JP3267034B2 - 固体電解質型燃料電池の製造方法 - Google Patents

固体電解質型燃料電池の製造方法

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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質型燃料電池
の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術と課題】固体電解質型燃料電池における電
極反応は、固体電解質と電極と気相との三相界面で生じ
ると考えられている。従って、燃料電池の発電性能を向
上させるためには、三相界面の面積を広くすることが必
要である。このために、従来より、電極材料に粒径の小
さい粒子を採用して電極を微細構造化して実効電極面積
を広くするものが知られているが、満足のゆくものでは
なかった。
【０００３】そこで、本発明の課題は、実効電極面積を
広くすることができる固体電解質型燃料電池の製造方法
を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段と作用】以上の課題を解決
するため、本発明に係る固体電解質型燃料電池の製造方
法は、 （ａ）電極グリーンシートの固体電解質に接合する面に
電解質粒を付着する工程と、 （ｂ）固体電解質グリーンシートの表裏面に前記電極グ
リーンシートを前記電解質粒を挟んで圧着する工程と、 （ｃ）前記固体電解質グリーンシートと前記電極グリー
ンシートを共焼成する工程と、 を備えたことを特徴とする。ここに、共焼成とは、各グ
リーンシートを同時に焼成することを意味する。
【０００５】以上の方法により、電解質粒により固体電
解質と電極の接合面に凹凸ができ、従来の接合面と比較
して電極の実効面積が広い固体電解質型燃料電池が生産
性良く製造される。
【０００６】
【実施例】以下、本発明に係る固体電解質型燃料電池の
製造方法の実施例について添付図面を参照して説明す
る。
【０００７】 ［第１実施例、図１及び図２］ 第１実施例はサンドペーパーを利用して固体電解質と電
極の接合面を粗面化した燃料電池について説明する。
【０００８】まず、燃料側電極のグリーンシート製造方
法について説明する。粉末状のセラミックス材料である
酸化ニッケルとイットリウム安定化酸化ジルコニウムと
を同重量ずつ混合して導電体粉末とした後、結合剤（例
えば、ポリビニルブチラール系バインダ）、溶剤（エタ
ノール、トルエン）を適当量加えたスラリー（泥しょ
う）とする。得られたスラリー状混合物１００重量に対
して、平均粒径が１０μｍ程度のセルロース粉末３０重
量を加えてスラリー状の原料とする。このスラリー状の
原料からドクターブレード法によって、厚さが５０〜１
００μｍの燃料側電極グリーンシートを作製した。
【０００９】次に、空気側電極のグリーンシート製造方
法について説明する。燃料側電極グリーンシート製造方
法と同様に、粉末状のランタンマンガナイトに結合剤
（例えば、ポリビニルブチラール系バインダ）及び溶剤
（エタノール、トルエン）を適当量加えてスラリー状の
混合物とする。得られたスラリー状混合物１００重量に
対して、平均粒径が１０μｍ程度のセルロース粉末３０
重量を加えてスラリー状の原料とする。このスラリー状
の原料からドクターブレード法によって、厚さが５０〜
１００μｍの空気側電極グリーンシートを作製した。
【００１０】さらに、固体電解質となるイットリウム安
定化酸化ジルコニウムのグリーンシートを作製した。す
なわち、粉末状のイットリウム安定化酸化ジルコニウム
に対して結合剤（例えばポリビニルブチラール系バイン
ダ）及び溶剤（エタノール、トルエン）を適当量加えて
スラリー化し、ドクターブレード法によって、このスラ
リーから固体電解質グリーンシートを作製した。この場
合、固体電解質は緻密性を要求されるため、セルロース
粉末は加えなかった。
【００１１】作製された固体電解質グリーンシートを適
当枚重ねたものに、燃料側電極グリーンシートと空気側
電極グリーンシートをそれぞれ上下から重ね、さらに、
その上下にプラスチックフィルムを介して、サンドペー
パー（目の粗さが＃１００のもの、すなわち１平方イン
チ当たり１００メッシュのふるいを通過した粒径からな
る砂を固めたもの）を、その粗面が燃料側または空気側
電極グリーンシートに対向するように重ねた。プラスチ
ックフィルムの使用は、圧着後にサンドペーパーを取り
外し易いようにするためである。次に、これをプラスチ
ック製の袋に入れた後、袋の中を真空状態にし、温間静
水圧プレス機を用いて圧着した。このとき図１に示すよ
うに、燃料側電極２及び空気側電極３は薄いため、サン
ドペーパーの粗い面がこれらの電極２，３を凹凸形状に
する。この結果、固体電解質１と燃料側電極２の接合面
４及び固体電解質１と空気側電極３の接合面５が凹凸形
状になる。接合面４，５の粗さは平均５０μｍ程度とな
る。圧着後、プラスチック製の袋から取り出された積層
体は、サンドペーパーとプラスチックフィルムが取り外
され、所定の大きさに裁断されて成形体とされた。この
成形体を１３００℃の温度で２時間共焼成した。この共
焼成によって、セルロース粉末は飛散して、セルロース
粉末跡に気孔が形成されることになる。この後、室温ま
で冷却することによって、多孔質電極である燃料側電極
２と空気側電極３を表裏面に設けた固体電解質１を得
た。
【００１２】こうして得られた電極付き固体電解質１を
備えた固体電解質型燃料電池の発電特性について評価し
た。評価結果を表１に示す。比較のため、サンドペーパ
ーを用いないで圧着して作製したものの評価結果も合わ
せて示す。
【００１３】
【表１】
【００１４】発電特性は以下に説明する測定回路を用い
て評価した。図２に示すように、電極２，３にそれぞれ
燃料ガス供給管７ａ、空気供給管７ｂを取り付けて燃料
電池を作製した。この燃料電池を測定回路１９に接続
し、発電特性を測定した。すなわち、燃料電池を１００
０℃の温度に保持しながら、燃料ガスと空気をそれぞれ
電極２，３に供給し、固体電解質１を介して電極反応を
起こさせ、かつ、電流計１１にて観察しながら単位電極
面積当たり３００ｍＡ／ｃｍ2の電流が流れる状態での
電極２，３の分極による電圧降下をカレントインターラ
プト法によりオシロスコープ１０ａ，１０ｂで測定し
た。なお、１４は参照極、８ａ，８ｂ，８ｃは白金線、
９は可変抵抗器、１２は水銀スイッチである。この分極
による電圧降下の値が小さいほど電極の実効面積が広
く、かつ、電池としての性能も優れていることになる。
表１には、第１実施例品が第１比較例品より電圧降下が
小さいことが示されている。以上のことから、第１実施
例品の方が電極実効面積が広いことがわかる。
【００１５】また、図１に示した拡大断面図に基づい
て、接合面４，５の実効電極面積を計算すると、接合面
が平面である場合の約１．５倍である。ところが、表１
に示された第１実施例品の分極による電圧降下は、第１
比較例品の１／２〜１／３程度にまで下がっている。こ
れは、接合面４，５の凹凸により、固体電解質１と電極
２，３の接触面積が広くなって密着力が強くなり、それ
によって燃料電池の内部インピーダンスも低くなったた
めであると考える。
【００１６】［第２実施例、図３］ 第２実施例は電解質粒を用いて固体電解質と電極の接合
面を凹凸形状にした燃料電池について説明する。
【００１７】まず、燃料側電極グリーンシートの製造方
法について説明する。粉末状の酸化ニッケルとイットリ
ウム安定化酸化ジルコニウムの混合物に結合剤、溶剤を
適当量加えてスラリー状の混合物とする。得られたスラ
リー状混合物１００重量に対して、平均粒径が１０μｍ
程度のセルロース粉末３０重量を加えてスラリー状の原
料とする。このスラリー状の原料からドクターブレード
法により燃料側電極グリーンシートを作製した。
【００１８】空気側電極グリーンシートも、粉末状のラ
ンタンストロンチウムマンガナイトを用いて燃料側電極
グリーンシートと同様の方法により作製した。
【００１９】作製された燃料側及び空気側電極グリーン
シートのそれぞれの片面に平均粒径が１０μｍ以上の電
解質粒を均一に付着する。第２実施例では平均粒粒が３
０μｍのイットリウム安定化酸化ジルコニウム粒を各電
極グリーンシートの片面に均一に散布した。
【００２０】さらに、固体電解質グリーンシートは、粉
末状のイットリウム安定化酸化ジルコニウムに結合剤及
び溶剤を適当量加えてスラリー化し、このスラリーから
ドクターブレード法によって作製した。
【００２１】次に、作製した燃料側及び空気側電極グリ
ーンシートを、その電解質粒が付着している面が固体電
解質グリーンシートの表裏面に対向するように重ねる。
次に、これをプラスチック製の袋に入れた後、袋の中を
真空状態にし、温間静水圧プレス機を用いて圧着した。
このとき、図３に示すように、散布された電解質粒２５
は電極グリーンシート２２，２３と固体電解質グリーン
シート２１に埋め込まれ、固体電解質２１と燃料側電極
２２の接合面２７及び固体電解質２１と空気側電極２３
の接合面２８が凹凸形状になる。
【００２２】圧着後、プラスチック製の袋から取り出さ
れた積層体を１４００℃の温度で共焼成した。
【００２３】こうして得られた電極付き固体電解質２１
を備えた固体電解質型燃料電池の発電特性について評価
した。評価結果を表２に示す。比較のため、電極グリー
ンシートに電解質粒を散布しないで製作したものの評価
結果も合わせて示す。
【００２４】
【表２】
【００２５】発電特性は、前記第１実施例において説明
した測定回路１９を用いて、燃料電池に単位電極面積当
たり３００ｍＡ／ｃｍ2の電流を流した状態での電極２
２，２３の分極による電圧降下を測定した。表２には第
２実施例品が第２比較例品より電圧降下が小さいことが
示されている。以上のことから、第２実施例品の方が電
極実効面積が広いことがわかる。
【００２６】なお、本発明に係る固体電解質型燃料電池
の製造方法は前記実施例に限定するものではなく、その
要旨の範囲内で種々に変形することができる。電極材料
に粒径の大きいセルロース粉末（平均粒径１００μｍ程
度のもの）を加えることによっても固体電解質と電極の
接合面を粗面化することができる。また、電極材料に適
量の電解質を混合すると、燃料電池の発電性能がより向
上する。
【００２７】
【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明に
よれば、電極と固体電解質の接合面を粗面化したので、
従来の接合面と比較して電極の実効面積を広くできる。
この結果、固体電解質型燃料電池の発電特性を向上させ
ることが可能になる。さらに、固体電解質と電極の接触
面積が広くなって密着力が強くなり、燃料電池の内部に
インピーダンスを低くすることができる。そして、この
内部インピーダンスの低下も燃料電池の発電性能の向上
に寄与するという副次的な効果がある。
【００２８】また、本発明によれば、電極と固体電解質
の接合面に電解質粒を配設したので、接合面に凹凸がで
き、従来の接合面と比較して電極の実効面積を広くでき
る。この結果、燃料電池の発電特性を向上させることが
可能になる。しかも、製造工程が簡素化して、安価で大
量生産できる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る固体電解質型燃料電池の第１実施
例を示すもので、電極を表裏面に設けた固体電解質の拡
大断面図。
【図２】燃料電池の発電特性を測定するための測定回路
を示す電気回路図。
【図３】本発明に係る固体電解質型燃料電池の第２実施
例を示すもので、電極を表裏面に設けた固体電解質の拡
大断面図。
【符号の説明】
１…固体電解質 ２…燃料側電極 ３…空気側電極 ４，５…接合面 ２１…固体電解質 ２２…燃料側電極 ２３…空気側電極 ２５…電解質粒 ２７，２８…接合面
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 平３−95864（ＪＰ，Ａ) 特開 昭56−160653（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−227362（ＪＰ，Ａ) 特開 平３−147268（ＪＰ，Ａ) 特開 平６−89736（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) H01M 8/02 H01M 8/12

Claims (1)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 電極グリーンシートの固体電解質に接合
    する面に電解質粒を付着する工程と、 固体電解質グリーンシートの表裏面に前記電極グリーン
    シートを前記電解質粒を挟んで圧着する工程と、 前記固体電解質グリーンシートと前記電極グリーンシー
    トを共焼成する工程と、 を備えたことを特徴とする固体電解質型燃料電池の製造
    方法。
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