JPH0760684B2 - 溶融炭酸塩燃料電池用電極の製造法 - Google Patents
溶融炭酸塩燃料電池用電極の製造法Info
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- JPH0760684B2 JPH0760684B2 JP61210950A JP21095086A JPH0760684B2 JP H0760684 B2 JPH0760684 B2 JP H0760684B2 JP 61210950 A JP61210950 A JP 61210950A JP 21095086 A JP21095086 A JP 21095086A JP H0760684 B2 JPH0760684 B2 JP H0760684B2
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は溶融アルカリ金属炭酸塩を電解質とする溶融炭
酸塩燃料電池の空気極および／または燃料極の製造法に
関するものである。
酸塩燃料電池の空気極および／または燃料極の製造法に
関するものである。
従来の技術 溶融炭酸塩燃料電池の電極には燃料極および空気極があ
り、ともに多孔質シート状である。燃料極の製作は一般
に電極構成材料であるニッケルまたはニッケル合金の粉
末をシート状に成型した後、これを還元雰囲気において
800〜1200℃の温度で焼結する方法によっている。また
空気極については燃料極と同じ方法でニッケルシートを
製作してこれを電池に組み込み、電池動作状態（温度60
0〜700℃）において酸化させると同時にリチウムのドー
プを行なわせ、空気極として機能するようにしている。
り、ともに多孔質シート状である。燃料極の製作は一般
に電極構成材料であるニッケルまたはニッケル合金の粉
末をシート状に成型した後、これを還元雰囲気において
800〜1200℃の温度で焼結する方法によっている。また
空気極については燃料極と同じ方法でニッケルシートを
製作してこれを電池に組み込み、電池動作状態（温度60
0〜700℃）において酸化させると同時にリチウムのドー
プを行なわせ、空気極として機能するようにしている。
いずれにせよ、電極の製作工程には高温での焼結工程が
含まれている。しかしこのような方法では量産の効率が
低いため、すでにより効率的な方法として電解質体とと
もに電極をテープ成型し、これをそのまま電池に組み込
み、有機バインダー等の有機物を焼散させて電極として
そのまま用いる方法を提案している。
含まれている。しかしこのような方法では量産の効率が
低いため、すでにより効率的な方法として電解質体とと
もに電極をテープ成型し、これをそのまま電池に組み込
み、有機バインダー等の有機物を焼散させて電極として
そのまま用いる方法を提案している。
この方法により、焼結工程を経ずに電極を製造し電極と
して機能させることができるようになってきている。
して機能させることができるようになってきている。
一方、溶融炭酸塩燃料電池の電極性能は電極中に存在す
る電解質の量により大きく影響を受ける。
る電解質の量により大きく影響を受ける。
これはガス拡散電極の特質であり、高い電極性能を得る
ためには電極中の電解質量を最適にしておく必要があ
る。
ためには電極中の電解質量を最適にしておく必要があ
る。
電池の中では電極と電解質体は直接接しているため、当
初は電極中に電解質が含まれていなくとも電解質は自然
に電極中に移動していきガス拡散電極として機能するこ
とができる。しかし、これでは電解質体中の電解質が不
足するなどの問題が生じ、特に空気極では前記のように
電解質中のリチウムが酸化ニッケルにドープされる形で
消費されるため電解質の不足は重大な問題となってく
る。
初は電極中に電解質が含まれていなくとも電解質は自然
に電極中に移動していきガス拡散電極として機能するこ
とができる。しかし、これでは電解質体中の電解質が不
足するなどの問題が生じ、特に空気極では前記のように
電解質中のリチウムが酸化ニッケルにドープされる形で
消費されるため電解質の不足は重大な問題となってく
る。
そこで従来は焼結法により製作した電極に炭酸塩を含浸
させたり、電池に組み込む段階で電極の上に炭酸塩を置
いておき、電池温度を上げた際に電極中に含浸させるな
ど、電極を製造した後に炭酸塩を加えることが行なわれ
ていた。
させたり、電池に組み込む段階で電極の上に炭酸塩を置
いておき、電池温度を上げた際に電極中に含浸させるな
ど、電極を製造した後に炭酸塩を加えることが行なわれ
ていた。
発明が解決しようとする問題点 しかし、焼結電極に炭酸塩を含浸させたり、電池に組み
込む段階で電極の上に炭酸塩を置いたりする方法はそれ
だけ生産の効率を低くする。
込む段階で電極の上に炭酸塩を置いたりする方法はそれ
だけ生産の効率を低くする。
さらにこのような方法では電極中の電解質の偏在が起こ
りやすかったり、電極全体に電解質が分布するまで時間
がかかるなどの問題があった。
りやすかったり、電極全体に電解質が分布するまで時間
がかかるなどの問題があった。
本発明は上記の問題を考え、電極を製作する段階で電解
質を均一に含有させることを特徴とし、高い性能と量産
性を兼ね備えた電極の製造法を提供するものである。
質を均一に含有させることを特徴とし、高い性能と量産
性を兼ね備えた電極の製造法を提供するものである。
問題点を解決するための手段 本発明は、有機バインダーを用いてテープ状に成型した
電極を焼結せずにそのまま電池に組み込み、有機バイン
ダー等を焼散させて電極としてそのまま用いるタイプの
電極において、前記テープ状電極の組成を電極構成材料
粉末100重量部に対して、少なくとも炭酸塩粉末を５〜3
0重量部、有機バインダーを２〜20重量部として、電極
を製作する段階で炭酸塩粉末を添加しておくことにより
前記の問題を解決するものである。
電極を焼結せずにそのまま電池に組み込み、有機バイン
ダー等を焼散させて電極としてそのまま用いるタイプの
電極において、前記テープ状電極の組成を電極構成材料
粉末100重量部に対して、少なくとも炭酸塩粉末を５〜3
0重量部、有機バインダーを２〜20重量部として、電極
を製作する段階で炭酸塩粉末を添加しておくことにより
前記の問題を解決するものである。
作用 テープ状電極中に含有されている有機物は電池に組み込
まれた状態において焼散される。残った電極材料粉末は
特別な焼結工程を経ずに、電極を構成し、機能する。同
時に電解質粉末はその融点以上の温度となった時点で溶
融し、電極を直ちに適度に濡らすこととなる。この際、
電極中の電解質には偏在がなく、電極全体を電解質が濡
らすまで時間もかからない。また電解質が増孔剤の役割
を果たすので高多孔度を保つことができ、優れた性能が
得られる。
まれた状態において焼散される。残った電極材料粉末は
特別な焼結工程を経ずに、電極を構成し、機能する。同
時に電解質粉末はその融点以上の温度となった時点で溶
融し、電極を直ちに適度に濡らすこととなる。この際、
電極中の電解質には偏在がなく、電極全体を電解質が濡
らすまで時間もかからない。また電解質が増孔剤の役割
を果たすので高多孔度を保つことができ、優れた性能が
得られる。
実施例 電解質材料と有機バインダーとからなる電解質体テープ
の上に本発明の電極を重ねて形成し、電解質体／電極一
体テープとした場合の例を示す。
の上に本発明の電極を重ねて形成し、電解質体／電極一
体テープとした場合の例を示す。
電極は燃料極、空気極それぞれ次に示す組成のスラリー
を準備し、電解質体テープの上にドクターブレード法を
用いて形成した。
を準備し、電解質体テープの上にドクターブレード法を
用いて形成した。
燃料極 電極材料（ニッケル粉末） ……100重量部 炭酸塩粉末（L/K,CO3） …… ９重量部 バインダー（ポリビニルブチラール） …… ５重量部 有機溶媒（エタノール＋トルエン） …… 70重量部 可塑剤 …… ４重量部 空気極 電極材料（ニッケル粉末） ……100重量部 炭酸塩粉末（L/K,CO3） …… 12重量部 以下、燃料極の場合と同じ 炭酸塩粉末は炭酸リチウムと炭酸カリウムを溶融状態で
混合し、冷却固化後に粉末化したものを用いた。空気極
に混入する炭酸塩量が多いのは、酸化ニッケルのドープ
に消費されるリチウムを補充するためである。スラリー
はボールミルを用いて充分混合した後、減圧下で撹拌
し、スラリー中に含まれた微小な気泡を除去してからド
クターブレード法により電極を電解質体テープの上に形
成した。
混合し、冷却固化後に粉末化したものを用いた。空気極
に混入する炭酸塩量が多いのは、酸化ニッケルのドープ
に消費されるリチウムを補充するためである。スラリー
はボールミルを用いて充分混合した後、減圧下で撹拌
し、スラリー中に含まれた微小な気泡を除去してからド
クターブレード法により電極を電解質体テープの上に形
成した。
電極は電解質体テープの片面にのみ形成し、燃料極を形
成させた電解質体テープと、空気極を形成させたものと
を背面で合わせることにより燃料極，電解質体，空気極
という構成ができるようにした。本実施例の電極は厚さ
0.8mmであった。
成させた電解質体テープと、空気極を形成させたものと
を背面で合わせることにより燃料極，電解質体，空気極
という構成ができるようにした。本実施例の電極は厚さ
0.8mmであった。
次に本実施例による電極テープの性能確認を行なうため
前記の一体化テープを用いて電池を組立てた。また比較
のため、炭酸塩を含有させていない電極スラリーを用い
て同様に電解質体テープの上に電極テープを重ねて成型
した場合の電池も組立て、両者とも同一の条件で性能を
測定した。
前記の一体化テープを用いて電池を組立てた。また比較
のため、炭酸塩を含有させていない電極スラリーを用い
て同様に電解質体テープの上に電極テープを重ねて成型
した場合の電池も組立て、両者とも同一の条件で性能を
測定した。
以下にその結果を述べる。まず各電池に燃料極側には加
湿した水素−炭酸ガス混合ガスを、また空気極側には空
気−炭酸ガス混合ガスを供給し、スタック圧力を加えな
がらゆっくりと動作温度650℃まで昇温して有機物の焼
散を行なった。さらに650℃で100時間ほど無負荷状態と
した。この電池昇温過程および無負荷運転の間にテープ
中の有機バインダー等はガス化したり燃焼したり、電解
質体および電極内からほぼ完全に除去される。
湿した水素−炭酸ガス混合ガスを、また空気極側には空
気−炭酸ガス混合ガスを供給し、スタック圧力を加えな
がらゆっくりと動作温度650℃まで昇温して有機物の焼
散を行なった。さらに650℃で100時間ほど無負荷状態と
した。この電池昇温過程および無負荷運転の間にテープ
中の有機バインダー等はガス化したり燃焼したり、電解
質体および電極内からほぼ完全に除去される。
燃料極では還元性雰囲気であり、温度も650℃となるた
め、電極材料粉末であるニッケル粉末はある程度の焼結
を起こし、従来の焼結電極に近い状態となる。一方の空
気極ではニッケルの酸化とリチウムのドープが起こり、
粒子間の焼結はそれほど進まない。しかし、空気極とし
て焼結電極を組み込んだ場合においても、この酸化過程
の大きな体積変化のために粒子間の結合は崩れるので、
両者の差は小さいと考えられ、事実このことは次に述べ
る放電特性からも裏付けられる。
め、電極材料粉末であるニッケル粉末はある程度の焼結
を起こし、従来の焼結電極に近い状態となる。一方の空
気極ではニッケルの酸化とリチウムのドープが起こり、
粒子間の焼結はそれほど進まない。しかし、空気極とし
て焼結電極を組み込んだ場合においても、この酸化過程
の大きな体積変化のために粒子間の結合は崩れるので、
両者の差は小さいと考えられ、事実このことは次に述べ
る放電特性からも裏付けられる。
放電特性は、100時間の無負荷運転後に測定した。その
結果、本実施例による溶融炭酸塩燃料電池は電流密度15
0mA/cm2、燃料利用率65％において0.82Vの端子電圧があ
るのに対し、従来の製法による電池は0.75Vを示し、本
実施例による溶融炭酸塩燃料電池用電極が従来のものよ
りも優れた性能を示すことが確認された。
結果、本実施例による溶融炭酸塩燃料電池は電流密度15
0mA/cm2、燃料利用率65％において0.82Vの端子電圧があ
るのに対し、従来の製法による電池は0.75Vを示し、本
実施例による溶融炭酸塩燃料電池用電極が従来のものよ
りも優れた性能を示すことが確認された。
次に長時間の運転における電池性能の変化を確認するた
め本実施例の電池において3000時間の連続運転（電流密
度150mA/cm2）をおこなったが、安定した性能を保つこ
とが確認できた。
め本実施例の電池において3000時間の連続運転（電流密
度150mA/cm2）をおこなったが、安定した性能を保つこ
とが確認できた。
以上、本実施例においては前記の組成のスラリーを使用
して電解質体テープの上に電極を形成した例を述べた
が、これが工業的な先進性の上で最も優れている。しか
し、スラリーの組成は本実施例に限定されるものではな
く、たとえば炭酸塩量やバインダー量を増減してもよ
い。また本実施例においては電解質体テープの上に電極
を形成しているが、その他に電極を単独に成型しても良
く、電極形成方法もドクターブレード法の他に、たとえ
ば乾式でのホットロール法などの方法によってもよい。
して電解質体テープの上に電極を形成した例を述べた
が、これが工業的な先進性の上で最も優れている。しか
し、スラリーの組成は本実施例に限定されるものではな
く、たとえば炭酸塩量やバインダー量を増減してもよ
い。また本実施例においては電解質体テープの上に電極
を形成しているが、その他に電極を単独に成型しても良
く、電極形成方法もドクターブレード法の他に、たとえ
ば乾式でのホットロール法などの方法によってもよい。
要するに本発明は電極構成材料粉末100重量部に対し
て、少なくとも炭酸塩粉末を５〜30重量部、有機バイン
ダーを２〜20重量部の割合で含む練合物で電極形状に成
型し、前記電極形状成型体を電池に組み込んだ状態で有
機物を焼散させることにより、そのまま溶融炭酸塩燃料
電池用電極として用いられる均一な電解質の分布と高多
孔度を有する電極を得るものであり、使用する材料，組
成に限定されるものではない。またテープ成型方法はい
かなるものであってもよい。
て、少なくとも炭酸塩粉末を５〜30重量部、有機バイン
ダーを２〜20重量部の割合で含む練合物で電極形状に成
型し、前記電極形状成型体を電池に組み込んだ状態で有
機物を焼散させることにより、そのまま溶融炭酸塩燃料
電池用電極として用いられる均一な電解質の分布と高多
孔度を有する電極を得るものであり、使用する材料，組
成に限定されるものではない。またテープ成型方法はい
かなるものであってもよい。
発明の効果 本発明による溶融炭酸塩燃料電池用電極の製造法によ
り、電解質体中の電解質不足を防止できるとともに電極
中の電解質の偏在がなく、かつ電極全体に電解質が分布
するまで時間も必要とせず、優れた電池性能が得られ
る。これにより性能と信頼性が高く、均質な溶融炭酸塩
燃料電池を製造することがてきるようになった。また焼
結法で製作した電極の場合のように、電極に炭酸塩を含
浸させたり、電池に組み込む段階で電極の上に炭酸塩を
おくなどの工程が不要となった。
り、電解質体中の電解質不足を防止できるとともに電極
中の電解質の偏在がなく、かつ電極全体に電解質が分布
するまで時間も必要とせず、優れた電池性能が得られ
る。これにより性能と信頼性が高く、均質な溶融炭酸塩
燃料電池を製造することがてきるようになった。また焼
結法で製作した電極の場合のように、電極に炭酸塩を含
浸させたり、電池に組み込む段階で電極の上に炭酸塩を
おくなどの工程が不要となった。
図は本実施例により製造した電解質体／電極一体化テー
プを用いた単電池と炭酸塩を含まない場合の単電池の特
性図である。
プを用いた単電池と炭酸塩を含まない場合の単電池の特
性図である。
Claims (1)
- 【請求項１】電極構成材料粉末100重量部に対して、少
なくとも炭酸塩粉末の５〜30重量部、有機バインダーを
２〜20重量部の割合で含む練合物を電極形状に成形し、
その電極成形体を電池に組み込んだ状態で電池動作温度
まで昇温して前記有機バインダーを焼散させることを特
徴とする溶融炭酸塩燃料電池用電極の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61210950A JPH0760684B2 (ja) | 1986-09-08 | 1986-09-08 | 溶融炭酸塩燃料電池用電極の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61210950A JPH0760684B2 (ja) | 1986-09-08 | 1986-09-08 | 溶融炭酸塩燃料電池用電極の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6366858A JPS6366858A (ja) | 1988-03-25 |
| JPH0760684B2 true JPH0760684B2 (ja) | 1995-06-28 |
Family
ID=16597783
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61210950A Expired - Lifetime JPH0760684B2 (ja) | 1986-09-08 | 1986-09-08 | 溶融炭酸塩燃料電池用電極の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0760684B2 (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| NL1009815C2 (nl) * | 1998-08-06 | 2000-02-15 | Stichting Energie | Werkwijze voor het vervaardigen van een MCFC elektrochemische cel. |
| KR100874331B1 (ko) * | 2006-12-28 | 2008-12-18 | 두산중공업 주식회사 | 용융탄산염 연료전지의 전해질 함침 공기극 제조방법 |
| DE102007063331A1 (de) * | 2006-12-29 | 2008-07-10 | Doosan Heavy Industries & Construction Co.Ltd., Changwon | Nassverfahren zur Herstellung von mit Elektrolyt getränkten Elektroden für eine Schmelzkarbonat-Brennstoffzelle |
| CN112820923A (zh) * | 2021-03-19 | 2021-05-18 | 华能国际电力股份有限公司 | 一种熔融碳酸盐燃料电池电解质添加方法 |
| CN113471500B (zh) * | 2021-07-16 | 2023-10-03 | 华能国际电力股份有限公司 | 一种熔融碳酸盐燃料电池盐膜及其制备方法 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS58119161A (ja) * | 1982-01-07 | 1983-07-15 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 溶融塩燃料電池用電極の製造法 |
-
1986
- 1986-09-08 JP JP61210950A patent/JPH0760684B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS58119161A (ja) * | 1982-01-07 | 1983-07-15 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | 溶融塩燃料電池用電極の製造法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6366858A (ja) | 1988-03-25 |
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