JP2002544649A - 燃料電池及び膜 - Google Patents

燃料電池及び膜

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JP2002544649A JP2000617506A JP2000617506A JP2002544649A JP 2002544649 A JP2002544649 A JP 2002544649A JP 2000617506 A JP2000617506 A JP 2000617506A JP 2000617506 A JP2000617506 A JP 2000617506A JP 2002544649 A JP2002544649 A JP 2002544649A
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バロン，キャロル，シー．
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ジペリアン，トーマス，イー．
クラビッツ，スタンリー
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サンディア コーポレーション
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Abstract

(57)【要約】 本発明は、燃料電池（１００）、燃料電池に使用する孔質物質（１０６）及びそれらの製造方法を提供する。１好適実施態様では、その孔質物質はエッチング処理され、陽極化処理されたシリコンベース電極である。本発明はさらに、物質のエンボス処理方法とモールド方法をも提供する。本発明はさらに、迅速に設計仕様をテストさせる組み合わせテスト方法をも提供する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
関連出願の説明 本願は１９９９年５月６日出願の米国仮出願第６０/１３２，９０９号「平型
指状電極に基づく微小燃料電池」の優先権を主張する。
【０００２】 政府の権利 合衆国政府は合衆国エネルギー省により供与された契約第ＤＥ-ＡＣ０４-９４
ＡＬ８５０００号に基く権利を有する。
【０００３】 発明の背景 発明の分野（技術分野） 本願発明は燃料電池と膜とに関する。
【０００４】 発明の概要（発明の開示） 本願発明は新規な燃料電池、その多孔質材料、及びそれらの製造方法に関する
。本願発明は材料の新規なエンボス処理法及び成型法にも関する。本願発明はさ
らに迅速テスト用の組み合わせ手法にも関する。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題及び課題を解決するための手段】
１好適実施例においては、本願発明の燃料電池は少なくとも１つのエッチング
処理された導電性多孔質フィルムを含んでいる。このフィルムは少なくとも１つ
の電極を含んでおり、オプションでさらに少なくとも１層を含んでいる。１好適
実施例においては、その層はオプションで少なくとも１層の誘電層と、少なくと
も１層の導電層とを含んでいる。この誘電層はオプションでシリコンを含んでお
り、この導電層はオプションで、金、アルミ、プラチナ及び導電性有機材料で成
る群から選択される少なくとも１つの材料を含んでいる。
【０００６】 １好適実施例においては、本願発明の燃料電池は少なくとも１種の触媒を含ん
でいる。１好適実施例においては、本願発明の燃料電池はフィルム支持用の少な
くとも１枚の支持基板を含んでおり、好適にはその支持基板は少なくとも２本の
燃料通路を含んでいる。
【０００７】 本願発明はエッチング処理される多孔質フィルムの製造方法をも提供する。こ
の方法は、支持基板を提供するステップと、支持基板上にフィルムを形成するス
テップと、フィルムに孔をエッチングするステップとを含んでいる。好適にはさ
らに、支持基板をエッチングするステップを含んでいる。好適にはフィルムは、
少なくとも１層の導電層と少なくとも１層の誘電層で成る群から選択される少な
くとも１層を含んでいる。
【０００８】 本願発明は、エッチング及び陽極処理されたシリコンベースの多孔質電極を含
んだ燃料電池をも提供する。この燃料電池は好適には少なくとも１種の触媒を含
んでいる。
【０００９】 本願発明はシリコンベースの多孔質電極の製造方法を提供する。この方法は、
シリコンベースの基板を提供するステップと、シリコンベース基板の少なくとも
１面をエッチング処理するステップと、エッチング処理されたシリコンベース基
板を陽極処理するステップとを含んでおり、シリコンベース基板に孔部を形成さ
せる。
【００１０】 本願発明は基板のエンボス処理方法を提供する。この方法は、支持基板を提供
するステップと、支持基板上にフィルムを形成するステップと、フィルムをパタ
ーン化するステップと、第２基板を提供するステップと、第２基板内にフィルム
の特性をエンボス処理するステップとを含んでおり、好適にはパターン化ステッ
プは、フィルムに物質を加えるステップと、フィルムから物質を抜き出すステッ
プとで成る群から選択される少なくとも１つのステップを含んでいる。
【００１１】 本願発明は成型体の製造方法を提供する。この方法は、シリコン基板を提供す
るステップと、シリコン基板をパターン化するステップと、シリコン基板をフレ
キシブル物質と接触させるステップとを含んでおり、そのフレキシブル物質をパ
ターン化する。好適には、そのパターン化ステップはフィルムに物質を加えるス
テップと、フィルムから物質を抜き出すステップとで成る群から選択される少な
くとも１つのステップを含んでいる。
【００１２】 本願発明は、シリコン基板を含んだ燃料電池を製造する材料を提供するステッ
プと、シリコン基板上に複数の燃料電池を提供するステップと、燃料電池をテス
トするステップとを含んだ組み合わせ実験法を提供する。
【００１３】 １好適実施例においては、本願発明の燃料電池は高温で作動することができる
。例えば、約１００℃以上でも作動することができる。本願発明の燃料電池の１
好適実施例では、陽極と陰極は燃料特性をオプション的に補正する互いに異なる
表面積を有している。
【００１４】 本願発明の主たる目的は、コンパクトで耐久性のある燃料電池の需要を満たす
ことである。
【００１５】 本願発明の主たる利点は従来の燃料電池よりも小型で耐久性が高い燃料電池を
提供することである。
【００１６】 本願発明の他の目的、利点及び新規な特徴と利用性は図面を利用した以下の詳
細な説明において記載されている。
【００１７】
【発明の実施の形態】
添付の図面は本願発明のいくつかの実施例を図示している。それら実施例は本
願発明の説明のみを目的としたものであり、限定は意図されていない。
【００１８】 好適実施例の説明 （発明の最良実施態様） 本願発明は燃料電池と、燃料電池用の新規な膜体とに関する。特に好適な実施
例は新規な多孔質フィルム膜に関するものであり、別実施例はウェハーのエッチ
ング処理によって形成される多孔質層に関するものである。この別実施例の“ウ
ェハー膜”と“薄層膜”を以下にて開示する。
【００１９】 本願発明の燃料電池は多彩な形態で提供される。この形態には双極形態と平型
形態とが含まれる。一般的に、双極形態は陽極と陰極との間に設置されたプロト
ン移動物質を含んでおり、平型形態は少なくとも１つの陽極と少なくとも１つの
陰極とを含んでいる層をカバーするプロトン移動層を含んでいる。双極形態は本
来的にサンドイッチ構造であり、平型形態はオプションでサンドイッチ形態を含
んでいる。双極形態は本来的に少なくとも２枚のウェハーを含んでおり、平型形
態は少なくとも１枚のウェハーを含んでいる。例えば、平型形態の燃料電池の１
好適実施例においては、１枚のウェハーは水素燃料と酸素燃料のための流通路を
含んでいる。別例の平型形態では水素燃料と酸素燃料または他の燃料の流通路は
少なくとも２枚のウェハーを使用して提供される。
【００２０】 １好適実施例では、平型形態燃料電池は多孔質薄層膜を含んでいる。この薄膜
は、例えば、エッチング処理によって提供された孔を含んでいる。この膜はさら
に金やプラチナを含んでいる。金は導電子物質として作用し、プラチナは触媒と
して作用する。このような実施例ではマスクが使用され、金が薄膜の面に選択的
に適用（メッキ）され、さらに別のマスクが使用されてプラチナが薄膜の金でカ
バーされた領域の一部に選択的に適用される。この薄膜は少なくとも１つの陽極
と少なくとも１つの陰極とを選択的に含んでいる。言うまでもなく、双極燃料電
池においては、薄膜は少なくとも１つの陽極及び/又は少なくとも１つの陰極を
オプションで含んでいる。
【００２１】 １好適実施例による本願発明の燃料電池は少なくとも１枚の多孔質シリコン膜
を含んでいる。本願発明の多孔質シリコン膜はエッチング処理によって提供され
る。例えば、シリコンカーバイド薄フィルムが接着されているシリコンウェハー
の第１面がエッチング処理されて導電性シリコンが露出され、第２面は、例えば
、ボッシュ反応イオンエッチングを含んだ方法でエッチング処理される。第１面
には約１ミクロン程度の深さのエッチングが施されており、第２面には約５０ミ
クロン以内の深さのエッチングが施されている。露出されたシリコンは孔質シリ
コン陽極化処理によって孔質とされている。第１面と第２面との間に提供される
約５０ミクロンの孔質シリコン領域は多孔質膜を含んでいる。この膜を、例えば
触媒でコーティングできる。好適実施例においては、燃料電池は、導プロトン層
を挟んでいる２枚のプラチナコーティング多孔質ウェハー膜に燃料を通過させて
提供される。
【００２２】 燃料電池としての使用に適した双極デバイス４０は図１に示すように陽極４２
と陰極４４とに挟まれた電解質層４６を含んでいる。このデバイス４０は一般的
には２つのモードで作動する。燃料電池モードと電解質モードである。燃料電池
モードでは水素と酸素が消費されて水とエネルギーとを発生させる。燃料電池モ
ードではエネルギーは陽極４２と陰極４４に印加される電位として利用できる。
電解質モードでは水とエネルギーとが消費され、酸素と水素が生産される。電解
質モードではエネルギーは陽極４２と陰極４４に印加される。いずれのモードで
も要素の拡散及び/又は運搬形態は設計事項である。本願発明は水素ガスと酸素
ガス燃料に限定されず、メタノール及び他の燃料（固体、気体及び/又は液体で
供給）も本願発明が想定する範囲内である。
【００２３】 水、水素及び酸素の拡散を示す概略図は図２aと図２bとに図示されている。図
２aは電極６０の断面を示し、図２bは１体の粒子６８周囲の拡散を図示している
。図２aで示すようにカーボンでサポート６２されたプラチナ触媒６４の層は膜
６６の表面に提供されている。この実施例では、膜６６は、例えば水を含んだ水
性相７０を通過させて水素原子（プロトン）を運搬させるＮＡＦＩＯＮ物質（Ｅ
.Ｉ.デュポン社、デラウェア州、多孔質プラスチック物質）を含んでいる。もち
ろん、本願発明はＮＡＦＩＯＮ物質に限定されない。従って、水素イオンを運搬
できる他の物質、特に非水性固体電解質並びに１００℃以上の温度に対して耐久
性がある物質が好都合である。他の好適物質には、例えば、プロトンドナーを含
んだ有機物質を含んだシリコンベース材料が含まれる。図２bは、水を形成する
触媒６４への水性相７０を通過させたプロトンと酸素の運搬を図示している。
【００２４】 図３は燃料電池と電流強度との関係を表すプロット図である。“完璧”な燃料
電池においては、電池電圧は電流強度に対して一定であり、運搬された電子の数
とファラデー定数との積によって自由電子を割ることで得られる。実際には、電
池電圧は電流強度の範囲に対して一定ではない。電池電圧は理論値（例えば、競
争反応損失を含む）から、電流強度が増加されるときゼロに近づく最小値にまで
減少する。まず、電池電圧は運動要因による活性損失によって減少する。次に、
高電流強度でオーム型損失が主力となり、電池電圧のさらなる降下が発生する。
その後に、さらに高い電流強度による拡散または濃縮損失が主力となる。本願発
明によれば、新規な物質を含んだ新規な燃料電池は、低下する電池電圧を導く要
因を克服する。
【００２５】 平型燃料電池の１好適実施例は図４に図示されている。この実施例では平型燃
料電池８０は導プロトン膜８４と接触状態にある陽極と陰極のアレイ８２を含ん
でいる。この実施例ではアレイ８２はさらに水素化物８６源と接触状態にあり、
膜８４はキャップ８８と接触状態にある。１好適実施例においては、電池は、ア
レイ８２が配置され、プロトンコンダクター８４が配置され、キャップ８８が配
置されている水素化物８６を含んでいる。本願発明の燃料電池を製造する発明方
法は、半導体産業で一般的な材料、方法及び装置を使用してそのような電池を、
複数の燃料電池モジュール９０を含んだ多チップモジュール形態あるいはシート
形態で製造させる。図４に図示される平型燃料電池は、例えば、キャップ８８を
排除し、対極アレイ８２を膜層８４上に配置してサンドイッチ形態を提供するオ
プションで改良できる。陽極として作用する１アレイと、陰極として作用する別
の対極アレイとを含んだ双極形態の利用も本願発明の想定内である。
【００２６】 １好適実施例においては、燃料電池は平型構造を含んでいる。このような燃料
電池１００の実施例は図５に図示されている。図５に示すように、この電池はシ
リコンキャップ１０２を含んでいる。このキャップ１０２は燃料流通路、例えば
流路１０４を含んでいる。この実施例においては、キャップ１０２は少なくとも
２本の独立通路１０４、例えば水素用と酸素用または空気用とを含んでいる。多
孔質物質１０６は流通路１０４をカバーする。多孔質物質に隣接して、または搭
載されて少なくとも１枚の触媒層が存在する。この実施例では、触媒層は触媒電
極１０８を形成する。好適実施例ではこの少なくとも１つの触媒電極１０８はプ
ラチナを含んでいる。燃料は拡散及び/又は多孔質物質１０６を通過して運搬さ
れ、少なくとも１つのプラチナ陽極電極１０８（例えば、水素燃料）及び少なく
とも１つのプラチナ陰極電極１０８（例えば、酸素燃料）に到達し、例えば、水
と、陽極電極と陰極電極との間に電位を発生させる。図５にはさらに少なくとも
１つの電解質物質１１０、１１２及び冷却液１１４が図示されている。膜の湿気
を制御することができるこれらの層の１つ、または追加層は本願発明の想定範囲
である。湿気制御はＮＡＦＩＯＮ膜が使用されるときには付き物である。なぜな
ら、このクラスの膜材料はプロトン運搬に湿気を利用するからである。本願発明
の別実施例においては、湿気に頼らないプロトン運搬方法が利用される。そのよ
うな膜は典型的にはＮＡＦＩＯＮクラスの膜よりも高い作動温度で作動する。
【００２７】 本願発明の電極形態の種々な実施例は図６a、図６b、図６cに図示されている
。図６aに示すように、電極アレイ１２０は多孔質フィルム陰極１２２と多孔質
フィルム陽極１２４とを含んでいる。１好適実施例においては、これらフィルム
１２２、１２４はプラチナを含んでいる。各電極の４本の足のそれぞれの幅は１
好適実施例では約５ミクロン程度である。本願発明は同一サイズ及び/又は寸法
の陽極と陰極には限定されない。例えば、陽極領域はオプションで陰極領域より
も狭い面積を含んでいる。１好適実施例においては、陽極領域はオプションで陰
極の約１/２から約１/１０の面積を含んでいる。燃料タイプによっては、陰極よ
りも大きな面積の陽極を含んだ１実施例は本願発明の想定範囲内である。図６b
と図６cにて示すように電極はオプションで並列、直列、または交互形態や、そ
れら両方の組み合わせで提供される。
【００２８】 本願発明のシリコンベースの多孔質電極１４０の２層または双極構造は図７に
図示されている。この実施例によれば、プラチナ触媒１４２は多孔質膜１４４を
含んだシリコンウェハーの表面に提供されている。導プロトン物質１４６、例え
ばＮＡＦＩＯＮはプラチナ触媒層１４２と接触状態で配置できる。さらに、オプ
ションで、同一構造１４８のシリコンウェハーは多孔質物質１４６と接触状態で
配置される。この実施例では１枚のプラチナコーティングされた多孔質ウェハー
は陽極として作用し、他方のプラチナコーティングされた多孔質ウェハーは陰極
として作用する。水素ガスは裏面から陽極ガス拡散電極を通過して通流される。
陰極は呼吸作用し、裏面を通して電極から廃水を排出させる。
【００２９】 本願発明の１好適実施例の平型シリコン燃料電池の断面は図８に図示されてい
る。この電池１６０は水素の通路１６２と空気の通路１６４とを含んだ２つのシ
リコンウェハー１６６、１６８を含んでいる。２つのウェハー１６６、１６８は
、例えばマイクロ加工され、共に接着されて流通路１６２と１６４（図８の拡大
図）を形成する。水平矢印は、例えば、図９と図１０に示す蛇行通路を含んだ蛇
行通路を表す。エッチング処理された孔部１７０、触媒及び集電体１７４を含ん
だ層は上部シリコンウェハー１６８と一体に提供され、プロトン交換物質１７２
と接触しており、例えばプロトン交換ポリマーを含んだものである。１好適実施
例では集電体は金を含んでおり、触媒は孔質金メッキ電極上に提供されたプラチ
ナを含んでいる。
【００３０】 本願発明の１好適実施例による平型シリコン燃料電池のトップウェハーの裏側
の詳細平面図は図９に提供されている。この実施例は水素１８０のインレットと
、オプションで水素のアウトレット（図示せず）を含んでいる。電池に入る水素
ガスは少なくとも１つの陽極１８２と接触し、少なくとも１つの呼吸陰極１８４
は陽極１８２との間でインターポーズされる。少なくとも１つの陰極１８４は露
出しており、空気を摂り入れさせ、透水性である。１好適実施例においては、少
なくとも１つの陽極と少なくとも１つの陰極は約４０ミクロン程度の個々の通路
幅を有しており、バリヤーによって約２５ミクロン程度の幅で陰極と陽極通路を
分離している。１好適実施例においては、このバリヤーは誘電バリヤーである。
もちろん、陽極と陰極幅はオプションで可変である。この変化程度は、陽極と陰
極の幅が必ずしも等しくないときにはさらに大きくとも小さくともよい。図９に
示す電池の拡大図は図１０に図示されている。本願発明はこのような蛇行形態に
は限定されない。螺旋及び他の形状も本願発明の想定範囲内である。図１１は１
体のウェハー上の１８個の電池を示している。本願発明は異なる特性を有した電
池の製造も可能にする。従って、全ての１８個の電池はオプションで同じもので
も違うものでもよく、グループ化されていても、個々にばらばらであっても構わ
ない。 シリコン構造体 本願発明のシリコン構造体はリトグラフィー技術等を利用した標準シリコン加
工技術を利用して製造される。図８は本願発明の１好適実施例を図示している。
これは燃料通路を含んだシリコン構造体と、エッチング加工で提供された孔部を
含んだ層、例えば薄層膜を含んでいる。この実施例においては、エッチン孔を含
んだ層は、例えばウェハー上に提供された窒化ケイ素の薄層を含んでいる。別実
施例においては多孔質層は、窒化ケイ素薄フィルムに孔部をパターン処理して反
応性イオンエッチング処理し、例えばボッシュ反応性イオンエッチング等を含ん
だ処理で裏側からシリコンウェハーをパターン化及びエッチング処理して形成さ
れる。この別実施例では、ウェハーの表側と裏側がエッチングされ、多孔質膜が
提供される。この別例による“ウェハー膜”の詳細を以下で実施例を利用して解
説する。もちろん、１実施例の一部は他の実施態様においても利用が可能である
。 ウェハー膜実施例 リトグラフィー処理を含んだ１好適実施例のシリコンウェハーの表側は裏側と
は異なる処理をされる。このような処理は図１２a（表）と図１２b（裏）に図示
されている。
【００３１】 表側処理 図１２aに図示する処理方法は、クリーンなウェハーを提供し、化学デポジシ
ョン（ＣＶＤ）処理あるいは他の適当な処理により約０.５ミクロン厚のフィル
ムを、例えばシリコンカーバイドフィルムまたはフッ化水素での陽極化処理に耐
えることができる他のフィルム等のウェハーにデポジットさせるステップと、フ
ィルムにフォトレジスト（ＰＲ）層をデポジットするステップと、ＰＲ層を、例
えば約１ｃｍの円形アレイでマスキング処理するステップと、マスキング処理さ
れたＰＲ層を約６.５秒間露出するステップと、ＰＲ層を現像するステップと、
現像されたＰＲ層を洗浄するステップと、反応性イオンエッチング（ＲＩＥ）で
層状ウェハーをエッチングするステップとを含んでいる。
【００３２】 裏側処理 図１２bに図示されている処理法は、クリーンなウェハーを提供し、例えば約
３５００ｒｐｍで約３０秒間回転させ、約３.５分間、約１１０℃でベーキング
処理してＰＲ層をデポジットし、次のステップに移行する前に少なくとも約１時
間待ち、円形及び/又は多角形、例えば六角形のアレイを含んだマスクでマスキ
ング処理（このマスキング処理はマスクをウェハーの表側のマークに整合させる
ことを含む）し、マスキングされたＰＲ層を約１０秒間露出させ、ＰＲ層を、例
えば約４：１ＡＺタイプ現像液で約２.５分間現像し、ＰＲ層を洗浄し、ボッシ
ュ反応性イオンエッチングで層状ウェハーをエッチングして、例えば提供された
孔部の表側と裏側との間を約５０ミクロンから約１００ミクロンにするステップ
を含んでいる。最後のステップであるボッシュ反応性イオンエッチングはオプシ
ョンで交互ポリマーデポジション処理とエッチング処理とを含んでおり、例えば
ポリマーを垂直面（側壁面）ではなく水平面から取り除く。図１３は六角形にエ
ッチングされたウェハーの電子顕微鏡平面図である。図１４aと図１４bは六角形
にエッチングされたウェハーの電子顕微鏡側面図である。
【００３３】 陽極化（アノード化） 表側と裏側が処理された後、ウェハーは陽極化処理される。１好適実施例では
陽極化は約８０ｍＡ/平方センチを約４９重量％のフッ化水素とエタノールの約
１：１の溶液で、孔部がエッチングされた裏側孔の底部に到達するのに充分な時
間をかけて陽極化するステップを含んでいる。典型的には、孔部は０.０１オー
ム-ｃｍ-Ｎ型ウェハーで約２.６ミクロン/分にて成長する。
【００３４】 表側触媒デポジション １好適実施例ではプラチナはウェハーの表側へプラチナ塩溶液からのプラチナ
の化学デポジション処理でデポジットされる。別実施例ではスパッタリングが利
用され、例えば、約１００から約３００オングストロムのプラチナ層が孔質シリ
コンにデポジットされる。
【００３５】 裏側オームコンタクト 本願発明の１好適実施例によれば、オームコンタクトがウェハーの裏側に提供
される。例えば、約０.５ミクロンのアルミ層を含んだオームコンタクトはスパ
ッタリング処理で提供される。
【００３６】 パッケージ １好適実施例では金含有導電性エポキシ樹脂が使用され、シリコン電極が金コ
ーティングされたセラミックパッケージに接着される。セラミックパッケージの
金コーティングは、例えば蒸着処理で提供され、約０.５ミクロンの金が蒸発さ
れてセラミックパッケージにデポジットされる。
【００３７】 膜形成 本願発明の１好適実施例では、ＢＡＦＩＯＮ溶液等の膜溶液が、例えば約７０
℃でそれぞれの電極にコーティングされる。溶液は、約１０から５０ミクロン厚
の膜層が形成されるまで電極にコーティング処理される。膜溶液が粘性である間
、２つの電極は共に押圧され、双極燃料電池等の燃料電池が提供される。
【００３８】 添付図面に示される燃料電池の好適実施例は強度を高めるためにハニカム支持
構造を含んでいる。ハニカム構造以外の支持構造体も本願発明の想定内である。 薄層膜実施例 本願発明の１薄層膜実施例の燃料電池はオプションで、少なくとも１つの新規
な低ストレス薄フィルム膜を含んでいる。この膜は、例えば窒化ケイ素膜である
。膜は一般的に、オプションで導電物質、誘電物質及び/又は両方を層状に含ん
でおり、エッチング処理された孔質フィルムである。本願発明の１好適実施例に
よれば、このような薄フィルム膜はその縁部で太鼓の皮のように保持されている
。このようなフィルムは、例えば低圧化学蒸着（ＬＰＣＶＤ）を利用して提供さ
れる。本願発明によれば、薄フィルムは約２０ミクロン以下であり、好適には約
１０ミクロンであり、最適には約５ミクロン以下である。１好適実施例では薄フ
ィルムは約１ミクロンの厚みを有している。１好適実施例では、膜は、例えば２
ミクロンピッチにて１ミクロン径の円状にパターン処理されている。このパター
ン処理あるいはマスキング処理で同一及び/又は類似したサイズの孔部が提供さ
れる。孔部は、例えば反応性イオンエッチング（ＲＩＥ）を含んだエッチング処
理法で提供される。
【００３９】 図１５は約５０倍の拡大図で、３個の完成した約４０ミクロン幅の電極２２２
を含んだ電池２２０の断面を図示している。これら電極は、約２ミクロンの中央
に約１ミクロン径の孔部にエッチングされた約１ミクロン厚の窒化ケイ素薄フィ
ルムを含んでいる。電極間の領域には約２５ミクロン幅の誘電バリヤー２２６が
存在する。これらは電極を相互に電気的に絶縁する。また、例えばウェハーの裏
側から電極面に到達する水素と酸素が混合することを防止する。こ好適実施例は
円形孔を利用するが、本願発明は円形孔に限定されない。
【００４０】 図１５の実施例を変更して、通常の燃料電池スタックの双極プレートのような
電池を提供することも容易である。例えば陽極と陰極との間に提供された１つお
きのバリヤーはオプションで導電層によりコーティングされている。別実施例で
は、望むアウトプットによって選択的に陽極と陰極とを相互接続するマイクロス
イッチ装置が提供される。このようなアウトプットは選択的に直列接続及び/又
は並列接続を含んでいる。燃料の流れを制御するマイクロスイッチ装置も本願発
明の想定範囲内である。
【００４１】 １好適実施例においては、孔部は反応性イオンエッチング（ＲＩＥ）を利用し
て薄フィルムにエッチング処理され、人工的孔質膜を提供する。孔部はオプショ
ンで、さらに小さな、及び/又はさらに大きな径、及び/又はさらに大きなピッチ
を含んだ円形部を含んでいる。もちろん、多角形孔や楕円孔も本願発明の想定内
である。燃料電池陽極はそのような人工孔質膜でスパン処理され、例えば約４０
ミクロン幅で約１ｃｍ長であり、陰極は、例えば約１６０ミクロン幅で約１ｃｍ
長である。この実施例では陰極面積は陽極面積の約４倍である。このような実施
例では触媒との酸素の相互作用は陽極と陰極とを組み合わせた全面積と相対的に
増加する。多くの場合に、陰極での触媒反応の遅い動力は燃料電池のパワー強度
を制限する。よって、陽極面積に対する陰極面積の増加は全体的なパワー強度を
増大させる。もちろん、陽極及び/又は陰極に燃料を供給する燃料電池空間は、
陽極及び/又は陰極サイズに応じてオプションでサイズ化される。従って、非対
称燃料電池空間は本願発明の想定範囲内であり、例えば、燃料電池空間はオプシ
ョンで平面においてサイドバイサイドで非対称的にアレンジされる。これら空間
は、例えば水素や酸素のごとき燃料にアクセスを提供する。空間はオプションで
同一サイズまたは異なるサイズを含んでいる。
【００４２】 ＯＲＲの遅い動作は電流のＰＥＭＦＣの損失の大きな要因である。陽極面積に
対する陰極面積の比の増加でこの影響は少なくとも部分的に緩和されよう。この
ことは双極燃料電池では不可能であるが、この場合の平型燃料電池の場合には異
なる陰極と陽極の面積の提供は可能となり、燃料電池の性能の向上には望ましい
。従って、本願発明の１好適実施例では約１６０ミクロン幅の酸素窪部と約４０
ミクロン幅の水素窪部で、酸素と水素の窪部幅の比が約４：１となる。この比は
マスクのレイアウトで簡単に変更でき、これは平型燃料電池の特徴である。
【００４３】 この薄フィルムの孔部はガス拡散及び/又はガス移動を提供する。１好適実施
例においては、多孔質薄フィルム膜は触媒でコーティングされている。例えば水
素は孔部から拡散し、触媒上に到達して２個のプロトンにイオン化される。陽極
で発生されたプロトンはイオン測定膜に入り、膜を含んだ触媒と緊密に接触する
。水素イオン化によって放出された電子は金製集電体に入り、陽極電極から流れ
出る。陰極の場合には、膜はイオン測定膜と親密な接触状態にある触媒でコーテ
ィングされる。酸素分子は拡散し、及び/又は人工孔質膜を通過して運搬され、
触媒上でイオン化される。陽極で発生するプロトンはイオン測定膜に入り、陰極
へのプロトン拡散を引き起こす。そこでプロトンは酸素イオン及び集電体からの
電子と組み合わせられ、水分子を形成し、燃料電池の電気化学プロセスを完了す
る。触媒促進電気化学反応は陽極と陰極に電位を発生させて電流を発生させる。
上述したように、本願発明は１つの陽極または陰極には限定されない。複数の陽
極電池及び/又は複数の陰極電池並びに複数電池式の燃料電池も本願発明の想定
内である。
【００４４】 新規な孔質薄フィルム膜を含んだ本願発明の実施例は従来のプロトン交換膜燃
料電池で見られる限定要因を克服する。なぜなら、従来の膜の孔部は提供が困難
だからである。本願発明の孔質薄フィルム膜は、孔サイズがリトグラフィープロ
セスによって規制される標準リトグラフィーに従って提供される。知られたモデ
ム大量生産リトグラフィー技術は少なくとも約０.１８ミクロン程度のサイズを
提供することができる。従って、例えば約０.１８ミクロン径の孔部を含んだ本
願発明の膜は本願発明の想定範囲内である。もちろん、本願発明は現行の技術に
限定されることはなく、将来的には新技術でさらに小さな孔径の特徴が提供され
るであろう。基本的には、リトグラフィー技術等の技術の進歩によって、孔部は
さらに小さくて大きなピッチで提供されることが可能になろう。
【００４５】 図１５に図示するように、薄フィルムは金を含んでおり、金の配分は、例えば
マスクの使用で制御される。１好適実施例によれば、少なくとも１つの陽極と少
なくとも１つの陰極は金で提供される。金メッキされた間隙（孔部間の空隙で孔
部を提供するもの）は金電子コレクターで電子移動と導通性とを提供する。
【００４６】 前述したように、薄フィルム膜はオプションで触媒を含んでいる。別実施例に
おいては、触媒は化学デポジション処理及び/又はスパッタリング処理を介して
ウェハーの表面に適用される。薄フィルム膜を含んだ１好適実施例では、触媒は
、例えばスパッタリング処理及び/又は蒸着処理及び/又は触媒を薄フィルム上に
書き込んだインク処理のごときプロセスで適用される。１好適実施例においては
、プラチナが金に続いて適用される。
【００４７】 前述したように、薄層膜は多種多様な電極形態の提供に好適である。この特徴
はシリコンウェハーによって提供され、薄層膜の形成のための知られたマスキン
グ技術やそれらの新規な適用によるものである。
【００４８】 本願発明の１好適実施例は発明フィルムの製造方法に関するものである。この
方法は、シリコンウェハーのごとき支持基板を提供するステップと、基板上に約
２ミクロン厚の二酸化ケイ素層のごとき層をエッチング処理によって“ストップ
層”として形成するステップと、例えば約５ミクロン厚以下の窒化ケイ素を含ん
だフィルムのストップ層の表側に低ストレスで多少張力があるフィルムを形成さ
せるステップと、マスクでフィルムをパターン化処理するステップと、例えば、
ガスプラズマを使用した例えばドライエッチングでフィルムをエッチング処理し
て孔部を設けるステップと、残留マスク物質を洗浄するステップと、マスクでフ
ィルムに集電体をパターン処理するステップと、例えば蒸着処理でフィルムに導
電性物質をデポジットさせるステップと、残留マスク物質を洗浄するステップと
、例えばフォトレジスト物質を含んだ層で孔質フィルムを保護するステップと、
支持構造体の非フィルム面にフォトレジスト物質をデポジション処理し、及び/
又はマスキング処理するステップと、ストップ層に対する高い選択性を含んだ高
アスペクト比エッチングプロセスで支持構造体の非フィルム面をエッチング処理
するステップと、残留マスク物質を洗浄するステップと、ストップ層を取り除く
ステップと、保護層をフィルムから洗浄するステップとを含んでいる。
【００４９】 別実施例においては、前述のステップの一部はオプションである。例えば、１
好適実施例においては、フィルムは導電性ポリマー等（例えばポリアセチレン）
、金、アルミ、及び/又はプラチナ等の導電性物質を含んでいる。そのような実
施例においては、フィルムはオプションでエッチングストップを含んでいる。従
って、別体のエッチングストップ層の必要が排除される。
【００５０】 好適実施例においては、エッチング処理されたフィルムは導電性孔質フィルム
を含んでいる。１好適実施例においては、エッチング処理された導電性孔質フィ
ルムは少なくとも１つの電極を含んでいる。エッチング処理された導電性孔質フ
ィルムは少なくとも１層を含んでおり、その層は導電層と誘電層を含んだ少なく
とも１層を含んでいる。
【００５１】 本願発明の燃料電池は、水素、空気、メタノール、炭化水素、アルコール、及
びレドックスペアを含んだ他の物質のごとき燃料を含んでいる。
【００５２】 燃料と廃棄物の流通路は導管及び/又は導通管を含んで多彩な形態で提供され
る。
【００５３】 “平型”なる用語が使用されているが、本願発明の燃料電池は平型には限定さ
れない。曲面、フレキシブル面、及び他の形状（例えば、円筒状、多角形、等）
も本願発明のスコープ内である。 本願発明の技術を利用した他の要素の製造 本願発明によれば、処理されたフィルムはインジェクション成型処理及び/又
はエンボス処理に有効である。例えば、コンパクトディスク産業は一般的に基板
を金属でコーティング処理してマスター盤を作成する。マスター盤はコンパクト
ディスクのエンボス処理に利用される。大抵の場合に、適正な品質のコンパクト
ディスクを製造するためにマスター盤は超薄型特性を有していなければならない
。本願発明によれば、処理されたフィルムはマスターとして作用する。１好適実
施例においては、処理されたフィルムマスター盤は復元力を有しており、エンボ
ス処理される対象の形状に一致させられる。別好適実施例においては、処理され
たフィルムは、例えばインジェクション成型処理において使用される型として利
用できる。さらに別な好適実施例においては、型はエッチング処理されたシリコ
ンウェハーのみ、または処理されたフィルムに加えてシリコンウェハーを含んで
いる。
【００５４】 １好適実施例においては、本願発明は基板のエンボス方法を提供する。この方
法は、支持基板を提供するステップと、支持基板上にフィルムを形成するステッ
プと、フィルムに特徴をパターン処理するステップと、第２基板を提供するステ
ップと、第２基板内にフィルムの特徴をエンボス処理するステップとを含んでお
り、好適には、パターン処理は、フィルムに物質を追加するステップと、フィル
ムから物質を抜き出すステップとで成る群から選択される少なくとも１ステップ
を含んでいる。
【００５５】 １好適実施例においては、本願発明は型を製造する方法を提供する。この方法
は、シリコン基板を提供するステップと、シリコン基板をパターン処理するステ
ップと、シリコン基板を変形可能な材料と接触させ、パターンを変形可能な材料
に転写するステップとを含んでおり、好適にはパターン処理は物質をフィルムに
追加するステップと、フィルムから物質を抜き出すステップとで成る群から選択
される少なくとも１ステップを含んでいる。
【００５６】 本願発明によれば、ここで開示されている技術は、例えばフルム及び/又はウ
ェハーに物質を加えたり、及び/又は物質を抜き出したりできるエッチング処理
及び他の処理を含んだパターン処理に適している。 ウェハー膜実施例のガス透過性研究 本願発明の多孔質ｎ+Ｓi膜のガス透過性が調べられた。研究はＨ2からＸeまで
の一連のガスを対象としたテストが含まれていた。これらには神経ガス類似ジメ
チルメチルホスフォネート（ＤＭＭＰ）が含まれていた。コンダクタンスは０.
１から１０トールの孔部インレット圧力範囲にわたって一定であり、分子流は運
送機構として確立していた。分子流で予期されたように、略相関関係がコンダク
タンスとガス分子重量の逆平方ルートとの間に発見された。移動率は前述のｎ+
Ｓi膜に匹敵していた。
【００５７】 測定された移動率と計算された移動率との比較で膜孔率６４％は予想孔性範囲
内であった。異常な低変性圧（２００トール）がこれら膜に対して観測された。
流体は粘性となった。この観測結果の１つの可能な説明は大きな断面積のパラメ
ータ欠陥が存在することである。計算はこれら欠陥が１６ミクロン円筒孔であり
、その密度は膜あたり２個であることを示した。大きな径の欠陥は、分子の変移
中にガス/側壁衝突の数が減少するため、側壁を仲介するプロセスの効率を大き
く減少させるであろう。
【００５８】 前述の結果を以下で詳述する。ガス透過性テストはｎ+Ｓｉで提供された約５
０ミクロン厚の膜（約０.００５から約０.０２Ωｃｍ）の特徴を調べるようにデ
ザインされた。５枚の膜がＫＯＨエッチング処理で形成された残留５０ミクロン
厚フィルムを陽極化処理することで製造された。これらの膜は約５０ｍＡ/ｃｍ2 の予想電流強度で約８２分間、約１：１ＨＦ/ＥｔＯＨ電解質にて陽極化処理さ
れた。膜のコンダクタンス値は孔部のインレット（Ｐｉ）とアウトレット（Ｐｏ
）圧力の測定から決定され、コンダクタンス値はそれに基いて計算された（Ｃ＝
(4001/s)/(Pi/Po)-1）（４００Ｉ/ｓは孔部のアウトレットポンプ速度に対応し
、システムのポンプ速度と等しい）。インレット圧力は定温キャパシタンスダイ
アフラグムゲージで測定され、アウトレット圧力はＮ2キャリブレート（ＮＩＳ
Ｔトレース可）イオンゲージで測定された。このイオンゲージはＮ2キャリブレ
ートされた（ＮＩＳＴトレース可）スピンローターゲージを使用してゲージ感度
を測定することで調査された他のガスに対してキャリブレーション処理された。
【００５９】 結果によれば、膜を通過するガスは１０トール以下の圧力では分子である。コ
ンダクタンスはガスタイプの関数として変化し、分子流で予測されたように圧力
には関係しない。コンダクタンスと圧力との関係を示すグラフが示す微妙な変動
はディスクリートな圧力ステップと、ＰｉとＰｏを測定するのに使用されたゲー
ジのタイミングオフセットと時間定数の結果である。
【００６０】 これらの膜の測定された面積コンダクタンス（膜面積にノーマル化）は、Ｈｅ
とＯ2に対してそれぞれ５.１６ｘ１０-3と１.６８ｘ１０-3 Ｉ/ｃｍ2である。
これらの値は前述した５.１６ｘ１０-3と１.８５ｘ１０-3として報告したＨｅと
Ｏ2値とに好都合に匹敵する［メモ：“ＨとＯの予備結果；多孔質シリコン（Ｐ
Ｓ）膜を通過する移動”、Ｋ.Ｒ.ザバジル、１９９７年６月１０日］。
【００６１】 平均孔径８.８ｎｍ、５０ミクロン長、及びヘリノ他［Ｒ.ヘリノ、Ｇ.ボルン
チル、Ｋ.バリア、Ｃ.バートランド、Ｊ.Ｌ.ギノークス、電気化学学会誌１３４
（８）１９８７、１９９４］が提供した孔サイズ配分を使用した予測コンダクタ
ンス値の計算は、６４％孔質の等しい値を提供する。この孔質性は陽極化に使用
される電流強度とＨＦ密度の範囲内である。これら膜のレスポンスは一連の追加
ガスに対しても測定された。実験の値は、この予想された関係がこれら孔部内の
輸送に対して利用されることを示すためにガス分子量の平方ルートの逆数の関数
としてプロットされた。このプロット曲線は予想された線型（一次）依存を示し
ている。大きな偏差が高低分子量で観察される事実は、余剰の流れが交互支持機
構（Ｈ2で説明）によって支持されているか、予測された偏差よりもずっと大き
な偏差がシステムのポンプ速度に発生しており、測定値を歪めていることを暗示
している。
【００６２】 コンダクタンスの１００ｍトール以下のインレット圧力での測定は困難になる
。この影響は、測定されたコンダクタンスが低圧で少々減少するように見えるデ
ータで明瞭に示されている。この影響はベースラインイオンゲージの測定値のド
リフト現象の結果であろう。そこではイオンゲージは孔部アウトレット圧力の測
定に使用される。このシステムはこのドリフトを最小限にし、１ｍトール以下の
インレット圧力にまでコンダクタンスの数値の下限値を降下させるように設計さ
れている。ＤＭＭＰのために２ｍトールで測定されたコンダクタンスはドリフト
最小限化が低インレット圧力でどのようにコンダクタンス値を提供するのかを示
している。
【００６３】 実験と予想結果の相関にも拘わらず、欠陥構造はこれら膜内のガス移動の主た
るメカニズムであるように見える。１０トールの限界を超える上昇孔部インレッ
ト圧力に対応する膜データから、１０トールを超えるとコンダクタンスは増加を
開始し、圧力と線型関係で上昇する。このタイプのレスポンスは典型的には変移
部の毛管現象に対するものであり、最後に粘性流が支配的になる。毛管アレイの
レスポンスはニュードセン(Knudsen)公式を使用して計算される。
【００６４】 ｎは孔部の数であり、Ｏは、粘性コンダクタンス（Ｃv）が分子コンダクタン
ス（ＣM）に等しくなる値に対して全ての値における圧力と径の乗算の比に等し
い無単位パラメータである。データは、加重配分された５.３：１１.３ｎｍ孔部
が流通に関わっていると仮定すると、予想されるコンダクタンスの圧力との偏差
を示している［Ｒ.ヘリノ、Ｇ.ボーンチル、Ｋ.バリア、Ｃ.バートランド、Ｊ.
Ｌ.ギノウクス、電気化学学会誌１３４（８）、１９８７、１９９４］。この孔
サイズ分布に対する変移流形態は１０００トール以上で発生すると予想される事
実は、ずっと大きな断面パラメータ構造がこれら膜で観察される通流に関与して
いることを示している。実験データに対して妥当にフィットさせるサーチは送信
可能な構造に対して１６ミクロンの平均孔径を提供する。１６ミクロンの孔径で
約２孔部/膜がこれらの膜を通過する測定された通流に必要とされるであろう。
【００６５】 別な説明では、残流が、予想される５.３から１１.３ｎｍ範囲の孔部によって
サポートされるときに、異常な低変移圧を発生させるこれら欠陥の存在が原因で
ある。
【００６６】 結果は、５枚の膜に分布された約８ミクロンと約１６ミクロン径の孔部に沿っ
て１０％の孔質性で予想される孔分布の組み合わせレスポンス（双モード分布）
を示す。得られた曲線は変移流領域を通じたコンダクタンスを予測させる。計算
によれば、予測された孔密度から、貢献度を増加させつつ欠陥径を約１ミクロン
にシフトすることで双モード分布を変動させる試みはコンダクタンスのさらに厳
しい過少予測の原因となる。
【００６７】 結果は欠陥構造が研究された膜の多量の通流に関与していることを暗示してい
る。大きな孔断面パラメータ欠陥の存在は、孔側壁衝突が望むプロセスを規制す
るような適用形態に大きく影響を及ぼす。表面触媒により発生する化学物質ある
いは吸収によって創出される時間依存分離は別々のプロセスであり、それらの効
果は孔移動中に分子によって経験される側壁衝突数の減少により大きく低減され
るであろう。双モデル孔サイズ配分の前例はこの問題の厳しさを示している。前
例の場合、８４％の通流は圧力が約２０トール以下に抑えられているときさらに
大きな孔部によって提供されている。これらの孔部を粘性流が通過する状態にお
いては、通流量パーセントは７００トールで約９５％に上昇する。これらの値は
意図される小径の孔部が望むプロセスで二義的な役割を果たすであろうことを示
している。
【００６８】 さらなる実験結果は本願発明の燃料電池に関して以下において開示されている
。前述の実験は、Ｐ型及びＮ型のＳｉ膜の両方での分子‐粘性流の低圧しきい値
によって証明されるごとく、多孔質シリコン基板のマクロ構造欠陥の証拠を示し
ている。これらの欠陥はスーパークリティカルＣＯ2抽出技術を使用した膜の乾
燥処理によって排除される。以前には全ての面支持Ｓｉ膜はＨ2Ｏ内での長い含
浸工程後に空気乾燥されていた。
【００６９】 これらの結果に基いて、粘性体移動現象に関与する構造は乾燥中の毛管力に起
因する孔内亀裂に違いないことが知れた。毛管力を最小とする最初の試みとして
、裏側支持された膜はイソプロパノール内に沈下された。これは水の約１/３の
表面張力を有している。実験結果は膜が孔構造に害を及ぼすことなくＣ3Ｈ7ＯＨ
から乾燥できることを示している。しかし、膜が孔構造に浸透するＨ2Ｏでの乾
燥に耐えることができるか否かの問題は残る。この問題は、膜がＨ2Ｏと接触し
て幾分かの水和/脱水サイクルを行う燃料電池への適用に付き物である。
【００７０】 裏側支持膜（ｎ-Ｓｉ、約０.００５から約０.０２Ωｃｍ）での水和/脱水サイ
クルの実験が行われた。膜はＣ3Ｈ7ＯＨの含浸バスから提供され、脱イオン化Ｈ
2Ｏ（１８ＭΩｃｍ）に乾燥を介さずに直接的に移動された。ゴールはＣ3Ｈ7Ｏ
ＨとＨ2Ｏの相溶性を利用して孔部の全面的な湿潤を提供することであった。膜
は１６時間含浸状態に置かれ、空気乾燥された。膜は１０００トールまでの圧力
に対して分子流を示した。Ｈｅの浸透率は７ｘ１０-8モルｓ-1ｍ-2Ｐａ-1であっ
た。この値は、同様な条件（約５ｘ１０-8から約１ｘ１０-7モルｓ-1ｍ-2Ｐａ-1 ）のもとで陽極化処理された３つの裏側とサイド支持されたｎ-Ｓｉ（約０.００
５から約０.０２Ωｃｍ）膜の組合せに対して測定されたＨｅ浸透率範囲内であ
る。この結果は裏側支持された膜が乾燥中に物理的なストレスに耐えることがで
きるという結論を支持している。
【００７１】 これら膜の低い孔質性も検査された。計算された予測浸透率５ｘ１０-6モルｓ -1 ｍ-2Ｐａ-1は平均孔径１０ｎｍと最大孔質性５０％を基礎としている。測定値
は１％の数１０分の１の孔質性を暗示する。これたの低値には２つの説明が存在
する。テーパされた径の孔（陽極化サイド内側から減少する径）と、高密度で提
供された膜の裏側を貫通しない有限孔または枝孔である。これら両方の可能性は
多量損失を通じて測定される高容積低断面積の孔部を提供する。消耗層の存在と
限定孔可動性は孔部が貫通していない可能性を説明する。要は貫通する孔部のみ
がハニカム支持構造体に隣接して位置することである。なぜなら、薄くなる膜オ
ーバー層を通過する孔インジェクションの運動限定要因が存在するからである。
垂直孔質性の変動は不定孔径によるものであろうが、ヘリノ他によって０.０１
Ωｃｍ ｎ-Ｓｉであることが観測されている（電気化学学会誌１３４（８）１
９９４）。
【００７２】 浸透性が増加するかどうかを調べるため、サイド支持膜の裏側がエッチングさ
れた。特定の膜がポリエチレン支持リング上に支持構造体と共に配置された。約
４９重量％降下したフッ化水素が支持構造体上に置かれた。ＨＦは４５分間膜上
に残されたが、膜前面に浸透の痕跡はなかった。エッチング後に脱イオン化Ｈ2
Ｏ内でクエンチ処理され、膜は乾燥された。Ｈｅ浸透テストは５ｘ１０-6モル-1 ｍ-2Ｐａ-1の値を提供した。高圧でのこの値の上昇は減少したポンプ速度の結果
である。増加したガス移動は５倍の数の孔部または１.７倍の平均孔径の増加に
よって得られる。消耗性低孔質層の除去は好都合である。なぜなら、エッチング
時間は９ｎｍのＳｉ（０.２ｎｍ ｓ-1のエッチング時間）除去となるからであ
る。これはｎ-Ｓｉの消耗膜厚の妥当な予測値である（Ｓ.Ｒ.モリソン、“半導
体と酸化金属電極の電気化学”、総会、１９８０、６９ページ）。膜の裏側での
好適な孔拡張は望ましい。なぜなら、エッチング処理が孔部の全長に対して行わ
れず、孔部内の放射状物体移動が膜内に入る孔側壁エッチング程度を限定すると
いう間接的な証拠が存在するからである。
【００７３】 浸透性は、コントロールされた物質の除去が移動に大きな影響を与えるという
説明に活用される。この実験はこれら２つの可能性の間に差異を発見しなかった
。反応性イオンエッチングの陽極化処理後の使用は、膜の前後の層を徐々に取り
除いて浸透性の増加を調べることで移動バリヤーがどのようなものかを決定する
のに役立つ。孔部の液体濃縮は可能性の問題ではない。ＸｅとＳＦ6の孔部イン
レットガスパルス測定ではミリ秒から秒範囲でタイムラグが発生しなかった。自
由孔から液体充填孔（１０-2から１０-5ｃｍ2ｓ-1）への拡散係数の差は、孔充
填の時間に応じてミリ秒以下から数秒以下までのタイムラグのシフトを発生させ
る。
【００７４】 前述の実験の結果は、多孔質Ｓｉミクロ加工されたガス浸透性膜が製造可能で
あり、移送がニュードセン流として特徴付けられ、浸透性がどのような気体に対
しても計算でき、裏側支持された多角形支持構造が頑丈な膜を提供することを示
している。 Ｐｔデポジション プラチナの当初デポジション処理では、約０.０１Ｍから約０.００１Ｍ濃度の
溶液中のＰｔの化学メッキが、約ｐＨ２.５から約４.４（例えばＨＣｌで調整）
にて利用された。このデポジション法はミクロン厚フィルムを提供した。Ｐｔ触
媒層の目的はＰｔ層に孔部を妨害させず、ガス流を妨害させないことである。 燃料電池の性能 ネーションフィルムを使用して燃料電池がサンドイッチ形態でテストされた。
性能は図１７に極性曲線として示されている。
【００７５】 浸透性の測定は本願発明のデバイスの陽極と陰極を水素流が約５ｍｌ/分で通
過することを示すような器具を使用して行われた。しかし、陰極を空気流からブ
ロックしても燃料電池を完全には閉鎖しない。約５０％の性能低下は酸素が燃料
電池内の周囲に拡散できることを暗示している。
【００７６】 一般的に、水素利用効率は、例えば水素流の改善、触媒（例えば、プラチナ）
コーティングを含んでガス拡散支持構造体の孔質性の改善、電気メッキの改善、
及び触媒/電解質インターフェースの改善によって提供される。電気メッキは、
例えばＮＡＦＩＯＮフィルムであるポリマーフィルムの溶液及び/又はホットプ
レスからの膜デポジション処理によって改善される。
【００７７】 図１６には本願発明の孔質シリコンベース膜が図示されている。このマイクロ
グラフはｎ+-Ｓｉの非支持である約５０ｍＡ/ｃｍ2の約５０ｍｍの膜を図示して
いる。
【００７８】 本願発明の燃料電池は適当なバッテリー交換用として幅広い適用に向いている
。適用対象は一般向け電子機器（形態電話、ＰＤＡ、ラップトップコンピュータ
）を含む。マイクロマシン用のチップベースの電源は特に有用である。この適用
法では、燃料電池電源コンバーターをマイクロマシンと同じウェハー上に提供す
ることが可能であり、チップベースの集積マイクロシステムに、例えばセンサー
機能、思考機能、通信機能及びマイクロマシン機能を提供する。例えばマイクロ
ロボットはチップ電源のそのような燃料電池で好適に動かされる。
【００７９】 前述したように、本願発明は高温での形状化と操作が可能である。本願発明の
デバイスの高温（約１００℃から約１０００℃）の形状化及び操作は燃料供給を
容易にし、炭化水素燃料やアルコール燃料の直接的な利用を可能にする。高温操
作と形状化はこれら燃料の内部再生を可能にし、主燃料として水素を供給する。
【００８０】 本願発明によれば、高温操作/形状化は、プラチナや他の耐熱性触媒上の酸化
ジルコニウム電解質（例えば、酸化イットリウム安定化酸化ジルコニウムすなわ
ちＹＳＺ）のごとき知られた酸化物コンダクターや窒化ケイ素膜上の集電体の使
用を通じて可能である。この単純形態では、プラチナあるいは他の適当な耐熱材
は分散触媒及び集電体として作用する。
【００８１】 溶液法、スパッタリング法、スラリー法、テープ法または他の方法でデポジシ
ョン処理が可能なＹＳＺ電解質組成物は０.９ＺｒＯ2+０.１Ｙ2Ｏ3の組成並びに
０.９ＺｒＯ2+０.０４Ｙ2Ｏ3+０.０６Ｓｃ2Ｏ3の組成を含んでいる。
【００８２】 本願発明によれば、酸化物コンダクターとプロトンコンダクター高温電解質の
両方が使用できる。溶液、スパッター、ＣＶＤまたは他の方法でオプション的に
デポジション処理される高温触媒物質には、貴金属、例えば、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ
、Ｐｄ、Ａｇ/Ｐｄ合金、並びに非貴金属、例えば、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｆｅ、
並びに酸化物、例えば、ＰｒＯ2、ＣｅＯ2、Ｉｎ2Ｏ3及び酸化組成物、例えば、
亜マンガン酸塩、輝コバルト鉱が存在する。
【００８３】 本願発明は迅速な装置開発及び最良化を可能にする。１体のウェハーにて１８
個の燃料電池デバイス（何千もの個々の電池）が提供された前述の例は成分物質
（例えば、触媒、膜、および装置デザイン（電極形状、膜孔サイズ、水管理技術
等々））の組み合わせによる最良化を提供する。この方法で、個々のデバイス形
状と他のデザインパラメータはマスクデザインを介してオプションで対称的に変
化され、触媒及び膜は、制御されたデポジション処理（ＣＶＤまたはスパッタリ
ングデポジション処理のマスク）を介して対称的に変化され、あるいは、液体形
態（例えば、インクジェットデポジション処理）による制御された移動で対称的
に変化される。
【００８４】 複数デバイスのウェハーの平行診断は、埋め込まれたセンサー、光学的スリー
ニングまたは個々のデバイスの熱測定用の複数用デバイスウェハーの熱画像、あ
るいはウェハーへのウェハー特徴モジュールの“ドッキング”で個々のデバイス
性能（ガス消費、電圧、電流、熱、ｐＨ）の平行測定によって達成される。
【００８５】 この方法で、多くのデバイス形態が従来のカットアンドトライ型開発手法では
なくて平行的に評価できる。個々のデバイスデザインまたは形態は迅速に最良化
できる。例えば、１０4の燃料電池ペアはチップ上に提供される。これらのチッ
プで、例えば触媒形態はウェハーの表面で変化する。次に、各燃料電池は、例え
ば１０秒間、極性曲線を測定することで検査される。この組み合わせ技術は何百
万の人員-時間を要する実験作業を１日で終わらせる。
【００８６】 本願発明の多彩な実施例は、例えば、電子機器との燃料電池の一体化、半導体
製造業界の自動機械を使用した燃料電池の大量生産、さらに薄い膜と、さらに高
いプロトンモビリティ、半導体タイプインターコネクト及びさらに高い集電効率
、フレキシブルなプリズム形態ファクター、スケール性、実施形態によってはエ
ンドプレート、ボルト、タイロッド等の排除、さらに高いエネルギー密度、迅速
最良化、化学または金属水化物Ｈ2保存システムとの一体化、チップベースの充
電用電気分解器、電源管理集積、液体燃料組み込み（例えばＭｅＯＨ）、プレキ
ャストまたは他の膜のフレキシブルな使用、研磨Ｓｉウェハー面から加工された
孔サイズの触媒処理された孔部への“グランドアップ”からのインターフェース
の構築による３ウェイインターフェースミクロ構造制御、電気化学デポジション
処理とスピンキャスティング処理による孔部内への制御深度での触媒とイオノマ
ーの配置、及び、イオノマー膜厚の減少を提供する。
【００８７】 これらの例は、一般的あるいは特殊なリアクタント及び/又は本願発明の作動
条件を前例のものと交換することで同様に反復される。
【００８８】 以上、本願発明を好適実施例を利用して解説したが、他の実施例でも同様な結
果が得られるであろう。本願発明のこれら実施例の変更及び修正は当業技術者に
は明らかであろう。それらは本願発明のスコープの範囲内であり、「請求の範囲
」に記載されている。
【図面の簡単な説明】
【図１ａ】 図１aはエネルギー発生用燃料電池の概略図である。
【図１ｂ】 図１bは電気分解電池の概略図である。
【図２ａ】 図２aは触媒を含んだプロトンコンダクターの概略図である。
【図２ｂ】 図２bは触媒を保持する粒子の概略図である。
【図３】 図３は電池電圧と電流強度との関係を表すプロット図である。
【図４】 図４は本願発明の平型燃料電池の１好適実施例の概略図である。
【図５】 図５は本願発明の平型燃料電池の１好適実施例の断面図である。
【図６ａ】 図６aは本願発明の電極アレイ構造体の１好適実施例の概略図であ
る。
【図６ｂ】 図６bは本願発明の電極アレイ構造体の１好適実施例の概略図であ
る。
【図６ｃ】 図６cは本願発明の電極アレイ構造体の１好適実施例の概略図であ
る。
【図７】 図７は本願発明の双極電池の１好適実施例の概略図である。
【図８】 図８は本願発明の燃料電池の１好適実施例の断面図である。
【図９】 図９は本願発明の１好適実施例の流通路の平断面図である。
【図１０】 図１０は本願発明の１好適実施例の燃料電池の平面図である。
【図１１】 図１１は本願発明の１好適実施例による複数の燃料電池の平面図で
ある。
【図１２ａ】図１２aは本願発明の１好適実施例によるリトグラフ工程の概略図
である。
【図１２ｂ】図１２bは本願発明の１好適実施例によるリトグラフ工程の概略図
である。
【図１３】 図１３は本願発明の１好適実施例によるエッチング処理されたシリ
コンウェハーの電子顕微鏡平面図である。
【図１４ａ】図１４aは本願発明の１好適実施例によるエッチング処理されたシ
リコンウェハーの電子顕微鏡側面図である。
【図１４ｂ】図１４bは本願発明の１好適実施例によるエッチング処理されたシ
リコンウェハーの電子顕微鏡側面図である。
【図１５】 図１５は本願発明の１好適実施例による電極アレイ構造体の一部の
平面図である。
【図１６】 図１６は本願発明の１好適実施例による陽極処理されたシリコン膜
の電子顕微鏡平面図である。
【図１７】 図１７は本願発明の１好適実施例による燃料電池の極性を示すプロ
ット図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ，ＵＧ，ＺＷ )，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ， ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＧ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ， ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，Ｃ Ｎ，ＣＲ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＤＭ，ＥＥ，ＥＳ ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ， ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，Ｋ Ｒ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ ，ＭＡ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ， ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，Ｓ Ｉ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ，ＶＮ，ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ (72)発明者 シルウェスター，アラン，ピー． アメリカ合衆国 ニューメキシコ州 87107，ロス ランチョズ デ アルバカ ーキ，ノースウェスト，トーマス コート 6044 (72)発明者 リバ，ゲイル，エヌ． アメリカ合衆国 ニューメキシコ州 87112，アルバカーキ，ノースイースト， プンタ デ ビスタ 2312 (72)発明者 ジペリアン，トーマス，イー． アメリカ合衆国 ニューメキシコ州 87015−2132，エッジウッド，カミーノ セリトス 94 (72)発明者 クラビッツ，スタンリー アメリカ合衆国 ニューメキシコ州 87043，プラシタス，アスペン ロード 26 (72)発明者 ヘクト，アンドリュー アメリカ合衆国 ニューメキシコ州 87047，サンディア パーク，スカイライ ン ドライブ 19 Ｆターム(参考） 5H018 AA06 AS01 BB01 BB03 BB07 BB08 BB13 DD08 EE01 EE03 EE11 5H026 AA06 AA08 BB10 CC03 CV03 CX04 EE01 EE02 5H027 AA06 AA08

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】少なくとも１体の電極を含んだ少なくとも１枚のエッチング処理
    された導電性孔質フィルムを含んで成る燃料電池。
  2. 【請求項２】フィルムは少なくとも１層を含んでおり、好適には、該少なくと
    も１層は少なくとも１層の誘電層と少なくとも１層の導電層であり、該誘電層は
    オプションでシリコンを含んでおり、該導電層はオプションで、金、アルミ、プ
    ラチナ及び導電性有機物質で成る群から選択される少なくとも１物質を含んでい
    ることを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
  3. 【請求項３】少なくとも１種の触媒をさらに含んでいることを特徴とする請求
    項１記載の燃料電池。
  4. 【請求項４】フィルムを支持するために少なくとも１体の支持基板をさらに含
    んでおり、好適には、該支持基板は少なくとも１本の燃料通路を含んでいること
    を特徴とする請求項１記載の燃料電池。
  5. 【請求項５】エッチング処理された孔質フィルムの製造方法であって、 a)支持基板を提供するステップと、 b)該支持基板上にフィルムを形成するステップと、 c)該フィルム内に孔部をエッチング処理で提供するステップと、 を含んで成り、好適には、前記支持基板をエッチング処理するステップをさらに
    含んでおり、好適には、前記フィルムは少なくとも１層の導電層と、少なくとも
    １層の誘電層とで成る群から選択される少なくとも１層を含んでいることを特徴
    とする製造方法。
  6. 【請求項６】エッチング処理され、陽極化処理されたシリコンベースの孔質電
    極を含んで成る燃料電池であって、好適には、少なくとも１種の触媒をさらに含
    んでいることを特徴とする燃料電池。
  7. 【請求項７】シリコンベースの孔質電極の製造方法であって、 a)シリコンベース基板を提供するステップと、 b)該シリコンベース基板の少なくとも１面をエッチング処理するステップと
    、 c)エッチング処理された該シリコン基板を陽極化処理して該シリコンベース
    基材に孔部を形成するステップと、 を含んで成る製造方法。
  8. 【請求項８】基板をエンボス処理する方法であって、 a)支持基板を提供するステップと、 b)該支持基板上にフィルムを形成するステップと、 c)該フィルムをパターン化処理するステップと、 d)別基板を提供するステップと、 e)該別基板内に前記フィルムのパターンをエンボス処理するステップと、 含んで成り、好適には、前記パターン化処理は、前記フィルムに物質を追加する
    ステップと、該フィルムから物質を抜き出すステップとで成る群から選択される
    少なくとも１つのステップを含んでいることを特徴とする方法。
  9. 【請求項９】型の製造方法であって、 a)シリコン基板を提供するステップと、 b)該シリコン基板をパターン化処理するステップと、 c)該シリコン基板とフレキシブルな物質とを接触させてパターンを該フレキ
    シブルな物質に転写させるステップと、 を含んで成り、好適には、該パターン化処理は、前記フィルムに物質を追加する
    ステップと、該フィルムから物質を抜き出すステップとで成る群から選択される
    少なくとも１つのステップを含んでいることを特徴とする方法。
  10. 【請求項１０】組み合わせ実験方法であって、 a)燃料電池の製造のためにシリコン基材を含んだ物質を提供するステップと
    、 b)該シリコン基材上に複数の燃料電池を提供するステップと、 c)該燃料電池をテストするステップと、 を含んで成る方法。
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