KR100531049B1 - 연료 전지 조립체 - Google Patents

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KR100531049B1 KR10-2002-7014888A KR20027014888A KR100531049B1 KR 100531049 B1 KR100531049 B1 KR 100531049B1 KR 20027014888 A KR20027014888 A KR 20027014888A KR 100531049 B1 KR100531049 B1 KR 100531049B1
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혼다 기켄 고교 가부시키가이샤
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Abstract

각각이 전해질 층(2), 한 쌍의 가스 확산 전극 층(3,4)과 한 쌍의 확산판(5)을 구비하는 복수의 전지로 통상적으로 구성되는 연료 전지 조립체에 있어서, 전해질 층(2)은 프레임(21)과 프레임에 보유된 전해질(22)을 구비하고; 유동 분배 플레이트와 프레임은 전해질 층의 프레임과 대응하는 유동 분배 플레이트 사이에서 열적 응력의 발생을 피하기 위해서 비슷한 열팽창 특성을 가지는 재료로 만들어지고, 다양한 재료의 내구성이 보장된다. 각 유동 분배 플레이트를 대응하는 프레임과 아노딕 본딩(anodic bonding) 또는 접합제를 사용하여 그것의 주위를 따라 결합함으로써, 가스킷 쪼는 클램핑 배열과 같은 밀봉 배열의 필요가 제거되고, 이는 조립체의 집약적인 디자인에 기여한다.

Description

연료 전지 조립체{Fuel cell assembly}
본 출원은 2000년 5월 8일에 출원된 미국 가출원 Nos.60/202,827호와 2000년 10월 23일 출원된 60/242,136호의 이익을 주장하며, 양자는 본 명세서에 참조에 의해 통합된다. 본 발명은 통상적으로 각각이 전해질 층을 포함하는 복수의 연료 전지와, 전해질 층의 한 측에 배치된 한 쌍의 가스 확산 전극 층과, 가스 확산 전극 층의 외측 중의 하나에 배치되고 가스 확산 전극 층의 대향하는 면과 협력하여 연료 가스와 산화 가스의 통로를 한정하는 한쌍의 유동 분배 플레이트를 구비하는 연료 전지 조립체와 관련된다.
연료 전지는 전해질 층과, 전해질 층의 한측에 배치된 한 쌍의 전극을 구비하고, 수소와 알콜과 같은 연료 가스와 산소와 공기와 같은 산화 가스 사이의 전기화학적 반응을 통해서 촉매의 도움으로 전기를 발생시키고, 이는 대응하는 전극에 공급된다. 전해질 층으로 사용되는 전해질 물질에 따라서, 연료 전지는 인산 유형(phosphoric acid type)이나 고체 폴리머 유형(solid polymer type)이나, 용융 탄산 유형(molten carbonate type)으로 불릴 수 있다.
특히, 전해질 층을 위한 이온 교환 수지(ion-exchange resin) 멤브레인을 사용하는 고체 폴리머 전극(SPE, solid polymer electrolyte) 유형의 연료 전지는 집약적인 디자인과 낮은 작동 온도(섭씨 100도나 또는 이하)와 높은 효율성 때문에 매우 유망한 것으로 여겨진다.
SPE는 통상적으로 이온 교환 수지 멤브레인은 피플루오로카본설폰산(perfluorocarbonsulfonic acid)(나피온(Nafion): 상표명), 페놀설폰산(phenolsulfonic acid), 폴리에틸렌설포닉산(polyethylenesulfonic acid)과 폴리트리플러로설포닉산(polytrifluorosulfonic acid) 등등으로부터 만들어진다. 백금 분말과 같은 촉매가 주입된 다공성의 탄소 시트는 가스 확산 전극 층으로 이용되기 위해 이온 교환 레진 멤브레인의 각 측에 배치된다. 이 조립체는 멤브레인 전극 조립체(MEA, membrane-electrode assembly)라고 불린다. 연료 전지는 MEA의 한 측에 연료 가스 통로를 한정하고 유동 분배 플레이트(세퍼레이터(separators))를 사용함으로써 MEA의 다른 측에 산화 가스 통로를 한정함으로 형성될 수 있다.
통상적으로, 그러한 연료 전지는 적층되고, 유동 분배 플레이트는 같은 적층 내의 인접한 연료 전지에 의해 공유된다. 그러한 적층을 형성할 때에, MEA의 표면에 한정된 통로를 외부로부터 밀봉하는 것이 필요하다. 전통적으로, 가스킷이 MEA의 인접하는 쌍과 분배판 사이의 계면의 주변에 배치된다. MEA와 가스 확산 전극 사이의 접촉 영역은 그들을 같이 누르고 외력을 가함으로써 보장되고, 이는 통상적으로 적절한 고정구의 도움에 의한다. 가스 확산 전극과 외부 회로와 연결되는 전극 단자 사이의 요구되는 전기적인 연결은 또한 그들을 함께 누르고 외력을 가함으로써 보장된다.
그러나, MEA는 수분의 양과 SPE의 온도에 따라 그 부피가 변화하기 때문에, 고정구에 의해 가해지는 외력은 필연적으로 변하고, 이는 조립체의 밀봉 능력을 악화할 수 있다. SPE는 SPE의 형상을 안정화하기 위하여 프레임에 의하여 둘러싸일 수 있으나, 프레임과 유동 분배 플레이트는 열적으로 팽창하고 개별적으로 접촉하기 때문에, 고정구에 의해 가해지는 외력은 여전히 변화한다. 이 경우의 외력의 변화는 다양한 부재에 응력을 발생시키고, 이는 조립체의 다양한 부재의 내구성을 악화시킨다.
그러한 제어된 압력을 보장하기 위한 패키징과/또는 배열과 요구되는 밀봉 성능은 크기가 커지는 경향이 있고, 이는 연료 전지 조립체의 집약적인 디자인을 방해하였다. 더욱이, 심지어 밀봉 성능을 보장하기 위한 고도로 정교한 배열으로도 다양한 부품의 불규칙한 열적 팽창과 수축으로 인해 연장된 시간 주기 동안 요구되는 밀봉 성능을 유지하는 것이 매우 어려웠다.
이제 본 발명은 첨부된 도면을 참조하여 설명된다.
도 1은 본 발명을 구현하는 연료 전지 조립체의 부분 확대 사시도,
도 2a는 도 1의 단면 IIa-IIa를 따른 단면도,
도 2b는 도 1의 단면 IIb-IIb를 따른 단면도,
도 3a 내지 도 3c는 제조 공정의 다른 단계에서의 전해질 층의 단면도,
도 4a 내지 도 4c는 제조 공정의 다른 단계에서의 유동 분배 플레이트의 단면도.
종래 기술의 그러한 문제점의 관점에서 본 발명의 주요한 목적은 모든 조건에서 양호한 밀봉을 보장할 수 있는 연료 전지 조립체를 제공하는 것이다.
본 발명의 두 번째 목적은 전극 단자와 가스 확산 전극 간의 신뢰성있는 전기적 접촉을 보장할 수 있는 연료 전지 조립체를 제공하는 것이다.
본 발명의 세 번째 목적은 고도로 컴팩트하고 동시에 효율적인 연료 전지 조립체를 제공하는 것이다.
본 발명의 네 번째 목적은 제조하기 용이한 연료 전지 조립체를 제공하는 것이다.
본 발명에 따르면, 그러한 목적은 전해질 층, 그들 사이의 전해질 층에 개재하는 한 쌍의 가스 확산 전극 층과, 가스 확산 전극 층을 접촉하는 연료와 산화제의 통로를 한정하는 한 쌍의 유동 분배 플레이트를 구비하는 적어도 하나의 전지를 구비하는 연료 전지 조립체로서, 프레임과 프레임에 보유되는 전해질을 구비하는 전해질 층과 각 흐름 분배 판과 대응하는 프레임이 그들 사이의 기밀이 이루어진 동공을 얻기 위해 그것의 주변을 따라 결합되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 조립체를 제공함으로써 달성된다. 각 유동 분배 플레이트와 대응하는 프레임은 아노딕 본딩(anodic bonding), 확산 본딩, 용접, 브레이징과 접합제에 의해 결합될 수 있다.
이는 유동 분배 플레이트와 프레임이 어떤 클램핑 배열, 고정구나 외력에 의존하는 다른 어떤 배열을 요구함이 없이 요구되는 밀봉 능력을 가지고 결합되는 것을 허용한다.
특히, 만약 유동 분배 플레이트와 프레임이 비슷한 열적 팽창 특성을 갖는 재료로 만들어지면, 심지어 조립체가 온도의 변화에 종속되더라도, 전해질 층을 위한 프레임과 유동 분배 플레이트가 비슷한 방식으로 확장되고 수축되기 때문에, 어떠한 조립체 내부의 응력도 피할 수 있다. 이는 확장된 시간의 주기에 걸쳐서 그리고 극단적인 조건에 종속되더라도 조립체의 밀봉 성능의 보호와 조립체의 내구성의 향상에 기여한다.
바람직하게는, 흐름 확산판과 전해질 층의 프레임 양자는 미세 작업 공정에 적합한 실리콘 웨이퍼로부터 만들어질 수 있다. 바람직한 본 발명의 실시예에 따르면 유동 분배 플레이트와 전해질 층의 프레임은 아노딕 본딩(anodic bonding) 또는 접합제에 의해 그들의 주변을 따라 결합된다. 이는 가스킷이나 클램핑 배열의 필요성을 제거하고 확장된 시간의 주기에 걸쳐서 또 극단적인 조건 하에서 조립체의 신뢰성을 증가시키는 한편 조립체의 구조를 단순화한다.
도 1은 본 발명을 구현하는 연료 전지 조립체의 한 부품의 구조를 도시한다. 실제로 복수의 전지가 적층체로 형성되고 많은 수의 그러한 적층체가 직렬로 그리고/또는 병렬로 연결되고, 개량된 알콜, 수소 가스 또는 그와 같은 것으로 구성된 연료가 각 연료 전지 적층체에 공기와 같은 산화 가스와 함께 공급된다.
도 2a와 2b 또한 참조하면, 각 연료 전지(1)는 중앙 전해질 층(2), 중앙 전해질 층(2)의 한 측에 배치된 한 쌍의 가스 확산 전극 층(3)(4)(도 2a와 2b 참조)과 가스 확산 전극 층(3)(4)의 한 외부측에 배치된 한 쌍의 유동 분배 플레이트(5)를 구비한다. 각 유동 분배 플레이트(5)의 외부측은 인접한 연료 전지의 유동 분배 플레이트로 이용되기 위하여 그것의 내부측과 유사하게 형성된다.
전해질 층(2)은 그리드 프레임(21)과 그리드 프레임(21)의 인접한 바(21a) 사이에 한정된 홀(21b)를 통하여 사각형 내로 채워진 고체 폴리머 전해질(SPE)(22)를 구비한다. SPE(22)는 피플루오로카본설폰산(perfluorocarbonsulfonic acid)(나피온(Nafion): 상표명), 페놀설폰산(phenolsulfonic acid), 폴리에틸렌설포닉산(polyethylenesulfonic acid)과 폴리트리플러로설포닉산(polytrifluorosulfonic acid) 등등으로부터 만들어질 수 있다.
그리드 프레임(21)은 에칭이나 그렇지 않으면 실리콘 웨이퍼를 가공함으로써 형성되고 사각형이고 고리형상의 프린지부(fringe portion)과 고리형의 프린지부 내에 한정된 사각형의 그리드 영역이 제공된다. 그리드 프레임(21)의 그리드 영역 내의 각 바(21a)는 도 2a와 도 2b에 가장 잘 도시된 대응하는 통과 홀(21b)의 중간 부분으로 돌출되기 위하여 그것의 중간 부분에 돌출물(projection)(21c)이 제공된다.
돌출물(21c)은 바(21a)의 길이를 따라 연장되는 융기(ridge) 형상이고 각 통과 홀(21b)에 더 좁은 중간 부분을 제공한다. 돌출물(21c)은 SPE(22)를 각 통과 홀(21b)에 보유하는 것을 돕는다.
이러한 돌출물은 그리드 프레임(21)을 형성함과 동시에 편리하게 형성될 수 있다. 도 3a 내지 도 3c는 전해질 층(2)을 형성하는 과정을 도시한다. 무엇보다도, 적절하게 패턴이 형성된 포토리지스트 층(13)(14)가 도 3a에 도시된 그리드 프레임(21)의 재료로서 이용되는 실리콘 웨이퍼의 각 측에 배치된다.
비등방성 에칭이 도 3b에 도시된 웨이퍼의 양측으로부터 수행되고, 이는 각각이 돌출물(21c)에 의해 중앙 부분에서 좁혀진 복수의 통과 홀(21b)을 생산한다. 그리고서, SPE(22)는 전해질 층(2)의 각 측에 실질적으로 수평인 평면형의 표면을 한정하기 위하여 통과 홀(21b)의 각각에 채워진다.
이 구현예에서, 사각형의 통과 홀(23a)(23b)(24a)(24b)은 그리드 프레임(21)의 프린지부의 각 코너부에서 형성된다. 이러한 통과 홀(23a, 23b)의 대각선으로 대향하는 쌍들 중의 하나는 연료 가스의 유입구(inlet)과 유출구(outlet)으로 이용된다. 이러한 통과 홀(24a)(24b)의 남아있는 대향하는 쌍은 산화 가스의 유입구와 유출구로 이용된다.
각 유동 분배 플레이트(5)는 또한 실리콘 웨이퍼를 가공함으로써 형성되고 실질적으로 합치하는 사각형의 형상을 가진다. 편평한 바닥을 가지는 사각형의 요부(51 또는 52)는 유동 분배 플레이트(5)의 각 측에서 중심부에서 형성되고, 각각이 절단된 피라미드의 형태를 가지는 복수의 돌출물(53 또는 54)은 편평한 바닥에 형성된다. 요부와 돌출물의 표면은 가스 확산 전극 층(3)(4)을 회부 회로에 전기적으로 연결하기 위한 적절한 수단에 의해 전극 단자 층(55 또는 56)으로 이용되는 골드 플레이트 층으로 코팅된다.
도 4a 내지 도 4c는 각 유동 분배 플레이트(5)를 형성하는 과정을 보여준다. 적절한게 패턴이 형성된 포토리지스트 층(15)(16)은 도 4a에 도시된 실리콘 웨이퍼의 각측에 형성되고, 실리콘 웨이퍼는 도 4b에 도시된 바와 같이 동시에 요부(51)(52)와 돌출물(53)(54)을 형성하기 위하여 양측으로부터 에칭된다. 각 연료 전지 적층체의 상단부 또는 하단부의 분배판(5)은 요부와 돌출물이 그것의 내측에만 제공될 수 있다. 따라서, 전극 단자 층(55)(56)은 도 4c에 도시된 바와 같이 요부(51)(52)와 돌출물(53)(54)의 표면에 걸쳐서 형성된다.
분배판(5)은 그리드 프레임(21)에 일치하고, 따라서 사각형의 형상을 가지고 있다. 사각형의 통과 홀(57a, 57b, 58a 또는 58b)은 그것의 프린지부의 각 코너에서 형성된다. 이러한 통과 홀(57a, 57b)의 대각선으로 대향하는 쌍들 중 하나는 연료 가스의 유입구나 유출구로 이용된다. 이러한 통과 홀(58a, 58b)의 남은 대향하는 쌍은 산화 가스를 위한 유입구와 유출구로 이용된다. 도 1에 도시된 바와 같이, 프린지부에 형성된 그루브(59a, 59b) 요부(51)를 산화 가스를 위한 통과 홀(58a, 58b)와 통하게 하며 비슷한 그루브(60a, 60b)는 요부(52)를 연료 가스를 위한 통과 홀(57a, 57b)와 통하게 한다.
가스 확산 전극 층(3)(4)은 각각 전해질 층(2)을 향한 그 측에 형성된 SPE와 혼합되는 백금 촉매(3b, 4b) 층을 가지는 카본 시트(3a 또는 4b)로 구성된다.
이러한 방식으로, 각 연료 전지에서, 한 쌍의 유동 분배 플레이트(5)가 가스 확산 전극 층(3 또는 4)를 통해 전해질 층(2)의 일측에 배치되고, 이러한 구성품은 리세르를 둘러싼 부분을 따라서 아노딕 본딩(anodic bonding)에 의해 결합된다. 따라서, 복수의 좁은 통로(11)는 연료 가스를 위한 각 전해질 층(2)의 중앙 요부(52) 중의 하나에 한정되고, 복수의 유사한 좁은 통로(10)는 산화 가스를 위한 전극 층(2)의 중앙 요부(51)의 다른 것에 한정된다. 각 돌출물은 실질적으로 전체적으로 전극 단자로 이용되는 골드 플레이트 층에 의해 덮혀지고, 가스 확산 전극 층(3 또는 4)을 전해질 층(2)의 프레임 그리드(21)에 대해서 가볍게 민다. 따라서, 각 가스 확산 전극 층(3 또는 4)은 평행한 관계로 많은 돌출물을 통해서 전기적으로 대응하는 분배판(5)에 연결되고, 전해질 층(2)과 외부 회로 간의 신뢰성있는 전기적 연결이 이루어질 수 있다.
그리드 프레임(21)과 분배판(5)간의 접합은 많은 다른 방법들에 의해 달성될 수 있다. 바람직하게는, 아노딕 본딩(anodic bonding)이 다음에 설명된 대로 이용된다. 전극 층(9)과 열 저항 층(8)과 예를 들면, 파이렉스 유리(Pyrex glass, 상표명)로부터 만들어지는 경유리(hard glass)는 스퍼터링에 의해 그것의 일측에 전해질 층(2)의 그리드 프레임(21)의 주변 표면을 따라서 형성되고, 유사한 전극 층(9)이 분배판(5)의 대향하는 표면의 주변부를 따라서 형성된다. 그리고서, 이 조립체가 나트륨 이온이 고도로 유동적으로 되는 온도인 약 섭씨 400도 가지 가열되면서, 이온을 이동시키기 위해 전기장이 조립체에 발생된다. 본 발명의 연료 전지 조립체에서, 만약 전해질이 고체 폴리머로 구성되어 있다면, 전체 조립체를 섭씨 400 도로 가열하는 것은 고체 전해질을 손상시킬 수 있다. 따라서, 이 구현예에 따르면, 히터(미도시)는 유동 분배 플레이트의 주변 부분만을 선택적으로 가열하기 위하여 전극층(9)의 하부에 배치된다. 히터는 Si3N4와 같은 단열 층 사이에 끼워진 폴리크리스탈린(polycrystalline)으로 구성될 수 있다. 만약 전극 단자층(55)(56)이 히터의하부에 연장된다면, 히터의 열효율은 악화된다. 따라서, 전극 터미널 층(55)(56)을 히터의 하부로부터 제거하는 것이 바람직하다.
격자 프레임(21)과 분배판(5)은 하나가 다른 것 위에 오게 배치되고, 100 gf/cm2에서 2,000 gf/cm2 의 압력에서 압축된다. 국부적으로 본딩된 부분을 섭씨 400 도 내외로 가열하도록 전류가 폴리크리스탈린 실리콘 히터를 통해서 통한다. 동시에, 100에서 500 볼트 정도의 전압이 그리드 프레임(21)의 전극 층(9)과 분배판(5)의 전극 층(9)의 사이에서 10에서 30분간 가해진다.
대안으로는, 접합제가 그리드 프레임(21)과 분배판(5)을 같이 부착하기 위하여 사용될 수 있다. 어느 쪽의 경우에서든, 원하는 밀봉 능력을 달성하기 위하여 어떤 밀봉 배열이나 클램핑 배열의 필요를 제거할 수 있으며, 이는 연료 전지 조립체의 집약적인 디자인을 허용한다.
연료 가스와 산화 가스(공기)가 이 연료 셀(1)을 통해서 통함에 따라, 전기화학적 반응이 백금 촉매의 도움으로 일어나고, 전압이 전극 단자 층(55)(56) 사이에 걸리게 된다. 많은 수의 이러한 연료 전지가 원하는 전압이 얻어질 수 있도록 적층된다.
비록 여기에 설명된 연료 전지를 위한 연료와 산화제가 가스로 구성되더라도 그들은 또한 액체를 포함한다.
비록 본 발명은 그것의 바람직한 구현예를 이용하여 설명되었으나, 다양한 대체물과 변형이 첨부된 특허청구범위에서 제시된 본 발명의 범위로부터 벗어남이 없이 가능하다는 것이 당업자에게는 명백하다.
본 발명은 연료 전지 분야에서 이용될 수 있다.

Claims (7)

  1. 전해질 층(2), 전해질 층 사이에 개재되는 한 쌍의 가스 확산 전극 층(3,4)과 가스 확산 전극 층에 접촉하는 연료와 산화제 가스를 위한 통로(10,11)를 한정하는 한 쌍의 유동 분배 플레이트(5)를 구비하는 적어도 하나의 전지를 구비하는 연료 전지 조립체에 있어서,
    전해질 층(2)은 프레임(21)과 프레임 사이에 보유된 전해질(22)을 구비하고;
    각 유동 분배 플레이트와 대응하는 프레임은 그것들 사이의 기밀이 이루어진 공동을 얻기 위하여 그것의 주변을 따라 결합되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 조립체.
  2. 제 1항에 있어서,
    각 유동 분배 플레이트와 대응하는 프레임은 아노딕 본딩(anodic bonding)에 의해 결합되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 조립체.
  3. 제 1항에 있어서,
    각 유동 분배 플레이트와 대응하는 프레임은 접합제에 의해 결합되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 조립체.
  4. 전해질 층(2), 전해질 층 사이에 개재되는 한 쌍의 가스 확산 전극 층(3,4)과 가스 확산 전극 층에 접촉하는 연료와 산화제 가스를 위한 통로(10,11)를 한정하는 한 쌍의 유동 분배 플레이트(5)를 구비하는 적어도 하나의 전지를 구비하는 연료 전지 조립체에 있어서,
    전해질 층(2)은 프레임(21)과 프레임 사이에 보유된 전해질(22)을 구비하고;
    유동 분배 플레이트와 프레임은 유사한 열팽창 계수를 가지는 재료로 만들어지는 것을 특징으로 하는 연료 전지 조립체.
  5. 제 4항에 있어서,
    각 유동 분배 플레이트와 대응하는 프레임은 그것들 사이의 기밀이 이루어진 공동을 얻기 위하여 그것의 주변을 따라 아노딕 본딩(anodic bonding)에 의해 결합되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 조립체.
  6. 제 4항에 있어서,
    각 유동 분배 플레이트와 대응하는 프레임은 그것들 사이의 기밀이 이루어진 공동을 얻기 위하여 그것의 주변을 따라 접합제에 의해 결합되는 것을 특징으로 하는 연료 전지 조립체.
  7. 제 4항에 있어서,
    유동 분배 플레이트와 프레임은 실리콘 기판으로 만들어지는 것을 특징으로 하는 연료 전지 조립체.
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