WO2011093478A1 - フィルム - Google Patents

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大宅　太郎
信一郎 庄司
内山　昭彦
小野　雄平
遠藤　浩平
中島　裕
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帝人株式会社
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Definitions

  • alkylene group examples include a methylene group, an ethylene group, a propylene group, a butylene group, a pentylene group, a hexylene group, a heptylene group, an octylene group, a nonylene group, a decylene group, a dodecylene group, and a hexadecylene group.
  • the polyester elastomer is a copolymer comprising a high-melting point hard polyester segment and a low-melting point polymer segment having a molecular weight of 400 to 6,000 as described in known literature, for example, JP-A No. 11-92636.
  • the melting point when a high polymer is formed with only constituent components is 150 ° C. or higher, and is produced from polyalkylene glycols or aliphatic dicarboxylic acids having 2 to 12 carbon atoms and aliphatic glycols having 2 to 10 carbon atoms. It is a thermoplastic polyester block copolymer comprising a constituent having a melting point or softening point of 80 ° C.
  • naphthalenedicarboxylic acid 2,6-naphthalenedicarboxylic acid is preferable.
  • the content of the incompatible thermoplastic resin contained in the white film is described later for forming the white film from the viewpoint of enhancing the reflectance improvement effect of the film and enhancing the mechanical properties, productivity, and the like.
  • the resin composition is preferably 10% by weight or more and 60% by weight or less, more preferably 10% by weight or more and less than 55% by weight, and particularly preferably 20% by weight or more and 50% by weight or less. If the content of the incompatible thermoplastic resin is 10% by weight or more, the area of the interface between the aliphatic polyester resin and the incompatible thermoplastic resin can be sufficiently secured, and the effect of improving the reflectance can be achieved. Can be high.
  • the resin composition can contain other resin components other than the aliphatic polyester resin, the incompatible thermoplastic resin and the cyclic carbodiimide compound as long as the object of the present invention is not impaired.
  • resin components include acrylic resins, polyolefins such as polyethylene and polypropylene, styrene resins such as polystyrene and styrene acrylonitrile copolymers, polyamides, polyphenylene sulfide resins, polyether ether ketone resins, and incompatible thermoplastic resins.
  • the resin composition can be produced by a known method. For example, using a melt kneader such as a single screw extruder, twin screw extruder, Banbury mixer, Brabender, various kneaders, aliphatic polyester resin, incompatible thermoplastic resin and cyclic carbodiimide compound, and if necessary, The resin composition can be produced by adding, melting and kneading the above-mentioned other components.
  • the film is stretched by the sequential biaxial stretching method
  • the film may be stretched by any of the sequential biaxial stretching method and the simultaneous biaxial stretching method.
  • the film thus obtained can be subjected to surface activation treatment, for example, plasma treatment, amine treatment, and corona treatment by a conventionally known method if desired.
  • the film is composed of polylactic acid, it preferably has a crystal complex peak of stereocomplex phase polylactic acid of 190 ° C. or higher in DSC measurement, and further, stereocomplex crystals defined by the following formula from the crystal melting peak intensity of DSC measurement:
  • the degree of conversion (S) is preferably 80% or more, more preferably 90 to 100%, still more preferably 97 to 100%, and particularly preferably 100%.
  • the water washing process may be performed after all the processes, or may be performed only after a specific process.
  • the swelling step is typically performed by immersing the polyvinyl alcohol resin film in a treatment bath filled with water. By this treatment, dirt on the surface of the polyvinyl alcohol resin film and an anti-blocking agent can be washed, and unevenness such as uneven dyeing can be prevented by swelling the polyvinyl alcohol resin film. Glycerin, potassium iodide or the like is appropriately added to the swelling bath.
  • the temperature of the swelling bath is usually about 20 to 60 ° C., and the immersion time in the swelling bath is usually about 0.1 to 10 minutes.
  • Optically low birefringence means that the value of the in-plane retardation Re at a wavelength of 550 nm is 20 nm or less. Moreover, what has birefringence means that the value of in-plane phase difference Re exceeds 20 nm by operation, such as extending
  • the in-plane retardation Re is defined as the difference between the maximum refractive index in the film plane and the refractive index in the direction perpendicular to the direction showing the maximum refractive index in the film plane multiplied by the thickness.
  • polarized light such as linearly polarized light, elliptically polarized light, circularly polarized light, etc.
  • the stereocomplex crystallinity (S) represents the ratio at which polylactic acid forms a stereocomplex crystal under the measurement conditions (190 ° C.) of a differential scanning calorimeter (DSC), and the stereocomplex crystallinity ( Even if S) is 100%, the polylactic acid before DSC measurement may be in a crystalline state or an amorphous state, but the transparent polymer substrate is preferably in a crystalline state.
  • crystalline state means DSC measurement (differential scanning calorimeter), and the rate of temperature rise was 20 ° C./min.
  • the coating method examples include micro gravure coating method, Mayer bar coating method, direct gravure coating method, reverse roll coating method, curtain coating method, spray coating method, comma coating method, die coating method, knife coating method, spin coating method, etc. These various coating methods are used.
  • the combination of curable resin, an additive, and an organic solvent can be suitably selected and adjusted according to the function of the target coat layer.
  • these coat layers are formed not only between the transparent polymer substrate and the transparent conductive layer, but also on the other surface on which the transparent conductive layer is formed, so that the hard coat property, anti-glare property, slipperiness, etc. are transparent. You may give to an electroconductive laminated body.
  • the film of the present invention can be used as a base film such as a brightness enhancement sheet (generally also referred to as “prism lens sheet”) used in a liquid crystal display device.
  • the base film used for such applications is required to have excellent transparency, and excellent easy adhesion to a prism lens layer, a hard coat layer, an adhesive layer, an antireflection layer, a sputter layer, etc. provided on the base film. Sex is required.
  • liquid crystal displays have been increased in screen size and brightness, and the amount of heat generated from the light source has increased, making it necessary to suppress film deformation due to heat.
  • the temperature of the display device itself mounted in the vehicle rises to a considerably high temperature under the hot sun, and the display device generates heat from the lamp with high brightness to make the display screen easier to see. Therefore, the durability and reliability at high temperatures have been required to be higher for members constituting the liquid crystal display device.
  • the brightness improvement sheet has become a big problem due to its thermal deflection. This is because, for example, other members such as a diffusion sheet are manufactured through a heat treatment process such as applying a solvent-based or water-based coating agent and drying the coating layer, whereas a brightness enhancement sheet is generally irradiated with ultraviolet rays.
  • the resin composition for forming the base film it is preferable to use polylactic acid in which a stereocomplex phase crystal is formed as the aliphatic polyester resin, and the resin composition is obtained by the stereocomplex crystallization described above in DSC measurement.
  • the degree (S) is preferably 80% or more.
  • the stereocomplex crystallinity is 80% or more, the thermal shrinkage rate at 90 ° C. of the film obtained therefrom can be further reduced. Also, the effect of suppressing heat deflection can be improved.
  • the stereocomplex crystallinity of the resin composition is more preferably 90% or more, still more preferably 95% or more, and particularly preferably the stereocomplex crystallinity is 100%.
  • resin components include acrylic resins, polyolefins such as polyethylene and polypropylene, styrene resins such as polystyrene and styrene acrylonitrile copolymers, polyamides, polyphenylene sulfide resins, polyether ether ketone resins, polyesters, polysulfones, and polyphenylene oxides.
  • Thermoplastic resins such as polyimide, polyetherimide, and polyacetal, and thermosetting resins such as phenol resin, melamine resin, silicone resin, and epoxy resin. These can contain 1 or more types. In particular, it is preferable to add an acrylic resin from the viewpoint of maintaining transparency.
  • Examples of the diepoxy compound include neopentyl glycol diglycidyl ether, 1,6-hexanediol diglycidyl ether, resorcin diglycidyl ether, ethylene glycol diglycidyl ether, polyethylene glycol diglycidyl ether, propylene glycol diglycidyl ether, and polypropylene glycol diester. Examples thereof include glycidyl ether and polytetramethylene glycol diglycidyl ether. Examples of the monoepoxy compound include allyl glycidyl ether, 2-ethylhexyl glycidyl ether, and phenyl glycidyl ether.
  • the average particle size of the fine particles contained in the coating layer is 20 to 400 nm, preferably 40 to 400 nm, particularly preferably 200 to 400 nm, and the effect of improving the winding property and blocking resistance can be enhanced.
  • the average particle size is less than 20 nm, the effect of improving the lubricity and scratch resistance is low, and the effect of improving the blocking resistance is also low.
  • it exceeds 400 nm the particles are likely to fall off.
  • the fine particles are usually contained in the composition of the coating layer.
  • One is to insert a decorative film between male and female molds for injection molding, and to inject molten resin from one side of the mold to form an injection molded body. At the same time, the above film is applied to the molded body.
  • This is a method of bonding, which is sometimes called an in-mold method.
  • Another method is a method in which a decorative film is pre-shaped by vacuum forming, pressure forming, or the like, and then inserted into an injection mold, and a molten resin is injected into the decorative film so as to be integrally formed with the decorative film. It is. This is sometimes called the insert mold method.
  • Another representative method is a vacuum bonding method. This is a technique of covering and adhering a decorative film in a vacuum to a previously formed molded body.
  • the stereocomplex polylactic acid contains a eutectic formed by a poly L lactic acid segment and a poly D lactic acid segment.
  • Stereocomplex phase crystals usually have a higher melting point than homophase crystals formed solely by poly L lactic acid or poly D lactic acid, so that even if they are contained in a slight amount, the effect of increasing heat resistance can be expected.
  • the stereocomplex crystallinity (S) is preferably 90% or more, more preferably 100%.
  • the stereocomplex crystallinity (S) is 90% or more, the surface transparency can be kept high in the decorative film and the decorative molded product.
  • a polylactic acid having a weight average molecular weight of about 250,000 and a molecular weight dispersion of 3 or more may have a large proportion of molecules having a molecular weight greater than 250,000. In this case, the melt viscosity becomes large, It is not preferable in terms of molding.
  • a polylactic acid composition having a relatively small weight average molecular weight of about 80,000 and a large molecular weight dispersion the proportion of molecules having a molecular weight of less than 80,000 may increase. In this case, the durability of the mechanical properties of the substrate film Is not preferable in use.
  • the stretching temperature is more preferably Tg-10 ° C or higher, further preferably Tg-5 ° C or higher, more preferably Tc + 10 ° C or lower, and further preferably Tc + 5 ° C or lower.
  • the decorative film means a resin film as a substrate (substrate film) and a design layer provided on the substrate film, but the “design layer” means a decorative film. Any layer that can impart a so-called design to the target molded body may be used.
  • the substrate film can be used in a substantially non-crystalline state or in a non-crystalline state at the time before bonding, for example, a deep drawing process is complicated.
  • the state of the substrate of the decorative film before bonding with the molded body is a substantially non-crystalline state, It is preferable to crystallize by applying heat after the decorative film and the molded body are bonded or in the middle of the bonding (set to a substantially crystalline state).
  • polyolefin composition obtained by mixing a polyolefin graphed with an unsaturated carboxylic acid or its anhydride or a polyolefin blended with the graphitized polyolefin and a metal powder having a higher ionization tendency than hydrogen and a metal powder.
  • the resin include trade name ADMER sold by Mitsui Chemicals.
  • the multilayer film of the present invention may be preferably flexible.
  • the flexibility of the multilayer film is expressed by a tensile elastic modulus, and the preferable elastic modulus of the packaging material varies depending on the use, but is preferably 50 to 2000 MPa, more preferably 100 to 1000 MPa.
  • the adhesive peel strength of the multilayer film is preferably 0.2 N / 25 mm or more, more preferably 1 N / 25 mm or more, still more preferably 2 N / 25 mm or more, most preferably 3 N / 25 mm in the peel test described in JIS K6854. That's it. If the peel strength is less than 0.2 N / 25 mm, a problem may occur in actual use. In the present invention, unless otherwise specified, the peel rate in the peel strength evaluation was 200 mm / min, and the film width was 25 mm.
  • Ar 1 And Ar 2 are each independently an aromatic group optionally substituted by an alkyl group having 1 to 6 carbon atoms or a phenyl group.
  • E 1 And E 2 are each independently a group selected from the group consisting of a halogen atom, a toluenesulfonyloxy group, a methanesulfonyloxy group, a benzenesulfonyloxy group, and a p-bromobenzenesulfonyloxy group.
  • Ar a Is a phenyl group.
  • X is a linking group of the following formulas (i-1) to (i-3).
  • a carbodiimide skeleton of a cyclic carbodiimide compound can be identified by infrared spectroscopy (IR). -1
  • IR infrared spectroscopy
  • the cyclic carbodiimide compound can effectively seal the acidic group of the polymer compound.
  • a conventionally known polymer carboxyl group sealing agent may be used.
  • Such conventionally known carboxyl group-capping agents include agents described in JP-A-2005-2174, such as epoxy compounds, oxazoline compounds, and oxazine compounds.
  • Film heat shrinkage According to ASTM D1204, after treatment at 90 ° C. for 5 hours, the temperature was returned to room temperature (25 ° C.), the thermal shrinkage was determined from the change in length, and the haze value was further determined.
  • the birefringence measuring apparatus described in detail in 2349-2357 was used. A film tensioning device was placed in the laser beam path, and birefringence was measured while applying tensile stress at 23 ° C. The strain rate during stretching was 50% / min (between chucks: 10 mm, chuck moving speed: 5 mm / min), and the test piece width was 8 mm.
  • Comparative Examples 5-7 A thickness of 125 ⁇ m was obtained in the same manner as in Reference Example 13 except that the cyclic carbodiimide compound (2) obtained by the operation of Reference Example 6 was not used and the type and content of the ultraviolet absorber were changed as shown in Table 2. An aliphatic polyester film was obtained. Table 3 shows the evaluation results of the obtained aliphatic polyester film. Comparative Example 8 Instead of the cyclic carbodiimide compound (2) obtained by the operation of Reference Example 6, a carbodiimide compound having a linear structure (“Carbodilite” LA-1 manufactured by Nisshinbo Chemical Co., Ltd.) is used, and no UV absorber is contained.
  • Carbodilite LA-1 manufactured by Nisshinbo Chemical Co., Ltd.
  • Coating layer thickness The film was cut into small pieces, embedded with an epoxy resin, and the film cross section was cut into a thickness of 50 nm with a microtome.
  • Table 6 shows the evaluation results of the obtained biaxially oriented polyester film.
  • the following numerical values of Examples 23 to 30 and Comparative Examples 15 to 20 were obtained according to the method described below.
  • the ratio of elongation at break after wet heat treatment was calculated, the retention rate (%) of break elongation after wet heat treatment was determined, and evaluated according to the following criteria.
  • Film thickness The film sample was measured for 10-point thickness with an electric micrometer (K-402B manufactured by Anritsu Co., Ltd.), and the average value was defined as the film thickness. AT.
  • Table 7 shows the physical properties of the obtained white film.
  • Examples 24-26 A white film having a thickness of 250 ⁇ m was obtained in the same manner as in Example 23 except that the production conditions, the type and content of the filler were changed as shown in Table 7.
  • Table 7 shows the physical properties of the obtained white film.
  • Comparative Example 15 The white film having a thickness of 250 ⁇ m was obtained in the same manner as in Example 26 except that the production conditions were changed as shown in Table 7 and the cyclic carbodiimide compound (2) obtained by the operation of Reference Example 6 was not used.
  • Table 1 shows the physical properties of the obtained white film.
  • the glass transition temperature (Tg) was 56 ° C.
  • the crystallization temperature was 135 ° C.
  • the melting point was 168 ° C.
  • E a resin that is optically negative; “Parapet” GF manufactured by Kuraray Co., Ltd. was used after drying at 80 ° C. for 5 hours.
  • the glass transition temperature was 105 ° C.
  • the resin (E) obtained by the operation of Reference Example 15 was put into a hopper of an extruder A, melt-extruded at 230 ° C., melt-extruded into a film form from a T-die at a die temperature of 225 ° C., and a cooling drum at 60 ° C.
  • the film was adhered to the surface and solidified to obtain an unstretched film.
  • the two-type three-layer extruder is set so that the extruder A has two outer layers and the extruder B has one inner layer.
  • the film thickness was 100 ⁇ m.
  • the coating agents B, E, F, and G (all aqueous coating solutions having a solid content concentration of 6% by weight) described in Table 10 were used as described in Table 11 instead of the coating agent A.
  • Table 11 shows the evaluation results of the obtained aliphatic polyester film.
  • Cross-linking agent glycerol polyglycidyl ether (trade name Denacol EX-313, manufactured by Nagase ChemteX Corporation)
  • Fine particles 1 acrylic filler (average particle size: 220 nm) (trade name MX-200W, manufactured by Nippon Shokubai Co., Ltd.)
  • Fine particle 2 PTFE filler (average particle size: 300 nm) (trade name AD936 manufactured by Asahi Glass Co., Ltd.)
  • Fine particles 3 acrylic filler (average particle size: 130 nm) (trade name MX-100W, manufactured by Nippon Shokubai Co., Ltd.)
  • Fine particles 4 Silica filler (average particle diameter: 40 nm) (“SNOWTEX” OL manufactured by Nissan Chemical Industries, Ltd.)
  • Wetting agent: Polyoxyethylene (n 7) lauryl ether (Sanyo Kasei Kogyo Co., Ltd., trade name “Naroacty” N-70) From the above examples, it
  • substrate of a decoration film was accelerated
  • All the decorative molded products obtained using the resin film obtained by the operation of the examples as a substrate for the decorative film were excellent in aesthetics.
  • the decorative molded product was stored in an environment of 80 ° C. and 85% RH for 100 hours. Since the decorative molded product using the resin film obtained by the operation of Comparative Examples 27 and 28 as a decorative film substrate, the integrated decorative film is also low in hydrolysis resistance, cracks and the like are generated. It was found that there was a problem with durability.

Abstract

カルボジイミド基を１個有しその第一窒素と第二窒素とが結合基により結合されている環状構造を少なくとも含む化合物と、酸性基を有する高分子化合物とを混合した組成物を含んでなるフィルム。耐加水分解性が改善され、更には遊離のイソシアネート化合物が発生しないフィルムを提供することができる。

Description

フィルム
　本発明は、カルボジイミド化合物によって高分子化合物の末端が封止された組成物からなるフィルムに関する。
　カルボジイミド化合物をカルボキシル基などの酸性基を末端に有する高分子化合物の末端封止剤として用い、高分子化合物の加水分解を抑制することは既に提案されている（特許文献１）。この提案において用いられているカルボジイミド化合物は、線状のカルボジイミド化合物である。線状カルボジイミド化合物を高分子化合物の末端封止剤として用いると、線状カルボジイミド化合物が高分子化合物の末端に結合する反応に伴いイソシアネート基を有する化合物が遊離し、イソシアネート化合物の独特の臭いを発生し、作業環境を悪化させることが問題となっている。
特開２００８−５０５８４号公報 特開２００５−２１７４号公報
　本発明の目的はイソシアネート化合物を遊離させず、特定の構造を有するカルボジイミド化合物により、高分子化合物の末端が封止された組成物よりなるフィルムを提供することにある。
課題を解決するための手段
　本発明者らはカルボキシル基等の酸性基と反応しても、イソシアネート化合物が遊離することの無い封止剤について鋭意検討し、環状構造を有するカルボジイミド化合物は、酸性基と反応しても、イソシアネート化合物を遊離することがなく、良好な作業環境を維持できることを見出し、本発明を完成した。
　即ち本発明は、以下の発明を包含する。
１．カルボジイミド基を１個有しその第一窒素と第二窒素とが結合基により結合されている環状構造を少なくとも含む化合物と、酸性基を有する高分子化合物とを混合した組成物を含んでなるフィルム。
２．環状構造を少なくとも含む化合物において、環状構造を形成する原子数が８~５０である、上記１記載のフィルム。
３．環状構造が、下記式（１）で表される、上記１記載のフィルム。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000011
（式中、Ｑは、脂肪族基、脂環族基、芳香族基またはこれらの組み合わせである２~４価の結合基であり、ヘテロ原子を含有していてもよい。）
４．Ｑは、下記式（１−１）、（１−２）または（１−３）で表される２~４価の結合基である、上記３記載のフィルム。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000012
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000013
（式中、Ａｒ１およびＡｒ２は各々独立に、２~４価の炭素数５~１５の芳香族基である。Ｒ１およびＲ２は各々独立に、２~４価の炭素数１~２０の脂肪族基、２~４価の炭素数３~２０の脂環族基またはこれらの組み合わせ、またはこれら脂肪族基、脂環族基と２~４価の炭素数５~１５の芳香族基の組み合わせである。Ｘ１およびＸ２は各々独立に、２~４価の炭素数１~２０の脂肪族基、２~４価の炭素数３~２０の脂環族基、２~４価の炭素数５~１５の芳香族基、またはこれらの組み合わせである。ｓは０~１０の整数である。ｋは０~１０の整数である。なお、ｓまたはｋが２以上であるとき、繰り返し単位としてのＸ１、あるいはＸ２が、他のＸ１、あるいはＸ２と異なっていてもよい。Ｘ３は、２~４価の炭素数１~２０の脂肪族基、２~４価の炭素数３~２０の脂環族基、２~４価の炭素数５~１５の芳香族基、またはこれらの組み合わせである。但し、Ａｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２およびＸ３はヘテロ原子を含有していてもよい、また、Ｑが２価の結合基であるときは、Ａｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２およびＸ３は全て２価の基である。Ｑが３価の結合基であるときは、Ａｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２およびＸ３の内の一つが３価の基である。Ｑが４価の結合基であるときは、Ａｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２およびＸ３の内の一つが４価の基であるか、二つが３価の基である。）
５．環状構造を含む化合物が、下記式（２）で表される、上記４記載のフィルム。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000014
（式中、Ｑａは、脂肪族基、脂環族基、芳香族基またはこれらの組み合わせである２価の結合基であり、ヘテロ原子を含有していてもよい。）
６．Ｑａは、下記式（２−１）、（２−２）または（２−３）で表される２価の結合基である、上記５記載のフィルム。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000015
（式中、Ａｒａ １、Ａｒａ ２、Ｒａ １、Ｒａ ２、Ｘａ １、Ｘａ ２、Ｘａ ３、ｓおよびｋは、各々式（１−１）~（１−３）中のＡｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、ｓおよびｋと同じである。）
７．環状構造を含む化合物が、下記式（３）で表される、上記１記載のフィルム。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000016
（式中、Ｑｂは、脂肪族基、脂環族基、芳香族基またはこれらの組み合わせである３価の結合基であり、ヘテロ原子を含有していてもよい。Ｙは、環状構造を担持する担体である。）
８．Ｑｂは、下記式（３−１）、（３−２）または（３−３）で表される３価の結合基である、上記７記載のフィルム。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000017
（式中、Ａｒｂ １、Ａｒｂ ２、Ｒｂ １、Ｒｂ ２、Ｘｂ １、Ｘｂ ２、Ｘｂ ３、ｓおよびｋは、各々式（１−１）~（１−３）のＡｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、ｓおよびｋと同じである。但しこれらの内の一つは３価の基である。）
９．Ｙは、単結合、二重結合、原子、原子団またはポリマーである、上記７記載のフィルム。
１０．環状構造を含む化合物が、下記式（４）で表される、上記１記載のフィルム。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000018
（式中、Ｑｃは、脂肪族基、芳香族基、脂環族基またはこれらの組み合わせである４価の結合基であり、ヘテロ原子を保有していてもよい。Ｚ１およびＺ２は、環状構造を担持する担体である。）
１１．Ｑｃは、下記式（４−１）、（４−２）または（４−３）で表される４価の結合基である、上記１０記載のフィルム。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000019
（式中、Ａｒｃ １、Ａｒｃ ２、Ｒｃ １、Ｒｃ ２、Ｘｃ １、Ｘｃ ２、Ｘｃ ３、ｓおよびｋは、各々式（１−１）~（１−３）の、Ａｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、ｓおよびｋと同じである。但し、これらの内の一つが４価の基であるか、二つが３価の基である。）
１２．Ｚ１およびＺ２は各々独立に、単結合、二重結合、原子、原子団またはポリマーである、上記１０記載のフィルム。
１３．酸性基を有する高分子化合物が、芳香族ポリエステル、脂肪族ポリエステル、ポリアミド、ポリアミドポリイミド、ポリエステルアミドからなる群より選ばれる少なくとも一種である、上記１記載のフィルム。
１４．芳香族ポリエステルが、ブチレンテレフタレート、エチレンテレフタレート、トリメチレンテレフタレート、エチレンナフタレンジカルボキシレートおよびブチレンナフタレンジカルボキシレートからなる群より選ばれる少なくとも一種を主たる繰り返し単位として含む、上記１３記載のフィルム。
１５．脂肪族ポリエステルが、ポリ乳酸である、上記１３記載のフィルム。
１６．ポリ乳酸がステレオコンプレックス結晶を形成している、上記１５記載のフィルム。
発明の効果
　本発明によれば、イソシアネート化合物を遊離させず、カルボジイミド化合物により、高分子化合物の末端が封止された組成物よりなるフィルムを提供することができる。その結果、遊離のイソシアネート化合物に由来する悪臭の発生を抑制することができ、製膜時の他、製膜したフィルムを製品幅にカットした際のカット端を再溶融（リサイクル）する際など、遊離のイソシアネート化合物に由来する悪臭の発生を抑制することができ、作業環境を向上させることができる。
　第１図は本発明のフィルムの一用途（加飾成形品）の一態様を示す模式図である。
　第２図は本発明のフィルムの一用途（加飾成形品）の一態様を示す模式図である。
　第３図は、本発明のフィルムの一用途（加飾成形品）の一態様を示す実施例において、加飾の対象とした樹脂成形体の形状を表した模式図である。
　第４図は、本発明のフィルムの一用途（加飾成形品）の一態様を示す実施例において、加飾の対象とした樹脂成形体の形状を表した模式図である。
　以下、本発明を詳細に説明する。
＜環状構造＞
　本発明において、カルボジイミド化合物は環状構造を有する（以下、本カルボジイミド化合物を環状カルボジイミド化合物と略記することがある。）。環状カルボジイミド化合物は、環状構造を複数有していてもよい。
　環状構造は、カルボジイミド基（−Ｎ＝Ｃ＝Ｎ−）を１個有しその第一窒素と第二窒素とが結合基により結合されている。一つの環状構造中には、１個のカルボジイミド基のみを有するが、例えば、スピロ環など、分子中に複数の環状構造を有する場合にはスピロ原子に結合するそれぞれの環状構造中に１個のカルボジイミド基を有していれば、化合物として複数のカルボジイミド基を有していてよいことはいうまでもない。環状構造中の原子数は、好ましくは８~５０、より好ましくは１０~３０、更に好ましくは１０~２０、特に好ましくは１０~１５である。
　ここで、環状構造中の原子数とは、環構造を直接構成する原子の数を意味し、例えば、８員環であれば８、５０員環であれば５０である。環状構造中の原子数が８より小さいと、環状カルボジイミド化合物の安定性が低下して、保管、使用が困難となる場合があるためである。また反応性の観点よりは環員数の上限値に関しては特別の制限はないが、５０を超える原子数の環状カルボジイミド化合物は合成上困難となり、コストが大きく上昇する場合が発生するためである。かかる観点より環状構造中の原子数は好ましくは、１０~３０、より好ましくは１０~２０、特に好ましくは１０~１５の範囲が選択される。
　環状構造は、下記式（１）で表される構造であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000020
　式中、Ｑは、それぞれヘテロ原子ならびに置換基を含んでいてもよい、脂肪族基、脂環族基、芳香族基またはこれらの組み合わせである２~４価の結合基である。ヘテロ原子とはこの場合、Ｏ、Ｎ、Ｓ、Ｐを指す。
　この結合基の価のうち２つの価は環状構造を形成するために使用される。Ｑが３価あるいは４価の結合基である場合、単結合、二重結合、原子、原子団を介して、ポリマーあるいは他の環状構造と結合している。
　結合基は、それぞれヘテロ原子ならびに置換基を含んでいてもよい、２~４価の炭素数１~２０の脂肪族基、２~４価の炭素数３~２０の脂環族基、２~４価の炭素数５~１５の芳香族基またはこれらの組み合わせであり、上記で規定される環状構造を形成するための必要炭素数を有する結合基が選択される。組み合わせの例としては、アルキレン基とアリーレン基が結合した、アルキレン−アリーレン基のような構造などが挙げられる。
　結合基（Ｑ）は、下記式（１−１）、（１−２）または（１−３）で表される２~４価の結合基であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000021
　式中、Ａｒ１およびＡｒ２は各々独立に、それぞれヘテロ原子ならびに置換基を含んでいてもよい、２~４価の炭素数５~１５の芳香族基である。芳香族基として、それぞれヘテロ原子を含んで複素環構造を持っていてもよい、炭素数５~１５のアリーレン基、炭素数５~１５のアレーントリイル基、炭素数５~１５のアレーンテトライル基が挙げられる。アリーレン基（２価）として、フェニレン基、ナフタレンジイル基などが挙げられる。アレーントリイル基（３価）として、ベンゼントリイル基、ナフタレントリイル基などが挙げられる。アレーンテトライル基（４価）として、ベンゼンテトライル基、ナフタレンテトライル基などが挙げられる。これらの芳香族基は置換されていても良い。置換基として、炭素数１~２０のアルキル基、炭素数６~１５のアリール基、ハロゲン原子、ニトロ基、アミド基、ヒドロキシル基、エステル基、エーテル基、アルデヒド基などが挙げられる。
　Ｒ１およびＲ２は各々独立に、それぞれヘテロ原子ならびに置換基を含んでいてもよい、２~４価の炭素数１~２０の脂肪族基、２~４価の炭素数３~２０の脂環族基、およびこれらの組み合わせ、またはこれら脂肪族基、脂環族基と２~４価の炭素数５~１５の芳香族基の組み合わせである。
　脂肪族基として、炭素数１~２０のアルキレン基、炭素数１~２０のアルカントリイル基、炭素数１~２０のアルカンテトライル基などが挙げられる。アルキレン基として、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、ペンチレン基、ヘキシレン基、ヘプチレン基、オクチレン基、ノニレン基、デシレン基、ドデシレン基、ヘキサデシレン基などが挙げられる。アルカントリイル基として、メタントリイル基、エタントリイル基、プロパントリイル基、ブタントリイル基、ペンタントリイル基、ヘキサントリイル基、ヘプタントリイル基、オクタントリイル基、ノナントリイル基、デカントリイル基、ドデカントリイル基、ヘキサデカントリイル基などが挙げられる。アルカンテトライル基として、メタンテトライル基、エタンテトライル基、プロパンテトライル基、ブタンテトライル基、ペンタンテトライル基、ヘキサンテトライル基、ヘプタンテトライル基、オクタンテトライル基、ノナンテトライル基、デカンテトライル基、ドデカンテトライル基、ヘキサデカンテトライル基などが挙げられる。これらの脂肪族基は置換されていても良い。置換基として、炭素数１~２０のアルキル基、炭素数６~１５のアリール基、ハロゲン原子、ニトロ基、アミド基、ヒドロキシル基、エステル基、エーテル基、アルデヒド基などが挙げられる。
　脂環族基として、炭素数３~２０のシクロアルキレン基、炭素数３~２０のシクロアルカントリイル基、炭素数３~２０のシクロアルカンテトライル基が挙げられる。シクロアルキレン基として、シクロプロピレン基、シクロブチレン基、シクロペンチレン基、シクロヘキシレン基、シクロヘプチレン基、シクロオクチレン基、シクロノニレン基、シクロデシレン基、シクロドデシレン基、シクロヘキサデシレン基などが挙げられる。アルカントリイル基として、シクロプロパントリイル基、シクロブタントリイル基、シクロペンタントリイル基、シクロヘキサントリイル基、シクロヘプタントリイル基、シクロオクタントリイル基、シクロノナントリイル基、シクロデカントリイル基、シクロドデカントリイル基、シクロヘキサデカントリイル基などが挙げられる。アルカンテトライル基として、シクロプロパンテトライル基、シクロブタンテトライル基、シクロペンタンテトライル基、シクロヘキサンテトライル基、シクロヘプタンテトライル基、シクロオクタンテトライル基、シクロノナンテトライル基、シクロデカンテトライル基、シクロドデカンテトライル基、シクロヘキサデカンテトライル基などが挙げられる。これらの脂環族基は置換されていても良い。置換基として、炭素数１~２０のアルキル基、炭素数６~１５のアリール基、ハロゲン原子、ニトロ基、アミド基、ヒドロキシル基、エステル基、エーテル基、アルデヒド基などが挙げられる。
　芳香族基として、それぞれヘテロ原子を含んで複素環構造を持っていてもよい、炭素数５~１５のアリーレン基、炭素数５~１５のアレーントリイル基、炭素数５~１５のアレーンテトライル基が挙げられる。アリーレン基として、フェニレン基、ナフタレンジイル基などが挙げられる。アレーントリイル基（３価）として、ベンゼントリイル基、ナフタレントリイル基などが挙げられる。アレーンテトライル基（４価）として、ベンゼンテトライル基、ナフタレンテトライル基などが挙げられる。これら芳香族基は置換されていても良い。置換基として、炭素数１~２０のアルキル基、炭素数６~１５のアリール基、ハロゲン原子、ニトロ基、アミド基、ヒドロキシル基、エステル基、エーテル基、アルデヒド基などが挙げられる。
　上記式（１−１）、（１−２）においてＸ１およびＸ２は各々独立に、それぞれヘテロ原子ならびに置換基を含んでいてもよい、２~４価の炭素数１~２０の脂肪族基、２~４価の炭素数３~２０の脂環族基、２~４価の炭素数５~１５の芳香族基、またはこれらの組み合わせである。
　脂肪族基として、炭素数１~２０のアルキレン基、炭素数１~２０のアルカントリイル基、炭素数１~２０のアルカンテトライル基などが挙げられる。アルキレン基として、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、ペンチレン基、ヘキシレン基、ヘプチレン基、オクチレン基、ノニレン基、デシレン基、ドデシレン基、ヘキサデシレン基などが挙げられる。アルカントリイル基として、メタントリイル基、エタントリイル基、プロパントリイル基、ブタントリイル基、ペンタントリイル基、ヘキサントリイル基、ヘプタントリイル基、オクタントリイル基、ノナントリイル基、デカントリイル基、ドデカントリイル基、ヘキサデカントリイル基などが挙げられる。アルカンテトライル基として、メタンテトライル基、エタンテトライル基、プロパンテトライル基、ブタンテトライル基、ペンタンテトライル基、ヘキサンテトライル基、ヘプタンテトライル基、オクタンテトライル基、ノナンテトライル基、デカンテトライル基、ドデカンテトライル基、ヘキサデカンテトライル基などが挙げられる。これらの脂肪族基は置換されていても良い。置換基として、炭素数１~２０のアルキル基、炭素数６~１５のアリール基、ハロゲン原子、ニトロ基、アミド基、ヒドロキシル基、エステル基、エーテル基、アルデヒド基などが挙げられる。
　脂環族基として、炭素数３~２０のシクロアルキレン基、炭素数３~２０のシクロアルカントリイル基、炭素数３~２０のシクロアルカンテトライル基が挙げられる。シクロアルキレン基として、シクロプロピレン基、シクロブチレン基、シクロペンチレン基、シクロヘキシレン基、シクロヘプチレン基、シクロオクチレン基、シクロノニレン基、シクロデシレン基、シクロドデシレン基、シクロヘキサデシレン基などが挙げられる。アルカントリイル基として、シクロプロパントリイル基、シクロブタントリイル基、シクロペンタントリイル基、シクロヘキサントリイル基、シクロヘプタントリイル基、シクロオクタントリイル基、シクロノナントリイル基、シクロデカントリイル基、シクロドデカントリイル基、シクロヘキサデカントリイル基などが挙げられる。アルカンテトライル基として、シクロプロパンテトライル基、シクロブタンテトライル基、シクロペンタンテトライル基、シクロヘキサンテトライル基、シクロヘプタンテトライル基、シクロオクタンテトライル基、シクロノナンテトライル基、シクロデカンテトライル基、シクロドデカンテトライル基、シクロヘキサデカンテトライル基などが挙げられる。これらの脂環族基は置換されていても良い。置換基として、炭素数１~２０のアルキル基、炭素数６~１５のアリール基、ハロゲン原子、ニトロ基、アミド基、ヒドロキシル基、エステル基、エーテル基、アルデヒド基などが挙げられる。
　芳香族基として、それぞれヘテロ原子を含んで複素環構造を持っていてもよい、炭素数５~１５のアリーレン基、炭素数５~１５のアレーントリイル基、炭素数５~１５のアレーンテトライル基が挙げられる。アリーレン基として、フェニレン基、ナフタレンジイル基などが挙げられる。アレーントリイル基（３価）として、ベンゼントリイル基、ナフタレントリイル基などが挙げられる。アレーンテトライル基（４価）として、ベンゼンテトライル基、ナフタレンテトライル基などが挙げられる。これらの芳香族基は置換されていても良い。置換基として、炭素数１~２０のアルキル基、炭素数６~１５のアリール基、ハロゲン原子、ニトロ基、アミド基、ヒドロキシル基、エステル基、エーテル基、アルデヒド基などが挙げられる。
　上記式（１−１）、（１−２）においてｓ、ｋは０~１０の整数、好ましくは０~３の整数、より好ましくは０~１の整数である。ｓ及びｋが１０を超えると、環状カルボジイミド化合物は合成上困難となり、コストが大きく上昇する場合が発生するためである。かかる観点より整数は好ましくは０~３の範囲が選択される。なお、ｓまたはｋが２以上であるとき、繰り返し単位としてのＸ１、あるいはＸ２が、他のＸ１、あるいはＸ２と異なっていてもよい。
　上記式（１−３）においてＸ３は、それぞれヘテロ原子ならびに置換基を含んでいてもよい、２~４価の炭素数１~２０の脂肪族基、２~４価の炭素数３~２０の脂環族基、２~４価の炭素数５~１５の芳香族基、またはこれらの組み合わせである。
　脂肪族基として、炭素数１~２０のアルキレン基、炭素数１~２０のアルカントリイル基、炭素数１~２０のアルカンテトライル基などが挙げられる。アルキレン基として、メチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、ペンチレン基、ヘキシレン基、ヘプチレン基、オクチレン基、ノニレン基、デシレン基、ドデシレン基、ヘキサデシレン基などが挙げられる。アルカントリイル基として、メタントリイル基、エタントリイル基、プロパントリイル基、ブタントリイル基、ペンタントリイル基、ヘキサントリイル基、ヘプタントリイル基、オクタントリイル基、ノナントリイル基、デカントリイル基、ドデカントリイル基、ヘキサデカントリイル基などが挙げられる。アルカンテトライル基として、メタンテトライル基、エタンテトライル基、プロパンテトライル基、ブタンテトライル基、ペンタンテトライル基、ヘキサンテトライル基、ヘプタンテトライル基、オクタンテトライル基、ノナンテトライル基、デカンテトライル基、ドデカンテトライル基、ヘキサデカンテトライル基などが挙げられる。これら脂肪族基は置換基を含んでいてもよく、置換基として、炭素数１~２０のアルキル基、炭素数６~１５のアリール基、ハロゲン原子、ニトロ基、アミド基、ヒドロキシル基、エステル基、エーテル基、アルデヒド基などが挙げられる。
　脂環族基として、炭素数３~２０のシクロアルキレン基、炭素数３~２０のシクロアルカントリイル基、炭素数３~２０のシクロアルカンテトライル基が挙げられる。シクロアルキレン基として、シクロプロピレン基、シクロブチレン基、シクロペンチレン基、シクロヘキシレン基、シクロヘプチレン基、シクロオクチレン基、シクロノニレン基、シクロデシレン基、シクロドデシレン基、シクロヘキサデシレン基などが挙げられる。アルカントリイル基として、シクロプロパントリイル基、シクロブタントリイル基、シクロペンタントリイル基、シクロヘキサントリイル基、シクロヘプタントリイル基、シクロオクタントリイル基、シクロノナントリイル基、シクロデカントリイル基、シクロドデカントリイル基、シクロヘキサデカントリイル基などが挙げられる。アルカンテトライル基として、シクロプロパンテトライル基、シクロブタンテトライル基、シクロペンタンテトライル基、シクロヘキサンテトライル基、シクロヘプタンテトライル基、シクロオクタンテトライル基、シクロノナンテトライル基、シクロデカンテトライル基、シクロドデカンテトライル基、シクロヘキサデカンテトライル基などが挙げられる。これら脂環族基は置換基を含んでいてもよく、置換基として、炭素数１~２０のアルキル基、炭素数６~１５のアリーレン基、ハロゲン原子、ニトロ基、アミド基、ヒドロキシル基、エステル基、エーテル基、アルデヒド基などが挙げられる。
　芳香族基として、それぞれヘテロ原子を含んで複素環構造を持っていてもよい、炭素数５~１５のアリーレン基、炭素数５~１５のアレーントリイル基、炭素数５~１５のアレーンテトライル基が挙げられる。アリーレン基として、フェニレン基、ナフタレンジイル基などが挙げられる。アレーントリイル基（３価）として、ベンゼントリイル基、ナフタレントリイル基などが挙げられる。アレーンテトライル基（４価）として、ベンゼンテトライル基、ナフタレンテトライル基などが挙げられる。これらの芳香族基は置換されていても良い。置換基として、炭素数１~２０のアルキル基、炭素数６~１５のアリール基、ハロゲン原子、ニトロ基、アミド基、ヒドロキシル基、エステル基、エーテル基、アルデヒド基などが挙げられる。
　また、Ａｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２およびＸ３はヘテロ原子を含有していてもよい、また、Ｑが２価の結合基であるときは、Ａｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２およびＸ３は全て２価の基である。Ｑが３価の結合基であるときは、Ａｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２およびＸ３の内の一つが３価の基である。Ｑが４価の結合基であるときは、Ａｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２およびＸ３の内の一つが４価の基であるか、二つが３価の基である。
　本発明で用いる環状カルボジイミド化合物として、以下（ａ）~（ｃ）で表される化合物が挙げられる。
　＜環状カルボジイミド化合物（ａ）＞
本発明で用いる環状カルボジイミド化合物として下記式（２）で表される化合物（以下、「環状カルボジイミド化合物（ａ）」ということがある。）を挙げることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000022
　式中、Ｑａは、脂肪族基、脂環族基、芳香族基またはこれらの組み合わせである２価の結合基であり、ヘテロ原子を含有していてもよい。脂肪族基、脂環族基、芳香族基は、式（１）で説明したものと同じである。但し、式（２）の化合物においては、脂肪族基、脂環族基、芳香族基は全て２価である。Ｑａは、下記式（２−１）、（２−２）または（２−３）で表される２価の結合基であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000023
　式中、Ａｒａ １、Ａｒａ ２、Ｒａ １、Ｒａ ２、Ｘａ １、Ｘａ ２、Ｘａ ３、ｓおよびｋは、各々式（１−１）~（１−３）中のＡｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、ｓおよびｋと同じである。但し、これらは全て２価である。
　かかる環状カルボジイミド化合物（ａ）としては、以下の化合物が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000024
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000025
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000026
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000027
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000028
＜環状カルボジイミド化合物（ｂ）＞
　更に、本発明で用いる環状カルボジイミド化合物として下記式（３）で表される化合物（以下、「環状カルボジイミド化合物（ｂ）」ということがある。）を挙げることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000029
　式中、Ｑｂは、脂肪族基、脂環族基、芳香族基、またはこれらの組み合わせである３価の結合基であり、ヘテロ原子を含有していてもよい。Ｙは、環状構造を担持する担体である。脂肪族基、脂環族基、芳香族基は、式（１）で説明したものと同じである。但し、式（３）の化合物においては、Ｑｂを構成する基の内一つは３価である。
　Ｑｂは、下記式（３−１）、（３−２）または（３−３）で表される３価の結合基であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000030
　式中、Ａｒｂ １、Ａｒｂ ２、Ｒｂ １、Ｒｂ ２、Ｘｂ １、Ｘｂ ２、Ｘｂ ３、ｓおよびｋは、各々式（１−１）~（１−３）のＡｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、ｓおよびｋと同じである。但しこれらの内の一つは３価の基である。Ｙは、単結合、二重結合、原子、原子団またはポリマーであることが好ましい。Ｙは結合部であり、複数の環状構造がＹを介して結合し、式（３）で表される構造を形成している。
　かかる環状カルボジイミド化合物（ｂ）としては、下記化合物が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000031
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000032
＜環状カルボジイミド化合物（ｃ）＞
　本発明で用いる環状カルボジイミド化合物として下記式（４）で表される化合物（以下、「環状カルボジイミド化合物（ｃ）」ということがある。）を挙げることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000033
　式中、Ｑｃは、脂肪族基、脂環族基、芳香族基またはこれらの組み合わせである４価の結合基であり、ヘテロ原子を保有していてもよい。Ｚ１およびＺ２は、環状構造を担持する担体である。Ｚ１およびＺ２は、互いに結合して環状構造を形成していてもよい。
　脂肪族基、脂環族基、芳香族基は、式（１）で説明したものと同じである。但し、式（４）の化合物において、Ｑｃは４価である。従って、これらの基の内の一つが４価の基であるか、二つが３価の基である。
　Ｑｃは、下記式（４−１）、（４−２）または（４−３）で表される４価の結合基であることが好ましい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000034
　式中、Ａｒｃ １、Ａｒｃ ２、Ｒｃ １、Ｒｃ ２、Ｘｃ １、Ｘｃ ２、Ｘｃ ３、ｓおよびｋは、各々式（１−１）~（１−３）の、Ａｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、ｓおよびｋと同じである。但し、Ａｒｃ １、Ａｒｃ ２、Ｒｃ １、Ｒｃ ２、Ｘｃ １、Ｘｃ ２およびＸｃ ３は、これらの内の一つが４価の基であるか、二つが３価の基である。Ｚ１およびＺ２は各々独立に、単結合、二重結合、原子、原子団またはポリマーであることが好ましい。Ｚ１およびＺ２は結合部であり、複数の環状構造がＺ１およびＺ２を介して結合し、式（４）で表される構造を形成している。
　かかる環状カルボジイミド化合物（ｃ）としては、下記化合物を挙げることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000035
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000036
＜高分子化合物＞
　本発明において、環状カルボジイミド化合物を適用する高分子化合物は酸性基を有する。酸性基として、カルボキシル基、スルホン酸基、スルフィン酸基、ホスホン酸基、ホスフィン酸基からなる群より選ばれる少なくとも一種が挙げられる。
　高分子化合物として、ポリエステル、ポリアミド、ポリアミドポリイミド、ポリエステルアミドからなる群より選ばれる少なくとも一種が挙げられる。
　ポリエステルとしては、例えば、ジカルボン酸あるいはそのエステル形成性誘導体とジールあるいはそのエステル形成性誘導体、ヒドロキシカルボン酸あるいはそのエステル形成性誘導体、ラクトンから選択された１種以上を重縮合してなる重合体または共重合体が、好ましくは熱可塑性ポリエステル樹脂が例示される。
　かかる熱可塑性ポリエステル樹脂は、成形性などのため、ラジカル生成源、例えばエネルギー活性線、酸化剤などにより処理されてなる架橋構造を含有していてもよい。
　上記ジカルボン酸あるいはエステル形成性誘導体としては、テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、ビス（ｐ−カルボキシフェニル）メタン、アントラセンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、５−テトラブチルホスホニウムイソフタル酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸等の芳香族ジカルボン酸、シュウ酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、ドデカンジオン酸、マロン酸、グルタル酸、ダイマー酸等の脂肪族ジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸等の脂環式ジカルボン酸単位およびこれらのエステル形成性誘導体などが挙げられる。
　また、上記ジオールあるいはそのエステル形成性誘導体としては、炭素数２~２０の脂肪族グリコールすなわち、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、デカメチレングリコール、シクロヘキサンジメタノール、シクロヘキサンジオール、ダイマージオールなど、あるいは分子量２００~１００，０００の長鎖グリコール、すなわちポリエチレングリコール、ポリ１，３−プロピレングリコール、ポリ１，２−プロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールなど、芳香族ジオキシ化合物すなわち、４，４’−ジヒドロキシビフェニル、ハイドロキノン、ｔｅｒｔ−ブチルハイドロキノン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＳ、ビスフェノールＦなど、およびこれらのエステル形成性誘導体などが挙げられる。
　また、上記ヒドロキシカルボン酸としては、グリコール酸、乳酸、ヒドロキシプロピオ酸、ヒドロキシ酪酸、ヒドロキシ吉草酸、ヒドロキシカプロン酸、ヒドロキシ安息香酸、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、６−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸およびこれらのエステル形成性誘導体などが挙げられる。上記ラクトンとしてはカプロラクトン、バレロラクトン、プロピオラクトン、ウンデカラクトン、１，５−オキセパン−２−オンなどを挙げることができる。
　これらの重合体ないしは共重合体の具体例として芳香族ジカルボン酸またはそのエステル形成性誘導体と脂肪族ジオールまたはそのエステル形成性誘導体を主成分として重縮合してなる芳香族ポリエステルとしては、芳香族カルボン酸またはそのエステル形成性誘導体、好ましくは、テレフタル酸あるいはナフタレン２，６−ジカルボン酸またはそのエステル形成性誘導体とエチレングリコール、プロピレングリコール、１，３−ブタンジオール、ブタンジオールから選ばれる脂肪族ジオールまたはそのエステル形成性誘導体を主成分として重縮合してなる重合体が例示される。
　具体的にはポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリプロピレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリエチレン（テレフタレート／イフタレート）、ポリトリメチレン（テレフタレート／イソフタレート）、ポリブチレン（テレフタレート／イソフタレート）、ポリエチレンテレフタレート・ポリエチレングリコール、ポリトリメチレンテレフタレート・ポリエチレングリコール、ポリブチレンテレフタレート・ポリエチレングリコール、ポリブチレンナフタレート・ポリエチレングリコール、ポリエチレンテレフタレート・ポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、ポリトリメチレンテレフタレート・ポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、ポリブチレンテレフタレート・ポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、ポリブチレンナフタレート・ポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、ポリエチレン（テレフタレート／イソフタレート）・ポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、ポリトリメチレン（テレフタレート／イソフタレート）・ポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、ポリブチレン（テレフタレート／イソフタレート）・ポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、ポリブチレン（テレフタレート／サクシネート）、ポリエチレン（テレフタレート／サクシネート）、ポリブチレン（テレフタレート／アジペート）、ポリエチレン（テレフタレート／アジペート）等を好ましく挙げることができる。
　脂肪族ポリエステル樹脂としては、脂肪族ヒドロキシカルボン酸を主たる構成成分とする重合体、脂肪族多価カルボン酸またはそのエステル形成性誘導体と脂肪族多価アルコールを主成分として重縮合してなる重合体やそれらの共重合体が例示される。
　脂肪族ヒドロキシカルボン酸を主たる構成成分とする重合体としては、グリコール酸、乳酸、ヒドロキシプロピオン酸、ヒドロキシ酪酸、ヒドロキシ吉草酸、ヒドロキシカプロン酸などの重縮合体、もしくは共重合体などを例示することができ、なかでもポリグリコール酸、ポリ乳酸、ポリ３−ヒドロキシカルボン酪酸、ポリ４−ヒドロキシ酪酸、ポリ３−ヒドロキシヘキサン酸またはポリカプロラクトン、ならびにこれらの共重合体などが挙げられ特にポリＬ乳酸、ポリＤ乳酸および、ステレオコンプレックス結晶を形成しているステレオコンプレックスポリ乳酸、ラセミポリ乳酸に好適に用いることができる。
　ポリ乳酸としては、Ｌ−乳酸及び／又はＤ−乳酸を主たる繰り返し単位とするものを用いればよいが、特に融点が１５０℃以上であるものであることが好ましい（ここで、「主たる」とは、全体の５０％以上を該成分が占めていることを意味する。）。融点が１５０℃よりも低い場合には、フィルムの寸法安定性、高温機械特性等を高いものとすることができない。
　好ましくはポリ乳酸の融点は１７０℃以上であり、更に好ましくは融点が２００℃以上である。ここで融点とは、ＤＳＣ測定によって得られた溶融ピークのピーク温度を意味する。特に耐熱性を付与するためにはポリ乳酸がステレオコンプレックス結晶を形成していることが好ましい。ここで、ステレオコンプレックスポリ乳酸とは、ポリＬ乳酸セグメントとポリＤ乳酸セグメントが形成する共晶である。
　ステレオコンプレックス結晶は通常ポリＬ乳酸やポリＤ乳酸が単独で形成する結晶よりも融点が高いので、若干でも含まれることによって耐熱性を上げる効果が期待できるが、特にその効果は全体の結晶量に対するステレオコンプレックス結晶の量が多い場合に顕著に発揮される。下記式に従うステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）において、９５％以上であることが好ましく、更に好ましくは１００％である。
　（Ｓ）　＝　［ΔＨｍｓ／（ΔＨｍｈ＋ΔＨｍｓ）］　×　１００　（％）
（但し、ΔＨｍｓはステレオコンプレックス相結晶の融解エンタルピー、ΔＨｍｈはホモ相ポリ乳酸結晶の融解エンタルピー。）
　ステレオコンプレックスポリ乳酸結晶の形成を安定的且つ高度に進めるために特定の添加物を配合する手法が好ましく適用される。
　すなわち、例えば、ステレオコンプレックス結晶化促進剤として下記式で表されるリン酸エステル金属塩を添加する手法が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000037
　式中、Ｒ１１は水素原子または炭素原子数１~４のアルキル基を表し、Ｒ１２、Ｒ１３はそれぞれ独立に、水素原子、または炭素原子数１~１２のアルキル基を表し、Ｍ１はアルカリ金属原子、アルカリ土類金属原子、亜鉛原子またはアルミニウム原子を表し、ｕは１または２を表し、ｑはＭ１がアルカリ金属原子、アルカリ土類金属原子、亜鉛原子のときは０を、アルミニウム原子の時は１または２を表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000038
　式中Ｒ１４、Ｒ１５およびＲ１６は各々独立に、水素原子または炭素原子数１~１２のアルキル基を表し、Ｍ２はアルカリ金属原子、アルカリ土類金属原子、亜鉛原子またはアルミニウム原子を表し、ｕは１または２を表し、ｑはＭ２がアルカリ金属原子、アルカリ土類金属原子、亜鉛原子のときは０を、アルミニウム原子の時は１または２を表す。
　上記二つの式において表されるリン酸エステル金属塩のＭ１、Ｍ２は、Ｎａ、Ｋ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｌｉが好ましく、特に、Ｋ、Ｎａ、Ａｌ、ＬｉなかでもＬｉ、Ａｌが最も好適に用いることができる。これらのリン酸エステル金属塩は、（株）ＡＤＥＫＡ製の商品名、「アデカスタブ」ＮＡ−１１、「アデカスタブ」ＮＡ−７１等が好適な剤として例示される。
　ポリ乳酸に対して、リン酸エステル金属塩は０．００１から２重量％、好ましくは０．００５から１重量％、より好ましくは０．０１から０．５重量％更に好ましくは０．０２から０．３重量％用いることが好ましい。少なすぎる場合には、ステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）を向上する効果が小さく、多すぎるとステレオコンプレックス結晶融点を低下させるので好ましくない。
　更に所望により、リン酸エステル金属塩の作用を強化するため、公知の結晶化核剤を併用することができる。なかでも珪酸カルシウム、タルク、カオリナイト、モンモリロナイトが好ましくは選択される。
　結晶化核剤の使用量はポリ乳酸に対し０．０５重量％から５重量％、より好ましくは０．０６重量％から２重量％、更に好ましくは０．０６重量％から１重量％の範囲が選択される。
　ポリ乳酸は何れの製法によって得られたものであってもよい。例えば、ポリ乳酸の製造方法には、Ｌ−乳酸及び／又はＤ−乳酸を原料として一旦環状二量体であるラクチドを生成せしめ、その後開環重合を行う二段階のラクチド法と、Ｌ−乳酸及び／又はＤ−乳酸を原料として溶媒中で直接脱水縮合を行う一段階の直接重合法など、一般に知られている重合法によって好適に得ることができる。
　ポリ乳酸にはその製造上、カルボン酸基が含まれてくることがあるが、その含まれるカルボン酸基の量は少ないほどよい。そのような理由から、例えばラクチドから水以外の開始剤を用いて開環重合したものや、重合後に化学的に処理をしてカルボン酸基を低減したポリマーを用いることは好ましい。
　ポリ乳酸の重量平均分子量は、通常少なくとも５万、好ましくは少なくとも１０万、好ましくは１０万~３０万である。平均分子量が５万よりも低い場合にはフィルムの強度物性が低下するため好ましくない。３０万を越える場合には溶融粘度が高くなりすぎ、溶融製膜が困難になる場合がある。
　また、本発明におけるポリ乳酸は、Ｌ−乳酸、Ｄ−乳酸の他にエステル形成能を有するその他の成分を共重合した共重合ポリ乳酸であってもよい。共重合可能な成分としては、グリコール酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ吉草酸、６−ヒドロキシカプロン酸などのヒドロキシカルボン酸類の他、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、ポリエチレングリコール、グリセリン、ペンタエリスリトール等の分子内に複数の水酸基を含有する化合物類またはそれらの誘導体、アジピン酸、セバシン酸、フマル酸等の分子内に複数のカルボン酸基を含有する化合物類またはそれらの誘導体が挙げられる。但し、高い融点を維持するためやフィルム強度を損なわないため、この場合、共重合ポリ乳酸を基準として７０モル％以上が乳酸単位からなることが望ましい。
　このようにして得られるポリ乳酸よりなるフィルムは引っ張り強度が５０ＭＰａ以上であり、カルボキシル基末端濃度［ＣＯＯＨ］が０~２０ｅｑ／ｔｏｎであることが好ましい。引っ張り強度が５０ＭＰａ未満の場合には製品強度の低下を招くことにつながり、好ましくない。
　フィルムの引っ張り強度は、より好ましくは７０ＭＰａ以上であり、更に好ましくは１００ＭＰａ以上である。一方、２００ＭＰａを超える強度を有するフィルムを得ようとすると、フィルムの伸度が著しく低くなるので、製造が困難となることがある。
　更に、カルボキシル基末端濃度［ＣＯＯＨ］は０~２０ｅｑ／ｔｏｎであることが好ましい。カルボキシル基末端濃度が２０ｅｑ／ｔｏｎよりも多い場合には、加水分解の度合いが大きく、フィルム強力の著しい低下を招くことがある。強力保持の観点からは、カルボキシル基末端濃度は好ましくは１０ｅｑ／ｔｏｎ以下、最も好ましくは６ｅｑ／ｔｏｎ以下である。カルボキシル基末端基濃度は低ければ低いほど好ましい。
　また脂肪族多価カルボン酸と脂肪族多価アルコールを主たる構成成分とする重合体としては、多価カルボン酸として、シュウ酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、ドデカンジオン酸、マロン酸、グルタル酸、ダイマー酸等の脂肪族ジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸等の脂環式ジカルボン酸単位およびそのエステル誘導体、ジオール成分として炭素数２~２０の脂肪族グリコールすなわち、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、デカメチレングリコール、シクロヘキサンジメタノール、シクロヘキサンジオール、ダイマージオールなど、あるいは分子量２００~１００，０００の長鎖グリコール、すなわちポリエチレングリコール、ポリ１，３−プロピレングリコール、ポリ１，２−プロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールを主たる構成成分とする縮合体を例示することができる。具体的には、ポリエチレンアジペート、ポリエチレンサクシネート、ポリブチレンアジペートまたはポリブチレンサクシネートならびにこれらの共重合体などが挙げられる。
　更に全芳香族ポリエステルとしては、芳香族カルボン酸またはそのエステル形成性誘導体、好ましくは、テレフタル酸あるいはナフタレン２，６−ジカルボン酸またはそれらのエステル形成性誘導体と芳香族多価ヒドロキシ化合物またはそのエステル形成性誘導体を主成分として重縮合してなる重合体が例示される。
　具体的には例えば、ポリ（４−オキシフェニレン−２，２−プロピリデン−４−オキシフェニレン−テレフタロイル−ｃｏ−イソフタロイル）などが例示されるこれらのポリエステル類は、カルボジイミド反応性成分として、分子末端にカルボキシル基およびまたはヒドロキシル基末端を１から５０ｅｑ／ｔｏｎを含有する。かかる末端基、とりわけカルボキシル基はポリエステルの安定性を低下させるため、環状カルボジイミド化合物で封止することが好ましい。
　カルボキシル末端基をカルボジイミド化合物で封止するとき、本発明の環状カルボジイミド化合物を適用することにより、有毒な遊離イソシアネートの生成無く、カルボキシル基を封止できる利点は大きい。
　前述のポリエステル類は周知の方法（例えば、「飽和ポリエステル樹脂ハンドブック」（湯木和男著、日刊工業新聞社（１９８９年１２月２２日発行）等に記載）により製造することができる。
　更に本発明のポリエステルとしては、前記ポリエステルに加え、不飽和多価カルボン酸あるいはそのエステル形成性誘導体を共重合してなる不飽和ポリエステル樹脂、低融点重合体セグメントを含むポリエステルエラストマーが例示される。
　不飽和多価カルボン酸としては、無水マレイン酸、テトラヒドロ無水マレイン酸、フマル酸、エンドメチレンテトラヒドロ無水マレイン酸などが例示される。かかる不飽和ポリエステルには、硬化特性を制御するため、各種モノマー類が添加され、熱キュア、ラジカルキュア、光、電子線などの活性エネルギー線によるキュア処理により硬化・成形される。かかる不飽和樹脂は、カルボキシル基の制御はチクソトロピーなどのレオロジー特性、樹脂耐久性等に関して重要な技術的課題であるが、環状カルボジイミド化合物により、有毒な遊離イソシアネートの生成無く、カルボキシル基を封止、制御することができる利点、更により有効に分子量を増大させる利点の工業的意義は大きい。
＜ポリエステルエラストマー＞
　更に本発明においてポリエステルは、柔軟成分を共重合してなるポリエステルエラストマーでもよい。ポリエステルエラストマーは公知文献、例えば特開平１１−９２６３６号公報などに記載のごとく高融点硬ポリエステルセグメントと分子量４００~６，０００の低融点重合体セグメントとからなる共重合体であり、高融点ポリエステルセグメント構成成分だけで高重合体を形成した場合の融点が１５０℃以上であり、ポリアルキレングリコール類また炭素数２~１２の脂肪族ジカルボン酸と炭素数２~１０の脂肪族グリコールから製造される脂肪族ポリエステルなどよりなる低融点重合体セグメント構成成分のみで測定した場合の融点ないし軟化点が８０℃以下の構成成分からなる熱可塑性ポリエステル型ブロック共重合体である。かかるエラストマーは、加水分解安定性に問題があるが、環状カルボジイミド化合物により、安全上問題なく、カルボキシル基の制御できる意義、分子量低下を抑制あるいは増大できる工業的な意義は大きい。
＜ポリアミド＞
　本発明のポリアミドとしては、アミノ酸、ラクタムあるいはジアミンとジカルボン酸あるいはそのアミド形成性誘導体を主たる構成原料としたアミド結合を有する熱可塑性重合体である。
　本発明においてポリアミドとしては、ジアミンとジカルボン酸あるいはそのアシル活性体を縮合してなる重縮合物、あるいはアミノカルボン酸もしくはラクタム、あるいはアミノ酸を重縮合してなる重合体、あるいはそれらの共重合体を用いることができる。
　ジアミンとしては、脂肪族ジアミン、芳香族ジアミンが挙げられる。脂肪族ジアミンとしては、例えばテトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、ウンデカメチレンジアミン、ドデカメチレンジアミン、２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジアミン、２，４，４−トリメチルヘキサメチレンジアミン、５−メチルノナメチレンジアミン、２，４−ジメチルオクタメチレンジアミン、メタキシリレンジアミン、パラキシリレンジアミン、１，３−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１−アミノ−３−アミノメチル−３，５，５−トリメチルシクロヘキサン、３，８−ビス（アミノメチル）トリシクロデカン、ビス（４−アミノシクロヘキシル）メタン、ビス（３−メチル−４−アミノシクロヘキシル）メタン、２，２−ビス（４−アミノシクロヘキシル）プロパン、ビス（アミノプロピル）ピペラジン、アミノエチルピペラジンが挙げられる。芳香族ジアミンとしては、ｐ−フェニレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、２，６−ナフタレンジアミン、４，４’−ジフェニルジアミン、３，４’−ジフェニルジアミン、４，４’−ジアミノジフェニルエーテル、３，４’−ジアミノジフェニルエーテル、４，４’スルホン、３，４’−ジアミノジフェニルスルホン、４，４’−ジアミノジフェニルケトン、３，４’−ジアミノジフェニルケトン、２，２−ビス（４−アミノフェニル）プロパンなどが挙げられる。
　ジカルボン酸としてはアジピン酸、スベリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカン酸、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、２−クロロテレフタル酸、２−メチルテレフタル酸、５−メチルイソフタル酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、ヘキサヒドロテレフタル酸、ヘキサヒドロイソフタル酸、ジグリコール酸などが挙げられる。具体的にはポリカプロアミド（ナイロン６）、ポリテトラメチレンアジパミド（ナイロン４６）、ポリヘキサメチレンアジパミド（ナイロン６６）、ポリヘキサメチレンセバカミド（ナイロン６１０）、ポリヘキサメチレンドデカミド（ナイロン６１２）、ポリウンデカメチレンアジパミド（ナイロン１１６）、ポリウンデカンアミド（ナイロン１１）、ポリドデカンアミド（ナイロン１２）などの脂肪族ポリアミド、ポリトリメチルヘキサメチレンテレフタルアミド、ポリヘキサメチレンイソフタルアミド（ナイロン６Ｉ）、ポリヘキサメチレンテレフタル／イソフタルアミド（ナイロン６Ｔ／６Ｉ）、ポリビス（４−アミノシクロヘキシル）メタンドデカミド（ナイロンＰＡＣＭ１２）、ポリビス（３−メチル−４−アミノシクロヘキシル）メタンドデカミド（ナイロンジメチルＰＡＣＭ１２）、ポリメタキシリレンアジパミド（ナイロンＭＸＤ６）、ポリウンデカメチレンテレフタルアミド（ナイロン１１Ｔ）、ポリウンデカメチレンヘキサヒドロテレフタルアミド（ナイロン１１Ｔ（Ｈ））及びこれらの共重合ポリアミドなどの脂肪族−芳香族ポリアミドおよびこれらの共重合体や混合物更にはポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド）、ポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド−ｃｏ−イソフタルアミド）などを挙げることができる。
　アミノ酸としては、例えばω−アミノカプロン酸、ω−アミノエナント酸、ω−アミノカプリル酸、ω−アミノペルゴン酸、ω−アミノカプリン酸、１１−アミノウンデカン酸、１２−アミノドデカン酸、パラアミノメチル安息香酸などが、ラクタムとしては例えばω−カプロラクタム、ω−エナントラクタム、ω−カプリルラクタム、ω−ラウロラクタムなどが例示される。
　これらのポリアミド樹脂の分子量は特に制限はないが、ポリアミド樹脂１重量％濃度の９８％濃硫酸溶液中、２５℃で測定した相対粘度が２．０~４．０の範囲のものが好ましい。
　また、これらのアミド樹脂は周知の方法、例えば、（「ポリアミド樹脂ハンドブック」（福本修著、日刊工業新聞社（昭和６３年１月３０日発行）等に準じて製造することができる。
　更に本発明のポリアミドには、ポリアミドエラストマーとして公知のポリアミドを包含する。かかるポリアミドとしては、例えば炭素数が６以上のポリアミド形成成分およびポリ（アルキレンオキシド）グリコールとの反応によるグラフトまたはブロック共重合体が挙げられ、炭素数が６以上のポリアミド形成成分とポリ（アルキレンオキシド）グリコール成分との結合は、通常エステル結合、アミド結合であるが、特にこれらのみに限定されず、ジカルボン酸、ジアミン等の第３成分を両成分の反応成分として用いることも可能である。ポリ（アルキレンオキシド）グリコールの例としては、ポリエチレンオキシドグリコール、ポリ（１，２−プロピレンオキシド）グリコール、ポリ（１，３−プロピレンオキシド）グリコール、ポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール、ポリ（ヘキサメチレンオキシド）グリコール、エチレンオキシドとプロピレンオキシドのブロックまたはランダム共重合体、エチレンオキシドとテトラヒドロフランのブロックまたはランダム共重合体等が例示される。該ポリ（アルキレンオキシド）グリコールの数平均分子量は２００~６，０００が重合性および剛性の点で好ましく、３００~４，０００がより好ましい。
　本発明で用いるポリアミドエラストマーは、カプロラクタム、ポリエチレングリコール、テレフタル酸を重合して得られるポリアミドエラストマーが好ましい。かかるポリアミド樹脂は、原料より容易に理解されるごとく、カルボキシル基を３０から１００ｅｑ／ｔｏｎ、アミノ基を３０から１００ｅｑ／ｔｏｎ程度含有するが、カルボキシル基はポリアミドの安定性の好ましくない効果を有することは良く知られている。
　本発明の環状カルボジイミド化合物により、安全上問題なくカルボキシル基を２０ｅｑ／ｔｏｎ以下、あるいは１０ｅｑ／ｔｏｎ以下、更に好ましくはそれ以下にまで制御され、分子量低下がより有効に抑制された組成物の意義は大きい。
＜ポリアミド−イミド＞
　本発明に用いられるポリアミド−イミド樹脂は、下記式（Ｉ）で示される主たる繰り返し構造単位を有する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000039
（式中Ｒ３は３価の有機基を表し、Ｒ４は２価の有機基を表し、ｎは正の整数を表す。）
　このようなポリアミド−イミド樹脂の代表的な合成方法としては、（１）ジイソシアネートと三塩基酸無水物を反応させる方法、（２）ジアミンと三塩基酸無水物を反応させる方法、（３）ジアミンと三塩基酸無水物クロライドを反応させる方法等が挙げられる。但し、本発明に用いられるポリアミド−イミド樹脂の合成方法は、これらの方法に制限するものではない。上記合成方法で用いられる代表的な化合物を次に列挙する。
　まず、ジイソシアネートとしては、４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、３，３’−ジフェニルメタンジイソシアネート、４，４’−ジフェニルエーテルジイソシアネート、３，３’−ジフェニルエーテルジイソシアネート、パラフェニレンジイソシアネート等が好ましいものとして挙げられる。
　また、ジアミンとしては、４，４’−ジアミノジフェニルスルホン、３，３’−ジアミノジフェニルスルホン、４，４’−ジアミノジフェニルエーテル、３，３’−ジアミノジフェニルエーテル、４，４’−ジアミノジフェニルメタン、３，３’−ジアミノジフェニルメタン、キシリレンジアミン、フェニレンジアミン等が好ましいものとして挙げられる。これらの中で、４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート、３，３’−ジフェニルメタンジイソシアネート、４，４’−ジフェニルエーテルジイソシアネート、３，３’−ジフェニルエーテルジイソシアネート、４，４’−ジアミノジフェニルエーテル、３，３’−ジアミノジフェニルエーテル、４，４’−ジアミノジフェニルメタン、３，３’−ジアミノジフェニルメタンがより好ましいものとして挙げられる。
　また、三塩基酸無水物としては、トリメリット酸無水物が好ましいものとして挙げられ、三塩基酸無水物クロライドとしては、トリメリット酸無水物クロライドなどが挙げられる。
　ポリアミド−イミド樹脂を合成する際に、ジカルボン酸、テトラカルボン酸二無水物等をポリアミド−イミド樹脂の特性を損なわない範囲で同時に反応させることができる。ジカルボン酸としては、テレフタル酸、イソフタル酸、アジピン酸等が挙げられ、テトラカルボン酸二無水物としては、ピロメリット酸二無水物、ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、ビフェニルテトラカルボン酸二無水物などが挙げられる。これらは、全酸成分中の５０当量％以下で使用することが好ましい。
　ポリアミド−イミド樹脂がポリマー中に含有されるカルボキシル基の濃度により耐久性が低下することがあるので、カルボキシル基の濃度は、好ましくは１から１０ｅｑ／ｔｏｎあるいはそれ以下に制御することが好ましい。本発明環状カルボジイミド化合物においては好適に上記カルボキシル基濃度範囲とすることが可能である。
＜ポリイミド＞
　本発明のポリイミド樹脂は特に限定無く、従来公知のポリイミド樹脂が例示されるが、中でも熱可塑性ポリイミド樹脂が好適に選択される。
　かかるポリイミド樹脂としては、例えば、以下に記載のジアミン成分とテトラカルボン酸よりなるポリイミドが例示される。
　Ｈ２Ｎ−Ｒ５−ＮＨ２
［式中、Ｒ５は、（ｉ）単結合；（ｉｉ）Ｃ２~１２脂肪族炭化水素基；（ｉｉｉ）Ｃ４~３０脂環族基；（ｉｖ）Ｃ６~３０芳香族基；（ｖ）−Ｐｈ−Ｏ−Ｒ６−Ｏ−Ｐｈ−基（式中、Ｒ６は、フェニレン基又は−Ｐｈ−Ｘ−Ｐｈ−基を示し、Ｘは単結合、ハロゲン原子により置換されても良いＣ１~４アルキレン基、−Ｏ−Ｐｈ−Ｏ−基、−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ−又は−ＳＯ２−基を示す）；又は（ｖ）−Ｒ７−（ＳｉＲ８ ２−Ｏ）ｍ−ＳｉＲ８ ２−Ｒ７−基（式中、Ｒ７は、−（ＣＨ２）ｓ−、−（ＣＨ２）ｓ−Ｐｈ−、−（ＣＨ２）ｓ−Ｏ−Ｐｈ−、又は−Ｐｈ−を示し、ｍは１~１００の整数であり；ｓは１−４の整数を示し；Ｒ８はＣ１~６アルキル基、フェニル基又はＣ１~６アルキルフェニル基を示す）
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000040
〔式中、ＹはＣ２~１２の四価の脂肪族基、Ｃ４~８の四価の脂環族基、Ｃ６~１４のモノ又はポリ縮合環の四価の芳香族基、＞Ｐｈ−Ｘ−Ｐｈ＜基（式中、Ｘは単結合、ハロゲン原子によって置換されても良いＣ１~４アルキレン基、−Ｏ−Ｐｈ−Ｏ−、−Ｏ−、−ＣＯ−、−Ｓ−、−ＳＯ−又は−ＳＯ２基を示す）〕。
　ポリアミド酸の製造に用いられるテトラカルボン酸無水物の具体例としては、例えば、無水ピロメリト酸（ＰＭＤＡ）、無水４，４’−オキシジフタル酸（ＯＤＰＡ）、無水ビフェニル−３，３’，４，４’−テトラカルボン酸（ＢＰＤＡ）、無水ベンゾフェノン−３，３’，４，４’−テトラカルボン酸（ＢＴＤＡ）、無水エチレンテトラカルボン酸、無水ブタンテトラカルボン酸、無水シクロペンタンテトラカルボン酸、無水ベンゾフェノン−２，２’，３，３’−テトラカルボン酸、無水ビフェニル−２，２’，３，３’−テトラカルボン酸、無水２，２−ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）プロパン、無水２，２−ビス（２，３−ジカルボキシフェニル）プロパン、無水ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）エーテル、無水ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）スルホン、無水１，１−ビス（２，３−ジカルボキシフェニル）エタン、無水ビス（２，３−ジカルボキシフェニル）メタン、無水ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）メタン、無水４，４’−（Ｐ−フェニレンジオキシ）ジフタル酸、無水４，４’−（ｍ−フェニレンジオキシ）ジフタル酸、無水ナフタリン−２，３，６，７−テトラカルボン酸、無水ナフタリン−１，４，５，８−テトラカルボン酸、無水ナフタリン−１，２，５，６−テトラカルボン酸、無水ベンゼン−１，２，３，４−テトラカルボン酸、無水ペリレン−３，４，９，１０−テトラカルボン酸、無水アントラセン−２，３，６，７−テトラカルボン酸と無水フェナントレン−１，２，７，８−テトラカルボン酸などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。これらジカルボン酸無水物は単独で使用、又は２種以上混合して使用しても良い。上記のうち、好ましくは無水ピロメリト酸（ＰＭＤＡ）、無水４，４’−オキシジフタル酸（ＯＤＰＡ）、無水ビフェニル−３，３’，４，４’−テトラカルボン酸（ＢＰＤＡ）、無水ベンゾフェノン−３，３’，４，４’−テトラカルボン酸、無水ビフェニルスルホン−３，３’，４，４’−テトラカルボン酸（ＤＳＤＡ）が使用される。
　本発明において、ポリイミドの製造に使用されるジアミンの具体例としては、例えば、４，４’−ジアミノジフェニルエーテル、４，４’−ジアミノジフェニルメタン、４，４’−ジアミノジフェニルスルホン、４，４’−ジアミノジフェニルチオエーテル、４，４’−ジ（メタ−アミノフェノキシ）ジフェニルスルホン、４，４’−ジ（パラ−アミノフェノキシ）ジフェニルスルホン、ｏ−フェニレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレンジアミン、ベンジジン、２，２’−ジアミノベンゾフェノン、４，４’−ジアミノベンゾフェノン、４，４’−ジアミノジフェニル−２，２’−プロパン、１，５−ジアミノナフタリン、１，８−ジアミノナフタリン、トリメチレンジアミン、テトラメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、４，４−ジメチルヘプタメチレンジアミン、２，１１−ドデカジアミン、ジ（パラ−アミノフェノキシ）ジメチルシラン、１，４−ジ（３−アミノプロピルジアミノシラン）ベンゼン、１，４−ジアミノシクロヘキサン、オルト−トリルジアミン、メタ−トリルジアミン、アセトグアナミン、ベンゾグアナミン、１，３−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼン（ＡＰＢ）、ビス〔４−（３−アミノフェノキシ）フェニル〕メタン、１，１−ビス〔４−（３−アミノフェノキシ）フェニル〕エタン、１，２−ビス〔４−（３−アミノフェノキシ）フェニル〕エタン、２，２−ビス〔４−（３−アミノフェノキシ）フェニル〕エタン、２，２−ビス〔４−（３−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン、２，２−ビス〔４−（３−アミノフェノキシ）フェニル〕ブタン、２，２−ビス〔４−（３−アミノフェノキシ）フェニル〕−１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロプロパン，４，４’−ジ（３−アミノフェノキシ）ビフェニル、ジ〔４−（３−アミノフェノキシ）フェニル〕ケトン、ジ〔４−（３−アミノフェノキシ）フェニル〕スルフィド、ジ〔４−（３−アミノフェノキシ）フェニル〕スルホキシド、ジ〔４−（３−アミノフェノキシ）フェニル〕スルホン、ジ（４−（３−アミノフェノキシ）フェニル）エーテルなどが挙げられるが、これらに限定されるものではない。上記のジアミンは単独又は多くを混合して使用しても良い。
　熱可塑性ポリイミドとしては、例えば以下記載のテトラカルボン酸無水物とｐ−フェニレンジアミン、各種シクロヘキサンジアミン、水添ビスフェノールＡ型ジアミン等の公知のジアミンとからなるポリイミド樹脂、更にゼネラルエレクトリック社より「Ｕｌｔｅｍ」の商品名で市販されている、「Ｕｌｔｅｍ」１０００、「Ｕｌｔｅｍ」１０１０、「Ｕｌｔｅｍ」ＣＲＳ５００１、「Ｕｌｔｅｍ」ＸＨ６０５０、三井化学（株）製の「オーラム（ＡＵＲＵＭ）」２５０ＡＭなどが例示される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000041
［式中、Ｒ８８及びＲ９９はそれぞれ独立に、水素原子、炭素数１~１０の直鎖状もしくは分岐状のアルキル基、又は、アリール基を表す。Ｒ１００は炭素数６~３０のアリーレン基または炭素数２~２０のアルキレン基を示す。ｍ、ｎ、はそれぞれ、０~５の整数、ｋは１~３の整数。］
＜ポリエステルアミド＞
　本発明のポリエステルアミド樹脂は特に限定無く、ポリエステル構成成分とポリアミド構成成分の共重合により得られる従来公知のポリエステルアミド樹脂が例示されるが、中でも熱可塑性ポリエステルアミド樹脂が好適に選択される。
　本発明のポリエステルアミド樹脂は、公知の方法等により合成する事ができる。例えば、前記ポリアミド構成成分をまず重縮合反応により進行させ、末端に官能基を有したポリアミドを合成した後、ポリアミドの存在下、前記ポリエステル構成成分を重合させる方法等によって行う事ができる。この重縮合反応は、通常、第一段階としてアミド化反応を進行させ、第二段階にエステル化反応を進行させる事により実施される。
　かかるポリエステル構成成分としては、上記記載のポリエステル構成成分が好適に選択される。また、かかるポリアミド構成成分としては、上記記載のポリアミド構成成分が好適に選択される。
　環状カルボジイミド化合物を作用させるこれらの高分子化合物には、環状カルボジイミド化合物と反応してその効力を失わない範囲で、公知のあらゆる添加剤、フィラーを添加して用いることができる。添加剤としては例えば、溶融粘度を低減させるため、ポリカプロラクトン、ポリブチレンサクシネート、ポリエチレンサクシネートのような脂肪族ポリエステルポリマーや、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリ（エチレン−プロピレン）グリコールなどの脂肪族ポリエーテルポリマーを内部可塑剤として、あるいは外部可塑剤として含有させることができる。更には、艶消し剤、消臭剤、難燃剤、摩擦低減剤、抗酸化剤、着色顔料等として無機微粒子や有機化合物を必要に応じて添加することができる。
＜高分子化合物と環状カルボジイミド化合物との混合方法＞
　本発明においては、環状カルボジイミド化合物は酸性基を有する高分子化合物と混合し、反応させることによって、酸性基を封止することができる。環状カルボジイミド化合物を高分子化合物に添加、混合する方法は特に限定なく、従来公知の方法により、溶液、融液あるいは適用する高分子のマスターバッチとして添加する方法、あるいは環状カルボジイミド化合物が溶解、分散または溶融している液体に高分子化合物の固体を接触させ環状カルボジイミド化合物を浸透させる方法などを採ることができる。
　溶液、融液あるいは適用する高分子化合物のマスターバッチとして添加する方法をとる場合には、従来公知の混練装置を使用して添加することができる。混練に際しては、溶液状態での混練法あるいは溶融状態での混練法が、均一混練性の観点より好ましい。混練装置としては、特に限定なく、従来公知の縦型の反応容器、混合槽、混練槽あるいは一軸または多軸の横型混練装置、例えば一軸あるいは多軸のルーダー、ニーダーなどが例示される。高分子化合物との混合時間は特に指定はなく、混合装置、混合温度にもよるが、０．１分間から２時間、好ましくは０．２分間から６０分間、より好ましくは１分間から３０分間が選択される。
　溶媒としては、高分子化合物および環状カルボジイミド化合物に対し、不活性であるものを用いることができる。特に、両者に親和性を有し、両者を少なくとも部分的に溶解、あるいは両者に少なくとも部分的に溶解する溶媒が好ましい。
　溶媒としては例えば、炭化水素系溶媒、ケトン系溶媒、エステル系溶媒、エーテル系溶媒、ハロゲン系溶媒、アミド系溶媒などを用いることができる。
　炭化水素系溶媒として、ヘキサン、シクロヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン、ヘプタン、デカンなどが挙げられる。
　ケトン系溶媒として、アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、シクロヘキサノン、イソホロンなどが挙げられる。
　エステル系溶媒としては、酢酸エチル、酢酸メチル、コハク酸エチル、炭酸メチル、安息香酸エチル、ジエチレングリコールジアセテートなどが挙げられる。
　エーテル系溶媒としては、ジエチルエーテル、ジブチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジエチレングリコールジメチルエーテル、トリエチレングリコールジエチルエーテル、ジフェニルエーテルなどが挙げられる。
　ハロゲン系溶媒としては、ジクロロメタン、クロロホルム、テトラクロロメタン、ジクロロエタン、１，１’，２，２’−テトラクロロエタン、クロロベンゼン、ジクロロベンゼンなどを挙げることができる。
　アミド系溶媒としては、ホルムアミド、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、Ｎ−メチルピロリドンなどが挙げられる。
　これらの溶媒は単一であるいは所望により混合溶媒として使用することができる。
　本発明において、溶媒は、高分子化合物と環状カルボジイミド化合物の合計、１００重量％あたり１~１，０００重量％の範囲で適用される。１重量％より少ないと、溶媒適用に意義がない。また、溶媒使用量の上限値は、特にないが、操作性、反応効率の観点より１，０００重量％程度である。
　環状カルボジイミド化合物が溶解、分散または溶融している液体に高分子化合物の固体を接触させ環状カルボジイミド化合物を浸透させる方法をとる場合には、上記のごとき溶剤に溶解した環状カルボジイミド化合物に固体の高分子化合物を接触させる方法や、環状カルボジイミド化合物のエマルジョン液に固体の高分子化合物を接触させる方法などをとることができる。接触させる方法としては、高分子化合物を浸漬する方法や、高分子化合物に塗布する方法、散布する方法などを好適にとることができる。
　本発明の環状カルボジイミド化合物による封止反応は、室温（２５℃）~３００℃程度の温度で可能であるが、反応効率の観点より、好ましくは５０~２５０℃、より好ましくは８０~２００℃の範囲ではより促進される。高分子化合物は、溶融している温度ではより反応が進行しやすいが、環状カルボジイミド化合物の揮散、分解などを抑制するため、３００℃より低い温度で反応させることが好ましい。また高分子の溶融温度を低下、攪拌効率を上げるためにも、溶媒を適用することは効果がある。
　反応は無触媒で十分速やかに進行するが、反応を促進する触媒を使用することもできる。触媒としては、従来の線状カルボジイミド化合物で使用される触媒が適用できる。例えば、アルカリ金属化合物、アルカリ土類金属化合物、３級アミン化合物、イミダゾール化合物、第４級アンモニウム塩、ホスフィン化合物、ホスホニウム塩、リン酸エステル、有機酸、ルイス酸などが挙げられ、これらは１種または２種以上使用することができる。触媒の添加量は、特に限定されるものではないが、高分子化合物と環状カルボジイミド化合物の合計１００重量％に対し、０．００１~１重量％が好ましく、また０．０１~０．１重量％がより好ましく、更には０．０２~０．１重量％が最も好ましい。
　環状カルボジイミド化合物の適用量は、酸性基１当量あたり、環状カルボジイミド化合物に含まれるカルボジイミド基が０．５当量から１００当量の範囲が選択される。０．５当量より過少に過ぎると、環状カルボジイミド化合物適用の意義がない場合がある。また１００当量より過剰に過ぎると、基質の特性が変成する場合がある。かかる観点より、上記基準において、好ましくは０．６~１００当量、より好ましくは０．６５~７０当量、更に好ましくは０．７~５０当量、とりわけ好ましくは０．７~３０当量の範囲が選択される。
＜高分子化合物と環状カルボジイミド化合物とを混合した組成物＞
　上記の方法によって混合して得られる組成物は、両者の割合、反応時間等によって、基本的に以下の態様をとりうる。
（１）組成物が下記の３成分からなる、
（ａ）カルボジイミド基を１個有しその第一窒素と第二窒素とが結合基により結合されている環状構造を少なくとも含む化合物。
（ｂ）酸性基を有する高分子化合物。
（ｃ）カルボジイミド基を１個有しその第一窒素と第二窒素とが結合基により結合されている環状構造を少なくとも含む化合物によって酸性基が封止された高分子化合物。
（２）組成物が下記の２成分からなる。
（ａ）カルボジイミド基を１個有しその第一窒素と第二窒素とが結合基により結合されている環状構造を少なくとも含む化合物。
（ｃ）カルボジイミド基を１個有しその第一窒素と第二窒素とが結合基により結合されている環状構造を少なくとも含む化合物によって酸性基が封止された高分子化合物。
（３）組成物が下記の成分からなる、
（ｃ）カルボジイミド基を１個有しその第一窒素と第二窒素とが結合基により結合されている環状構造を少なくとも含む化合物によって酸性基が封止された高分子化合物。
　ここで、（３）の態様は組成物ではなく、変性された高分子化合物であるが、本発明においては便宜的に「組成物」として記載する。
　何れの態様も好ましいものであるが、未反応の環状カルボジイミド化合物が組成物中に存在している場合には、溶融成形時、湿熱雰囲気化等、何らかの要因で高分子化合物の分子鎖が切断された場合に、未反応の環状カルボジイミド化合物と、切断により生じた分子鎖末端とが反応することにより、酸性基濃度を低いままで保つことができるので、とりわけ好ましい。
　なお、本発明において、上記の”３成分”、”２成分”、”１成分”の記載は、酸性基を有する高分子化合物と環状カルボジイミド化合物とが組成物中においてとりうる態様についてのみを記載しているのであって、本発明の目的を阻害しない限りにおいて、公知のあらゆる添加剤、フィラーを添加することを除外しているものではないことはいうまでもなく、例えば、安定剤、紫外線吸収剤を含有することができる。
　安定剤としては通常の熱可塑性樹脂の安定剤に使用されるものを用いることができる。例えば酸化防止剤、光安定剤等を挙げることができる。これらの剤を配合することで機械的特性、成形性、耐熱性および耐久性に優れた多層フィルムを得ることができる。
　酸化防止剤としてはヒンダードフェノール系化合物、ヒンダードアミン系化合物、ホスファイト系化合物、チオエーテル系化合物等を挙げることができる。
　ヒンダードフェノール系化合物としては、ｎ−オクタデシル−３−（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート、ｎ−オクタデシル−３−（３’−メチル−５’−ｔｅｒｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート、ｎ−テトラデシル−３−（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート、１，６−ヘキサンジオ−ル−ビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート］、１，４−ブタンジオール−ビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート］、２，２’−メチレン−ビス（４−メチル−ｔｅｒｔ−ブチルフェノール）、トリエチレングリコール−ビス［３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート］、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、３，９−ビス［２−｛３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ｝−１，１−ジメチルエチル］２，４，８，１０−テトラオキサスピロ（５，５）ウンデカン等が挙げられる。
　ヒンダードアミン系化合物として、Ｎ，Ｎ’−ビス−３−（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオニルヘキサメチレンジアミン、Ｎ，Ｎ’−テトラメチレン−ビス［３−（３’−メチル−５’−ｔｅｒｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオニル］ジアミン、Ｎ，Ｎ’−ビス［３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオニル］ヒドラジン、Ｎ−サリチロイル−Ｎ’−サリチリデンヒドラジン、３−（Ｎ−サリチロイル）アミノ−１，２，４−トリアゾール、Ｎ，Ｎ’−ビス［２−｛３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ｝エチル］オキシアミド等を挙げることができる。好ましくは、トリエチレングリコール−ビス［３−（３−ｔｅｒｔ−ブチル−５−メチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロピオネート］、及びテトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン等が挙げられる。
　ホスファイト系化合物としては、少なくとも１つのＰ−Ｏ結合が芳香族基に結合しているものが好ましく、具体的には、トリス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、テトラキス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）４，４’−ビフェニレンホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトール−ジ−ホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、４，４’−ブチリデン−ビス（３−メチル−６−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−ジ−トリデシル）ホスファイト、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ジトリデシルホスファイト−５−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ブタン、トリス（ミックスドモノおよびジ−ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、４，４’−イソプロピリデンビス（フェニル−ジアルキルホスファイト）等が挙げられる。
　なかでもトリス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトール−ジ−ホスファイト、テトラキス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）４，４’−ビフェニレンホスファイト等が好ましく使用できる。
　チオエーテル系化合物の具体例として、ジラウリルチオジプロピオネート、ジトリデシルチオジプロピオネート、ジミリスチルチオジプロピオネート、ジステアリルチオジプロピオネート、ペンタエリスリトール−テトラキス（３−ラウリルチオプロピオネート）、ペンタエリスリトール−テトラキス（３−ドデシルチオプロピオネート）、ペンタエリスリトール−テトラキス（３−オクタデシルチオプロピオネート）、ペンタエリスリトールテトラキス（３−ミリスチルチオプロピオネート）、ペンタエリスリトール−テトラキス（３−ステアリルチオプロピオネート）等が挙げられる。
　光安定剤としては、例えばオキシベンゾフェノン系化合物、環状イミノエステル系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、シアノアクリレート系化合物、ヒンダードアミン系化合物、ニッケル錯塩系化合物等を挙げることが出来る。光安定剤としては、紫外線吸収剤と光酸化で生成するラジカルを捕捉するものの組み合わせにて用いても良い。
　紫外線吸収剤としては、環状イミノエステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物が可視光における吸収を最小化できる点で好ましい。
　有用なベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤の具体例として、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔｅｒｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’−（３’’，４’’，５’’，６’’−テトラヒドロフタルイミドメチル）−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２，２−メチレンビス（４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔｅｒｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−６−（直鎖及び側鎖ドデシル）−４−メチルフェノール、オクチル−３−〔３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−（クロロ−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェニル〕プロピオネートと２−エチルヘキシル−３−〔３−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−（５−クロロ−２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェニル〕プロピオネートの混合物等を挙げることが出来るが、これらに限定されない。また、市販品として、チヌビン（ＴＩＮＵＶＩＮ）１０９、チヌビン（ＴＩＮＵＶＩＮ）１７１、チヌビン（ＴＩＮＵＶＩＮ）３２６、チヌビン（ＴＩＮＵＶＩＮ）３２８（何れもチバ・スペシャリティ・ケミカルズ社製）を好ましく使用出来る。
　環状イミノエステル系化合物の具体例としては、２，２’−ビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２，２’−ｐ−フェニレンビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２，２’−ｍ−フェニレンビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２，２’−（４，４’−ジフェニレン）ビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２，２’−（２，６−ナフタレン）ビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２，２’−（１，５−ナフタレン）ビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２，２’−（２−メチル−ｐ−フェニレン）ビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２，２’−（２−ニトロ−ｐ−フェニレン）ビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）および２，２’−（２−クロロ−ｐ−フェニレン）ビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）などが例示される。なかでも２，２’−ｐ−フェニレンビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）、２，２’−（４，４’−ジフェニレン）ビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）および２，２’−（２，６−ナフタレン）ビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）が好適であり、特に２，２’−ｐ−フェニレンビス（３，１−ベンゾオキサジン−４−オン）が好適である。環状イミノエステルは単独であるいは２種以上を併用して用いることができる。
　当該環状イミノエステルは、国際公開ＷＯ０３／０３５７３５号パンフレットに開示された各種の方法によって製造することができる。すなわち原料として無水イサト酸を利用する方法（殊に再結晶化された無水イサト酸を利用する方法）、並びにアントラニル酸を利用する方法の何れも利用可能である。これらの酸化合物とカルボン酸クロライド化合物とを反応させて、環状イミノエステル化合物を得ることができる。これらは特公昭６２−３１０２７号公報に開示された如く、生成後に再結晶化処理を行ってもよい。かかる化合物は竹本油脂（株）からＣＥｉ−Ｐ（商品名）、及びＣＹＴＥＣ社からＣＹＡＳＯＲＢＵＶ−３６３８（商品名）として市販されており、容易に利用できる。
　ベンゾフェノン系化合物としては、ベンゾフェノン、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシベンゾフェノン、２，２’４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシ−５−スルホベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−オクトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ドデシロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−オクトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−５−スルホベンゾフェノン、５−クロロ−２−ヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−オクトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−２’−カルボキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−（２−ヒドロキシ−３−メチル−アクリロキシイソプロポキシ）ベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン−５−スルホン酸水和物、２−ヒドロキシ−４−オクチロキシベンゾフェノン、４−ベンジロキシ−２−ハイドロキシベンゾフェノン、１，４−ビス（４−ベンゾイル−３−ヒドロキシフェノキシ）−ブタン等が挙げられる。
　かかる化合物としてはシプロ化成（株）からＳＥＥＳＯＲＢ１０７、ＳＥＥＳＯＲＢ１０６として市販されており、容易に利用できる。
　なお、酸性基を有する高分子化合物として、例えば、脂肪族ポリエステルを採用した際には、波長２６０~３２０ｎｍに最大吸収波長を有する紫外線吸収剤を含有することが好ましく、これによって紫外線照射後の強度低下および黄変を同時に抑制することができる。このような観点から、紫外線吸収剤としては、波長２７０~３００ｎｍに最大吸収波長を有することが好ましい。
　一般に紫外線吸収剤は波長３４０~３８０ｎｍに吸収を有することが多いが、そのような紫外線吸収剤では脂肪族ポリエステルの強度低下や黄変等の劣化を同時に効果的に抑えることができ難い。
　なお、波長２６０~３２０ｎｍに吸収を有しながら３４０~３８０ｎｍにも吸収を有する紫外線吸収剤を用いることもできるし、波長２６０~３２０ｎｍに吸収波長を有する紫外線吸収剤と一般の３４０~３８０ｎｍに吸収を有する紫外線吸収剤とを併用してもよい。
　紫外線吸収剤の含有量は、脂肪族ポリエステルフィルムの耐紫外線および透明性等に影響を及ぼす。紫外線吸収剤の含有量が多すぎると脂肪族ポリエステルフィルムが本来有する透明性等を低下させることがあるので好ましくない。また、少なすぎると、耐紫外線性の効果が十分に認められず、強度低下や黄変の抑制効果が低下する傾向にある。かかる観点から紫外線吸収剤の含有量は、フィルムの重量に対して、好ましくは０．００１~５重量％、更に好ましくは０．０１~２重量％である。
　このような紫外線吸収剤の例としては、フェニルサリシレート、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニルサリシレート等のサリチル酸誘導体、２，４−ジヒドロキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−２’−カルボキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−ｎ−オクトキシベンゾフェノン、２，２’，４，４’−テトラヒドロキシベンゾフェノン、４−ドデシロキシ−２−ヒドロキシベンゾフェノン、ビス（５−ベンゾイル−４−ヒドロキシ−２−メトキシフェニル）メタン等のベンゾフェノン類、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔｅｒｔ−ブチル−５’−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−５’−ｔｅｒｔ−オクチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔｅｒｔ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−［２’−ヒドロキシ−３’−（３”，４”，５”，６”−テトラヒドロフタルイミドメチル）−５’−メチルフェニル］ベンゾトリアゾール、２，２’−メチレンビス［４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）−６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）フェノール］等のベンゾトリアゾール類、商品名ＳａｎｄｕｖｏｒＥＰＵやＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ等で知られる蓚酸アニリド誘導体、２−エトキシ−５−ｔｅｒｔ−ブチル−２’−エチル蓚酸ビスアニリド、２−エトキシ−２−エチル蓚酸ビスアニリド、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート、２−エチルヘキシル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレート、１，３−ビス−（４−ベンゾイル−３−ヒドロキシフェノキシ）−２−プロピルアクリレート、１，３−ビス−（４−ベンゾイル−３−ヒドロキシフェノキシ）−２−プロピルメタクリレート、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン−５−スルホン酸、オルソ−ベンゾイル安息香酸メチル、エチル−２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレート、２−ヒドロキシ−４−ベンジルオキシベンゾフェノン、ジブチルジチオカルバミン酸ニッケル、ニッケル・チトビスフェノール複合体、ニッケル含有有機光安定剤、バリウム、ナトリウム、リン含有の有機・無機複合体、セミカルバゾン系光安定剤、商品名Ｓａｎｓｈａｄｅ等で知られる酸化亜鉛系紫外線安定剤や相乗効果剤、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）セバケート、ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）セバケート、１−［２−｛３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−４−ヒドロキシ−フェニル）プロピオニルオキシ｝エチル］−４−｛３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシ｝−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、８−ベンジル−７，７，９，９−テトラメチル−３−オクチル−１，２，３−トリアザスピロ［４，５］ウンデカン−２，４−ジオン、４−ベンゾイルオキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン、コハク酸ジメチル−１−（２−ヒドロキシエチル）−４−ヒドロキシ−２，２，６，６−テトラメチルピペリジン重縮合物、ポリ［６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）イミノ−１，３，５−トリアジン−２，４−ジイル］［（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ］ヘキサメチレン［（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）イミノ］］、２−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−２−ｎ−ブチルマロン酸ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジル）、テトラキシ（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジル）１，２，３，４−ブタンテトラカルボキシレート、１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸と１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジノールとトリデシルアルコールとの縮合物、１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸と２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジノールとトリデシルアルコールとの縮合物、１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸と１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジノールとβ，β，β’，β’−テトラメチル−３，９−（２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン）ジエタノールとの縮合物、１，２，３，４−ブタンテトラカルボン酸と２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジノールとβ，β，β’，β’−テトラメチル−３，９−（２，４，８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン）ジエタノールとの縮合物、１，２，２，６，６−ペンタメチル−４−ピペリジルメタクリレート、２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジルメタクリレート等のヒンダードアミン類が挙げられる。その中でも「ユビヌル（Ｕｖｉｎｕｌ）」３０５０、「ユビヌル（Ｕｖｉｎｕｌ）」３０４９などのヒドロキシベンゾフェノン類、「チヌビン（ＴＩＮＵＶＩＮ）」１５７７Ｆ、「アデカスタブ（ＡＤＥＫＡＳＴＡＢ）」ＬＡ−４６などのトリアジン類が紫外線照射後の強度保持および着色の観点から特に良好である。
　また、耐傷つき性を確保しながら透明性に優れたフィルムを提供することを目的として、屈折率Ｎが１．４０~１．５５である滑剤粒子を含有させることも好ましくでき、上記屈折率の範囲の滑剤粒子を添加することで、光学用ベースフィルムとしての透明性を損なうことなく、ハンドリング性、耐傷つき性に優れたものとすることができ、例えば、タッチパネル等の光学フィルムに適した光学用脂肪族ポリエステルフィルムを提供することができる。屈折率が１．４０未満であるか、または１．５５を超えると、この脂肪族ポリエステル樹脂の屈折率との屈折率差が大きくなり、透明性が低下する。好ましい屈折率Ｎの範囲は１．４２~１．５３、更に好ましくは１．４５~１．５０である。
　屈折率Ｎが１．４０~１．５５である滑剤粒子としては、例えば炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化カルシウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化ケイ素、ケイ酸ソーダ、酸化アルミニウム、酸化鉄、酸化ジルコニウム、硫酸バリウム、酸化チタン、酸化錫、三酸化アンチモン、カーボンブラック、二硫化モリブデン等の無機滑剤粒子；アクリル系架橋重合体、スチレン系架橋重合体、シリコーン樹脂、フッ素樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、フェノール樹脂、ナイロン樹脂等の有機滑剤粒子を用いることができる。その中でも屈折率およびハンドリング性、耐傷つき性の観点から、球状シリカ粒子、塊状多孔質シリカ粒子、球状シリコーン粒子、架橋高分子粒子からなる群より選ばれる少なくとも１種であることが好ましい。
　滑剤粒子の平均粒子径は、０．００１~５μｍであることが好ましい。好ましくは０．０１μｍ~２μｍ、更に好ましくは０．０５~１μｍ、特に好ましくは０．１~０．３μｍの範囲である。このような平均粒子径を採用することによって、ハンドリング性および耐傷つき性の向上効果を高くすることができる。また、滑剤粒子の含有量は、フィルムの重量を基準として、０．００１重量％~１．０重量％であることが好ましい。好ましくは０．００１重量％~０．５重量％、好ましくは０．００５~０．２重量％である。このような平均粒子径を採用することによって、ハンドリング性および耐傷つき性の向上効果を高くすることができる。滑剤粒子の平均粒径が０．０１μｍ未満、または含有量が０．００１重量％未満ではフィルムの巻き取り性の向上効果が不十分であり、他方、滑剤粒子の平均粒径が５μｍを超える、または含有量が１０重量％を超えると、滑剤粒子による光学特性の悪化が顕著になり、フィルムの透明性の向上効果が低くなる傾向にある。なお、フィルムの光線透過率は７０％以上が好ましく、これより低いと光学用途には性能不足となる。
　滑剤粒子は、その長径と短径の比が１．２以下、更には１．１以下である球状粒子（以下、真球状粒子ということがある）であることが、フィルムの滑り性と光学特性をバランスさせる点から好ましい。また、該不活性粒子は、粒度分布がシャープであることが好ましく、例えば相対標準偏差が０．３未満、更には０．２未満のものが好ましい。
　相対標準偏差が大きい粒子を使用すると、粗大粒子の頻度が大きくなり、光学的な欠陥を生ずる場合がある。ここで、不活性粒子の平均粒径、粒径比及び相対標準偏差は、まず粒子表面に導電性付与のための金属を極薄くスパッターし、電子顕微鏡にて、１万~３万倍に拡大した像から、長径、短径および面積円相当径を求め、次いでこれらを次式の当てはめることで算出される。
　平均粒径　＝　測定粒子の面積円相当径の総和　／　測定粒子数
　粒径比　＝　粒子の平均長径　／　該粒子の平均短径
　また本発明においては、上記のような滑剤粒子１種類を用いてもよく、あるいは２種類以上を用いてもよい。
＜高分子化合物と環状カルボジイミド化合物とを混合した組成物を含んでなるフィルム＞
　本発明のフィルムは、上述の高分子化合物と環状カルボジイミド化合物とを混合した組成物を少なくとも含む。ここで、フィルムに含まれる当該組成物の含有量は、含まれている限り特に限定は無いが、フィルムを適用しようとする用途、高分子の種類、他の環状カルボジイミド化合物を含まない成分の種類、等によって、適宜設定すればよい。通常は１０重量％以上、好ましくは５０重量％以上、特に好ましくは９５重量％以上で設定すればよい。このフィルムに製膜するにあたっては、押し出し成形、キャスト成形等の成形手法を用いることができる。例えば、Ｉダイ、Ｔダイ、円形ダイ等が装着された押出機等を用いて、未延伸フィルムを押し出し成形することができる。
　押し出し成形により成形品を得る場合は、溶融フィルムを冷却ドラム上に押し出し次いで該フィルムを回転する冷却ドラムに密着させ冷却することによって製造される。このとき溶融フィルムと冷却ドラムの密着方法については、キャスティングドラムの温度を上げて粘着させたり、ロールによるニップや静電密着方式などの技術が使用できるが、静電密着方式を使用する場合はスルホン酸四級ホスホニウム塩などの静電密着剤を配合し、電極よりフィルム溶融面に非接触的に電荷を容易に印加し、それによってフィルムを、回転する冷却ドラムに密着させることにより表面欠陥の少ない未延伸フィルムを得ることができる。
　また、樹脂組成物を溶解する溶媒、例えばクロロホルム、二塩化メチレン等の溶媒を用いて、溶液とした後、キャスト乾燥固化することにより未延伸フィルムをキャスト成形することもできる。
　未延伸フィルムは機械的流れ方向（以下、長手方向、縦方向、ＭＤの何れかで略記することがある。）に縦一軸延伸、機械的流れ方向に直交する方向（以下、幅方向、横方向、ＴＤの何れかで略記することがある。）に横一軸延伸することができ、またロール延伸とテンター延伸の逐次２軸延伸法、テンター延伸による同時２軸延伸法、チューブラー延伸による２軸延伸法等によって延伸することにより２軸延伸フィルムを製造することができる。
　延伸倍率は少なくともどちらか一方向に０．１％以上１０００％以下であることが好ましく、０．２％以上６００％以下であることが更に好ましく、０．３％以上３００％以下であることがとりわけ好ましい。この範囲に設計することにより、複屈折率、耐熱性、強度の観点で好ましい延伸フィルムが得られる。
　該フィルムは、延伸後、ステレオコンプレックス相ポリ乳酸の結晶融解温度をＴｍとするとき、Ｔｍ未満の温度で熱処理することにより、熱収縮率を好適に低下させることができる。
　フィルム製膜時の熱セットは可能な範囲で高い温度で実施することで、９０℃における熱収縮率を１％以下に低下させることができ、より好ましく、熱処理温度は９０からＴｍ（℃）の範囲が好ましく、更に好ましくは１００から（Ｔｍ−１０）（℃）、より好ましくは１２０から（Ｔｍ−２０）（℃）の範囲が選択される。
　かくして得られた延伸フィルムには、所望により従来公知の方法で、表面活性化処理、例えばプラズマ処理、アミン処理、コロナ処理を施すことも可能である。
　本発明により得られた耐湿熱性の改善されたフィルムは、液晶ディスプレイなどに使用される偏光板保護フィルム、その他光学用フィルム、太陽電池裏面保護膜用フィルム、電気絶縁用フィルム、農業用マルチフィルム、ラベル用フィルム、包装用フルム、コンデンサー用フィルム（例えば肉厚３μｍ以下のフィルム）、プリンターリボン用フィルム（例えば肉厚５μｍ程度のフィルム）、感熱孔版印刷用フィルム、磁気記録フィルム（例えばＱＩＣテープ用：コンピューター記録用フィルム１／４インチテープ）、ノングレアフィルム（例えば肉厚５０μｍ以下のフィルム）、反射防止フィルム、反射フィルム、光拡散フィルム、位相差フィルム、透明導電性フィルム、輝度向上フィルム、プロテクトフィルム、リリースフィルム、ガス透過防止フィルム、水蒸気透過防止フィルム、ドライフォトレジスト用フィルムなどに有用である。以下、これら用途のうち、数種を例にとり、更に具体的に記載する。
＜太陽電池裏面保護膜用フィルム＞
　本発明のフィルムを太陽電池裏面保護膜として用いる場合には、酸性基を有する高分子化合物としては、芳香族ジカルボン酸成分とジオール成分とからなるポリエステルを用いることが好ましい。
　芳香族ジカルボン酸としては、テレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボン酸等を例示することができる。ジオール成分としては、エチレングリコール、１，４−ブタンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、１，６−ヘキサンジオール等を例示することができる。
　ポリエステルとして、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートが特に好ましい。なお、ポリエステルは、ホモポリマーであってもよく、また本発明の目的を損なわない範囲においては、コポリマーであってもよく、これらのブレンドであってもよい。
　本発明におけるフィルムの環状カルボジイミド化合物の含有割合は、ポリエステルの重量を基準にして環状カルボジイミド化合物が０．００１~５重量％含有されることが好ましく、この範囲にあれば、フィルムの、水分に対する安定性、耐加水分解安定性を好適に高めることができる。また、耐熱性の向上効果を高くすることができる。かかる観点より環状カルボジイミド化合物の含有割合はより好ましくは０．０１~５重量％、更に好ましくは０．１~４重量％の範囲が選択される。この範囲より少量であると環状カルボジイミド化合物の効果が有効に認められないことがあり、また、この範囲を超えて多量に適用しても、耐加水分解安定性の更なる向上は期待されない。
　ポリエステル組成物のカルボキシル基濃度は、ポリエステルを基準にして、好ましくは０~３０ｅｑ／ｔｏｎ、より好ましくは０~１０ｅｑ／ｔｏｎ、更に好ましくは０~５ｅｑ／ｔｏｎの範囲、特に好ましくは０~１ｅｑ／ｔｏｎの範囲である。カルボキシル基濃度の低減は環状カルボジイミド化合物を使用することにより、容易に達成できる。
　また本発明において、ポリエステル組成物には、ポリエステルおよび環状カルボジイミド化合物以外の他の樹脂成分を、本発明の目的を損なわない範囲で含有することができる。
　かかる他の樹脂成分として具体的には、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン、ポリスチレン、スチレンアクリロニトリル共重合体等のスチレン樹脂、ポリアミド、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエステル、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアセタール等の熱可塑性樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂が挙げられる。これらは１種以上を含有させることができる。
　更に、本発明におけるポリエステル組成物には、本発明の効果を著しく損なわない範囲内で、各種目的に応じて任意の添加剤を配合することができる。添加剤の種類は、樹脂やゴム状重合体の配合に一般的に用いられるものであれば特に制限はない。
　添加剤として、無機充填剤や、酸化鉄等の顔料が挙げられる。またステアリン酸、ベヘニン酸、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、エチレンビスステアロアミド等の滑剤や、離型剤、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、芳香族系プロセスオイル、パラフィン、有機ポリシロキサン、ミネラルオイル等の軟化剤・可塑剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、リン系熱安定剤等の酸化防止剤、ヒンダードアミン系光安定剤、ベンゾトリアゾ−ル系紫外線吸収剤、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、環状イミノエステル系紫外線吸収剤、トリアジン系紫外線吸収剤難燃剤、帯電防止剤が挙げられる。
　更に、有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、金属ウィスカ等の補強剤、着色剤、静電密着改良剤が挙げられる。また上記の混合物が挙げられる。
　本発明におけるポリエステル組成物は、公知の方法で製造することができる。例えば単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ブラベンダー、各種ニーダー等の溶融混練機を用いて、ポリエステルおよび環状カルボジイミド化合物、ならびに必要に応じて、上記のその他成分を添加、溶融混練してポリエステル組成物を製造することができる。なかでも、本発明においては、ポリエステルが溶融する温度で、ポリエステルと環状カルボジイミド化合物とを溶融混練して得ることが好ましい。この溶融混練の温度は、例えば２００~３００℃である。溶融混練に際して、例えば、各成分をターンブルミキサーやヘンシェルミキサーで混合した後、押出機やロールで各成分を混練する方法を用いることができる。なお、ポリエステルの重合の最終段階で、溶融したポリエステルに環状カルボジイミド化合物を添加してポリエステル組成物を得てもよい。
　また、太陽電池裏面保護膜用フィルムは、以下のように製造することができる。すなわち、環状カルボジイミド化合物を含有するポリエステル組成物をフィルム状に溶融押出し、キャスティングドラムで冷却固化させて未延伸フィルムとし、この未延伸フィルムをＴｇ~（Ｔｇ＋６０）℃（但しＴｇはポリエステル組成物のガラス転移温度）でＭＤに１回もしくは２回以上に分けて合計の延伸倍率が３倍~６倍になるよう延伸し、その後Ｔｇ~（Ｔｇ＋６０）℃でＴＤに延伸倍率が３~５倍になるように延伸し、必要に応じて更に１８０℃~２５５℃で１~６０秒間熱処理を行うことによって得ることができる。
　ＭＤ、ＴＤの延伸は、逐次二軸延伸で行なってもよく、同時二軸延伸で行ってもよい。加熱時の寸法安定性を高めるために、例えば特開昭５７−５７６２８号公報に示される熱処理工程で縦方向に収縮させる方法や、例えば特開平１−２７５０３１号公報に示されるフィルムを懸垂状態で弛緩熱処理する方法を用いることができる。得られる二軸配向フィルムの厚みは、好ましくは２５~３００μｍ、更に好ましくは５０~２５０μｍである。
　なお、太陽電池裏面保護膜用フィルムには、易接着性塗膜を設けてもよい。易接着性塗膜は、延伸可能なポリエステルフィルムに、架橋成分を含有するアクリル樹脂やポリエステル樹脂の皮膜を形成する成分を含む水性液を塗布した後、乾燥、延伸し、熱処理することにより設けることができる。塗膜を設ける場合、塗膜の厚さは好ましくは０．０１~１μｍである。
　かくして得られたフィルムには、所望により従来公知の方法で、表面活性化処理、例えばプラズマ処理、アミン処理、コロナ処理を施すことも可能である。
　得られた太陽電池裏面保護膜用フィルムは、その固有粘度（ｏ−クロロフェノールを用いて温度３５℃で測定）が好ましくは０．６０~１．００ｄｌ／ｇ、更に好ましくは０．７０~０．９０ｄｌ／ｇの範囲にある。固有粘度が０．６０ｄｌ／ｇ未満であると機械的特性が低下するだけでなく、太陽電池裏面保護用フィルムとしての耐久性の向上効果が低くなる傾向にある。他方、固有粘度が１．００ｄｌ／ｇを超えると溶融押出負荷が大きくなり生産性が劣ることになる。
　また、太陽電池裏面保護膜用フィルムの面配向係数ｆｎは、耐加水分解性を良好に保持するという観点から、好ましくは０．１５~０．３０、更に好ましくは０．１６~０．２５である。ｆｎが０．１５未満であるとフィルムの耐久性の向上効果が低くなる傾向にあり、太陽電池裏面保護膜の寿命を著しく低下させる原因となり、他方、ｆｎが０．３０を超えると製膜性が不安定になり産業上現実的ではない。なお、かかる面配向計数ｆｎは、後述するアッベ屈折計を用いて測定したフィルムの屈折率より求めた数値である。
　面配向係数を上記範囲内とするためには、フィルムの長手方向または幅方向の延伸倍率、延伸温度、延伸速度、更には熱処理温度や熱処理時間をコントロールすればよい。
　太陽電池裏面保護膜用フィルムは、温度８５℃、湿度８５％ＲＨの環境下において３０００時間エージング後の伸度保持率が５０％以上であることが好ましい。温度８５℃、湿度８５％ＲＨの環境下において３０００時間のエージングは、概ね３０年間の屋外暴露状態に相当する加水分解性を検査する加速試験の一つである。上記伸度保持率が５０％以上であると耐加水分解性の不足による劣化が起こる可能性が低く、太陽電池裏面保護膜として長期間使用することができて好ましい。伸度保持率を５０％以上とするためにはフィルムを構成する樹脂の組成およびフィルムの製膜条件、および固有粘度や面配向係数を本発明の範囲内とすればよい。
　太陽電池裏面保護膜用フィルムは、１８０℃で５００時間熱処理した後の破断伸度保持率が５０％以上であることが好ましい。このような態様であると、耐熱性に優れることを意味し、太陽電池裏面保護膜用として用いられた場合において、高温環境下においても長期に渡って使用可能となり好ましい。
　また、太陽電池裏面保護膜用フィルムは、太陽光を反射させ発電効率を上げることができることから白色フィルムであることが好ましい。
　白色フィルムは、好ましくは、波長λ＝５５０ｎｍの反射率が、３０％以上のフィルムであり、より好ましくは、反射率が４０％以上のフィルム、更に好ましくは、反射率が５０％以上のフィルムである。ここで、反射率とは、分光光度計（「Ｕ−４０００」、日立計測器サービス（株）製）に積分球を取り付け、波長５５０ｎｍの光に対する反射率を測定した値である（但し、硫酸バリウム白板を１００％とする。）。
　フィルムを白色に着色する場合には、好ましくは、酸化チタン、シリカ、アルミナ、炭酸カルシウム、硫酸バリウム等の粒子（白色添加物）を、例えばポリエステルフィルムの重量を基準として好ましくは３~４５重量％、より好ましくは５~２０重量％の添加量で添加することができる。更に白色度を高めるためにはチオフェンジイル等の蛍光増白剤を用いると効果的である。また別の手段として、フィルムの内部に微細な気泡を含有させることもできる。
　上記のような粒子の平均粒径は、０．１μｍ以上５μｍ以下が好ましく、０．３μｍ以上がより好ましく、０．６μｍ以上が更に好ましく、また３μｍ以下がより好ましく、１．４μｍ以下が更に好ましい。平均粒径が小さすぎると、白色フィルムが得られにくくなり、他方、大きすぎると製膜時に破れが起き易くなったり、加工工程等において粒子が脱落しやすくなったりして、工程汚れが発生する等の欠点が生じやすくなる傾向にある。
　また、隠蔽性の向上や意匠性の観点から、例えば黒色または他の色に着色させることもでき、そのために染料および／または顔料を含有させてもよい。
　太陽電池裏面保護膜用フィルムは単層でもよいが、他の層と積層して、もしくは本発明のフィルム同士を積層して、積層フィルムとしてもよい。
　積層フィルムは、例えば、Ａ／Ｂの２層積層フィルムであってもよく、Ａ／Ｂ／Ａの３層積層フィルムであってもよく、更に多層の積層フィルムであってもよい。
　太陽電池裏面保護膜用フィルムが積層フィルムである場合、必ずしも各層それぞれが本発明の条件を満足しなくてもよく、何れかの層が上記条件を満足すればよい。
　太陽電池裏面保護膜用フィルムは、単独で、または２枚以上を貼り合わせて、太陽電池裏面保護膜とすることができる。例えば、絶縁特性を向上させる目的で別の透明ポリエステルフィルムと貼り合わせたり、素子の電換効率を高める目的で高反射率の白色フィルムと貼り合せたり、耐候性を向上させる目的でポリフッ化ビニルなどの耐候性樹脂からなるフィルムと貼り合わせて太陽電池裏面保護膜として用いてもよい。
　太陽電池裏面保護膜として用いる際には、水蒸気バリア性を付与する目的で、水蒸気バリア層を積層することが好ましい。この構成の太陽電池裏面保護膜は、ＪＩＳ　Ｚ０２０８−１９７３に従い測定される水蒸気の透過率が５ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下であることが好ましい。
　かかる水蒸気バリア層としては、水蒸気バリア性を有するフィルムや箔を用いることができる。フィルムとしては、ポリ塩化ビニリデンフィルム、ポリ塩化ビニリデンコートフィルム、ポリフッ化ビニリデンコートフィルム、酸化ケイ素蒸着フィルム、酸化アルミニウム蒸着フィルム、アルミニウム蒸着フィルムを例示することができ、箔としては、アルミニウム箔、銅箔を例示することができる。
　これらのフィルムまたは箔は、本発明の太陽電池裏面保護膜用フィルムのＥＶＡ（エチレン−酢酸ビニル共重合体）接着面の反対側に積層した形態、更にその外側に別のフィルムを積層して、フィルムで挟みこんだ形態で用いることができる。
＜白色フィルム（充填剤利用）＞
　本発明のフィルムを白色フィルムとして用いる場合には、フィルム中に充填剤を含有させる手法を採ることができる。
　かる充填剤としては、有機質微粉体、無機質微粉体等が挙げられる。有機質微粉体としては、木粉、パルプ粉等のセルロース系粉末や、ポリマービーズ、ポリマー中空粒子等から選ばれた少なくとも１種が用いられることが好ましい。また、無機質微粉体としては、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸バリウム、硫酸マグネシウム、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化チタン、アルミナ、水酸化アルミニウム、ヒドロキシアパタイト、シリカ、マイカ、タルク、カオリン、クレイ、ガラス粉、アスベスト粉、ゼオライト、珪酸白土等から選ばれた少なくとも１種が用いられることが好ましい。得られるフィルムの反射率の向上効果を高くするという観点からは、フィルムを構成する組成物との屈折率差が大きいものが好ましく、すなわち、無機質微粉体が好ましく、無機質微粉体としては屈折率が大きいものが好ましい。具体的には、例えば、脂肪族ポリエステル樹脂を用いる場合には、屈折率が１．６以上である、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、酸化チタンおよび酸化亜鉛からなる群より選ばれる少なくとも１種を用いることが更に好ましく、これらの中でも酸化チタンを用いることが特に好ましい。酸化チタンを用いることにより、より少ない充填量でフィルムに高い反射性能を付与することができ、また、薄肉でも反射性能の高いフィルムを得ることができる。
　酸化チタンの中でも純度の高い高純度酸化チタンを用いることが特に好ましい。ここで、高純度酸化チタンとは、可視光に対する光吸収能が小さい酸化チタンであり、バナジウム、鉄、ニオブ、銅、マンガン等の着色元素の含有量が少ないものをいうが、本明細書においては、酸化チタンに含まれるバナジウムの含有量が５ｐｐｍ以下である酸化チタンを高純度酸化チタンと称する。高純度酸化チタンは、光吸収能を小さくするという観点からは、酸化チタンに含まれる、鉄、ニオブ、銅、マンガン等の着色元素も少なくすることが好ましい。
　酸化チタンとしては、例えば、アナターゼ型酸化チタン及びルチル型酸化チタンのような結晶形の酸化チタンが挙げられる。高分子との屈折率差を大きくするという観点からは、屈折率が２．７以上の酸化チタンであることが好ましく、例えば、ルチル型酸化チタンの結晶形のものを用いることが好ましい。
　充填剤として、無機質微粉体と有機質微粉体とを組み合わせて使用してもよい。また、充填剤は複数種類を併用することができ、例えば、酸化チタンと他の充填剤、高純度酸化チタンと他の充填剤とを併用してもよい。
　また、充填剤の、高分子への分散性を向上させるために、充填剤の表面に、シリコーン系化合物、多価アルコール系化合物、アミン系化合物、脂肪酸、脂肪酸エステル等で表面処理を施したものを使用してもよい。例えば、酸化チタンの脂肪族ポリエステル樹脂への分散性を向上させるために、及び、酸化チタンの光触媒活性を抑制するために、酸化チタンの表面に表面処理を施しても良い。表面処理剤としては、例えば、アルミナ、シリカ、ジルコニア等からなる群から選ばれた少なくとも１種の無機化合物、シロキサン化合物、シランカップリング剤、ポリオール及びポリエチレングリコールからなる群から選ばれた少なくとも１種の有機化合物等を用いることができる。また、これらの無機化合物と有機化合物とを組み合わせて用いてもよい。
　充填剤は、その平均粒径が０．０５μｍ以上１５μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは０．１μｍ以上１０μｍ以下である。充填剤の平均粒径が０．０５μｍ以上であれば、フィルム中での分散性が良好であり、均質なフィルムが得られる。また平均粒径が１５μｍ以下であれば、形成される空隙が粗くなることはなく、反射率の向上効果を高くすることができる。
　また、高純度酸化チタンとしては、平均粒径が０．１μｍ以上１μｍ以下であることが好ましく、０．２μｍ以上０．５μｍ以下であることが更に好ましい。高純度酸化チタンの平均粒径が０．１μｍ以上であれば、組成物への分散性が良好であり、均質なフィルムを得ることができる。また、高純度酸化チタンの平均粒径が１μｍ以下であれば、脂肪族ポリエステル樹脂と酸化チタンとの界面が緻密に形成されるので、反射率の向上効果を高くすることができる。
　充填剤は、脂肪族ポリエステル樹脂に分散配合されることが好ましい。白色フィルムに含まれる充填剤の含有量は、フィルムの反射率の向上効果を高くし、また機械的物性、生産性等を高くするという観点から、白色フィルムを形成するための後述する樹脂組成物中、１０重量％以上６０重量％以下であることが好ましく、１０重量％以上５５重量％未満であることが更に好ましく、２０重量％以上５０重量％以下であることが特に好ましい。充填剤の含有量が１０重量％以上であれば、脂肪族ポリエステル樹脂と充填剤との界面の面積を充分に確保することができて、反射率の向上効果を高くすることができる。また、充填剤の含有量が６０重量％以下であれば、フィルムに必要な機械的性質を確保することができる。
　本発明の白色フィルムを形成するための組成物は、脂肪族ポリエステル樹脂と充填剤と環状カルボジイミド化合物とを構成成分として含むものであることが好ましい。
　また、脂肪族ポリエステル樹脂としてはポリ乳酸、とりわけステレオコンプレックス相結晶を形成したポリ乳酸を用いることが好ましく、かかる樹脂組成物は、ＤＳＣ測定において、前述したステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）が８０％以上であることが好ましい。ステレオコンプレックス結晶化度が８０％以上であると、これより得られるフィルムの９０℃や１２０℃における熱収縮率を低下させることができる。また、耐熱性の向上効果を高くすることができる。樹脂組成物のステレオコンプレックス結晶化度は、より好ましくは９０％以上、更に好ましくは９５％以上、特に好ましくは、ステレオコンプレックス結晶化度が１００％である。
　本発明において樹脂組成物中の環状カルボジイミド化合物の含有割合は、脂肪族ポリエステル樹脂の重量を基準にして、０．００１~５重量％であることが好ましく、この範囲にあれば、樹脂組成物およびこれより得られるフィルムの、水分に対する安定性、耐加水分解安定性を好適に高めることができる。また、耐熱性を高くすることができ、特に長期に渡る耐熱劣化性を高くすることができる。かかる観点より環状カルボジイミド化合物の含有割合は、より好ましくは０．０１~５重量％、更に好ましくは０．１~４重量％の範囲が選択される。この範囲より少量であると環状カルボジイミド化合物の効果が有効に認められないことがあり、また、この範囲を超えて多量に適用しても、耐加水分解安定性等の効果の更なる向上は期待されない。
　脂肪族ポリエステル樹脂がポリ乳酸を含む場合には、そのラクチド含有量は、脂肪族ポリエステル樹脂の重量を基準にして、好ましくは０~１０００ｐｐｍ、より好ましくは０~２００ｐｐｍ、更に好ましくは０~１００ｐｐｍの範囲である。ラクチドの含有量は少ないほうが樹脂組成物の色相、安定性等の物性の観点より好ましいが、過剰に減少操作を適用しても、更なる物性の向上は期待されずまたコスト面よりも好ましくない場合が発生する。
　また、樹脂組成物のカルボキシル基濃度は、脂肪族ポリエステル樹脂の重量を基準にして、好ましくは０~３０ｅｑ／ｔｏｎ、より好ましくは０~１０ｅｑ／ｔｏｎ，更に好ましくは０~５ｅｑ／ｔｏｎの範囲、特に好ましくは０~１ｅｑ／ｔｏｎの範囲である。カルボキシル基濃度の低減は環状カルボジイミド化合物を使用することにより、容易に達成できる。
　また樹脂組成物には、脂肪族ポリエステル樹脂、充填剤および環状カルボジイミド化合物以外の他の樹脂成分を、本発明の目的を損なわない範囲で含有することができる。
　他の樹脂成分として具体的には、アクリル樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン、ポリスチレン、スチレンアクリロニトリル共重合体等のスチレン樹脂、ポリアミド、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエステル、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアセタール等の熱可塑性樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂、が挙げられる。これらは１種以上を含有させることができる。
　更に、樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲内で、各種目的に応じて任意の添加剤を配合することができる。添加剤の種類は、樹脂やゴム状重合体の配合に一般的に用いられるものであれば特に制限はない。
　添加剤として、無機充填剤や、酸化鉄等の顔料が挙げられる。またステアリン酸、ベヘニン酸、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、エチレンビスステアロアミド等の滑剤や、離型剤、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、芳香族系プロセスオイル、パラフィン、有機ポリシロキサン、ミネラルオイル等の軟化剤・可塑剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、リン系熱安定剤等の酸化防止剤、ヒンダードアミン系光安定剤、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、環状イミノエステル系紫外線吸収剤、トリアジン系紫外線吸収剤難燃剤、帯電防止剤が挙げられる。
　更に、有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、金属ウィスカ等の補強剤、着色剤、静電密着改良剤が挙げられる。また上記の混合物が挙げられる。
　樹脂組成物は、公知の方法で製造することができる。例えば単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ブラベンダー、各種ニーダー等の溶融混練機を用いて、脂肪族ポリエステル樹脂、充填剤および環状カルボジイミド化合物、ならびに必要に応じて、上記のその他成分を添加、溶融混練して樹脂組成物を製造することができる。
　なお、脂肪族ポリエステル樹脂と環状カルボジイミド化合物とを先にブレンドしたのち、充填剤とブレンドすることが、脂肪族ポリエステル樹脂の耐加水分解性を早期に向上させることができるので好ましい。
　以下に、白色フィルムの製造方法について一例を挙げるが、これに何等限定されるものではない。
　白色フィルムは、前述の樹脂組成物をフィルム状に成形加工することで得られるが、かかる成形加工としては、例えば、Ｔダイ、円形ダイ等が装着された押出機等を用いた押し出し成形やキャスト成形等の成形手法を用いることができる。本発明においては、押し出し成形により未延伸フィルムを得ることが好ましい。
　押し出し成形により未延伸フィルムを得る場合は、事前に脂肪族ポリエステル樹脂、充填剤および環状カルボジイミド化合物を溶融混練した材料を押出機に投入して行うこともできれば、各成分を押出機に投入して、押し出し成形時の溶融混練を経て行うこともできる。
　未延伸フィルムは、溶融フィルムを冷却ドラム上に押し出し、次いで該フィルムを回転する冷却ドラムに密着させ冷却することによって製造することができる。このとき、溶融フィルムにはスルホン酸四級ホスホニウム塩等の静電密着剤を配合し、電極よりフィルムに非接触的に電荷を印加し、それによって回転する冷却ドラムに溶融フィルムを密着させることが好ましく、それにより表面欠陥の少ない未延伸フィルムを得ることができる。
　また、白色フィルムは、二軸延伸フィルムであることが好ましい。二軸延伸する方法は特に限定されないが、以下の方法を好ましく採用することができる。
　すなわち、上記で得られた未延伸フィルムをロール加熱、赤外線加熱等で加熱し、ＭＤに縦延伸して縦延伸フィルムを得る。この延伸は２個以上のロールの周速差を利用して行うのが好ましい。かかる縦延伸温度は、脂肪族ポリエステル樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）~（Ｔｇ＋７０）℃とするのが好ましい。縦延伸倍率は、用途の要求特性にもよるが、好ましくは２．２~４．０倍、更に好ましくは２．３~３．９倍である。このような延伸条件を採用することによって、フィルム中に適度なボイドが形成され、反射率の向上効果を高くすることができる。２．２倍未満とするとフィルムの厚み斑が悪くなり良好なフィルムが得られず、４．０倍を超えると製膜中に破断が発生し易くなり好ましくない。
　縦延伸後のフィルムは、続いて、ＴＤに横延伸して、続いて熱処理（熱固定）、熱弛緩の処理を順次施して二軸配向フィルムとするが、これら処理はフィルムを走行させながら行なうことができる。かかる横延伸の処理は、脂肪族ポリエステル樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）より高い温度から始める。そしてＴｇより（５~７０）℃高い温度まで昇温しながら行う。横延伸過程での昇温は連続的でも段階的（逐次的）でもよいが通常逐次的に昇温する。例えばテンターの横延伸ゾーンをフィルム走行方向に沿って複数に分け、ゾーン毎に所定温度の加熱媒体を流すことで昇温する。横延伸倍率は、この用途の要求特性にもよるが、好ましくは２．５~４．５倍、更に好ましくは２．８~３．９倍である。このような延伸条件を採用することによって、フィルム中に適度なボイドが形成され、反射率の向上効果を高くすることができる。２．５倍未満であるとフィルムの厚み斑が悪くなり良好なフィルムが得られず、４．５倍を超えると製膜中に破断が発生し易くなる。
　横延伸後のフィルムは、両端を把持したまま（Ｔｍ−１００）~（Ｔｍ−２０）℃の温度、好ましくは（Ｔｍ−８０）~（Ｔｍ−２０）の温度で定幅または１０％以下の幅減少下で熱処理して熱収縮率を低下させるのがよい。ここでＴｍは脂肪族ポリエステル樹脂の融点（℃）である。これより高い温度であるとフィルムの平面性が悪くなり、厚み斑が大きくなり好ましくない。また、熱処理温度が（Ｔｍ−１００）℃より低いと熱収縮率が大きくなることがある。また、かかる熱処理によって、フィルム中に適度なボイドが形成され、反射率の向上効果を高くすることができる。
　また、熱固定後、フィルム温度を常温（２５℃）に戻す過程で、例えば（Ｔｍ−１００）~（Ｔｍ−２０）℃付近の温度領域における縦方向の熱収縮量を調整するために、上記温度範囲下において、把持しているフィルムの両端を切り落とし、フィルム縦方向の引き取り速度を調整し、縦方向に弛緩（縦弛緩）することができる。具体的な弛緩方法としては、テンターのフィルムライン速度に対して、テンター出側のロール群の速度を調整する。ここで弛緩させる割合（縦弛緩率、単位％）は、「弛緩前後のフィルム速度の差／弛緩前のフィルム速度×１００」として求められ、好ましくは０．１~１．５％、更に好ましくは０．２~１．２％、特に好ましくは０．３~１．０％である。テンターのフィルムライン速度に対して、テンター出側の速度を遅くすると、縦方向の熱収縮率は低くなる傾向にある。
　また、フィルム横方向については、フィルムの両端を切り落すまでの過程で、フィルムを把持しているクリップの幅を増減させて横方向の熱収縮率を調整することができる。ここで、クリップ幅を減少させてフィルムを横方向に弛緩（横弛緩）することにより、横方向の熱収縮率を低くすることができる。弛緩する割合（横弛緩率、単位：％）は、「弛緩前後のフィルム幅の差／弛緩前のフィルム幅×１００」として求められ、０~５％が好ましく、１~３％が更に好ましく、横弛緩処理温度近辺やそれよりも低い温度における横方向の熱収縮率を小さくすることができる。弛緩前のフィルム幅に対して、弛緩後のフィルム幅を小さくすると、横方向の熱収縮率は小さくなる傾向にある。
　ここでは、フィルムを逐次二軸延伸法によって延伸する場合を例に詳細に説明したが、逐次二軸延伸法、同時二軸延伸法の何れの方法で延伸してもよい。
　かくして得られたフィルムには、所望により従来公知の方法で、表面活性化処理、例えばプラズマ処理、アミン処理、コロナ処理を施すことも可能である。
　脂肪族ポリエステル樹脂からなる白色フィルムは、ＤＳＣ測定において１９０℃以上のステレオコンプレックス相ポリ乳酸の結晶融解ピークを有することが好ましく、更にＤＳＣ測定の結晶融解ピーク強度より下記式で定義されるステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）が好ましくは８０％以上、より好ましくは９０~１００％、更に好ましくは９７~１００％、特に好ましくは１００％である。このような態様であることによって、耐熱性や熱寸法安定性の向上効果を高くすることができる。
　即ち本発明のフィルムは、ポリ乳酸のステレオコンプレックス相が高度に形成されていることが好ましい。
　上記フィルムの厚みは、特に限定されないが、通常は３０~５００μｍであり、実用面における取り扱い性を考慮すると５０~５００μｍ程度の範囲内であることが好ましい。特に、小型、薄型の反射板用途の反射フィルムとしては、厚みが３０~１００μｍであることが好ましい。かかる厚みの反射フィルムを用いれば、例えばノート型パソコンや携帯電話等の小型、薄型の液晶ディスプレイ等にも使用することができる。また、本発明の反射フィルムは、単層構成でもよいが、２層以上積層した多層構成としてもよい。
　上記フィルムは、縦方向および横方向において、１２０℃×５分間保持における熱収縮率が１０％以下であることが好ましい。これは次のような理由によるものである。すなわち、自動車用カーナビゲーションシステム、車載用小型テレビ等は、夏場の炎天下において車内で高温に晒されることになる。また、液晶表示装置が長時間使用されると、光源ランプ周辺は高温に晒されることになる。従って、とりわけこれらの用途に使用される反射フィルムには、少なくとも１１０℃程度の耐熱性が要求される。このような観点から、１２０℃の温度下で５分間放置したときの縦方向および横方向のフィルムの熱収縮率は１０％以下であることが好ましく、５％以下であることが更に好ましく、３％以下が特に好ましい。フィルムの熱収縮率が１０％より大きいと、高温で使用すると経時的に収縮を起こすことがあり、反射フィルムが鋼板等に積層されている場合には、フィルムのみが変形してしまうことがある。熱収縮を抑制するためには、例えばフィルムの結晶化を進行させることが望ましい。また、前述の弛緩処理を施せばよい。また、ポリ乳酸においては、ステレオコンプレックス相結晶を形成している態様であると、熱寸法安定性は良好となる傾向にある。
　また、上記フィルムは、９０℃×３０分間保持における熱収縮率が、縦方向において０％を超え２．０％未満、横方向において−０．１％~１．５％であることが好ましい。これは次のような理由によるものである。すなわち、近年、液晶ディスプレイ等の大型化のニーズが高まっており、反射フィルムにも大型化が要求されるようになった。例えば大画面の液晶テレビ等の反射フィルムとして組み込まれる場合には、光源に晒された状態で長時間使用されるので、長時間使用における寸法変化の小さい反射フィルムであることが求められる。また、中型、小型のエッジライトタイプのディスプレイでも、端部を規制されて使用する場合には、寸法変化が小さいものが求められる。
　このような観点から、９０℃で３０分間保持した後の熱収縮率が、縦方向の収縮率が０％より大きく、２．０％未満であり、横方向の収縮率が−０．１％~１．５％であることが好ましい。熱収縮率をかかる範囲内にすることができれば、大型の液晶テレビ等の反射フィルムに使用しても経時変化による変形を防止し、フィルムの平面性を保つことができる。かかる熱収縮率は、例えば、フィルムを延伸した後、引き続き、テンター出口で弛緩処理を行い、所定量の弛緩を付与することにより、フィルムの熱収縮率を上記範囲内に設定することができる。また、脂肪族ポリエステルとしてポリ乳酸を用いる際には、ステレオコンプレックス相結晶を形成している態様であると、熱寸法安定性は良好となる傾向にある。
　上記フィルムは、波長４００~７００ｎｍの光の波長域における平均反射率が９０％以上であることが好ましく、９５％以上であることが更に好ましく、９８％以上であることが特に好ましい。フィルム表面の平均反射率が９０％以上であれば、良好な反射特性を示し、液晶ディスプレイ等の反射板用として用いた場合は、画面も十分な明るさを実現することができる。なお、かかる平均反射率は、上記の好ましい充填剤の態様を採用したり、上記の好ましい製膜条件を採用したりすればよい。
　更に、脂肪族ポリエステル樹脂は、分子鎖中に芳香環を含まないので紫外線吸収を起こさない。従って、この場合には、液晶表示装置等の光源から発せられる紫外線によってフィルムが劣化、黄変することがなく、光反射性が低下することがなく、従って、上記フィルムは、紫外線に晒された後でも優れた平均反射率を保持することができるという利点を有する。
　上記フィルムは、８５℃で５００時間熱処理した後の破断伸度保持率が５０％以上であることが好ましい。このような態様であると、耐熱性に優れることを意味し、反射板用途においては、高温環境下においても長期に渡って使用した場合に、熱によるたわみが発生せず、液晶ディスプレイにおける輝度斑などが発生することがなく好ましい。
　上記フィルムは、６０℃、８５％ＲＨの環境下において５００時間湿熱処理した後の破断強度保持率が５０％以上であることが好ましい。このような態様であると、耐加水分解性に優れることを意味し、反射板用途においては、湿熱環境下においても長期に渡って使用した場合に、熱によるたわみが発生せず、液晶ディスプレイにおける輝度斑などが発生することがなく好ましい。
　白色フィルムを用いて液晶ディスプレイ等に用いられる反射板を形成することができる。例えば、上記フィルムを金属板もしくは樹脂板に被覆して反射板を形成することができる。この反射板は、液晶表示装置、照明器具、照明看板等に用いられる反射板として有用である。白色フィルムを金属板もしくは樹脂板に被覆する方法としては、接着剤を使用する方法、接着剤を使用せずに熱融着する方法、接着性シートを介して接着する方法、押し出しコーティングする方法等があり、特に限定されるものではない。例えば、金属板もしくは樹脂板の反射フィルムを貼り合わせる側の面に、ポリエステル系接着剤、ポリウレタン系接着剤、エポキシ系接着剤等の接着剤を塗布し、反射フィルムを貼り合わせることができる。この方法においては、リバースロールコーター、キスロールコーター等の一般的に使用されるコーティング設備を使用し、反射フィルムを貼り合わせる金属板等の表面に乾燥後の接着剤膜厚が２~４μｍ程度となるように接着剤を塗布する。次いで、赤外線ヒーター及び熱風加熱炉により塗布面の乾燥及び加熱を行い、板の表面を所定の温度に保持しつつ、直にロールラミネーターを用いて、反射フィルムを被覆、冷却することにより、反射板を得ることできる。この場合、金属板等の表面を２１０℃以下に保持すると、反射板の光反射性を高く維持できて好ましい。
＜白色フィルム（非相溶性熱可塑性樹脂利用）＞
　本発明のフィルムを白色フィルムとして用いる場合、フィルム中に非相溶性熱可塑性樹脂を含有させる手法を採ることができる。
　具体的には、脂肪族ポリエステル樹脂と、ガラス転移温度が脂肪族ポリエステル樹脂とのガラス転移温度より１５℃以上高い非相溶性熱可塑性樹脂を含有する組成物をフィルムとする。ここで「非相溶性」とは、脂肪族ポリエステル樹脂と非相溶であることを示す。このような構成とすることで延伸時や熱固定時において、非相溶性熱可塑性樹脂と脂肪族系ポリエステル樹脂との界面でボイドが発生し、高い反射率を達成できる。また、フィルムに耐熱性を付与することができる。このような観点から、非相溶性熱可塑性樹脂のガラス転移温度は、脂肪族ポリエステル樹脂のガラス転移温度より、２５℃以上高いことが好ましい。耐熱性の観点からは、両者のガラス転移温度の差は更に大きいことが好ましく、非相溶性熱可塑性樹脂のガラス転移温度は、脂肪族ポリエステル樹脂のガラス転移温度より、好ましくは５０℃以上、更に好ましくは８０℃以上高いことが好ましい。ガラス転移温度差の上限は特に限定はないが、特に非相溶性熱可塑性樹脂の含有量が多い場合において、押出性や製膜性の観点から、現実的には３００℃以下が好ましい。
　非相溶性熱可塑性樹脂は、上記のような態様であれば、溶融可能である限り特に制限はないが、これらの中でも好適な例としては芳香族ポリカーボネートや芳香族ポリエステルが挙げられ、これらからなる群より選ばれる少なくとも１種を用いることで反射率の向上効果を高くすることができる。
　芳香族ポリカーボネートとしては、特に制限はなく種々のものが使用できるが、通常、二価フェノールとカーボネート前駆体との反応により製造される芳香族ポリカーボネート樹脂を用いることができる。
　二価フェノールとしては、様々なものを挙げることができるが、特に２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン〔ビスフェノールＡ〕、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジメチルフェニル）プロパン、４，４’−ジヒドロキシジフェニル、ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロアルカン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）オキシド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルフィド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホキシド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）エーテル、及びビス（４−ヒドロキシフェニル）ケトンなどを挙げることができる。好ましい二価フェノールとしては、ビス（ヒドロキシフェニル）アルカン系、特に、ビスフェノールＡが挙げられる。
　カーボネート前駆体としては、カルボニルハライド、ハロホーメート、炭酸エステル等が挙げられ、具体的にはホスゲン、二価フェノールのジハロホーメート、ジフェニルカーボネート、ジメチルカーボネート及びジエチルカーボネート等が挙げられる。
　芳香族ポリカーボネートは、分岐構造を有していてもよい。分岐構造を導入するためには分岐剤を用いればよく、例えば１，１，１−トリス（４−ヒドキシフェニル）エタン、α，α’，α’’−トリス（４−ヒドロキシフェニル）−１，３，５−トリイソプロピルベンゼン、１−〔α−メチル−α−（４’−ヒドロキシフェニル）エチル〕−４−〔α’，α’−ビス（４’’−ヒドロキシフェニル）エチル〕ベンゼン、フロログルシン、トリメリット酸、イサチンビス（ｏ−クレゾール）等の官能基を三個以上有する化合物を用いることができる。
　芳香族ポリカーボネートの粘度平均分子量は、樹脂組成物の物性面から、９，０００~４０，０００であることが好ましく、１５，０００~３０，０００であることがより好ましい。
　芳香族ポリエステルとしては、芳香族ジカルボン酸又はそのエステル形成性誘導体と、低分子量脂肪族ジオール又は高分子量ジオールとを反応させることにより得ることができる。
　上記芳香族ジカルボン酸又はそのエステル形成性誘導体としては、例えば、テレフタル酸、イソフタル酸、オルトフタル酸、ナフタリンジカルボン酸、パラフェニレンジカルボン酸、テレフタル酸ジメチル、イソフタル酸ジメチル、オルトフタル酸ジメチル、ナフタリンジカルボン酸ジメチル、パラフェニレンジカルボン酸ジメチル等が挙げられる。これらは単独で用いられてもよく、２種類以上が併用されてもよい。
　上記低分子量脂肪族ジオールとしては、例えば、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等が挙げられる。これらは単独で用いられてもよく、２種類以上が併用されてもよい。
　上記高分子量ジオールとしては、例えば、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール、ポリヘキサメチレングリコール等が挙げられる。これらは単独で用いられてもよく、２種類以上が併用されてもよい。
　上記構成成分からなる結晶性芳香族ポリエステルとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリヘキサメチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート、テレフタル酸ブタンジオールポリテトラメチレングリコール共重合体等が挙げられる。これらは単独で用いられてもよく、２種類以上が併用されてもよい。
　その中でも脂肪族ポリエステルの押出温度の観点から、融点が１７０~２４０℃となるような共重合ポリエステルが好ましい。融点が１７０~２４０℃の範囲であれば、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、ダイマー酸などの長鎖脂肪酸、ブタンジオール、プロパンジオール、ポリエチレングリコール、ポリオキシアルキレングリコールなどの共重合成分を任意に選択して共重合することができるが、分散性、隠蔽性、反射性の向上効果を同時に高めるためには、酸成分１００モル％中に、ナフタレンジカルボン酸を５~３０モル％、好ましくは８~１５モル％共重合したポリエチレンテレフタレートであることが好ましい。かかるナフタレンジカルボン酸としては、２，６−ナフタレンジカルボン酸が好ましい。
　白色フィルムに含まれる非相溶性熱可塑性樹脂の含有量は、フィルムの反射率の向上効果を高くし、また機械的物性、生産性等を高くするという観点から、白色フィルムを形成するための後述する樹脂組成物中、１０重量％以上６０重量％以下であることが好ましく、１０重量％以上５５重量％未満であることが更に好ましく、２０重量％以上５０重量％以下であることが特に好ましい。非相溶性熱可塑性樹脂の含有量が１０重量％以上であれば、脂肪族ポリエステル樹脂と非相溶性熱可塑性樹脂との界面の面積を充分に確保することができて、反射率の向上効果を高くすることができる。また、非相溶性熱可塑性樹脂の含有量が６０重量％以下であれば、フィルムに必要な機械的性質を確保することができる。
　白色フィルムを形成するための樹脂組成物は、脂肪族ポリエステル樹脂と非相溶性熱可塑性樹脂と環状カルボジイミド化合物とを構成成分として含むものである。
　脂肪族ポリエステル樹脂としてステレオコンプレックス相結晶を形成したポリ乳酸を用いることが好ましく、かかる樹脂組成物は、ＤＳＣ測定において、前述したステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）が８０％以上であることが好ましい。ステレオコンプレックス結晶化度が８０％以上であると、これより得られるフィルムの９０℃や１２０℃における熱収縮率を低下させることができる。また、耐熱性の向上効果を高くすることができる。樹脂組成物のステレオコンプレックス結晶化度は、より好ましくは９０％以上、更に好ましくは９５％以上、特に好ましくは、ステレオコンプレックス結晶化度が１００％である。
　本発明において樹脂組成物中の環状カルボジイミド化合物の含有割合は、脂肪族ポリエステル樹脂の重量を基準にして、０．００１~５重量％であることが好ましく、この範囲にあれば、樹脂組成物およびこれより得られるフィルムの、水分に対する安定性、耐加水分解安定性を好適に高めることができる。また、耐熱性を高くすることができ、特に長期に渡る耐熱劣化性を高くすることができる。かかる観点より環状カルボジイミド化合物の含有割合は、より好ましくは０．０１~５重量％、更に好ましくは０．１~４重量％の範囲が選択される。この範囲より少量であると環状カルボジイミド化合物の効果が有効に認められないことがあり、また、この範囲を超えて多量に適用しても、耐加水分解安定性等の効果の更なる向上は期待されない。
　脂肪族ポリエステル樹脂がポリ乳酸を含む場合には、そのラクチド含有量は、脂肪族ポリエステル樹脂の重量を基準にして、好ましくは０~１０００ｐｐｍ、より好ましくは０~２００ｐｐｍ、更に好ましくは０~１００ｐｐｍの範囲である。ラクチドの含有量は少ないほうが樹脂組成物の色相、安定性等の物性の観点より好ましいが、過剰に減少操作を適用しても、更なる物性の向上は期待されずまたコスト面よりも好ましくない場合が発生する。
　また、樹脂組成物のカルボキシル基濃度は、脂肪族ポリエステル樹脂の重量を基準にして、好ましくは０~３０ｅｑ／ｔｏｎ、より好ましくは０~１０ｅｑ／ｔｏｎ、更に好ましくは０~５ｅｑ／ｔｏｎの範囲、特に好ましくは０~１ｅｑ／ｔｏｎの範囲である。カルボキシル基濃度の低減は環状カルボジイミド化合物を使用することにより、容易に達成できる。
　また、樹脂組成物には、脂肪族ポリエステル樹脂、非相溶性熱可塑性樹脂および環状カルボジイミド化合物以外の他の樹脂成分を、本発明の目的を損なわない範囲で含有することができる。
　他の樹脂成分として具体的には、アクリル樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン、ポリスチレン、スチレンアクリロニトリル共重合体等のスチレン樹脂、ポリアミド、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、非相溶性熱可塑性樹脂以外のポリエステル、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアセタール等の熱可塑性樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂等が挙げられる。これらは１種以上を含有させることができる。
　更に、樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲内で、各種目的に応じて任意の添加剤を配合することができる。添加剤の種類は、樹脂やゴム状重合体の配合に一般的に用いられるものであれば特に制限はない。
　添加剤として、無機充填剤や、酸化鉄等の顔料が挙げられる。またステアリン酸、ベヘニン酸、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、エチレンビスステアロアミド等の滑剤や、離型剤、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、芳香族系プロセスオイル、パラフィン、有機ポリシロキサン、ミネラルオイル等の軟化剤・可塑剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、リン系熱安定剤等の酸化防止剤、ヒンダードアミン系光安定剤、ベンゾトリアゾ−ル系紫外線吸収剤、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、環状イミノエステル系紫外線吸収剤、トリアジン系紫外線吸収剤難燃剤、帯電防止剤が挙げられる。
　更に、有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、金属ウィスカ等の補強剤、着色剤、静電密着改良剤が挙げられる。また上記の混合物が挙げられる。
　樹脂組成物は、公知の方法で製造することができる。例えば単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ブラベンダー、各種ニーダー等の溶融混練機を用いて、脂肪族ポリエステル樹脂、非相溶性熱可塑性樹脂および環状カルボジイミド化合物、ならびに必要に応じて、上記のその他成分を添加、溶融混練して樹脂組成物を製造することができる。
　なお、脂肪族ポリエステル樹脂と環状カルボジイミド化合物とを先にブレンドしたのち、非相溶性熱可塑性樹脂とブレンドすることが、脂肪族ポリエステル樹脂の耐加水分解性を早期に向上させることができるので好ましい。
　以下に、上記フィルムの製造方法について一例を挙げて説明するが、下記製造法に何等限定されるものではない。
　上記フィルムは、前述の樹脂組成物をフィルム状に成形加工することで得られるが、かかる成形加工としては、例えば、Ｔダイ、円形ダイ等が装着された押出機等を用いた押し出し成形やキャスト成形等の成形手法を用いることができる。本発明においては、押し出し成形により未延伸フィルムを得ることが好ましい。
　押し出し成形により未延伸フィルムを得る場合は、事前に脂肪族ポリエステル樹脂、非相溶性熱可塑性樹脂および環状カルボジイミド化合物を溶融混練した材料を押出機に投入して行うこともできれば、各成分を押出機に投入して、押し出し成形時の溶融混練を経て行うこともできる。
　未延伸フィルムは、溶融フィルムを冷却ドラム上に押し出し、次いで該フィルムを回転する冷却ドラムに密着させ冷却することによって製造することができる。このとき、溶融フィルムにはスルホン酸四級ホスホニウム塩等の静電密着剤を配合し、電極よりフィルムに非接触的に電荷を印加し、それによって回転する冷却ドラムに溶融フィルムを密着させることが好ましく、それにより表面欠陥の少ない未延伸フィルムを得ることができる。
　また、上記フィルムは、二軸延伸フィルムであることが好ましい。二軸延伸する方法は特に限定されないが、本発明においては以下の方法を好ましく採用することができる。
　すなわち、上記で得られた未延伸フィルムをロール加熱、赤外線加熱等で加熱し、ＭＤに縦延伸して縦延伸フィルムを得る。この延伸は２個以上のロールの周速差を利用して行うのが好ましい。かかる縦延伸温度は、脂肪族ポリエステル樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）~（Ｔｇ＋７０）℃とするのが好ましい。縦延伸倍率は、用途の要求特性にもよるが、好ましくは２．２~４．０倍、更に好ましくは２．３~３．９倍である。このような延伸条件を採用することによって、フィルム中に適度なボイド（微細な気泡）が形成され、反射率の向上効果を高くすることができる。２．２倍未満とするとフィルムの厚み斑が悪くなり良好なフィルムが得られず、４．０倍を超えると製膜中に破断が発生し易くなり好ましくない。
　縦延伸後のフィルムは、続いて、ＴＤに横延伸して、続いて熱処理（熱固定）、熱弛緩の処理を順次施して二軸配向フィルムとするが、これら処理はフィルムを走行させながら行うことができる。かかる横延伸の処理は、脂肪族ポリエステル樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）より高い温度から始める。そしてＴｇより（５~７０）℃高い温度まで昇温しながら行う。横延伸過程での昇温は連続的でも段階的（逐次的）でもよいが通常逐次的に昇温する。例えばテンターの横延伸ゾーンをフィルム走行方向に沿って複数に分け、ゾーン毎に所定温度の加熱媒体を流すことで昇温する。横延伸倍率は、この用途の要求特性にもよるが、好ましくは２．５~４．５倍、更に好ましくは２．８~３．９倍である。このような延伸条件を採用することによって、フィルム中に適度なボイドが形成され、反射率の向上効果を高くすることができる。２．５倍未満であるとフィルムの厚み斑が悪くなり良好なフィルムが得られず、４．５倍を超えると製膜中に破断が発生し易くなる。
　横延伸後のフィルムは、両端を把持したまま（Ｔｍ−１００）~（Ｔｍ−２０）℃の温度、好ましくは（Ｔｍ−８０）~（Ｔｍ−２０）の温度で定幅または１０％以下の幅減少下で熱処理して熱収縮率を低下させるのがよい。ここでＴｍは脂肪族ポリエステル樹脂の融点（℃）である。これより高い温度であるとフィルムの平面性が悪くなり、厚み斑が大きくなり好ましくない。また、熱処理温度が（Ｔｍ−１００）℃より低いと熱収縮率が大きくなることがある。また、かかる熱処理によって、フィルム中に適度なボイドが形成され、反射率の向上効果を高くすることができる。
　また、熱固定後、フィルム温度を常温（２５℃）に戻す過程で、例えば（Ｔｍ−１００）~（Ｔｍ−２０）℃付近の温度領域における縦方向の熱収縮量を調整するために、上記温度範囲下において、把持しているフィルムの両端を切り落とし、フィルム縦方向の引き取り速度を調整し、縦方向に弛緩（縦弛緩）することができる。具体的な弛緩方法としては、テンターのフィルムライン速度に対して、テンター出側のロール群の速度を調整する。ここで弛緩させる割合（縦弛緩率、単位％）は、「弛緩前後のフィルム速度の差／弛緩前のフィルム速度×１００」として求められ、好ましくは０．１~１．５％、更に好ましくは０．２~１．２％、特に好ましくは０．３~１．０％である。テンターのフィルムライン速度に対して、テンター出側の速度を遅くすると、縦方向の熱収縮率は低くなる傾向にある。
　また、フィルム横方向については、フィルムの両端を切り落とすまでの過程で、フィルムを把持しているクリップの幅を増減させて横方向の熱収縮率を調整することができる。ここで、クリップ幅を減少させてフィルムを横方向に弛緩（横弛緩）することにより、横方向の熱収縮率を低くすることができる。弛緩する割合（横弛緩率、単位：％）は、「弛緩前後のフィルム幅の差／弛緩前のフィルム幅×１００」として求められ、０~５％が好ましく、１~３％が更に好ましく、横弛緩処理温度近辺やそれよりも低い温度における横方向の熱収縮率を小さくすることができる。弛緩前のフィルム幅に対して、弛緩後のフィルム幅を小さくすると、横方向の熱収縮率は小さくなる傾向にある。
　ここでは、フィルムを逐次二軸延伸法によって延伸する場合を例に詳細に説明したが、逐次二軸延伸法、同時二軸延伸法の何れの方法で延伸してもよい。
　かくして得られたフィルムには、所望により従来公知の方法で、表面活性化処理、例えばプラズマ処理、アミン処理、コロナ処理を施すことも可能である。
　上記フィルムは、ポリ乳酸からなる場合、ＤＳＣ測定において１９０℃以上のステレオコンプレックス相ポリ乳酸の結晶融解ピークを有することが好ましく、更にＤＳＣ測定の結晶融解ピーク強度より下記式で定義されるステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）が好ましくは８０％以上、より好ましくは９０~１００％、更に好ましくは９７~１００％、特に好ましくは１００％である。このような態様であることによって、耐熱性や熱寸法安定性の向上効果を高くすることができる。即ち、ポリ乳酸のステレオコンプレックス相が高度に形成されていることが好ましい。
　上記フィルムの厚みは、特に限定されないが、通常は３０~５００μｍであり、実用面における取り扱い性を考慮すると５０~５００μｍ程度の範囲内であることが好ましい。特に、小型、薄型の反射板用途の反射フィルムとしては、厚みが３０~１００μｍであることが好ましい。かかる厚みの反射フィルムを用いれば、例えばノート型パソコンや携帯電話等の小型、薄型の液晶ディスプレイ等にも使用することができる。また、反射フィルムは、単層構成でもよいが、２層以上積層した多層構成としてもよい。
　上記フィルムは、縦方向および横方向において、１２０℃×５分間における熱収縮率が１０％以下であることが好ましい。これは次のような理由によるものである。すなわち、自動車用カーナビゲーションシステム、車載用小型テレビ等は、夏場の炎天下において車内で高温に晒されることになる。また、液晶表示装置が長時間使用されると、光源ランプ周辺は高温に晒されることになる。従って、とりわけこれらの用途に使用される反射フィルムには、少なくとも１１０℃程度の耐熱性が要求される。このような観点から、１２０℃の温度下で５分間放置したときの縦方向および横方向のフィルムの熱収縮率は１０％以下であることが好ましく、５％以下であることが更に好ましく、３％以下が特に好ましい。フィルムの熱収縮率が１０％より大きいと、高温で使用すると経時的に収縮を起こすことがあり、反射フィルムが鋼板等に積層されている場合には、フィルムのみが変形してしまうことがある。熱収縮を抑制するためには、例えばフィルムの結晶化を進行させることが望ましい。また、前述の弛緩処理を施せばよい。また、ポリ乳酸においては、ステレオコンプレックス相結晶を形成している態様であると、熱寸法安定性は良好となる傾向にある。
　また、本発明の上記フィルムは、９０℃×３０分間における熱収縮率が、縦方向において０％を超え２．０％未満、横方向において−０．１％~１．５％であることが好ましい。これは次のような理由によるものである。すなわち、近年、液晶ディスプレイ等の大型化のニーズが高まっており、反射フィルムにも大型化が要求されるようになった。例えば大画面の液晶テレビ等の反射フィルムとして組み込まれる場合には、光源に晒された状態で長時間使用されるので、長時間使用における寸法変化の小さい反射フィルムであることが求められる。また、中型、小型のエッジライトタイプのディスプレイでも、端部を規制されて使用する場合には、寸法変化が小さいものが求められる。
　このような観点から、９０℃で３０分間保持した後の熱収縮率が、縦方向の収縮率が０％より大きく、２．０％未満であり、横方向の収縮率が−０．１％~１．５％であることが好ましい。熱収縮率をかかる範囲内にすることができれば、大型の液晶テレビ等の裏に使用しても経時変化による変形を防止し、フィルムの平面性を保つことができる。
　かかる熱収縮率は、例えば、フィルムを延伸した後、引き続き、テンター出口で弛緩処理を行い、所定量の弛緩を付与することにより、フィルムの熱収縮率を上記範囲内に設定することができる。また、ポリ乳酸においては、ステレオコンプレックス相結晶を形成している態様であると、熱寸法安定性は良好となる傾向にある。
　上記フィルムは、波長４００~７００ｎｍの光の波長域における平均反射率が９０％以上であることが好ましく、９５％以上であることが更に好ましく、９８％以上であることが特に好ましい。フィルム表面の平均反射率が９０％以上であれば、良好な反射特性を示し、液晶ディスプレイ等の反射板用として用いた場合は、画面も十分な明るさを実現することができる。なお、かかる平均反射率は、上記好ましい非相溶性熱可塑性樹脂の態様を採用したり、本発明における好ましい製膜条件を採用したりすればよい。
　更に、脂肪族ポリエステル樹脂は、分子鎖中に芳香環を含まないので紫外線吸収を起こさない。従って、液晶表示装置等の光源から発せられる紫外線によってフィルムが劣化、黄変することがなく、光反射性が低下することがない。従って、本発明の上記フィルムは、紫外線に晒された後でも優れた平均反射率を保持することができる。
　上記フィルムは、８５℃で５００時間熱処理した後の破断伸度保持率が５０％以上であることが好ましい。このような態様であると、耐熱性に優れることを意味し、反射板用途においては、高温環境下においても長期に渡って使用した場合に、熱によるたわみが発生せず、液晶ディスプレイにおける輝度斑などが発生することがなく好ましい。
　上記フィルムは、６０℃、８５％ＲＨの環境下において５００時間湿熱処理した後の破断強度保持率が５０％以上である。このような態様であると、耐加水分解性に優れることを意味し、反射板用途においては、湿熱環境下においても長期に渡って使用した場合に、熱によるたわみが発生せず、液晶ディスプレイにおける輝度斑などが発生することがなく好ましい。
　上記フィルムを用いて液晶ディスプレイ等に用いられる反射板を形成することができる。例えば、上記フィルムを金属板もしくは樹脂板に被覆して反射板を形成することができる。この反射板は、液晶表示装置、照明器具、照明看板等に用いられる反射板として有用である。白色フィルムを金属板もしくは樹脂板に被覆する方法としては、接着剤を使用する方法、接着剤を使用せずに熱融着する方法、接着性シートを介して接着する方法、押し出しコーティングする方法等があり、特に限定されるものではない。例えば、金属板もしくは樹脂板の反射フィルムを貼り合わせる側の面に、ポリエステル系、ポリウレタン系、エポキシ系等の接着剤を塗布し、反射フィルムを貼り合わせることができる。この方法においては、リバースロールコーター、キスロールコーター等の一般的に使用されるコーティング設備を使用し、反射フィルムを貼り合わせる金属板等の表面に乾燥後の接着剤膜厚が２~４μｍ程度となるように接着剤を塗布する。次いで、赤外線ヒーター及び熱風加熱炉により塗布面の乾燥及び加熱を行い、板の表面を所定の温度に保持しつつ、直にロールラミネーターを用いて、反射フィルムを被覆、冷却することにより、反射板を得ることできる。この場合、金属板等の表面を２１０℃以下に保持すると、反射板の光反射性を高く維持できて好ましい。
＜光学用フィルム＞
　本発明のフィルムを偏光板保護フィルムや位相差フィルム等の光学フィルムとして用いるにあたっては、単なる透明性だけではなく、複屈折が小さいこと、光弾性係数が小さいこと等のより高度の光学特性が要求されるが、例えば、酸性基を有する高分子化合物としての脂肪族ポリエステル樹脂、環状カルボジイミド化合物の他にアクリル樹脂からなるフィルムにより達成される。
　ここで、アクリル樹脂としては、シクロヘキシルメタクリレート、４−ｔｅｒｔ−ブチルシクロヘキシルメタクリレート、メチルメタクリレート等のメタクリル酸エステル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸−２−エチルヘキシル等のアクリル酸エステルより選ばれる１種以上の単量体を重合したものである。これらの単量体は、単独でまたは２種以上混合して用いることができる。なかでも、メタクリル酸メチルの単独重合体または他の単量体との共重合体が好ましい。
　メタクリル酸メチルと共重合可能な単量体としては、他のメタリル酸アルキルエステル類、アクリル酸アルキルエステル類、スチレン、ビニルトルエン、α−メチルスチレン等の芳香族ビニル化合物類、アクリロニトリル、メタクリルニトリル等のシアン化ビニル類、Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ−シクロヘキシルマレイミド等のマレイミド類、無水マレイン酸等の不飽和カルボン酸無水物類、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸等の不飽和酸類が挙げられる。これらメタクリル酸メチルと共重合可能な単量体の中でも、特にアクリル酸アルキルエステル類は耐熱分解性に優れる。またアクリル酸アルキルエステル類を共重合させて得られるメタクリル樹脂は成形加工時の流動性が高く好ましい。
　メタクリル酸メチルにアクリル酸アルキルエステル類を共重合させる場合のアクリル酸アルキルエステル類の使用量は、耐熱分解性の観点から０．１重量％以上であることが好ましく、耐熱性の観点から１５重量％以下であることが好ましい。０．２重量％以上１４重量％以下であることが更に好ましく、１重量％以上１２重量％以下であることがとりわけ好ましい。
　このアクリル酸アルキルエステル類の中でも、特にアクリル酸メチルおよびアクリル酸エチルは、それを少量メタクリル酸メチルと共重合させても上記改良効果は著しく最も好ましい。上記メタクリル酸メチルと共重合可能な単量体は一種または二種以上組み合わせて使用することもできる。
　アクリル樹脂の重量平均分子量は、好ましくは５万~２０万である。重量平均分子量は成形品の強度の観点から５万以上が好ましく、成形加工性、流動性の観点から２０万以下が好ましい。更に好ましい範囲は７万~１５万である。また、本発明においてはアイソタクチックポリメタクリル酸エステルとシンジオタクチックポリメタクリル酸エステルを同時に用いることもできる。
　アクリル樹脂を製造する方法として、例えばキャスト重合、塊状重合、懸濁重合、溶液重合、乳化重合、アニオン重合等の一般に行われている重合方法を用いることができるが、光学用途としては微小異物の混入は極力避けることが好ましく、この観点からは懸濁剤や乳化剤を用いない塊状重合や溶液重合が望ましい。溶液重合を行う場合には、単量体の混合物をトルエン、エチルベンゼン、キシレン等の芳香族炭化水素の溶媒に溶解して調整した溶液を用いることができる。塊状重合により重合させる場合には、通常行われるように加熱により生じる遊離ラジカルや電離性放射線照射により重合を開始させることができる。
　重合反応に用いられる開始剤としては、一般にラジカル重合において用いられる任意の開始剤を使用することができ、例えばアゾビスイソブチルニトリル等のアゾ化合物、ベンゾイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート等の有機過酸化物が用いられる。また、特に９０℃以上の高温下で重合を行わせる場合には、溶液重合が一般的であるので、１０時間半減期温度が８０℃以上で且つ用いる有機溶媒に可溶である過酸化物、アゾビス開始剤等が好ましい。具体的には１，１−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、シクロヘキサンパーオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、１，１−アゾビス（１−シクロヘキサンカルボニトリル）、２−（カルバモイルアゾ）イソプチロニトリル等を挙げることができる。これらの開始剤は０．００５~５重量％の範囲で用いられる。
　重合反応に必要に応じて用いられる分子量調節剤は、一般的なラジカル重合において用いる任意のものが使用される。例えば、ブチルメルカプタン、オクチルメルカプタン、ドデシルメルカプタン、チオグリコール酸２−エチルヘキシル等のメルカプタン化合物が特に好ましいものとして挙げられる。これらの分子量調節剤は、重合度が上記の範囲内に制御されるような濃度範囲で添加される。
　上記の組成において、脂肪族ポリエステル樹脂とアクリル樹脂との割合は、具体的な成分と、得ようとするフィルムとの特性（光学特性、機械特性）とで適宜設定すればよいが、通常は重量比で、（脂肪族ポリエステル樹脂／アクリル樹脂）＝（９９／１）~（１／９９）の範囲で設定すればよく、好ましくは（９９／１）~（５０／５０）、より好ましくは（８０／２０）~（５０／５０）、更に好ましくは（７０／３０）~（５０／５０）の範囲である。
　この組成物は、ＤＳＣ測定において、前述したステレオコンプレックス結晶化化度（Ｓ）が８０％以上であることが好ましい。ステレオコンプレックス結晶化度が８０％以上であると、これより得られるフィルムの９０℃における熱収縮率を低下させることができる。樹脂組成物のステレオコンプレックス結晶化度は、より好ましくは９０％以上、更に好ましくは９５％以上、特に好ましくは、ステレオコンプレックス結晶化度が１００％である。
　この場合、組成物中の環状カルボジイミド化合物の割合は、脂肪族ポリエステル樹脂とアクリル樹脂との合計量１００重量部を基準にして環状カルボジイミド化合物が０．００１~５重量部含有されることが好ましい。環状カルボジイミド化合物の量がこの範囲にあれば、樹脂組成物およびこれより得られるフィルムの、水分に対する安定性、耐加水分解安定性を好適に高めることができる。
　環状カルボジイミド化合物の含有割合はより好ましくは、脂肪族ポリエステル樹脂とアクリル樹脂との合計量１００重量部あたり０．０１~５重量部、更に好ましくは０．１~４重量部の範囲が選択される。この範囲より少量であると環状カルボジイミド化合物の効果が有効に認められないことがあり、また、この範囲を超えて多量に適用しても、耐加水分解安定性の更なる向上は期待されない。
　脂肪族ポリエステル樹脂がポリ乳酸を含む場合には、ラクチド含有量は、脂肪族ポリエステル樹脂およびアクリル樹脂の合計量を基準にして、好ましくは０~１０００ｐｐｍ、より好ましくは０~２００ｐｐｍ、更に好ましくは０~１００ｐｐｍの範囲である。ラクチドの含有量は少ないほうが樹脂組成物の色相、安定性等の物性の観点より好ましいが、過剰に減少操作を適用しても、更なる物性の向上は期待されずまたコスト面よりも好ましくない場合が発生する。
　樹脂組成物のカルボキシル基濃度は、脂肪族ポリエステル樹脂およびアクリル樹脂の合計量を基準にして、好ましくは０~３０ｅｑ／ｔｏｎ、より好ましくは０~１０ｅｑ／ｔｏｎ、更に好ましくは０~５ｅｑ／ｔｏｎの範囲、特に好ましくは０~１ｅｑ／ｔｏｎの範囲である。カルボキシル基濃度の低減は環状カルボジイミド化合物を使用することにより、容易に達成できる。
　また樹脂組成物には、脂肪族ポリエステル樹脂、アクリル樹脂および環状カルボジイミド化合物以外の他の樹脂成分を、本発明の目的を損なわない範囲で含有することができる。
　他の樹脂成分として具体的には、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン、ポリスチレン、スチレンアクリロニトリル共重合体等のスチレン樹脂、ポリアミド、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエステル、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアセタール等の熱可塑性樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂、が挙げられる。これらは１種以上を含有させることができる。
　更に、本発明の樹脂組成物には、本発明の効果を著しく損なわない範囲内で、各種目的に応じて任意の添加剤を配合することができる。添加剤の種類は、樹脂やゴム状重合体の配合に一般的に用いられるものであれば特に制限はない。
　添加剤として、無機充填剤や、酸化鉄等の顔料が挙げられる。またステアリン酸、ベヘニン酸、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、エチレンビスステアロアミド等の滑剤や、離型剤、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、芳香族系プロセスオイル、パラフィン、有機ポリシロキサン、ミネラルオイル等の軟化剤・可塑剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、リン系熱安定剤等の酸化防止剤、ヒンダードアミン系光安定剤、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、環状イミノエステル系紫外線吸収剤、トリアジン系紫外線吸収剤難燃剤、帯電防止剤が挙げられる。
　更に、有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、金属ウィスカ等の補強剤、着色剤、静電密着改良剤が挙げられる。また上記の混合物が挙げられる。
　樹脂組成物は、公知の方法で製造することができる。例えば単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ブラベンダー、各種ニーダー等の溶融混練機を用いて、脂肪族ポリエステル樹脂、アクリル樹脂および環状カルボジイミド化合物、ならびに必要に応じて、上記のその他成分を添加、溶融混練して樹脂組成物を製造することができる。
　なお、脂肪族ポリエステル樹脂と環状カルボジイミド化合物とを先にブレンドしたのち、アクリル樹脂とブレンドすることが、脂肪族ポリエステル樹脂の耐加水分解性を早期に向上させることができるので好ましい。
　上記樹脂組成物をフィルムとするため、押し出し成形、キャスト成形等の成形手法を用いて製膜することができる。例えば、Ｔダイ、円形ダイ等が装着された押出機等を用いて、製膜することができる。
　押し出し成形により未延伸フィルムを得る場合は、事前に脂肪族ポリエステル樹脂、アクリル樹脂および環状カルボジイミド化合物を溶融混練した材料を用いることもできれば、押し出し成形時に溶融混練を経て成形することもできる。
　未延伸フィルムは、溶融フィルムを冷却ドラム上に押し出し次いで該フィルムを回転する冷却ドラムに密着させ冷却することによって製造することができる。このとき溶融フィルムにはスルホン酸四級ホスホニウム塩等の静電密着剤を配合し、電極よりフィルム溶融面に非接触的に電荷を容易に印加し、それによってフィルムを、回転する冷却ドラムに密着させることにより表面欠陥の少ない未延伸フィルムを得ることができる。
　また、脂肪族ポリエステル樹脂、アクリル樹脂および環状カルボジイミド化合物に共通な溶媒、例えばクロロホルム，二塩化メチレン等の溶媒を用いて、脂肪族ポリエステル樹脂、アクリル樹脂および環状カルボジイミド化合物を溶解後、キャスト乾燥固化することにより未延伸フィルムをキャスト成形もすることができる。
　未延伸フィルムはＭＤに一軸延伸することもできるし、ＴＤに一軸延伸することもできる。またロール延伸とテンター延伸の逐次２軸延伸法、テンター延伸による同時２軸延伸法、チューブラー延伸による２軸延伸法等によって延伸することにより２軸延伸フィルムを製造することができる。
　ここで、延伸倍率としては少なくともどちらか一方向に、好ましくは０．１~１０００％以下、好ましくは０．２~６００％、更に好ましくは０．３~３００％である。延伸倍率をこの範囲内とすることで、複屈折率、耐熱性、強度の観点で好ましい延伸フィルムを得ることができる。
　延伸倍率は、面積延伸倍率（縦倍率×横倍率）で、好ましくは１~１５、より好ましくは１．０１~１０、更に好ましくは１．１~５、特に好ましくは１．１~３の範囲である。
　フィルムの結晶化度を１０％以上とするために熱処理をする場合には、縦倍率あるいは横倍率は、何れも１倍超、つまり延伸されている状態であることが必須であり、未延伸フィルム（延伸倍率１倍以下）は、例えばエレクトロニクス用光学フィルム（２００６年）電気、電子材料研究会編中記載の耐熱性評価、更に該評価を発展させた耐熱性評価（９０℃、５時間の熱処理）により透明性が低下することがあり、光学フィルムとしては好ましくない。
　延伸温度は、樹脂組成物のガラス転移温度（Ｔｇ）から結晶化温度（Ｔｃ）の範囲が好適に選択される。更にＲｅ、Ｒｔｈの抑制のためＴｇより高温で、出来るだけＴｃに近く、且つ脂肪族ポリエステル樹脂の結晶化が進まない温度範囲がより好適に採用される。
　Ｔｇより低い温度では分子鎖が固定されているので、延伸操作を好適に進めることが困難であると共にＲｅ、Ｒｔｈを各々２０ｎｍ以下にすることが困難であり、またＴｃ以上では脂肪族ポリエステル樹脂の結晶化が進み、この場合も延伸工程を良好に進行させることが困難となる。
　従って延伸温度としては、Ｔｇ~Ｔｃの裾野にかけての脂肪族ポリエステル樹脂成分の結晶化が進行しにくい温度範囲、例えばＴｇからＴｃの範囲を選択することが好適であり、フィルム物性、延伸工程安定化の両立の観点より、延伸温度はＴｇ＋５℃からＴｃ℃、より好ましくはＴｇ＋１０℃からＴｃ℃、更に好ましくはＴｇ＋２０℃からＴｃ℃の温度範囲が好適に設定される。延伸温度の上限値に関しては、フィルム物性と延伸工程安定化が相反する挙動をとるので、装置特性を勘案して、適宜設定すればよい。
　延伸フィルムは、熱処理することが好ましい。この熱処理によって、延伸フィルムの熱収縮率を好適に低下させることができる。特に、脂肪族ポリエステル樹脂がステレオコンプレックスポリ乳酸を含むとき、ステレオコンプレックス相ポリ乳酸の結晶化を進めることができると共に、動的粘弾性（ＤＭＡ）測定で貯蔵弾性率（Ｅ’）が常温（２５℃）から１５０℃の温度範囲において極小値を発現することなく、５０ＭＰａより大きな値を保つことができる。
　結晶性樹脂であるポリ乳酸と非晶性樹脂であるアクリル樹脂とをブレンドした場合、得られる樹脂組成物の結晶化温度Ｔｃが高温側にシフトするため、樹脂組成物の結晶化温度Ｔｃ付近に融点を有するホモポリ乳酸は、樹脂組成物の結晶化温度で延伸フィルムの融解が始まり、結晶化させることが困難であるが、ステレオコンプレックスポリ乳酸の融点は樹脂組成物の結晶化温度を超えているので、得られた延伸フィルムを高温で熱処理することが可能であり、延伸フィルムを容易に結晶化させることができ好ましい。
　熱処理温度は、脂肪族ポリエステル樹脂とアクリル樹脂との割合およびそれぞれの具体的組成により変動するが、例えば、脂肪族ポリエステル樹脂としてステレオコンプレックスポリ乳酸を用いる場合の熱処理温度は、ステレオコンプレックス相ポリ乳酸の結晶融解温度をＴｍ＊とするとき、好ましくは９０~Ｔｍ＊（℃）、より好ましくは１１０~（Ｔｍ＊−１０）（℃）、更に好ましくは１２０~（Ｔｍ＊−２０）（℃）である。
　熱処理は１秒間から３０分間の範囲で実施することが好ましい。熱処理温度が高いときは相対的に短い時間で、熱固定処理温度が低いときは相対的に長い時間の熱処理を要する。例えばＴｃが１４０℃のフィルムでは、１４０℃では、少なくとも３０秒間必要であるが、１５０℃では１０秒間の熱処理で、フィルムの９０℃、５時間での熱収縮率を５％未満とすることができる。
　かくして得られたフィルムには、所望により従来公知の方法で、表面活性化処理、例えばプラズマ処理、アミン処理、コロナ処理を施すことも可能である。
　フィルムの厚みは、好ましくは１~３００μｍ、より好ましくは１０~３００μｍ、更に好ましくは２０~１５０μｍである。取り扱い時のシワになりにくさ（シワ防止）の観点から１０μｍ以上であることが好ましい。また透明性の観点から２００μｍ以下であることが好ましい。
　フィルムの光弾性係数の絶対値は、好ましくは１０×１０−１２／Ｐａ未満、より好ましくは８×１０−１２／Ｐａ未満、更に好ましくは５×１０−１２／Ｐａ未満、特に好ましくは３×１０−１２／Ｐａ未満である。
　ここで、光弾性係数（ＣＲ）に関しては、下式により定義される値である。光弾性係数の値がゼロに近いほど外力による複屈折の変化が小さいことを示しており、各用途において設計された複屈折の変化が小さいことを意味する。
ＣＲ　＝　Δｎ　／　σＲ
Δｎ　＝　ｎｘ　−　ｎｙ
　但し、ＣＲは光弾性係数、σＲは伸張応力、△ｎは複屈折率差、ｎｘは伸張方向の屈折率、ｎｙは伸張方向と直角方向の屈折率を表す。
　また、フィルムの面方向の位相差（Ｒｅ）と厚み方向の位相差（Ｒｔｈ）は、複屈折率差Δｎと厚みｄ（ｎｍ）の積であり、ＲｅとＲｔｈはそれぞれ下記式で定義される。
Ｒｅ　＝　（ｎｘ−ｎｙ）　×　ｄ
Ｒｔｈ＝　（（ｎｘ＋ｎｙ）／２−ｎｚ）　×　ｄ
　ｎｘは、長手方向の屈折率を表す。ｎｙは幅方向の屈折率を表す。ｎｚは厚み方向の屈折率を表す。ｄは厚み（ｎｍ）を表す。
　フィルムのＲｅおよびＲｔｈは共に、好ましくは１０ｎｍ以下、より好ましくは５ｎｍ以下、更に４ｎｍ以下である。ＲｅやＲｔｈの値がこの範囲にある材料は押し出し成形、キャスト成形における成形起因の配向による位相差斑が発生し難いため好ましい。
　また、フィルムは、ＤＳＣ測定において１９０℃以上のステレオコンプレックス相ポリ乳酸の結晶融解ピークを有することが好ましく、更にステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）が好ましくは８０％以上、より好ましくは９０~１００％、更に好ましくは９７~１００％、特に好ましくは１００％である。即ちポリ乳酸のステレオコンプレックス相が高度に形成されていることが好ましい。
　ステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）は熱処理過程において最終的に生成するステレオコンプレックスポリ乳酸結晶の割合を示すパラメーターである。
　フィルムは、９０℃、５時間処理時の縦方向（ＭＤ）の収縮率および横方向（ＴＤ）の収縮率が、共に好ましくは５％以下、より好ましくは４％以下であることが好ましく、脂肪族ポリエステル樹脂として、ステレオコンプレックスポリ乳酸を選択することで達成可能である。
　フィルムは、動的粘弾性（ＤＭＡ）測定による貯蔵弾性率（Ｅ’）が、常温（２５℃）から１５０℃の温度範囲で極小値を発現することがなく且つ５０ＭＰａより大きい値を有することが好ましい。
　このようなフィルムは、例えば、偏光フィルムの製造工程で必要とされる１５０℃程度の温度範囲に加熱されたときも、貯蔵弾性率（Ｅ’）が極小値を示すことがないため寸法安定性が良好である。また貯蔵弾性率（Ｅ’）が５０ＭＰａより大きい値を有するため、外力により変形が起こりにくく、位相差の変動が発生しにくく、更に偏光フィルムの製造工程において良好な加工性を発揮することができる。
　光学用フィルムは、偏光板保護フィルムとして有用である。偏光板保護フィルムとは、偏光板の構成部材として用いられ、偏光フィルム（例えば、高重合度のＰＶＡベースフィルムにポリヨウ素等の二色性色素または二色性染料を含浸・吸着させたもの）の両面もしくは片面に貼り合わせて、偏光フィルムの強度向上、熱・水分からの保護、晶質劣化防止等の目的で使用されるフィルムである。
　偏光板保護フィルムは、偏光板の構成部材として、液晶ディスプレイ、プラズマディスプレイ、有機ＥＬディスプレイ、フィールドエミッションディスプレイ、リアプロジェクションテレビ等のディスプレイに用いることができる。偏光板保護フィルムは、必要に応じて、例えば反射防止処理、透明導電処理、電磁波遮蔽処理、ガスバリア処理、防汚処理等の表面機能化処理をすることもできる。
　また光学用フィルムは、位相差フィルムとして有用である。位相差フィルムは、脂肪族ポリエステル樹脂とアクリル樹脂とのブレンド比率を変えることで、発現する位相差をコントロールすることができ、例えば、脂肪族ポリエステル樹脂としてステレオコンプレックスポリ乳酸を用いるときには、ステレオコンプレックスポリ乳酸が５０重量％を超え、アクリル樹脂が５０重量％未満の場合は長手方向（ＭＤ）に強い複屈折率を得ることができ、逆の場合は幅方向（ＴＤ）に強い複屈折率を得ることができる。更に、必要な位相差によって適正なブレンド比に変えることが可能で、更に延伸することによって位相差をコントロールすることができ、液晶パネルディスプレイの位相差板として好適に用いることができる。
＜多層フィルム＞
　本発明のフィルムは、例えば、ポリ乳酸と環状カルボジイミド化合物とを含む光学的に正である層と、光学的に負である樹脂からなる層を少なくともそれぞれ１層ずつ含み、当該ポリ乳酸が、ポリＤ乳酸成分及びポリＬ乳酸成分を含むポリ乳酸であり、且つステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）が９０％以上である多層フィルムという構成を採ることができる。
　このような構成を採ることで、透明性に優れ、光学的異方性が小さく、且つ環境にも配慮した光学用途に適した多層フィルムおよびそれを用いた偏光板を提供することが可能である。
　なお、ここで言う光学的に正または負である樹脂層とは、それぞれの樹脂層を単独で製膜、縦一軸延伸した際に、層面内の屈折率の最大方位が延伸方向となるものを正である樹脂層、層面内の屈折率の最大方位が延伸方向と直交する方向となるものを負である樹脂層と定義する。なお、延伸条件は当該各樹脂層のガラス転移点温度（Ｔｇ）−１０℃からＴｇ＋２０℃の範囲で延伸し、屈折率異方性の評価はエリプソメーターによって測定波長５５０ｎｍで行うものとする。
　この多層フィルムは、光学的に正である樹脂層と光学的に正または負である樹脂層とを少なくとも１層ずつを含むが、好ましくは３層以上であり、より好ましくは３層で、光学的に負である樹脂層／光学的に正である樹脂層／光学的に負である樹脂層、光学的に正である樹脂層／光学的に負である樹脂層／光学的に正である樹脂層のような対称構造を取ることが多層フィルムのカール防止の点で好ましい。光学異方性が互いに逆の特性を有する層、層が積層されることにより、多層フィルム全体として光学的異方性は打ち消され、異方性の小さい多層フィルムを得ることが可能となる。
　最適な光学異方性は多層フィルムの用途によって異なるが、偏光板の保護フィルムに位相差フィルム機能を付与しない場合においては、当該保護フィルムは光学的に等方であることが好ましく、この用途に本発明の多層フィルムを用いる場合には、好ましい光学的異方性は下記式により表される。
ＲＯ　＜　１０ｎｍ　（４０）
Ｒｔｈ　＜　７０ｎｍ　（４１）
（ここで、ＲＯ，Ｒｔｈはそれぞれ、
ＲＯ　＝　（ｎｘ　−　ｎｙ）　×　ｄ　（４２）
Ｒｔｈ　＝　｛（ｎｘ　＋　ｎｙ）／２　−　ｎｚ｝　×　ｄ（４３）
で表され、ｄは多層フィルムの膜厚、ｎｘ、ｎｙ、ｎｚは多層フィルムの三次元屈折率であり、ｎｘはフィルム面内の最大屈折率方位の屈折率、ｎｙはフィルム面内でｎｘに直交する方位の屈折率、ｎｚはフィルム表面に垂直な方向の屈折率と定義する。ＲＯ、Ｒｔｈはエリプソメーター等の公知の方法により評価できるが、本発明においては、特に断りが無ければ測定波長は５５０ｎｍとする。）
より好ましくは、
ＲＯ　＜　７ｎｍ　（４４）
Ｒｔｈ　＜　５０ｎｍ　（４５）
更に好ましくは、
ＲＯ　＜　５ｎｍ（４６）
Ｒｔｈ　＜　３０ｎｍ（４７）
である。
　透明性の点でヘイズは３％以下であることが好ましく、より好ましくは１％以下、更に好ましくは０．５％以下である。
　このような多層フィルムを得るには、押出成形、キャスト成形等の公知の成形手法を用いることができる。例えば、Ｔダイ、Ｉダイ、円形ダイ等が装着された押出機等を用いて、製膜することができる。好ましくは、マルチマニュホールドダイかフィードブロック、ダブリング設備等多層化のための設備を接続したＴダイまたはＩダイによる多層押出成形を用いることが好ましい。これらは層数や樹脂の物性等により最適な方法が選択される。
　多層押出成形により多層フィルムを得る場合、例えば、事前に光学的に正である樹脂および他の成分を溶融混練した材料を用いることもできれば、押し出し成形時に溶融混練を経て成形することもできる。光学的に負である層も同様に且つ同時に成形し多層フィルムを形成することが可能である。多層フィルム成形において問題となるシャークスキンや層厚のばらつきを抑制するには、各層に用いる樹脂の溶融粘度が近いほうが好ましい。具体的には光学的に正である樹脂層と光学的に負である樹脂層との樹脂の同温度におけるメルトフローレートの差が２０（ｇ／１０ｍｉｎ）以下であることが好ましく、より好ましくは１０以下である。このメルトフローレートはＩＳＯ１１３３の方法で測定される。
　また、溶融粘度の観点からも融点が近い方が好ましく、各層の融点の温度差は３０℃以下であることが好ましく、より好ましくは２０℃以下、更に好ましくは１０℃以下である。本発明においては、特に断りが無ければ、本発明におけるＴｇ、Ｔｍおよび結晶化温度（Ｔｃ）は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）測定で、昇温速度２０℃／分で求めた第一回昇温時の値であるとする。
　光学的に正である樹脂は結晶性高分子であるが、光学的に負である樹脂は結晶性高分子または非晶性高分子の何れであってもよい。光学的に負である樹脂を結晶性高分子とした場合には、光学的に正である樹脂と光学的に負である樹脂との間でガラス転移点温度（Ｔｇ）、融点（Ｔｍ）が近いことが好ましい。Ｔｇの差は３０℃以下であることが好ましく、２０℃以下がより好ましく、更に好ましくは１０℃以下である。Ｔｍの差も同様に、３０℃以下であることが好ましく、２０℃以下がより好ましく、更に好ましくは１０℃以下である。両者のＴｍの差が３０℃を超えた場合には、多層溶融押出工程において、層厚のムラ等の問題が発生する場合があり、また、Ｔｇの差が３０℃を超えた場合には、延伸工程において延伸ムラ等の問題が発生する場合がある。
　一方、光学的に負である層の樹脂を非晶性高分子とした場合には、光学的に正である樹脂の結晶化温度（Ｔｃ）は光学的に負である樹脂のガラス転移点温度（Ｔｇ）よりも高いことが好ましい。ＴｃはＴｇよりも５℃以上高いことが好ましく、更に好ましくは１０℃以上である。ＴｃがＴｇよりも低い場合には、延伸工程においては各層のＴｇ近傍以上で延伸が行われることから、光学的に正である樹脂の結晶化が延伸時に発生し、クレーズの発生等により透明性を確保できない場合がある。
　多層フィルムは、溶融フィルムを冷却ドラム上に押し出し、次いで該フィルムを回転する冷却ドラムに密着させ冷却することによって製造することができる。このとき溶融フィルムにはスルホン酸四級ホスホニウム塩等の静電密着剤を配合し、電極よりフィルム溶融面に非接触的に電荷を容易に印加し、それによってフィルムを、回転する冷却ドラムに密着させることにより表面欠陥の少ない多層フィルムを得てもよい。その際、押し出し用ダイのリップ開度と冷却ドラム上に押し出されたシートとの厚みとの比（ドラフト比）が２以上、８０以下であることが好ましい。ドラフト比が２より小さくなると押し出しダイリップからの引き取り速度が遅くなり過ぎ、ダイリップからのポリマーの離れ速度が遅いため、ダイリップスジ欠点などの欠点が多くなり好ましくない場合がある。この観点からドラフト比は３以上が好ましく、５以上がより好ましく、９以上が更に好ましく、１５以上が特に好ましい。また、ドラフト比が８０より大きくなるとポリマーがダイリップから離れる時の変形が大きすぎるためか流動が不安定となり厚み変動（厚み斑）が悪くなり、好ましくない場合がある。この観点からはドラフト比は６０以下であることが好ましく、４０以下であることがより好ましく、３０以下であることが特に好ましい。
　溶融押出フィルムを得るためには、ダイから出された溶融状態にある樹脂は急冷されることが好ましい。従って、冷却ドラムの温度は各層樹脂のガラス転移点温度＋２０℃以下であることが好ましいが、多層フィルムのうちの冷却ドラムに接する層のガラス転移点温度＋２０℃以下であることがより好ましい。光学的に正である樹脂層を冷却ドラムに接する層とした場合には、冷却ドラムは１０℃~７０℃に設定されることが好ましく、より好ましくは２０℃~６０℃、最も好ましくは３０℃~５０℃である。冷却ドラムの温度が１０℃未満では冷却ドラムとの密着性が悪くなる場合があり、また、７０℃より高い温度の場合には、冷却不足による結晶化等のため透明性に問題が発生する場合がある。
　多層フィルムの延伸は、公知の縦一軸延伸、横一軸延伸、同時二軸延伸等により行うことができ、該フィルムは、結晶性を高めるため、また、熱収縮性などの抑制のため延伸後、熱固定処理を行ってもよい。
　延伸倍率は目的や樹脂の種類等によって適宜決定される。多層フィルムは、面積延伸倍率（縦倍率×横倍率）は、好ましくは６．０倍以下、より好ましくは４．０倍以下、更に好ましくは３倍以下の範囲であり、好ましくは１．０５倍以上、更に好ましくは１．１倍以上の範囲である。面積延伸倍率を６．０倍以上とした場合には、延伸性が悪くなり延伸中に破断が発生する頻度が上昇する等の問題が生じる場合がある。倍率が１．０５倍未満では、機械的強度が不十分となる場合がある。
　延伸温度は、多層フィルムを構成する樹脂のガラス転移点温度（Ｔｇ）から結晶化温度（Ｔｃ）の範囲が好適に選択される。
　Ｔｇより低い温度では分子鎖が固定されているので、延伸加工を好適に進めることが困難であると共に、またＴｃ以上では延伸時に結晶化が進み、この場合も延伸工程を良好に進行させることが困難となる場合がある。
　従って延伸温度としては、各層を構成する樹脂のうち、最も高いＴｇを有する樹脂のＴｇ−１０℃以上がより好ましく、Ｔｇ−５℃以上が更に好ましく、最も低いＴｃを有する樹脂のＴｃ＋１０℃以下がより好ましく、Ｔｃ＋５℃以下が更に好ましく、最も好ましくはＴｃ以下である。
　熱固定処理については、多層フィルムを構成する樹脂のうち最もＴｃの高い結晶性樹脂の結晶化温度（Ｔｃ）から、各層を構成する樹脂のうち最も低い融点（Ｔｍ）の温度範囲で熱固定処理することが好ましい。この熱固定処理をすることにより、ステレオコンプレックスポリ乳酸を含む各層の結晶性高分子の結晶化を進め、熱収縮率を好適に低下させることができる。
　熱固定処理は１秒間から３０分間の範囲で実施することが好ましい。熱処理温度が高いときは相対的に短い時間で、熱固定処理温度が低いときは相対的に長い時間の熱処理を要する。
　光学的に正である樹脂としては、例えば、ポリ乳酸と環状カルボジイミド化合物とを含む樹脂を挙げることができるが、それ以外の成分を含んでいてもよい。
　この場合には、光学的に正である樹脂中のポリ乳酸成分の含有量は４０重量％以上であることが好ましく、更に好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、特に好ましくは７０％重量以上、最も好ましくは７５重量％以上である。ポリ乳酸の含有量が４０重量％未満であると、ポリ乳酸の結晶化が生じにくくなり、耐熱性に問題が生じる場合等がある。ポリ乳酸以外の樹脂を含有させる場合には、多層フィルム成形性の観点から熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。
　ポリ乳酸以外の熱可塑性樹脂としては、例えばポリ乳酸樹脂以外のポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリエチレン樹脂およびポリプロピレン樹脂等のポリオレフィン樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、塩素化ポリエチレン樹脂、塩素化ポリプロピレン樹脂、芳香族ポリケトン樹脂、脂肪族ポリケトン樹脂、フッソ樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリイミド樹脂、熱可塑性澱粉樹脂、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂、ＡＣＳ樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ビニルエステル樹脂、ＭＳ樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、フェノキシ樹脂、ポリフェニレンオキサイド樹脂、ポリ−４−メチルペンテン−１、ポリエーテルイミド樹脂、ポリビニルアルコール樹脂等の熱可塑性樹脂を挙げることができる。
　特に好ましくは、ポリ乳酸との相溶性が良く、また屈折率が近いという観点からアクリル樹脂、とりわけ、ポリメチルメタクリレート（以下、ＰＭＭＡと略記することがある。）である。多層フィルムの光学的に正である層におけるアクリル樹脂含有量としては、好ましくは５０重量％以下、より好ましくは４０重量％以下、更に好ましくは３０重量％以下である。アクリル樹脂が５０重量％より多い場合においてはポリ乳酸を結晶化させることが困難であり、耐熱性等に問題が生じる場合がある。なお、アクリル樹脂は、前掲の＜光学用フィルム＞の項に記載した事項をそのまま適用できる。
　多層フィルムの各層には、成分以外の熱可塑性樹脂、安定剤、紫外線吸収剤、結晶化促進剤、充填剤、離型剤、帯電防止剤、可塑剤および耐衝撃性安定剤からなる群より選ばれる少なくとも一種を含有することができる。
　安定剤としては通常の熱可塑性樹脂の安定剤に使用されるものを用いることができる。例えば酸化防止剤、光安定剤等を挙げることができる。これらの剤を配合することで機械的特性、成形性、耐熱性および耐久性に優れた多層フィルムを得ることができる。
　酸化防止剤としてはヒンダードフェノール系化合物、ヒンダードアミン系化合物、ホスファイト系化合物、チオエーテル系化合物等を挙げることができる。
　光安定剤としては、例えばオキシベンゾフェノン系化合物、環状イミノエステル系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、シアノアクリレート系化合物、ヒンダードアミン系化合物、ニッケル錯塩系化合物等を挙げることが出来る。光安定剤としては、紫外線吸収剤と光酸化で生成するラジカルを捕捉するものの組み合わせにて用いても良い。
　紫外線吸収剤としては、環状イミノエステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物が可視光における吸収を最小化できる点で好ましい。また、偏光膜や液晶の劣化防止の観点から、波長３７０ｎｍ以下の紫外線の吸収能に優れており、且つ液晶表示性能の観点から、波長４００ｎｍ以上の可視光の吸収が少ないものが好ましい。紫外線吸収剤のブリードアウト抑制の観点からは、多層フィルムを、光学的に正の樹脂層／光学的に負の樹脂層／光学的に正の樹脂層または光学的に負の樹脂層／光学的に正の樹脂層／光学的に負の樹脂層の３層構成とし、中間の層（前者では光学的に負の樹脂層、後者では光学的に正の樹脂層）に紫外線吸収剤を含有させることが好ましい。
　有機若しくは無機の結晶化促進剤を含有することができる。結晶化促進剤を含有することで、ポリ乳酸を用いた際にはステレオコンプレックス結晶促進剤の作用を一層増強することができ、機械的特性、耐熱性、および成形性に優れた成形品を得ることができる。
　結晶化促進剤は一般に結晶性樹脂の結晶核剤として用いられるものを用いることができ、無機系の結晶核剤および有機系の結晶核剤の何れをも使用することができる。
　無機系の結晶核剤として、タルク、カオリン、シリカ、合成マイカ、クレイ、ゼオライト、グラファイト、カーボンブラック、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化チタン、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、硫化カルシウム、窒化ホウ素、モンモリロナイト、酸化ネオジム、酸化アルミニウム、フェニルフォスフォネート金属塩等が挙げられる。
　これらの無機系の結晶核剤は組成物中での分散性およびその効果を高めるために、各種分散助剤で処理され、一次粒子径が０．０１から０．５μｍ程度の高度に分散状態にあるものが好ましい。
　有機系の結晶核剤としては、安息香酸カルシウム、安息香酸ナトリウム、安息香酸リチウム、安息香酸カリウム、安息香酸マグネシウム、安息香酸バリウム、蓚酸カルシウム、テレフタル酸ジナトリウム、テレフタル酸ジリチウム、テレフタル酸ジカリウム、ラウリン酸ナトリウム、ラウリン酸カリウム、ミリスチン酸ナトリウム、ミリスチン酸カリウム、ミリスチン酸カルシウム、ミリスチン酸バリウム、オクタコ酸ナトリウム、オクタコ酸カルシウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸バリウム、モンタン酸ナトリウム、モンタン酸カルシウム、トルイル酸ナトリウム、サリチル酸ナトリウム、サリチル酸カリウム、サリチル酸亜鉛、アルミニウムジベンゾエート、β−ナフトエ酸ナトリウム、β−ナフトエ酸カリウム、シクロヘキサンカルボン酸ナトリウム等の有機カルボン酸金属塩、ｐ−トルエンスルホン酸ナトリウム、スルホイソフタル酸ナトリウム等の有機スルホン酸金属塩が挙げられる。
　また、ステアリン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、パルミチン酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、エルカ酸アミド、トリメシン酸トリス（ｔｅｒｔ−ブチルアミド）等の有機カルボン酸アミド、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、ポリイソプロピレン、ポリブテン、ポリ−４−メチルペンテン、ポリ−３−メチルブテン−１、ポリビニルシクロアルカン、ポリビニルトリアルキルシラン、高融点ポリ乳酸、エチレン−アクリル酸コポマーのナトリウム塩、スチレン−無水マレイン酸コポリマーのナトリウム塩（いわゆるアイオノマー）、ベンジリデンソルビトールおよびその誘導体、例えばジベンジリデンソルビトール等が挙げられる。
　これらのなかでタルク、および有機カルボン酸金属塩から選択された少なくとも１種が好ましく使用される。使用する結晶核剤は１種のみでもよく、２種以上を併用しても良い。
　結晶化促進剤の含有量は、ポリ乳酸の場合には、１００重量部当たり、好ましくは０．０１から３０重量部、より好ましくは０．０５から２０重量部である。
　帯電防止剤として、（β−ラウラミドプロピオニル）トリメチルアンモニウムスルフェート、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム等の第４級アンモニウム塩系化合物、スルホン酸塩系化合物、アルキルホスフェート系化合物等が挙げられる。
　多層フィルムにおいて帯電防止剤は１種類で用いても良いし２種以上を組み合わせて用いても良い。帯電防止剤の含有量は、ポリ乳酸の場合には１００重量部に対し、好ましくは０．０５から５重量部、より好ましくは０．１から５重量部である。
　可塑剤としては一般に公知のものを使用することができる。例えば、ポリエステル系可塑剤、グリセリン系可塑剤、多価カルボン酸エステル系可塑剤、リン酸エステル系可塑剤、ポリアルキレングリコール系可塑剤、およびエポキシ系可塑剤、等が挙げられる。
　ポリエステル系可塑剤として、アジピン酸、セバシン酸、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルジカルボン酸等の酸成分とエチレングリコール、プロピレングリコール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ジエチレングリコール等のジオール成分からなるポリエステルやポリカプロラクトン等のヒドロキシカルボン酸からなるポリエステル等が挙げられる。これらのポリエステルは単官能カルボン酸または単官能アルコールで末端封止されていても良い。
　グリセリン系可塑剤として、グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、グリセリンモノアセトモノラウレート、グリセリンモノアセトモノステアレート、グリセリンジアセトモノオレート、グリセリンモノアセトモノモンタネート等が挙げられる。
　多価カルボン酸系可塑剤として、フタル酸ジメチル、フタル酸ジエチル、フタル酸ジブチル、フタル酸ジヘプチル、フタル酸ジベンジル、フタル酸ブチルベンジル等のフタル酸エステル、トリメリット酸トリブチル、トリメリット酸トリオクチル、トリメリット酸トリヘキシル等のトリメリット酸エステル、アジピン酸イソデシル、アジピン酸−ｎ−デシル−ｎ−オクチル等のアジピン酸エステル、アセチルクエン酸トリブチル等のクエン酸エステル、アゼライン酸ビス（２−エチルヘキシル）等のアゼライン酸エステル、セバシン酸ジブチル、セバシン酸ビス（２−エチルヘキシル）等のセバシン酸エステルが挙げられる。
　リン酸エステル系可塑剤として、リン酸トリブチル、リン酸トリス（２−エチルヘキシル）、リン酸トリオクチル、リン酸トリフェニル、リン酸トリクレジル、リン酸ジフェニル−２−エチルヘキシル等が挙げられる。
　ポリアルキレングリコール系可塑剤として、ポリエチレングリコール、ポリプロピレンリコール、ポリテトラメチレングリコール、ポリ（エチレンオキシド・プロピレンオキシド）ブロックおよびまたはランダム共重合体、ビスフェノール類のエチレンオキシド付加重合体、ビスフェノール類のテトラヒドロフラン付加重合体等のポリアルキレングリコールあるいはその末端エポキシ変性化合物、末端エステル変性化合物および末端エーテル変性化合物等の末端封鎖剤化合物等が挙げられる。
　エポキシ系可塑剤として、エポキシステアリン酸アルキルと大豆油とからなるエポキシトリグリセリド、およびビスフェノールＡとエピクロルヒドリンを原料とするエポキシ樹脂が挙げられる。
　その他の可塑剤の具体的な例としては、ネオペンチルグリコールジベンゾエート、ジエチレングリコールジベンゾエート、トリエチレングリコール−ビス（２−エチルブチレート）等の脂肪族ポリオールの安息香酸エステル、ステアリン酸アミド等の脂肪酸アミド、オレイン酸ブチル等の脂肪酸エステル、アセチルリシノール酸メチル、アセチルリシノール酸ブチル等のオキシ酸エステル、ペンタエリスリトール、各種ソルビトール、ポリアクリル酸エステル、シリコーンオイル、およびパラフィン類等が挙げられる。
　可塑剤として、特にポリエステル系可塑剤およびポリアルキレン系可塑剤から選択された少なくとも１種よりなるものが好ましく使用でき、１種のみでも良くまた２種以上を併用することもできる。
　可塑剤の含有量は、多層フィルム各層１００重量部当たり、好ましくは０．０１から３０重量部、より好ましくは０．０５から２０重量部、更に好ましくは０．１から１０重量部である。本発明においては結晶核剤と可塑剤を各々単独で使用してもよいし、両者を併用して使用することが更に好ましい。
　以下、偏光板保護フィルム用途について更に具体的に記載する。
　偏光板は、一般に一対の保護フィルムの間に偏光膜が挟持された構成を有する。保護フィルムとして、偏光膜の偏光特性に影響を与えないように出来るだけ光学等方にしたものや、逆に液晶表示装置の画質向上を狙って制御された位相差特性を有するいわゆる位相差フィルムを保護フィルムとして利用する場合がある。ここでは、保護フィルムと言った場合には、断りが無い限り光学等方性、光学異方性フィルムの何れも含むものとする。
　偏光板としては、上述の多層フィルムを用いてあればよく、上記の保護フィルムとして本発明の多層フィルムが少なくとも１枚使用される。
　また、偏光膜は、公知の方法により作製することができる。偏光膜は主としてポリビニルアルコール樹脂から形成される。偏光膜は、ポリビニルアルコール樹脂フィルムを二色性物質（代表的には、ヨウ素、二色性染料）で染色して一軸延伸したものが用いられる。ポリビニルアルコール樹脂フィルムを構成するポリビニルアルコール樹脂の重合度は、好ましくは１００~５０００、更に好ましくは１４００~４０００である。重合度が低すぎると、所定の延伸を行う際に延伸切れしやすく、また重合度が高すぎると、延伸する際に過大な張力が必要となり、機械的に延伸できなくなるおそれがある。
　偏光膜を構成するポリビニルアルコール樹脂フィルムは、任意の適切な方法（例えば樹脂を水または有機溶剤に溶解した溶液を流延製膜する流延法、キャスト法、押出法）で成形され得る。偏光膜の厚みは偏光板が用いられる液晶表示装置の目的や用途に応じて適宜設定されるが、通常、５~８０μｍ程度である。
　偏光膜の製造方法としては、目的、使用材料および条件などに応じて任意の適切な方法が採用される。例えば、上記ポリビニルアルコール樹脂フィルムを、通常、膨潤、染色、架橋、延伸、水洗および乾燥工程を含む一連の製造工程に供する方式が採用される。乾燥工程を除く各処理工程においては、それぞれの工程に用いられる溶液を含む液中にポリビニルアルコール樹脂フィルムを浸漬することにより処理を行う。膨潤、染色、架橋、延伸、水洗および乾燥の各処理の順番、回数および実施の有無は、目的、使用材料および条件などに応じて適亘設定されえる。例えば、いくつかの処理を１つの工程で同時に行ってもよく、膨潤処理、染色処理および架橋処理を同時に行ってもよい。また例えば、架橋処理を延伸処理の前後に行うことが、好適に採用され得る。また例えば、水洗処理は、全ての処理の後に行ってもよく、特定の処理の後のみに行ってもよい。
　膨潤工程は、代表的には、上記ポリビニルアルコール樹脂フィルムを水で満たした処理浴中に浸漬することより行われる。この処理により、ポリビニルアルコール樹脂フィルム表面の汚れやブロッキング防止剤を洗浄すると共に、ポリビニルアルコール樹脂フィルムを膨潤させることで染色ムラ等の不均一性を防止できる。膨潤浴には、グリセリンやヨウ化カリウム等が適宜に添加される。膨潤浴の温度は、通常２０~６０℃程度であり、膨潤浴への浸漬時間は、通常０．１~１０分間程度である。
　染色工程は、代表的には、上記ポリビニルアルコール樹脂フィルムを、ヨウ素等の二色性物質を含む処理浴中に浸漬することにより行われる。染色浴の溶液に用いられる溶媒は、水が一般的に使用されるが、水と相溶性を有する有機溶媒が適量添加されていてもよい。二色性物質は、溶媒１００重量部に対して、通常、０．１~１重量部の割合で用いられる。二色性物質としてヨウ素を用いる場合は、染色浴の溶液はヨウ化物等の助剤を更に含有することが好ましい。染色効率が改善されるからである。助剤は、溶媒１００重量部に対して、好ましくは０．０２~２０重量部、更に好ましくは２~１０重量部の割合で用いられる。ヨウ化物の具体例としては、ヨウ化カリウム、ヨウ化リチウム、ヨウ化ナトリウム、ヨウ化亜鉛、ヨウ化アルミニウム、ヨウ化鉛、ヨウ化銅、ヨウ化バリウム、ヨウ化カルシウム、ヨウ化錫、ヨウ化チタンなどが挙げられる。染色浴の温度は、通常、２０~７０℃程度であり、染色浴への浸漬時間は、通常、１~２０分間程度である。
　架橋工程は、代表的には、上記染色されたポリビニルアルコール樹脂フィルムを、架橋剤を含む処理欲中に浸漬することによって行われる。架橋割としては任意の適切な架橋剤が採用される。架橋剤の具体例としては、ホウ酸、ホウ砂等のホウ素化合物、グリオキザール、グルタルアルデヒド等が挙げられる。これらは、単独で、または組み合わせて使用される。架橋浴の溶液に用いられる溶媒は、水が一般的に使用されるが、水と相溶性を有する有機溶媒が適量添加されていてもよい。架橋剤は、溶媒１００重量部に対して、通常、１~１０重量部の割合で用いられる。架橋剤の濃度が１重量部未満の場合は、十分な光学特性を得ることができない。架橋剤の濃度が１０重量部を超える場合は、延伸時にフィルムに発生する応力が大きくなり、得られる偏光板が収縮してしまう可能性がある。架橋浴の溶液は、ヨウ化物等の助剤を更に含有することが望ましい。面内に均一な特性が得られやすいからである。助剤の濃度は好ましくは０．０５~１５重量％、更に好ましくは０．５~８重量％である。ヨウ化物の具体例は、染色工程の場合と同様である。架橋浴の温度は、通常、２０~７０℃程度、好ましく４０~６０℃である。架橋浴への浸漬時間は、通常、１秒間~１５分間程度、好ましくは５秒間~１０分間である。
　偏光膜の延伸工程は、上記のように何れの段階で行ってもよい。具体的には、染色処理の後に行ってもよく、染色処理の前に行ってもよく、膨潤処理、染色処理および架橋処理と同時に行ってもよく、架橋処理の後に行ってもよい。ポリビニルアルコール樹脂フィルムの累積延伸倍率は、通常、５倍以上にする。好ましくは５~７倍、更に好ましくは５~６．５倍である。累積延伸倍率が５倍未満の場合には、高い偏光度の偏光板を得ることが困難となる。累積延伸倍率が７倍を超える場合はポリビニルアルコール樹脂フィルムが破断しやすくなる場合がある。延伸の具体的な方法としては、任意の適切な方法が採用される。例えば、湿式延伸法を採用した場合には、ポリビニルアルコール樹脂フィルムを処理浴中で所定の倍率に延伸する。延伸浴の溶液としては、水または有機溶媒（例えばエタノール）などの溶媒中に、各種金属塩、ヨウ素、ホウ素または亜鉛の化合物を添加した溶液が好適に用いられる。
　水洗工程は、代表的には、上記各種処理を施されたポリビニルアルコール樹脂フィルムを処理浴中に浸漬することによって行われる。水洗工程によりポリビニルアルコール樹脂フィルムの不要残存物を洗い流すことができる。水洗浴は、純水であってもよく、ヨウ化物（例えば、ヨウ化カリウム、ヨウ化ナトリウム等）の水溶液であってもよい。ヨウ化物水溶液の濃度は、好ましくは０．１~１０重量％である。ヨウ化物水溶液には硫酸亜鉛、塩化亜鉛などの助剤を添加してもよい。水洗浴の温度は好ましくは１０~６０℃、更に好ましくは３０~４０℃である。浸漬時間は１秒間~１分間である。水洗工程は１回だけでもよく、必要に応じて複数回行ってもよい。複数回実施される場合は、各処理に用いられる水洗浴に含まれる添加剤の種類や濃度は適宜に調整される。例えば、水洗工程は上記各種処理を施されたポリビニルアルコール樹脂フィルムをヨウ化カリウム水溶液（０．１~１０重量％、１０~６０℃）に１秒間~１分間程度浸漬する工程と、純水ですすぐ工程とを含む。また、水洗工程において、偏光膜の表面改質や、偏光膜の乾燥効率を上げるために、水と相溶性を有する有機溶媒（例えば、エタノ−ルなど）を適宜添加してもよい。
　乾燥工程は、任意の適切な方法（例えば、自然乾燥、送風乾燥、加熱乾燥）が採用されうる。例えば、加熱乾燥の場合の乾燥温度は、通常、２０~８０℃程度であり、乾燥時間は、通常、１~１０分間程度である。以上のようにして偏光膜が得られる。
　偏光膜は、水分率が好ましくは１５重量％以下、より好ましくは０~１４重量％、更に好ましくは１~１４重量％である。水分率が１５重量％より大きいと、得られた偏光板の寸法変化が大きくなり、高温下あるいは高温高湿下における寸法変化が大きくなってしまうという問題が生じるおそれがある。
　偏光膜の水分率は、任意の適切な方法で調整すればよい。例えば偏光膜の製工程における乾燥工程の条件を調整することにより制御する方法が挙げられる。
　偏光膜と保護フィルムの接着に関しては、公知の方法が用いられる。接着剤としては、放射線硬化型接着剤、水溶性接着剤、水系エマルジョン接着剤等用いてもよいが、好ましくは、放射線硬化型接着剤用組成物を用いることである。
　接着剤の塗工方式は、接着剤の粘度や目的とする厚みによって適宜に選択される。塗工方式の例として、例えば、リバースコーター、グラビアコーター（ダイレクト，リバースやオフセット）、バーリバースコーター、ロールコーター、ダイコーター、バーコーター、ロッドコーターなどが挙げられる。その他、塗工には、デイッピング方式などの方式を適宜に使用することができる。
　上記のように塗工した接着剤を介して、偏光膜と多層フィルムとを貼り合わせる。偏光膜と多層フィルムとの貼り合わせは、ロールラミネーター等により行う事ができる。
　偏光膜と多層フィルムとを貼り合わせた後に、放射線を照射して、接着剤を硬化させても良い。放射線としては紫外線および／または電子線が好ましく用いられるが、好ましくは紫外線である。放射線硬化型接着剤組成物の粘度としては、０．１~５０００ｍＰａ・ｓであることが好ましく、より好ましくは０．５~１０００ｍＰａ・ｓ、更に好ましくは１~５００ｍＰａ・ｓである。
　硬化後の接着剤の厚みとしては、０．１~１０μｍが好ましく、より好ましくは０．３~７μｍ、更に好ましくは０．５~５μｍである。接着剤の厚みが０．１μｍより薄い場合では十分な接着強度が得られない場合があり、また、１０μｍより大きい場合には均質に塗布することが困難で、偏光板の外観不良が発生する場合がある。
　紫外線を用いる場合の光源としては、公知の低圧水銀ランプ、高圧水銀ランプ、超高圧水銀ランプ、キセノンランプ、メタルハライドランプ、エキシマランプ、発光ダイオード等が好適に用いられる。ポリ乳酸は波長２５０ｎｍ以下において光吸収を生じるが、この波長領域において強度の強い光を照射した場合、分解が生じる場合がある。従って、好ましくは２７０ｎｍ以下の紫外光はカットして放射線硬化型接着剤用組成物を硬化させることが好ましい。より好ましくは２８０ｎｍ以下、更に好ましくは２８０ｎｍ以下、最も好ましくは３００ｎｍ以下をカットすることである。紫外線のカットは公知の方法で達成可能であり、例えば紫外線光源の適切な選択や紫外線カットフィルターを用いることができる。
　紫外光の強度としては、１０~１０００ｍＷ／ｃｍ２が好ましく、より好ましくは２０~７００ｍＷ／ｃｍ２、更に好ましくは３０~５００ｍＷ／ｃｍ２である。１０ｍＷ／ｃｍ２未満では硬化させるのに時間がかかり過ぎ、生産性が良くなく、また１０００ｍＷ／ｃｍ２より大きい場合には、熱により偏光膜の偏光性能が劣化する場合がある。また、積算光量としては、１００~１００００ｍＪ／ｃｍ２が好ましく、より好ましくは２００~５０００ｍＪ／ｃｍ２、更に好ましくは３００~３０００ｍＪ／ｃｍ２である。１００ｍＪ／ｃｍ２未満では硬化不十分となる場合があり、また１００００ｍＪ／ｃｍ２より大きい場合には、熱により偏光膜の偏光性能が劣化する場合がある。紫外光の照射方向は偏光板の片側からでも、両側からでも良い。
　放射線硬化型接着剤用組成物を紫外線等の光により硬化させる場合において、多層フィルムに紫外線吸収剤を含有し、且つ、当該多層フィルム側から紫外線を照射する場合においては、放射線硬化型接着剤用組成物の光開始剤の光開始反応波長は、多層フィルムの紫外線吸収波長領域よりも長波長側にあるものを適宜選択することが好ましい。すなわち、放射線硬化型接着剤用組成物において３８０ｎｍ以上の光により開始反応を行う光開始剤を含有することが好ましい。これは前記したように多層フィルムに紫外線吸収剤を加える必要がある場合の好ましい光線透過率が、波長３８０ｎｍにおいて２０％以下であり、波長３７５ｎｍでの光線透過率が１％以下であるからである。例えば、前述の光開始剤のうち、波長４０５ｎｍにおける吸光係数（ｍｌ／ｇ・ｃｍ）が１以上、好ましくは１０以上、更に好ましくは１００以上あるものを好ましく用いることができる。この吸光係数は例えばメタノール溶媒等に光開始剤を溶解させ、分光器により測定することができる。このような光開始剤として好ましくは、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチル−ペンチルフォスフィンオキサイド、２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニル−ホスフィンオキシド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチル−ペンチルフォスフィンオキサイドと１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトンの混合物、２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニル−ホスフィンオキシドと２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オンの混合物等である。
　放射線として電子線を用いる場合の電子線の照射方向は、任意の適切な方向から照射することができる。好ましくは、多層フィルム側から照射する。偏光膜側から照射すると、偏光膜が電子線によって劣化するおそれがある。
　電子線の照射条件は、前記接着剤を硬化しうる条件であれば、任意の適切な条件を採用できる。例えば、電子線照射は、加速電圧が好ましくは５ｋＶ~３００ｋＶであり、更に好ましくは１０ｋＶ~２５０ｋＶである。加速電圧が５ｋＶ未満の場合、電子線が接着剤まで届かず硬化不足となるおそれがあり、加速電圧が３００ｋＶを超えると、試料を通る浸透力が強すぎて電子線が跳ね返り、多層フィルムや偏光膜にダメージを与えるおそれがある。照射線量としては、５~１００ｋＧｙ、更に好ましくは１０~７５ｋＧｙである。照射線量が５ｋＧｙ未満の場合は、接着剤が硬化不足となり、１００ｋＧｙを超えると、多層フィルムや偏光膜にダメージを与え、機械的強度の低下や黄変を生じ、所定の光学特性を得ることができない。
　前記製造方法を連続ラインで行う場合、ライン速度は、接着剤の硬化時間にもよるが、好ましくは１~５００ｍ／ｍｉｎ、より好ましくは５~３００ｍ／ｍｉｎ、更に好ましくは１０~１００ｍ／ｍｉｎである。ライン速度が小さすぎる場合は、生産性が乏しい。
　ライン速度が大きすぎる場合は、接着剤の硬化が不十分となり、目的とする接着性が得られない場合がある。
　接着工程後に熱処理工程を設けても良いが、熱処理温度としては４０~１００℃が好ましく、より好ましくは５０~８５℃である。４０℃未満では熱処理工程としては効果が少なく、１００℃を超えると偏光膜が劣化する可能性がある。熱処理時間としては５秒間から１０分間程度が好ましい。５秒間未満では熱処理の効果が期待できず、１０分間を超えると生産性に問題が生じる場合がある。
　偏光膜と多層フィルムの接着剥離強度はＪＩＳ　Ｋ６８５４に記される剥離試験で２Ｎ／２５ｍｍ以上であることが好ましく、より好ましくは３Ｎ／２５ｍｍ以上、更に好ましくは４Ｎ／２５ｍｍ以上、最も好ましくは５Ｎ／２５ｍｍ以上である。剥離強度が２Ｎ／２５ｍｍ未満では、偏光板の実使用上問題が生じる場合がある。本発明では特に断りの無い限り剥離強度評価における剥離速度は２００ｍｍ／分、フィルムの幅を２５ｍｍとして評価した。
　なお、偏光膜と保護フィルムとの間には接着剤層があってもよい。また、当該偏光板の最表面には、反射防止膜、ハードコート膜、防汚染膜等があってもよい。更に、液晶表示装置との貼合のために、当該偏光板の片面に粘着剤層が設けられていてもよい。
＜透明導電性積層体＞
　本発明のフィルムは、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）、透明タッチパネル、有機エレクトロルミネッセンス素子、無機エレクトロルミネッセンスランプ、電磁波シールド材等のための透明導電性積層体、特に透明タッチパネルの電極基板のための透明導電性積層体に適用できる。透明高分子基板の少なくとも一方の面に透明導電層が形成されてなる透明導電性積層体において、透明高分子基板が酸性基を有する高分子化合物と環状カルボジイミド化合物とを含む樹脂組成物からなる。例えば、酸性基を有する高分子化合物としては、ポリエステル樹脂を用いることができ、とりわけ、環状カルボジイミド化合物添加の効果の大きい脂肪族ポリエステル樹脂を用いることが好ましい。
　なお、透明導電性積層体は、透明高分子基板（第１の基板）上の透明導電層が形成された面と他方の面上に、粘着剤層及び第２の透明基板を順次積層していてもよい。
　透明高分子基板は光学的に複屈折の少ないもの、複屈折を例えばλ／４やλ／２に制御したもの、又は複屈折を全く制御していないものを、用途に応じて適宜選択することができる。光学的に複屈折の少ないものとは、波長が５５０ｎｍにおける面内位相差Ｒｅの値が２０ｎｍ以下のことをいう。また複屈折を有するものとは、延伸等の操作により、面内位相差Ｒｅの値が２０ｎｍを超えるもののことをいう。面内位相差Ｒｅはフィルム面内における最大屈折率とフィルム面内において最大屈折率を示す方向に直交する方位の屈折率の差に厚みをかけたもので定義される。
　ここで言うように用途に応じて適宜選択を行う場合としては、例えば液晶ディスプレイに使用する偏光板や位相差フィルム、インナー型のタッチパネルのように、直線偏光、楕円偏光、円偏光などの偏光によって機能を発現するディスプレイ部材として、透明導電性積層体を用いる場合を挙げることができる。
　ここで、透明高分子基板としては、脂肪族ポリエステル樹脂を含むことが好ましいが、要求される光学特性や、機械特性の観点から、例えば、ポリアミド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリエチレン樹脂およびポリプロピレン樹脂等のポリオレフィン樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、塩素化ポリエチレン樹脂、塩素化ポリプロピレン樹脂、芳香族ポリケトン樹脂、脂肪族ポリケトン樹脂、フッソ樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリイミド樹脂、熱可塑性澱粉樹脂、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂、ＡＣＳ樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ビニルエステル樹脂、ＭＳ樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、フェノキシ樹脂、ポリフェニレンオキサイド樹脂、ポリ−４−メチルペンテン−１、ポリエーテルイミド樹脂、ポリビニルアルコール樹脂等をブレンドすることができる。
　中でも、脂肪族ポリエステル樹脂がポリ乳酸である場合には、相溶性が良く、また屈折率が近いという観点からアクリル樹脂、とりわけ、ポリメタクリル酸メチルが好ましい。
　透明高分子基板中の脂肪族ポリエステル樹脂の含有量は４０重量％以上であることが好ましく、更に好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、特に好ましくは７０％重量以上、最も好ましくは７５重量％以上である。脂肪族ポリエステル樹脂の含有量が４０重量％未満であると、脂肪族ポリエステル樹脂の結晶化が生じにくくなり、耐熱性に問題が生じる場合等がある。
　脂肪族ポリエステル樹脂と環状カルボジイミド化合物以外にも目的とする光学特性、機械特性を損なわない範囲で、公知の有機材料、無機材料が添加されてもよい。
　透明高分子基板の厚みは適宜に決定しうるが、一般には強度や取り扱い性等の作業性などの点より１０~５００μｍ程度であり、特に２０~３００μｍが好ましく、３０~２００μｍがより好ましい。
　また上記透明高分子基板は、目的にもよるが透明性に優れることが好ましい。ここで「透明」とは、例えば、全光線透過率が８０％以上、好ましくは８５％以上、更に好ましくは９０％以上、特に好ましくは９１％以上、最も好ましくは９２％以上である。また、ヘイズ値は２０％以下、好ましくは１５％以下、更に好ましくは１０％以下、特に好ましくは５％以下、最も好ましくは３％以下である。
　脂肪族ポリエステル樹脂としては、脂肪族ヒドロキシカルボン酸を主たる構成成分とする重合体、脂肪族多価カルボン酸またはそのエステル形成性誘導体と脂肪族多価アルコールを主成分として重縮合してなる重合体やそれらの共重合体が例示される。
　脂肪族ヒドロキシカルボン酸を主たる構成成分とする重合体としては、例えば、グリコール酸、乳酸、ヒドロキシプロピオン酸、ヒドロキシ酪酸、ヒドロキシ吉草酸、ヒドロキシカプロン酸などの重縮合体、もしくは共重合体などを例示することができ、なかでもポリグリコール酸、ポリ乳酸、ポリ３−ヒドロキシカルボン酪酸、ポリ４−ポリヒドロキシ酪酸、ポリ３−ヒドロキシヘキサン酸またはポリカプロラクトン、ならびにこれらの共重合体などが好ましく挙げられる。中でも特にポリ乳酸樹脂が好ましく、ポリＬ乳酸、ポリＤ乳酸および、ステレオコンプレックス結晶を形成しうるステレオコンプレックスポリ乳酸、ラセミポリ乳酸やエステル形成能を有するその他の成分を共重合した共重合ポリ乳酸が挙げられる。共重合可能な成分としては、例えばグリコール酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ吉草酸、６−ヒドロキシカプロン酸などのヒドロキシカルボン酸類の他、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、ポリエチレングリコール、グリセリン、ペンタエリスリトール等の分子内に複数の水酸基を含有する化合物類またはそれらの誘導体、アジピン酸、セバシン酸、フマル酸等の分子内に複数のカルボン酸基を含有する化合物類またはそれらの誘導体が挙げられる。共重合成分の導入量は通常は１０モル％未満であればよい。なかでも透明性および耐熱性の観点からステレオコンプレックスポリ乳酸が最も好適である。
　以下、ここではポリ乳酸樹脂（特にステレオコンプレックスポリ乳酸）について詳しく説明する。
　ステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）は好ましくは９３％から１００％、より好ましくは９５％から１００％の範囲が選択される。特に好ましくはステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）は１００％である。
　ステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）が９０％以上である透明高分子基板を用いることにより、透明性を高く保つことができる。また、耐熱性も高いものとなる。
　なお、ステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）は、ポリ乳酸が示差走査熱量計（ＤＳＣ）の測定条件下（１９０℃）におけるステレオコンプレックス結晶を形成する割合を表すものであり、ステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）が１００％であったとしても、ＤＳＣ測定前のポリ乳酸は、結晶状態である場合も、非結晶状態である場合もあるが、透明高分子基板は、結晶状態であることが好ましい。
　ここで「結晶状態」とは、ＤＳＣ測定で（示差走査熱量計）、昇温速度は２０℃／分で求めた、第一回昇温時のポリ乳酸ステレオコンプレックス結晶のピーク熱量（ΔＨｃｓｃ）が１０Ｊ／ｇ以下、好ましくは５Ｊ／ｇ以下、更に好ましくは１Ｊ／ｇ以下であることである。即ち、既にステレオコンプレックス結晶が存在する場合には、このピーク熱量は確認されないことを意味する。なお、上記式を満足しない場合には、耐熱性が悪くなり、透明導電層やコート層などの加工の際に不具合が生じる場合がある。
　透明導電性積層体では、透明高分子基板の少なくとも一方の面上に透明導電層が配置される。
　ここで、導電層を構成する材料としては、特に制限は無いが、例えば金属層、結晶質や非晶質の金属化合物、ポリアセチレン、ポリパラフェニレン、ポリチオフェン、ポリエチレンジオキシチオフェン、ポリピロール、ポリアニリン、ポリアセン、ポリフェニレンビニレン等の導電性高分子等を用いたうち、透明導電層を形成できる導電材料を挙げることができるが、中でも例えば結晶質の金属層あるいは結晶質の金属化合物を挙げることができる。透明導電層を構成する具体的な成分としては、例えば酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化錫等の金属酸化物が挙げられる。これらのうち酸化インジウムを主成分とした結晶質の層であることが好ましく、特に結晶質のＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ　Ｔｉｎ　Ｏｘｉｄｅ）からなる層が好ましく用いられる。
　また、透明導電層が結晶質の材料から作られている場合、結晶粒径は、特に上限を設ける必要はないが３０００ｎｍ以下であることが好ましい。結晶粒径が３０００ｎｍを超えると筆記耐久性が悪くなるため好ましくない。ここで結晶粒径とは、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）下で観察される多角形状又は長円状の各領域における対角線又は直径の中で最大のものと定義される。
　透明導電層が結晶質の膜でない場合には、タッチパネルに要求される摺動耐久性や環境信頼性が低下することがある。
　透明導電層は、公知の手法にて形成することが可能であり、例えばＤＣマグネトロンスパッタリング法、ＲＦマグネトロンスパッタリング法、イオンプレーティング法、真空蒸着法、パルスレーザーデポジション法等の物理的形成法（Ｐｈｙｓｉｃａｌ　Ｖａｐｏｒ　Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ（「ＰＶＤ」と略記することがある。））等を用いることができるが、大面積に対して均一な膜厚の金属化合物層を形成するという工業生産性に着目すると、ＤＣマグネトロンスパッタリング法が望ましい。なお、上記物理的形成法（ＰＶＤ）のほかに、化学気相堆積法（Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｖａｐｏｒ　Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ（「ＣＶＤ」と略記することがある））、ゾルゲル法などの化学的形成法を用いることもできるが、膜厚制御の観点からは、やはりスパッタリング法が望ましい。
　透明導電層の厚みは、透明性と導電性の点から５~５０ｎｍであることが好ましい。更に好ましくは５~３０ｎｍである。透明導電層の厚みが５ｎｍ未満では抵抗値の経時安定性に劣る傾向が有り、また５０ｎｍを超えると表面抵抗値が低下するためタッチパネルとして好ましくない。
　透明導電性積層体をタッチパネルに用いる場合、タッチパネルの消費電力の低減と回路処理上の必要等から、厚み１０~３０ｎｍにおいて透明導電層の表面抵抗値が１００~２０００Ω／□（Ω／ｓｑ．）、より好ましくは１４０~１０００Ω／□（Ω／ｓｑ．）の範囲を示す透明導電層を用いることが好ましい。
　透明導電性積層体では、透明高分子基板と透明導電層との間にコート層が形成されていてもよい。コート層を構成する材料としては無機材料や硬化性樹脂等の有機材料が挙げられる。硬化性樹脂としては、例えば、ポリオールアクリレート、ポリエステルアクリレート、ウレタンアクリレート、エポキシアクリレート等の多官能アクリレート系放射線硬化性樹脂、メチルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン等のケイ素アルコキシドの重合体やエーテル化メチロールメラミン等のメラミン系熱硬化性樹脂、フェノキシ系熱硬化性樹脂、エポキシ系熱硬化性樹脂等がある。これらの中でも、多官能アクリレート樹脂等の放射線硬化性樹脂は、放射線の照射により比較的短時間に架橋度の高い層がコート層として得られることから、製造プロセスへの負荷が少なくまた層の強度が強い特徴があり、最も好ましく用いられる。
　放射線硬化性樹脂は、紫外線や電子線等の放射線を照射する事によって重合が進行する樹脂を指し、単位構造内に２個以上のアクリロイル基を有する多官能アクリレート成分を樹脂組成中に含有するアクリル樹脂が挙げられる。例えばトリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチロールプロパンエチレンオキサイド変性トリアクリレート、トリメチロールプロパンプロピレンオキサイド変性トリアクリレート、イソシアヌル酸エチレンオキサイド変性トリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジペンタエリスリトールペンタアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、ジメチロールトリシクロデカンジアクリレート等の各種アクリレートモノマーやポリエステル変性アクリレート、ウレタン変性アクリレート、エポキシ変性アクリレートの多官能アクリレートオリゴマー等が本用途に好ましく用いられる。これらの樹脂は単独の組成で用いても、数種の混合組成で用いても良く、また場合によっては、各種ケイ素アルコキシドの加水分解縮合物を組成中に適量添加することも好ましく行われる。
　なお、紫外線照射によってコート層を形成する樹脂の重合を行う場合には公知の光反応開始剤が適量添加される。光反応開始剤としては、例えばジエトキシアセトフェノン、２−メチル−１−｛４−（メチルチオ）フェニル｝−２−モルフォリノプロパン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン等のアセトフェノン系化合物；ベンゾイン、ベンジルジメチルケタール等のベンゾイン系化合物；ベンゾフェノン、ベンゾイル安息香酸等のベンゾフェノン系化合物；チオキサンソン、２、４−ジクロロチオキサンソン等のチオキサンソン系化合物等が挙げられる。
　この他、反応促進剤として、公知のトリエチレンジアミン等の第三アミン、ジブチル錫ジラウレート等の有機錫化合物を適量添加する事で架橋速度を向上することが可能である。
　なお、コート層は透明高分子基板上に直接、もしくは適当なアンカー層を介して積層される。こうしたアンカー層としては例えば、該コート層と透明高分子基板との密着性を向上させる機能を有する層や、水分や空気の透過を防止する機能もしくは水分や空気を吸収する機能を有する層、紫外線や赤外線を吸収する機能を有する層、基板の帯電性を低下させる機能を有する層等が好ましく挙げられる。
　更に本発明のコート層にはアンチグレア性、アンチニュートンリング性、易滑性、帯電防止性の付与などを目的として無機系、有機系を問わず公知の粒子を添加してもよい。
　コート層の透明高分子基板への実際の塗工法としては、前記の化合物ならびに各種添加剤（硬化剤、触媒等）を各種有機溶剤に溶解して、濃度や粘度を調節した塗工液を用いて、透明高分子基板上に塗工後、放射線照射や加熱処理等により層を硬化させる。塗工方式としては例えば、マイクログラビヤコート法、マイヤーバーコート法、ダイレクトグラビヤコート法、リバースロールコート法、カーテンコート法、スプレーコート法、コンマコート法、ダイコート法、ナイフコート法、スピンコート法等の各種塗工方法が用いられる。
　なお、硬化性樹脂、添加剤、有機溶剤の組み合わせは、目標とするコート層の機能にあわせて、適宜複数を選択、調整することができる。
　もちろん、これらのコート層は透明高分子基板と透明導電層との間のみならず、透明導電層が形成された他方の面に形成されて、ハードコート性、アンチグレア性、易滑性などを透明導電性積層体に付与させてもよい。
＜輝度向上シート（プリズムレンズシート）＞
　本発明のフィルムは、液晶表示装置に用いられる輝度向上シート（一般に「プリズムレンズシート」とも称される）等のベースフィルムとして用いることができる。
　このような用途に用いられるベースフィルムには優れた透明性が要求され、更にベースフィルムの上に設けられるプリズムレンズ層、ハードコート層、粘着層、反射防止層、スパッタ層等に対する優れた易接着性が要求される。
　また、近年は液晶ディスプレイの大画面化と高輝度化が進み、光源から発せられる熱量が増大し、熱によるフィルムの変形を抑制することが必要になってきた。特に車載用表示装置においては、炎天下には車内に取り付けられた表示装置自体の温度が相当に高い温度に上がることから、また表示画面を見やすくするために輝度を高くしたランプからの発熱で表示装置の温度が相当に高い温度に上がることから、液晶表示装置を構成する部材には高温度下における耐久性と信頼性が一段と高く求められるようになってきた。
　中でも輝度向上シートは、その熱たわみが大きな問題となってきている。これは、例えば拡散シート等の他の部材は、溶剤系あるいは水系のコーティング剤を塗布して塗布層を乾燥するなど熱処理工程を経て製造されるのに対して、輝度向上シートでは一般に紫外線の照射によってシート上の無溶剤の硬化型樹脂に金型形状を転写させることによりレンズ加工を行われる。即ち、シート基材が熱処理工程を経ないで製造されており、これが熱たわみを発生し易くする原因であると考えられているが、本発明のフィルムは輝度向上シート等の光学用フィルムの基材フィルムとしても好適に用いることができる。例えば、酸性基を有する高分子化合物として脂肪族ポリエステルを選択する場合には、脂肪族ポリエステル樹脂と、環状カルボジイミド化合物とを混合した樹脂組成物よりなる基材フィルム、およびそのうえにアクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種の高分子バインダーを含有する塗布層を有し、９０℃で３０分間熱処理したときの縦方向の熱収縮率が０．５~０．０％である脂肪族ポリエステルフィルムといった構成を採用すればよい。
　基材フィルムを形成するための樹脂組成物において、脂肪族ポリエステル樹脂としてはステレオコンプレックス相結晶を形成したポリ乳酸を用いることが好ましく、かかる樹脂組成物は、ＤＳＣ測定において、前述したステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）が８０％以上であることが好ましい。ステレオコンプレックス結晶化度が８０％以上であると、これより得られるフィルムの９０℃における熱収縮率をより低下させることができる。
　また、熱たわみの抑制効果を向上させることができる。樹脂組成物のステレオコンプレックス結晶化度は、より好ましくは９０％以上、更に好ましくは９５％以上、特に好ましくは、ステレオコンプレックス結晶化度が１００％である。
　樹脂組成物中の環状カルボジイミド化合物の含有割合は、脂肪族ポリエステル樹脂の重量を基準にして、０．００１~５重量％であることが好ましい。環状カルボジイミド化合物の量がこの範囲にあれば、樹脂組成物およびこれより得られるフィルムの、水分に対する安定性、耐加水分解安定性を好適に高めることができる。また、耐熱性を高め、熱たわみの抑制効果を向上させることができる。かかる観点より環状カルボジイミド化合物の含有割合はより好ましくは０．０１~５重量％、更に好ましくは０．０１~４重量％の範囲が選択される。この範囲より少量であると環状カルボジイミド化合の効果が有効に認められないことがあり、また、この範囲を超えて多量に適用しても、耐加水分解安定性等の効果の更なる向上は期待されない。
　脂肪族ポリエステル樹脂がポリ乳酸を含む場合には、そのラクチド含有量は、脂肪族ポリエステル樹脂の重量を基準にして、好ましくは０~１０００ｐｐｍ、より好ましくは０~２００ｐｐｍ、更に好ましくは０~１００ｐｐｍの範囲である。ラクチドの含有量は少ないほうが樹脂組成物の色相、安定性等の物性の観点より好ましいが、過剰に減少操作を適用しても、更なる物性の向上は期待されずまたコスト面よりも好ましくない場合が発生する。
　また、樹脂組成物のカルボキシル基濃度は、脂肪族ポリエステル樹脂の重量を基準にして、好ましくは０~３０ｅｑ／ｔｏｎ、より好ましくは０~１０ｅｑ／ｔｏｎ、更に好ましくは０~５ｅｑ／ｔｏｎの範囲、特に好ましくは０~１ｅｑ／ｔｏｎの範囲である。カルボキシル基濃度の低減は環状カルボジイミド化合物を使用することにより、容易に達成できる。
　また、上記の構成において、樹脂組成物には、脂肪族ポリエステル樹脂および環状カルボジイミド化合物以外の他の樹脂成分を、本発明の目的を損なわない範囲で含有することができる。
　他の樹脂成分として具体的には、アクリル樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィン、ポリスチレン、スチレンアクリロニトリル共重合体等のスチレン樹脂、ポリアミド、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエステル、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリイミド、ポリエーテルイミド、ポリアセタール等の熱可塑性樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂、が挙げられる。これらは１種以上を含有させることができる。
　なかでも透明性を維持できるといった観点からアクリル樹脂を添加することが好ましい。かかるアクリル樹脂は、前掲の＜光学用フィルム＞の項の記載の事項をそのまま適用できる。
　脂肪族ポリエステル樹脂にアクリル樹脂を添加する場合には、脂肪族ポリエステル樹脂とアクリル樹脂との割合は、具体的な各成分、得ようとするフィルムとの特性（光学特性、機械特性）とで適宜設定すればよいが、通常は重量比（脂肪族ポリエステル樹脂／アクリル樹脂）で、（９９／１）~（１／９９）の範囲で設定すればよく、好ましくは（９９／１）~（５０／５０）、より好ましくは（８０／２０）~（５０／５０）、更に好ましくは（７０／３０）~（５０／５０）の範囲である。
　更に、樹脂組成物には、本発明の効果を奏する範囲内で、各種目的に応じて任意の添加剤を配合することができる。添加剤の種類は、樹脂やゴム状重合体の配合に一般的に用いられるものであれば特に制限はない。
　添加剤として、無機充填剤や、酸化鉄等の顔料が挙げられる。またステアリン酸、ベヘニン酸、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、エチレンビスステアロアミド等の滑剤や、離型剤、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、芳香族系プロセスオイル、パラフィン、有機ポリシロキサン、ミネラルオイル等の軟化剤・可塑剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、リン系熱安定剤等の酸化防止剤、ヒンダードアミン系光安定剤、ベンゾトリアゾ−ル系紫外線吸収剤、ベンゾフェノン系紫外線吸収剤、環状イミノエステル系紫外線吸収剤、トリアジン系紫外線吸収剤難燃剤、帯電防止剤が挙げられる。
　更に、有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、金属ウィスカ等の補強剤、着色剤、静電密着改良剤が挙げられる。また上記の混合物が挙げられる。
　樹脂組成物は、公知の方法で製造することができる。例えば単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、ブラベンダー、各種ニーダー等の溶融混練機を用いて、脂肪族ポリエステル樹脂および環状カルボジイミド化合物、ならびに必要に応じて、上記アクリル樹脂等のその他成分を添加、溶融混練して樹脂組成物を製造することができる。
　また、脂肪族ポリエステル樹脂としてポリ乳酸を用いる場合は、ＤＳＣ測定において１９０℃以上のステレオコンプレックス相ポリ乳酸の結晶融解ピークを有することが好ましく、更にＤＳＣ測定の結晶融解ピーク強度より下記式で定義されるステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）が好ましくは８０％以上、より好ましくは９０~１００％、更に好ましくは９７~１００％、特に好ましくは１００％である。このような態様であることによって、耐熱性が向上し、熱たわみの抑制効果を向上することができる。即ちフィルムは、ポリ乳酸のステレオコンプレックス相が高度に形成されていることが好ましい。
　脂肪族ポリエステルフィルムは、９０℃で３０分間熱処理したときのＭＤの熱収縮率が０．５~０．０％の範囲にある。このような態様とすることにより、熱たわみ性に優れる。ＭＤの熱収縮率が０．５％を越えると、熱たわみ性に劣るようになる。他方０．０％を下回りマイナスの熱収縮率となると、熱膨張により歪みを生じ易くなる。このような観点から、９０℃３０分間の熱処理におけるＭＤの熱収縮率は、好ましい上限は０．４％、更に好ましくは０．３％であり、０．０％に近いことが好ましい。
　また、脂肪族ポリエステルフィルムは、９０℃で３０分間熱処理したときのＴＤの熱収縮率が、好ましくは１．０~−０．５％、更に好ましくは０．５~−０．３％である。このような態様とすることにより、熱たわみの抑制効果を向上させることができる。
　かかる熱収縮率は、フィルム製膜において延伸条件、熱処理（熱固定）条件、弛緩熱処理条件を適宜調整することにより達成することができる。例えば、延伸倍率を低くしたり、熱処理温度を高くしたり、弛緩量を大きくしたりすることによって、熱収縮率は小さくなる傾向にある。ＭＤ、ＴＤの熱収縮率を同時に達成したい場合は、縦方向の弛緩熱処理と横方向の弛緩熱処理とを組み合わせることにより所望の縦横の収縮率を有するフィルムを得ることができる。
　脂肪族ポリエステルフィルムの厚みは、基材フィルムとして使用する場合に必要な強度を得るために、好ましくは２５~３５０μｍ、更に好ましくは５０~２５０μｍである。
　脂肪族ポリエステルフィルムは、８５℃、８５％ＲＨの環境下において３０００時間湿熱処理した後の破断強度保持率が５０％以上である。このような態様であると、耐加水分解性に優れることを意味し、光学用途においては、湿熱環境下においても長期に渡って使用可能となり好ましい。
　フィルムは、二軸延伸フィルムであることが好ましく、耐熱性を向上し、熱たわみの抑制効果を向上させることができる。かかる二軸延伸は、逐次二軸であっても同時二軸であっても良い。
　逐次二軸延伸の場合は、上述の樹脂組成物をフィルム状に溶融押し出し、キャスティングドラムで冷却固化して未延伸フィルムとし、この未延伸フィルムを脂肪族ポリエステル樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）~（Ｔｇ＋６０）℃で縦方向に１回もしくは２回以上合計の倍率が３倍~６倍になるよう縦延伸し、その後Ｔｇ~（Ｔｇ＋６０）℃で横方向に倍率が３~５倍になるように横延伸し、逐次二軸延伸フィルムとした後、必要に応じて更に１４０~２００℃で１~６０秒間熱処理をテンター内で行い、更に、かかる熱処理温度より１０~２０℃低い温度で縦方向および横方向に０~２０％収縮させながら弛緩熱処理を行うことにより得ることができる。このとき脂肪族ポリエステル樹脂として、ステレオコンプレックスポリ乳酸を選択することにより耐熱性を向上することができる。
　また、同時二軸延伸の場合は、上述の樹脂組成物をフィルム状に溶融押し出し、キャスティングドラムで冷却固化させて未延伸フィルムとし、この未延伸フィルムをＴｇ~（Ｔｇ＋６０）℃で縦方向および横方向に、同時に、面積倍率６倍~２５倍、好ましくは１０倍~２０倍になるよう同時二軸延伸し、必要に応じて更に１４０~２００で１~６０秒間熱処理を行い、かかる熱処理温度より１０~２０℃低い温度で、テンターとこれに続く一対の引き取りロールの間で、縦方向および横方向に０~１０％収縮させながら弛緩熱処理を行うことにより得ることができる。この方法では、フィルムがロールに接触することが少なくなるため、フィルム表面に微小な傷等が前述の方法よりもできにくく、光学用途への適用に有利である。
　上記において、弛緩熱処理は、テンターの延伸ゾーンより下流側で、フィルムの両端部近傍に刃を入れてフィルムをクリップ把持部から切り離し、引き取りロールの速度をテンター内のクリップの最高速度よりも０~５％遅くすることにより行うことができる。また、テンターとしてパンタグラフ式もしくはリニアモーター式のテンターを用いた場合は、クリップ間隔を縦方向に狭めることにより行うことができる。
　また、基材フィルムのうえにアクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種の高分子バインダーを含有する塗布層を有する。かかる塗布層を有することにより、良好な接着性を得ることができる。塗布層は基材フィルムの一方の面に有していてもよく、両方の面に有していてもよく、好ましくは両方の面に有する態様である。必要に応じて、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ウレタン樹脂及びこれら樹脂同士の変性体を併用してもよい。また塗布層には、巻き取り性の確保のために、光学特性を損ねない範囲で微粒子などを添加してもよい。
　この塗布層に用いるアクリル樹脂としては、ガラス転移点（Ｔｇ）が、好ましくは２０~８０℃、更に好ましくは２５~７０℃のものであり、接着性の向上効果を高くすることができる。ガラス転移点が２０℃未満であるとブロッキング性が悪化して好ましくなく、他方８０℃を超えると造膜性が悪くなり、オリゴマー析出封止性が低下して好ましくない。アクリル樹脂は、水に可溶性または分散性のものが好ましい。
　この塗布層に用いるアクリル樹脂としては、以下に例示されるモノマーを共重合することで得られる。即ち、アルキルアクリレート、アルキルメタクリレート（アルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、２−エチルヘキシル基、シクロヘキシル基等）；２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−ヒドロキシエチルメタクリレート、２−ヒドロキシプロピルアクリレート、２−ヒドロキシプロピルメタクリレート等のヒドロキシ含有モノマー；グリシジルアクリレート、グリシジルメタクリレート、アリルグリシジルエーテル等のエポキシ基含有モノマー；アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、クロトン酸、スチレンスルホン酸及びその塩（ナトリウム塩、カリウム塩、アンモニウム塩、第三級アミン塩等）等のカルボキシ基またはその塩を有するモノマー；アクリルアミド、メタクリルアミド、Ｎ−アルキルアクリルアミド、Ｎ−アルキルメタクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジアルキルメタクリレート（アルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、２−エチルヘキシル基、シクロヘキシル基等）、Ｎ−アルコキシアクリルアミド、Ｎ−アルコキシメタクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジアルコキシアクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジアルコキシメタクリルアミド（アルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、ブトキシ基、イソブトキシ基等）、アクリロイルモルホリン、Ｎ−メチロールアクリルアミド、Ｎ−メチロールメタクリルアミド、Ｎ−フェニルアクリルアミド、Ｎ−フェニルメタクリルアミド等のアミド基を有するモノマー；無水マレイン酸、無水イタコン酸等の酸無水物のモノマー；２−ビニル−２−オキサゾリン、２−ビニル−４−メチル−２−オキサゾリン、２−ビニル−５−メチル−２−オキサゾリン、２−イソプロペニル−２−オキサゾリン、２−イソプロペニル−４−メチル−２−オキサゾリン、２−イソプロペニル−５−メチル−２−オキサゾリン等のオキサゾリン基含有モノマー；メトキシジエチレングリコールメタクリレート、メトキシポリエチレングリコールメタクリレート、ビニルイソシアネート、アリルイソシアネート、スチレン、α−メチルスチレン、ビニルメチルエーテル、ビニルエチルエーテル、ビニルトリアルコキシシラン、アルキルマレイン酸モノエステル、アルキルフマール酸モノエステル、アルキルイタコン酸モノエステル、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、塩化ビニリデン、エチレン、プロピレン、塩化ビニル、酢酸ビニル、ブタジエンである。
　ポリエステル樹脂としては、以下のような多塩基酸またはそのエステル形成誘導体とポリオールまたはそのエステル形成誘導体から成る。すなわち、多塩基酸成分としてはテレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、無水フタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、アジピン酸、セバシン酸、トリメリット酸、ピロメリット酸、ダイマー酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸等が挙げられる。これら酸成分を２種以上用いて共重合ポリエステル樹脂を合成する。また、若干量ながら不飽和多塩基酸成分のマレイン酸、イタコン酸等及びｐ−ヒドロキシ安息香酸等のようなヒドロキシカルボン酸を用いることができる。また、ポリオール成分としては、エチレングリコール、１，４−ブタンジオール、ジエチレングリコール、ジプロピレングリコール、１，６−ヘキサンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、キシリレングリコール、ジメチロールプロパン、ポリ（エチレンオキシド）グリコール、ポリ（テトラメチレンオキシド）グリコール等が挙げられる。
　ウレタン樹脂としては、ポリオール、ポリイソシアネート、鎖長延長剤、架橋剤等で構成される。ポリオールの例としては、ポリオキシエチレングリコール、ポリオキシプロピレングリコール、ポリオキシテトラメチレングリコールのようなポリエ−テル、ポリエチレンアジペート、ポリエチレン−ブチレンアジペート、ポリカプロラクトンなどを含むグリコールとジカルボン酸との脱水反応により製造されるポリエステル、カ−ボネート結合を有するポリカ−ボネート、アクリル系ポリオール、ひまし油等がある。ポリイソシアネートの例としては、トリレンジイソシアネート、フェニレンジイソシアネート、４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート、４，４’−ジシクロヘキシルメタンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート等が挙げられる。鎖延長剤あるいは架橋剤の例としては、エチレングリコール、プロピレングリコール、ジエチレングリコール、トリメチロールプロパン、ヒドラジン、エチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、４，４’−ジアミノジフェニルメタン、４，４’−ジアミノジシクロヘキシルメタン、水等が挙げられる。
　高分子バインダーは、リサイクル時の着色の問題からポリエステル樹脂及びアクリル樹脂の少なくとも何れか一種以上から構成されることが好ましい。更にはポリエステル及びアクリル樹脂の混合体から構成されることが好ましい。また、屈折率調整と接着性の観点からは、バインダー樹脂としては、好ましくはアクリル樹脂を用いる。界面反射や干渉斑抑制の観点から、高分子バインダーの屈折率は、好ましくは１．４０~１．７０、より好ましくは１．４５~１．５５、更に好ましくは１．４５~１．５０の範囲である。
　塗布層は、架橋剤を含有することが好ましく、耐ブロッキング性を向上させることができ、接着性の向上効果を高くすることができる。架橋剤としては、エポキシ、オキサゾリン、メラミンおよびイソシアネートの何れか１つ以上を用いることができる。これらは１種類を用いてもよく、２種類以上を用いてもよい。
　エポキシ架橋剤としては、例えば、ポリエポキシ化合物、ジエポキシ化合物、モノエポキシ化合物、グリシジルアミン化合物を挙げることができる。
　ポリエポキシ化合物としては、例えば、ソルビトール、ポリグリシジルエーテル、ポリグリセロールポリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールポリグリシジルエーテル、ジグリセロールポリグリシジルエーテル、トリグリシジルトリス（２−ヒドロキシエチル）イソシアネート、グリセロールポリグリシジルエーテル、トリメチロールプロパンポリグリシジルエーテルを挙げることができる。
　ジエポキシ化合物としては、例えば、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、１，６−ヘキサンジオールジグリシジルエーテル、レゾルシンジグリシジルエーテル、エチレングリコールジグリシジルエーテル、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、プロピレングリコールジグリシジルエーテル、ポリプロピレングリコールジグリシジルエーテル、ポリテトラメチレングリコールジグリシジルエーテルを挙げることができる。
　モノエポキシ化合物としては、例えば、アリルグリシジルエーテル、２−エチルヘキシルグリシジルエーテル、フェニルグリシジルエーテルを挙げることができる。
　グリシジルアミン化合物としては、例えば、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’，−テトラグリシジル−ｍ−キシリレンジアミン、１，３−ビス（Ｎ，Ｎ−ジグリシジルアミノ）シクロヘキサンを挙げることができる。
　オキサゾリン架橋剤としては、オキサゾリン基を含有する重合体を用いることが好ましい。これは、付加重合性オキサゾリン基含有モノマーを単独で重合して製造するか、他のモノマーとともに共重合して製造することができる。
　付加重合性オキサゾリン基含有モノマーとしては、例えば、２−ビニル−２−オキサゾリン、２−ビニル−４−メチル−２−オキサゾリン、２−ビニル−５−メチル−２−オキサゾリン、２−イソプロペニル−２−オキサゾリン、２−イソプロペニル−４−メチル−２−オキサゾリン、２−イソプロペニル−５−エチル−２−オキサゾリンを挙げることができる。これらは、１種を用いてもよく、２種以上を用いてもよい。中でも、２−イソプロペニル−２−オキサゾリンが工業的にも入手しやすく好適である。
　オキサゾリン基含有共重合体との共重合に用いる他のモノマーとしては、付加重合性オキサゾリン基含有モノマーと共重合可能なモノマーであればよく、例えば、アルキルアクリレート、アルキルメタクリレート（アルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、２−エチルヘキシル基、シクロヘキシル基）等のア（メタ）クリル酸エステル類；アクリル酸、メタクリル酸、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、クロトン酸、スチレンスルホン酸およびその塩（ナトリウム塩、カリウム塩、アンモニウム塩、第三級アミン塩等）等の不飽和カルボン酸；アクリロニトリル、メタクリロニトリル等の不飽和ニトリル類；アクリルアミド、メタクリルアミド、Ｎ−アルキルアクリルアミド、Ｎ−アルキルメタクリルアミド、Ｎ、Ｎ−ジアルキルアクリルアミド、Ｎ、Ｎ−ジアルキルメタクリレート（アルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、２−エチルヘキシル基、シクロヘキシル基等）等の不飽和アミド；酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、アクリル酸、メタクリル酸のエステル部にポリアルキレンオキシドを付加させたもの等のビニルエステル；メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル等のビニルエーテル；エチレン、プロピレン等のα−オレフィン；塩化ビニル、塩化ビニリデン、フッ化ビニル等の含ハロゲンα、β−不飽和モノマー；スチレン、α−メチルスチレン等のα、β−不飽和芳香族モノマーを挙げることができる。これらのモノマーは１種を用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
　メラミン架橋剤としては、メラミンとホルムアルデヒドを縮合して得られるメチロールメラミン誘導体に、低級アルコールを反応させてエーテル化した化合物およびそれらの混合物が好ましい。低級アルコールとして、例えばメチルアルコール、エチルアルコール、イソプロピルアルコールを用いることができる。
　メチロールメラミン誘導体としては、例えば、モノメチロールメラミン、ジメチロールメラミン、トリメチロールメラミン、テトラメチロールメラミン、ペンタメチロールメラミン、ヘキサメチロールメラミンを挙げることができる。
　イソシアネート架橋剤としては、例えば、トリレンジイソシアネート、ジフェニルメタン−４，４’−ジイソシアネート、メタキシリレンジイソシアネート、ヘキサメチレン−１，６−ジイソシアネート、１，６−ジイソシアネートヘキサン、トリレンジイソシアネートとヘキサントリオールの付加物、トリレンジイソシアネートとトリメチロールプロパンの付加物、ポリオール変性ジフェニルメタン−４、４’−ジイソシアネート、カルボジイミド変性ジフェニルメタン−４，４’−ジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、１，５−ナフタレンジイソシアネート、３，３’−ビトリレン−４，４’ジイソシアネート、３，３’ジメチルジフェニルメタン−４，４’−ジイソシアネート、メタフェニレンジイソシアネートを挙げることができる。
　塗布層が架橋剤を含有する場合、架橋剤の含有量は、塗布層の固形分１００重量％あたり、好ましくは５~３０重量％、更に好ましくは１０~２５重量％である。５重量％未満であると耐ブロッキング性の向上効果が低くなる。他方、３０重量％を超えると塗膜が非常に硬くなり、延伸工程において白化し易くなり透明性が劣り好ましくない。
　塗布層は、巻き取り性を向上させたり、高温下での使用における耐ブロッキング性を向上させたりするために微粒子を含有することが好ましい。塗布層に含有される微粒子の平均粒径は２０~４００ｎｍ、好ましくは４０~４００ｎｍ、特に好ましくは２００~４００ｎｍであり、巻き取り性と耐ブロッキング性の向上効果を高くすることができる。平均粒径が２０ｎｍ未満であると滑性、耐傷性の向上効果が低く、また耐ブロッキング性の向上効果も低い。他方、４００ｎｍを超えると微粒子の脱落が発生しやすくなる。微粒子は通常、塗布層の組成物中に含有される。
　微粒子としては例えば、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化カルシウム、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化ケイ素、ケイ酸ソーダ、酸化アルミニウム、酸化鉄、酸化ジルコニウム、硫酸バリウム、酸化チタン、酸化錫、三酸化アンチモン、カーボンブラック、二硫化モリブデン等の無機微粒子；アクリル系架橋重合体、スチレン系架橋重合体、シリコーン樹脂、フッ素樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、フェノール樹脂、ナイロン樹脂等の有機微粒子を用いることができる。これらは１種類を用いてもよく、２種類以上を用いてもよい。
　塗布層における微粒子の含有量は、塗布層の組成物１００重量％あたり好ましくは０．１~１０重量％であり、巻き取り性と耐ブロッキング性の向上効果を高くすることができる。含有量が０．１重量％未満であると耐ブロッキング性、滑性、耐傷性の向上効果が低く、他方、１０重量％を超えると塗膜の凝集力が低くなり接着性の向上効果が低くなる傾向にある。
　塗布層の塗設に用いられる塗剤は、水溶液、水分散液あるいは乳化液等の水性塗液の形態で使用することが好ましい。塗布層を形成するために、必要に応じて、前記以外の他の成分、例えば帯電防止剤、着色剤、界面活性剤、紫外線吸収剤を配合してもよい。
　塗剤の固形分濃度は、通常２０重量％以下、好ましくは１~１０重量％である。１重量％未満であると脂肪族ポリエステルフィルムへの塗れ性が不足することがあり好ましくなく、他方、２０重量％を超えると塗液の安定性や塗布層の外観が悪化することがあり好ましくない。
　塗剤の脂肪族ポリエステルフィルムへの塗布は、任意の段階で実施することができるが、脂肪族ポリエステルフィルムの製造過程で実施することが好ましく、この場合、配向結晶化が完了する前の脂肪族ポリエステルフィルムに対して塗布することが好ましい。
　ここで、結晶配向が完了する前の脂肪族ポリエステルフィルムとは、未延伸フィルム、未延伸フィルムを縦方向または横方向の何れか一方に配向させた一軸配向フィルム、更には縦方向および横方向の二方向に低倍率延伸配向させたもの（最終的に縦方向また横方向に再延伸させて配向結晶化を完了させる前の二軸延伸フィルム）等を含む概念である。なかでも、未延伸フィルムまたは一方向に配向させた一軸延伸フィルムに塗剤を塗布し、そのまま縦延伸および／または横延伸して熱固定を施すことが好ましい。また、未延伸フィルムに塗剤を塗布し、そのまま縦方向および横方向に同時に延伸して熱固定を施すことが好ましい。
　塗剤をフィルムに塗布する際には、塗布性を向上させるための予備処理としてフィルム表面にコロナ表面処理、火炎処理、プラズマ処理等の物理処理を施すか、あるいは塗剤に界面活性剤を濡れ剤として配合することが好ましい。界面活性剤を塗剤に配合する場合、塗剤の固形分１００重量％あたり１~１０重量％とすることが好ましい。
　界面活性剤は、塗剤、特に水性塗液のフィルムへの濡れを促進し、塗剤の安定性を向上させる。界面活性剤として、例えば、ポリオキシエチレン−脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、グリセリン脂肪酸エステル、脂肪酸金属石鹸、アルキル硫酸塩、アルキルスルホン酸塩、アルキルスルホコハク酸塩等のアニオン型、ノニオン型界面活性剤を挙げることができる。
　塗布方法としては、公知の任意の塗工方法を適用することができる。例えば、ロールコート法、グラビアコート法、ロールブラッシュ法、スプレーコート法、エアーナイフコート法、含浸法、カーテンコート法を適用することできる。これらは単独で適用してもよく、組み合わせて適用してもよい。
　塗布層の厚みは、好ましくは２０~１５０ｎｍ、更に好ましくは３０~１２０ｎｍ、特に好ましくは４０~９０ｎｍである。厚みがこの範囲にあると、接着性の向上効果を高くすることができ、また耐ブロッキング性に優れる。塗布層の厚みが１５０ｎｍを超えるとブロッキングが発生しやすくなる傾向にあり、２０ｎｍ未満であると接着性の向上効果が低くなる傾向にある。
　塗布層の屈折率は１．４５~１．５５が好ましく、１．４５~１．５０がより好ましく、更に好ましくは１．４６~１．４９である。本発明においては、基材フィルムの屈折率が１．４５~１．５０の範囲であることから、塗布層の屈折率が上記数値範囲にあると、屈折率差に基づく界面反射や干渉斑の抑制効果を高くすることができ、透明性の向上効果を高くすることができる。
＜加飾フィルム（基板フィルムとしての利用）＞
　本発明のフィルムは加飾フィルムの基板用フィルム（以下、単に基板フィルムと略記することがある。）として有用に用いることができる。加飾フィルムは、携帯電話、パソコン、テレビ等の電気製品の外装や自動車の内装など、射出成形等による樹脂成形体や金属成形体などの成形体表面を加飾するために用いられるものであり、具体的には、成形体の最表面を、支持体としての基板と、基板上に意匠を施すための意匠層を備える加飾フィルムで加飾して加飾成形品を得るというものであり、そのまま成形体表面にインク等を使って表面に印刷する方法よりも、より意匠の自由度が高く、例えば三次元的な凹凸を有する成形体表面にも容易に加飾することが可能であるといった利点を有する。
　成形体を、加飾フィルムを用いて加飾する方法として代表的な手法を２つ挙げると、１つは成形体が樹脂成形体の場合のみ用いられる、射出成形同時貼合法と呼ばれる手法である。この射出成形同時貼合法は、更に２つに分けられる。１つは、加飾フィルムを、射出成形の雌雄金型間に挿入し、その金型の一方の側から溶融樹脂を射出して、射出成形体を形成すると同時にその成形体に上記のフィルムを貼合する方法であり、これはインモールド法とも呼ばれることがある。もう１つの方法は、加飾フィルムを、真空成形や圧空成形等により予備賦形してから射出成形金型内に挿入し、そこに溶融樹脂を射出して、加飾フィルムと一体成型する方法である。これはインサートモールド法とも呼ばれることがある。代表的なもう一方の手法は真空貼合法である。予め作成した成形体に、加飾フィルムを真空中にて被覆接着する手法である。
　本発明のフィルムをこのような加飾フィルムに用いるにあたっては、基板用フィルムとして、例えば、ＭＤ、ＴＤにおけるフィルム破断伸度（１００℃測定値）１００~１０００％、１００％伸張時応力（１００℃測定値）が０．１~２５ＭＰａの範囲にあり、更に略非結晶状態としたフィルムとすればよい。
　ここで、ＭＤ、ＴＤにおけるフィルム破断伸度（１００℃測定値）１００~１０００％、１００％伸張時応力（１００℃測定値）が０．１~２５ＭＰａの範囲にあることが必要であるが、この範囲にあるときには、得られる加飾フィルムが、対象となる成型品の表面に品質よく貼合することができ、しわなどが発生したり、フィルムの破断などが起こったりすることがない。
　鋭角な折れ曲がりの部分を有する形状に深絞り加工された成形体に貼合する場合を考慮すると、ＭＤ、ＴＤにおけるフィルム破断伸度（１００℃測定値）２００~７００％且つ１００％伸張時応力（１００℃測定値）が０．５~２０ＭＰａの範囲にあることが好ましく、より好ましくは、ＭＤ、ＴＤにおけるフィルム破断伸度（１００℃測定値）２５０~６００％且つ１００％伸張時応力（１００℃測定値）が１~１５ＭＰａの範囲にあることが好ましく、最も好ましくは、ＭＤ、ＴＤにおけるフィルム破断伸度（１００℃測定値）３００~５００％且つ１００％伸張時応力（１００℃測定値）が２~１０ＭＰａの範囲にあることが好ましい。
　なお、加飾フィルムの本項において、ＭＤ、ＴＤにおけるフィルム破断伸度（１００℃測定値）、１００％伸張時応力（１００℃測定値）は、測定装置としてチャック部を加熱チャンバーで覆った引張試験機（（株）島津製作所製　精密万能試験機オートグラフ　ＡＧ−Ｘ）を用い、サンプルフィルムを幅１０ｍｍ、長さ１００ｍｍに切り出し、チャック間５０ｍｍにサンプルを装着し、ＪＩＳ−Ｃ２１５１に従って引張速度５０ｍｍ／ｍｉｎの条件で引張試験を行って求めた値である。なお、サンプルの切り出し方向は、フィルム流れ方向であるＭＤ、およびそれと直交する幅方向をＴＤとして、それぞれＭＤ、ＴＤに平行な方向を長さ方向としてサンプリングし、ＭＤ、ＴＤの引っ張り測定値を評価した。
　この時、引張試験機のチャック部分に設置されている加熱チャンバーにより、サンプルの存在する雰囲気下は１００℃に保ち、測定は５回行って平均値を結果とした。
　フィルム破断伸度（１００℃測定値）は破断時の長さから引張前のサンプル長を引いた値を引張前のサンプル長で割った値の％として算出した。１００％伸長時応力（１００℃測定値）は荷伸曲線の１００％伸張時の荷重を引張前のサンプル断面積で割って算出（ＭＰａ）した。
　ここで、基板フィルムとしては、脂肪族ポリエステル樹脂と環状カルボジイミド化合物とを構成成分として含むものであることが好ましい。
　基板フィルム中の脂肪族ポリエステル成分の含有量は４０重量％以上であることが好ましく、更に好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、特に好ましくは７０％重量以上、最も好ましくは７５重量％以上である。脂肪族ポリエステルの含有量が４０重量％未満であると、脂肪族ポリエステルを用いる意義が薄れる。なお、脂肪族ポリエステル以外の樹脂を含有させる場合には、加飾フィルム成形性の観点から熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。
　脂肪族ポリエステル以外の熱可塑性樹脂としては、例えば芳香族ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリエチレン樹脂およびポリプロピレン樹脂等のポリオレフィン樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、塩素化ポリエチレン樹脂、塩素化ポリプロピレン樹脂、芳香族ポリケトン樹脂、脂肪族ポリケトン樹脂、フッソ樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリイミド樹脂、熱可塑性澱粉樹脂、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂、ＡＣＳ樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ビニルエステル樹脂、ＭＳ樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、フェノキシ樹脂、ポリフェニレンオキサイド樹脂、ポリ−４−メチルペンテン−１、ポリエーテルイミド樹脂、ポリビニルアルコール樹脂等の熱可塑性樹脂を挙げることができる。
　特に好ましくは、脂肪族ポリエステルとの相溶性が良く、また屈折率が近いという観点からアクリル樹脂、とりわけ、ポリメタクリル酸メチルである。
　基板フィルムにおけるアクリル樹脂含有量としては、好ましくは５０重量％以下、より好ましくは４０重量％以下、更に好ましくは３０重量％以下である。アクリル樹脂が５０重量％より多い場合においては脂肪族ポリエステルを用いる意義が薄れる。
　脂肪族ポリエステルとしては、脂肪族ヒドロキシカルボン酸を主たる構成成分とする重合体、脂肪族多価カルボン酸またはそのエステル形成性誘導体と脂肪族多価アルコールを主成分として重縮合してなる重合体やそれらの共重合体が例示される。
　脂肪族ヒドロキシカルボン酸を主たる構成成分とする重合体としては、グリコール酸、乳酸、ヒドロキシプロピオン酸、ヒドロキシ酪酸、ヒドロキシ吉草酸、ヒドロキシカプロン酸などの重縮合体、もしくは共重合体などを例示することができ、なかでもポリグリコール酸、ポリ乳酸、ポリ３−ヒドロキシカルボン酪酸、ポリ４−ポリヒドロキシ酪酸、ポリ３−ヒドロキシヘキサン酸またはポリカプロラクトン、ならびにこれらの共重合体などが挙げられ特にポリＬ乳酸、ポリＤ乳酸および、ステレオコンプレックス結晶を形成しているステレオコンプレックスポリ乳酸、ラセミポリ乳酸に好適に用いることができる。
　ポリ乳酸としては、Ｌ−乳酸及び／又はＤ−乳酸を主たる繰り返し単位とするものを用いればよいが、特に融点が１５０℃以上であるものであることが好ましい（ここで、主たるとは、全体の５０％以上を該成分が占めていることを意味する。）。融点が１５０℃よりも低い場合には、フィルムの寸法安定性、高温機械特性等を高いものとすることができない。
　好ましくはポリ乳酸の融点は１７０℃以上であり、更に好ましくは融点が２００℃以上である。ここで融点とは、ＤＳＣ測定によって得られた溶融ピークのピーク温度を意味する。特に耐熱性を付与するためにはポリ乳酸がステレオコンプレックス相結晶を形成していることが好ましい。ここで、ステレオコンプレックスポリ乳酸とは、ポリＬ乳酸セグメントとポリＤ乳酸セグメントが形成する共晶を含有するものである。
　ステレオコンプレックス相結晶は通常ポリＬ乳酸やポリＤ乳酸が単独で形成するホモ相結晶よりも融点が高いので、若干でも含まれることによって耐熱性を上げる効果が期待できるが、特にその効果は全体の結晶量に対するステレオコンプレックス相結晶の量が多い場合に顕著に発揮され、ステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）は９０％以上であることが好ましく、更に好ましくは１００％である。
　ステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）が９０％以上であると、加飾フィルムおよび、加飾成形品において、表面の透明性を高く保つことができる。また、加飾成形品表面の耐熱性も高いものとなる。
　基板フィルムは、更に略非結晶状態であることがよい。ここで「略非結晶状態」とは、ＤＳＣ測定で（示差走査熱量計）、昇温速度は２０℃／分で求めた、第一回昇温時のステレオコンプレックスポリ乳酸結晶のピーク熱量（ΔＨｃｓｃ）が下記（３０）式を満足することである。なお、本出願において、特に断りが無ければ高分子結晶のピーク熱量をΔＨｃと表すが、ΔＨｃｓｃはステレオコンプレックスポリ乳酸の場合のΔＨｃであるとする。
ΔＨｃｓｃ　＞　１Ｊ／ｇ　（３０）
　上記式を満足しない場合には、三次元的な凹凸が大きい成形体を、加飾フィルムと貼り合わせする場合、例えば、鋭角な折れ曲がりの部分を有する形状に深絞り加工された成形体に貼合する場合に、加飾フィルムが破断したり、成形不良が生じたりする。好ましくは、
ΔＨｃｓｃ　＞　３Ｊ／ｇ　（３１）
更に好ましくは、
ΔＨｃｓｃ　＞　５Ｊ／ｇ　（３２）
最も好ましくは、
ΔＨｃｓｃ　＞　１０Ｊ／ｇ　（３３）
である。
　また、「略結晶状態」とは、ＤＳＣ測定で（示差走査熱量計）、昇温速度は２０℃／分で求めた、第一回昇温時のステレオコンプレックスポリ乳酸結晶のピーク熱量（ΔＨｃｓｃ）が上記（３０）式を満足しないことである。
　上述のステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）を好適に満たすために、ポリ乳酸において、ポリＤ乳酸成分とポリＬ乳酸成分との重量比は９０／１０から１０／９０であることが好ましい。
　より好ましくは８０／２０から２０／８０、更に好ましくは３０／７０から７０／３０、とりわけ好ましくは４０／６０から６０／４０の範囲であり、理論的には１／１にできるだけ近い方が好ましく選択される。
　また、本発明におけるポリＬ−乳酸成分およびポリＤ−乳酸成分の重量平均分子量は、基板フィルムの機械物性及び成形性を両立させるため、好ましくは１０万から５０万、より好ましくは１１万から３５万、更に好ましくは１２から２５万の範囲が選択される。
　本発明に使用されるポリ乳酸の重量平均分子量は、成形加工性と得られる組成物の機械的、熱的物性との関係を考察して選択される。即ち、組成物の強度、伸度、耐熱性等の機械的、熱的物性を発揮させるためには重量平均分子量は好ましくは８万以上、より好ましくは１０万以上、更に好ましくは１３万以上である。
　しかし、重量平均分子量の上昇とともに、ポリ乳酸の溶融粘度は指数関数的に上昇し、射出成形等の溶融成形を行うとき、樹脂粘度を成形可能範囲にするため、成形温度をポリ乳酸の耐熱温度以上に高く設定しなければならない場合が発生する。
　具体的には、ポリ乳酸は、３００℃を超える温度で成形を行うと樹脂の熱分解のためフィルム品が着色し、商品としての価値が低いものとなってしまう可能性が高い。
　従ってポリ乳酸組成物の重量平均分子量は、好ましくは５０万以下、より好ましくは４０万以下、更に好ましくは３０万以下である。従ってポリ乳酸の重量平均分子量は、好ましくは８万から５０万、より好ましくは１０万から４０万、更に好ましくは１３万から３０万である。
　重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との比を分子量分散（Ｍｗ／Ｍｎ）という。分子量分散が大きいことは、平均分子量に比較し、大きな分子や小さな分子の割合が多いことを意味する。
　即ち、例えば重量平均分子量が２５万程度で、分子量分散の３以上のポリ乳酸は、分子量が２５万より大きい分子の割合が大きくなる場合があり、この場合、溶融粘度が大きくなり、上記の意味で成形上好ましくない。また８万程度の比較的小さい重量平均分子量で分子量分散の大きなポリ乳酸組成物では、分子量が８万より小さい分子の割合が大きくなる場合があり、この場合、基板フィルムの機械的物性の耐久性が小さくなり、使用上好ましくない。かかる観点より分子量分散の範囲は、好ましくは１．５から２．４、より好ましくは１．６から２．４、更に好ましくは１．６から２．３の範囲である。
　脂肪族ポリエステルのカルボキシル末端基濃度は０．０１から１０ｅｑ／ｔｏｎが好ましい。より好ましくは０．０２から２ｅｑ／ｔｏｎ、更に好ましくは０．０２から１ｅｑ／ｔｏｎの範囲が好適に選択される。
　カルボキシル末端基濃度がこの範囲内にある時には、溶融安定性、湿熱安定性を良好なものとすることができ、これは環状カルボジイミド化合物を含有することで達成できる。
　本発明の基板フィルムには、上述の成分以外の熱可塑性樹脂、安定剤、紫外線吸収剤、結晶化促進剤、充填剤、離型剤、帯電防止剤、可塑剤および耐衝撃性安定剤からなる群より選ばれる少なくとも一種を含有することができる。本発明に用いられるポリ乳酸は、安定剤を含有することが好ましい。安定剤としては通常の熱可塑性樹脂の安定剤に使用されるものを用いることができる。例えば酸化防止剤、光安定剤等を挙げることができる。これらの剤を配合することで機械的特性、成形性、耐熱性および耐久性に優れたフィルムを得ることができる。
　酸化防止剤としてはヒンダードフェノール系化合物、ヒンダードアミン系化合物、ホスファイト系化合物、チオエーテル系化合物等を挙げることができる。
　光安定剤としては、例えばオキシベンゾフェノン系化合物、環状イミノエステル系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、シアノアクリレート系化合物、ヒンダードアミン系化合物、ニッケル錯塩系化合物等を挙げることが出来る。光安定剤としては、紫外線吸収剤と光酸化で生成するラジカルを捕捉するものの組み合わせにて用いても良い。
　紫外線吸収剤としては、環状イミノエステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物が可視光における吸収を最小化できる点で好ましい。また、劣化防止の観点から、波長３７０ｎｍ以下の紫外線の吸収能に優れており、且つ透過性の観点から、波長４００ｎｍ以上の可視光の吸収が少ないものが好ましい。
　基板フィルムには、有機若しくは無機の結晶化促進剤を含有することができる。結晶化促進剤を含有することで、耐熱性に優れた加飾成形品を得ることができる。
　使用する結晶化促進剤は一般に結晶性樹脂の結晶核剤として用いられるものを用いることができ、無機系の結晶核剤および有機系の結晶核剤の何れをも使用することができる。
　無機系の結晶核剤として、タルク、カオリン、シリカ、合成マイカ、クレイ、ゼオライト、グラファイト、カーボンブラック、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化チタン、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、硫化カルシウム、窒化ホウ素、モンモリロナイト、酸化ネオジム、酸化アルミニウム、フェニルフォスフォネート金属塩等が挙げられる。
　これらの無機系の結晶核剤は組成物中での分散性およびその効果を高めるために、各種分散助剤で処理され、一次粒子径が０．０１から０．５μｍ程度の高度に分散状態にあるものが好ましい。
　有機系の結晶核剤としては、安息香酸カルシウム、安息香酸ナトリウム、安息香酸リチウム、安息香酸カリウム、安息香酸マグネシウム、安息香酸バリウム、蓚酸カルシウム、テレフタル酸ジナトリウム、テレフタル酸ジリチウム、テレフタル酸ジカリウム、ラウリン酸ナトリウム、ラウリン酸カリウム、ミリスチン酸ナトリウム、ミリスチン酸カリウム、ミリスチン酸カルシウム、ミリスチン酸バリウム、オクタコ酸ナトリウム、オクタコ酸カルシウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸バリウム、モンタン酸ナトリウム、モンタン酸カルシウム、トルイル酸ナトリウム、サリチル酸ナトリウム、サリチル酸カリウム、サリチル酸亜鉛、アルミニウムジベンゾエート、β−ナフトエ酸ナトリウム、β−ナフトエ酸カリウム、シクロヘキサンカルボン酸ナトリウム等の有機カルボン酸金属塩、ｐ−トルエンスルホン酸ナトリウム、スルホイソフタル酸ナトリウム等の有機スルホン酸金属塩が挙げられる。
　また、ステアリン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、パルミチン酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、エルカ酸アミド、トリメシン酸トリス（ｔｅｒｔ−ブチルアミド）等の有機カルボン酸アミド、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、ポリイソプロピレン、ポリブテン、ポリ−４−メチルペンテン、ポリ−３−メチルブテン−１、ポリビニルシクロアルカン、ポリビニルトリアルキルシラン、高融点ポリ乳酸、エチレン−アクリル酸コポマーのナトリウム塩、スチレン−無水マレイン酸コポリマーのナトリウム塩（いわゆるアイオノマー）、ベンジリデンソルビトールおよびその誘導体、例えばジベンジリデンソルビトール等が挙げられる。
　これらのなかでタルク、および有機カルボン酸金属塩から選択された少なくとも１種が好ましく使用される。使用する結晶核剤は１種のみでもよく、２種以上を併用しても良い。
　結晶化促進剤の含有量は、脂肪族ポリエステル１００重量部当たり、好ましくは０．０１から３０重量部、より好ましくは０．０５から２０重量部である。
　使用される帯電防止剤として、（β−ラウラミドプロピオニル）トリメチルアンモニウムスルフェート、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム等の第４級アンモニウム塩系、スルホン酸塩系化合物、アルキルホスフェート系化合物等が挙げられる。
　帯電防止剤は１種類で用いても良いし２種以上を組み合わせて用いても良い。帯電防止剤の含有量は、脂肪族ポリエステル１００重量部に対し、好ましくは０．０５から５重量部、より好ましくは０．１から５重量部である。
　可塑剤としては一般に公知のものを使用することができる。例えば、ポリエステル系可塑剤、グリセリン系可塑剤、多価カルボン酸エステル系可塑剤、リン酸エステル系可塑剤、ポリアルキレングリコール系可塑剤、およびエポキシ系可塑剤、等が挙げられる。
　ポリエステル系可塑剤として、アジピン酸、セバシン酸、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルジカルボン酸等の酸成分とエチレングリコール、プロピレングリコール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ジエチレングリコール等のジオール成分からなるポリエステルやポリカプロラクトン等のヒドロキシカルボン酸からなるポリエステル等が挙げられる。これらのポリエステルは単官能カルボン酸または単官能アルコールで末端封止されていても良い。
　グリセリン系可塑剤として、グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、グリセリンモノアセトモノラウレート、グリセリンモノアセトモノステアレート、グリセリンジアセトモノオレート、グリセリンモノアセトモノモンタネート等が挙げられる。
　多価カルボン酸系可塑剤として、フタル酸ジメチル、フタル酸ジエチル、フタル酸ジブチル、フタル酸ジヘプチル、フタル酸ジベンジル、フタル酸ブチルベンジル等のフタル酸エステル、トリメリット酸トリブチル、トリメリット酸トリオクチル、トリメリット酸トリヘキシル等のトリメリット酸エステル、アジピン酸イソデシル、アジピン酸−ｎ−デシル−ｎ−オクチル等のアジピン酸エステル、アセチルクエン酸トリブチル等のクエン酸エステル、アゼライン酸ビス（２−エチルヘキシル）等のアゼライン酸エステル、セバシン酸ジブチル、セバシン酸ビス（２−エチルヘキシル）等のセバシン酸エステルが挙げられる。
　リン酸エステル系可塑剤として、リン酸トリブチル、リン酸トリス（２−エチルヘキシル）、リン酸トリオクチル、リン酸トリフェニル、リン酸トリクレジル、リン酸ジフェニル−２−エチルヘキシル等が挙げられる。
　ポリアルキレングリコール系可塑剤として、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール、ポリ（エチレンオキシド・プロピレンオキシド）ブロックおよびまたはランダム共重合体、ビスフェノール類のエチレンオキシド付加重合体、ビスフェノール類のテトラヒドロフラン付加重合体等のポリアルキレングリコールあるいはその末端エポキシ変性化合物、末端エステル変性化合物および末端エーテル変性化合物等の末端封鎖剤化合物等が挙げられる。
　エポキシ系可塑剤として、エポキシステアリン酸アルキルと大豆油とからなるエポキシトリグリセリド、およびビスフェノールＡとエピクロルヒドリンを原料とするエポキシ樹脂が挙げられる。
　その他の可塑剤の具体的な例としては、ネオペンチルグリコールジベンゾエート、ジエチレングリコールジベンゾエート、トリエチレングリコール−ビス（２−エチルブチレート）等の脂肪族ポリオールの安息香酸エステル、ステアリン酸アミド等の脂肪酸アミド、オレイン酸ブチル等の脂肪酸エステル、アセチルリシノール酸メチル、アセチルリシノール酸ブチル等のオキシ酸エステル、ペンタエリスリトール、各種ソルビトール、ポリアクリル酸エステル、シリコーンオイル、およびパラフィン類等が挙げられる。
　可塑剤として、特にポリエステル系可塑剤およびポリアルキレン系可塑剤から選択された少なくとも１種よりなるものが好ましく使用でき、１種のみでも良くまた２種以上を併用することもできる。
　可塑剤の含有量は、基板フィルム１００重量部当たり、好ましくは０．０１から３０重量部、より好ましくは０．０５から２０重量部、更に好ましくは０．１から１０重量部である。本発明においては結晶核剤と可塑剤を各々単独で使用してもよいし、両者を併用して使用することが更に好ましい。
　基板フィルムを得るには、押し出し成形、キャスト成形等の公知の成形手法を用いることができる。例えば、Ｔダイ、Ｉダイ、円形ダイ等が装着された押出機等を用いて、製膜することができる。
　押し出し成形により基板フィルムを得る場合は、事前に脂肪族ポリエステルおよび他の成分を溶融混練した材料を用いることもできれば、押し出し成形時に溶融混練を経て成形することもできる。基板フィルムは、溶融フィルムを冷却ドラム上に押し出し次いで該フィルムを回転する冷却ドラムに密着させ冷却することによって製造することができる。このとき溶融フィルムにはスルホン酸四級ホスホニウム塩等の静電密着剤を配合し、電極よりフィルム溶融面に非接触的に電荷を容易に印加し、それによってフィルムを、回転する冷却ドラムに密着させることにより表面欠陥の少ない基板フィルムを得てもよい。その際、押し出し用ダイのリップ開度と冷却ドラム上に押し出されたシートとの厚みとの比（ドラフト比）が２以上、８０以下であることが好ましい。ドラフト比が２より小さくなると押し出しダイリップからの引き取り速度が遅くなり過ぎ、ダイリップからのポリマーの離れ速度が遅いため、ダイリップスジ欠点などの欠点が多くなり好ましくない場合がある。
　この観点からドラフト比は３以上が好ましく、５以上がより好ましく、９以上が更に好ましく、１５以上が特に好ましい。また、ドラフト比が８０より大きくなるとポリマーがダイリップから離れる時の変形が大きすぎるためか流動が不安定となり厚み変動（厚み斑）が悪くなり、好ましくない場合がある。この観点からはドラフト比は６０以下であることが好ましく、４０以下であることがより好ましく、３０以下であることが特に好ましい。
　前述のように、目的の加飾成形品の成形完了後においては、加飾フィルムにおいて基板となる基板フィルムは結晶化していることが好ましい。しかし、加飾フィルムを深絞り加工等、複雑な三次元形状を有する成形体に形状に合わせて貼合させる際には上述の通りに樹脂フィルムは略非結晶状態としておくことが好ましい。
　ここで、略非結晶状態の基板フィルムを得るためには、ダイから出された溶融状態にある樹脂は急冷されることが好ましい。従って、冷却ドラムの温度はその樹脂の持つガラス転移温度（Ｔｇ）−５０℃以上とすることが好ましく、より好ましくはＴｇ−４０℃以上、更に好ましくはＴｇ−３０℃以上である。また、冷却ドラム温度の上限温度に関しては、Ｔｇ＋２０℃以下であることが好ましく、より好ましくはＴｇ＋１０以下、更に好ましくはＴｇ℃以下である。従って、ポリ乳酸の場合はＴｇが約６０℃程度であるので、冷却ドラムの温度は１０℃~８０℃に設定されることが好ましく、より好ましくは２０℃~７０℃、最も好ましくは３０℃~６０℃である。冷却ドラムの温度がＴｇ−５０℃未満では冷却ドラムとの密着性が悪くなる場合があり、また、Ｔｇ＋２０℃より高い温度の場合には略非結晶状態を得ることが困難な場合がある。
　また、略非結晶状態を維持する限りにおいて、予め基板フィルムの延伸処理やその後に行う熱固定処理を行っても良い。複雑ではない三次元形状の成形体に貼合する場合には、このような手法を採用してもよい。
　基板フィルムの延伸は、公知の縦一軸延伸、横一軸延伸、同時二軸延伸等により行うことができ、該フィルムは、結晶性を高めるため、また、熱収縮性などの抑制のため延伸後、熱固定処理を行ってもよい。本発明では延伸後に略非結晶状態にある基板フィルムを用いても良い。貼合性の観点からは未延伸の方が好ましい。
　延伸倍率は目的によって適宜決定される。樹脂フィルムは、面積延伸倍率（縦倍率×横倍率）は、好ましくは３．０倍以下、より好ましくは２．０倍以下、更に好ましくは１．７倍以下の範囲であり、次の熱固定工程において結晶化させる場合には、好ましくは１．０２倍以上、更に好ましくは１．０５倍以上の範囲である。面積延伸倍率を３．０倍以上とした場合には、延伸性が悪くなり貼合成形性が困難となる場合がある。
　延伸温度は、樹脂フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）から結晶化温度（Ｔｃ）の範囲が好適に選択される。更にＴｇより高温で、出来るだけＴｃに近いが結晶化が進まない温度範囲がより好適に採用される。
　Ｔｇより低い温度では分子鎖が固定されているので、延伸操作を好適に進めることが困難であると共に、またＴｃ以上では結晶化が進み、この場合も延伸工程を良好に進行させることが困難となる。
　従って延伸温度としては、Ｔｇ−１０℃以上がより好ましく、Ｔｇ−５℃以上が更に好ましく、Ｔｃ＋１０℃以下がより好ましく、Ｔｃ＋５℃以下が更に好ましい。
　なお、加飾フィルムとは、前述のように、樹脂フィルムを基板（基板フィルム）とし、該基板フィルム上に意匠層を備えたものを意味するが、「意匠層」とは、加飾フィルムがその対象とする成形体に対していわゆる意匠を付与可能な層であればよく、例えば、印刷層、着色層、金属薄膜層、無機薄膜層、表面凹凸を有する賦形層等や、これらの多層構造等を挙げることができ、基板フィルム自体で意匠層としての効果を兼ねさせることができれば１層構成としてもよい。
　また、加飾フィルムの最表面にはこれら意匠層の他に傷着き防止のためのハードコート層、帯電防止層、防汚層、反射防止層、接着層、粘着層、帯電防止層、防汚層、反射防止層等を設けても良い。また、意匠層は、基板上表面に直接形成されていてもよいし、他の層を介して形成されていてもよい。
　基板フィルム上への印刷層の形成には、グラビア印刷、平板印刷、フレキソ印刷、ドライオフセット印刷、パット印刷、スクリーン印刷等の公知の印刷方法を製品形状や印刷用途に応じて使用することができる。特に多色刷りや階調表現を行うには、オフセット印刷やグラビア印刷が適している。また、加飾フィルムが複雑な形状に成型される場合は、延展性に優れた印刷インキを用いることが好ましく、バインダー樹脂がポリウレタン樹脂、アクリル樹脂、塩化ビニル樹脂等の柔軟な樹脂を主成分とするインキが好ましい。
　また、意匠層は、印刷層だけでなく、着色層、金属または金属酸化物の薄膜層であってもよく、印刷層と、金属（酸化物）の薄膜層との組み合わせからなるものでもよい。金属または金属酸化物の薄膜層を形成すると、加飾成形品内部の成形体への水蒸気や酸素の透過が抑制されるため、成型体の耐久性等を向上させることができる。
　金属（酸化物）の薄膜層を形成する方法としては、例えば、蒸着法、溶射法、メッキ法等が挙げられる。蒸着法としては、物理蒸着法、化学蒸着法の何れも使用できる。物理蒸着法としては、真空蒸着法、スパッタリング、イオンプレーティング等が例示される。
　化学蒸着（ＣＶＤ）法としては、熱ＣＶＤ法、プラズマＣＶＤ法、光ＣＶＤ法等が例示される。溶射法としては、大気圧プラズマ溶射法、減圧プラズマ溶射法等が例示される。メッキ法としては、無電解メッキ（化学メッキ）法、溶融メッキ法、電気メッキ法等が挙げられ、電気メッキ法においては、レーザーメッキ法等も使用することができる。上記の中でも、蒸着法およびメッキ法が金属層を形成する上で好ましく、蒸着法が金属酸化物層を形成する上で好ましい。また蒸着法とメッキ法は組み合わせて使用することができる。
　加飾フィルムには、成形体との接着性を向上させるために接着層または粘着層を有していても良い。接着層、粘着層としては特に限定されないが、ポリエステル樹脂層、ウレタン樹脂層、アクリル樹脂層、塩化ポリプロピレン樹脂層などが好ましく使用される。
　その他、本発明の効果を奏する範囲内であれば、意匠層、接着層、粘着層等に用いられる材料、およびその形成方法は、加飾フィルムに用いられる公知のものを何れも採用できる。
　また、加飾フィルムは基板フィルムが略非結晶状態であることが好ましく、略非結晶状態であれば、三次元的な凹凸が大きい成形体を、樹脂フィルムから得られる加飾フィルムと貼り合わせする場合、例えば、鋭角な折れ曲がりの部分を有する形状の成形体に貼合する場合に、加飾フィルムが破断したり、成形不良が生じたりすることが無い。
　加飾成形品の製造方法としては特に限定は無く、射出成形同時貼合法、真空貼合法等が好ましく用いられるが、特に射出成形同時貼合法の一種であるインサートモールド法、真空貼合法がより好ましく用いられる。
　対象とする成形体の形状などに応じ、貼合前の時点で基板フィルムが略非結晶状態のもの、略非結晶状態にないものをどちらも用いることもでき、例えば、深絞り加工等複雑な三次元的な構造を有する成形体を被覆する場合には、加飾フィルムの延伸性が向上するという観点から、成形体と貼合前の加飾フィルムの基板の状態は略非結晶状態とし、加飾フィルムと成形体との貼合後あるいは貼合途中で熱を加えることにより結晶化させる（略結晶状態とする）ことが好ましい。
　基板フィルムの材料としてステレオコンプレックスポリ乳酸を用いた場合、結晶化の度合いとしては、広角Ｘ線回折（ＸＲＤ）測定による回折ピークの強度比によって、式（ＩＩ）で定義されるステレオコンプレックス結晶化率（Ｓｃ）が５０％以上を有することがより好ましく、好ましくは５０から１００％、更に好ましくは７０から１００％、とりわけ好ましくは９０から１００％の範囲が選択される。
　すなわちポリ乳酸が上記ステレオコンプレックス結晶化率（Ｓｃ）を有することにより、フィルムの透明性、耐熱性、耐湿熱性をより好適に満たすことができる。特に透明性に関しては、ステレオコンプレックス結晶を有しないポリ乳酸に比べて、著しくヘイズを低減することが可能であり、加飾フィルムとしてはより好適である。
Ｓｃ（％）＝〔ΣＩＳＣｉ　／（ΣＩＳＣｉ　＋　ＩＨＭ　）〕×１００　（ＩＩ）
［ここで、ΣＩＳＣｉ　＝ＩＳＣ１　＋ＩＳＣ２　＋ＩＳＣ３　、ＩＳＣｉ（ｉ＝１から３）はそれぞれ２θ＝１２．０°，　２０．７°，　２４．０°付近の各回折ピークの積分強度、ＩＨＭは２θ＝１６．５°付近に現れるホモ結晶に由来する回折ピークの積分強度ＩＨＭを表す。］
　更にポリ乳酸ステレオコンプレックス結晶の融点は１９０から２５０℃、より好ましくは２００から２３０℃の範囲が好適に選択され、ＤＳＣ測定による結晶融解エンタルピーは、２０Ｊ／ｇ以上、好ましくは２０から８０Ｊ／ｇ、より好ましくは３０から８０Ｊ／ｇの範囲が選択される。
　インサートモールド法においては、真空成形や圧空成形等により予備賦形してから射出成形金型内に挿入し、そこに溶融樹脂を射出して、上記加飾フィルムと一体成型する。この方法の場合は、少なくとも予備賦形前の基板フィルムの状態は略非結晶状態であることが好ましい。
　この予備賦形時のフィルム加熱温度下限は基板フィルムのＴｇ−２０℃以上が好ましく、Ｔｇ−１０℃以上がより好ましく、Ｔｇ−５℃以上が更に好ましい。加熱温度の上限はＴｇ＋２０℃以下が好ましく、Ｔｇ＋１０℃以下がより好ましく、Ｔｇ＋５℃以下が更に好ましい。ポリ乳酸のガラス転移温度は概ね５５~６５℃であり、これはステレオコンプレックス結晶を有するポリ乳酸でも同様である。
　予備賦形された加飾フィルムは射出成形金型内に挿入され、成形体（樹脂）となる溶融樹脂を射出して一体成型される。この射出成形の温度は樹脂の種類によって適宜設定される。また、金型の温度は、加飾フィルムの物性および工程を勘案して設定される。当該射出成形金型内で基板フィルムを略非結晶状態でないようにさせたい場合には、金型温度下限はＴｇ−５℃以上が好ましく、Ｔｇ＋５℃以上がより好ましく、Ｔｇ＋１０℃以上が更に好ましい。金型温度上限はＴｃ＋３０℃以下が好ましく、Ｔｃ＋２０℃以下がより好ましく、Ｔｃ＋１５℃以下が更に好ましい。
　一方、射出成形工程後に、加飾成形品を取り出して加飾フィルムの基板を略非結晶状態でないようにさせる場合には、金型温度下限はＴｇ−１０℃以上が好ましく、Ｔｇ−５℃以上がより好ましい。金型温度上限はＴｇ＋３０℃以下が好ましく、Ｔｇ＋２０℃以下がより好ましく、Ｔｇ＋１０℃以下が更に好ましい。
　真空貼合法は、成形体は射出成形等で別途作っておき、これに加飾フィルムを真空中にて被覆接着するものであるであるが、例えば、特許第３７３３５６号公報、日本画像学会誌第４８巻第４号ｐ２７７~ｐ２８４（２００９）に記載の三次元表面加飾技術（「ＴＯＭ工法」）を用いることが好ましい。この方法の場合は、貼合前の加飾フィルムにおける基板フィルムの状態は略非結晶状態であることが好ましい。
　接着層または粘着層を備える加飾フィルムおよび成形体を、真空装置に配置し、その後赤外線により加飾フィルムが加熱され、成形体と貼合される。この貼合前の加飾フィルムの加熱温度上限は、Ｔｇ＋７０℃以下が好ましく、Ｔｇ＋６０℃以下がより好ましく、Ｔｇ＋５０℃以下が更に好ましい。
　下限は、Ｔｇ−１０℃以上が好ましく、Ｔｇ＋１０℃以上がより好ましく、Ｔｇ＋２０℃以上が更に好ましい。Ｔｇ＋７０℃以上では加飾フィルムが軟化し過ぎて真空装置中において貼合前の静置中に破断する場合があり、また、Ｔｇ−１０℃未満の温度では、成形体と上手く貼合することが困難な場合がある。
　加飾フィルムを貼合して加飾成形品とする対象の成形体としては、金属成形体、樹脂成形体の何れも採用することができる。樹脂成形体として用いられる樹脂としては特に限定は無く、例えば、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリエチレン樹脂およびポリプロピレン樹脂等のポリオレフィン樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、塩素化ポリエチレン樹脂、塩素化ポリプロピレン樹脂、芳香族および脂肪族のポリケトン樹脂、フッソ樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリイミド樹脂、熱可塑性澱粉樹脂、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂、ＡＣＳ樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ビニルエステル樹脂、ＭＳ樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、フェノキシ樹脂、ポリフェニレンオキサイド樹脂、ポリ−４−メチルペンテン−１、ポリエーテルイミド樹脂、ポリビニルアルコール樹脂等の熱可塑性樹脂を挙げることができる。
　特に環境面および加飾フィルムとの接着性の観点からはポリ乳酸、更に好ましくはホモ結晶のみを有するポリ乳酸よりも、結晶化速度が速く成形性に優れるステレオコンプレックスポリ乳酸が好適に用いられる。特に、樹脂成形体の材料は加飾フィルムに用いる材料と同じであることが材料再利用の観点から好ましい。
　対象とする樹脂成形体の製法としては特に限定は無く、目的に応じて、圧縮成形法、射出成形法、回転成形法、注入成形、反応射出成形等が選択されるが、成形性、生産性の観点から好ましくは射出成形法である。樹脂成形体の射出成形において加飾フィルムと同時に一体化させる方法であるインモールド成形、インサートモールド成形等を利用してもよい。
＜包装材料＞
　本発明のフィルムは、包装材料用途にも適用可能であり、例えば、脂肪族ポリエステルと環状カルボジイミド化合物を含む層（Ｐ層）と、ポリオレフィンを含む樹脂からなる層（Ｎ層）を少なくともそれぞれ１層ずつ含む、多層フィルムといった構成のフィルムとすればよい。
　この多層フィルムは、上記の通りに、少なくともＰ層とＮ層との１層ずつを含むが、Ｎ層とＰ層との間に別の層（Ｑ層）が、例えばＰ層とＮ層との間の接着性改善のために設けられていても良い。
　接着性改善のためのＱ層における材料としては公知のものを用いることができるが、極性基を含有した共重合体樹脂（ａ）、または極性基含有モノマー等で変性処理された変性樹脂（ｂ）が好ましく用いられる。少なくともこれらの共重合体樹脂（ａ）および／または変性樹脂（ｂ）が含有されておればよく、未変性の樹脂やその他の樹脂が更に含まれていてもよい。ここで、極性基を含有した共重合体樹脂（ａ）としては、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂（ＥＶＡ）、エチレン−エチルアクリレート共重合体樹脂、アイオノマー樹脂等の酸性基含有の共重合体樹脂を例示できる。該樹脂として更に具体的には三井・デュポン・ポリケミカル（株）から販売されている商標名がエバフレックス（Ｅｖａｆｌｅｘ）の銘柄Ｐ−２８０７（ＥＶ２５０）、商標名がＥＶＡＦＬＥＸ−ＥＥＡの銘柄Ａ−７０７、商標名がハイミラン（Ｈｉｍｉｌａｎ）の銘柄１５５５、１７０２等を例示できる。
　当該接着剤を兼ねる層における材料として好ましい別のものは、熱可塑性エラストマーおよび／またはポリオレフィンの不飽和カルボン酸またはその誘導体による変性樹脂（ｂ）である。更に、不飽和カルボン酸またはその無水物をグラフとさせたポリオレフィンもしくは該グラフとさせたポリオレフィンをブレンドしたポリオレフィンと、水素よりイオン化傾向が大きく且つ金属の粉末とを混合してなるポリオレフィン組成物等が好適に用いられる。該樹脂として更に具体的には三井化学（株）から販売されている商標名アドマー（ＡＤＭＥＲ）を例示できる。
　包装材料として本発明の多層フィルムを用いる場合には、多層フィルムは柔軟性を持っていたほうがよい場合がある。多層フィルムの柔軟性は引張弾性率で表現され、用途によって好ましい包装材料の弾性率は異なるが、好ましくは５０~２０００ＭＰａ、より好ましくは１００~１０００ＭＰａである。ＪＩＳ　Ｋ７１６１に記載の方法で１００ｍｍ／分の引張速度で測定した値とする。
　多層フィルムの接着剥離強度はＪＩＳ　Ｋ６８５４に記される剥離試験で０．２Ｎ／２５ｍｍ以上であることが好ましく、より好ましくは１Ｎ／２５ｍｍ以上、更に好ましくは２Ｎ／２５ｍｍ以上、最も好ましくは３Ｎ／２５ｍｍ以上である。剥離強度が０．２Ｎ／２５ｍｍ未満では、実使用上問題が生じる場合がある。本発明では特に断りの無い限り剥離強度評価における剥離速度は２００ｍｍ／分、フィルムの幅を２５ｍｍとして評価した。
　また、多層フィルムにおいては、ガスバリア層、遮光性層、水蒸気バリア層、酸素バリア層、ガス透過層を積層してもよい。
　このような多層フィルムを得るには、押出成形、キャスト成形等の公知の成形手法を用いることができる。例えば、Ｔダイ、Ｉダイ、円形ダイ等が装着された押出機等を用いて、製膜することができる。好ましくは、マルチマニュホールドダイかフィードブロック、ダブリング設備等、多層化のための設備を接続したＴダイ、Ｉダイ、円形ダイによる多層押出成形を用いることが好ましい。これらは層数や樹脂の物性等により最適な方法が選択される。
　多層押出成形により多層フィルムを得る場合、例えば、Ｐ層の場合、事前に脂肪族ポリエステルおよび他の成分を溶融混練した材料を用いることもできれば、押し出し成形時に溶融混練を経て成形することもできる。Ｎ層も同様に且つ同時に成形し多層フィルムを形成することが可能である。多層フィルム成形において問題となるシャークスキンや層厚のばらつきを抑制するには、各層に用いる樹脂の溶融粘度が近いほうが好ましい。具体的にはＰ層とＮ層との樹脂の同温度におけるメルトフローレートの差が２０（ｇ／１０ｍｉｎ）以下であることが好ましく、より好ましくは１０以下である。このメルトフローレートはＩＳＯ１１３３の方法で測定される。
　また、多層フィルムを得るために、多層押出成型ではなく、各層のフィルムを別途作製し、ラミネートにより貼合させて多層フィルムを形成してもよい。ラミネートは熱融着や接着剤を間に用いる方法等、公知の方法を使用し得る。
　また、多層フィルムは延伸してもよい。延伸方法としては公知の縦一軸延伸、横一軸延伸、同時二軸延伸等により行うことができ、該フィルムは、結晶性を高めるため、また、熱収縮性などの抑制のため延伸後、熱固定処理を行ってもよい。
　延伸倍率は目的や樹脂の種類等によって適宜決定される。多層フィルムは、面積延伸倍率（縦倍率×横倍率）は、好ましくは６．０倍以下、より好ましくは４．０倍以下、更に好ましくは３倍以下の範囲であり、好ましくは１．０５倍以上、更に好ましくは１．１倍以上の範囲である。面積延伸倍率を６．０倍以上とした場合には、延伸性が悪くなり延伸中に破断が発生する頻度が上昇する等の問題が生じる場合がある。倍率が１．０５倍未満では、機械的強度が不十分となる場合がある。
　延伸温度は、多層フィルムを構成する樹脂のガラス転移温度（Ｔｇ）から結晶化温度（Ｔｃ）の範囲が好適に選択される。
　熱固定処理については、多層フィルムを構成する樹脂のうち最もＴｃの高い結晶性樹脂の結晶化温度（Ｔｃ）から、各層を構成する樹脂のうち最も低い融点（Ｔｍ）の温度範囲で熱固定処理することが好ましい。この熱固定処理をすることにより、ステレオコンプレックスポリ乳酸を含む各層の結晶性高分子の結晶化を進め、熱収縮率を好適に低下させることができる。
　熱固定処理は１秒間から３０分間の範囲で実施することが好ましい。熱処理温度が高いときは相対的に短い時間で、熱固定処理温度が低いときは相対的に長い時間の熱処理を要する。
　上記構成において、Ｐ層の樹脂としては、脂肪族ポリエステルと環状カルボジイミド化合物を含むが、それ以外の成分を含んでいてもよい。
　フィルム中の脂肪族ポリエステルの含有量は４０重量％以上であることが好ましく、更に好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、特に好ましくは７０％重量以上、最も好ましくは７５重量％以上である。脂肪族ポリエステルの含有量が４０重量％未満であると、脂肪族ポリエステルを用いる意義が薄れる。なお、脂肪族ポリエステル以外の樹脂を含有させる場合には、樹脂フィルム成形性の観点から熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。
　脂肪族ポリエステル以外の熱可塑性樹脂としては、例えば芳香族ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリエチレン樹脂およびポリプロピレン樹脂等のポリオレフィン樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、塩素化ポリエチレン樹脂、塩素化ポリプロピレン樹脂、芳香族ポリケトン樹脂、脂肪族ポリケトン樹脂、フッソ樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリイミド樹脂、熱可塑性澱粉樹脂、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂、ＡＣＳ樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ビニルエステル樹脂、ＭＳ樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、フェノキシ樹脂、ポリフェニレンオキサイド樹脂、ポリ−４−メチルペンテン−１、ポリエーテルイミド樹脂、ポリビニルアルコール樹脂等の熱可塑性樹脂を挙げることができる。
　特に好ましくは、脂肪族ポリエステルとの相溶性が良く、また屈折率が近いという観点からアクリル樹脂、とりわけ、ポリメタクリル酸メチルである。
　フィルムにおけるアクリル樹脂含有量としては、好ましくは５０重量％以下、より好ましくは４０重量％以下、更に好ましくは３０重量％以下である。アクリル樹脂が５０重量％より多い場合においては脂肪族ポリエステルを用いる意義が薄れる。
　なお、本発明の多層フィルムにおいてＰ層は、略結晶状態であることが好ましい。ここで「略結晶状態」とは、ＤＳＣ測定で（示差走査熱量計）、昇温速度は２０℃／分で求めた、第一回昇温時の結晶のピーク熱量（ΔＨｃ）が下記（５０）式を満足することである。
ΔＨｃ　＜　１Ｊ／ｇ　（５０）
上記式を満足する場合には、本発明の多層フィルムを包装材料として更に好適に用いることができる。好ましくは、
ΔＨｃ　＜　０．５Ｊ／ｇ　（５１）
更に好ましくは、
ΔＨｃ　＜　０．２Ｊ／ｇ　（５２）
である。
　他方、Ｎ層を存在させることで、フィルムとしての水蒸気バリア性を向上させることができ、Ｎ層の樹脂としては、ポリオレフィンを含むが、それ以外の成分を含んでいてもよい。
　ここで、フィルム中のポリオレフィンの含有量は１０重量％以上であることが好ましく、更に好ましくは３０重量％以上、より好ましくは４０重量％以上、特に好ましくは５０％重量以上、最も好ましくは６０重量％以上である。ポリオレフィン以外の樹脂を含有させる場合には、樹脂フィルム成形性の観点から熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。この好ましい重量％はブレンドでも共重合であっても適用される。
　ポリオレフィンとして、好ましくはポリエチレン、ポリプロピレンである。また、他の成分との共重合であってもよい。共重合はブロック、ランダム、グラフト重合何れであってもよい。重合度の違い等により各種の種類があるが、それらは目的に応じて使用することが可能であり、特に限定は無い。
　ポリオレフィン以外の熱可塑性樹脂としては、例えば芳香族ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリル樹脂、ポリウレタン樹脂、塩素化ポリエチレン樹脂、塩素化ポリプロピレン樹脂、芳香族ポリケトン樹脂、脂肪族ポリケトン樹脂、フッソ樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリイミド樹脂、熱可塑性澱粉樹脂、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂、ＡＣＳ樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ビニルエステル樹脂、ＭＳ樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、フェノキシ樹脂、ポリフェニレンオキサイド樹脂、ポリ−４−メチルペンテン−１、ポリエーテルイミド樹脂、ポリビニルアルコール樹脂等の熱可塑性樹脂を挙げることができる。
　本発明のＰ層、Ｎ層には、前記した成分以外の熱可塑性樹脂、安定剤、紫外線吸収剤、結晶化促進剤、充填剤、離型剤、帯電防止剤、可塑剤および耐衝撃性安定剤からなる群より選ばれる少なくとも一種を含有することができる。本発明に用いられるポリ乳酸は、安定剤を含有することが好ましい。安定剤としては通常の熱可塑性樹脂の安定剤に使用されるものを用いることができる。例えば酸化防止剤、光安定剤等を挙げることができる。これらの剤を配合することで機械的特性、成形性、耐熱性および耐久性に優れた多層フィルムを得ることができる。
　酸化防止剤としてはヒンダードフェノール系化合物、ヒンダードアミン系化合物、ホスファイト系化合物、チオエーテル系化合物等を挙げることができる。
　光安定剤としては、例えばオキシベンゾフェノン系化合物、環状イミノエステル系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物、サリチル酸エステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、シアノアクリレート系化合物、ヒンダードアミン系化合物、ニッケル錯塩系化合物等を挙げることが出来る。光安定剤としては、紫外線吸収剤と光酸化で生成するラジカルを捕捉するものの組み合わせにて用いても良い。
　紫外線吸収剤としては、環状イミノエステル系化合物、ベンゾフェノン系化合物、ベンゾトリアゾール系化合物が可視光における吸収を最小化できる点で好ましい。
　また、有機若しくは無機の結晶化促進剤を含有することができる。結晶化促進剤を含有することで、例えば、ステレオコンプレックス結晶促進剤の作用を一層増強することができ、機械的特性、耐熱性、および成形性に優れた成形品を得ることができる。
　結晶化促進剤は一般に結晶性樹脂の結晶核剤として用いられるものを用いることができ、無機系の結晶核剤および有機系の結晶核剤の何れをも使用することができる。
　無機系の結晶核剤として、タルク、カオリン、シリカ、合成マイカ、クレイ、ゼオライト、グラファイト、カーボンブラック、酸化亜鉛、酸化マグネシウム、酸化チタン、炭酸カルシウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、硫化カルシウム、窒化ホウ素、モンモリロナイト、酸化ネオジム、酸化アルミニウム、フェニルフォスフォネート金属塩等が挙げられる。
　これらの無機系の結晶核剤は組成物中での分散性およびその効果を高めるために、各種分散助剤で処理され、一次粒子径が０．０１から０．５μｍ程度の高度に分散状態にあるものが好ましい。
　有機系の結晶核剤としては、安息香酸カルシウム、安息香酸ナトリウム、安息香酸リチウム、安息香酸カリウム、安息香酸マグネシウム、安息香酸バリウム、蓚酸カルシウム、テレフタル酸ジナトリウム、テレフタル酸ジリチウム、テレフタル酸ジカリウム、ラウリン酸ナトリウム、ラウリン酸カリウム、ミリスチン酸ナトリウム、ミリスチン酸カリウム、ミリスチン酸カルシウム、ミリスチン酸バリウム、オクタコ酸ナトリウム、オクタコ酸カルシウム、ステアリン酸ナトリウム、ステアリン酸カリウム、ステアリン酸リチウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸バリウム、モンタン酸ナトリウム、モンタン酸カルシウム、トルイル酸ナトリウム、サリチル酸ナトリウム、サリチル酸カリウム、サリチル酸亜鉛、アルミニウムジベンゾエート、β−ナフトエ酸ナトリウム、β−ナフトエ酸カリウム、シクロヘキサンカルボン酸ナトリウム等の有機カルボン酸金属塩、ｐ−トルエンスルホン酸ナトリウム、スルホイソフタル酸ナトリウム等の有機スルホン酸金属塩が挙げられる。
　また、ステアリン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、パルミチン酸アミド、ヒドロキシステアリン酸アミド、エルカ酸アミド、トリメシン酸トリス（ｔｅｒｔ−ブチルアミド）等の有機カルボン酸アミド、低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、ポリイソプロピレン、ポリブテン、ポリ−４−メチルペンテン、ポリ−３−メチルブテン−１、ポリビニルシクロアルカン、ポリビニルトリアルキルシラン、高融点ポリ乳酸、エチレン−アクリル酸コポマーのナトリウム塩、スチレン−無水マレイン酸コポリマーのナトリウム塩（いわゆるアイオノマー）、ベンジリデンソルビトールおよびその誘導体、例えばジベンジリデンソルビトール等が挙げられる。
　これらのなかでタルク、および有機カルボン酸金属塩から選択された少なくとも１種が好ましく使用される。本発明のポリ乳酸で使用する結晶核剤は１種のみでもよく、２種以上を併用しても良い。
　結晶化促進剤の含有量は、ポリ乳酸１００重量部当たり、好ましくは０．０１から３０重量部、より好ましくは０．０５から２０重量部である。
　帯電防止剤として、（β−ラウラミドプロピオニル）トリメチルアンモニウムスルフェート、ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム等の第４級アンモニウム塩系、スルホン酸塩系化合物、アルキルホスフェート系化合物等が挙げられる。
　帯電防止剤は１種類で用いても良いし２種以上を組み合わせて用いても良い。帯電防止剤の含有量は、脂肪族ポリエステル樹脂１００重量部に対し、好ましくは０．０５から５重量部、より好ましくは０．１から５重量部である。
　可塑剤としては一般に公知のものを使用することができる。例えば、ポリエステル系可塑剤、グリセリン系可塑剤、多価カルボン酸エステル系可塑剤、リン酸エステル系可塑剤、ポリアルキレングリコール系可塑剤、およびエポキシ系可塑剤、等が挙げられる。
　ポリエステル系可塑剤として、アジピン酸、セバシン酸、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、ジフェニルジカルボン酸等の酸成分とエチレングリコール、プロピレングリコール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ジエチレングリコール等のジオール成分からなるポリエステルやポリカプロラクトン等のヒドロキシカルボン酸からなるポリエステル等が挙げられる。これらのポリエステルは単官能カルボン酸または単官能アルコールで末端封止されていても良い。
　グリセリン系可塑剤として、グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、グリセリンモノアセトモノラウレート、グリセリンモノアセトモノステアレート、グリセリンジアセトモノオレート、グリセリンモノアセトモノモンタネート等が挙げられる。
　多価カルボン酸系可塑剤として、フタル酸ジメチル、フタル酸ジエチル、フタル酸ジブチル、フタル酸ジヘプチル、フタル酸ジベンジル、フタル酸ブチルベンジル等のフタル酸エステル、トリメリット酸トリブチル、トリメリット酸トリオクチル、トリメリット酸トリヘキシル等のトリメリット酸エステル、アジピン酸イソデシル、アジピン酸−ｎ−デシル−ｎ−オクチル等のアジピン酸エステル、アセチルクエン酸トリブチル等のクエン酸エステル、アゼライン酸ビス（２−エチルヘキシル）等のアゼライン酸エステル、セバシン酸ジブチル、セバシン酸ビス（２−エチルヘキシル）等のセバシン酸エステルが挙げられる。
　リン酸エステル系可塑剤として、リン酸トリブチル、リン酸トリス（２−エチルヘキシル）、リン酸トリオクチル、リン酸トリフェニル、リン酸トリクレジル、リン酸ジフェニル−２−エチルヘキシル等が挙げられる。
　ポリアルキレングリコール系可塑剤として、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール、ポリ（エチレンオキシド・プロピレンオキシド）ブロックおよびまたはランダム共重合体、ビスフェノール類のエチレンオキシド付加重合体、ビスフェノール類のテトラヒドロフラン付加重合体等のポリアルキレングリコールあるいはその末端エポキシ変性化合物、末端エステル変性化合物および末端エーテル変性化合物等の末端封鎖剤化合物等が挙げられる。
　エポキシ系可塑剤として、エポキシステアリン酸アルキルと大豆油とからなるエポキシトリグリセリド、およびビスフェノールＡとエピクロルヒドリンを原料とするエポキシ樹脂が挙げられる。
　その他の可塑剤の具体的な例としては、ネオペンチルグリコールジベンゾエート、ジエチレングリコールジベンゾエート、トリエチレングリコール−ビス（２−エチルブチレート）等の脂肪族ポリオールの安息香酸エステル、ステアリン酸アミド等の脂肪酸アミド、オレイン酸ブチル等の脂肪酸エステル、アセチルリシノール酸メチル、アセチルリシノール酸ブチル等のオキシ酸エステル、ペンタエリスリトール、各種ソルビトール、ポリアクリル酸エステル、シリコーンオイル、およびパラフィン類等が挙げられる。
　可塑剤として、特にポリエステル系可塑剤およびポリアルキレン系可塑剤から選択された少なくとも１種よりなるものが好ましく使用でき、１種のみでも良くまた２種以上を併用することもできる。
　可塑剤の含有量は、多層フィルム各層１００重量部当たり、好ましくは０．０１から３０重量部、より好ましくは０．０５から２０重量部、更に好ましくは０．１から１０重量部である。本発明においては結晶核剤と可塑剤を各々単独で使用してもよいし、両者を併用して使用することが更に好ましい。
＜環状カルボジイミド化合物の製造方法＞
　環状カルボジイミド化合物は従来公知の方法を組み合わせることにより製造することができる。例として、アミン体からイソシアネート体を経由して製造する方法、アミン体からイソチオシアネート体を経由して製造する方法、アミン体からトリフェニルホスフィン体を経由して製造する方法、アミン体から尿素体を経由して製造する方法、アミン体からチオ尿素体を経由して製造する方法、カルボン酸体からイソシアネート体を経由して製造する方法、ラクタム体を誘導して製造する方法などが挙げられる。
　また、本発明の環状カルボジイミド化合物は、以下の文献に記載された方法を組み合わせ及び改変して製造することができ、製造する化合物に応じて適切な方法を採用することができる。
　Ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ　Ｌｅｔｔｅｒｓ，Ｖｏｌ．３４，Ｎｏ．３２，５１５−５１５８，１９９３．
　Ｍｅｄｉｕｍ−ａｎｄ　Ｌａｒｇｅ−Ｍｅｍｂｅｒｅｄ　Ｒｉｎｇｓ　ｆｒｏｍ　Ｂｉｓ（ｉｍｉｎｏｐｈｏｓｐｈｏｒａｎｅｓ）：Ａｎ　Ｅｆｆｉｃｉｅｎｔ　Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ　ｏｆ　Ｃｙｃｌｉｃ　Ｃａｒｂｏｄｉｉｍｉｄｅｓ，　Ｐｅｄｒｏ　Ｍｏｌｉｎａ　ｅｔａｌ．
Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｏｒｇａｎｉｃ　Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．６１，Ｎｏ．１３，４２８９−４２９９，１９９６．
　Ｎｅｗ　Ｍｏｄｅｌｓ　ｆｏｒ　ｔｈｅ　Ｓｔｕｄｙ　ｏｆ　ｔｈｅ　Ｒａｃｅｍｉｚａｔｉｏｎ　Ｍｅｃｈａｎｉｓｍ　ｏｆ　Ｃａｒｂｏｄｉｉｍｉｄｅｓ．
　Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ　ａｎｄ　Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ（Ｘ−ｒａｙ　Ｃｒｙｓｔａｌｌｏｇｒａｐｈｙ　ａｎｄ　１Ｈ　ＮＭＲ）　ｏｆ　Ｃｙｃｌｉｃ　Ｃａｒｂｏｄｉｉｍｉｄｅｓ，　Ｐｅｄｒｏ　Ｍｏｌｉｎａ　ｅｔａｌ．
Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｏｒｇａｎｉｃ　Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．４３，Ｎｏ８，１９４４−１９４６，１９７８．
　Ｍａｃｒｏｃｙｃｌｉｃ　Ｕｒｅａｓ　ａｓ　Ｍａｓｋｅｄ　Ｉｓｏｃｙａｎａｔｅｓ，Ｈｅｎｒｉ　Ｕｌｒｉｃｈ　ｅｔａｌ．
　Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｏｒｇａｎｉｃ　Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．４８，Ｎｏ．１０，１６９４−１７００，１９８３．
　Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ　ａｎｄ　Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ　ｏｆ　Ｃｙｃｌｉｃ　Ｃａｒｂｏｄｉｉｍｉｄｅｓ，　Ｒ．Ｒｉｃｈｔｅｒｅｔａｌ．
　Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｏｒｇａｎｉｃ　Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，Ｖｏｌ．５９，Ｎｏ．２４，７３０６−７３１５，１９９４．
　Ａ　Ｎｅｗ　ａｎｄ　Ｅｆｆｉｃｉｅｎｔ　Ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ　ｏｆ　Ｃｙｃｌｉｃ　Ｃａｒｂｏｄｉｉｍｉｄｅｓ　ｆｒｏｍ　Ｂｉｓ（ｉｍｉｎｏｐｈｏｓｐｈｏｒａｎｅａ）ａｎｄ　ｔｈｅ　Ｓｙｓｔｅｍ　Ｂｏｃ２Ｏ／ＤＭＡＰ，Ｐｅｄｒｏ　Ｍｏｌｉｎａ　ｅｔａｌ．
　製造する化合物に応じて、適切な製法を採用すればよいが、例えば、（１）下記式（ａ−１）で表されるニトロフェノール、下記式（ａ−２）で表されるニトロフェノールおよび下記式（ｂ）で表される化合物を反応させ、下記式（ｃ）で表されるニトロ体を得る工程、
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000042
（２）得られたニトロ体を還元して下記式（ｄ）で表されるアミン体を得る工程、
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000043
（３）得られたアミン体とトリフェニルホスフィンジブロミドを反応させ下記式（ｅ）で表されるトリフェニルホスフィン体を得る工程、および、
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000044
（４）得られたトリフェニルホスフィン体を反応系中でイソシアネート化した後、直接脱炭酸させることによって製造したものは、本願発明に用いる環状カルボジイミド化合物として好適に用いることができる。
　上記式中、Ａｒ１およびＡｒ２は各々独立に、炭素数１~６のアルキル基またはフェニル基等で置換されていてもよい芳香族基である。Ｅ１およびＥ２は各々独立に、ハロゲン原子、トルエンスルホニルオキシ基およびメタンスルホニルオキシ基、ベンゼンスルホニルオキシ基、ｐ−ブロモベンゼンスルホニルオキシ基からなる群から選ばれる基である。
　Ａｒａは、フェニル基である。Ｘは、下記式（ｉ−１）から（ｉ−３）の結合基である。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000045
（式中、ｎは１~６の整数である。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000046
（式中、ｍおよびｎは各々独立に０~３の整数である。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000047
（式中、Ｒ１７およびＲ１８は各々独立に、炭素数１~６のアルキル基、フェニル基を表す。）
　合成した環状カルボジイミド化合物の構造は核磁気共鳴法（ＮＭＲ）、１Ｈ−ＮＭＲ、１３Ｃ−ＮＭＲによって同定することができ、例えば、日本電子（株）製の商品名「ＪＮＲ−ＥＸ２７０」を用い、溶媒としては重クロロホルムを用いればよい。なお、組成物中における量もＮＭＲによって求めることができる。
　また、環状カルボジイミド化合物のカルボジイミド骨格有無についても、赤外分光法（ＩＲ）によって同定可能であり、合成した環状カルボジイミド化合物のカルボジイミド骨格の有無は、ＦＴ−ＩＲによりカルボジイミドに特徴的な２１００~２２００ｃｍ−１の確認を行えばよく、例えばサーモニコレー（株）製の商品名「Ｍａｇｎａ−７５０」を用いて確認が可能である。
　なお、環状カルボジイミド化合物は、高分子化合物の酸性基を有効に封止することができるが、本発明の主旨に反しない範囲において、所望により、例えば、従来公知のポリマーのカルボキシル基封止剤を併用することができる。かかる従来公知のカルボキシル基封止剤としては、特開２００５−２１７４号公報記載の剤、例えば、エポキシ化合物、オキサゾリン化合物、オキサジン化合物、などが例示される。
　以下、実施例によって本発明をより詳細に説明する。なお、各特性値は次の方法で求めた。
　Ａ．融点、ステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）：
　ＴＡインストルメント社製，ＴＡ−２９２０を用いて、昇温速度２０℃／分の条件で測定し、得られた溶融ピークのピーク温度を融点とした。
　また、ＴＡ−２９２０を用い、試料を、第一サイクルにおいて、窒素気流下、１０℃／分で２５０℃まで昇温し、ガラス転移温度（Ｔｇ）、ステレオコンプレックス相ポリ乳酸結晶融解温度（Ｔｍ＊）およびステレオコンプレックス相ポリ乳酸結晶融解エンタルピー（ΔＨｍｓ）およびホモ相ポリ乳酸結晶融解エンタルピー（ΔＨｍｈ）を測定した。
　また結晶化開始温度（Ｔｃ＊）、結晶化温度（Ｔｃ）は上記測定試料を急速冷却し、更に引き続き、同じ条件で第二サイクル測定を行い測定した。ステレオコンプレックス結晶化度は上記測定で得られたステレオコンプレックス相およびホモ相ポリ乳酸結晶融解エンタルピーより、下記式により求めた。
Ｓ　＝　［　ΔＨｍｓ　／　（ΔＨｍｈ＋ΔＨｍｓ）］　×　１００
（但し、ΔＨｍｓはステレオコンプレックス相結晶の融解エンタルピー、ΔＨｍｈはホモ相ポリ乳酸結晶の融解エンタルピー）
Ｂ．カルボキシル基末端濃度［ＣＯＯＨ］（ｅｑ／ｔｏｎ）：
　試料を精製ｏ−クレゾールに窒素気流下溶解、ブロモクレゾールブルーを指示薬とし、０．０５規定水酸化カリウムのエタノール溶液で滴定した。
Ｃ．イソシアネートガス発生テスト：
　試料を、１６０℃で５分間加熱し、熱分解ＧＣ／ＭＳ分析により定性・定量した。なお、定量はイソシアネートで作成した検量線を用いて行った。ＧＣ／ＭＳは日本電子（株）製ＧＣ／ＭＳ　Ｊｍｓ　Ｑ１０００ＧＣ　Ｋ９を使用した。
Ｄ．耐加水分解安定性：
　得られた試料を恒温恒湿機にて、８０℃、９５％ＲＨにて１００時間処理したときの還元粘度保持率を評価した。
　試料の耐加水分解安定性は、還元粘度保持率が８０から９５％未満であるとき「合格」で○と表記、９５％から１００％のとき「優秀合格」で◎と表記した。
Ｅ．還元粘度（ηｓｐ／ｃ）の測定：
　試料１．２ｍｇを〔テトラクロロエタン／フェノール＝（６／４）ｗｔ％混合溶媒〕１００ｍｌに溶解、３５℃でウベローデ粘度管を使用して測定し、還元粘度保持率は、試料処理前の還元粘度を１００％として求めた。
Ｆ．分子量：
　ポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）および数平均分子量（Ｍｎ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定、標準ポリスチレンに換算した。
ＧＰＣ測定機器は、
検出器；（株）島津製作所製　示差屈折計ＲＩＤ−６Ａ
カラム；東ソー（株）ＴＳＫｇｅｌ　Ｇ３０００ＨＸＬ、ＴＳＫｇｅｌ　Ｇ４０００ＨＸＬ，ＴＳＫｇｅｌ　Ｇ５０００ＨＸＬとＴＳＫｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎＨＸＬ−Ｌを直列に接続したもの、あるいは東ソー（株）ＴＳＫｇｅｌ　Ｇ２０００ＨＸＬ、ＴＳＫｇｅｌＧ３０００ＨＸＬとＴＳＫｇｕａｒｄｃｏｌｕｍｎＨＸＬ−Ｌを直列に接続したものを使用した。
　クロロホルムを溶離液とし温度４０℃、流速１．０ｍｌ／ｍｉｎにて、濃度１ｍｇ／ｍｌ（１％ヘキサフルオロイソプロパノールを含むクロロホルム）の試料を１０μｌ注入し測定した。
Ｇ．フィルムの厚み：
　電子マイクロメータ（アンリツ（株）製　Ｋ−３１２Ａ型）を用いて、針圧３０ｇにてフィルム厚みを測定した。
Ｈ．フィルム熱収縮率：
　ＡＳＴＭ　Ｄ１２０４に準じ、９０℃、５時間処理した後、室温（２５℃）に戻し、長さ変化より熱収縮率を求め、更にヘイズの値を求めた。
Ｉ．光弾性係数：
　Ｐｏｌｙｍｅｒ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ　ａｎｄ　Ｓｃｉｅｎｃｅ１９９９，３９，Ｐ．２３４９−２３５７に詳細に記載された複屈折測定装置を用いた。
　レーザー光の経路にフィルムの引っ張り装置を配置し、２３℃で伸張応力をかけながら複屈折を測定した。伸張時の歪速度は５０％／分（チャック間：１０ｍｍ、チャック移動速度：５ｍｍ／分）、試験片幅は８ｍｍで測定を行った。複屈折率差（△ｎ）と伸張応力（σＲ）との関係から、最小二乗近似によりその直線の傾きを求め光弾性係数（ＣＲ）を計算した。
ＣＲ　＝　Δｎ　／　σＲ
Δｎ　＝　ｎｘ　−　ｎｙ
（ＣＲ：光弾性係数、σＲ：伸張応力、Δｎ：複屈折率差、ｎｘ：伸張方向の屈折率、ｎｙ：伸張方向と垂直な屈折率）
Ｊ．全光線透過率：
　ＡＳＴＭ　Ｄ１００３に準拠し測定を行った。
Ｋ．偏光板耐久性：
　９０℃×５時間熱処理した後に室温（２５℃）に戻し、フィルムの耐久性を以下の基準で評価した。
○：１０回折り曲げても割れない。
△：２回折り曲げても割れない。
×：折り曲げると割れる。
Ｌ．ヘイズの測定：
　日本電色工業（株）製Ｈａｚｅｍｅｔｅｒ　ＭＤＨ２０００を使用し、４０μｍ厚フィルムを使用し、ＪＩＳ　Ｋ７１０５−１９８１の６．４に準拠して測定した。
　ヘイズが１．６％を超えると透明性不良と判断．ヘイズが０~１．６％の時、光学用途のフィルムとして適用可能と判断、また１％以下の時は光学用フィルムとして好適な透明性と判断した。
Ｍ．ガラス転移温度の測定方法：
　ＤＳＣ（ＴＡインストルメント社製　ＴＡ−２９２０）を用いて、昇温速度２０℃／分の条件で求めた。
Ｎ．面内位相差（Ｒｅ）、厚み方向位相差（Ｒｔｈ）：
　長手方向の屈折率（ｎｘ）および幅方向の屈折率（ｎｙ）は分光エリプソメーター（日本分光（株）製Ｍ−１５０）で測定した。
　フィルムの面方向の位相差（Ｒｅ）と、厚み方向の位相差（Ｒｔｈ）は、長手方向の屈折率（ｎｘ）、幅方向の屈折率（ｎｙ）、フィルム表面に垂直な方向（厚み方向）の屈折率（ｎｚ）、厚み（ｄ：ｎｍ）から下記各式より求めた。
Ｒｅ　＝　（ｎｘ　−　ｎｙ）　×　ｄ
Ｒｔｈ　＝　（（ｎｘ　＋　ｎｙ）／２　−　ｎｚ）　×　ｄ
Ｏ．高温機械特性（ＤＭＡ）の測定：
　試料（短冊状、フィルム幅４ｍｍ、チャック間２０ｍｍ）を下記装置を用いて測定した。
測定装置：ＴＡインスツルメント社製ＲＳＡ−ＩＩＩ
測定モード：自動テンション、自動ひずみ制御法
測定温度範囲：２０から２００℃
昇温速度：３℃／ｍｉｎ
測定周波数：１Ｈｚ
ＤＭＡ物性（極小値有無）
無し：室温（２５℃）から１５０℃の温度範囲に極小値発現しない。
有り：室温（２５℃）から１５０℃の温度範囲に極小値発現する。
　また、１５０℃における貯蔵弾性率（Ｅ’）値を求めた。
Ｐ．フィルム形態安定性の評価：
　５０ｃｍ×５０ｃｍのフィルムを１００℃のステンレス板上、３０分間静置した後、表面の凹凸の生成状況を判定した。
×：１ｍｍ以上の凹凸が発生し、目視で表面が明らかに波打っていると認識できる。
△：０．２以上１ｍｍ未満の凹凸が発生し、目視で表面が波打っていると認識できる。
○：０．２ｍｍ未満での凹凸であり、目視では殆ど平面とみなせる。
参考例１
　Ｌ−ラクチド（（株）武蔵野化学研究所製、光学純度１００％）１００重量部に対し、オクチル酸スズを０．００５重量部加え、窒素雰囲気下、攪拌翼のついた反応器にて、１８０℃で２時間反応し、オクチル酸スズに対し触媒失活剤として、１．２倍当量の燐酸を添加しその後、１３．３Ｐａで残存するラクチドを除去し、チップ化し、ポリＬ乳酸を得た。
　得られたポリＬ乳酸の重量平均分子量は１５．２万、ガラス転移温度（Ｔｇ）５５℃、融点は１７５℃であった。カルボキシル基末端濃度１４ｅｑ／ｔｏｎ、加水分解に対する還元粘度保持率は、９．５％であった。
参考例２
　参考例１において、Ｌ−ラクチドをＤ−ラクチド（（株）武蔵野化学研究所製、光学純度１００％）に変更したこと以外は同条件で重合を行い、ポリＤ乳酸を得た。
　得られたポリＤ乳酸の重量平均分子量は１５．１万、ガラス転移温度（Ｔｇ）５５℃、融点は１７５℃であった。カルボキシル基濃度は１５ｅｑ／ｔｏｎおよび加水分解に対する還元粘度保持率は９．１％であった。
　得られたポリＤ乳酸と、参考例１の操作で得たポリＬ乳酸，各５０重量部とリン酸エステル金属塩（（株）ＡＤＥＫＡ製「アデカスタブ」ＮＡ−７１）０．３重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練後、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化して、ステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）１００％、結晶融解温度２１６℃の組成物を得た。
　この組成物のカルボキシル基末端濃度は１１ｅｑ／ｔｏｎであった。また、加水分解に対する還元粘度保持率は１０％であった。
参考例３
　帝人ファイバー（株）製のポリエチレンテレフタレート「ＴＲ−８５８０」の還元粘度、カルボキシル基末端濃度を求めた。還元粘度は０．３５ｄｌ／ｇであった。カルボキシル基末端濃度は３０ｅｑ／ｔｏｎであった。
参考例４
　ナフタレン−２，６−ジカルボン酸ジメチル１００部、およびエチレングリコール６０部を、エステル交換触媒として酢酸マンガン四水塩０．０３部を使用し、１５０℃から２３８℃に徐々に昇温させながら１２０分間エステル交換反応を行った。
　途中反応温度が１７０℃に達した時点で三酸化アンチモン０．０２４部を添加し、エステル交換反応終了後、リン酸トリメチル（エチレングリコール中で１３５℃、５時間０．１１~０．１６ＭＰａの加圧下で加熱処理した溶液：リン酸トリメチル換算量で０．０２３部）を添加した。その後反応生成物を重合反応器に移し、２９０℃まで昇温し、２７Ｐａ以下の高真空下にて重縮合反応を行って、固有粘度が０．６１ｄｌ／ｇの、実質的に粒子を含有しない、ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートを得た。
参考例５
　ｏ−ニトロフェノール（０．１１ｍｏｌ）と１，２−ジブロモエタン（０．０５ｍｏｌ）、炭酸カリウム（０．３３ｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）２００ｍｌを攪拌装置及び加熱装置を設置した反応装置にＮ２雰囲気下仕込み、１３０℃で１２時間反応後、ＤＭＦを減圧により除去し、得られた固形物をジクロロメタン２００ｍｌに溶かし、水１００ｍｌで３回分液を行った。有機層を硫酸ナトリウム５ｇで脱水し、ジクロロメタンを減圧により除去し、中間生成物Ａ（ニトロ体）を得た。
　次に中間生成物Ａ（０．１ｍｏｌ）と５％パラジウムカーボン（Ｐｄ／Ｃ）（１ｇ）、エタノール／ジクロロメタン（７０／３０）２００ｍｌを、攪拌装置を設置した反応装置に仕込み、水素置換を５回行い、２５℃で水素を常に供給した状態で反応させ、水素の減少がなくなったら反応を終了する。Ｐｄ／Ｃを回収し、混合溶媒を除去すると中間生成物Ｂ（アミン体）が得られた。
　次に攪拌装置及び加熱装置、滴下ロートを設置した反応装置に、Ｎ２雰囲気下、トリフェニルホスフィンジブロミド（０．１１ｍｏｌ）と１，２−ジクロロエタン１５０ｍｌを仕込み攪拌させる。そこに中間生成物Ｂ（０．０５ｍｏｌ）とトリエチルアミン（０．２５ｍｏｌ）を１，２−ジクロロエタン５０ｍｌに溶かした溶液を２５℃で徐々に滴下する。滴下終了後、７０℃で５時間反応させる。その後、反応溶液をろ過し、ろ液を水１００ｍｌで５回分液を行った。有機層を硫酸ナトリウム５ｇで脱水し、１，２−ジクロロエタンを減圧により除去し、中間生成物Ｃ（トリフェニルホスフィン体）が得られた。
　次に、攪拌装置及び滴下ロートを設置した反応装置に、Ｎ２雰囲気下、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルジカーボネート（０．１１ｍｏｌ）とＮ，Ｎ−ジメチル−４−アミノピリジン（０．０５５ｍｏｌ）、ジクロロメタン１５０ｍｌを仕込み攪拌させた。そこに、２５℃で中間生成物Ｃ（０．０５ｍｏｌ）を溶かしたジクロロメタン１００ｍｌをゆっくりと滴下させた。滴下後、１２時間反応させる。その後、ジクロロメタンを除去し得られた固形物を精製することで、下記構造式にて示される環状カルボジイミド化合物（１）（ＭＷ＝２５２）を得た。この構造はＮＭＲ，ＩＲにより確認した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000048
参考例６
　ｏ−ニトロフェノール（０．１１ｍｏｌ）とペンタエリトリチルテトラブロミド（０．０２５ｍｏｌ）、炭酸カリウム（０．３３ｍｏｌ）、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド２００ｍｌを攪拌装置及び加熱装置を設置した反応装置にＮ２雰囲気下仕込み、１３０℃で１２時間反応後、ＤＭＦを減圧により除去し、得られた固形物をジクロロメタン２００ｍｌに溶かし、水１００ｍｌで３回分液を行った。有機層を硫酸ナトリウム５ｇで脱水し、ジクロロメタンを減圧により除去し、中間生成物Ｄ（ニトロ体）を得た。
　次に中間生成物Ｄ（０．１ｍｏｌ）と５％パラジウムカーボン（Ｐｄ／Ｃ）（２ｇ）、エタノール／ジクロロメタン（７０／３０）４００ｍｌを、攪拌装置を設置した反応装置に仕込み、水素置換を５回行い、２５℃で水素を常に供給した状態で反応させ、水素の減少がなくなったら反応を終了した。Ｐｄ／Ｃを回収し、混合溶媒を除去すると中間生成物Ｅ（アミン体）が得られた。
　次に攪拌装置及び加熱装置、滴下ロートを設置した反応装置に、Ｎ２雰囲気下、トリフェニルホスフィンジブロミド（０．１１ｍｏｌ）と１，２−ジクロロエタン１５０ｍｌを仕込み攪拌させた。そこに中間生成物Ｅ（０．０２５ｍｏｌ）とトリエチルアミン（０．２５ｍｏｌ）を１，２−ジクロロエタン５０ｍｌに溶かした溶液を２５℃で徐々に滴下した。滴下終了後、７０℃で５時間反応させる。その後、反応溶液をろ過し、ろ液を水１００ｍｌで５回分液を行った。有機層を硫酸ナトリウム５ｇで脱水し、１，２−ジクロロエタンを減圧により除去し、中間生成物Ｆ（トリフェニルホスフィン体）が得られた。
　次に、攪拌装置及び滴下ロートを設置した反応装置に、Ｎ２雰囲気下、ジ−ｔｅｒｔ−ブチルジカーボネート（０．１１ｍｏｌ）とＮ，Ｎ−ジメチル−４−アミノピリジン（０．０５５ｍｏｌ）、ジクロロメタン１５０ｍｌを仕込み攪拌させる。そこに、２５℃で中間生成物Ｆ（０．０２５ｍｏｌ）を溶かしたジクロロメタン１００ｍｌをゆっくりと滴下させた。滴下後、１２時間反応させる。その後、ジクロロメタンを除去し得られた固形物を、精製することで、下記構造式に示す化合物、環状カルボジイミド化合物（２）（ＭＷ＝５１６）を得た。構造はＮＭＲ、ＩＲにより確認した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000049
参考例７
　参考例１の操作によって得られたポリＬ乳酸１００重量部を、１１０℃、５時間真空乾燥した後、２軸混練機の第一供給口より供給し、シリンダー温度２１０℃でベント圧、１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練後、参考例５の操作で得た環状カルボジイミド化合物（１）１重量部を第二供給口より供給しシリンダー温度２１０℃で溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化した。組成物製造時イソシアネート臭の発生は感じられなかった。
参考例８
　参考例７において、環状カルボジイミド化合物として参考例６の操作で得た環状カルボジイミド化合物（２）を用いること以外は同様の操作を行った。組成物製造時イソシアネート臭の発生は感じられなかった。
参考例９
　参考例７において、参考例２の操作で得たポリＤ乳酸と、参考例１の操作で得たポリＬ乳酸とを各５０重量部、リン酸エステル金属塩（（株）ＡＤＥＫＡ製「アデカスタブ」ＮＡ−１１）０．３重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練後、参考例５の操作で得た環状カルボジイミド化合物（１）１重量部を第二供給口より供給しシリンダー温度２３０℃で溶融混練したこと以外は同様の操作を行って組成物を得た。組成物製造時イソシアネート臭の発生は感じられなかった。
参考例１０
　参考例９の操作において、環状カルボジイミド化合物として、参考例６の操作で得た環状カルボジイミド化合物（２）を用いること以外は同様の操作を行って組成物を得た。組成物製造時イソシアネート臭の発生は感じられなかった。
参考例１１
　参考例７において、参考例３に記載のポリエチレンテレフタレートを１５０℃、３時間で乾燥した後、混練機の第一供給口より、シリンダー温度２７０℃で溶融混練後、参考例６の操作で得た環状カルボジイミド化合物（２）１重量部を第二供給口より供給しシリンダー温度２７０℃で溶融混練したこと以外は同様の操作を行って組成物を得た。組成物製造時イソシアネート臭の発生は感じられなかった。
参考例１２
　参考例７において、参考例４の操作で得たポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートを１７０℃、３時間で乾燥した後、混練機の第一供給口より、シリンダー温度２９０℃で溶融混練後、参考例６の操作で得た環状カルボジイミド化合物（２）１重量部を第二供給口より供給しシリンダー温度２９０℃で溶融混練したこと以外は同様の操作を行って組成物を得た。組成物製造時イソシアネート臭の発生は感じられなかった。
実施例１
　参考例７の操作で得られた、融点１７０℃、カルボキシル基末端濃度０ｅｑ／ｔｏｎの組成物のチップを、１１０℃に設定した真空乾燥器で１２時間乾燥した。乾燥したチップをダイ温度、２２０℃で２１０μｍのフィルム状に溶融押し出し、白金コート線状電極を用い、静電キャスト法によって鏡面冷却ドラム表面に密着、固化させた。
　該未延伸フィルムは更に１００℃で、縦方向に１．１~１．５倍、横方向に１．１~２．０倍延伸、更に１４０~１６０℃で熱固定を行い厚さ約４０μｍの２軸延伸フィルムとした。製膜、延伸、熱固定の過程でイソシアネートガスに由来する刺激臭は感じられなかった。
実施例２
　参考例８の操作で得られた、融点１７０℃、カルボキシル基末端濃度０ｅｑ／ｔｏｎの組成物のチップを、１１０℃に設定した真空乾燥器で１２時間乾燥した。乾燥したチップを実施例１と同様の操作を行って、厚さ約４０μｍの２軸延伸フィルムを得た。製膜、延伸、熱固定の過程でイソシアネートガスに由来する刺激臭は感じられなかった。
実施例３
　参考例９の操作で得られた、融点２１３℃、カルボキシル基末端濃度０ｅｑ／ｔｏｎの組成物のチップを、１１０℃に設定した真空乾燥器で１２時間乾燥した。乾燥したチップを実施例１と同様の操作を行って、厚さ約４０μｍの２軸延伸フィルムを得た。製膜、延伸、熱固定の過程でイソシアネートガスに由来する刺激臭は感じられなかった。
実施例４
　参考例１０の操作で得られた、融点２１３℃、カルボキシル基末端濃度０ｅｑ／ｔｏｎの組成物のチップを、１１０℃に設定した真空乾燥器で１２時間乾燥した。乾燥したチップを実施例１と同様の操作を行って、厚さ約４０μｍの２軸延伸フィルムを得た。製膜、延伸、熱固定の過程でイソシアネートガスに由来する刺激臭は感じられなかった。
実施例５
　参考例１１の操作で得られた、融点２５６℃、カルボキシル基末端濃度５ｅｑ／ｔｏｎのポリエチレンテレフタレートのチップを、１５０℃に設定した熱風乾燥器で３時間乾燥した。乾燥したチップをダイ温度、２７０℃で２１０μｍのフィルム状に溶融押し出し、白金コート線状電極を用い、静電キャスト法によって鏡面冷却ドラム表面に密着、固化させた。該未延伸フィルムは更に１００℃で、縦方向に１．１~１．５倍、横方向に１．１~２．０倍延伸、更に１４０~２１０℃で熱固定を行い厚さ約４０μｍの２軸延伸フィルムとした。製膜、延伸、熱固定の過程でイソシアネートガスに由来する刺激臭は感じられなかった。
実施例６
　参考例１２の操作で得られた、融点２６０℃、カルボキシル基末端濃度５ｅｑ／ｔｏｎのポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレートのチップを、１７０℃に設定した熱風乾燥器で３時間乾燥した。乾燥したチップをダイ温度、２９０℃で２１０μｍのフィルム状に溶融押し出し、白金コート線状電極を用い、静電キャスト法によって鏡面冷却ドラム表面に密着、固化させた。
　該未延伸フィルムは更に１２０℃で、縦方向に１．１~１．５倍、横方向に１．１~２．０倍延伸、更に１４０~２１０℃で熱固定を行い厚さ約４０μｍの２軸延伸フィルムとした。製膜、延伸、熱固定の過程でイソシアネートガスに由来する刺激臭は感じられなかった。
比較例１
　参考例１で製造した樹脂に市販の直鎖状ポリカルボジイミド化合物（日清紡ケミカル（株）製「カルボジライト（ＣＡＲＢＯＤＩＬＩＴＥ）」ＬＡ−１）を１％、二軸押出機を用いて２１０℃にて混練して得たチップを、実施例１と同様にして厚さ約４０μｍの２軸延伸フィルムとした。製膜の過程でイソシアネート由来の刺激臭がした。更にフィルムについてイソシアネートガス発生テストを実施したところ１０ｐｐｍのイソシアネートガスが発生した。
実施例６~９、比較例２~４
　参考例２の操作で得られた脂肪族ポリエステル樹脂と、アクリル樹脂としての三菱レイヨン（株）製「アクリペット」ＶＨ００１を表１中記載の量比で混合し、脂肪族ポリエステル樹脂とアクリル樹脂との合計１００重量部あたり、３，５−ジカルボキシベンゼンスルホン酸テトラブチルホスホニウム０．５重量部をヘンシェルミキサーで混合した。
　その後、１１０℃で５時間乾燥した後、参考例６の操作で得た環状カルボジイミド化合物（２）を混合しながら２軸押出機にてシリンダー温度、２３０℃で溶融混練し、ダイ温度、２２０℃で２１０μｍのフィルム状に溶融押し出し、白金コート線状電極を用い、静電キャスト法によって鏡面冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルムを得た。
　得られた未延伸フィルムを、１００℃で、縦方向に１．１~２．０倍、横方向に１．１~２．０倍延伸した。次に１２０~１４０℃で熱固定を行い厚さ約４０μｍの二軸延伸フィルムを得た。樹脂組成物およびフィルムの製造条件、フィルムの物性を表１に示す。
　なお、比較例４では環状カルボジイミド化合物（２）ではなく、線状構造を有するカルボジイミド化合物（日清紡ケミカル（株）製「カルボジライト」ＬＡ−１）を用いた。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000050
 　以下の、実施例１０~１３、比較例５~８、参考例１３の下記数値は次に記載の方法に従って求めた。
Ｑ．光線透過率（紫外線吸収剤の最大吸収波長）：
　（株）島津製作所製分光光度計ＵＶ−３１０１ＰＣを用い、サンプルフィルム（紫外線吸収剤を含有するフィルム）の波長２００ｎｍ~８００ｎｍの透過率を測定し、得られた透過率からそれぞれの波長の吸光度を求め、吸光度曲線（Ａｓ（λ））を得た。一方、同様にして、紫外線吸収剤を含有しないフィルムの透過率を測定し、吸光度曲線（Ａｒ（λ））を得た。これらから、下記の式を用いて紫外線吸収剤の吸光度曲線（Ａｕ（λ））を求め、得られた吸光度曲線（Ａｕ（λ））より最大ピークにおける波長を、紫外線吸収剤の最大吸収波長（ｎｍ）とした。ピーク波長が複数ある場合にはその全ての値を求めた。
Ａｕ（λ）＝Ａｓ（λ）−Ａｒ（λ）
　測定条件は、スキャン速度２００ｎｍ／秒、スリット幅２０ｎｍ、サンプリングピッチ２．０ｎｍとし、標準白色板は硫酸バリウムを用いた。
Ｒ．ヘイズ：
　ＪＩＳ　Ｋ６７１４−１９５８に従い、全光線透過率Ｔｔ（％）と散乱光透過率Ｔｄ（％）を求め、ヘイズ（（Ｔｄ／Ｔｔ）×１００）（％）を算出する。
Ｓ．熱収縮率：
　フィルムの長手方向および幅方向に、３５０ｍｍ、幅５０ｍｍのサンプルを切り出し、そのサンプルの両端近傍に３００ｍｍの間隔の標点を付け、９０℃の温度に調整されたオーブン中に一端を固定、他端をフリーとして３０分間放置した。これを取り出して室温（２５℃）に放冷した後に標点間距離（ｍｍ）を測定し（この長さをＳとする）、下記式にて熱収縮率を求めた。
熱収縮率（％）＝（（３００−Ｓ）／３００）×１００
Ｔ．塗布層厚み：
　フィルムを小さく切り出し、エポキシ樹脂で包埋し、ミクロトームで５０ｎｍ厚みにフィルム断面を薄切りした。これを２％オスミウム酸で６０℃、２時間かけて染色した。染色されたフィルムの断面を透過電子顕微鏡（トプコン社製、ＬＥＭ−２０００）で観察し、塗布層厚みを測定した。
Ｕ．易接着性：
　常態下（２３℃、相対湿度６５％ＲＨ）で、ハードコート層を形成したフィルム上に１ｍｍ２のクロスカットを１００個入れ、ニチバン（株）製セロハンテープをその上に貼り付け、ゴムローラーを用いて、荷重１９．６Ｎで３往復させ押し付けた後、９０度方向に剥離し、ハードコート層の残存した個数により下記の基準で評価した。
◎：１００個
○：８０~９９個
△：５０~７９個
×：０~４９個
Ｖ．耐加水分解性：
　温度８５℃、湿度８５％ＲＨの環境下において３０００時間エージング後、ＡＳＴＭＤ６１Ｔによりフィルムの破断伸度を測定し、エージング前の破断伸度を１００％にしたときの比（保持率）を算出し、下記の基準で評価した。
◎：保持率が７０％以上
○：保持率が５０以上７０％未満
△：保持率が３０以上５０％未満
×：保持率が３０％未満
Ｗ．耐光劣化性（強度保持評価）：
　東洋精機（株）製キセノンウエザメータ（ＡＴＬＡＳ　ＣＰＳ＋）を使用し、サンプルフィルムに３００~８００ｎｍの波長範囲での積算放射照度７６５Ｗ／ｍ２で１００時間照射した。得られたサンプルを１５ｍｍ幅に切り出し、安田精機製ＭＩＴ耐切度試験機（加重：２５０ｇｆ、角度：１３５度、回転速度：１７５回／分）にて試験し、フィルムが破断するまでの回数を以下の基準で評価した。
○：破断回数が２００回以上
×：破断回数が２００回未満
Ｘ．耐光着色性（黄変評価）：
　東洋精機（株）製キセノンウエザメータ（ＡＴＬＡＳ　ＣＰＳ＋）を使用し、サンプルフィルムに３００~８００ｎｍの波長範囲での積算放射照度７６５Ｗ／ｍ２で１００時間照射し、照射前後のＬ＊ａ＊ｂ＊（色度座標）、ＹＩ値を色差計（日本電色工業（株）製ＳＺＳ−Σ９０）を用いて測定し、次の基準で評価した。
○：ΔＹＩ値（照射後のＹＩ値−照射前のＹＩ値）が２未満
×：ΔＹＩ値（照射後のＹＩ値−照射前のＹＩ値）が２以上
実施例１０
　参考例２の操作で得られた脂肪族ポリエステル樹脂１００重量部を１１０℃で５時間乾燥した後、これに紫外線吸収剤としてＣｉｂａ製「チヌビン」１５７７Ｆ（最大吸収波長：２７５ｎｍ）を、フィルム中の含有量が０．５重量％となるように添加し、参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）１重量部を添加し、混合しながら２軸押出機にてシリンダー温度、２３０℃で溶融混練し、ダイ温度２２０℃でフィルム状に溶融押し出し、常法により冷却ドラムで冷却固化して未延伸フィルムを形成した。次いで、得られた未延伸フィルムの両面に表２に示す塗剤（固形分濃度６重量％の水性塗液）をロールコーターで均一に塗布した。続いて、この塗布フィルムをテンターに導いて、温度７０℃で縦方向に２．８倍、横方向に３．２倍に同時に二軸延伸した後、１９５℃で熱固定して、次いで横方向に１．０％の弛緩を行い、厚さ１２５μｍ、塗布層厚さ６０ｎｍの脂肪族ポリエステルフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表３に示す。
実施例１１~１３
　紫外線吸収剤の種類および含有量、塗剤の種類、フィルム製造条件を表３のとおりとした以外は、実施例１０と同様にして、厚さ１２５μｍ、塗布層厚さ６０ｎｍの脂肪族ポリエステルフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表３に示す。
参考例１３
　紫外線吸収剤を含有させず、塗布層を形成せず、フィルム製造条件を表３のとおりとした以外は、実施例１０と同様にして、厚さ１２５μｍの脂肪族ポリエステルフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表３に示す。
比較例５~７
　参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）を使用せず、紫外線吸収剤の種類および含有量を表２のように変更した以外は、参考例１３と同様にして、厚さ１２５μｍの脂肪族ポリエステルフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表３に示す。
比較例８
　参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）の代わりに、線状構造を有するカルボジイミド化合物（日清紡ケミカル（株）製「カルボジライト」ＬＡ−１）を用い、紫外線吸収剤を含有させず、フィルム製造条件を表３のとおりとした以外は、実施例１０と同様にして厚さ１２５μｍ、塗布層厚さ６０ｎｍの脂肪族ポリエステルフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000051
 　なお、表２に示す各成分は以下のとおりである。
アクリル樹脂：メチルメタクリレート６０モル％／エチルアクリレート３０モル％／２−ヒドロキシエチルアクリレート５モル％／Ｎ−メチロールアクリルアミド５モル％で構成されている（Ｔｇ＝４０℃）。
　なお、アクリルは、特開昭６３−３７１６７号公報の製造例１~３に記載の方法に準じて下記の通り製造した。すなわち、四つ口フラスコに、イオン交換水３０２部を仕込んで窒素気流中で６０℃まで昇温させ、次いで重合開始剤として過硫酸アンモニウム０．５部、亜硫酸水素ナトリウム０．２部を添加し、更にモノマー類である、メチルメタクリレート４６．７部、エチルアクリレート２３．３部、２−ヒドロキシエチルアクリレート４．５部、Ｎ−メチロールアクリルアミド３．４部の混合物を３時間にわたり、液温が６０~７０℃になるよう調整しながら滴下した。滴下終了後も同温度範囲に２時間保持しつつ、撹拌下に反応を継続させ、次いで冷却して固形分濃度が２５重量％のアクリル樹脂の水分散体を得た。
ポリエステル樹脂：酸成分が２，６−ナフタレンジカルボン酸７５モル％／イソフタル酸２０モル％／５−ナトリウムスルホイソフタル酸５モル％、グリコール成分がエチレングリコール９０モル％／ジエチレングリコール１０モル％で構成されている（Ｔｇ＝８０℃、重量平均分子量１５０００）。
　なお、ポリエステル樹脂は、下記の通り製造した。すなわち、２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチル５１部、イソフタル酸ジメチル１１部、５−ナトリウムスルホイソフタル酸ジメチル４部、エチレングリコール３１部、ジエチレングリコール２部を反応器に仕込み、これにテトラブトキシチタン０．０５部を添加して窒素雰囲気下で温度を２３０℃にコントロールして加熱し、生成するメタノールを留去させてエステル交換反応を行った。次いで攪拌器のモータートルクの高い重合釜で反応系の温度を徐々に２５５℃まで上昇させ系内を１３３．３Ｐａ（１ｍｍＨｇ）の減圧にして重縮合反応を行い、固有粘度が０．５６のポリエステル１を得た。このポリエステル２５部をテトラヒドロフラン７５部に溶解させ、得られた溶液に１００００回転／分の高速攪拌下で水７５部を滴下して乳白色の分散体を得、次いでこの分散体を２．７ｋＰａ（２０ｍｍＨｇの減圧下で蒸留し、テトラヒドロフランを留去してポリエステル樹脂の水分散体（固形分濃度２０重量％）を得た。
架橋剤：グリセロールポリグリシジルエーテル（ナガセケムテックス（株）社製　商品名デナコール（Ｄｅｎａｃｏｌ）ＥＸ−３１３）
濡れ剤：ポリオキシエチレン（ｎ＝７）ラウリルエーテル（三洋化成工業（株）製　商品名ナロアクティー（ＮＡＲＯＡＣＴＹ）Ｎ−７０）
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000052
 　なお、表３に示す各紫外線吸収剤成分は以下のとおりである。
紫外線吸収剤（トリアジン類）：Ｃｉｂａ製「チヌビン」１５７７Ｆ（最大吸収波長：２７５ｎｍ）
紫外線吸収剤（ヒドロキシベンゾフェノン類）：ＢＡＳＦ製「ユビヌル」３０５０（最大吸収波長：２８５ｎｍ）
紫外線吸収剤（ヒドロキシベンゾフェノン類）：ＢＡＳＦ製「ユビヌル」３０４９（最大吸収波長：２８５ｎｍ）
紫外線吸収剤（トリアジン類）：（株）ＡＤＥＫＡ製「アデカスタブ」ＬＡ−４６（最大吸収波長：２７５ｎｍ）
紫外線吸収剤（ベンゾトリアゾール類）：Ｃｉｂａ製「チヌビン」３２８（最大吸収波長：３４０ｎｍ）
紫外線吸収剤（ベンゾトリアゾール類）：Ｃｉｂａ製「チヌビン」３２６（最大吸収波長：３４０ｎｍ）
紫外線吸収剤（ベンゾトリアゾール類）Ｇ：Ｃｉｂａ製「チヌビン」３６０（最大吸収波長：３４５ｎｍ）
　なお、上記実施例および比較例で得られた脂肪族ポリエステルフィルムの何れか一方の面に、以下の組成からなるＵＶ硬化系組成物を、ロールコーターを用いて、硬化後の膜厚が５μｍとなるように均一に塗布した。
（組成）
ペンタエリスリトールアクリレート　：　４５重量％
Ｎ−メチロールアクリルアミド　：　４０重量％
Ｎ−ビニルピロリドン　：　１０重量％
１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン　：　５重量％
　その後、８０Ｗ／ｃｍの強度を有する高圧水銀灯で３０秒間紫外線を照射して硬化させ、ハードコート層を形成し、同様にして反対面にもハードコート層を形成し、ハードコートフィルムを得て評価に用いた。
　以下の、実施例１４~１９、比較例９~１１、参考例１４の下記数値は次に記載の方法に従って求めた。
Ｙ．粒子の屈折率：
　試料粒子を、屈折率が異なる種々の２５℃の液に懸濁させ、懸濁液が最も透明に見える液の屈折率をアッベの屈折率計によってＮａ　Ｄ線を用いて測定した。
Ｚ．ヘイズ：
　ＪＩＳ　Ｋ６７１４−１９５８に従い、全光線透過率Ｔｔ（％）と散乱光透過率Ｔｄ（％）を求め、ヘイズ（（Ｔｄ／Ｔｔ）×１００）（％）を算出する。
ＡＡ．熱収縮率：
　フィルムの長手方向および幅方向に、３５０ｍｍ、幅５０ｍｍのサンプルを切り出し、そのサンプルの両端近傍に３００ｍｍの間隔の標点を付け、９０℃の温度に調整されたオーブン中に一端を固定、他端をフリーとして３０分間放置した。これを取り出して室温に放冷した後に標点間距離（ｍｍ）を測定し（この長さをＳとする）、下記式にて熱収縮率を求めた。
　熱収縮率（％）＝（（３００−Ｓ）／３００）×１００
ＡＢ．塗布層厚み：
　フィルムを小さく切り出し、エポキシ樹脂で包埋し、ミクロトームで５０ｎｍ厚みにフィルム断面を薄切りした。これを２％オスミウム酸で６０℃、２時間かけて染色した。染色されたフィルムの断面を透過電子顕微鏡（トプコン社製、ＬＥＭ−２０００）で観察し、塗布層厚みを測定した。
ＡＣ．易接着性：
　常態下（２３℃、相対湿度６５％ＲＨ）で、ハードコート層を形成したフィルム上に１ｍｍ２のクロスカットを１００個入れ、ニチバン（株）製セロハンテープをその上に貼り付け、ゴムローラーを用いて、荷重１９．６Ｎで３往復させ押し付けた後、９０度方向に剥離し、ハードコート層の残存した個数により下記の基準で評価した。
◎：１００個
○：８０~９９個
△：５０~７９個
×：０~４９個
ＡＤ．耐ブロッキング性の評価：
　２枚のフィルムを、塗膜形成面同士が接するように（塗布層を有しない場合は任意の表面同士を）重ね合わせ、これに８０℃、８０％ＲＨの雰囲気下で１７時間にわたり０．０５９ＭＰａ（０．６ｋｇ／ｃｍ２）の圧力をかけて、その後５０ｍｍ／分の速度で、剥離角度１８０度で剥離したときの剥離力によって、耐ブロッキング性を下記の基準で評価した。
○（良好）：剥離力＜９８ｍＮ／５ｃｍ幅
△（やや良好）：９８ｍＮ／５ｃｍ幅≦剥離力＜１９６ｍＮ／５ｃｍ幅
×（不良）：１９６ｍＮ／５ｃｍ幅≦剥離力
ＡＥ．耐加水分解性：
　温度８５℃、湿度８５％ＲＨの環境下において３０００時間エージング後、ＡＳＴＭＤ６１Ｔによりフィルムの破断伸度を測定し、エージング前の破断伸度を１００％にしたときの比（保持率）を算出し、下記の基準で評価した。
◎：保持率が７０％以上
○：保持率が５０以上７０％未満
△：保持率が３０以上５０％未満
×：保持率が３０％未満
ＡＦ．耐傷つき性：
　フリクションテスター（ＨＯＹＯ　ＥＲＥＣＴＲＯＮＩＣＳ　ＣＯＲＰ製のＳＦＴ−１２００Ｓ）を用いた。１０ｍｍ幅にスリットしたフィルムに荷重密度４０ｇ／ｍｍ２で荷重Ｔ１（ｇ）をかけ、外径６ｍｍφのＳＵＳ３０４製のピン（表面粗さＲａ＝２０ｎｍ）に角度９０°で接触させ、２０ｍｍ／秒の速度で走行させたとき、フィルムの金属ピンと接触した面を、ハロゲンランプを光源として実体顕微鏡で観察し、発生しているスクラッチの本数をフィルム全幅に渡ってカウントし、次の基準によって判定する。
◎：スクラッチ本数が１０ｍｍ幅当たり１０本以下
○：スクラッチ本数が１０ｍｍ幅当たり１１~３０本
×：スクラッチ本数が１０ｍｍ幅当たり３１本以上
ＡＧ．動摩擦係数：
　ＪＩＳ−Ｋ７１２５に従い、塗膜形成面同士が接するように（塗布層を有しない場合は任意の表面同士を）重ね合わせ、動摩擦係数μｋを測定した。測定は５回行い、平均値を結果とした。
実施例１４
　参考例２の操作で得られた脂肪族ポリエステル樹脂１００重量部を１１０℃で５時間乾燥した後、これに滑剤粒子として平均粒径２．３μｍの塊状シリカ粒子（富士シリシア化学（株）製サイリシア（Ｓｙｌｙｓｉａ）３１０Ｐ）を、フィルム中の含有量が０．０５重量％となるように添加し、参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）１重量部を添加し、混合しながら２軸押出機にてシリンダー温度、２３０℃で溶融混練し、ダイ温度２２０℃でフィルム状に溶融押し出し、常法により冷却ドラムで冷却固化して未延伸フィルムを形成した。次いで、得られた未延伸フィルムの両面に表４に示す塗剤Ａ（固形分濃度６重量％の水性塗液）をロールコーターで均一に塗布した。続いて、この塗布フィルムをテンターに導いて、温度７０℃で縦方向に２．８倍、横方向に３．２倍に同時に二軸延伸した後、１９５℃で熱固定して、厚さ１２５μｍ、塗布層厚さ６０ｎｍの脂肪族ポリエステルフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表５に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000053
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000054
 実施例１５~１８
　滑剤粒子、塗剤、およびフィルム製造条件を表５のとおりとした以外は、実施例１４と同様にして、厚さ１２５μｍ、塗布層厚さ６０ｎｍの光学用脂肪族ポリエステルフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表５に示す。
実施例１９
　塗布層を形成せず、フィルム製造条件を表５のとおりとした以外は、実施例１４と同様にして、厚さ１２５μｍの脂肪族ポリエステルフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表５に示す。
参考例１４
　滑剤粒子を含有させず、塗布層を形成せず、フィルム製造条件を表５のとおりとした以外は、実施例１４と同様にして、厚さ１２５μｍの脂肪族ポリエステルフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表５に示す。
比較例９~１０
　参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）を使用せず、滑剤粒子を表５のように変更した以外は、同様にして、厚さ１２５μｍの脂肪族ポリエステルフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表５に示す。
比較例１１
　参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）の代わりに、線状構造を有するカルボジイミド化合物（日清紡ケミカル（株）製「カルボジライト」ＬＡ−１）を用い、滑剤粒子を含有させず、フィルム製造条件を表５のとおりとした以外は、実施例１と同様にして厚さ１２５μｍ、塗布層厚さ６０ｎｍの脂肪族ポリエステルフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表５に示す。
　なお、表５に示す各成分は以下のとおりである。
アクリル樹脂：メチルメタクリレート６０モル％／エチルアクリレート３０モル％／２−ヒドロキシエチルアクリレート５モル％／Ｎ−メチロールアクリルアミド５モル％で構成されている（Ｔｇ＝４０℃）。なお、アクリルは、特開昭６３−３７１６７号公報の製造例１~３に記載の方法に準じて下記の通り製造した。すなわち、四つ口フラスコに、イオン交換水３０２部を仕込んで窒素気流中で６０℃まで昇温させ、次いで重合開始剤として過硫酸アンモニウム０．５部、亜硫酸水素ナトリウム０．２部を添加し、更にモノマー類である、メチルメタクリレート４６．７部、エチルアクリレート２３．３部、２−ヒドロキシエチルアクリレート４．５部、Ｎ−メチロールアクリルアミド３．４部の混合物を３時間にわたり、液温が６０~７０℃になるよう調整しながら滴下した。滴下終了後も同温度範囲に２時間保持しつつ、撹拌下に反応を継続させ、次いで冷却して固形分濃度が２５重量％のアクリル樹脂の水分散体を得た。
ポリエステル樹脂：酸成分が２，６−ナフタレンジカルボン酸７５モル％／イソフタル酸２０モル％／５−ナトリウムスルホイソフタル酸５モル％、グリコール成分がエチレングリコール９０モル％／ジエチレングリコール１０モル％で構成されている（Ｔｇ＝８０℃、重量平均分子量１５０００）。なお、ポリエステル樹脂は、下記の通り製造した。すなわち、２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチル５１部、イソフタル酸ジメチル１１部、５−ナトリウムスルホイソフタル酸ジメチル４部、エチレングリコール３１部、ジエチレングリコール２部を反応器に仕込み、これにテトラブトキシチタン０．０５部を添加して窒素雰囲気下で温度を２３０℃にコントロールして加熱し、生成するメタノールを留去させてエステル交換反応を行った。次いで攪拌器のモータートルクの高い重合釜で反応系の温度を徐々に２５５℃まで上昇させ系内を１３３．３Ｐａ（１ｍｍＨｇ）の減圧にして重縮合反応を行い、固有粘度が０．５６のポリエステル１を得た。このポリエステル２５部をテトラヒドロフラン７５部に溶解させ、得られた溶液に１００００回転／分の高速攪拌下で水７５部を滴下して乳白色の分散体を得、次いでこの分散体を２．７ｋＰａ（２０ｍｍＨｇ）の減圧下で蒸留し、テトラヒドロフランを留去してポリエステル樹脂の水分散体（固形分濃度２０重量％）を得た。
架橋剤：グリセロールポリグリシジルエーテル（ナガセケムテックス（株）社製　商品名デナコールＥＸ−３１３）
濡れ剤：ポリオキシエチレン（ｎ＝７）ラウリルエーテル（三洋化成工業（株）製　商品名ナロアクティーＮ−７０）
　なお、表５に示す各滑剤成分は以下のとおりである。
滑剤粒子Ａ：平均粒径２．３μｍの塊状シリカ粒子（屈折率；１．４６、長径と短径の比；１．４、粒径の相対標準偏差；０．２５、富士シリシア化学（株）製サイリシア３１０Ｐ）
滑剤粒子Ｂ：平均粒径０．３μｍの球状シリカ粒子（屈折率；１．４３、長径と短径の比；１．０２、粒径の相対標準偏差；０．１、（株）日本触媒製「シーホスター（ＳＥＡＨＯＳＴＡＲ）」ＫＥ−Ｐ３０）
滑剤粒子Ｃ：平均粒径０．５μｍの球状シリコーン粒子（屈折率；１．４１、長径と短径の比；１．１、粒径の相対標準偏差；０．３０、モメンティブパフォーマンスマテリアルズ社製「トスパール（Ｔｏｓｐｅａｒｌ）」１０５）
滑剤粒子Ｄ：平均粒径４．０μｍの塊状シリカ粒子（屈折率；１．４６、長径と短径の比；１．４、粒径の相対標準偏差；０．２５、富士シリシア化学（株）製サイリシア７３０）
滑剤粒子Ｅ：平均粒径１．５μｍの球状アクリル架橋粒子（屈折率；１．４９、長径と短径の比；１．１、粒径の相対標準偏差；０．２０、綜研化学（株）製「ケミスノー（ｃｈｅｍｉｓｎｏｗ）」ＭＸ１５０）
滑剤粒子Ｆ：平均粒径０．３μｍのルチル型酸化チタン粒子（屈折率；２．７１、長径と短径の比；１．６、粒径の相対標準偏差；０．４０、堺化学工業（株）製ＳＲ−１）
滑剤粒子Ｇ：平均粒径０．３μｍの硫酸バリウム粒子（屈折率；１．６４、長径と短径の比；１．４、粒径の相対標準偏差；０．４５、堺化学工業（株）製Ｂ−３０）
　上記実施例および比較例で得られた脂肪族ポリエステルフィルムの何れか一方の面に、以下の組成からなるＵＶ硬化系組成物を、ロールコーターを用いて、硬化後の膜厚が５μｍとなるように均一に塗布した。
（組成）
ペンタエリスリトールアクリレート　：４５重量％
Ｎ−メチロールアクリルアミド　：４０重量％
Ｎ−ビニルピロリドン　：１０重量％
１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン　：５重量％
　その後、８０Ｗ／ｃｍの強度を有する高圧水銀灯で３０秒間紫外線を照射して硬化させ、ハードコート層を形成し、同様にして反対面にもハードコート層を形成し、ハードコートフィルムを得て評価に用いた。
　以下の、実施例２０~２２、比較例１２~１４の下記数値は次に記載の方法に従って求めた。
ＡＨ．固有粘度：
　ｏ−クロロフェノールに溶解後、３５℃の温度にて測定した溶液粘度から算出した。
ＡＩ．ガラス転移温度、融点、サブピーク温度：
　示差走査熱量計ＴＡ　Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ製、ＭＤＳＣ　Ｑ１００を用い、昇温速度２０℃／分で測定した。室温~２８０℃まで昇温する過程で、ガラス転移温度、および結晶融解に伴う吸熱ピーク温度を融点、熱処理に起因するサブ吸熱ピークを熱固定温度とした。なお、サンプル量はポリエステル原料の測定の場合は１０ｍｇ、ポリエステルフィルムの測定の場合は２０ｍｇとした。
ＡＪ．耐熱性：
　フィルムの耐熱性を、以下のように熱処理前後の破断伸度から破断伸度保持率を求めて評価した。破断伸度保持率が高いものが耐熱性に優れる。
　まず、熱処理前のフィルムの破断伸度を求めた。サンプルフィルムを縦方向に長さ１５０ｍｍ、幅１０ｍｍに切り出し、チャック間１００ｍｍとした引張試験機にサンプルを装着し、ＪＩＳ−Ｃ２１５１に従って引張速度１００ｍｍ／ｍｉｎの条件で引張試験を行い、破断時の荷重−伸度曲線の荷重および伸度を読み取った。測定は５回行い、それぞれ平均値を結果とした。破断強度（ＭＰａ）は荷重を引張前のサンプル断面積で割って算出した。また破断伸度（％）は引張前のサンプル長１００に対する伸び量の割合として算出した。測定は温度２３±２℃、湿度５０±５％に調節された室内において行った。
　次いで、サンプルを１８０℃、５００時間乾熱処理し、上記と同様にしてフィルム縦方向についての破断伸度を算出し、熱処理後の破断伸度を求めた。このようにして得られた熱処理後の破断伸度を、熱処理前の破断伸度で割った値を熱処理後の破断伸度保持率（％）とし、下基準にて耐熱性を評価した。
○：熱処理後の破断伸度保持率５０％以上
×：熱処理後の破断伸度保持率５０％未満
ＡＫ．耐加水分解性：
　温度８５℃、湿度８５％ＲＨの環境下において３０００時間湿熱処理前後のサンプルについて、上記（ＡＪ）の項と同様にしてフィルム縦方向の破断伸度を測定し、湿熱処理前の破断伸度に対する湿熱処理後の破断伸度の割合を算出し、湿熱処理後の破断伸度保持率（％）を求め、下記の基準で評価した。
◎：湿熱処理後の破断伸度保持率が７０％以上
○：湿熱処理後の破断伸度保持率が５０％以上７０％未満
△：湿熱処理後の破断伸度保持率が３０％以上５０％未満
×：湿熱処理後の破断伸度保持率が３０％未満
ＡＬ．フィルム厚み：
　フィルムサンプルをエレクトリックマイクロメーター（アンリツ（株）製　Ｋ−４０２Ｂ）にて、１０点厚みを測定し、平均値をフィルムの厚みとした。
ＡＭ．面配向係数：
　アッベ屈折率計を用い、ナトリウムＤ線（５８９ｎｍ）を光源として屈折率を測定し、下記式により求めた。
　面配向係数　△Ｐ　＝　（ｎＭＤ　＋　ｎＴＤ）　／　２　−　ｎＺ
ここでｎＭＤは二軸延伸フィルムの機械軸方向（縦方向）の屈折率を表し、ｎＴＤは二軸延伸フィルムの機械軸方向と直交する方向（横方向）の屈折率を表し、ｎＺはフィルムの厚み方向の屈折率を表す。
実施例２０
　ポリエチレンテレフタレート（固有粘度：０．８５）１００重量部に、参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）を１．０重量部、および滑剤として平均粒径２．５μｍの塊状酸化珪素粒子を得られるポリエステル組成物の重量に対して８００ｐｐｍとなるように含有するポリエステル組成物を、２０℃に維持した回転冷却ドラム上に溶融押出しして未延伸フィルムとした。次いでかかる未延伸フィルムを、縦方向に１００℃で３．５倍に延伸した後、横方向に１１０℃で３．８倍に延伸し、２２５℃で熱固定し、厚さ５０μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。得られた二軸配向ポリエステルフィルムの評価結果を表６に示す。
実施例２１
　環状カルボジイミド化合物（２）の添加量を表６のとおり変更した以外は実施例２０と同様にして、厚さ５０μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。得られた二軸配向ポリエステルフィルムの評価結果を表６に示す。
実施例２２
　ポリエチレン−２，６−ナフタレンジカルボキシレート（固有粘度：０．６２）１００重量部に、参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）を１．０重量部、および滑剤として平均粒径２．５μｍの塊状酸化珪素粒子を得られるポリエステル組成物の重量に対して８００ｐｐｍとなるように含有するポリエステル組成物を、６０℃に維持した回転冷却ドラム上に溶融押し出しして未延伸フィルムとした。次いでかかる未延伸フィルムを、縦方向に１３５℃で３．５倍に延伸した後、横方向に１４５℃で３．８倍に延伸し、２４０℃で熱固定し、厚さ５０μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。得られた二軸配向ポリエステルフィルムの評価結果を表６に示す。
比較例１２
　環状カルボジイミド化合物（２）を含有させない以外は、実施例２０と同様にして厚さ５０μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。得られた二軸配向ポリエステルフィルムの評価結果を表６に示す。
比較例１３
　環状カルボジイミド化合物（２）に代えて、線状構造を有するカルボジイミド化合物（日清紡ケミカル（株）製「カルボジライト」ＬＡ−１）を用いたこと以外は、実施例２２と同様にして厚さ５０μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。得られた二軸配向ポリエステルフィルムの評価結果を表６に示す。
比較例１４
　環状カルボジイミド化合物（２）に代えて、線状構造を有するカルボジイミド化合物（日清紡ケミカル（株）製「カルボジライト」ＬＡ−１）を用いた以外は、実施例２０と同様にして厚さ５０μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。得られた二軸配向ポリエステルフィルムの評価結果を表６に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000055
 　以下の、実施例２３~３０、比較例１５~２０の下記数値は次に記載の方法に従って求めた。
ＡＮ．平均粒径：
　（株）島津製作所製の型式「ＳＳ−１００」の粉体比表面測定器（透過法）を用い、断面積２ｃｍ２、高さ１ｃｍの試料筒に試料３ｇを充填して、５００ｍｍ水柱で２０ｃｃの空気透過の時間より算出した。
ＡＯ．フィルム熱収縮率：
　ＡＳＴＭ　Ｄ１２０４に準じ、９０℃熱収縮率は９０℃で３０分間、１２０℃熱収縮率は１２０℃で５分間、それぞれサンプルを処理した後、サンプルの温度を室温（２５℃）に戻し、長さ変化より熱収縮率（％）を求めた。
ＡＰ．耐熱性：
　フィルムの耐熱性を、以下のように熱処理前後の破断伸度から破断伸度保持率を求めて評価した。破断伸度保持率が高いものが耐熱性に優れる。
　まず、熱処理前のフィルムの破断伸度を求めた。サンプルフィルムを縦方向に長さ１５０ｍｍ、幅１０ｍｍに切り出し、チャック間１００ｍｍとした引張試験機にサンプルを装着し、ＪＩＳ−Ｃ２１５１に従って引張速度１００ｍｍ／ｍｉｎの条件で引張試験を行い、破断時の荷重−伸度曲線の荷重および伸度を読み取った。測定は５回行い、それぞれ平均値を結果とした。破断強度（ＭＰａ）は荷重を引張前のサンプル断面積で割って算出した。また破断伸度（％）は引張前のサンプル長１００に対する伸び量の割合として算出した。測定は温度２３±２℃、湿度５０±５％に調節された室内において行った。
　次いで、サンプルを８５℃、５００時間乾熱処理し、上記と同様にしてフィルム縦方向についての破断伸度を算出し、熱処理後の破断伸度を求めた。このようにして得られた熱処理後の破断伸度を、熱処理前の破断伸度で割った値を熱処理後の破断伸度保持率（％）とし、下基準にて耐熱性を評価した。
○：熱処理後の破断伸度保持率５０％以上
×：熱処理後の破断伸度保持率５０％未満
ＡＱ．平均反射率：
　分光光度計（「Ｕ−４０００」、日立計測器サービス（株）製）に積分球を取り付け、波長４００~７００ｎｍにわたって反射率を測定し、得られたチャートより波長２ｎｍ間隔で反射率を読み取り、その平均値を平均反射率（％）とした。但し、基準として、硫酸バリウム白板を１００％とした。
ＡＲ．耐加水分解性：
　温度６０℃、湿度８５％ＲＨの環境下において５００時間湿熱処理前後のサンプルについて、上記（ＡＰ）の項と同様にしてフィルム縦方向の破断伸度を測定し、湿熱処理前の破断伸度に対する湿熱処理後の破断伸度の割合を算出し、湿熱処理後の破断伸度保持率（％）を求め、下記の基準で評価した。
◎：湿熱処理後の破断伸度保持率が６５％以上
○：湿熱処理後の破断伸度保持率が５０％以上６５％未満
△：湿熱処理後の破断伸度保持率が３０％以上５０％未満
×：湿熱処理後の破断伸度保持率が３０％未満
ＡＳ．フィルム厚み：
　フィルムサンプルをエレクトリックマイクロメーター（アンリツ（株）製　Ｋ−４０２Ｂ）にて、１０点厚みを測定し、平均値をフィルムの厚みとした。
ＡＴ．反射フィルム実用評価試験：
　（株）日立製作所製の２１インチ型液晶テレビのバックライトに組み込まれている反射シートの固定枠を用いた。この固定枠に、液晶テレビに実際に取り付けられているのと同様にしてフィルムを取り付け、光源に晒された状態を想定して、８０℃で３時間加熱した後、シートの外観を肉眼で観察し、下記基準に基づき評価を行った。
評価基準：
◎：加熱後のフィルムの外観に全く変化が見られない。
○：加熱後のフィルムに、目視では変化が認められるが、０．５ｍｍ未満の高さの計測不能な凹凸が見られる。
△：加熱後のフィルムに、０．５ｍｍ以上１ｍｍ未満の高さの凹凸が見られる。
×：加熱後のフィルムに、１ｍｍ以上の高さの凹凸が見られる。
実施例２３
　参考例２の操作で得られた脂肪族ポリエステル樹脂と、充填剤として平均粒径０．７μｍの硫酸バリウムとを５０重量％／５０重量％の割合で混合して混合物を形成し、二軸押出機を用いてペレット化してマスターバッチを作製した。このマスターバッチおよび脂肪族ポリエステル樹脂のチップとを用いて、樹脂組成物中における充填剤の含有量が表７に記載のとおりとなるように混合し、１１０℃で５時間乾燥した後、参考例６の操作で得た環状カルボジイミド化合物（２）を、脂肪族ポリエステル樹脂の重量に対する添加量が表７に示すとおりとなるように添加し、混合しながら２軸押出機にてシリンダー温度２３０℃で溶融混練し、ダイ温度２２０℃でＴダイより厚み約２３００μｍのフィルム状に溶融押し出しして、次いでキャスティングドラム上で冷却固化して未延伸フィルムを形成した。得られた未延伸フィルムを、温度７０℃で、ＭＤに２．８倍、ＴＤに３．２倍の二軸延伸した後、１９５℃で熱処理し、厚さ２５０μｍの白色フィルムを得た。得られた白色フィルムの物性を表７に示す。
実施例２４~２６
　製造条件、充填剤の種類および含有量を表７のとおりに変更する以外は、実施例２３と同様にして厚さ２５０μｍの白色フィルムを得た。得られた白色フィルムの物性を表７に示す。
比較例１５
　製造条件を表７のとおりに変更し、参考例６の操作で得た環状カルボジイミド化合物（２）を使用しない以外は、実施例２６と同様にして厚さ２５０μｍの白色フィルムを得た。得られた白色フィルムの物性を表１に示す。
比較例１６
　製造条件を表７のとおりに変更し、参考例６の操作で得た環状カルボジイミド化合物（２）を、線状構造を有するカルボジイミド化合物（日清紡ケミカル（株）製「カルボジライト」ＬＡ−１）に変更する以外は、実施例２６と同様にして厚さ２５０μｍの白色フィルムを得た。得られた白色フィルムの物性を表７に示す。
比較例１７
　参考例１の操作で得たポリＬ乳酸と、平均粒径が０．７μｍの硫酸バリウムとを５０重量％／５０重量％の割合で混合して混合物を形成し、二軸押出機を用いてペレット化してマスターバッチを作製した。このマスターバッチとポリＬ乳酸樹脂とを５０重量％／５０重量％の割合で混合し、１１０℃で５時間乾燥した後、一軸押出機にてシリンダー温度２２０℃で溶融混練し、ダイ温度２３０℃でＴダイより厚み約２３００μｍのフィルム状に溶融押し出しして、次いでキャスティングドラム上で冷却固化して未延伸フィルムを形成した。得られた未延伸フィルムを、温度７０℃で、表７に示すように、ＭＤに２．８倍、ＴＤに３．２倍の二軸延伸した後、１４０℃で熱処理し、厚さ２５０μｍの白色フィルムを得た。得られた白色フィルムの物性を表７に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000056
 （反射板の作成）
　実施例２３~２６の操作で得られた白色フィルムを、７３０ｍｍ×４２０ｍｍサイズに断裁し、３２インチ型液晶テレビ用反射板を作成した。得られた反射板を用いた液晶ディスプレイは輝度が高く、視認性に優れるものであった。
　以下の、実施例２７~３０、比較例１８~２０の下記数値は次に記載の方法に従って求めた。
ＡＵ．ガラス転移温度：
　サンプル樹脂約２０ｍｇを測定用のアルミニウム製パンに封入して示差熱量計（ＴＡインスツルメント社製ＴＡ−２９２０）に装着し、２５℃から２０℃／分の速度で２９０℃まで昇温させて、ガラス転移温度Ｔｇ（単位：℃）を測定した。
実施例２７
　参考例２の操作で得られた樹脂と、非相溶性熱可塑性樹脂として、酸成分１００モル％中に２，６−ナフタレンジカルボン酸１２モル％を共重合したポリエチレンテレフタレート（重量平均分子量：３．５万、ガラス転移温度：８２℃）とを５０重量％／５０重量％の割合で混合して混合物を形成し、二軸押出機を用いてペレット化してマスターバッチを作製した。このマスターバッチおよび脂肪族ポリエステル樹脂のチップとを用いて、樹脂組成物中における非相溶性熱可塑性樹脂の含有量が表８に記載のとおりとなるように混合し、１１０℃で５時間乾燥した後、参考例６の操作で得た環状カルボジイミド化合物（２）を、脂肪族ポリエステル樹脂の重量に対する添加量が表８に示すとおりとなるように添加し、混合しながら２軸押出機にてシリンダー温度２３０℃で溶融混練し、ダイ温度２２０℃でＴダイより厚み約２３００μｍのフィルム状に溶融押し出しして、次いでキャスティングドラム上で冷却固化して未延伸フィルムを形成した。得られた未延伸フィルムを、温度７０℃で、ＭＤに２．８倍、ＴＤに３．２倍の二軸延伸した後、１９５℃で熱処理し、厚さ２５０μｍの白色フィルムを得た。得られた白色フィルムの物性を表８に示す。
実施例２８~３０
　製造条件、非相溶性熱可塑性樹脂の種類および含有量を表８のとおりに変更する以外は、実施例２７と同様にして厚さ２５０μｍの白色フィルムを得た。得られた白色フィルムの物性を表８に示す。
　なお、実施例３０における非相溶性熱可塑性樹脂は、ポリカーボネート（重量平均分子量：２．１万、ガラス転移温度：１４２℃）である。
比較例１８
　製造条件、非相溶性熱可塑性樹脂の含有量を表８のとおりに変更し、参考例６の操作で得た環状カルボジイミド化合物（２）を使用しない以外は、実施例２７と同様にして厚さ２５０μｍの白色フィルムを得た。得られた白色フィルムの物性を表８に示す。
比較例１９
　製造条件、非相溶性熱可塑性樹脂の含有量を表８のとおりに変更し、参考例６の操作で得た環状カルボジイミド化合物（２）を、線状構造を有するカルボジイミド化合物（日清紡ケミカル（株）製「カルボジライト」ＬＡ−１）に変更する以外は、実施例２７と同様にして厚さ２５０μｍの白色フィルムを得た。得られた白色フィルムの物性を表８に示す。
比較例２０
　参考例１の操作で得たポリＬ乳酸樹脂と、非相溶性熱可塑性樹脂としてポリカーボネート（樹脂Ｂ、重量平均分子量：２．１万、ガラス転移温度：１４２℃）とを５０重量％／５０重量％の割合で混合して混合物を形成し、二軸押出機を用いてペレット化してマスターバッチを作製した。このマスターバッチおよびＬ−乳酸樹脂のチップとを用いて、樹脂組成物中における非相溶性熱可塑性樹脂の含有量が表８に記載のとおりとなるように混合し、１１０℃で５時間乾燥した後、一軸押出機にてシリンダー温度２２０℃で溶融混練し、ダイ温度２３０℃でＴダイより厚み約２３００μｍのフィルム状に溶融押し出しして、次いでキャスティングドラム上で冷却固化して未延伸フィルムを形成した。得られた未延伸フィルムを、温度７０℃で、表８に示すように、ＭＤに２．８倍、ＴＤに３．２倍の二軸延伸した後、１４０℃で熱処理し、厚さ２５０μｍの白色フィルムを得た。得られた白色フィルムの物性を表８に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000057
 （反射板の作成）
　実施例２７~３０で得られた白色フィルムを、７３０ｍｍ×４２０ｍｍサイズに断裁し、３２インチ型液晶テレビ用反射板を作成した。得られた反射板を用いた液晶ディスプレイは輝度が高く、視認性に優れるものであった。
　以下の、実施例３１~３５、比較例２１の下記数値は次に記載の方法に従って求めた。
ＡＶ．ヘイズ評価：
　日本電色工業（株）の商品名「ＣＯＨ−３００Ａ」を用いてヘイズ値（％）を評価した。
ＡＷ．位相差測定：
　複屈折Δｎと膜厚ｄの積である位相差ＲＯ及びＲｔｈ値は、分光エリプソメーターである日本分光（株）製の商品名「Ｍ１５０」により測定した。ＲＯ値は入射光線とフィルム表面が直交する状態で測定した。また、Ｒｔｈ値（ｎｍ）は入射光線とフィルム表面の角度を変えることにより、各角度での位相差値を測定し、公知の屈折率楕円体の式でカーブフィッチングすることにより三次元屈折率であるｎｘ，ｎｙ，ｎｚを求めた。測定波長は５５０ｎｍとした。
ＡＸ．偏光板の偏光度および全光線透過率測定：
　偏光板を２枚（３ｃｍ×４ｃｍ）切り出し、２枚の偏光板の平行透過率Ｙ／／、直交透過率Ｙ⊥を分光器である（株）日立製作所製の商品名「Ｕ−４０００」にて測定し、下記式（６０）を用いて偏光度（Ｐ（％））を求めた。なお、ここで言う透過率は平行光線透過率であり、２°視野Ｃ光源におけるＣＩＥ　ＸＹＺ表色系のＹ値を用いた。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000058
　また、偏光板の単体の全光線透過率は同装置を用いて測定した。
ＡＹ．フィルム機械強度：
　測定装置としてインストロン引張試験機を用い、サンプルフィルムを幅１０ｍｍ、長さ１００ｍｍに切り出し、チャック間５０ｍｍにサンプルを装着し、ＪＩＳ−Ｃ２１５１に従って引張速度５０ｍｍ／ｍｉｎ、室温（２５℃）の条件で引張試験を行って求めた。なお、サンプルの切り出し方向は、フィルム流れ方向であるＭＤ方向、およびそれと直交する幅方向をＴＤ方向として、それぞれＭＤ、ＴＤに平行な方向を長さ方向としてサンプリングし、ＭＤ、ＴＤ方向の引っ張り測定値を評価した。当該評価では、破断伸度、破断強度を耐久試験前後で測定し、その物性変化を確認した。
参考例１５
（多層フィルム用材料の製造）
（Ａ）光学的に正である樹脂：
　参考例２の操作で得られた樹脂１００重量部、参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）１．０重量部、シプロ化成（株）製の商品名「ＳＥＥＳＯＲＢ１０７」である紫外線吸収剤２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、２．５重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より供給し、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化して組成物を得た。
　ガラス転移点温度（Ｔｇ）は５６℃、結晶化温度は１１５℃、融点は２１５℃であった。
（Ｂ）光学的に正である樹脂：
　参考例２で得られた樹脂７０重量部、三菱レイヨン（株）製のポリメチルメタクリレート、商品名「アクリペット（ＡＣＲＹＰＥＴ）ＶＨ００１」３０重量部、参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）１．０重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より供給し、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化して光学的に負である樹脂を含む組成物を得た。ガラス転移点温度（Ｔｇ）は６５℃、結晶化温度は１２７℃、融点は２１６℃であった。
（Ｃ）光学的に正である樹脂
　参考例２の操作で得られた樹脂７０重量部、三菱レイヨン（株）製のポリメチルメタクリレート、商品名「アクリペットＶＨ００１」３０重量部、参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）１．０重量部、商品名「ＳＥＥＳＯＲＢ１０７」３重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より供給し、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化して光学的に負である樹脂を含む組成を得た。ガラス転移点温度（Ｔｇ）は６４℃、結晶化温度は１２９℃、融点は２１１℃であった。
（Ｄ）光学的に正である樹脂
　参考例２の操作で得られた樹脂１００重量部、日清紡ケミカル（株）製「カルボジライト」ＬＡ−１、１．０重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より供給し、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにて組成物を得た。ガラス転移点温度（Ｔｇ）は５６℃、結晶化温度は１３５℃、融点は１６８℃であった。
（Ｅ）光学的に負である樹脂；
　（株）クラレ製「パラペット（ＰＡＲＡＰＥＴ）」ＧＦを８０℃で５時間乾燥して用いた。ガラス転移点温度は１０５℃であった。
（Ｆ）光学的に負である樹脂
　電気化学工業（株）製のＰＭＭＡとポリスチレンとの共重合樹脂（ＭＳ樹脂）である「デンカアクリスター（ＤＥＮＫＡ　ＡＣＲＹＳＴＡＲ）ＫＴ−８０」を８０℃５時間乾燥して用いた。ガラス転移点温度は１１０℃であった。
　なお、上記の樹脂は、それぞれ溶融押出してフィルム化し、Ｔｇ＋１０℃にて縦一軸延伸した場合、（Ａ）~（Ｄ）については延伸方向に屈折率が大きくなり、一方、（Ｅ）、（Ｆ）については、同条件で評価すると、延伸方向に垂直な方向に面内の屈折率が大きくなることを確認した。従って、（Ａ）~（Ｄ）については光学的に正である樹脂であり、一方、（Ｅ）、（Ｆ）は光学的に負である樹脂である。
実施例３１
　参考例１５の操作で得た樹脂（Ａ）を１００℃で５時間乾燥させた後、２種３層押出機（二つの押出機、押出機Ａと押出機Ｂとで構成）の押出機Ｂのホッパーに投入し２２５℃で溶融押出した。一方、参考例１５の操作で得た樹脂（Ｅ）は押出機Ａのホッパーに投入して、２３０℃で溶融押出し、ダイ温度２２５℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、６０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルムを得た。溶融押出工程においてイソシアネート由来の悪臭発生はなく作業環境に優れるものであった。当該２種３層押出機は押出機Ａが外側の２層、押出機Ｂが内側の１層となるように設定されている。膜厚は１００μｍであった。三層の厚みの比はほぼ１：１：１であった。その後、この未延伸フィルムを縦一軸延伸機にて１０５℃にて１．３倍延伸後、テンター横一軸延伸機により延伸温度１０７℃、倍率１．２倍にて延伸した後、同設備にて１２０℃にて熱固定を実施し、樹脂（Ａ）の結晶化を略完了することにより、厚み７０μｍの多層フィルムを得た。なお、樹脂（Ａ）の結晶化完了はＤＳＣにおける結晶化ピーク消失により確認した。樹脂（Ａ）におけるステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）は１００％であった。
　このフィルムは光学的に正である層／光学的に負である層／光学的に正である層の３層構成からなる。層構成および初期光学特性を表９に記載する。
　このフィルムに対して、８０℃１０００時間、６０℃９０％ＲＨ１０００時間の耐久試験を実施し、位相差値、ヘイズ、機械強度の変化を評価したが、ほとんど変化がなかった。
実施例３２
　参考例１５の操作で得た樹脂（Ｂ）を９０℃で５時間乾燥させた後、２種３層押出機の押出機Ｂのホッパーに投入し２２５℃で溶融押出した。一方、参考例１５の操作で得た樹脂（Ｅ）は押出機Ａのホッパーに投入して、２３０℃で溶融押出し、ダイ温度２２５℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、６０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルムを得た。溶融押出工程においてイソシアネート由来の悪臭発生はなく作業環境に優れるものであった。当該２種３層押出機は押出機Ａが外側の２層、押出機Ｂが内側の１層となるように設定されている。膜厚は１００μｍであった。３層の厚みの比はほぼ０．７：１：０．７であった。その後、この未延伸フィルムを縦一軸延伸機にて１０５℃にて１．３倍延伸後、テンター横一軸延伸機により延伸温度１０７℃、倍率１．２倍にて延伸した後、同設備にて１３０℃にて熱固定を実施し樹脂（Ｂ）の結晶化を略完了することにより、厚み７０μｍの多層フィルムを得た。樹脂（Ｂ）におけるステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）は１００％であった。このフィルムは樹脂（Ｂ）が光学的に正であり、樹脂（Ｅ）が光学的に負であり、光学的に負である層／光学的に正である層／光学的に負である層の３層構成からなる。層構成および初期光学特性を表９に記載する。
　このフィルムに対して、８０℃１０００時間、６０℃９０％ＲＨ１０００時間の耐久試験を実施し、位相差値、ヘイズ、機械強度の変化を評価したが、ほとんど変化がなかった。
実施例３３
　参考例１５の操作で得られた樹脂（Ｃ）を９０℃で５時間乾燥させた後、２種３層押出機の押出機Ｂのホッパーに投入し２２５℃で溶融押出した。一方、樹脂（Ｅ）は押出機Ａのホッパーに投入して、２３０℃で溶融押出し、ダイ温度２２５℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、６０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルムを得た。溶融押出工程においてイソシアネート由来の悪臭発生はなく作業環境に優れるものであった。当該２種３層押出機は押出機Ａが外側の２層、押出機Ｂが内側の１層となるように設定されている。膜厚は１００μｍであった。三層の厚みの比はほぼ０．７：１：０．７であった。その後、この未延伸フィルムを縦一軸延伸機にて１０５℃にて１．３倍延伸後、テンター横一軸延伸機により延伸温度１０７℃、倍率１．２倍にて延伸した後、同設備にて１３０℃にて熱固定を実施し樹脂（Ｃ）の結晶化を略完了させることにより、厚み７０μｍの多層フィルムを得た。樹脂（Ｃ）におけるステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）は１００％であった。このフィルムは樹脂（Ｃ）が光学的に正であり、樹脂（Ｅ）が光学的に負であり、光学的に負である層／光学的に正である層／光学的に負である層の３層構成からなる。層構成および初期光学特性を表９に記載する。
　このフィルムに対して、８０℃１０００時間、６０℃９０％ＲＨ１０００時間の耐久試験を実施し、位相差値、ヘイズ、機械強度の変化を評価したが、ほとんど変化がなかった。また、紫外線吸収剤のブリードアウトも当該耐久テスト実施後に確認したが、見られなかった。
実施例３４
　参考例１５の操作で得た樹脂（Ｂ）を９０℃で５時間乾燥させた後、２種３層押出機の押出機Ａのホッパーに投入し２２５℃で溶融押出した。一方、参考例１５の操作で得た樹脂（Ｅ）は押出機Ｂのホッパーに投入して、２３０℃で溶融押出し、ダイ温度２２５℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、４５℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルムを得た。溶融押出工程においてイソシアネート由来の悪臭発生はなく作業環境に優れるものであった。当該２種３層押出機は押出機Ａが外側の２層、押出機Ｂが内側の１層となるように設定されている。膜厚は１００μｍであった。三層の厚みの比はほぼ０．３：１：０．３であった。その後、この未延伸フィルムを縦一軸延伸機にて１０５℃にて１．３倍延伸後、テンター横一軸延伸機により延伸温度１０７℃、倍率１．２倍にて延伸した後、同設備にて１３０℃にて熱固定を実施し樹脂（Ｂ）の結晶化を略完了させることにより、厚み７０μｍのフィルムを得た。樹脂（Ｂ）におけるステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）は１００％であった。このフィルムは樹脂（Ｂ）が光学的に正であり、樹脂（Ｅ）が光学的に負であり、光学的に正である層／光学的に負である層／光学的に正である層の３層構成からなる。層構成および初期光学特性を表９に記載する。
　このフィルムに対して、８０℃１０００時間、６０℃９０％ＲＨ１０００時間の耐久試験を実施し、位相差値、ヘイズ、機械強度の変化を評価したが、ほとんど変化がなかった。
実施例３５
　参考例１５の操作で得た樹脂（Ｂ）を９０℃で５時間乾燥させた後、２種２層押出機の押出機Ｂのホッパーに投入し２２５℃で溶融押出した。一方、参考例１５の操作で得た樹脂（Ｆ）は押出機Ａのホッパーに投入して、２３０℃で溶融押出し、ダイ温度２２５℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、６０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルムを得た。溶融押出工程においてイソシアネート由来の悪臭発生はなく作業環境に優れるものであった。当該２種２層押出機は押出機Ａが冷却ドラム側の１層、押出機Ｂがその反対側の１層となるように設定されている。膜厚は１００μｍであった。２層の厚みの比はほぼ１：１であった。その後、この未延伸フィルムを縦一軸延伸機にて１１０℃にて１．３倍延伸後、テンター横一軸延伸機により延伸温度１１１℃、倍率１．２倍にて延伸した後、同設備にて１３０℃にて熱固定を実施し、樹脂（Ｂ）の結晶化を略完了させることにより、厚み７０μｍのフィルムを得た。樹脂（Ｂ）におけるステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）は１００％であった。このフィルムは樹脂（Ｂ）が光学的に正であり、樹脂（Ｆ）が光学的に負であり、光学的に正である層と光学的に負である層との２層構成からなる。層構成および初期光学特性を表９に記載する。
　このフィルムに対して、８０℃１０００時間、６０℃９０％ＲＨ１０００時間の耐久試験を実施し、位相差値、ヘイズ、機械強度の変化を評価したが、ほとんど変化がなかった。
実施例３６
　厚さ８０μｍのポリビニルアルコールフィルムを、５重量％（重量比：ヨウ素／ヨウ化カリウム＝１／１０）の３０℃のヨウ素溶液中で１分間染色した。次いで、３重量％のホウ酸および２重量％の３０℃のヨウ化カリウムを含む水溶液中に１分間浸漬し、更に４重量％のホウ酸および３重量％のヨウ化カリウムを含む６０℃の水溶液中で１分間浸漬しながら６倍まで延伸した後、３０℃の５重量％のヨウ化カリウム水溶液に１分間浸漬した。その後、８０℃のオーブンで３分間乾燥を行い、厚さ３０μｍの偏光膜を得た。
　次に実施例３２で作製した多層フィルムを偏光板の保護フィルムとして用いるために、片面の表面処理は紫外線オゾン処理を実施した。紫外線オゾン処理はアイグラフィックス（株）製の商品名「アイオゾン洗浄装置ＯＣ−２５０６」を用い、処理時間は３０秒とした。
　偏光膜と保護フィルムとの接着は、硬化前には液状の紫外線硬化型接着剤を用いることとし、保護フィルムの紫外線オゾン処理をした面にバーコーターで塗布し、偏光膜とラミネートさせた後、保護フィルム側から低圧水銀ランプを用いて紫外線硬化させて接着させた。紫外線硬化型接着剤としては、２−ヒドロキシプロピルアクリレートを主成分とする共栄社化学（株）製の商品名「ライトエステルＨＯＰ−Ａ」１００重量部と光開始剤としてチバガイギー社製の商品名「イルガキュア１８４」１重量部を混合させたものを用いた。
　得られた偏光板の全光線透過率は４２％、偏光度は９９．９％であった。
比較例２１
　参考例１５の操作で得た樹脂（Ｄ）を９０℃で５時間乾燥させた後、２種３層押出機の押出機Ａのホッパーに投入し２２５℃で溶融押出した。一方、参考例１５の操作で得た樹脂（Ｅ）は押出機Ｂのホッパーに投入して、２２９℃で溶融押出し、ダイ温度２２５℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、４５℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルムを得た。当該２種３層押出機は押出機Ａが外側の２層、押出機Ｂが内側の１層となるように設定されている。溶融押出工程においてイソシアネート由来の悪臭発生があり、作業環境が悪化したため、これ以降のテストを中止した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000059
 　以下、実施例３７~３８、比較例２２、２３の下記数値は次に記載の方法に従って求めた。
ＡＺ．ヘイズ：
　日本電色工業（株）製ヘイズメーター（ＭＤＨ２０００）を用いて測定した。
ＢＡ．耐加水分解性：
　試料を、温度８５℃、湿度８５％ＲＨの環境下に２４時間放置し、外観不良や端面からの剥離などの異常がないものは○、問題があるものは×とした。
参考例１６
＜透明高分子基板用材料の作製＞
（１）透明高分子基板用材料（Ａ）
　参考例２の操作で得たステレオコンプレックスポリ乳酸を１００重量部、参考例６の操作で得た環状カルボジイミド化合物（２）１重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より供給し、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化して透明高分子基板用材料（Ａ）を得た。
（２）透明高分子基板用材料（Ｂ）
　参考例２の操作で得たステレオコンプレックスポリ乳酸を８０重量部、三菱レイヨン（株）製のポリメチルメタクリレートである商品名「アクリペットＶＨ００１」を２０重量部、参考例６の操作で得た環状カルボジイミド化合物（２）１重量部をブレンダーで混合、１００℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より供給し、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化して透明高分子基板用材料（Ｂ）を得た。
（３）透明高分子基板用材料（Ｃ）
　参考例２の操作で得たステレオコンプレックスポリ乳酸を１００重量部、日清紡ケミカル（株）製「カルボジライト」ＬＡ−１、１重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より供給し、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化して透明高分子基板用材料（Ｃ）を得た。
＜透明高分子基板の作製＞
（１）透明高分子基板（Ａ）の製造：
　透明高分子基板用材料（Ａ）を１１０℃で５時間乾燥させた後、２３０℃で押出機にて溶融混練し、ダイ温度２３０℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、４０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させた後、未延伸フィルムを得た。厚みは１１０μｍであった。その後、この未延伸フィルムを温度７０℃で横１．１倍に延伸した後、同設備にて１１５℃にて熱固定を実施することにより、厚み１００μｍ、ヘイズ０．１８％の透明高分子基板（Ａ）を得た。ステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）は１００％、ポリ乳酸ステレオコンプレックス結晶のピーク熱量（ΔＨｃｓｃ）は確認されず、ステレオコンプレックスポリ乳酸からなることを確認した。Ｒｅ値は８ｎｍであった。当該基板の製造時にイソシアネート臭の発生は認められず、良好な作業環境のもとで製膜実施可能であった。
（２）透明高分子基板（Ｂ）の製造：
　透明高分子基板用材料（Ｂ）を１０５℃で５時間乾燥させた後、２３０℃で押出機にて溶融混練し、ダイ温度２３０℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、４０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させた後、未延伸フィルムを得た。厚みは２５０μｍであった。その後、この未延伸フィルムを温度７５℃で縦２．０倍、横１．８倍に延伸した後、同設備にて１１５℃にて熱固定を実施することにより、厚み１００μｍ、ヘイズ０．１１％の透明高分子基板（Ｂ）を得た。ステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）は１００％、ポリ乳酸ステレオコンプレックス結晶のピーク熱量（ΔＨｃｓｃ）は確認されず、ステレオコンプレックスポリ乳酸からなることを確認した。Ｒｅ値は３ｎｍであった。当該基板の製造時にイソシアネート臭の発生は認められず、良好な作業環境のもとで製膜実施可能であった。
（４）透明高分子基板（Ｃ）の製造：
　透明高分子基板用材料（Ｃ）を１１０℃で５時間乾燥させた後、２３０℃で押出機にて溶融混練し、ダイ温度２３０℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、４０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させた後、未延伸フィルムを得た。厚みは１９０μｍであった。その後、この未延伸フィルムを温度７０℃で縦１．６倍、横１．５倍に延伸した後、同設備にて１１５℃にて熱固定を実施することにより、厚み１００μｍ、ヘイズ０．１９％の透明高分子基板（Ｃ）を得た。当該基板の製造時にイソシアネート臭が認められた。
（３）透明高分子基板（Ｄ）の製造：
　参考例２の操作で得たステレオコンプレックスポリ乳酸を１１０℃で５時間乾燥させた後、２３０℃で押出機にて溶融混練し、ダイ温度２３０℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、４０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させた後、未延伸フィルムを得た。膜厚は１９０μｍであった。その後、この未延伸フィルムを温度７０℃で縦１．６倍、横１．５倍に延伸した後、同設備にて１１５℃にて熱固定を実施することにより、厚み１００μｍ、ヘイズ０．１０％の透明高分子基板（Ｄ）を得た。Ｒｅ値は１２ｎｍであった。当該基板の製造時にイソシアネート臭の発生は認められず、良好な作業環境のもとでの製膜実施は可能であった。
実施例３７
　透明高分子基板（Ａ）上に東亞合成（株）社製「アロニックス（Ａｒｏｎｉｘ）」Ｍ−２１５を１００重量部、平均一次粒子径が約３０ｎｍであるシーアイ化成（株）社製ＳｉＯ２超微粒子の１０重量％イソプロピルアルコール分散液を１５重量部（固形分換算）、チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）社製「イルガキュア（ＩＲＧＡＣＵＲＥ）１８４」５重量部をイソブチルアルコールで適宜粘度調整した塗液をワイヤーバーで塗布し、８０℃で１分間加熱乾燥した後、紫外線ランプで１２０ｍＷ／ｃｍ２、４００ｍＪ／ｃｍ２の紫外線を照射し、厚み約３μｍのコート層を形成した。
　このコート層の上に、酸化インジウムと酸化錫が重量比９５：５の組成で充填密度９８％の酸化インジウム−酸化錫ターゲットを用いスパッタリング法により透明導電層を形成した。形成された透明導電層の厚さは約２０ｎｍであった。更に１２０℃６０分間の熱処理を行い、透明導電層を結晶化させ、透明導電性積層体を得た。
　イソシアネートガスの発生はなく、耐加水分解性に関しても○の評価であり、透明導電性積層体として良好なものが得られた。
実施例３８
　実施例３７において透明高分子基板（Ａ）から代えて透明高分子基板（Ｂ）を用い、両面にコート層を形成した以外は同様の方法にて透明導電性積層体を得た。
　イソシアネートガスの発生はなく、耐加水分解性に関しても○の評価であり、透明導電性積層体として良好なものが得られた。
比較例２２
　実施例３７において透明高分子基板（Ａ）のかわりに透明高分子基板（Ｄ）を用いた以外は同様の方法にて透明導電性積層体を得た。
　イソシアネートガスの発生はないが、耐加水分解性に関しては×の評価であった。
比較例２３
　実施例３７において、透明高分子基板（Ａ）から代えて透明高分子基板（Ｃ）を用いた以外は同様の方法にて透明導電性積層体を得た。
　耐加水分解性に関しては○の評価であったが、イソシアネートガスが発生した。
　実施例３７、３８および比較例２２、２３の結果より、環状カルボジイミド化合物を含む樹脂を基材とする透明導電性積層体においては、イソシアネートガスの発生がなく耐加水分解性に優れることがわかった。
　以下、実施例３９~４７、比較例２４~２７、参考例１７の下記数値は次に記載の方法に従って求めた。
ＢＢ．塗布層の屈折率：
　分光光度計（（株）島津製作所製ＵＶ−３１０１ＰＣ）を用いて、スキャン速度２００ｎｍ／分、スリット幅２０ｎｍ、サンプリングピッチ１．０ｎｍの条件で、波長６３３ｎｍの分光反射率を求め、アッベ屈折率計（ナトリウムＤ線）を用いてフィルムの面方向平均屈折率を求め、および下記の方法により求められた塗布層厚みを用いて、下記式より塗膜の屈折率を求めた。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000060
Ｒ：６３３ｎｍにおけるフィルムの分光反射率
λ：波長（６３３ｎｍ）
ｎ０：フィルムの面方向平均屈折率
ｎ１：塗膜の屈折率
ｄ１：塗膜の膜厚
ＢＣ．熱収縮率：
　フィルムの長手方向および幅方向に、長さ３５０ｍｍ、幅５０ｍｍのサンプルを切り出し、そのサンプルの両端近傍に３００ｍｍの間隔の標点を付け、９０℃の温度に調整されたオーブン中に一端を固定、他端をフリーとして３０分間放置した。これを取り出して室温（２５℃）に放冷した後に標点間距離（ｍｍ）を測定し（この長さをＳとする）、下記式にて熱収縮率を求めた。
　熱収縮率（％）　＝　（（３００−Ｓ）／３００）×１００
ＢＤ．塗布層厚み：
　フィルムを小さく切り出し、エポキシ樹脂で包埋し、ミクロトームで５０ｎｍ厚みにフィルム断面を薄切りした。これを２％オスミウム酸で６０℃、２時間かけて染色した。染色されたフィルムの断面を透過電子顕微鏡（トプコン社製ＬＥＭ−２０００）で観察し、塗布層厚みを測定した。
ＢＥ．易接着性：
　プリズムレンズのパターンを形成した型に、紫外線硬化型アクリル樹脂（組成：エチレンオキシド変性ビスフェノールＡジメタクリレート（日立化成工業（株）製「ファンクリル（ＦＡＮＣＲＹＬ）」ＦＡ−３２１Ｍ）４６重量％、ネオペンチルグリコール変性トリメチロールプロパンジアクリレート（日本化薬（株）製Ｒ−６０４）２５重量％、フェノキシエチルアクリレート（大阪有機化学工業（株）社製「ビスコート」１９２）２７重量％、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン（メルク社製「Ｄａｒｏｃｕｒ」１１７３）２重量％）を流し込み、その上に得られたポリエステルフィルムの塗布面を該アクリル樹脂側にして密着させ、ポリエステルフィルム面側の３０ｃｍの距離から紫外線ランプを用いて紫外光（照射強度３００ｍＪ／ｃｍ２）を照射し樹脂を硬化させ、頂角９０度、ピッチ５０μｍ、高さが３０μｍのプリズムレンズ層を形成した。このプリズムレンズ層に碁盤目のクロスカット（１ｍｍ２のマス目を１００個）を施し、その上に２４ｍｍ幅のセロハンテープ（ニチバン（株）社製）を貼り付け、１８０°の剥離角度で急激に剥がした後、剥離面を観察し、下記の基準で評価した。
○（接着性が極めて良好）：剥離面積が２０％未満
△（接着性がやや良好）：剥離面積が２０％以上、４０％未満
×（接着性が不良）：剥離面積が４０％を超えるもの
ＢＦ．耐ブロッキング性の評価：
　２枚のフィルムを、塗膜形成面同士が接するように（塗布層を有しない場合は任意の表面同士を）重ね合わせ、これに８０℃、８０％ＲＨの雰囲気下で１７時間にわたり０．０５９ＭＰａ（０．６ｋｇ／ｃｍ２）の圧力をかけて、その後５０ｍｍ／分の速度で、剥離角度１８０度で剥離したときの剥離力によって、耐ブロッキング性を下記の基準で評価した。
○（良好）：剥離力＜９８ｍＮ／５ｃｍ幅
△（やや良好）：９８ｍＮ／５ｃｍ幅≦剥離力＜１９６ｍＮ／５ｃｍ幅
×（不良）：１９６ｍＮ／５ｃｍ幅≦剥離力
ＢＧ．耐加水分解性：
　温度８５℃、湿度８５％ＲＨの環境下において３０００時間エージング後、ＡＳＴＭＤ６１Ｔによりフィルムの破断伸度を測定し、エージング前の破断伸度を１００％にしたときの比（保持率）を算出し、下記の基準で評価した。
◎：保持率が７０％以上
○：保持率が５０以上７０％未満
△：保持率が３０以上５０％未満
×：保持率が３０％未満
ＢＨ．熱たわみ：
　プリズムレンズのパターンを形成した型に、後述の組成からなる紫外線硬化型アクリル樹脂を流し込み、その上に得られたポリエステルフィルムの塗布面を該アクリル樹脂側にして密着させ、ポリエステルフィルム面側の３０ｃｍの距離から紫外線ランプ（照射強度８０Ｗ／ｃｍ、６．４ＫＷ）を用いて３０秒間照射し樹脂を硬化させ、頂角９０度、ピッチ５０μｍ、高さが３０μｍのプリズムレンズ層を形成して輝度向上シートを得た。得られた輝度向上シートを対角線長さが３０インチ（縦３９ｃｍ／横６４ｃｍ）となるようにシート状に切り出し、シートの４辺を金枠で固定したまま、９５℃に加熱したオーブンで３０分間処理した後、変形（フィルムの熱たわみ状態）を目視にて観察し、下記の基準で評価した。
○：たわんだ状態が観察されない。
△：一部に軽微なたわみが観察される。
×：たわんだ部分があり、たわみの凹凸が５ｍｍ以上の隆起として観察される。
ＢＩ．フィルムの厚み：
　電子マイクロメータ（アンリツ（株）製　Ｋ−３１２Ａ型）を用いて、針圧３０ｇにてフィルム厚みを測定した。
実施例３９
　参考例２の操作で得られた樹脂１００重量部を１１０℃で５時間乾燥した後、これに参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）１重量部を添加し、混合しながら２軸押出機にてシリンダー温度２３０℃で溶融混練し、ダイ温度２２０℃でフィルム状に溶融押し出し、常法により冷却ドラムで冷却固化して未延伸フィルムを形成した。得られた未延伸フィルムを、温度７０℃で縦方向に２．８倍延伸し、２０~２５℃の冷却ロールで冷却して縦一軸延伸フィルムを形成した。次いで、かかる縦一軸延伸フィルムの両面に、表１０に示す塗剤Ａ（固形分濃度６重量％の水性塗液）をロールコーターで均一に塗布した。続いて、この塗布フィルムをテンターに導いて、温度９５℃で塗膜を乾燥しながら予熱を行い、温度７０度で横方向に３．２倍延伸した後、１９５℃で熱固定して、１８０℃から９０℃まで段階的にフィルムを冷却しつつ、テンター内にて横方向に３％弛緩熱処理を行い、且つテンター出口の後工程にある引き取りロールの速度をテンターのクリップ速度よりも１．５％遅く引き取るようにして縦弛緩熱処理を行い、厚さ１２５μｍ、塗布層厚さ６０ｎｍの脂肪族ポリエステルフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表１１に示す。
実施例４０
　延伸温度を表１１に記載のとおりとして、１９５℃で熱固定した後に、テンター内にてフィルムの両端部近傍に刃を入れてフィルムをクリップ把持部から切り離し、引き取りロールの速度をテンター内のクリップ速度よりも２．５％遅くして１８５℃にて弛緩熱処理をする以外は実施例３９と同様にして、厚さ１２５μｍ、塗布層厚さ６０ｎｍの脂肪族ポリエステルフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表１１に示す。
実施例４１
　参考例２の操作で得られた樹脂１００重量部を１１０℃で５時間乾燥した後、これに参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）１重量部を添加し、混合しながら２軸押出機にてシリンダー温度２３０℃で溶融混練し、ダイ温度２２０℃でフィルム状に溶融押し出し、常法により冷却ドラムで冷却固化して未延伸フィルムを形成した。次いで、得られた未延伸フィルムの両面に、表１０に示す塗剤Ａ（固形分濃度６重量％の水性塗液）をロールコーターで均一に塗布した。続いて、この塗布フィルムをテンターに導いて、温度９５℃で乾燥しながら予熱を行い、温度７５℃で縦方向に３．４倍、横方向に３．６倍に同時に二軸延伸し、１９５℃で熱固定した後、１８５℃にて縦方向および横方向にそれぞれ２．５％弛緩熱処理し、厚さ１００μｍ、塗布層厚さ６０ｎｍの脂肪族ポリエステルフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表１１に示す。
実施例４２、４５~４７
　実施例３９において、塗剤Ａの代わりに表１０に記載の塗剤Ｂ、Ｅ、Ｆ、Ｇ（何れも固形分濃度６重量％の水性塗液）を表１１に記載のとおりに用いた以外は実施例３９と同様にして、厚さ１２５μｍ、塗布層厚さ６０ｎｍのフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表１１に示す。
実施例４３
　参考例２の操作で得られた樹脂と、アクリル樹脂として三菱レイヨン（株）製「アクリペット」ＶＨ００１と、参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）とを、表１１に記載の量比で混合した樹脂組成物を使用し、塗剤Ａの代わりに表１０に記載の塗剤Ｃ（固形分濃度６重量％の水性塗液）を用いた以外は実施例３９と同様にして、厚さ１２５μｍ、塗布層厚さ６０ｎｍのフィルムを得た。得られたフィルムの評価結果を表１１に示す。
実施例４４
　実施例４１において、塗剤Ａの代わりに表１０に記載の塗剤Ｄ（固形分濃度６重量％の水性塗液）を用い、フィルム製造条件を表１１のとおりとした以外は同様にして、厚さ１８８μｍ、塗布層厚さ６０ｎｍのフィルムを得た。得られたフィルムの評価結果を表１１に示す。
参考例１７
　実施例３９において塗布層を形成せずに、１９５℃で熱固定した後に、１８０℃から９０℃まで段階的にフィルムを冷却しつつ、テンター内にて横方向に３％弛緩熱処理を行い、縦弛緩は行わなかった以外は同様にして、厚さ１２５μｍの脂肪族ポリエステルフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表１１に示す。
比較例２４~２５
　参考例１７において、参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）を使用せず、塗剤として表１０に示す塗剤Ａ（固形分濃度６重量％の水性塗液）を用いた以外は同様にして、厚さ１２５μｍ、塗布層厚さ６０ｎｍの脂肪族ポリエステルフィルムを得た。得られた脂肪族ポリエステルフィルムの評価結果を表１１に示す。
比較例２６
　参考例１７において、参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）の代わりに、線状構造を有するカルボジイミド化合物（日清紡ケミカル（株）製「カルボジライト」ＬＡ−１）を用い、塗剤として表１０に示す塗剤Ａ（固形分濃度６重量％の水性塗液）を用いたこと以外は、同様にして厚さ１２５μｍ、塗布層厚さ６０ｎｍのフィルムを得た。得られたフィルムの評価結果を表１１に示す。
　実施例３９~４４で得られたフィルムにプリズムレンズ層を形成して輝度向上シートであるプリズムシートを得たところ、何れも優れた光学特性を示すものであった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000061
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000062
 　なお、表１０に示す各成分は以下のとおりである。
　アクリル樹脂：メチルメタクリレート６０モル％／エチルアクリレート３０モル％／２−ヒドロキシエチルアクリレート５モル％／Ｎ−メチロールアクリルアミド５モル％で構成されている（Ｔｇ＝４０℃）。なお、アクリルは、特開昭６３−３７１６７号公報の製造例１~３に記載の方法に準じて下記の通り製造した。すなわち、四つ口フラスコに、イオン交換水３０２部を仕込んで窒素気流中で６０℃まで昇温させ、次いで重合開始剤として過硫酸アンモニウム０．５部、亜硫酸水素ナトリウム０．２部を添加し、更にモノマー類である、メチルメタクリレート４６．７部、エチルアクリレート２３．３部、２−ヒドロキシエチルアクリレート４．５部、Ｎ−メチロールアクリルアミド３．４部の混合物を３時間にわたり、液温が６０~７０℃になるよう調整しながら滴下した。滴下終了後も同温度範囲に２時間保持しつつ、撹拌下に反応を継続させ、次いで冷却して固形分濃度２５重量％のアクリル樹脂の水分散体を得た。
ポリエステル樹脂：酸成分が２，６−ナフタレンジカルボン酸７５モル％／イソフタル酸２０モル％／５−ナトリウムスルホイソフタル酸５モル％、グリコール成分がエチレングリコール９０モル％／ジエチレングリコール１０モル％で構成されている（Ｔｇ＝８０℃、重量平均分子量１５０００）。なお、ポリエステル樹脂は、下記の通り製造した。すなわち、２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチル５１部、イソフタル酸ジメチル１１部、５−ナトリウムスルホイソフタル酸ジメチル４部、エチレングリコール３１部、ジエチレングリコール２部を反応器に仕込み、これにテトラブトキシチタン０．０５部を添加して窒素雰囲気下で温度を２３０℃にコントロールして加熱し、生成するメタノールを留去させてエステル交換反応を行った。次いで攪拌器のモータートルクの高い重合釜で反応系の温度を徐々に２５５℃まで上昇させ系内を１３３．３Ｐａ（１ｍｍＨｇ）の減圧にして重縮合反応を行い、固有粘度が０．５６のポリエステル１を得た。このポリエステル２５部をテトラヒドロフラン７５部に溶解させ、得られた溶液に１００００回転／分の高速攪拌下で水７５部を滴下して乳白色の分散体を得、次いでこの分散体を２．７ｋＰａ（２０ｍｍＨｇ）の減圧下で蒸留し、テトラヒドロフランを留去してポリエステル樹脂の水分散体（固形分濃度２０重量％）を得た。
架橋剤：グリセロールポリグリシジルエーテル（ナガセケムテックス（株）社製　商品名デナコールＥＸ−３１３）
微粒子１：アクリルフィラー（平均粒径：２２０ｎｍ）（（株）日本触媒製商品名ＭＸ−２００Ｗ）
微粒子２：ＰＴＦＥフィラー（平均粒径：３００ｎｍ）（旭硝子（株）製商品名ＡＤ９３６）
微粒子３：アクリルフィラー（平均粒径：１３０ｎｍ）（（株）日本触媒製　商品名ＭＸ−１００Ｗ）
微粒子４：シリカフィラー（平均粒径：４０ｎｍ）（日産化学工業（株）製「スノーテックス（ＳＮＯＷＴＥＸ）」ＯＬ）
濡れ剤：ポリオキシエチレン（ｎ＝７）ラウリルエーテル（三洋化成工業（株社製　商品名「ナロアクティー」Ｎ−７０）
　上記実施例より、熱たわみが発生しにくく、また良好な接着性を有することから、輝度向上シート等の光学用部材に好適に用いることができることがわかる。
　以下、実施例４８~５６、比較例２７~２９、参考例１８~２０の下記数値は次に記載の方法に従って求めた。
ＢＪ．ＭＤ方向、ＴＤ方向におけるフィルム破断伸度（１００℃測定値）、１００％伸張時応力（１００℃測定値）：
　測定装置としてチャック部を加熱チャンバーで覆った引張試験機（（株）島津製作所製精密万能試験機オートグラフ　ＡＧ−Ｘ）を用い、サンプルフィルムを幅１０ｍｍ、長さ１００ｍｍに切り出し、チャック間５０ｍｍにサンプルを装着し、ＪＩＳ−Ｃ２１５１に従って引張速度５０ｍｍ／ｍｉｎの条件で引張試験を行って求めた。なお、サンプルの切り出し方向は、フィルム流れ方向であるＭＤ方向、およびそれと直交する幅方向をＴＤ方向として、それぞれＭＤ方向、ＴＤ方向に平行な方向を長さ方向としてサンプリングし、ＭＤ方向、ＴＤ方向の引っ張り測定値を評価した。
　この時、引張試験機のチャック部分に設置されている加熱チャンバーにより、サンプルの存在する雰囲気下は１００℃に保ち、測定は５回行って平均値を結果とした。
　フィルム破断伸度（１００℃測定値）は破断時の長さから引張前のサンプル長を引いた値を引張前のサンプル長で割った値の％として算出した。１００％伸長時応力（１００℃測定値）は荷伸曲線の１００％伸張時の荷重を引張前のサンプル断面積で割って算出（ＭＰａ）した。
ＢＫ．「略非結晶状態」にあるかどうかの判定：
　ＤＳＣ（示差走査熱量計）を用いた測定で、昇温速度は２０℃／分で求めた、第一回昇温時のステレオコンプレックス結晶のピーク熱量（ΔＨｃｓｃ）が下記式を満足する場合に、略非結晶状態であると判断した。また、満足しない場合には、略結晶状態であると判断した。
ΔＨｃｓｃ　＞　１Ｊ／ｇ
ＢＬ．ヘイズ評価：
　樹脂成形体に貼合された樹脂フィルムおよび貼合前の樹脂フィルムの透明性を評価するために、ヘイズ測定を実施した。なお、樹脂成形体においては、第３図、第４図の樹脂成形体の中央部のヘイズ測定点（符号３２、符号４２）を、ヘイズ測定器の光線と加飾フィルムとを垂直にしてヘイズを測定した。なお、上記方法で製造した樹脂成形体ＰＣ−Ａのみ、樹脂成形体ＰＣ−Ｂのみを同方法で測定したヘイズは各０．４％であり、ほとんど光散乱の無い透明な状態であるため、この方法により、樹脂フィルムの樹脂成形体への貼合後のヘイズが評価可能である。日本電色工業（株）の商品名「ＣＯＨ−３００Ａ」を用いてヘイズ値（％）を評価した。また、ポリメチルメタクリレートである商品名「アクリペットＶＨ」を８０℃で６時間乾燥後、射出成形機にてシリンダー温度２４０℃、金型温度７０℃にて第４図の形状を有する樹脂成形体を射出し、同様にヘイズを測定した結果、ヘイズ値は０．３％であることがわかり、樹脂成形体単体としては透明性が高いことがわかった。
参考例１８
＜樹脂フィルム用材料の製造＞
（１）フィルム材料（Ａ）
　参考例１の操作で得られたポリ乳酸樹脂である。
（２）フィルム材料（Ｂ）
　参考例１の操作で得られたポリＬ乳酸と三菱レイヨン（株）製のポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）である商品名「アクリペットＶＨ００１」をそれぞれ８０重量部、２０重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化してＰＬＬＡとＰＭＭＡとの組成物であるフィルム材料（Ｂ）を得た。ガラス転移点（Ｔｇ）は５９℃、融点は２１５℃であった。
（３）フィルム材料（Ｃ）
　参考例１の操作で得られたポリＬ乳酸１００重量部、参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）１．０重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より供給し、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化して組成物としてフィルム材料（Ｃ）を得た。ガラス転移点（Ｔｇ）は５６℃、融点は２１４℃であった。
（４）フィルム材料（Ｄ）
　参考例１の操作で得られたポリＬ乳酸８０重量部、三菱レイヨン（株）製のポリメチルメタクリレートである商品名「アクリペットＶＨ００１」２０重量部、参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）１重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より供給し、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化して組成物としてフィルム材料（Ｄ）を得た。ガラス転移点（Ｔｇ）は５９℃、融点は２１５℃であった。
（５）フィルム材料（Ｅ）
　参考例１の操作で得られたポリＬ乳酸１００重量部、日清紡ケミカル（株）製「カルボジライト」ＬＡ−１、１．０重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より供給し、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化して組成物としてフィルム材料（Ｅ）を得た。ガラス転移点（Ｔｇ）は５６℃、融点は２１４℃であった。
（６）フィルム材料（Ｆ）
　参考例２の操作で得たステレオコンプレックスポリ乳酸と参考例６の操作で得た環状カルボジイミド化合物（２）とをそれぞれ１００重量部、１．０重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より供給し、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化してブレンド組成物としてフィルム材料（Ｆ）を得た。ガラス転移点（Ｔｇ）は５６℃、融点は２１５℃であった。
実施例４８
　参考例１８の操作で得たフィルム材料（Ｃ）を１００℃で５時間乾燥させた後、１９５℃で押出機にて溶融混練し、ダイ温度１９５℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、４０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルム（Ｃ）を得た。膜厚は１００μｍであった。
　得られたフィルムの評価結果を表１２に記す。なお、当該フィルムの製膜時にイソシアネート臭の発生は認められず、良好な作業環境のもとで製膜実施可能であった。また、カルボキシル末端基濃度は０．０５ｅｑ／ｔｏｎであった。
実施例４９
　参考例１８の操作で得たフィルム材料（Ｄ）を１００℃で５時間乾燥させた後、２１５℃で押出機にて溶融混練し、ダイ温度２１５℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、４０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルム（Ｄ）を得た。膜厚は１００μｍであった。
　得られたフィルムの評価結果を表１２に記す。なお、当該フィルムの製膜時にイソシアネート臭の発生は認められず、良好な作業環境のもとで製膜実施可能であった。また、カルボキシル末端基濃度は０．０４ｅｑ／ｔｏｎであった。
実施例５０
　参考例１８の操作で得たフィルム用材料（Ｅ）を１００℃で５時間乾燥させた後、２３０℃で押出機にて溶融混練し、ダイ温度２３０℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、４０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルム（Ｅ）を得た。膜厚は１２０μｍであった。
　得られたフィルムの評価結果を表１２に記す。なお、当該フィルムの製膜時にイソシアネート臭の発生は認められず、良好な作業環境のもとで製膜実施可能であった。また、カルボキシル末端基濃度は０．０３ｅｑ／ｔｏｎであった
参考例１９
　実施例４８の操作で得られた未延伸フィルム（Ｃ）を逐次縦横２軸延伸機により縦延伸の延伸温度７５℃、倍率２倍に、横延伸の延伸温度８０℃、倍率２倍にて延伸した後、同設備にて１４５℃にて熱固定を実施することにより、厚み４０μｍの延伸・熱固定フィルム（Ｃ）を得た。得られたフィルムの評価結果を表１２に記す。また、カルボキシル末端基濃度は０．０３ｅｑ／ｔｏｎであった。
参考例２０
　実施例４９の操作で得られた未延伸フィルム（Ｄ）を逐次縦横２軸延伸機により縦延伸の延伸温度７５℃、倍率２倍に、横延伸の延伸温度８０℃、倍率２倍にて延伸した後、同設備にて１４５℃にて熱固定を実施することにより、厚み４１μｍの延伸・熱固定フィルム（Ｄ）を得た。得られたフィルムの評価結果を表１２に記す。また、カルボキシル末端基濃度は０．０５ｅｑ／ｔｏｎであった。
比較例２７
　参考例１８の操作で得たフィルム材料（Ａ）を１００℃で５時間乾燥させた後、１９５℃で押出機にて溶融混練し、ダイ温度１９５℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、４０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルム（Ａ）を得た。膜厚は１２０μｍであった。
　得られたフィルムの評価結果を表１２に記す。また、カルボキシル末端基濃度は０．３ｅｑ／ｔｏｎであった。
比較例２８
　比較例２７の操作で得た未延伸フィルム（Ａ）を逐次縦横２軸延伸機により縦延伸の延伸温度７５℃、倍率２倍に、横延伸の延伸温度８０℃、倍率２．５倍にて延伸した後、同設備にて１４８℃にて熱固定を実施することにより、厚み５０μｍの延伸・熱固定フィルム（Ａ）を得た。
　得られたフィルムの評価結果を表１２に記す。また、カルボキシル末端基濃度は０．２ｅｑ／ｔｏｎであった。
比較例２９
　参考例１８の操作で得たフィルム材料（Ｅ）を１００℃で５時間乾燥させた後、１９５℃で押出機にて溶融混練し、ダイ温度１９５℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、４０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルム（Ｅ）を得た。膜厚は１００μｍであった。得られた樹脂フィルムの評価結果を表１２に記す。
　但し、当該フィルムの製膜時にイソシアネート臭が発生し、良好な作業環境のもとでの製膜は不可であった。このため、比較例２９で得られた樹脂フィルムに関しては、これ以降の操作は実施しなかった。また、カルボキシル末端基濃度は０．１１ｅｑ／ｔｏｎであった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000063
 実施例５１
　以下に加飾フィルムおよび第１図、第２図に示される加飾成形体の製造について記載する。
　実施例４８~５０、比較例２７、２８、参考例１９、２０の操作で得たフィルムに対して、白色のインクを用いて、スクリーン印刷にて意匠層と印刷層を形成した。また、真空成形用の加飾フィルム（後述の加飾成形品の製造１、２に対応）にはすべて粘着層を加飾フィルムの基板の一方の面（印刷層を形成した反対の面）に層厚約２５μｍで設置した（この加飾フィルムの層構成は、意匠層（印刷層）／／基板（樹脂フィルム）／／粘着層）。
　なお、この粘着層は市販の剥離ポリエステルフィルムに挟まれた高透明粘着シートを用い粘着層を転写することで形成した。
（真空貼合用樹脂成形体の製造）
　帝人化成（株）製のポリカーボネート（ＰＣ）である商品名「パンライトＡＤ５５０３」を１２０℃で６時間乾燥後、射出成形機にてシリンダー温度２８０℃、金型温度１００℃にて第３図の形状を有する樹脂成形体ＰＣ−Ａを製造した。また、同様の条件にて第４図の形状を有する樹脂成形体ＰＣ−Ｂを製造した。何れも平面外略図の長辺１５ｃｍ、短辺１０ｃｍ、厚み約２ｍｍである。
　なお、図中の各符号は次を意味する。（１）基板（樹脂フィルム）、（２）加飾フィルム、（３）意匠層、（４）接着層または粘着層、（５）成形体、（６）加飾成形品、（７）加飾成形品の最表面、（１１）基板（樹脂フィルム）、（１２）意匠層、（１３）加飾フィルム、（１４）加飾成形品、（１５）成形体、（３１）樹脂成形体ＰＣ−Ａ、（３２）ヘイズ測定点、（３３）鋭角な折れ曲がりの部分、（４１）樹脂成形体ＰＣ−Ｂ、（４２）ヘイズ測定点。
　更に、上記の参考例６で得られた樹脂を１１０℃で５時間乾燥後、射出成形機にてシリンダー温度２８０℃、金型温度１１０℃にて第４図の形状を有する樹脂成形体ｓｃＰＬＡ−Ａを製造した。
（加飾成形品の製造１）
　樹脂成形体ＰＣ−Ａおよび上述の操作で得た粘着層付きの加飾フィルムを、粘着層側を樹脂成形体側にして、布施真空（株）製の真空貼合装置である商品名「ＮＧＦ−０７０９」の真空チャンバー中に設置した。真空チャンバーを閉じて真空後、加飾フィルムを１００℃に赤外線で加熱し、その後、加飾フィルムを樹脂成形体に貼合した。貼合後、真空チャンバー内の気圧を大気圧に戻し、これを取り出して、加飾成形品を得た。その後、１４０℃で３分間恒温槽に入れ、加飾フィルムの基板の結晶化を促進させて、該基板を略結晶状態とする操作も行った。
　実施例の操作で得た樹脂フィルムを加飾フィルムの基板として得られた加飾成形品は、どれも美観に優れたものであった。
　次にこれらの耐湿熱性を検討するために、８０℃８５％ＲＨの環境下に１００時間、加飾成形品を保存した。比較例２７、２８の操作で得た樹脂フィルムを加飾フィルムの基板とした加飾成形品は、一体化された加飾フィルムも耐加水分解性が低いものであるため、クラック等が発生し耐久性に問題があることがわかった。
　一方、実施例の操作で得た樹脂フィルムを加飾フィルムの基板とした加飾成形品は、耐湿熱試験終了後も外観上の問題点は発生していないことが確認された。
　なお、参考例１９、２０、比較例２８の操作で得た樹脂フィルムを加飾フィルムの基板とした加飾成形品は、表面にしわやクラックが発生するなど、特に曲率の大きい部分に貼合ムラが観察された。
（加飾成形品の製造２）
　加飾成形品の製造１において、樹脂成形体として参考例２に記載の樹脂を用いた以外は同様の操作を行った。実施例の操作で得た樹脂フィルムを加飾フィルムの基板として得られた加飾成形品は、どちらも美観に優れたものであった。また、上記加飾成形品の製造１と同様の耐湿熱試験を実施したが、外観に変化は見られなかった。
（加飾成形品の製造３）
　予め加飾フィルムの形状を、第４図の樹脂成形体を被覆できるように同型に真空成形機により予備賦形し、これを射出成形機に挿入して、溶融樹脂を挿入して一体化させるインサートモールド法により樹脂成形体を製造した。
　射出成形する樹脂は、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）である商品名「アクリペットＶＨ」を８０℃で６時間乾燥後、射出成形機にてシリンダー温度２４０℃、金型温度７０℃にて射出した。第４図の形状を有する加飾フィルムと樹脂成形体が積層一体化された加飾成形品を製造した。
　実施例４８の操作で得た樹脂フィルムを加飾フィルムの基板として得られた加飾成形品は、どちらも美観に優れたものであった。また、上記加飾成形品の製造１と同様の耐湿熱試験を実施したが、外観に変化は見られなかった。
実施例５２
　参考例１８に記載のフィルム材料（Ｆ）を１００℃で５時間乾燥させた後、２２６℃で押出機にて溶融混練し、ダイ温度２２８℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、４０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルム（Ｆ）を得た。膜厚は１２０μｍであった。フィルム製膜時にイソシアネートガス臭は全くしなかった。その後、この未延伸フィルムをテンター横一軸延伸機により延伸温度７５℃、倍率１．２倍にて延伸した後、同設備にて１２５℃にて熱固定を実施することにより、厚み１００μｍの延伸・熱固定フィルム（Ｆ）を得た。
実施例５３
　参考例２の操作で得られた樹脂８０重量部、三菱レイヨン（株）製のポリメチルメタクリレートである商品名「アクリペットＶＨ００１」２０重量部、参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）１重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より供給し、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化して組成物としてフィルム材料（Ｇ）を得た。ガラス転移点（Ｔｇ）は５９℃、融点は２１９℃であった。
　得られたフィルム材料（Ｇ）を１００℃で５時間乾燥させた後、２２６℃で押出機にて溶融混練し、ダイ温度２２８℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、４０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルム（Ｇ）を得た。膜厚は１３０μｍであった。フィルム製膜時にイソシアネートガス臭は全くしなかった。その後、この未延伸フィルムをテンター横一軸延伸機により延伸温度７８℃、倍率１．３倍にて延伸した後、同設備にて１２５℃にて熱固定を実施することにより、厚み１０５μｍの延伸・熱固定フィルム（Ｇ）を得た。
　これらフィルムの特性を表１３に記載する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000064
 実施例５４
（加飾フィルムの製造および加飾成形体の製造）
　真空成形用の加飾フィルムにはすべて粘着層を基板とする樹脂フィルム（未延伸フィルム（Ｆ）、延伸・熱固定フィルム（Ｆ）、未延伸フィルム（Ｇ）、延伸・熱固定フィルム（Ｇ））の片面に層厚約２５μｍで設置した。なお、この粘着層は市販の剥離ポリエステルフィルムに挟まれた高透明粘着シートを用い粘着層を転写することで形成した。
　樹脂成形体ＰＣ−Ａおよび樹脂フィルム（未延伸フィルム（Ｆ）、未延伸フィルム（Ｇ）、）を用いた粘着層付きの加飾フィルムを、粘着層側を樹脂成形体側にして、布施真空（株）製の真空貼合装置である商品名「ＮＧＦ−０７０９」の真空チャンバー中に設置した。真空チャンバーを閉じて真空後、加飾フィルムを１００℃に赤外線で加熱し、その後、加飾フィルムを樹脂成形体に貼合した。貼合後、真空チャンバー内の気圧を大気圧に戻し、樹脂成形体を取り出した。その後、１２０℃で３分間恒温槽に入れ、樹脂フィルムの結晶化を促進させ目的の樹脂成形体を得た。この樹脂成形体の初期のヘイズを表１４で初期ヘイズとして記載した。また、この樹脂フィルムをカッターにて樹脂成形体から剥がし、ＤＳＣにて測定した結晶化熱ΔＨｃｓｃを表１４に記載する。すべて０であり、結晶化は十分に進んでいた。また、ステレオコンプレックス結晶化度（Ｓ）は１００％であり、結晶はステレオコンプレックス結晶であった。
　更に、この樹脂成形体を８０℃ＤＲＹ、６０℃９０％ＲＨ５００時間の耐熱、耐湿熱試験を実施し、その後測定したヘイズも表１４に記す。
　耐熱試験、耐湿熱試験ともに、樹脂成形体における樹脂フィルムの透明性は確保されており、また貼合ムラも観察されなかった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000065
 実施例５５
　実施例５４において、加飾対象とする樹脂成形体としてＰＣ−Ｂを用い、樹脂フィルムとして、延伸・熱固定フィルム（Ｆ）、延伸・熱固定フィルム（Ｇ）を用いたこと以外は同様に成形体を製造、および評価した。結果を表１４に示す。
　耐熱試験、耐湿熱試験ともに、樹脂成形体における樹脂フィルムの透明性は確保されており、また貼合ムラも観察されなかった。
　以上より、延伸・熱固定されたフィルムであっても、基材となる樹脂としてステレオコンプレックスポリ乳酸を選択し、且つフィルム破断伸度を一定範囲内に制御することで、加飾対象となる成型品の表面に品質よく貼合することができ、シワ発生、フィルム破断を抑止できることがわかった。
実施例５６
　予め樹脂フィルム（未延伸フィルム（Ｆ）、未延伸フィルム（Ｇ））の形状を、第４図の樹脂成形体を被覆できるように同型に真空成形機により予備賦形し、これを射出成形機に挿入して、溶融樹脂を挿入して一体化させるインサートモールド法により樹脂成形体を製造した。
　射出成形する樹脂は、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）である商品名「アクリペットＶＨ」を８０℃で６時間乾燥後、射出成形機にてシリンダー温度２４０℃、金型温度７０℃にて射出した。第４図の形状を有する樹脂フィルムと樹脂成形体が一体となった樹脂成形体を製造した。同様に評価した結果を表１４に記す。
　耐熱試験、耐湿熱試験ともに、樹脂成形体における樹脂フィルムの透明性は確保されており、また貼合ムラも観察されなかった。
参考例２１
＜多層フィルム用材料の製造＞
（１）フィルム材料（Ａ）
　参考例１の操作で得たポリＬ乳酸１００重量部、参考例６の操作で得た環状カルボジイミド化合物（２）１．０重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より供給し、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化して組成物としてフィルム材料（Ａ）を得た。ガラス転移点（Ｔｇ）は５６℃、結晶化温度は１３５℃、融点は１７５℃であった。
（２）フィルム材料（Ｂ）
　参考例１の操作で得られたポリＬ乳酸７０重量部、三菱レイヨン（株）製のポリメチルメタクリレート、商品名「アクリペットＶＨ００１」３０重量部、参考例６の操作で得た環状カルボジイミド化合物（２）１．０重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より供給し、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化してブレンド組成物としてフィルム材料（Ｂ）を得た。ガラス転移点（Ｔｇ）は６１℃、結晶化温度は１４０℃、融点は１９０℃であった。
（３）フィルム材料（Ｃ）
　参考例２の操作で得られた樹脂１００重量部、参考例６の操作で得られた環状カルボジイミド化合物（２）１．０重量部をブレンダーで混合、１１０℃、５時間真空乾燥した後、混練機の第一供給口より供給し、シリンダー温度２３０℃、ベント圧１３．３Ｐａで真空排気しながら溶融混練し、水槽中にストランド押し出し、チップカッターにてチップ化してブレンド組成物としてのフィルム材料（Ｃ）を得た。ガラス転移点（Ｔｇ）は５８℃、結晶化温度は１１４℃、融点は２１１℃であった。
（４）フィルム材料（Ｄ）
　参考例１の操作で得られたポリＬ乳酸である。
（５）フィルム材料（Ｅ）
　軟質ポリプロピレン（（株）プライムポリマー製の商品名「プライムＴＰＯ　Ｍ１４２Ｅ」）である。
（６）フィルム材料（Ｆ）
　ポリエチレン（日本ポリエチレン（株）製の商品名「ノバッテックＨＤ　ＨＦ３１３」）である。
（７）フィルム材料（Ｇ）
　接着性ポリオレフィン（三井化学（株）製の商品名「アドマー　ＳＦ６００」）である。
実施例５７
　参考例２１の操作で得たフィルム材料（Ａ）を１００℃で５時間乾燥させた後、単軸押出機のホッパーに投入し１９５℃で溶融押出し、ダイ温度１９０℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、６０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルムを得た。その後、遂次二軸延伸法により縦２倍、横２倍に延伸し、厚さ３０μｍのフィルムを得た。溶融押出工程においてイソシアネート由来の悪臭発生はなく作業環境に優れるものであった。次に参考例２１の操作で得たフィルム材料（Ｅ）を１７０℃で溶融押出し、ダイ温度１６５℃でＴダイよりフィルム状に溶融押出し、３０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ厚さ３０μｍのフィルムを得た。これらのフィルムをアクリル系粘着剤を接着剤として、ラミネートすることで厚さ７０μｍの積層フィルムを得た。
　このフィルムはフィルム材料（Ａ）層、フィルム材料（Ｅ）層の間に接着層を有する３層構成からなる。この多層フィルムに対して、６０℃９０％ＲＨ１０００時間の耐久試験を実施し脆化を確認したが、形状を保持しており、機械強度もほとんど初期の値から変化していなかった。また、ガラス製の飲料用コップに水を１ｃｍの深さとなるように入れ、この多層フィルムによりコップの口をシールして温度４０℃で４８時間放置したが、水の蒸発はほとんどなく、本フィルムは水蒸気バリア性に優れており、包装材料として好適であることがわかった。
実施例５８
　参考例２１の操作で得たフィルム材料（Ａ）を９０℃で５時間乾燥させた後、３種３層押出機（押出機Ａ、押出機Ｂ、押出機Ｃから構成される。）の押出機Ａのホッパーに投入し１８７℃で溶融押出した。一方、参考例２１の操作で得たフィルム材料（Ｆ）を押出機Ｂのホッパーに投入して、１８０℃で溶融押出した。更に、参考例２１の操作で得たフィルム材料（Ｇ）を押出機Ｃのホッパーに投入して、１８０℃で溶融押出した。これらの樹脂はダイにおいて多層化されるが、多層化された樹脂はダイ温度１８５℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、６０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルムを得た。溶融押出工程においてイソシアネート由来の悪臭発生はなく作業環境に優れるものであった。当該３種３層押出機は押出機Ａが外側の１層、押出機Ｂの外側の１層、押出機Ｃは中間層となるように設定されている。膜厚は１００μｍであった。３層の厚みの比はほぼ１：０．２：１であった。その後、この未延伸フィルムを縦一軸延伸機にて１０５℃にて２倍延伸後、テンター横一軸延伸機により延伸温度１０７℃、倍率２．５倍にて延伸した後、同設備にて１５０℃にて熱固定を実施し樹脂（Ａ）層を略結晶状態とすることにより、厚み３０μｍのフィルムを得た。
　この多層フィルムに対して、６０℃９０％ＲＨ１０００時間の耐久試験を実施し脆化を確認したが、形状を保持しており、機械強度もほとんど初期の値から変化していなかった。
　また、ガラス製の飲料用コップに水を１ｃｍの深さとなるように入れ、この多層フィルムによりコップの口をシールして温度４０℃で４８時間放置したが、水の蒸発はほとんどなく、本フィルムは水蒸気バリア性に優れており、包装材料として好適であることがわかった。
実施例５９
　参考例２１の操作で得たフィルム材料（Ｂ）を９５℃で５時間乾燥させた後、単軸押出機のホッパーに投入し２１０℃で溶融押出し、ダイ温度２０９℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、６０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルムを得た。その後、遂次二軸延伸法により縦２倍、横２倍に延伸し、厚さ３０μｍのフィルムを得た。溶融押出工程においてイソシアネート由来の悪臭発生はなく作業環境に優れるものであった。次に参考例２１の操作で得たフィルム材料（Ｅ）を１７０℃で溶融押出し、ダイ温度１６５℃でＴダイよりフィルム状に溶融押出し、３０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ厚さ３０μｍのフィルムを得た。これらのフィルムをアクリル系粘着剤を接着剤として、ラミネートすることで厚さ７０μｍの積層フィルムを得た。
　このフィルムはフィルム材料（Ｂ）層とフィルム材料（Ｅ）層と間に接着層を有する３層構成からなる。この積層フィルムに対して、６０℃９０％ＲＨ１０００時間の耐久試験を実施し脆化を確認したが、形状を保持しており、機械強度もほとんど初期の値から変化していなかった。
　また、ガラス製の飲料用コップに水を１ｃｍの深さとなるように入れ、この多層フィルムによりコップの口をシールして温度４０℃で４８時間放置したが、水の蒸発はほとんどなく、本フィルムは水蒸気バリア性に優れており、包装材料用に好適であることがわかった。
実施例６０
　参考例２１の操作で得たフィルム材料（Ｃ）を１００℃で５時間乾燥させた後、単軸押出機のホッパーに投入し２２５℃で溶融押出し、ダイ温度２２０℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、６０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルムを得た。その後、遂次二軸延伸法により縦２倍、横２倍に延伸し、厚さ３０μｍのフィルムを得た。溶融押出工程においてイソシアネート由来の悪臭発生はなく作業環境に優れるものであった。次に参考例２１の操作で得たフィルム材料（Ｅ）を１７０℃で溶融押出し、ダイ温度１６５℃でＴダイよりフィルム状に溶融押出し、３０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ厚さ３０μｍのフィルムを得た。これらのフィルムをアクリル系粘着剤を接着剤として、ラミネートすることで厚さ７０μｍの積層フィルムを得た。
　このフィルムはフィルム材料（Ｃ）層とフィルム材料（Ｅ）層との間に接着層を有する３層構成からなる。この積層フィルムに対して、６０℃９０％ＲＨ１０００時間の耐久試験を実施し脆化を確認したが、形状を保持しており、機械強度もほとんど初期の値から変化していなかった。
　また、ガラス製の飲料用コップに水を１ｃｍの深さとなるように入れ、この多層フィルムによりコップの口をシールして温度４０℃で４８時間放置したが、水の蒸発はほとんどなく、本フィルムは水蒸気バリア性に優れており、包装材料に好適であることがわかった。
比較例３０
　参考例２１の操作で得たフィルム材料（Ｄ）を１００℃で５時間乾燥させた後、単軸押出機のホッパーに投入し１９５℃で溶融押出し、ダイ温度１９０℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、６０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルムを得た。その後、遂次二軸延伸法により縦２倍、横２倍に延伸し、厚さ３０μｍのフィルムを得た。溶融押出工程においてイソシアネート由来の悪臭発生はなく作業環境に優れるものであった。次に参考例２１の操作で得たフィルム材料（Ｆ）を１７０℃で溶融押出し、ダイ温度１６５℃でＴダイよりフィルム状に溶融押出し、３０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ厚さ３０μｍのフィルムを得た。これらのフィルムをアクリル系粘着剤を接着剤として、ラミネートすることで厚さ７０μｍの積層フィルムを得た。
　このフィルムはフィルム材料（Ｄ）層、フィルム材料（Ｆ）層との間に接着層を有する３層構成からなる。この積層フィルムに対して、６０℃９０％ＲＨ１０００時間の耐久試験を実施し脆化を確認したが、フィルム材料（Ｄ）層にクラックが発生し、非常に脆化しており、フィルム材料（Ｄ）層の加水分解が著しく進んでいることが確認された。
参考例３２
　参考例２１に記載のフィルム材料（Ａ）を１００℃で５時間乾燥させた後、単軸押出機のホッパーに投入し１９５℃で溶融押出し、ダイ温度１９０℃でＴダイよりフィルム状に溶融押し出し、６０℃の冷却ドラム表面に密着、固化させ未延伸フィルムを得た。その後、遂次二軸延伸法により縦２倍、横２倍に延伸し、厚さ３０μｍのフィルムを得た。溶融押出工程においてイソシアネート由来の悪臭発生はなく作業環境に優れるものであった。
　ガラス製の飲料用コップに水を１ｃｍの深さとなるように入れ、このフィルムにより口をシールして温度４０℃で４８時間放置したが、水はほとんどなくなり、本フィルムは水蒸気バリア性には優れておらず、包装材料としての用途は限定的であることがわかった。
　本発明によれば、耐加水分解性が改善され、更には遊離のイソシアネート化合物が発生しないフィルムを提供することができる。
　更には、イソシアネート化合物を遊離させず、カルボジイミド化合物により高分子の酸性基を封止することができる。その結果、遊離のイソシアネート化合物による悪臭の発生を抑制することができ作業環境を向上させることができる。
　また、環状カルボジイミド化合物により、高分子鎖末端を封止すると、高分子鎖末端にイソシアネート基が形成され、そのイソシアネート基の反応により、高分子の分子量を更に高めることが可能となる。また環状カルボジイミド化合物は、高分子中の遊離単量体やその他酸性基を有する化合物を捕捉する作用も有する。更に本発明によれば、環状カルボジイミド化合物は、環状構造を有することにより、通常用いられる線状カルボジイミド化合物に比較して、より温和な条件で、末端封止できる利点を有する。
　末端封止の反応機構における、線状カルボジイミド化合物と環状カルボジイミド化合物との相違点は以下に説明する通りである。
　線状カルボジイミド化合物（Ｒ１−Ｎ＝Ｃ＝Ｎ−Ｒ２）を、高分子、例えば、ポリ乳酸のカルボキシル末端封止剤として用いると、以下の式で表されるような反応となる。線状カルボジイミド化合物がカルボキシル基と反応することにより、ポリ乳酸の末端にはアミド基が形成され、イソシアネート化合物（Ｒ１ＮＣＯ）が遊離される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000066
（式中、Ｗはポリ乳酸の主鎖である。）
　一方、環状カルボジイミド化合物を、高分子、例えば、ポリ乳酸のカルボキシル末端封止剤として用いると以下の式で表されるような反応となる。環状カルボジイミド化合物がカルボキシル基と反応することにより、ポリ乳酸の末端にはアミド基を介してイソシアネート基（−ＮＣＯ）が形成され、イソシアネート化合物が遊離されないことが分かる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-I000067
（式中、Ｗはポリ乳酸の主鎖であり、Ｑは、脂肪族基、脂環族基、芳香族基またはこれらの組み合わせである２~４価の結合基である。）

Claims (16)

  1. カルボジイミド基を１個有しその第一窒素と第二窒素とが結合基により結合されている環状構造を少なくとも含む化合物と、酸性基を有する高分子化合物とを混合した組成物を含んでなるフィルム。
  2. 環状構造を少なくとも含む化合物において、環状構造を形成する原子数が８~５０である、請求項１記載のフィルム。
  3. 環状構造が、下記式（１）で表される、請求項１記載のフィルム。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-I000001
    （式中、Ｑは、脂肪族基、脂環族基、芳香族基またはこれらの組み合わせである２~４価の結合基であり、ヘテロ原子を含有していてもよい。）
  4. Ｑは、下記式（１−１）、（１−２）または（１−３）で表される２~４価の結合基である、請求項３記載のフィルム。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-I000002
    （式中、Ａｒ１およびＡｒ２は各々独立に、２~４価の炭素数５~１５の芳香族基である。Ｒ１およびＲ２は各々独立に、２~４価の炭素数１~２０の脂肪族基、２~４価の炭素数３~２０の脂環族基またはこれらの組み合わせ、またはこれら脂肪族基、脂環族基と２~４価の炭素数５~１５の芳香族基の組み合わせである。Ｘ１およびＸ２は各々独立に、２~４価の炭素数１~２０の脂肪族基、２~４価の炭素数３~２０の脂環族基、２~４価の炭素数５~１５の芳香族基、またはこれらの組み合わせである。ｓは０~１０の整数である。ｋは０~１０の整数である。なお、ｓまたはｋが２以上であるとき、繰り返し単位としてのＸ１、あるいはＸ２が、他のＸ１、あるいはＸ２と異なっていてもよい。Ｘ３は、２~４価の炭素数１~２０の脂肪族基、２~４価の炭素数３~２０の脂環族基、２~４価の炭素数５~１５の芳香族基、またはこれらの組み合わせである。但し、Ａｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２およびＸ３はヘテロ原子を含有していてもよい、また、Ｑが２価の結合基であるときは、Ａｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２およびＸ３は全て２価の基である。Ｑが３価の結合基であるときは、Ａｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２およびＸ３の内の一つが３価の基である。Ｑが４価の結合基であるときは、Ａｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２およびＸ３の内の一つが４価の基であるか、二つが３価の基である。）
  5. 環状構造を含む化合物が、下記式（２）で表される、請求項４記載のフィルム。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-I000003
    （式中、Ｑａは、脂肪族基、脂環族基、芳香族基またはこれらの組み合わせである２価の結合基であり、ヘテロ原子を含有していてもよい。）
  6. Ｑａは、下記式（２−１）、（２−２）または（２−３）で表される２価の結合基である、請求項５記載のフィルム。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-I000004
    （式中、Ａｒａ １、Ａｒａ ２、Ｒａ １、Ｒａ ２、Ｘａ １、Ｘａ ２、Ｘａ ３、ｓおよびｋは、各々式（１−１）~（１−３）中のＡｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、ｓおよびｋと同じである。）
  7. 環状構造を含む化合物が、下記式（３）で表される、請求項１記載のフィルム。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-I000005
    （式中、Ｑｂは、脂肪族基、脂環族基、芳香族基またはこれらの組み合わせである３価の結合基であり、ヘテロ原子を含有していてもよい。Ｙは、環状構造を担持する担体である。）
  8. Ｑｂは、下記式（３−１）、（３−２）または（３−３）で表される３価の結合基である、請求項７記載のフィルム。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-I000006
    Figure JPOXMLDOC01-appb-I000007
    （式中、Ａｒｂ １、Ａｒｂ ２、Ｒｂ １、Ｒｂ ２、Ｘｂ １、Ｘｂ ２、Ｘｂ ３、ｓおよびｋは、各々式（１−１）~（１−３）のＡｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、ｓおよびｋと同じである。但しこれらの内の一つは３価の基である。）
  9. Ｙは、単結合、二重結合、原子、原子団またはポリマーである、請求項７記載のフィルム。
  10. 環状構造を含む化合物が、下記式（４）で表される、請求項１記載のフィルム。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-I000008
    （式中、Ｑｃは、脂肪族基、芳香族基、脂環族基またはこれらの組み合わせである４価の結合基であり、ヘテロ原子を保有していてもよい。Ｚ１およびＺ２は、環状構造を担持する担体である。）
  11. Ｑｃは、下記式（４−１）、（４−２）または（４−３）で表される４価の結合基である、請求項１０記載のフィルム。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-I000009
    Figure JPOXMLDOC01-appb-I000010
    （式中、Ａｒｃ １、Ａｒｃ ２、Ｒｃ １、Ｒｃ ２、Ｘｃ １、Ｘｃ ２、Ｘｃ ３、ｓおよびｋは、各々式（１−１）~（１−３）の、Ａｒ１、Ａｒ２、Ｒ１、Ｒ２、Ｘ１、Ｘ２、Ｘ３、ｓおよびｋと同じである。但し、これらの内の一つが４価の基であるか、二つが３価の基である。）
  12. Ｚ１およびＺ２は各々独立に、単結合、二重結合、原子、原子団またはポリマーである、請求項１０記載のフィルム。
  13. 酸性基を有する高分子化合物が、芳香族ポリエステル、脂肪族ポリエステル、ポリアミド、ポリアミドポリイミド、ポリエステルアミドからなる群より選ばれる少なくとも一種である、請求項１記載のフィルム。
  14. 芳香族ポリエステルが、ブチレンテレフタレート、エチレンテレフタレート、トリメチレンテレフタレート、エチレンナフタレンジカルボキシレートおよびブチレンナフタレンジカルボキシレートからなる群より選ばれる少なくとも一種を主たる繰り返し単位として含む、請求項１３記載のフィルム。
  15. 脂肪族ポリエステルが、ポリ乳酸である、請求項１３記載のフィルム。
  16. ポリ乳酸がステレオコンプレックス結晶を形成している、請求項１５記載のフィルム。
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