JP3435608B2 - 多孔質電極の製造方法および燃料電池の製造方法 - Google Patents
多孔質電極の製造方法および燃料電池の製造方法Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、多孔質電極、例えば、
燃料電池、ガスセンサ及び湿度センサ等に用いられてい
る多孔質電極の製造方法および燃料電池の製造方法に関
する。
燃料電池、ガスセンサ及び湿度センサ等に用いられてい
る多孔質電極の製造方法および燃料電池の製造方法に関
する。
【０００２】
【従来の技術と課題】従来より、多孔質電極を製造する
場合、セラミックス粉末と、結合剤と、溶剤と、多孔質
にするための有機物粉末とを混合して原料とする方法が
ある。その際、得られる多孔質電極の表面積を大きくす
るために、平均粒径が１０μｍ以下の有機物粉末を用い
てサイズの小さい気孔を電極内に形成している。
場合、セラミックス粉末と、結合剤と、溶剤と、多孔質
にするための有機物粉末とを混合して原料とする方法が
ある。その際、得られる多孔質電極の表面積を大きくす
るために、平均粒径が１０μｍ以下の有機物粉末を用い
てサイズの小さい気孔を電極内に形成している。
【０００３】この方法は多孔質電極の膜厚が数十μｍ以
下の場合は問題ないが、膜厚が１００μｍ以上になる
と、ガスを透過させる性能が悪くなるという問題があ
る。ガスの透過性を優れたものにするために電極の気孔
率を大きくすると、電極の機械的強度が弱くなり、電極
の耐久性に問題が生じるおそれがある。また、単純に気
孔率だけを大きくすれば、電極の表面積が小さくなると
いう問題が発生する。
下の場合は問題ないが、膜厚が１００μｍ以上になる
と、ガスを透過させる性能が悪くなるという問題があ
る。ガスの透過性を優れたものにするために電極の気孔
率を大きくすると、電極の機械的強度が弱くなり、電極
の耐久性に問題が生じるおそれがある。また、単純に気
孔率だけを大きくすれば、電極の表面積が小さくなると
いう問題が発生する。
【０００４】そこで、本発明の課題は、ガス透過性が優
れ、電極の表面積が大きく、かつ、機械的強度が強い多
孔質電極の製造方法および燃料電池の製造方法を提供す
ることにある。
れ、電極の表面積が大きく、かつ、機械的強度が強い多
孔質電極の製造方法および燃料電池の製造方法を提供す
ることにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段と作用】以上の課題を解決
するため、本発明に係る多孔質電極の製造方法は、 （ａ）セラミックス粉末と、平均粒径１０μｍ以下の有
機物粉末と、平均粒径２０μｍ以上の有機物粉末と、結
合剤と、溶剤とを混合してスラリー状原料を作製する工
程と、 （ｂ）スラリー状原料にて膜を成形し、この膜を焼成し
て、平均粒径１０μｍ以下の有機物粉末が飛散した跡に
形成された小さい気孔と、平均粒径２０μｍ以上の有機
物粉末が飛散した跡に形成された大きい気孔と、を有す
る多孔質電極を作製する工程と、を備えたことを特徴と
する。また、本発明に係る燃料電池の製造方法は、 （ｃ）固体電解質と、固体電解質の表裏面に設けられた
燃料側電極および空気側電極とを備えた燃料電池の製造
方法であって、 （ｄ）セラミックス粉末と、第１の平均粒径１０μｍ以
下の有機物粉末と、第１の平均粒径２０μｍ以上の有機
物粉末と、結合剤と、溶剤とを混合して第１のスラリー
状原料を作製し、第１のスラリー状原料から燃料側電極
のグリーンシートを作製する工程と、 （ｅ）セラミックス粉末と、第２の平均粒径１０μｍ以
下の有機物粉末と、第２の平均粒径２０μｍ以上の有機
物粉末と、結合剤と、溶剤とを混合して第２のスラリー
状原料を作製し、第２のスラリー状原料から空気側電極
のグリーンシートを作製する工程と、 （ｆ）固体電解質グリーンシートを作製する工程と、 （ｇ）固体電解質グリーンシートを間に挟んで、燃料側
電極のグリーンシートと空気側電極のグリーンシートを
それぞれ上下から重ね、成形体を作製する工程と、 （ｈ）成形体を焼成する工程とを備え、 （ｉ）第１の平均粒径１０μｍ以下の有機物粉末が飛散
した跡に形成された小さい気孔と、第１の平均粒径２０
μｍ以上の有機物粉末が飛散した跡に形成され た大きい
気孔と、を有する燃料側電極と、 （ｊ）第２の平均粒径１０μｍ以下の有機物粉末が飛散
した跡に形成された小さい気孔と、第２の平均粒径２０
μｍ以上の有機物粉末が飛散した跡に形成された大きい
気孔と、を有する空気側電極と、 を形成することを特徴
とする。
するため、本発明に係る多孔質電極の製造方法は、 （ａ）セラミックス粉末と、平均粒径１０μｍ以下の有
機物粉末と、平均粒径２０μｍ以上の有機物粉末と、結
合剤と、溶剤とを混合してスラリー状原料を作製する工
程と、 （ｂ）スラリー状原料にて膜を成形し、この膜を焼成し
て、平均粒径１０μｍ以下の有機物粉末が飛散した跡に
形成された小さい気孔と、平均粒径２０μｍ以上の有機
物粉末が飛散した跡に形成された大きい気孔と、を有す
る多孔質電極を作製する工程と、を備えたことを特徴と
する。また、本発明に係る燃料電池の製造方法は、 （ｃ）固体電解質と、固体電解質の表裏面に設けられた
燃料側電極および空気側電極とを備えた燃料電池の製造
方法であって、 （ｄ）セラミックス粉末と、第１の平均粒径１０μｍ以
下の有機物粉末と、第１の平均粒径２０μｍ以上の有機
物粉末と、結合剤と、溶剤とを混合して第１のスラリー
状原料を作製し、第１のスラリー状原料から燃料側電極
のグリーンシートを作製する工程と、 （ｅ）セラミックス粉末と、第２の平均粒径１０μｍ以
下の有機物粉末と、第２の平均粒径２０μｍ以上の有機
物粉末と、結合剤と、溶剤とを混合して第２のスラリー
状原料を作製し、第２のスラリー状原料から空気側電極
のグリーンシートを作製する工程と、 （ｆ）固体電解質グリーンシートを作製する工程と、 （ｇ）固体電解質グリーンシートを間に挟んで、燃料側
電極のグリーンシートと空気側電極のグリーンシートを
それぞれ上下から重ね、成形体を作製する工程と、 （ｈ）成形体を焼成する工程とを備え、 （ｉ）第１の平均粒径１０μｍ以下の有機物粉末が飛散
した跡に形成された小さい気孔と、第１の平均粒径２０
μｍ以上の有機物粉末が飛散した跡に形成され た大きい
気孔と、を有する燃料側電極と、 （ｊ）第２の平均粒径１０μｍ以下の有機物粉末が飛散
した跡に形成された小さい気孔と、第２の平均粒径２０
μｍ以上の有機物粉末が飛散した跡に形成された大きい
気孔と、を有する空気側電極と、 を形成することを特徴
とする。
【０００６】以上の方法において、原料に含まれている
平均粒径１０μｍ以下の有機物粉末は、焼成の際飛散し
て跡にサイズの小さい気孔を形成する。この小さな気孔
が電極の表面積をアップさせる。一方、原料に含まれて
いる平均粒径２０μｍ以上の有機物粉末は、焼成の際飛
散して跡にサイズの大きい気孔を形成する。この大きな
気孔をガスはスムースに通過する。
平均粒径１０μｍ以下の有機物粉末は、焼成の際飛散し
て跡にサイズの小さい気孔を形成する。この小さな気孔
が電極の表面積をアップさせる。一方、原料に含まれて
いる平均粒径２０μｍ以上の有機物粉末は、焼成の際飛
散して跡にサイズの大きい気孔を形成する。この大きな
気孔をガスはスムースに通過する。
【０００７】
【実施例】以下、本発明に係る多孔質電極の製造方法お
よび燃料電池の製造方法の一実施例を説明する。実施例
として、固体電解質型燃料電池の空気側電極及び燃料側
電極の製造に適用した場合について説明する。まず、燃
料側電極のグリーンシート製造方法について説明する。
粉末状のセラミックス材料である酸化ニッケルとイット
リウム安定化酸化ジルコニウムとを同重量ずつ混合して
導電体粉末とした後、結合剤（例えば、ポリビニルブチ
ラール系バインダ）、溶剤（エタノール、トルエン）を
適当量加えてスラリー（泥しょう）とする。得られたス
ラリー状混合物１００重量に対して、平均粒径６μｍの
セルロール粉末２０重量と平均粒径４０μｍのセルロー
ル粉末１０重量を加えてスラリー状の原料とする。この
スラリー状の原料からドクターブレード法によって燃料
側電極のグリーンシートを作製した。
よび燃料電池の製造方法の一実施例を説明する。実施例
として、固体電解質型燃料電池の空気側電極及び燃料側
電極の製造に適用した場合について説明する。まず、燃
料側電極のグリーンシート製造方法について説明する。
粉末状のセラミックス材料である酸化ニッケルとイット
リウム安定化酸化ジルコニウムとを同重量ずつ混合して
導電体粉末とした後、結合剤（例えば、ポリビニルブチ
ラール系バインダ）、溶剤（エタノール、トルエン）を
適当量加えてスラリー（泥しょう）とする。得られたス
ラリー状混合物１００重量に対して、平均粒径６μｍの
セルロール粉末２０重量と平均粒径４０μｍのセルロー
ル粉末１０重量を加えてスラリー状の原料とする。この
スラリー状の原料からドクターブレード法によって燃料
側電極のグリーンシートを作製した。
【０００８】次に、空気側電極のグリーンシート製造方
法について説明する。燃料側電極のグリーンシート製造
方法と同様に、粉末状のランタンマンガナイトに結合剤
（例えば、ポリビニルブチラール系バインダ）及び溶剤
（エタノール、トルエン）を適当量加えてスラリー状の
混合物とする。得られたスラリー状混合物１００重量に
対して、平均粒径６μｍのセルロース粉末２０重量と平
均粒径４０μｍのセルロース粉末１０重量を加えてスラ
リー状の原料とする。このスラリー状の原料からドクタ
ーブレード法によって空気側電極のグリーンシートを作
製した。
法について説明する。燃料側電極のグリーンシート製造
方法と同様に、粉末状のランタンマンガナイトに結合剤
（例えば、ポリビニルブチラール系バインダ）及び溶剤
（エタノール、トルエン）を適当量加えてスラリー状の
混合物とする。得られたスラリー状混合物１００重量に
対して、平均粒径６μｍのセルロース粉末２０重量と平
均粒径４０μｍのセルロース粉末１０重量を加えてスラ
リー状の原料とする。このスラリー状の原料からドクタ
ーブレード法によって空気側電極のグリーンシートを作
製した。
【０００９】さらに、固体電解質となるイットリウム安
定化酸化ジルコニウムのグリーンシートを作製した。す
なわち、粉末状のイットリウム安定化酸化ジルコニウム
に対して結合剤（例えばポリビニルブチラール系バイン
ダ）及び溶剤（エタノール、トルエン）を適当量加えて
スラリー化し、ドクターブレード法によって、このスラ
リーから固体電解質グリーンシートを作製した。
定化酸化ジルコニウムのグリーンシートを作製した。す
なわち、粉末状のイットリウム安定化酸化ジルコニウム
に対して結合剤（例えばポリビニルブチラール系バイン
ダ）及び溶剤（エタノール、トルエン）を適当量加えて
スラリー化し、ドクターブレード法によって、このスラ
リーから固体電解質グリーンシートを作製した。
【００１０】作製された固体電解質グリーンシートを適
当枚重ねたものに、燃料側電極のグリーンシートと空気
側電極のグリーンシートをそれぞれ上下から重ねて圧着
し、所定の大きさに裁断して成形体を得た。この成形体
を１３００℃の温度で２時間焼成した。この焼成によっ
て、セルロース粉末は飛散して、平均粒径６μｍのセル
ロース粉末跡に小さな気孔が形成され、平均粒径４０μ
ｍのセルロース粉末跡に大きな気孔が形成されることに
なる。この後、室温まで冷却することによって、図１に
示すように、多孔質電極である燃料側電極２と空気側電
極３を表裏面に設けた固体電解質１を得た。
当枚重ねたものに、燃料側電極のグリーンシートと空気
側電極のグリーンシートをそれぞれ上下から重ねて圧着
し、所定の大きさに裁断して成形体を得た。この成形体
を１３００℃の温度で２時間焼成した。この焼成によっ
て、セルロース粉末は飛散して、平均粒径６μｍのセル
ロース粉末跡に小さな気孔が形成され、平均粒径４０μ
ｍのセルロース粉末跡に大きな気孔が形成されることに
なる。この後、室温まで冷却することによって、図１に
示すように、多孔質電極である燃料側電極２と空気側電
極３を表裏面に設けた固体電解質１を得た。
【００１１】こうして得られた２種類の実施例品１，２
の発電特性について評価した。評価結果を表１に示す。
比較のため、セラミックス材料を含むスラリー状混合物
１００重量に対して、平均粒径６μｍのセルロース粉末
３０重量を加えて（すなわち、平均粒径４０μｍのセル
ロース粉末は加えなかった）燃料側電極及び空気側電極
のスラリー状の原料としたこと以外は、前記製造方法と
同様の方法で作製した比較例１，２の評価結果も合わせ
て示す。
の発電特性について評価した。評価結果を表１に示す。
比較のため、セラミックス材料を含むスラリー状混合物
１００重量に対して、平均粒径６μｍのセルロース粉末
３０重量を加えて（すなわち、平均粒径４０μｍのセル
ロース粉末は加えなかった）燃料側電極及び空気側電極
のスラリー状の原料としたこと以外は、前記製造方法と
同様の方法で作製した比較例１，２の評価結果も合わせ
て示す。
【００１２】
【表１】
【００１３】発電特性は以下に説明する測定回路を用い
て評価した。図２に示すように、電極２，３にそれぞれ
燃料ガス供給管７ａ、空気供給管７ｂを取り付けて燃料
電池を作製した。この燃料電池を測定回路１９に接続
し、発電特性を測定した。すなわち、燃料電池を１００
０℃の温度に保持しながら、燃料ガスと空気をそれぞれ
電極２，３に供給し、固体電解質１を介して電極反応を
起こさせ、かつ、電流計１１にて観察しながら単位電極
面積当たり３０ｍＡ／ｃｍ2，３００ｍＡ／ｃｍ2の電流
が流れる状態での電極２，３の分極による電圧降下を電
圧計１０で測定した。なお、８ａ，８ｂは白金線、９は
可変抵抗器である。この分極による電圧降下の値が小さ
いほど電極のガス透過性が優れ、かつ、電池としての性
能も優れていることになる。表１には、実施例品１，２
が比較例品１，２より分極による電圧降下が小さいこと
が示されている。以上のことから、実施例品１，２の方
が電極２，３のガス透過性に優れていることがわかる。
て評価した。図２に示すように、電極２，３にそれぞれ
燃料ガス供給管７ａ、空気供給管７ｂを取り付けて燃料
電池を作製した。この燃料電池を測定回路１９に接続
し、発電特性を測定した。すなわち、燃料電池を１００
０℃の温度に保持しながら、燃料ガスと空気をそれぞれ
電極２，３に供給し、固体電解質１を介して電極反応を
起こさせ、かつ、電流計１１にて観察しながら単位電極
面積当たり３０ｍＡ／ｃｍ2，３００ｍＡ／ｃｍ2の電流
が流れる状態での電極２，３の分極による電圧降下を電
圧計１０で測定した。なお、８ａ，８ｂは白金線、９は
可変抵抗器である。この分極による電圧降下の値が小さ
いほど電極のガス透過性が優れ、かつ、電池としての性
能も優れていることになる。表１には、実施例品１，２
が比較例品１，２より分極による電圧降下が小さいこと
が示されている。以上のことから、実施例品１，２の方
が電極２，３のガス透過性に優れていることがわかる。
【００１４】なお、本発明に係る多孔質電極の製造方法
および燃料電池の製造方法は前記実施例に限定するもの
ではなく、その要旨の範囲内で種々に変形することがで
きる。特に、前記実施例では固体電解質型燃料電池の燃
料側電極及び空気側電極に適用した場合を説明したが、
これ以外、例えばガスセンサや湿度センサの多孔質電極
に適用してもよい。
および燃料電池の製造方法は前記実施例に限定するもの
ではなく、その要旨の範囲内で種々に変形することがで
きる。特に、前記実施例では固体電解質型燃料電池の燃
料側電極及び空気側電極に適用した場合を説明したが、
これ以外、例えばガスセンサや湿度センサの多孔質電極
に適用してもよい。
【００１５】
【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明に
よれば、原料が１０μｍ以下の有機物粉末と２０μｍ以
上の有機物粉末の両者を含むので、焼成の際両者は飛散
し、跡にそれぞれ小さい気孔と大きい気孔を形成するこ
とができる。小さい気孔は電極の機械的強度を確保しつ
つ、電極の表面積をアップさせる。大きい気孔はガス透
過性をアップさせる。従って、ガス透過性が優れ、電極
の表面積が大きく、かつ機械的強度が強い多孔質電極を
得ることができる。
よれば、原料が１０μｍ以下の有機物粉末と２０μｍ以
上の有機物粉末の両者を含むので、焼成の際両者は飛散
し、跡にそれぞれ小さい気孔と大きい気孔を形成するこ
とができる。小さい気孔は電極の機械的強度を確保しつ
つ、電極の表面積をアップさせる。大きい気孔はガス透
過性をアップさせる。従って、ガス透過性が優れ、電極
の表面積が大きく、かつ機械的強度が強い多孔質電極を
得ることができる。
【００１６】この結果、ガスセンサ、湿度センサ及び燃
料電池等の性能を向上させることが可能になる。
料電池等の性能を向上させることが可能になる。
【図１】本発明に係る多孔質電極の製造方法の一実施例
を示すもので、多孔質電極を表裏面に設けた固体電解質
の構造図。
を示すもので、多孔質電極を表裏面に設けた固体電解質
の構造図。
【図２】図１に示した多孔質電極を備えた燃料電池の発
電特性を測定するための測定回路を示す電気回路図。
電特性を測定するための測定回路を示す電気回路図。
２…燃料側電極
３…空気側電極
─────────────────────────────────────────────────────
フロントページの続き
(56)参考文献 特開 平４−67564（ＪＰ，Ａ)
特開 昭62−67387（ＪＰ，Ａ)
特開 平２−72560（ＪＰ，Ａ)
特開 平１−93476（ＪＰ，Ａ)
(58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名)
C04B 38/00 - 38/10
H01M 4/00 - 4/92
H01M 8/00 - 8/24
Claims (2)
- 【請求項１】 セラミックス粉末と、平均粒径１０μｍ
以下の有機物粉末と、平均粒径２０μｍ以上の有機物粉
末と、結合剤と、溶剤とを混合してスラリー状原料を作
製する工程と、 前記スラリー状原料にて膜を成形し、この膜を焼成し
て、前記平均粒径１０μｍ以下の有機物粉末が飛散した
跡に形成された小さい気孔と、前記平均粒径２０μｍ以
上の有機物粉末が飛散した跡に形成された大きい気孔
と、を有する多孔質電極を作製する工程と、 を備えたことを特徴とする多孔質電極の製造方法。 - 【請求項２】 固体電解質と、前記固体電解質の表裏面
に設けられた燃料側電極および空気側電極とを備えた燃
料電池の製造方法であって、 セラミックス粉末と、第１の平均粒径１０μｍ以下の有
機物粉末と、第１の平均粒径２０μｍ以上の有機物粉末
と、結合剤と、溶剤とを混合して第１のスラリー状原料
を作製し、前記第１のスラリー状原料から燃料側電極の
グリーンシートを作製する工程と、 セラミックス粉末と、第２の平均粒径１０μｍ以下の有
機物粉末と、第２の平均粒径２０μｍ以上の有機物粉末
と、結合剤と、溶剤とを混合して第２のスラリー状原料
を作製し、前記第２のスラリー状原料から空気側電極の
グリーンシートを作製する工程と、 固体電解質グリーンシートを作製する工程と、 前記固体電解質グリーンシートを間に挟んで、前記燃料
側電極のグリーンシートと前記空気側電極のグリーンシ
ートをそれぞれ上下から重ね、成形体を作製する工程
と、 前記成形体を焼成する工程とを備え、 前記第１の平均粒径１０μｍ以下の有機物粉末が飛散し
た跡に形成された小さい気孔と、前記第１の平均粒径２
０μｍ以上の有機物粉末が飛散した跡に形成された大き
い気孔と、を有する燃料側電極と、 前記第２の平均粒径１０μｍ以下の有機物粉末が飛散し
た跡に形成された小さい気孔と、前記第２の平均粒径２
０μｍ以上の有機物粉末が飛散した跡に形成さ れた大き
い気孔と、を有する空気側電極と、 を形成する ことを特徴とする燃料電池の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP00153293A JP3435608B2 (ja) | 1993-01-08 | 1993-01-08 | 多孔質電極の製造方法および燃料電池の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP00153293A JP3435608B2 (ja) | 1993-01-08 | 1993-01-08 | 多孔質電極の製造方法および燃料電池の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06206781A JPH06206781A (ja) | 1994-07-26 |
| JP3435608B2 true JP3435608B2 (ja) | 2003-08-11 |
Family
ID=11504137
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP00153293A Expired - Lifetime JP3435608B2 (ja) | 1993-01-08 | 1993-01-08 | 多孔質電極の製造方法および燃料電池の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3435608B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH11236279A (ja) * | 1998-02-25 | 1999-08-31 | Koichi Shimada | 多孔質セラミックス焼結体およびその製造方法 |
| KR101979108B1 (ko) * | 2017-09-22 | 2019-05-15 | 서강대학교산학협력단 | 다공성 산화니켈-지르코니아 복합 촉매, 이의 제조방법 및 이를 이용한 알코올의 제조방법 |
| JP2021135907A (ja) * | 2020-02-28 | 2021-09-13 | 本田技研工業株式会社 | 情報提供システム |
-
1993
- 1993-01-08 JP JP00153293A patent/JP3435608B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH06206781A (ja) | 1994-07-26 |
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