JPH0773890A - 固体電解質型燃料電池及びその製造方法 - Google Patents
固体電解質型燃料電池及びその製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 実効電極面積を広くすることができる固体電
解質型燃料電池を得る。 【構成】 固体電解質１と燃料側電極２の接合面４及び
固体電解質１と空気側電極３の接合面５が凹凸形状に粗
面化されている。粗面化の方法は、例えば、固体電解質
１と燃料側電極２と空気側電極３を積み重ね、さらにそ
の上下にプラスチックフィルムを介してサンドペーパー
を重ねた後、圧着する。このとき、サンドペーパーの粗
い表面が、接合面４，５を凹凸形状にする。圧着後、サ
ンドペーパーとプラスチックフィルムは取り外され、電
極付き固体電解質１が得られる。
解質型燃料電池を得る。 【構成】 固体電解質１と燃料側電極２の接合面４及び
固体電解質１と空気側電極３の接合面５が凹凸形状に粗
面化されている。粗面化の方法は、例えば、固体電解質
１と燃料側電極２と空気側電極３を積み重ね、さらにそ
の上下にプラスチックフィルムを介してサンドペーパー
を重ねた後、圧着する。このとき、サンドペーパーの粗
い表面が、接合面４，５を凹凸形状にする。圧着後、サ
ンドペーパーとプラスチックフィルムは取り外され、電
極付き固体電解質１が得られる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、固体電解質型燃料電池
に関する。
に関する。
【０００２】
【従来の技術と課題】固体電解質型燃料電池における電
極反応は、固体電解質と電極と気相との三相界面で生じ
ると考えられている。従って、燃料電池の発電性能を向
上させるためには、三相界面の面積を広くすることが必
要である。このために、従来より、電極材料に粒径の小
さい粒子を採用して電極を微細構造化して実効電極面積
を広くするものが知られているが、満足のゆくものでは
なかった。
極反応は、固体電解質と電極と気相との三相界面で生じ
ると考えられている。従って、燃料電池の発電性能を向
上させるためには、三相界面の面積を広くすることが必
要である。このために、従来より、電極材料に粒径の小
さい粒子を採用して電極を微細構造化して実効電極面積
を広くするものが知られているが、満足のゆくものでは
なかった。
【０００３】そこで、本発明の課題は、実効電極面積を
広くすることができる固体電解質型燃料電池を提供する
ことにある。
広くすることができる固体電解質型燃料電池を提供する
ことにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段と作用】以上の課題を解決
するため、本発明に係る固体電解質型燃料電池は、電極
を表裏面に設けた固体電解質を備え、前記固体電解質と
前記電極の接合面が粗面化されていることを特徴とす
る。以上の構成において、固体電解質と電極の接合面は
粗面化されているため、従来の接合面と比較して電極の
実効面積が広くなる。
するため、本発明に係る固体電解質型燃料電池は、電極
を表裏面に設けた固体電解質を備え、前記固体電解質と
前記電極の接合面が粗面化されていることを特徴とす
る。以上の構成において、固体電解質と電極の接合面は
粗面化されているため、従来の接合面と比較して電極の
実効面積が広くなる。
【０００５】また、本発明に係る固体電解質型燃料電池
は、電極を表裏面に設けた固体電解質を備え、前記固体
電解質と前記電極の接合面に電解質粒を配設したことを
特徴とする。以上の構成において、電解質粒により固体
電解質と電極の接合面に凹凸ができ、従来の接合面と比
較して電極の実効面積が広くなる。
は、電極を表裏面に設けた固体電解質を備え、前記固体
電解質と前記電極の接合面に電解質粒を配設したことを
特徴とする。以上の構成において、電解質粒により固体
電解質と電極の接合面に凹凸ができ、従来の接合面と比
較して電極の実効面積が広くなる。
【０００６】さらに、本発明に係る固体電解質型燃料電
池の製造方法は、（ａ）電極グリーンシートの固体電解
質に接合する面に電解質粒を付着する工程と、（ｂ）固
体電解質グリーンシートの表裏面に前記電極グリーンシ
ートを前記電解質粒を挟んで圧着する工程と、（ｃ）前
記固体電解質グリーンシートと前記電極グリーンシート
を共焼成する工程と、を備えたことを特徴とする。ここ
に、共焼成とは、各グリーンシートを同時に焼成するこ
とを意味する。
池の製造方法は、（ａ）電極グリーンシートの固体電解
質に接合する面に電解質粒を付着する工程と、（ｂ）固
体電解質グリーンシートの表裏面に前記電極グリーンシ
ートを前記電解質粒を挟んで圧着する工程と、（ｃ）前
記固体電解質グリーンシートと前記電極グリーンシート
を共焼成する工程と、を備えたことを特徴とする。ここ
に、共焼成とは、各グリーンシートを同時に焼成するこ
とを意味する。
【０００７】また、本発明に係る他の固体電解質型燃料
電池の製造方法は、（ｄ）固体電解質グリーンシートの
表裏面に電解質粒を付着する工程と、（ｅ）前記電解質
粒が付着した固体電解質グリーンシートを焼成する工程
と、（ｆ）前記固体電解質焼成シートの表裏面に電極を
塗布して焼き付ける工程と、を備えたことを特徴とす
る。
電池の製造方法は、（ｄ）固体電解質グリーンシートの
表裏面に電解質粒を付着する工程と、（ｅ）前記電解質
粒が付着した固体電解質グリーンシートを焼成する工程
と、（ｆ）前記固体電解質焼成シートの表裏面に電極を
塗布して焼き付ける工程と、を備えたことを特徴とす
る。
【０００８】さらに、本発明に係る他の固体電解質型燃
料電池の製造方法は、（ｇ）固体電解質グリーンシート
の表裏面に電解質粒を付着する工程と、（ｈ）前記固体
電解質グリーンシートの表裏面にそれぞれ前記電解質粒
を挟んで電極グリーンシートを圧着する工程と、（ｉ）
前記固体電解質グリーンシートと電極グリーンシートを
共焼成する工程と、を備えたことを特徴とする。
料電池の製造方法は、（ｇ）固体電解質グリーンシート
の表裏面に電解質粒を付着する工程と、（ｈ）前記固体
電解質グリーンシートの表裏面にそれぞれ前記電解質粒
を挟んで電極グリーンシートを圧着する工程と、（ｉ）
前記固体電解質グリーンシートと電極グリーンシートを
共焼成する工程と、を備えたことを特徴とする。
【０００９】以上の各方法により、電極の実効面積が広
い固体電解質型燃料電池が生産性良く製造される。
い固体電解質型燃料電池が生産性良く製造される。
【００１０】
【実施例】以下、本発明に係る固体電解質型燃料電池及
びその製造方法の実施例について添付図面を参照して説
明する。 ［第１実施例、図１及び図２］第１実施例はサンドペー
パーを利用して固体電解質と電極の接合面を粗面化した
燃料電池について説明する。
びその製造方法の実施例について添付図面を参照して説
明する。 ［第１実施例、図１及び図２］第１実施例はサンドペー
パーを利用して固体電解質と電極の接合面を粗面化した
燃料電池について説明する。
【００１１】まず、燃料側電極のグリーンシート製造方
法について説明する。粉末状のセラミックス材料である
酸化ニッケルとイットリウム安定化酸化ジルコニウムと
を同重量ずつ混合して導電体粉末とした後、結合剤（例
えば、ポリビニルブチラール系バインダ）、溶剤（エタ
ノール、トルエン）を適当量加えたスラリー（泥しょ
う）とする。得られたスラリー状混合物１００重量に対
して、平均粒径が１０μｍ程度のセルロース粉末３０重
量を加えてスラリー状の原料とする。このスラリー状の
原料からドクターブレード法によって、厚さが５０〜１
００μｍの燃料側電極グリーンシートを作製した。
法について説明する。粉末状のセラミックス材料である
酸化ニッケルとイットリウム安定化酸化ジルコニウムと
を同重量ずつ混合して導電体粉末とした後、結合剤（例
えば、ポリビニルブチラール系バインダ）、溶剤（エタ
ノール、トルエン）を適当量加えたスラリー（泥しょ
う）とする。得られたスラリー状混合物１００重量に対
して、平均粒径が１０μｍ程度のセルロース粉末３０重
量を加えてスラリー状の原料とする。このスラリー状の
原料からドクターブレード法によって、厚さが５０〜１
００μｍの燃料側電極グリーンシートを作製した。
【００１２】次に、空気側電極のグリーンシート製造方
法について説明する。燃料側電極グリーンシート製造方
法と同様に、粉末状のランタンマンガナイトに結合剤
（例えば、ポリビニルブチラール系バインダ）及び溶剤
（エタノール、トルエン）を適当量加えてスラリー状の
混合物とする。得られたスラリー状混合物１００重量に
対して、平均粒径が１０μｍ程度のセルロース粉末３０
重量を加えてスラリー状の原料とする。このスラリー状
の原料からドクターブレード法によって、厚さが５０〜
１００μｍの空気側電極グリーンシートを作製した。
法について説明する。燃料側電極グリーンシート製造方
法と同様に、粉末状のランタンマンガナイトに結合剤
（例えば、ポリビニルブチラール系バインダ）及び溶剤
（エタノール、トルエン）を適当量加えてスラリー状の
混合物とする。得られたスラリー状混合物１００重量に
対して、平均粒径が１０μｍ程度のセルロース粉末３０
重量を加えてスラリー状の原料とする。このスラリー状
の原料からドクターブレード法によって、厚さが５０〜
１００μｍの空気側電極グリーンシートを作製した。
【００１３】さらに、固体電解質となるイットリウム安
定化酸化ジルコニウムのグリーンシートを作製した。す
なわち、粉末状のイットリウム安定化酸化ジルコニウム
に対して結合剤（例えばポリビニルブチラール系バイン
ダ）及び溶剤（エタノール、トルエン）を適当量加えて
スラリー化し、ドクターブレード法によって、このスラ
リーから固体電解質グリーンシートを作製した。この場
合、固体電解質は緻密性を要求されるため、セルロース
粉末は加えなかった。
定化酸化ジルコニウムのグリーンシートを作製した。す
なわち、粉末状のイットリウム安定化酸化ジルコニウム
に対して結合剤（例えばポリビニルブチラール系バイン
ダ）及び溶剤（エタノール、トルエン）を適当量加えて
スラリー化し、ドクターブレード法によって、このスラ
リーから固体電解質グリーンシートを作製した。この場
合、固体電解質は緻密性を要求されるため、セルロース
粉末は加えなかった。
【００１４】作製された固体電解質グリーンシートを適
当枚重ねたものに、燃料側電極グリーンシートと空気側
電極グリーンシートをそれぞれ上下から重ね、さらに、
その上下にプラスチックフィルムを介して、サンドペー
パー（目の粗さが＃１００のもの、すなわち１平方イン
チ当たり１００メッシュのふるいを通過した粒径からな
る砂を固めたもの）を、その粗面が燃料側または空気側
電極グリーンシートに対向するように重ねた。プラスチ
ックフィルムの使用は、圧着後にサンドペーパーを取り
外し易いようにするためである。次に、これをプラスチ
ック製の袋に入れた後、袋の中を真空状態にし、温間静
水圧プレス機を用いて圧着した。このとき図１に示すよ
うに、燃料側電極２及び空気側電極３は薄いため、サン
ドペーパーの粗い面がこれらの電極２，３を凹凸形状に
する。この結果、固体電解質１と燃料側電極２の接合面
４及び固体電解質１と空気側電極３の接合面５が凹凸形
状になる。接合面４，５の粗さは平均５０μｍ程度とな
る。圧着後、プラスチック製の袋から取り出された積層
体は、サンドペーパーとプラスチックフィルムが取り外
され、所定の大きさに裁断されて成形体とされた。この
成形体を１３００℃の温度で２時間共焼成した。この共
焼成によって、セルロース粉末は飛散して、セルロース
粉末跡に気孔が形成されることになる。この後、室温ま
で冷却することによって、多孔質電極である燃料側電極
２と空気側電極３を表裏面に設けた固体電解質１を得
た。
当枚重ねたものに、燃料側電極グリーンシートと空気側
電極グリーンシートをそれぞれ上下から重ね、さらに、
その上下にプラスチックフィルムを介して、サンドペー
パー（目の粗さが＃１００のもの、すなわち１平方イン
チ当たり１００メッシュのふるいを通過した粒径からな
る砂を固めたもの）を、その粗面が燃料側または空気側
電極グリーンシートに対向するように重ねた。プラスチ
ックフィルムの使用は、圧着後にサンドペーパーを取り
外し易いようにするためである。次に、これをプラスチ
ック製の袋に入れた後、袋の中を真空状態にし、温間静
水圧プレス機を用いて圧着した。このとき図１に示すよ
うに、燃料側電極２及び空気側電極３は薄いため、サン
ドペーパーの粗い面がこれらの電極２，３を凹凸形状に
する。この結果、固体電解質１と燃料側電極２の接合面
４及び固体電解質１と空気側電極３の接合面５が凹凸形
状になる。接合面４，５の粗さは平均５０μｍ程度とな
る。圧着後、プラスチック製の袋から取り出された積層
体は、サンドペーパーとプラスチックフィルムが取り外
され、所定の大きさに裁断されて成形体とされた。この
成形体を１３００℃の温度で２時間共焼成した。この共
焼成によって、セルロース粉末は飛散して、セルロース
粉末跡に気孔が形成されることになる。この後、室温ま
で冷却することによって、多孔質電極である燃料側電極
２と空気側電極３を表裏面に設けた固体電解質１を得
た。
【００１５】こうして得られた電極付き固体電解質１を
備えた固体電解質型燃料電池の発電特性について評価し
た。評価結果を表１に示す。比較のため、サンドペーパ
ーを用いないで圧着して作製したものの評価結果も合わ
せて示す。
備えた固体電解質型燃料電池の発電特性について評価し
た。評価結果を表１に示す。比較のため、サンドペーパ
ーを用いないで圧着して作製したものの評価結果も合わ
せて示す。
【００１６】
【表１】
【００１７】発電特性は以下に説明する測定回路を用い
て評価した。図２に示すように、電極２，３にそれぞれ
燃料ガス供給管７ａ、空気供給管７ｂを取り付けて燃料
電池を作製した。この燃料電池を測定回路１９に接続
し、発電特性を測定した。すなわち、燃料電池を１００
０℃の温度に保持しながら、燃料ガスと空気をそれぞれ
電極２，３に供給し、固体電解質１を介して電極反応を
起こさせ、かつ、電流計１１にて観察しながら単位電極
面積当たり３００ｍＡ／ｃｍ2の電流が流れる状態での
電極２，３の分極による電圧降下をカレントインターラ
プト法によりオシロスコープ１０ａ，１０ｂで測定し
た。なお、１４は参照極、８ａ，８ｂ，８ｃは白金線、
９は可変抵抗器、１２は水銀スイッチである。この分極
による電圧降下の値が小さいほど電極の実効面積が広
く、かつ、電池としての性能も優れていることになる。
表１には、第１実施例品が第１比較例品より電圧降下が
小さいことが示されている。以上のことから、第１実施
例品の方が電極実効面積が広いことがわかる。
て評価した。図２に示すように、電極２，３にそれぞれ
燃料ガス供給管７ａ、空気供給管７ｂを取り付けて燃料
電池を作製した。この燃料電池を測定回路１９に接続
し、発電特性を測定した。すなわち、燃料電池を１００
０℃の温度に保持しながら、燃料ガスと空気をそれぞれ
電極２，３に供給し、固体電解質１を介して電極反応を
起こさせ、かつ、電流計１１にて観察しながら単位電極
面積当たり３００ｍＡ／ｃｍ2の電流が流れる状態での
電極２，３の分極による電圧降下をカレントインターラ
プト法によりオシロスコープ１０ａ，１０ｂで測定し
た。なお、１４は参照極、８ａ，８ｂ，８ｃは白金線、
９は可変抵抗器、１２は水銀スイッチである。この分極
による電圧降下の値が小さいほど電極の実効面積が広
く、かつ、電池としての性能も優れていることになる。
表１には、第１実施例品が第１比較例品より電圧降下が
小さいことが示されている。以上のことから、第１実施
例品の方が電極実効面積が広いことがわかる。
【００１８】また、図１に示した拡大断面図に基づい
て、接合面４，５の実効電極面積を計算すると、接合面
が平面である場合の約１．５倍である。ところが、表１
に示された第１実施例品の分極による電圧降下は、第１
比較例品の１／２〜１／３程度にまで下がっている。こ
れは、接合面４，５の凹凸により、固体電解質１と電極
２，３の接触面積が広くなって密着力が強くなり、それ
によって燃料電池の内部インピーダンスも低くなったた
めであると考える。
て、接合面４，５の実効電極面積を計算すると、接合面
が平面である場合の約１．５倍である。ところが、表１
に示された第１実施例品の分極による電圧降下は、第１
比較例品の１／２〜１／３程度にまで下がっている。こ
れは、接合面４，５の凹凸により、固体電解質１と電極
２，３の接触面積が広くなって密着力が強くなり、それ
によって燃料電池の内部インピーダンスも低くなったた
めであると考える。
【００１９】［第２実施例、図３］第２実施例は電解質
粒を用いて固体電解質と電極の接合面を凹凸形状にした
燃料電池について説明する。まず、燃料側電極グリーン
シートの製造方法について説明する。粉末状の酸化ニッ
ケルとイットリウム安定化酸化ジルコニウムの混合物に
結合剤、溶剤を適当量加えてスラリー状の混合物とす
る。得られたスラリー状混合物１００重量に対して、平
均粒径が１０μｍ程度のセルロース粉末３０重量を加え
てスラリー状の原料とする。このスラリー状の原料から
ドクターブレード法により燃料側電極グリーンシートを
作製した。
粒を用いて固体電解質と電極の接合面を凹凸形状にした
燃料電池について説明する。まず、燃料側電極グリーン
シートの製造方法について説明する。粉末状の酸化ニッ
ケルとイットリウム安定化酸化ジルコニウムの混合物に
結合剤、溶剤を適当量加えてスラリー状の混合物とす
る。得られたスラリー状混合物１００重量に対して、平
均粒径が１０μｍ程度のセルロース粉末３０重量を加え
てスラリー状の原料とする。このスラリー状の原料から
ドクターブレード法により燃料側電極グリーンシートを
作製した。
【００２０】空気側電極グリーンシートも、粉末状のラ
ンタンストロンチウムマンガナイトを用いて燃料側電極
グリーンシートと同様の方法により作製した。作製され
た燃料側及び空気側電極グリーンシートのそれぞれの片
面に平均粒径が１０μｍ以上の電解質粒を均一に付着す
る。第２実施例では平均粒粒が３０μｍのイットリウム
安定化酸化ジルコニウム粒を各電極グリーンシートの片
面に均一に散布した。
ンタンストロンチウムマンガナイトを用いて燃料側電極
グリーンシートと同様の方法により作製した。作製され
た燃料側及び空気側電極グリーンシートのそれぞれの片
面に平均粒径が１０μｍ以上の電解質粒を均一に付着す
る。第２実施例では平均粒粒が３０μｍのイットリウム
安定化酸化ジルコニウム粒を各電極グリーンシートの片
面に均一に散布した。
【００２１】さらに、固体電解質グリーンシートは、粉
末状のイットリウム安定化酸化ジルコニウムに結合剤及
び溶剤を適当量加えてスラリー化し、このスラリーから
ドクターブレード法によって作製した。次に、作製した
燃料側及び空気側電極グリーンシートを、その電解質粒
が付着している面が固体電解質グリーンシートの表裏面
に対向するように重ねる。次に、これをプラスチック製
の袋に入れた後、袋の中を真空状態にし、温間静水圧プ
レス機を用いて圧着した。このとき、図３に示すよう
に、散布された電解質粒２５は電極グリーンシート２
２，２３と固体電解質グリーンシート２１に埋め込ま
れ、固体電解質２１と燃料側電極２２の接合面２７及び
固体電解質２１と空気側電極２３の接合面２８が凹凸形
状になる。
末状のイットリウム安定化酸化ジルコニウムに結合剤及
び溶剤を適当量加えてスラリー化し、このスラリーから
ドクターブレード法によって作製した。次に、作製した
燃料側及び空気側電極グリーンシートを、その電解質粒
が付着している面が固体電解質グリーンシートの表裏面
に対向するように重ねる。次に、これをプラスチック製
の袋に入れた後、袋の中を真空状態にし、温間静水圧プ
レス機を用いて圧着した。このとき、図３に示すよう
に、散布された電解質粒２５は電極グリーンシート２
２，２３と固体電解質グリーンシート２１に埋め込ま
れ、固体電解質２１と燃料側電極２２の接合面２７及び
固体電解質２１と空気側電極２３の接合面２８が凹凸形
状になる。
【００２２】圧着後、プラスチック製の袋から取り出さ
れた積層体を１４００℃の温度で共焼成した。こうして
得られた電極付き固体電解質２１を備えた固体電解質型
燃料電池の発電特性について評価した。評価結果を表２
に示す。比較のため、電極グリーンシートに電解質粒を
散布しないで製作したものの評価結果も合わせて示す。
れた積層体を１４００℃の温度で共焼成した。こうして
得られた電極付き固体電解質２１を備えた固体電解質型
燃料電池の発電特性について評価した。評価結果を表２
に示す。比較のため、電極グリーンシートに電解質粒を
散布しないで製作したものの評価結果も合わせて示す。
【００２３】
【表２】
【００２４】発電特性は、前記第１実施例において説明
した測定回路１９を用いて、燃料電池に単位電極面積当
たり３００ｍＡ／ｃｍ2の電流を流した状態での電極２
２，２３の分極による電圧降下を測定した。表２には第
２実施例品が第２比較例品より電圧降下が小さいことが
示されている。以上のことから、第２実施例品の方が電
極実効面積が広いことがわかる。
した測定回路１９を用いて、燃料電池に単位電極面積当
たり３００ｍＡ／ｃｍ2の電流を流した状態での電極２
２，２３の分極による電圧降下を測定した。表２には第
２実施例品が第２比較例品より電圧降下が小さいことが
示されている。以上のことから、第２実施例品の方が電
極実効面積が広いことがわかる。
【００２５】［第３実施例］第３実施例は電解質粒を用
いて固体電解質と電極の接合面を凹凸状にした燃料電池
の別の製造方法について説明する。まず、固体電解質の
製造方法について説明する。粉末状のイットリウム安定
化酸化ジルコニウムに対して結合剤（例えばポリ酢酸ビ
ニル）及び水を適当量加えて混練し、押し出し成型法に
よって固体電解質グリーンシートを作製した。この固体
電解質グリーンシートの表裏面に平均粒径が１０μｍ以
上の電解質粒を均一に付着する。第３実施例では、平均
粒径が３０μｍのイットリウム安定化酸化ジルコニウム
粒を均一に固体電解質グリーンシートの表裏面に散布し
た。
いて固体電解質と電極の接合面を凹凸状にした燃料電池
の別の製造方法について説明する。まず、固体電解質の
製造方法について説明する。粉末状のイットリウム安定
化酸化ジルコニウムに対して結合剤（例えばポリ酢酸ビ
ニル）及び水を適当量加えて混練し、押し出し成型法に
よって固体電解質グリーンシートを作製した。この固体
電解質グリーンシートの表裏面に平均粒径が１０μｍ以
上の電解質粒を均一に付着する。第３実施例では、平均
粒径が３０μｍのイットリウム安定化酸化ジルコニウム
粒を均一に固体電解質グリーンシートの表裏面に散布し
た。
【００２６】次に、固体電解質グリーンシートをプラス
チック製の袋に入れた後、袋の中を真空状態にし、温間
静水圧プレス機を用いて電解質粒を固体電解質グリーン
シートの表面に圧着した。圧着後、プラスチック製の袋
から取り出された固体電解質グリーンシートを１４００
〜１５００℃の温度で焼成して固体電解質焼成シートと
した。したがって、得られた固体電解質焼成シートの表
裏面は電解質粒によって凹凸形状になっている。
チック製の袋に入れた後、袋の中を真空状態にし、温間
静水圧プレス機を用いて電解質粒を固体電解質グリーン
シートの表面に圧着した。圧着後、プラスチック製の袋
から取り出された固体電解質グリーンシートを１４００
〜１５００℃の温度で焼成して固体電解質焼成シートと
した。したがって、得られた固体電解質焼成シートの表
裏面は電解質粒によって凹凸形状になっている。
【００２７】一方、燃料側電極の原料は、以下の方法に
て作製した。粉末状の酸化ニッケルとイットリウム安定
化酸化ジルコニウムとを同重量ずつ混合した後、ビヒク
ルを適当量加えてペースト状の原料とした。空気側電極
の原料も、粉末状のランタンストロンチウムマンガナイ
トを用いて燃料側電極の原料と同様の方法により作製し
た。
て作製した。粉末状の酸化ニッケルとイットリウム安定
化酸化ジルコニウムとを同重量ずつ混合した後、ビヒク
ルを適当量加えてペースト状の原料とした。空気側電極
の原料も、粉末状のランタンストロンチウムマンガナイ
トを用いて燃料側電極の原料と同様の方法により作製し
た。
【００２８】これらの燃料側電極の原料及び空気側電極
の原料を、固体電解質焼成シートの表裏面にそれぞれス
クリーン印刷等の手段にて塗布した。ペースト状の電極
原料は固体電解質焼成シートの凹凸形状に追随し、固体
電解質との接合面が凹凸形状になる。この後、１２００
〜１４００℃の温度で焼き付けて多孔質の燃料側及び空
気側電極とした。こうして、燃料側電極と固体電解質の
接合面及び空気側電極と固体電解質の接合面が凹凸状に
なっている固体電解質型燃料電池が得られる。
の原料を、固体電解質焼成シートの表裏面にそれぞれス
クリーン印刷等の手段にて塗布した。ペースト状の電極
原料は固体電解質焼成シートの凹凸形状に追随し、固体
電解質との接合面が凹凸形状になる。この後、１２００
〜１４００℃の温度で焼き付けて多孔質の燃料側及び空
気側電極とした。こうして、燃料側電極と固体電解質の
接合面及び空気側電極と固体電解質の接合面が凹凸状に
なっている固体電解質型燃料電池が得られる。
【００２９】こうして得られた電極付き固体電解質を備
えた固体電解質型燃料電池の発電特性について評価し
た。評価結果を表３に示す。比較のため、固体電解質グ
リーンシートの表裏面に電解質粒を散布しないで製作し
たものの評価結果も合わせて示す。
えた固体電解質型燃料電池の発電特性について評価し
た。評価結果を表３に示す。比較のため、固体電解質グ
リーンシートの表裏面に電解質粒を散布しないで製作し
たものの評価結果も合わせて示す。
【００３０】
【表３】
【００３１】発電特性は前記第１実施例において説明し
た測定回路１９を用いて評価した。表３には、第３実施
例品が第３比較例品より分極による電圧降下が小さいこ
とが示されている。以上のことから第３実施例品の方が
電極実効面積が広いことがわかる。
た測定回路１９を用いて評価した。表３には、第３実施
例品が第３比較例品より分極による電圧降下が小さいこ
とが示されている。以上のことから第３実施例品の方が
電極実効面積が広いことがわかる。
【００３２】［第４実施例］第４実施例は、電解質粒を
用いて固体電解質と電極の接合面を凹凸状にした燃料電
池のさらに別の製造方法について説明する。まず、固体
電解質グリーンシートの製造方法について説明する。粉
末状のイットリウム安定化酸化ジルコニウムに対して結
合剤及び溶剤を適当量加えてスラリー化し、ドクターブ
レード法によって、このスラリーから固体電解質グリー
ンシートを作製した。次に、空気側電極グリーンシート
の製造方法について説明する。粉末状のランタンマンガ
ナイトに結合剤、溶剤を適当量加えてスラリー状の混合
物とする。得られたスラリー状混合物１００重量に対し
て、平均粒径が１０μｍ程度のセルロース粉末３０重量
を加えてスラリー状の原料とする。このスラリー状の原
料からドクターブレード法によって空気側電極グリーン
シートを作製した。
用いて固体電解質と電極の接合面を凹凸状にした燃料電
池のさらに別の製造方法について説明する。まず、固体
電解質グリーンシートの製造方法について説明する。粉
末状のイットリウム安定化酸化ジルコニウムに対して結
合剤及び溶剤を適当量加えてスラリー化し、ドクターブ
レード法によって、このスラリーから固体電解質グリー
ンシートを作製した。次に、空気側電極グリーンシート
の製造方法について説明する。粉末状のランタンマンガ
ナイトに結合剤、溶剤を適当量加えてスラリー状の混合
物とする。得られたスラリー状混合物１００重量に対し
て、平均粒径が１０μｍ程度のセルロース粉末３０重量
を加えてスラリー状の原料とする。このスラリー状の原
料からドクターブレード法によって空気側電極グリーン
シートを作製した。
【００３３】燃料側電極グリーンシートも、粉末状の酸
化ニッケルとイットリウム安定化酸化ジルコニウムの混
合物を用いて空気側電極グリーンシートと同様の方法に
より作製した。作製された固体電解質グリーンシートを
適当枚重ねて積層体とし、この積層体の表裏面に平均粒
径が１０μｍ以上の電解質粒を均一に付着する。第４実
施例では、平均粒径が３０μｍのイットリウム安定化ジ
ルコニウム粒を固体電解質グリーンシートの表裏面に均
一に散布した。次に、積層体に燃料側電極グリーンシー
トと空気側電極グリーンシートをそれぞれ上下から重
ね、これをプラスチック製の袋に入れた後、袋の中を真
空状態にし、温間静水圧プレス機を用いて圧着した。こ
のとき、散布された電解質粒は電極グリーンシートと固
体電解質グリーンシートに埋め込まれ、固体電解質と燃
料側電極の接合面及び固体電解質と空気側電極の接合面
が凹凸形状になる。圧着後、プラスチック製の袋から取
り出された積層体を１４００℃の温度で２時間共焼成し
た。
化ニッケルとイットリウム安定化酸化ジルコニウムの混
合物を用いて空気側電極グリーンシートと同様の方法に
より作製した。作製された固体電解質グリーンシートを
適当枚重ねて積層体とし、この積層体の表裏面に平均粒
径が１０μｍ以上の電解質粒を均一に付着する。第４実
施例では、平均粒径が３０μｍのイットリウム安定化ジ
ルコニウム粒を固体電解質グリーンシートの表裏面に均
一に散布した。次に、積層体に燃料側電極グリーンシー
トと空気側電極グリーンシートをそれぞれ上下から重
ね、これをプラスチック製の袋に入れた後、袋の中を真
空状態にし、温間静水圧プレス機を用いて圧着した。こ
のとき、散布された電解質粒は電極グリーンシートと固
体電解質グリーンシートに埋め込まれ、固体電解質と燃
料側電極の接合面及び固体電解質と空気側電極の接合面
が凹凸形状になる。圧着後、プラスチック製の袋から取
り出された積層体を１４００℃の温度で２時間共焼成し
た。
【００３４】こうして得られた電極付き固体電解質を備
えた固体電解質型燃料電池の発電特性について評価し
た。評価結果を表４に示す。比較のため固体電解質グリ
ーンシートの積層体の表裏面に電解質粒を散布しないで
製作したものの評価結果も合わせて示す。
えた固体電解質型燃料電池の発電特性について評価し
た。評価結果を表４に示す。比較のため固体電解質グリ
ーンシートの積層体の表裏面に電解質粒を散布しないで
製作したものの評価結果も合わせて示す。
【００３５】
【表４】
【００３６】発電特性は前記第１実施例において説明し
た測定回路１９を用いて評価した。表４には第４実施例
品が第４比較例品より分極による電圧降下が小さいこと
が示されている。以上のことから第４実施例品の方が電
極実効面積が広いことがわかる。
た測定回路１９を用いて評価した。表４には第４実施例
品が第４比較例品より分極による電圧降下が小さいこと
が示されている。以上のことから第４実施例品の方が電
極実効面積が広いことがわかる。
【００３７】［他の実施例］なお、本発明に係る固体電
解質型燃料電池及びその製造方法は前記実施例に限定す
るものではなく、その要旨の範囲内で種々に変形するこ
とができる。電極材料に粒径の大きいセルロース粉末
（平均粒径１００μｍ程度のもの）を加えることによっ
ても固体電解質と電極の接合面を粗面化することができ
る。また、電極材料に適量の電解質を混合すると、燃料
電池の発電性能がより向上する。
解質型燃料電池及びその製造方法は前記実施例に限定す
るものではなく、その要旨の範囲内で種々に変形するこ
とができる。電極材料に粒径の大きいセルロース粉末
（平均粒径１００μｍ程度のもの）を加えることによっ
ても固体電解質と電極の接合面を粗面化することができ
る。また、電極材料に適量の電解質を混合すると、燃料
電池の発電性能がより向上する。
【００３８】
【発明の効果】以上の説明で明らかなように、本発明に
よれば、電極と固体電解質の接合面を粗面化したので、
従来の接合面と比較して電極の実効面積を広くできる。
この結果、固体電解質型燃料電池の発電特性を向上させ
ることが可能になる。さらに、固体電解質と電極の接触
面積が広くなって密着力が強くなり、燃料電池の内部に
インピーダンスを低くすることができる。そして、この
内部インピーダンスの低下も燃料電池の発電性能の向上
に寄与するという副次的な効果がある。
よれば、電極と固体電解質の接合面を粗面化したので、
従来の接合面と比較して電極の実効面積を広くできる。
この結果、固体電解質型燃料電池の発電特性を向上させ
ることが可能になる。さらに、固体電解質と電極の接触
面積が広くなって密着力が強くなり、燃料電池の内部に
インピーダンスを低くすることができる。そして、この
内部インピーダンスの低下も燃料電池の発電性能の向上
に寄与するという副次的な効果がある。
【００３９】また、本発明によれば、電極と固体電解質
の接合面に電解質粒を配設したので、接合面に凹凸がで
き、従来の接合面と比較して電極の実効面積を広くでき
る。この結果、燃料電池の発電特性を向上させることが
可能になる。しかも、製造工程が簡素化して、安価で大
量生産できる。
の接合面に電解質粒を配設したので、接合面に凹凸がで
き、従来の接合面と比較して電極の実効面積を広くでき
る。この結果、燃料電池の発電特性を向上させることが
可能になる。しかも、製造工程が簡素化して、安価で大
量生産できる。
【図１】本発明に係る固体電解質型燃料電池の第１実施
例を示すもので、電極を表裏面に設けた固体電解質の拡
大断面図。
例を示すもので、電極を表裏面に設けた固体電解質の拡
大断面図。
【図２】燃料電池の発電特性を測定するための測定回路
を示す電気回路図。
を示す電気回路図。
【図３】本発明に係る固体電解質型燃料電池の第２実施
例を示すもので、電極を表裏面に設けた固体電解質の拡
大断面図。
例を示すもので、電極を表裏面に設けた固体電解質の拡
大断面図。
１…固体電解質 ２…燃料側電極 ３…空気側電極 ４，５…接合面 ２１…固体電解質 ２２…燃料側電極 ２３…空気側電極 ２５…電解質粒 ２７，２８…接合面
Claims (5)
- 【請求項１】 電極を表裏面に設けた固体電解質を備
え、前記固体電解質と前記電極の接合面が粗面化されて
いることを特徴とする固体電解質型燃料電池。 - 【請求項２】 電極を表裏面に設けた固体電解質を備
え、前記固体電解質と前記電極の接合面に電解質粒を配
設したことを特徴とする固体電解質型燃料電池。 - 【請求項３】 電極グリーンシートの固体電解質に接合
する面に電解質粒を付着する工程と、 固体電解質グリーンシートの表裏面に前記電極グリーン
シートを前記電解質粒を挟んで圧着する工程と、 前記固体電解質グリーンシートと前記電極グリーンシー
トを共焼成する工程と、 を備えたことを特徴とする固体電解質型燃料電池の製造
方法。 - 【請求項４】 固体電解質グリーンシートの表裏面に電
解質粒を付着する工程と、 前記電解質粒が付着した固体電解質グリーンシートを焼
成する工程と、 前記固体電解質焼成シートの表裏面に電極を塗布して焼
き付ける工程と、 を備えたことを特徴とする固体電解質型燃料電池の製造
方法。 - 【請求項５】 固体電解質グリーンシートの表裏面に電
解質粒を付着する工程と、 前記固体電解質グリーンシートの表裏面にそれぞれ前記
電解質粒を挟んで電極グリーンシートを圧着する工程
と、 前記固体電解質グリーンシートと電極グリーンシートを
共焼成する工程と、 を備えたことを特徴とする固体電解質型燃料電池の製造
方法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP03074094A JP3267034B2 (ja) | 1993-03-10 | 1994-03-01 | 固体電解質型燃料電池の製造方法 |
| EP94103699A EP0615299B1 (en) | 1993-03-10 | 1994-03-10 | Manufacturing methods for solid oxide fuel cells |
| DE69407843T DE69407843T2 (de) | 1993-03-10 | 1994-03-10 | Herstellungsverfahren für Festoxidbrennstoffzellen |
| US08/430,403 US5531019A (en) | 1993-03-10 | 1995-04-28 | Solid oxide fuel cell and manufacturing method thereof |
| US08/430,404 US5551955A (en) | 1993-03-10 | 1995-04-28 | Solid oxide fuel cell and manufacturing method thereof |
Applications Claiming Priority (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4884193 | 1993-03-10 | ||
| JP5-48841 | 1993-03-10 | ||
| JP5-157147 | 1993-06-28 | ||
| JP15714793 | 1993-06-28 | ||
| JP03074094A JP3267034B2 (ja) | 1993-03-10 | 1994-03-01 | 固体電解質型燃料電池の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0773890A true JPH0773890A (ja) | 1995-03-17 |
| JP3267034B2 JP3267034B2 (ja) | 2002-03-18 |
Family
ID=27287082
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP03074094A Expired - Lifetime JP3267034B2 (ja) | 1993-03-10 | 1994-03-01 | 固体電解質型燃料電池の製造方法 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (2) | US5531019A (ja) |
| EP (1) | EP0615299B1 (ja) |
| JP (1) | JP3267034B2 (ja) |
| DE (1) | DE69407843T2 (ja) |
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