JPH0622138B2 - 溶融炭酸塩燃料電池の製造法 - Google Patents
溶融炭酸塩燃料電池の製造法Info
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- JPH0622138B2 JPH0622138B2 JP60032026A JP3202685A JPH0622138B2 JP H0622138 B2 JPH0622138 B2 JP H0622138B2 JP 60032026 A JP60032026 A JP 60032026A JP 3202685 A JP3202685 A JP 3202685A JP H0622138 B2 JPH0622138 B2 JP H0622138B2
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、溶融アルカリ金属炭酸塩を電解質とする溶融
炭酸塩燃料電池の電解質体および空気極および／または
燃料極を一体に製造する方法に関するものである。
炭酸塩燃料電池の電解質体および空気極および／または
燃料極を一体に製造する方法に関するものである。
従来の技術 従来、溶融炭酸燃料電池においては、電解質体、空気極
および燃料極はそれぞれ別々に製造されており、かつ非
能率的な方法によっていた。たとえば電解質体は４００
〜５００℃で２００〜５００Kg／cm2の圧力を付与して
成型するホットプレス法により製造し、空気極と燃料極
とは原料粉末をシート状に焼結したものを製作してい
た。そして電池の組立ては電極で電解質体を挾む形に積
層することによりおこなっていた。
および燃料極はそれぞれ別々に製造されており、かつ非
能率的な方法によっていた。たとえば電解質体は４００
〜５００℃で２００〜５００Kg／cm2の圧力を付与して
成型するホットプレス法により製造し、空気極と燃料極
とは原料粉末をシート状に焼結したものを製作してい
た。そして電池の組立ては電極で電解質体を挾む形に積
層することによりおこなっていた。
しかし、このような方法では量産の効率が悪いため、よ
り効率的な方法として電解質体をテープ状に成型する方
法が取り入れられてきている（参考C.D.Lacovangelo，E
lectrochem．Soc.,Meeting，Extended Abstract，No．
47，Oct.１９８４および宗内ら、第２５回電池討論会要
旨集，名古屋，Ｐ４４，１９８４） テープ成型の方法にはドクターブレード法、カレンダー
ロール法、ホットロール法、および押出法などセラミッ
クの成型に一般的に利用されている方法が用いられ、電
解質体の生産性が向上している。この手法は電極にも応
用されており、薄く、均一な厚みの電極を効率良く製造
できるようになってきている。このようにして製造した
電解質体テープおよび電極テープは加熱、圧着により一
体化されて電池に組まれる。
り効率的な方法として電解質体をテープ状に成型する方
法が取り入れられてきている（参考C.D.Lacovangelo，E
lectrochem．Soc.,Meeting，Extended Abstract，No．
47，Oct.１９８４および宗内ら、第２５回電池討論会要
旨集，名古屋，Ｐ４４，１９８４） テープ成型の方法にはドクターブレード法、カレンダー
ロール法、ホットロール法、および押出法などセラミッ
クの成型に一般的に利用されている方法が用いられ、電
解質体の生産性が向上している。この手法は電極にも応
用されており、薄く、均一な厚みの電極を効率良く製造
できるようになってきている。このようにして製造した
電解質体テープおよび電極テープは加熱、圧着により一
体化されて電池に組まれる。
さらには電解質体製造に電池構成の効率化を加味した方
法として、炭酸塩、骨格形成用材料（骨材）、有機溶
媒、バインダーの混合物を一方の電極に塗布後、他方の
電極を重ねて加熱、加圧して一体化することもおこなわ
れている（時開昭５８−８７７７４）。
法として、炭酸塩、骨格形成用材料（骨材）、有機溶
媒、バインダーの混合物を一方の電極に塗布後、他方の
電極を重ねて加熱、加圧して一体化することもおこなわ
れている（時開昭５８−８７７７４）。
発明が解決しようとする問題点 しかし、前記第一の方法のように電解質体テープと電極
テープとを別々に作り、後から両者を一体化する方法
は、テープ成型設備とは別にホットロールやプレスなど
の設備が必要となる。そればかりでなくこの製造法で
は、電解質体テープと電極テープとを圧着する段階にお
いて、両者の間に気泡などが入り込むことがあり、両者
が完全に密着されない場合がある。そうなると電池の性
能は充分発揮されず、製造方法としては問題がある。
テープとを別々に作り、後から両者を一体化する方法
は、テープ成型設備とは別にホットロールやプレスなど
の設備が必要となる。そればかりでなくこの製造法で
は、電解質体テープと電極テープとを圧着する段階にお
いて、両者の間に気泡などが入り込むことがあり、両者
が完全に密着されない場合がある。そうなると電池の性
能は充分発揮されず、製造方法としては問題がある。
また第２の方法では、電極は別々に作らねばならないう
え、この方法の構成上、電極と電解質体は同じ大きさの
ものとならざるを得ない。一般に溶融炭酸塩燃料電池に
おいては、電解質体は電極よりも大きく作り、周辺部分
はバイポーラ板の周辺部分と密着させることによりウエ
ットシール部を形成させる必要があるため、この方法に
おいては電池への組み込みに先だって一方の電極部分を
削り取るなど何等かの加工が必要となるため効率が良い
とは言えず、問題があった。
え、この方法の構成上、電極と電解質体は同じ大きさの
ものとならざるを得ない。一般に溶融炭酸塩燃料電池に
おいては、電解質体は電極よりも大きく作り、周辺部分
はバイポーラ板の周辺部分と密着させることによりウエ
ットシール部を形成させる必要があるため、この方法に
おいては電池への組み込みに先だって一方の電極部分を
削り取るなど何等かの加工が必要となるため効率が良い
とは言えず、問題があった。
問題点を解決するための手段 本発明は以上の問題を解決するため、ドクターブレード
法により電解質体テープを成型した後、このテープ上に
燃料極または空気極をドクターブレード法により重ねて
テープ状に成型し、電解質と電極を一体に製造すること
を特徴とした溶融炭酸塩燃料電池の製造法である。
法により電解質体テープを成型した後、このテープ上に
燃料極または空気極をドクターブレード法により重ねて
テープ状に成型し、電解質と電極を一体に製造すること
を特徴とした溶融炭酸塩燃料電池の製造法である。
作用 本発明により、電極質体および電極を一つの連続的な流
れのなかで一体化した形で製造することができ、従来の
製造法と比較して電池の製造効率が向上し、かつ性能的
にも均質な優れた性能の溶融炭酸塩燃料電池を得ること
が可能となる。
れのなかで一体化した形で製造することができ、従来の
製造法と比較して電池の製造効率が向上し、かつ性能的
にも均質な優れた性能の溶融炭酸塩燃料電池を得ること
が可能となる。
実施例 電解質体テープの製造に用いるスラリー、および電極の
製造に用いるスラリーは次に示すような組成のものを準
備した。
製造に用いるスラリーは次に示すような組成のものを準
備した。
電解質体テープ用スラリー 炭酸塩粉末（Li2CO３とK2CO３とのモル比 ６２：３８の混合物）５０重量部 骨材粉末（LiAIO２） ５０重量部 バインダー（ポリビニルブチラール） ６重量部 有機溶媒（エタノールとトルエンとの混合物）５０重量
部 可塑剤（フタル酸ジブチルとポリエチレングリコール）
４重量部 電極テープ用スラリー 電極材料（ニッケル粉末） １００重量部 バインダー（ポリビニルブチラール） ６重量部 有機溶媒（エタノールとトルエン） ７０重量部 可塑剤（フタル酸ジブチルとポリエチレングリコール）
４重量部 これらのスラリーはボールミルを用いて充分混合させた
後、減圧下で撹拌し、スラリー中に含まれた微小な気泡
を除去してから使用した。
部 可塑剤（フタル酸ジブチルとポリエチレングリコール）
４重量部 電極テープ用スラリー 電極材料（ニッケル粉末） １００重量部 バインダー（ポリビニルブチラール） ６重量部 有機溶媒（エタノールとトルエン） ７０重量部 可塑剤（フタル酸ジブチルとポリエチレングリコール）
４重量部 これらのスラリーはボールミルを用いて充分混合させた
後、減圧下で撹拌し、スラリー中に含まれた微小な気泡
を除去してから使用した。
第１図に本発明による電解質体テープ、電極テープ一体
製造装置における一つの実施例の構成図を示した。この
装置においては、まず電解質体スラリー１がドクターブ
レード２によってキャリアシート３の上に、所定の幅で
かつ均一な厚さのテープとして流しだされ、乾燥器４に
より有機溶媒がとばされる。次に乾燥器４から出てきた
電解質体テープの上にはドクターブレード５により電極
スラリー６が電解質体テープよりも狭い幅に設定された
均一な厚さのテープとして流され、一方の電極が形成さ
れる。新たに形成された電極層は乾燥器７により乾燥さ
れる。
製造装置における一つの実施例の構成図を示した。この
装置においては、まず電解質体スラリー１がドクターブ
レード２によってキャリアシート３の上に、所定の幅で
かつ均一な厚さのテープとして流しだされ、乾燥器４に
より有機溶媒がとばされる。次に乾燥器４から出てきた
電解質体テープの上にはドクターブレード５により電極
スラリー６が電解質体テープよりも狭い幅に設定された
均一な厚さのテープとして流され、一方の電極が形成さ
れる。新たに形成された電極層は乾燥器７により乾燥さ
れる。
乾燥機７から出てきたテープは、カッター８により所定
の長さに切断され、反転装置９によってまだ電極が形成
されていない下面を上側にするとともに、水平面内で１
８０゜回転され、次のキャリアシート１０上におかれ
る。もう一方の電極スラリー１１がドクターブレード１
２により電解質体テープよりも狭い幅に設定された均一
な厚さのテープとして流され、もう一方の電極が形成さ
れる。新たに形成された電極層は乾燥機１３により乾燥
され、電解質体と電極が一体となったテープはカッター
１４により所定の長さに切断される。
の長さに切断され、反転装置９によってまだ電極が形成
されていない下面を上側にするとともに、水平面内で１
８０゜回転され、次のキャリアシート１０上におかれ
る。もう一方の電極スラリー１１がドクターブレード１
２により電解質体テープよりも狭い幅に設定された均一
な厚さのテープとして流され、もう一方の電極が形成さ
れる。新たに形成された電極層は乾燥機１３により乾燥
され、電解質体と電極が一体となったテープはカッター
１４により所定の長さに切断される。
第２図はこのようにして製造され電解質体、電極一体化
テープの構造を示す。電解質体１５を電極１６，１７が
それぞれスペース１８を辺に残して挾持した形となって
いる。このスペース１８は電池に組み込んだ際にウェッ
トシールを形成する部分であり、燃料ガスと酸化剤ガス
とが外部マニホルドにより直交して供給されるタイプの
溶融炭酸塩燃料電池の電解質体と電極の構成となってお
り、おのまま電池に組み立てられる。本実施例の電解質
体の大きさは２０cmで厚さ０．８mm、電極は大きさ１５
×２０cmで厚さ０．５mm、ウェットシール用のスペース
は幅２．５cmである。
テープの構造を示す。電解質体１５を電極１６，１７が
それぞれスペース１８を辺に残して挾持した形となって
いる。このスペース１８は電池に組み込んだ際にウェッ
トシールを形成する部分であり、燃料ガスと酸化剤ガス
とが外部マニホルドにより直交して供給されるタイプの
溶融炭酸塩燃料電池の電解質体と電極の構成となってお
り、おのまま電池に組み立てられる。本実施例の電解質
体の大きさは２０cmで厚さ０．８mm、電極は大きさ１５
×２０cmで厚さ０．５mm、ウェットシール用のスペース
は幅２．５cmである。
次に本実施例による電解質体と電極の一体化テープの性
能確認を行なうため、前記の一体化テープを用いて電池
を組み立て、それを動作させた結果を述べる。
能確認を行なうため、前記の一体化テープを用いて電池
を組み立て、それを動作させた結果を述べる。
まずこのシートを用い、バイポーラ板、外部マニホルド
など他の部品とともに溶融炭酸塩燃料電池を組み立て
た。電池には水素−炭酸ガス混合ガスを燃料ガスとし
て、また空気−炭酸ガス混合ガスを酸化剤ガスとしてそ
れぞれ供給し、スタック圧力を加えながらゆっくりと動
作温度６５０℃まで昇温した。さらに６５０℃で１００
時間ほど無負荷で動作させた。
など他の部品とともに溶融炭酸塩燃料電池を組み立て
た。電池には水素−炭酸ガス混合ガスを燃料ガスとし
て、また空気−炭酸ガス混合ガスを酸化剤ガスとしてそ
れぞれ供給し、スタック圧力を加えながらゆっくりと動
作温度６５０℃まで昇温した。さらに６５０℃で１００
時間ほど無負荷で動作させた。
この電池昇温過程、および無負荷運転の間にテープ中の
有機バインダー等はガス化したり燃焼したりし、電解質
体および電極テープ内からほぼ除去される。さらに燃料
ガス側の電極においては電極構成粒子間の焼結が起こっ
て焼結多孔板となり、燃料極として機能するようにな
る。一方の酸化剤ガス側の電極ではニッケルが酸化リチ
ウム化されてリチウムドープ酸化ニッケルから成る多孔
板となり、空気極として機能する。電池の放電特性は、
１００時間の無負荷運転後に測定した。
有機バインダー等はガス化したり燃焼したりし、電解質
体および電極テープ内からほぼ除去される。さらに燃料
ガス側の電極においては電極構成粒子間の焼結が起こっ
て焼結多孔板となり、燃料極として機能するようにな
る。一方の酸化剤ガス側の電極ではニッケルが酸化リチ
ウム化されてリチウムドープ酸化ニッケルから成る多孔
板となり、空気極として機能する。電池の放電特性は、
１００時間の無負荷運転後に測定した。
また比較のため、カレンダーロール法で製作した電解質
体および電極シートをホットロールプレスで圧着させて
製作した従来例の電池についても同様の条件で性能を測
定した。その結果、本実施例による溶融炭酸塩燃料電池
は電流密度１５０ｍＡ／cm2において０．８６Ｖの端子
電圧があるのに対し、従来の製法による電池では０．８
４Ｖを示し、本実施例による溶融炭酸塩燃料電池が従来
のものよりも優れた性能を示すことが確認された。
体および電極シートをホットロールプレスで圧着させて
製作した従来例の電池についても同様の条件で性能を測
定した。その結果、本実施例による溶融炭酸塩燃料電池
は電流密度１５０ｍＡ／cm2において０．８６Ｖの端子
電圧があるのに対し、従来の製法による電池では０．８
４Ｖを示し、本実施例による溶融炭酸塩燃料電池が従来
のものよりも優れた性能を示すことが確認された。
つぎに長時間の運転における電池性能の変化を確認する
ため、この電池において３回のヒートショックテスト
（温度を３００℃として電池を停止させ電解質体にヒビ
などが発生しないかのテスト）を含む５０００時間の連
続運転（電流密度１５０ｍＡ／cm2）をおこなったが、
本実施例による溶融炭酸塩燃料電池の性能劣化率は従来
の製法による電池と同等であり、安定した性能を保つこ
とが確認できた。
ため、この電池において３回のヒートショックテスト
（温度を３００℃として電池を停止させ電解質体にヒビ
などが発生しないかのテスト）を含む５０００時間の連
続運転（電流密度１５０ｍＡ／cm2）をおこなったが、
本実施例による溶融炭酸塩燃料電池の性能劣化率は従来
の製法による電池と同等であり、安定した性能を保つこ
とが確認できた。
以上、本実施例においては第１図に示したような構成の
装置を使用して電解質体、電極一体化テープを製造した
例を述べたが、これは他の構成の装置によっても良い。
たとえば、乾燥器を省略したり、反転装置を省略しても
良く、製造しようとする電池の構成に合致した工程を組
めば良い。また実施例においては電解質体テープ用スラ
リーおよび電極テープ用スラリーのバインダーとしてポ
リビニルブチラールを、有機溶媒としてエタノールとト
ルエンを、可塑剤としてフタル酸ジブチルとポリエチレ
ングリコールを使用しているが、これは他の材料を使用
しても良い。骨材、電極材料、炭酸塩についてもしかり
である。
装置を使用して電解質体、電極一体化テープを製造した
例を述べたが、これは他の構成の装置によっても良い。
たとえば、乾燥器を省略したり、反転装置を省略しても
良く、製造しようとする電池の構成に合致した工程を組
めば良い。また実施例においては電解質体テープ用スラ
リーおよび電極テープ用スラリーのバインダーとしてポ
リビニルブチラールを、有機溶媒としてエタノールとト
ルエンを、可塑剤としてフタル酸ジブチルとポリエチレ
ングリコールを使用しているが、これは他の材料を使用
しても良い。骨材、電極材料、炭酸塩についてもしかり
である。
要するに本発明は電解質体テープ用スラリーおよび電極
テープ用スラリーを用い、ドクターブレード法により電
解質体テープを成型した後、このテープ上に燃料極をま
たは空気極をドクターブレード法により重ねてテープ成
型し、電解質体と電極を一体に製造することを特徴とし
た溶融炭酸塩燃料電池の製造法に関するものであり、使
用する材料、組成、装置の構成はいかなるものであって
も良い。
テープ用スラリーを用い、ドクターブレード法により電
解質体テープを成型した後、このテープ上に燃料極をま
たは空気極をドクターブレード法により重ねてテープ成
型し、電解質体と電極を一体に製造することを特徴とし
た溶融炭酸塩燃料電池の製造法に関するものであり、使
用する材料、組成、装置の構成はいかなるものであって
も良い。
発明の効果 本発明による製造法により、従来の方法によるものより
優れた性能を有する溶融炭酸塩燃料電池をより効率良く
製造することができる。特に製造については従来の電解
質体テープおよび電極テープを加熱、圧着する方法や電
極に電解質体を塗布して加熱、圧着する方法と比較し
て、その生産速度は１．５〜２倍に向上する。さらに本
発明の製造法により、電解質体と電極との密着性におい
てより信頼性が高く均質な電池を製造することができる
ようになった。
優れた性能を有する溶融炭酸塩燃料電池をより効率良く
製造することができる。特に製造については従来の電解
質体テープおよび電極テープを加熱、圧着する方法や電
極に電解質体を塗布して加熱、圧着する方法と比較し
て、その生産速度は１．５〜２倍に向上する。さらに本
発明の製造法により、電解質体と電極との密着性におい
てより信頼性が高く均質な電池を製造することができる
ようになった。
第１図は本発明の実施例の電解質体テープ、電極テープ
一体製造装置の構成図、第２図は実施例により製造され
た電解質体、電極一体化テープの斜視図である。 １……電解質体スラリー、３，１０……キャリアシー
ト、４，７，１３……乾燥器、６，１１……電極スラリ
ー、８，１４……カッター、９……反転装置、１５……
電解質体、１６，１７……電極。
一体製造装置の構成図、第２図は実施例により製造され
た電解質体、電極一体化テープの斜視図である。 １……電解質体スラリー、３，１０……キャリアシー
ト、４，７，１３……乾燥器、６，１１……電極スラリ
ー、８，１４……カッター、９……反転装置、１５……
電解質体、１６，１７……電極。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 岩城 勉 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (56)参考文献 特開 昭58−131667（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−117656（ＪＰ，Ａ)
Claims (1)
- 【請求項１】少なくとも炭酸塩と、炭酸塩保持用骨材粉
末、有機バインダー、有機溶媒を含んだスラリーをドク
ターブレード法によりテープ状に成型した後、少なくと
も有機バインダー、有機溶媒、および燃料極または空気
極の原料粉末を含んだスラリーをドクターブレード法に
より、前記のテープ状電解質体上に重ねてテープ状に成
型する工程を有することを特徴とする溶融炭酸塩燃料電
池の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60032026A JPH0622138B2 (ja) | 1985-02-20 | 1985-02-20 | 溶融炭酸塩燃料電池の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60032026A JPH0622138B2 (ja) | 1985-02-20 | 1985-02-20 | 溶融炭酸塩燃料電池の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61193374A JPS61193374A (ja) | 1986-08-27 |
| JPH0622138B2 true JPH0622138B2 (ja) | 1994-03-23 |
Family
ID=12347350
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60032026A Expired - Lifetime JPH0622138B2 (ja) | 1985-02-20 | 1985-02-20 | 溶融炭酸塩燃料電池の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0622138B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0821414B2 (ja) * | 1986-09-30 | 1996-03-04 | 株式会社東芝 | 溶融炭酸塩型燃料電池積層体の製造方法 |
| EP0509424A2 (en) * | 1991-04-16 | 1992-10-21 | Institute of Gas Technology | Composite active electrolyte-matrix and laminated component tapes for molten carbonate fuel cells |
| CN1558461A (zh) * | 2000-07-06 | 2004-12-29 | ���µ�����ҵ��ʽ���� | 电解质膜电极接合体的制造方法 |
| CN113506882A (zh) * | 2021-08-10 | 2021-10-15 | 华能国际电力股份有限公司 | 一种电池电极加工装置和方法 |
-
1985
- 1985-02-20 JP JP60032026A patent/JPH0622138B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS61193374A (ja) | 1986-08-27 |
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