、上記予備加熱部はN2又はN2/空気を雰囲気
    主ガスとする150℃前後又はそれ以下の加熱ゾーンであ
    り、上記本焼結部はN2又はN2/空気を雰囲気主ガスと
    し、酸素濃度調整のために空気が添加された1100℃〜13
    00℃の加熱ゾーンであり、上記還元部はH2又はH2/N2
    囲気主ガスにH2Oを添加した1100℃〜1300℃の加熱ゾー
    ンであることを特徴とする核燃料焼結体の焼結炉。
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