WO2001086744A1 - Pile a combustible - Google Patents

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Tadahiro Kubota
Nariaki Kuriyama
Jun Sasahara
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Honda Giken Kogyo Kabushiki Kaisha
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Definitions

  • the present invention provides at least one or more of an electrolyte layer, a pair of diffusion electrode layers sandwiching the electrolyte layer, and a pair of flow distribution plates for defining a passage for fuel and oxidant in contact with each diffusion electrode layer.
  • the present invention relates to a fuel cell composed of the above cells.
  • a pair of electrodes are attached to both sides of an electrolyte layer, a fuel gas such as hydrogen or alcohol is supplied to one electrode, and an oxidizing gas such as oxygen or air is supplied to the other electrode, and an electrochemical reaction is caused by a catalyst.
  • the electrolyte is used to generate electricity, and there are phosphoric acid type, solid polymer type, molten carbonate type, etc., depending on the electrolyte used.
  • solid polymer electrolyte fuel cells that use ion exchange membranes as the electrolyte can be miniaturized, have lower operating temperatures (100 ° C or less), and have higher power generation efficiency than SOFCs. Has attracted attention.
  • solid polymer electrolytes examples include thin films of ion exchange resins such as perfluorocarbon sulfonic acid (Naf.ion: trade name), phenolsulfonic acid, polystyrenesulfonic acid, and polytrifluorostyrenesulfonic acid.
  • ion exchange resins such as perfluorocarbon sulfonic acid (Naf.ion: trade name), phenolsulfonic acid, polystyrenesulfonic acid, and polytrifluorostyrenesulfonic acid.
  • a carbon paper containing catalyst powder such as platinum is provided as gas diffusion electrodes on both sides of this ion-exchange resin thin film to form a membrane-electrode assembly (MEA).
  • MEA membrane-electrode assembly
  • the fuel cell is constructed by defining a gas passage and an oxidizing gas passage such as air on the other side with a distribution plate (separator).
  • Stacks are constructed by stacking cells that are adjacent to each other in the stacking direction and sharing a distribution plate between them.
  • the present invention has been devised to solve the above-described problems of the conventional technology, and has an object to provide a fuel cell capable of obtaining a desired output at an early stage such as at the start of operation. . Disclosure of the invention
  • an electrolyte layer 2 a pair of diffusion electrode layers 3, 4 sandwiching the electrolyte 2, and a passage for fuel and oxidant in contact with each of the diffusion electrode layers 3, 4.
  • a fuel cell comprising at least one cell having a pair of flow distribution plates 5 for defining 10 and 11, wherein the electrolyte layer 2 has a lattice having a large number of through holes 21 b. Frame 21 and an electrolyte 22 held in each through hole 21b, and a heater wire 26 is disposed on each grid 21a of the grid frame 21.
  • a fuel cell is provided.
  • the heater wire 26 be disposed on one or both surfaces of the lattice-shaped frame 21 and be composed of a wire-like or film-like wire covered with an insulating film 27. Heater generated by energization or heat supplied from outside It is good to consist of any of the heaters which transmit
  • FIG. 1 is an exploded perspective view showing the structure of a fuel cell stack to which the present invention is applied.
  • 2A is a partially enlarged cross-sectional view taken along the line I Ia—I Ia of FIG. 1
  • FIG. 2B is a partially enlarged cross-sectional view taken along the line I Ib—I Ib of FIG.
  • FIG. 3 is an enlarged perspective view showing only the electrolyte layer of the fuel cell unit to which the present invention is applied.
  • 4 (a) to 4 (d) are cross-sectional views illustrating a procedure for manufacturing an electrolyte layer of a fuel cell to which the present invention is applied.
  • 5 (a) to 5 (c) are cross-sectional views illustrating a procedure for manufacturing a distribution plate of a fuel cell to which the present invention is applied.
  • FIG. 1 is an exploded perspective view showing the structure of a fuel cell stack to which the present invention is applied.
  • a plurality of these stacks are connected in series or in parallel, and the alcohol or the like is reformed, or hydrogen gas is directly supplied as fuel, and air or the like is supplied as oxidant gas to provide fuel.
  • a battery is configured.
  • This fuel cell stack is formed by stacking a plurality of fuel cells 1. As shown in FIGS. 2 (a) and (b), each fuel cell 1 is composed of an electrolyte layer 2 at the center in the stacking direction and a pair provided on both sides thereof via gas diffusion electrode layers 3 and 4. And a distribution plate 5. Here, each distribution plate 5 is shared with the next or previous cell adjacent to the cell 1 in the stacking direction.
  • the electrolyte layer 2 is composed of a lattice-shaped frame 21 and each lattice 2 of this frame 21. 1a, that is, the SPE 22 filled as the electrolyte in the through hole 21b.
  • SPE22 for example, perfluorocarboxylic acid sulfonic acid (Nafion: trade name), phenolsulfonic acid, polystyrenesulfonic acid, polytrifluorostyrenesulfonic acid and the like are used.
  • the lattice frame 21 is formed by processing a silicon substrate or other etchable material, and each lattice 21a has an SPE 22 at an intermediate portion in a thickness direction (lamination direction) thereof.
  • a projection 21c is provided.
  • a heating wire 26 composed of a heating wire connected to a power supply (not shown) is provided on each of the grids 21a on the front and back sides facing each of the distribution plates 5 of the grid-shaped frame 21, a heating wire 26 composed of a heating wire connected to a power supply (not shown) is provided. Is provided.
  • the heater 26 is made of a wire-like heating wire in the case of its warmth, it may be formed of a material that actually functions as a heater. Further, for example, the heater 26 may be formed in a pipe shape, and a warmed fluid may be circulated in the inside thereof, or a metal having high thermal conductivity may be connected to a heat source (not shown).
  • resists 13 and 14 are formed on both sides of the silicon substrate in a predetermined pattern, and the silicon substrate is anisotropically etched from both sides.
  • a through-hole 2 lb is formed so that the middle part in the thickness direction is narrowed, and at the same time, a projection 21c is formed.
  • heating wire heaters 26 are arranged on both the front and back surfaces of the lattice-shaped frame 21, and an insulating film 27 is formed by a known film forming method and covered.
  • Holes 23a and 23b forming a fuel gas supply path and a discharge path are formed at diagonal positions of the lattice frame 21, and holes forming an oxidizing gas supply path and a discharge path are formed at another diagonal position. Holes 24a and 24b are formed.
  • the distribution plate 5 is also formed by processing a silicon substrate, and concave portions 51 and 52 are formed on the front and back surfaces of the central portion thereof. Is provided. Gold (Au) for connecting the external circuit to the gas diffusion electrode layers 3 and 4 is provided on the surfaces of the recesses 51 and 52 and the projections 53 and 54.
  • the electrode terminal films 55 and 56 are formed by a known film forming method.
  • resists 15 and 1 As shown in FIGS. 5 (a) to 5 (c), resists 15 and 1
  • the silicon substrate is anisotropically etched from both sides to form recesses 51, 52 and projections 53, 54, and electrode terminal films 55, 56 are formed on the surface thereof to distribute the current. 5 is created.
  • the flow distribution plate 5 at the upper and lower ends of the stack in the stacking direction has a concave portion and a protrusion formed only on one surface thereof.
  • through holes 57a forming the fuel gas supply path and discharge path are provided.
  • the recess 51 communicates with the through holes 58a and 58b by the grooves 59a and 59b, and the recess 52 communicates with the through hole 5a.
  • the grooves 7a and 57b are communicated with the grooves 59a and 59b by grooves 60a and 6Ob.
  • the gas diffusion electrode layers 3 and 4 are composed of platinum (Pt) catalysts 3b and 4b near the surface of the gas diffusion layers 3a and 4a made of carbon paper near the electrolyte layer 2 together with SPE similar to SPE22. It consists of dispersed ones.
  • the above-mentioned electrolyte layer 2 is sandwiched between a pair of flow distribution plates 5 via the gas diffusion electrode layers 3 and 4, and the inside thereof is hermetically sealed by anodic bonding around the entire periphery so as to surround the concave portions 51 and 52.
  • the air passage 10 as an oxidant gas is defined on the side of the central concave portion 51, and the fuel gas passage 11 is defined on the side of the central concave portion 52.
  • An electrode film 9 and a glass film 8 made of heat-resistant hard glass such as Pyrex glass (trade name) are formed in advance on the entire outer periphery of both sides of the lattice-shaped frame 21 of the electrolyte layer 2 by a sputtering method. Good. Similarly, the electrode film 9 is formed on the entire outer peripheral portions of the two flow distribution plates 5.
  • anodic bonding raises the temperature of Si or metal and glass to about 400 ° C, where sodium ions inside the glass can move, and applies an electric field to this.
  • a heater (not shown) is buried in the outer peripheral portions of the two flow distribution plates 5 below the electrode film 9 so that only the outer peripheral portions can be partially heated.
  • a polycrystalline Si sandwiched between Si 3 N 4 may be used as an insulating layer.
  • the grid-like frame 21 and the distribution plate 5 are faced to each other, and a pressure of about 100 gf / cm2 to 200 gf / cm2 is applied in the laminating direction.
  • a pressure of about 100 gf / cm2 to 200 gf / cm2 is applied in the laminating direction.
  • current is supplied to the polycrystalline Si overnight, and the temperature of the junction is locally raised to about 400 ° C.
  • a voltage of 100 V to 500 V is applied between the grid frame 21 and the distribution plate 5 for 10 minutes to 30 minutes.
  • each fuel cell 1 that is, the reaction part and its vicinity are heated by the heater 26 while the fuel gas and the oxidizing gas (air) are flowed, so that the electrochemical reaction by the catalyst (P t) A reaction occurs, causing a potential difference between the electrode terminal films 55, 56, and this can be supplied as power to an external circuit from a stack in which these are connected in series.
  • the fuel used in the fuel cell in this configuration is a gas such as hydrogen or alcohol, but may be a liquid fuel. Further, the oxidizing agent may be a liquid. In that case, the gas diffusion electrode is simply a diffusion electrode.

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Description

明 細 書 燃料電池 技術分野
本発明は、 電解質層と、 この電解質層を挟む対をなす拡散電極層と、 各拡散 電極層に接する燃料及び酸化剤の通路を画定するための対をなす配流板とを有 する 1つ以上のセルから構成された燃料電池に関するものである。 景技術
燃料電池は、 電解質層の両側に一対の電極を取り付け、 一方の電極に水素や アルコール等の燃料ガス、 他方の電極に酸素や空気などの酸化剤ガスを供給し、 触媒による電気化学反応を起こさせて電気を発生させるものであり、 使用する 電解質によってリン酸型、 固体高分子型、 溶融炭酸塩型等のものがある。
このうち、 電解質にィォン交換膜を使用する固体高分子電解質型燃料電池は、 小型化が可能であり、 S O F Cに比較して作動温度が低く （1 0 0 °C以下） 、 発電効率が高いことから注目されている。
固体高分子電解質 （S P E) としては、 例えばパーフロォロカ一ポンスルフ オン酸 （N a f. i o n ：商品名） やフエノールスルフォン酸、 ポリスチレンス ルフォン酸、 ポリトリフルォロスチレンスルフォン酸などのイオン交換樹脂の 薄膜が用いられ、 このイオン交換樹脂の薄膜の両面に白金などからなる触媒紛 を含むカーボンペーパーをガス拡散電極として設けて膜 ·電極接合体 （ME A) とし、 この M E Aの一方の面側に燃料ガス通路を、 他方の面側に空気などの酸 化剤ガス通路を配流板 （セパレ一夕） により画定して燃料電池セルを構成して いる。
この燃料電池セルを多数直列に接続して使用するが、 通常、 燃料電池セルを 積層して積層方向に隣接するセル同士でその間の配流板を共用するなどしてス タックを構成している。
上記各セルに於ける電気ィヒ学反応を促進するために 8 0 °C〜 9 0 °Cに加温す る必要があるが、 従来は各セルの周囲から加温したり、 スタック全体を加温し ていた。
しかしながら、 特に S P Eの中心部分が加温されるのに時間を要すると稼働 開始時などに早期に所望の出力が得られず、 回路が不安定となったり稼働開始 が遅くなるなどの問題がある。
本発明は上記したような従来技術の問題点を解決するべく案出されたもので あり、 稼働開始時などに早期に所望の出力を得ることが可能な燃料電池を提供 することを目的とする。 発明の開示
上記目的を達成するため、 本発明においては、 電解質層 2と、 前記電解質 2 を挟む対をなす拡散電極層 3、 4と、 前記各拡散電極層 3、 4に接する燃料及 び酸化剤の通路 1 0、 1 1を画定するための対をなす配流板 5とを有する 1つ 以上のセルから構成された燃料電池であって、 前記電解質層 2が、 多数の通孔 2 1 bを有する格子状フレーム 2 1と、 前記各通孔 2 1 bに保持された電解質 2 2とを有し、 前記格子状フレーム 2 1の各格子 2 1 aに、 ヒータ線 2 6が配 設されていることを特徴とする燃料電池を提供する。
これにより、 稼働開始時などに各格子 2 1 aに配設されたヒータ線 2 6によ つて触媒 3 b、 4 b及び電解質 2 2を、 局部的でなく全体的に早期に所望の温 度まで加温でき、 早期に所望の出力を得ることが可能となる。
特に前記ヒータ線 2 6が、 前記格子状フレーム 2 1の片面または両面に配置 され、 絶縁膜 2 7により覆われたワイヤ状または膜状ヒ一夕線からなると良ぐ 前記ヒータ線 2 6が、 通電により発熱するヒータまたは外部から供給された熱 を伝えるヒータのいずれかからなると良い。
本発明の他の特徴及び利点は、 添付図面を参照して以下に示す。 図面の簡単な説明
図 1は、 本発明が適用された燃料電池スタックの構造を示す分解斜視図。 図 2 ( a ) は図 1の I I a— I I a線について見た部分拡大断面図、 （b ) は図 1の I I b— I I b線について見た部分拡大断面図。
図 3は、 本発明が適用された燃料電池セルの電解質層のみを拡大して示す斜 視図。
図 4 ( a ) 〜図 4 ( d ) は、 本発明が適用された燃料電池セルの電解質層の 製造手順を説明する断面図。
図 5 ( a ) 〜図 5 ( c ) は、 本発明が適用された燃料電池セルの配流板の製 造手順を説明する断面図。 発明を実施するための最良の形態
次に、 本発明の実施の態様を添附図面を参照して以下に示す。
図 1は、 本発明が適用された燃料電池スタックの構造を示す分解斜視図であ る。 実際にはこのスタックを複数併設して直列または並列に接続し、 これにァ ルコール等を改質し、 または直接水素ガスを燃料として供給し、 更に空気等を 酸化剤ガスとして供給することにより燃料電池が構成される。
この燃料電池スタックは複数の燃料電池セル 1を積層してなる。図 2 ( a ) 、 ( b ) に併せて示すように、 各燃料電池セル 1は、 積層方向中央の電解質層 2 と、 その表裏にガス拡散電極層 3、 4を介して設けられた対をなす配流板 5と から構成されている。 ここで、 各配流板 5は、 当該セル 1と積層方向に隣接す る次段または前段のセルと共用となっている。
電解質層 2は、 格子状をなすフレーム 2 1と、 このフレーム 2 1の各格子 2 1 a間、 即ち通孔 21 bに電解質として充填された SPE 22とを有している。 SPE22としては、 例えばパーフロォロカ一ポンスルフォン酸 （Na f i o n :商品名） やフエノールスルフォン酸、 ポリスチレンスルフォン酸、 ポリト リフルォロスチレンスルフォン酸などが用いられる。
ここで、 格子状フレーム 21はシリコン基板または他のエッチング可能な材 料を加工してなり、 各格子 21 aには、 その厚み方向 （積層方向） 中間部に S PE22を確実に保持するための突起 21 cが設けられている。 また、 図 3に 示すように、 格子状フレーム 21の各配流板 5と対向する表裏両面に於ける各 格子 21 a上には、 図示されない電源に接続された電熱線からなるヒ一夕 26 が設けられている。 このヒータ 26は、 温厚性ではワイヤ状の電熱線からなる が、 実際にはヒ一夕として機能する材料を成膜しても良い。 また、 例えばヒー 夕 26をパイプ状とし、 内部に暖めた流体を循環させたり、 熱伝導性の高い金 属とし、 図示されない熱源に接続するようにしても良い。
図 4 (a) 〜図 4 (d) に示すように、 シリコン基板の表裏両面に所定のパ 夕一ンにレジスト 13、 14を形成し、 シリコン基板をその両面から異方性ェ ツチングすることにより、 その厚み方向中間部が狭くなるように通孔 2 l bが 形成され、 同時に突起 21 cが形成される。 その後、 格子状フレーム 21の表 裏両面に電熱線ヒータ 26を配置し、 絶縁膜 27を公知の成膜法により成膜し てこれを覆う。
格子状フレーム 21の対角位置には燃料ガス供給路及び排出路を構成する通 孔 23 a、 23 bが形成され、 別の対角位置には酸化剤ガス供給路及び排出路 を構成する通孔 24 a、 24 bが形成されている。
一方、 配流板 5もシリコン基板を加工してなり、 その中央部の表裏両面に凹 部 51、 52が形成され、 この中央凹部 51、 52には多数の四角錐台状の突 起 53、 54が設けられている。 また、 凹部 51、 52及び各突起 53、 54 の表面には外部回路とガス拡散電極層 3、 4とを接続するための金 （Au) か らなる電極端子膜 55、 56が公知の成膜法により成膜されている。
図 5 (a) 〜図 5 (c) に示すように、 所定のパターンにレジスト 15、 1
6を形成し、 シリコン基板をその両面から異方性ェツチングすることにより、 凹部 51、 52及び各突起 53、 54が形成され、その表面に電極端子膜 55、 56を成膜することにより配流板 5が作成される。 尚、 スタックの積層方向上 下端の配流板 5についてはその片面にのみ凹部及び突起が形成されている。 配流板 5の対角位置には燃料ガス供給路及び排出路を構成する通孔 57 a、
57 bが形成され、 別の対角位置には酸化剤ガス供給路及び排出路を構成する 通孔 58 a、 58 bが形成されている。 ここで、 図 1に示すように、 凹部 51 と通孔 58 a、 58 bとは溝 59 a、 59 bにより連通し、 凹部 52と通孔 5
7 a、 57 bとは溝 59 a、 59 bと同様な溝 60 a、 6 O bにより連通して いる。
ガス拡散電極層 3、 4は、 力一ボンペーパーからなるガス拡散層 3 a、 4 a の電解質層 2側の表面近傍に白金 （P t) 触媒 3 b、 4bを SPE22と同様 な S PEと共に分散させたものからなる。
上記電解質層 2をガス拡散電極層 3、 4を介して一対の配流板 5で挟み、 凹 部 51、 52を囲むようにその周囲全周に亘り陽極接合することにより、 その 内部が気密に密閉され、 中央凹部 51側に酸化剤ガスとしての空気通路 10が 画定され、 中央凹部 52側に燃料ガス通路 1 1が画定されている。
上記陽極接合について説明する。 電解質層 2の格子状フレーム 21の両面に 於ける外周部全周に電極膜 9及び例えばパイレックスガラス （商品名） 等の耐 熱性硬質ガラスからなるガラス膜 8をスパッタリング法により予め成膜してお く。 また、 同様に両配流板 5の外周部全周に電極膜 9を成膜しておく。
通常、 陽極接合は、 S iまたは金属とガラスとをガラス内部のナトリウムィ オンが移動可能な 400°C程度まで温度にまで上昇させて、 これに電界をかけ
'を移動させるようにしている。 ところが、 当該燃料電池では、 固体電 解質がポリマーである場合、 全体を 4 0 0で程度まで加熱すると固体電解質に 損傷を与えてしまう。 従って、 本構成では、 両配流板 5の外周部に、 この外周 部のみを部分的に加熱可能とするべく電極膜 9の下層にヒータ （図示せず） を 埋設した。 このヒータは、 例えば絶縁層として S i 3 N 4に挟まれた多結晶 S iを使用すると良い。 このとき電極端子膜 5 5、 5 6がこのヒ一夕の下層にも あるとヒータの熱利用効率が低下するのでこの部分には配置しないことが好ま しい。
上記格子状フレーム 2 1と配流板 5を向かい合わせ、 積層方向に 1 0 0 g f / c m 2〜2 0 0 0 g f / c m 2程度の圧力を加える。 また、 多結晶 S iヒ一 夕に通電し、 接合部分を局所的に 4 0 0 °C程度まで昇温させる。 この状態で格 子状フレーム 2 1と配流板 5との間に 1 0 0 V〜5 0 0 Vの電圧を 1 0分〜 3 0分印加する。
尚、 実際には陽極接合に代えて他の接合法により接合しても良い。 また、 接 着剤により格子状フレーム 2 1と両配流板 5とを接着する構造としても良い。 いずれの場合もパッキンによるシール構造や上記外力を加えるための締結構造 が不要になり、 装置全体を小型化できる効果が得られる。
このような各燃料電池セル 1の触媒及び電解質、 即ち反応部分及びその近傍 をヒータ 2 6で加温しつつ燃料ガス及び酸化剤ガス（空気）を流すことにより、 触媒 （P t ) による電気化学反応が発生し、 各電極端子膜 5 5、 5 6間に電位 差が生じ、 これを直列に接続したスタックから外部回路に電源として供給する ことができる。
本構成に於ける燃料電池に用いる燃料は水素やアルコール等のガスとしたが、 液体燃料でも良い。 また、 酸化剤も液体であっても良い。 その場合、 ガス拡散 電極は、 単に拡散電極とする。

Claims

請 求 の 範 囲
1 . 電解質層と、 前記電解質層を挟む対をなす拡散電極層と、 前記各拡散電極 層に接する燃料及び酸化剤の通路を画定するための対をなす配流板とを有する
1つ以上のセルから構成された燃料電池であつて、
前記電解質層が、 多数の通孔を有する格子状フレームと、 前記各通孔に保持 された電解質とを有し、
前記格子状フレームの各格子にヒータ線が配設されていることを特徴とする 燃料電池。
2 . 前記ヒータ線が、 前記格子状フレームの片面または両面に配置され、 絶縁 膜により覆われたワイヤ状または膜状ヒータ線からなることを特徴とする請求 項 1に記載の燃料電池。
3 . 前記ヒ一タ線が、 通電により発熱するヒータまたは外部から供給された熱 を伝えるヒータのいずれかからなることを特徴とする請求項 1に記載の燃料電 池。
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