JPH08130022A - 固体電解質型燃料電池スタックの接合材および接合方法 - Google Patents
固体電解質型燃料電池スタックの接合材および接合方法Info
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- JPH08130022A JPH08130022A JP6267321A JP26732194A JPH08130022A JP H08130022 A JPH08130022 A JP H08130022A JP 6267321 A JP6267321 A JP 6267321A JP 26732194 A JP26732194 A JP 26732194A JP H08130022 A JPH08130022 A JP H08130022A
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
Landscapes
- Ceramic Products (AREA)
- Fuel Cell (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 構成部材を損傷させることなく、しかも接合
部の電気的接触抵抗を低減することができる固体電解質
型燃料電池スタックの接合方法を提供する。 【構成】 固体電解質膜と、その両面にそれぞれ積層さ
れた燃料側電極および酸素側電極とからなる単セルをイ
ンターコネクタを介して電気的に接合する方法であっ
て、単セルの燃料側電極またはこれに当接する集電体と
インターコネクタとの間に、ＮｉＯとインターコネクタ
材料とを混合した複合材料からなる接合材を介在させ、
接合面を圧着しつつ焼成する。
部の電気的接触抵抗を低減することができる固体電解質
型燃料電池スタックの接合方法を提供する。 【構成】 固体電解質膜と、その両面にそれぞれ積層さ
れた燃料側電極および酸素側電極とからなる単セルをイ
ンターコネクタを介して電気的に接合する方法であっ
て、単セルの燃料側電極またはこれに当接する集電体と
インターコネクタとの間に、ＮｉＯとインターコネクタ
材料とを混合した複合材料からなる接合材を介在させ、
接合面を圧着しつつ焼成する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質型燃料電池
スタックの接合材および接合方法に係り、特に、高温で
作動する固体電解質型燃料電池を構成する単セルの燃料
側電極、または該燃料側電極に当接された燃料側集電体
とインターコネクタとの間に介在させる接合材およびこ
れを用いた燃料電池スタックの接合方法に関する。
スタックの接合材および接合方法に係り、特に、高温で
作動する固体電解質型燃料電池を構成する単セルの燃料
側電極、または該燃料側電極に当接された燃料側集電体
とインターコネクタとの間に介在させる接合材およびこ
れを用いた燃料電池スタックの接合方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】固体電解質型燃料電池における単セルの
燃料側電極または該燃料側電極に当接させた燃料側集電
体とインターコネクタとを接続する際には、電気的接触
抵抗を低く抑える必要があり、従来から、発電時に相互
に強く押し当てることにより電気的に接続する方法と、
発電前にあらかじめ接合材を使用して接合させる方法が
知られている。
燃料側電極または該燃料側電極に当接させた燃料側集電
体とインターコネクタとを接続する際には、電気的接触
抵抗を低く抑える必要があり、従来から、発電時に相互
に強く押し当てることにより電気的に接続する方法と、
発電前にあらかじめ接合材を使用して接合させる方法が
知られている。
【０００３】しかしながら、発電時に互いに強く押し当
てる方法は、固体同志を接触させることから、電気的接
触抵抗を充分に低減することができず、また高い押圧力
により脆弱な単セル等の構成部材が損傷するという問題
があった。一方、発電前にあらかじめ接合する方法は、
インターコネクタと単セルの燃料側電極または該燃料側
電極に当接させた燃料側集電体との親和性が乏しく、ま
た互いの熱膨張差が大きいことから、電気的接触抵抗を
低減させ得る良好な接合材が見出せないという問題があ
った。
てる方法は、固体同志を接触させることから、電気的接
触抵抗を充分に低減することができず、また高い押圧力
により脆弱な単セル等の構成部材が損傷するという問題
があった。一方、発電前にあらかじめ接合する方法は、
インターコネクタと単セルの燃料側電極または該燃料側
電極に当接させた燃料側集電体との親和性が乏しく、ま
た互いの熱膨張差が大きいことから、電気的接触抵抗を
低減させ得る良好な接合材が見出せないという問題があ
った。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、上記
従来技術の問題点を解決し、固体電解質型燃料電池を構
成する単セルの燃料側電極、または該燃料側電極に当接
させた燃料側集電体とインターコネクタとを接合する接
合材であって、構成部材を損傷させることなく、電気的
接触抵抗を著しく低減することができる接合材および該
接合材を用いた接合方法を提供することにある。
従来技術の問題点を解決し、固体電解質型燃料電池を構
成する単セルの燃料側電極、または該燃料側電極に当接
させた燃料側集電体とインターコネクタとを接合する接
合材であって、構成部材を損傷させることなく、電気的
接触抵抗を著しく低減することができる接合材および該
接合材を用いた接合方法を提供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
本願で特許請求する発明は、以下のとおりである。 （１）固体電解質膜と、該固体電解質膜の両面にそれぞ
れ積層された燃料側電極および酸素側電極とからなる単
セルをインターコネクタを介して電気的に接続する際
の、前記単セルの燃料側電極または該燃料側電極に当接
した燃料側集電体と前記インターコネクタとの間に介在
させる接合材であって、ＮｉＯと、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、
Ｂａ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｍ
ｏおよびＰｄのうち少なくとも１種類の元素を添加した
ＬａＣｒＯ3 からなるインターコネクタ材料をモル比
０．５〜５．０で混合した複合材料を厚さ０．１〜３ｍ
ｍに成形したことを特徴とする固体電解質型燃料電池ス
タックの接合材。 （２）固体電解質膜と、該固体電解質膜の両面にそれぞ
れ積層された燃料側電極および酸素側電極とからなる単
セルをインターコネクタを介して電気的に接続する固体
電解質型燃料電池スタックの接合方法であって、前記単
セルの燃料側電極または該燃料側電極に当接した燃料側
集電体と前記インターコネクタとの間にＮｉＯとインタ
ーコネクタ材料とからなる接合材を介在させ、接合面を
圧着しながら焼結することを特徴とする固体電解質型燃
料電池スタックの接合方法。
本願で特許請求する発明は、以下のとおりである。 （１）固体電解質膜と、該固体電解質膜の両面にそれぞ
れ積層された燃料側電極および酸素側電極とからなる単
セルをインターコネクタを介して電気的に接続する際
の、前記単セルの燃料側電極または該燃料側電極に当接
した燃料側集電体と前記インターコネクタとの間に介在
させる接合材であって、ＮｉＯと、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、
Ｂａ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｍ
ｏおよびＰｄのうち少なくとも１種類の元素を添加した
ＬａＣｒＯ3 からなるインターコネクタ材料をモル比
０．５〜５．０で混合した複合材料を厚さ０．１〜３ｍ
ｍに成形したことを特徴とする固体電解質型燃料電池ス
タックの接合材。 （２）固体電解質膜と、該固体電解質膜の両面にそれぞ
れ積層された燃料側電極および酸素側電極とからなる単
セルをインターコネクタを介して電気的に接続する固体
電解質型燃料電池スタックの接合方法であって、前記単
セルの燃料側電極または該燃料側電極に当接した燃料側
集電体と前記インターコネクタとの間にＮｉＯとインタ
ーコネクタ材料とからなる接合材を介在させ、接合面を
圧着しながら焼結することを特徴とする固体電解質型燃
料電池スタックの接合方法。
【０００６】（３）前記接合材とインターコネクタとの
接合面にあらかじめインターコネクタ材料からなるスラ
リを塗布し、前記接合材と燃料側電極または該燃料側電
極に当接する燃料側集電体との接合面にあらかじめ燃料
側電極材料からなるスラリを塗布したのち、接合面を圧
着しながら焼成することを特徴とする上記（２）記載の
固体電解質型燃料電池スタックの接合方法。 （４）前記接合材がＮｉＯと、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｂ
ａ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｍｏ
およびＰｄのうち少なくとも１種類の元素を添加したＬ
ａＣｒＯ3 からなるインターコネクタ材料をモル比０．
５〜５．０で混合し、厚さ０．１〜３ｍｍに成形した複
合材料からなることを特徴とする上記（２）または
（３）記載の固体電解質型燃料電池スタックの接合方
法。
接合面にあらかじめインターコネクタ材料からなるスラ
リを塗布し、前記接合材と燃料側電極または該燃料側電
極に当接する燃料側集電体との接合面にあらかじめ燃料
側電極材料からなるスラリを塗布したのち、接合面を圧
着しながら焼成することを特徴とする上記（２）記載の
固体電解質型燃料電池スタックの接合方法。 （４）前記接合材がＮｉＯと、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｂ
ａ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｍｏ
およびＰｄのうち少なくとも１種類の元素を添加したＬ
ａＣｒＯ3 からなるインターコネクタ材料をモル比０．
５〜５．０で混合し、厚さ０．１〜３ｍｍに成形した複
合材料からなることを特徴とする上記（２）または
（３）記載の固体電解質型燃料電池スタックの接合方
法。
【０００７】
【作用】単セルの燃料側電極または該燃料側電極に当接
させた燃料側集電体とインターコネクタとの間に、燃料
側電極および燃料側集電体の構成材料の主成分であるＮ
ｉＯとインターコネクタ材料との複合材料からなる接合
材を介在させて焼結することにより、前記燃料側電極ま
たは該燃料側電極に当接させた燃料側集電体とインター
コネクタとの親和性が向上し、高い接合強度が得られ
る。
させた燃料側集電体とインターコネクタとの間に、燃料
側電極および燃料側集電体の構成材料の主成分であるＮ
ｉＯとインターコネクタ材料との複合材料からなる接合
材を介在させて焼結することにより、前記燃料側電極ま
たは該燃料側電極に当接させた燃料側集電体とインター
コネクタとの親和性が向上し、高い接合強度が得られ
る。
【０００８】また、燃料電池における水素リッチ雰囲気
である燃料極側に用いられる前記複合材料からなる接合
材中のＮｉＯは水素リッチ雰囲気中で還元されてＮｉと
なるので、該Ｎｉの高い導電率と、もう一つの主成分で
あり元来導電性材料であるインターコネクタ材料の導電
性との相乗作用により、接合部の導電性が向上して電気
的接触抵抗が著しく低減する。
である燃料極側に用いられる前記複合材料からなる接合
材中のＮｉＯは水素リッチ雰囲気中で還元されてＮｉと
なるので、該Ｎｉの高い導電率と、もう一つの主成分で
あり元来導電性材料であるインターコネクタ材料の導電
性との相乗作用により、接合部の導電性が向上して電気
的接触抵抗が著しく低減する。
【０００９】本発明において、燃料側電極および燃料側
集電体の構成材料としては、例えばＮｉＯ−ＺｒＯ2 −
Ｙ2 Ｏ3 があげられる。また、インターコネクタ材料と
しては、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｂａ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｍｎ、
Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｚｎ、ＭｏおよびＰｄのうち少なく
とも１種類の元素を添加したＬａＣｒＯ3 があげられ
る。インターコネクタとは、固体電解質型燃料電池スタ
ックを構成する単セル相互間に配置され、該単セルを電
気的に直列に接続する接合部材をいう。
集電体の構成材料としては、例えばＮｉＯ−ＺｒＯ2 −
Ｙ2 Ｏ3 があげられる。また、インターコネクタ材料と
しては、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｂａ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｍｎ、
Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｚｎ、ＭｏおよびＰｄのうち少なく
とも１種類の元素を添加したＬａＣｒＯ3 があげられ
る。インターコネクタとは、固体電解質型燃料電池スタ
ックを構成する単セル相互間に配置され、該単セルを電
気的に直列に接続する接合部材をいう。
【００１０】本発明の接合材において、ＮｉＯとインタ
ーコネクタ材料との混合割合は、モル比で０．５〜５．
０であることが好ましく、特に２．０〜３．０が好まし
い。モル比が０．５よりも小さくまたは５．０よりも大
きくなると、接合材である複合材料の熱膨張係数が燃料
側電極および該燃料側電極に当接される燃料側集電体の
熱膨張係数と、インターコネクタの熱膨張係数の間の値
とならず、熱膨張差による熱応力を緩和することができ
ず、ひずみ等が発生することがある。
ーコネクタ材料との混合割合は、モル比で０．５〜５．
０であることが好ましく、特に２．０〜３．０が好まし
い。モル比が０．５よりも小さくまたは５．０よりも大
きくなると、接合材である複合材料の熱膨張係数が燃料
側電極および該燃料側電極に当接される燃料側集電体の
熱膨張係数と、インターコネクタの熱膨張係数の間の値
とならず、熱膨張差による熱応力を緩和することができ
ず、ひずみ等が発生することがある。
【００１１】本発明において、ＮｉＯとインターコネク
タ材料とを混合した複合材料からなる接合材は０．１〜
３ｍｍ厚に成形されることが好ましく、より好ましくは
０．５〜１．０ｍｍに成形される。０．１ｍｍよりも薄
いと、熱膨張差を吸収できなくなり、一方、３ｍｍより
も厚いと電気抵抗が大きくなる。本発明の接合材の調製
においては、ＮｉＯとインターコネクタ材料とを混合す
る際、必要に応じて添加剤が加えられる。添加剤並びに
混合、混練方法および混合、混練後の後処理方法は、成
形方法の相違によって異なってくる。成形方法は、乾式
と湿式とに大別されるが、本発明においては、比較的薄
い成形体を得るために湿式法であることが好ましい。湿
式成形法としては、例えばドクターブレード法、押し出
し成形法、テープキャスティング法があげられる。
タ材料とを混合した複合材料からなる接合材は０．１〜
３ｍｍ厚に成形されることが好ましく、より好ましくは
０．５〜１．０ｍｍに成形される。０．１ｍｍよりも薄
いと、熱膨張差を吸収できなくなり、一方、３ｍｍより
も厚いと電気抵抗が大きくなる。本発明の接合材の調製
においては、ＮｉＯとインターコネクタ材料とを混合す
る際、必要に応じて添加剤が加えられる。添加剤並びに
混合、混練方法および混合、混練後の後処理方法は、成
形方法の相違によって異なってくる。成形方法は、乾式
と湿式とに大別されるが、本発明においては、比較的薄
い成形体を得るために湿式法であることが好ましい。湿
式成形法としては、例えばドクターブレード法、押し出
し成形法、テープキャスティング法があげられる。
【００１２】本発明の接合方法において、接合材とイン
ターコネクタとの接合面にあらかじめインターコネクタ
材料からなるスラリを塗布し、接合材と燃料側電極また
は該燃料側電極に当接する燃料側集電体との接合面に燃
料側電極材料からなるスラリを塗布しておくことが好ま
しい。これによって接合面の凹凸を補正して強固な接合
面とすることができ、電気的接触抵抗を低減することが
できる。
ターコネクタとの接合面にあらかじめインターコネクタ
材料からなるスラリを塗布し、接合材と燃料側電極また
は該燃料側電極に当接する燃料側集電体との接合面に燃
料側電極材料からなるスラリを塗布しておくことが好ま
しい。これによって接合面の凹凸を補正して強固な接合
面とすることができ、電気的接触抵抗を低減することが
できる。
【００１３】
【実施例】次に、本発明を実施例によってさらに詳細に
説明する。図１は、本発明の一実施例である固体電解質
型燃料電池スタックの接合材の製造工程を示す説明図で
ある。以下、この製造工程図に従って接合材の調製方法
を説明する。
説明する。図１は、本発明の一実施例である固体電解質
型燃料電池スタックの接合材の製造工程を示す説明図で
ある。以下、この製造工程図に従って接合材の調製方法
を説明する。
【００１４】まず、例えば０．１〜２μｍに粉砕したＮ
ｉＯ粉末と、０．１〜５μｍに粉砕したインターコネク
タ材料粉末を、その混合比がモル比で０．５〜５．０と
なるように採取し、これに溶媒を加えて秤量し（１）、
例えばポットミルで充分に混合し（２）、必要に応じて
乾燥した後（３）、得られた混合粉末に結合剤、可塑
剤、溶媒および／または必要に応じて分散剤を添加して
秤量し（４）、混合、混練する（５）。混合、混練した
後、スラリーの粘度を調節し（６）、次いでスラリー中
に含まれる気泡を除去した後（７）、例えばドクターブ
レード装置によって成形する（８）。得られた成形体を
充分乾燥して（９）グリーン体とし、このグリーン体を
所定サイズに裁断し（１０）、例えば１４００〜１６０
０゜で５時間焼成して（１１）接合材とする。
ｉＯ粉末と、０．１〜５μｍに粉砕したインターコネク
タ材料粉末を、その混合比がモル比で０．５〜５．０と
なるように採取し、これに溶媒を加えて秤量し（１）、
例えばポットミルで充分に混合し（２）、必要に応じて
乾燥した後（３）、得られた混合粉末に結合剤、可塑
剤、溶媒および／または必要に応じて分散剤を添加して
秤量し（４）、混合、混練する（５）。混合、混練した
後、スラリーの粘度を調節し（６）、次いでスラリー中
に含まれる気泡を除去した後（７）、例えばドクターブ
レード装置によって成形する（８）。得られた成形体を
充分乾燥して（９）グリーン体とし、このグリーン体を
所定サイズに裁断し（１０）、例えば１４００〜１６０
０゜で５時間焼成して（１１）接合材とする。
【００１５】本実施例において、溶媒としては有機溶媒
または水溶媒が用いられる。溶媒として有機溶媒を用い
る場合は、結合材として、例えばポリビニルブチラー
ル、ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリメチルメタア
クリレート、ニトロセルロース等が、可塑材としては、
例えばフタル酸ジブチル、フタル酸ジメチル、フタル酸
ブチルベンジル、ステアリン酸ブチル、アビエチン酸メ
チル、ポリエチレングリコール、リン酸トリクレジル等
が、また分散材としては、例えば脂肪酸、魚油、ベンゼ
ンスルホン酸等が使用される。一方、溶媒として水溶媒
を用いる場合は、結合材として、例えばアクリル酸ポリ
マー、エチレンオキシドポリマー、ヒドロキシエチルセ
ルロース、メチルセルロース、ポリビニルアルコール、
イソシアナート、ワックス等が、可塑材としては、例え
ばグリセリン、フタル酸ジブチル、トルエンスルホン酸
エチル、ポリアルキレングリコール、トリエチレングリ
コール、リン酸トリブチル等が、また分散材としては、
例えばリン酸ガラス、スルホン酸アリル等が使用され
る。
または水溶媒が用いられる。溶媒として有機溶媒を用い
る場合は、結合材として、例えばポリビニルブチラー
ル、ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、ポリメチルメタア
クリレート、ニトロセルロース等が、可塑材としては、
例えばフタル酸ジブチル、フタル酸ジメチル、フタル酸
ブチルベンジル、ステアリン酸ブチル、アビエチン酸メ
チル、ポリエチレングリコール、リン酸トリクレジル等
が、また分散材としては、例えば脂肪酸、魚油、ベンゼ
ンスルホン酸等が使用される。一方、溶媒として水溶媒
を用いる場合は、結合材として、例えばアクリル酸ポリ
マー、エチレンオキシドポリマー、ヒドロキシエチルセ
ルロース、メチルセルロース、ポリビニルアルコール、
イソシアナート、ワックス等が、可塑材としては、例え
ばグリセリン、フタル酸ジブチル、トルエンスルホン酸
エチル、ポリアルキレングリコール、トリエチレングリ
コール、リン酸トリブチル等が、また分散材としては、
例えばリン酸ガラス、スルホン酸アリル等が使用され
る。
【００１６】図２は、本発明の一実施例である固体電解
質型燃料電池スタックの接合方法を示す説明図である。
図において、燃料側集電体とインターコネクタとの間
に、上述のようにして得られた複合材料からなる接合材
が配置されており、接合材とインターコネクタとの接合
面には、あらかじめインターコネクタ材料の１μｍ以下
の微粉末をトルエンとエタノールの混合液で混練したス
ラリが塗布され、また前記接合材と燃料側電集電体との
接合面には、あらかじめ燃料側集電体材料の１μｍ以下
の微粉末を前記トルエンとエタノールの混合液で混練し
たスラリが塗布されている。このようにして積層された
積層体は加圧力３００〜５００ｋＰａで圧着しつつ、例
えば１２００〜１６００゜で１時間焼成して接合され
る。
質型燃料電池スタックの接合方法を示す説明図である。
図において、燃料側集電体とインターコネクタとの間
に、上述のようにして得られた複合材料からなる接合材
が配置されており、接合材とインターコネクタとの接合
面には、あらかじめインターコネクタ材料の１μｍ以下
の微粉末をトルエンとエタノールの混合液で混練したス
ラリが塗布され、また前記接合材と燃料側電集電体との
接合面には、あらかじめ燃料側集電体材料の１μｍ以下
の微粉末を前記トルエンとエタノールの混合液で混練し
たスラリが塗布されている。このようにして積層された
積層体は加圧力３００〜５００ｋＰａで圧着しつつ、例
えば１２００〜１６００゜で１時間焼成して接合され
る。
【００１７】本発明において、接合時に接合面に塗布さ
れるスラリは、燃料側電極材料またはインターコネクタ
材料であるセラミックス粉末に、バインダ、溶媒、その
他必要に応じて分散剤を添加して充分に混練して調製さ
れる。セラミックス粉末の粒径は小さいほど好ましく、
大きくても１μｍ以下であることが好ましい。添加剤
は、上述した接合材の調製に用いたものの中から適宜選
択して用いられる。スラリの塗布厚さは、例えば２０〜
２００μｍであることが好ましいが、被接合材の接合面
の凹凸の状態によって適宜変更される。すなわち、接合
面の凹凸が大きい場合には、スラリは厚めに塗布され
る。
れるスラリは、燃料側電極材料またはインターコネクタ
材料であるセラミックス粉末に、バインダ、溶媒、その
他必要に応じて分散剤を添加して充分に混練して調製さ
れる。セラミックス粉末の粒径は小さいほど好ましく、
大きくても１μｍ以下であることが好ましい。添加剤
は、上述した接合材の調製に用いたものの中から適宜選
択して用いられる。スラリの塗布厚さは、例えば２０〜
２００μｍであることが好ましいが、被接合材の接合面
の凹凸の状態によって適宜変更される。すなわち、接合
面の凹凸が大きい場合には、スラリは厚めに塗布され
る。
【００１８】次に本発明の具体的実施例を説明する。 実施例１ ２μｍ以下に粉砕したＮｉＯの粉末と、５μｍに粉砕し
たインターコネクタ材料であるＬａ0.7 Ｃａ0.3 ＣｒＯ
3 粉末とをモル比でＮｉＯ／Ｌａ0.7 Ｃａ0.3ＣｒＯ3
が０．５となるように混合し、これに溶媒としてトルエ
ンを加えてポットミルで充分に混練し、この混合物から
トルエンを蒸発させて混合粉末とし、得られた混合粉末
１００ｇに対して、結合剤としてポリビニルブチラール
７ｇ、可塑剤としてフタル酸ジブチル７ｇ、溶媒として
トルエンとエタノールの混合液１００ｃｃを添加してポ
ットミルで充分に混合、混練してスラリーとし、次いで
このスラリーの粘度を調節し、その後、減圧脱泡し、ド
クターブレード装置によって所定の厚さのグリーン体に
成形し、このグリーン体を充分に乾燥させた後、必要な
寸法に裁断し、その後１５００℃で５時間焼成して厚さ
１ｍｍの接合材を得た。
たインターコネクタ材料であるＬａ0.7 Ｃａ0.3 ＣｒＯ
3 粉末とをモル比でＮｉＯ／Ｌａ0.7 Ｃａ0.3ＣｒＯ3
が０．５となるように混合し、これに溶媒としてトルエ
ンを加えてポットミルで充分に混練し、この混合物から
トルエンを蒸発させて混合粉末とし、得られた混合粉末
１００ｇに対して、結合剤としてポリビニルブチラール
７ｇ、可塑剤としてフタル酸ジブチル７ｇ、溶媒として
トルエンとエタノールの混合液１００ｃｃを添加してポ
ットミルで充分に混合、混練してスラリーとし、次いで
このスラリーの粘度を調節し、その後、減圧脱泡し、ド
クターブレード装置によって所定の厚さのグリーン体に
成形し、このグリーン体を充分に乾燥させた後、必要な
寸法に裁断し、その後１５００℃で５時間焼成して厚さ
１ｍｍの接合材を得た。
【００１９】得られた接合材を、あらかじめ接合面に、
燃料側集電体材料であるＮｉＯ／Ｙ 2 Ｏ3 安定化ＺｒＯ
2 サーメットの１μｍ以下の粉末とトルエンとエタノー
ルとの混合液とを１対１で混合したスラリを１００μｍ
厚で塗布した、ＮｉＯ／Ｙ2Ｏ3 安定化ＺｒＯ2 サーメ
ットからなる燃料側集電体と、あらかじめ接合面に、イ
ンターコネクタ材料であるＬａ0.7 Ｃａ0.3 ＣｒＯ3 の
１μｍ以下の粉末と前記溶媒の混合液とを混合したスラ
リを１００μｍ厚で塗布した、Ｌａ0.7 Ｃａ0. 3 ＣｒＯ
3 からなるインターコネクタとの間に挟み、加圧力１ｋ
ｇ／ｃｍ2 で圧着しながら１５００℃で１時間焼成して
接合体とした。このとき接合材の燃料側集電体と接合す
る面には、あらかじめ前記燃料側集電体材料スラリを１
００μｍ厚で塗布し、インターコネクタと接合する面に
は、前記インターコネクタ材料スラリを１００μｍ厚で
塗布した。
燃料側集電体材料であるＮｉＯ／Ｙ 2 Ｏ3 安定化ＺｒＯ
2 サーメットの１μｍ以下の粉末とトルエンとエタノー
ルとの混合液とを１対１で混合したスラリを１００μｍ
厚で塗布した、ＮｉＯ／Ｙ2Ｏ3 安定化ＺｒＯ2 サーメ
ットからなる燃料側集電体と、あらかじめ接合面に、イ
ンターコネクタ材料であるＬａ0.7 Ｃａ0.3 ＣｒＯ3 の
１μｍ以下の粉末と前記溶媒の混合液とを混合したスラ
リを１００μｍ厚で塗布した、Ｌａ0.7 Ｃａ0. 3 ＣｒＯ
3 からなるインターコネクタとの間に挟み、加圧力１ｋ
ｇ／ｃｍ2 で圧着しながら１５００℃で１時間焼成して
接合体とした。このとき接合材の燃料側集電体と接合す
る面には、あらかじめ前記燃料側集電体材料スラリを１
００μｍ厚で塗布し、インターコネクタと接合する面に
は、前記インターコネクタ材料スラリを１００μｍ厚で
塗布した。
【００２０】得られた接合体の接合強度を室温における
四点曲げ強度試験により、また導電率を１０００℃の加
湿水素中で直流四端子法にて測定したところ、曲げ強度
は７３ＭＰａ、導電率は１０Ｓ／ｃｍであった。 実施例２ 接合材材料のモル比ＮｉＯ／Ｌａ0.7 Ｃａ0.3 ＣｒＯ3
を１．０とした以外は上記実施例１と同様にして同様の
接合材および接合体を得、同様の試験を行ったところ、
曲げ強度は９５ＭＰａ、導電率は１５Ｓ／ｃｍであっ
た。
四点曲げ強度試験により、また導電率を１０００℃の加
湿水素中で直流四端子法にて測定したところ、曲げ強度
は７３ＭＰａ、導電率は１０Ｓ／ｃｍであった。 実施例２ 接合材材料のモル比ＮｉＯ／Ｌａ0.7 Ｃａ0.3 ＣｒＯ3
を１．０とした以外は上記実施例１と同様にして同様の
接合材および接合体を得、同様の試験を行ったところ、
曲げ強度は９５ＭＰａ、導電率は１５Ｓ／ｃｍであっ
た。
【００２１】実施例３ 接合材材料のモル比ＮｉＯ／Ｌａ0.7 Ｃａ0.3 ＣｒＯ3
を２．０とした以外は上記実施例１と同様にして同様の
接合材および接合体を得、同様の試験を行ったところ、
曲げ強度は５２ＭＰａ、導電率は１８Ｓ／ｃｍであっ
た。 比較例１ 上記接合材を用いなかった以外は上記実施例１と同様に
して接合体を得、同様の試験を行ったことろ、曲げ強度
は２１ＭＰａ、導電率は５Ｓ／ｃｍであった。
を２．０とした以外は上記実施例１と同様にして同様の
接合材および接合体を得、同様の試験を行ったところ、
曲げ強度は５２ＭＰａ、導電率は１８Ｓ／ｃｍであっ
た。 比較例１ 上記接合材を用いなかった以外は上記実施例１と同様に
して接合体を得、同様の試験を行ったことろ、曲げ強度
は２１ＭＰａ、導電率は５Ｓ／ｃｍであった。
【００２２】実施例１〜３および比較例１の、接合材材
料のモル比ＮｉＯ／Ｌａ0.7 Ｃａ0. 3 ＣｒＯ3 と、曲げ
強度および導電率の測定結果を表１および表２に示す。 表２から、インターコネクタと燃料側集電体との間に複
合材料からなる接合材を介在させた実施例１〜３は、接
合材を介在させなかった比較例１に較べて高い接合強度
および高い導電率が得られたことが分かる。またＮｉＯ
とインターコネクタ材料の混合モル比が１の時（実施例
２）、最も高い接合強度が得られた。一方、導電率はＮ
ｉＯの割合が増加するに伴って高い値となることが分か
った。
料のモル比ＮｉＯ／Ｌａ0.7 Ｃａ0. 3 ＣｒＯ3 と、曲げ
強度および導電率の測定結果を表１および表２に示す。 表２から、インターコネクタと燃料側集電体との間に複
合材料からなる接合材を介在させた実施例１〜３は、接
合材を介在させなかった比較例１に較べて高い接合強度
および高い導電率が得られたことが分かる。またＮｉＯ
とインターコネクタ材料の混合モル比が１の時（実施例
２）、最も高い接合強度が得られた。一方、導電率はＮ
ｉＯの割合が増加するに伴って高い値となることが分か
った。
【００２３】
【発明の効果】本願の請求項１記載の発明によれば、固
体電解質型燃料電池におけるインターコネクタと単セル
の燃料側電極または該燃料側電極に当接する燃料側集電
体との接合面に配置する接合材を、前記燃料側電極およ
び燃料側集電体材料の主成分であるＮｉＯとインターコ
ネクタ材料との複合材料で構成したことにより、接合部
の電気抵抗を低減し、しかも接合強度を著しく高めるこ
とができる。
体電解質型燃料電池におけるインターコネクタと単セル
の燃料側電極または該燃料側電極に当接する燃料側集電
体との接合面に配置する接合材を、前記燃料側電極およ
び燃料側集電体材料の主成分であるＮｉＯとインターコ
ネクタ材料との複合材料で構成したことにより、接合部
の電気抵抗を低減し、しかも接合強度を著しく高めるこ
とができる。
【００２４】本願の請求項２記載の発明によれば、固体
電解質型燃料電池におけるインターコネクタと単セルの
燃料側電極または該燃料側電極に当接する燃料側集電体
とを接合するに際し、前記燃料側電極および燃料側集電
体材料の主成分であるＮｉＯとインターコネクタ材料と
の複合材料からなる接合材を介在させることにより、接
合部の電気抵抗が著しく低減し、しかも接合強度が向上
する。従って、単セルの燃料側電極とインターコネクタ
間の機能が向上し、燃料電池スタックの性能が大幅に向
上する。
電解質型燃料電池におけるインターコネクタと単セルの
燃料側電極または該燃料側電極に当接する燃料側集電体
とを接合するに際し、前記燃料側電極および燃料側集電
体材料の主成分であるＮｉＯとインターコネクタ材料と
の複合材料からなる接合材を介在させることにより、接
合部の電気抵抗が著しく低減し、しかも接合強度が向上
する。従って、単セルの燃料側電極とインターコネクタ
間の機能が向上し、燃料電池スタックの性能が大幅に向
上する。
【００２５】本願の請求項３記載の発明によれば、燃料
側電極材であるＮｉＯとインターコネクタ材料とをモル
比０．５〜５．０で混合した複合材料の０．１〜３ｍｍ
厚の接合材を用いたことにより、該接合材の熱膨張係数
が燃料側電極および燃料側集電体とインターコネクタの
それとの中間値となるので、接合時の熱膨張差が極めて
小さくなり、接合強度が高く電気的接触抵抗の少ない接
合体が得られる。
側電極材であるＮｉＯとインターコネクタ材料とをモル
比０．５〜５．０で混合した複合材料の０．１〜３ｍｍ
厚の接合材を用いたことにより、該接合材の熱膨張係数
が燃料側電極および燃料側集電体とインターコネクタの
それとの中間値となるので、接合時の熱膨張差が極めて
小さくなり、接合強度が高く電気的接触抵抗の少ない接
合体が得られる。
【図１】複合材料からなる接合材の製造工程を示す図。
【図２】燃料側集電体とインターコネクタとの接合方法
を示す説明図。
を示す説明図。
Claims (4)
- 【請求項１】 固体電解質膜と、該固体電解質膜の両面
にそれぞれ積層された燃料側電極および酸素側電極とか
らなる単セルをインターコネクタを介して電気的に接続
する際の、前記単セルの燃料側電極または該燃料側電極
に当接した燃料側集電体と前記インターコネクタとの間
に介在させる接合材であって、ＮｉＯと、Ｓｒ、Ｃａ、
Ｍｇ、Ｂａ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｚ
ｎ、ＭｏおよびＰｄのうち少なくとも１種類の元素を添
加したＬａＣｒＯ3 からなるインターコネクタ材料をモ
ル比０．５〜５．０で混合した複合材料を厚さ０．１〜
３ｍｍに成形したことを特徴とする固体電解質型燃料電
池スタックの接合材。 - 【請求項２】 固体電解質膜と、該固体電解質膜の両面
にそれぞれ積層された燃料側電極および酸素側電極とか
らなる単セルをインターコネクタを介して電気的に接続
する固体電解質型燃料電池スタックの接合方法であっ
て、前記単セルの燃料側電極または該燃料側電極に当接
した燃料側集電体と前記インターコネクタとの間に、Ｎ
ｉＯとインターコネクタ材料とからなる接合材を介在さ
せ、接合面を圧着しながら焼成することを特徴とする固
体電解質型燃料電池スタックの接合方法。 - 【請求項３】 前記接合材とインターコネクタとの接合
面にあらかじめインターコネクタ材料からなるスラリを
塗布し、前記接合材と燃料側電極または該燃料側電極に
当接する燃料側集電体との接合面にあらかじめ燃料側電
極材料からなるスラリを塗布したのち、接合面を圧着し
ながら焼成することを特徴とする請求項２記載の固体電
解質型燃料電池スタックの接合方法。 - 【請求項４】 前記接合材がＮｉＯと、Ｓｒ、Ｃａ、Ｍ
ｇ、Ｂａ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｚ
ｎ、ＭｏおよびＰｄのうち少なくとも１種類の元素を添
加したＬａＣｒＯ3 からなるインターコネクタ材料をモ
ル比０．５〜５．０で混合し、厚さ０．１〜３ｍｍに成
形した複合材料からなることを特徴とする請求項２また
は３記載の固体電解質型燃料電池スタックの接合方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP06267321A JP3110265B2 (ja) | 1994-10-31 | 1994-10-31 | 固体電解質型燃料電池スタックの接合材および接合方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP06267321A JP3110265B2 (ja) | 1994-10-31 | 1994-10-31 | 固体電解質型燃料電池スタックの接合材および接合方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08130022A true JPH08130022A (ja) | 1996-05-21 |
| JP3110265B2 JP3110265B2 (ja) | 2000-11-20 |
Family
ID=17443201
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP06267321A Expired - Fee Related JP3110265B2 (ja) | 1994-10-31 | 1994-10-31 | 固体電解質型燃料電池スタックの接合材および接合方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3110265B2 (ja) |
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2004253376A (ja) * | 2003-01-27 | 2004-09-09 | Kyocera Corp | 燃料電池セル及びその製法並びに燃料電池 |
| JP2005135729A (ja) * | 2003-10-30 | 2005-05-26 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 固体電解質型燃料電池及び固体電解質型燃料電池の製造方法 |
| JP2009134930A (ja) * | 2007-11-29 | 2009-06-18 | Tokyo Gas Co Ltd | 横縞型固体酸化物形燃料電池スタック及びその作製方法 |
| JP2010186623A (ja) * | 2009-02-12 | 2010-08-26 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 導電性接合材及びこれを備える固体電解質型燃料電池 |
| KR101012519B1 (ko) * | 2008-11-25 | 2011-02-08 | 한국과학기술원 | 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 접합층용 슬러리 |
| KR101218505B1 (ko) * | 2011-01-26 | 2013-01-03 | 한국과학기술원 | 경사기능재료 접합층을 이용한 연료전지 및 그 제조방법 |
| CN103763791A (zh) * | 2014-01-20 | 2014-04-30 | 瑞科稀土冶金及功能材料国家工程研究中心有限公司 | 一种铬酸镧电热体的制造方法 |
-
1994
- 1994-10-31 JP JP06267321A patent/JP3110265B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2004253376A (ja) * | 2003-01-27 | 2004-09-09 | Kyocera Corp | 燃料電池セル及びその製法並びに燃料電池 |
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| JP4647901B2 (ja) * | 2003-10-30 | 2011-03-09 | 三菱重工業株式会社 | 固体電解質型燃料電池及び固体電解質型燃料電池の製造方法 |
| JP2009134930A (ja) * | 2007-11-29 | 2009-06-18 | Tokyo Gas Co Ltd | 横縞型固体酸化物形燃料電池スタック及びその作製方法 |
| KR101012519B1 (ko) * | 2008-11-25 | 2011-02-08 | 한국과학기술원 | 금속지지체형 고체산화물 연료전지의 접합층용 슬러리 |
| JP2010186623A (ja) * | 2009-02-12 | 2010-08-26 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 導電性接合材及びこれを備える固体電解質型燃料電池 |
| KR101218505B1 (ko) * | 2011-01-26 | 2013-01-03 | 한국과학기술원 | 경사기능재료 접합층을 이용한 연료전지 및 그 제조방법 |
| CN103763791A (zh) * | 2014-01-20 | 2014-04-30 | 瑞科稀土冶金及功能材料国家工程研究中心有限公司 | 一种铬酸镧电热体的制造方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3110265B2 (ja) | 2000-11-20 |
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