JP3486213B2 - 固体電解質型燃料電池 - Google Patents

固体電解質型燃料電池

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JP3486213B2 JP29026693A JP29026693A JP3486213B2 JP 3486213 B2 JP3486213 B2 JP 3486213B2 JP 29026693 A JP29026693 A JP 29026693A JP 29026693 A JP29026693 A JP 29026693A JP 3486213 B2 JP3486213 B2 JP 3486213B2
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Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は固体電解質型燃料電池に
関し、発電に利用することの他、水電解やCO2 電解等
の電解セルにも使用可能なSOFC(Solid Oxide Fuel
Cell )に関する。
【0002】
【従来の技術】固体電解質の両側に酸素電極と燃料電極
を接合し、これら3層からなる発電層に多数のディンプ
ルを同発電層の両側に設けることについても、本願発明
者らによって、実願平2−48031号及び特願平5−
6048号「固体電解質型燃料電池」等で提案してい
る。これらは、前記ディンプルそのものを設けることの
考案であったり、電気的接続方法の最適化を図る発明に
関するものである。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】本発明はこれら発明に
加え、一定の容積にあって、出力性能を向上させるに
は、ディンプルとディンプルのピッチやディンプル直径
及び高さの相互関係が重大な影響を及ぼすことを見い出
し、それぞれの相互関係上適切な値を提供するようにし
たものである。更に大容量向け或いは閉鎖空間用小容量
向けと云った適用先に応じてディンプル形状を適宜選択
し得るようにしたものである。
【0004】ところで、形状より来る性能向上は、或る
一定の容積に対し反応面積を如何に拡大するかが問題と
なる。更にガス流れに対しても配慮する必要がある。従
って、燃料電極と固体電解質及び酸素電極の3層からな
る発電層に設ける窪み部、云い替えれば凸部はガス流れ
を配慮すれば円形、反応表面積からは角形を並べた形状
とすることが望ましい。
【0005】然し乍ら、発電層が複数段積み重ねられ、
且つガスの出入口が相対向するように配置されることか
ら、圧損を考慮したガス流れが優先される。従って、凸
部即ち、ディンプル外表面は円筒に近い形状が求められ
る。このことと、一定の容積内で反応面積を拡大する為
には凸部の高さも問題となる。
【0006】
【課題を解決するための手段】本発明者等は上記問題に
鑑み種々検討した結果、発電層の両面にはガス流れに影
響を与えない範囲で最大多数のディンプルを設けること
が望ましく、このときのディンプルの形状を、1/2デ
ィンプル高さ=3.2×ディンプル直径−1/2ディンプ
ルピッチ±ディンプル直径より求まる形状を採用すると
き、一定の容積内での見掛け上の発電効率が最大になる
ことを見い出した。かかる知見に基づく本発明の請求項
1の発明は、燃料電極と固体電解質及び酸素電極の3層
からなる発電層の両面に多数の凸部が交互に突出したデ
ィンプルを設け、当該ディンプルが、ディンプル直径と
1/2ディンプルピッチとの比率が0.46以上の範囲
下において、 3.2×ディンプル直径−1/2ディンプ
ルピッチ−ディンプル直径≦1/2ディンプル高さ≦
3.2×ディンプル直径−1/2ディンプルピッチ+デ
ィンプル直径より求まる半球形状又は円筒と半球とを組
合せた形状としたことを特徴とする。ここで、ディンプ
ル直径とは形成する半球状のディンプルの直径をいい、
1/2ディンプルピッチとは同一面に突出するディンプ
ル頂部間の距離の1/2をいい、1/2ディンプル高さ
とは交互に突出したディンプルの頂部間の高さの1/2
をいう。また、請求項1において、平板部を有しつつデ
ィンプル凸部を一定の間隔をもって交互突出してなるこ
とを特徴とする。尚、ここに示した数値は前記した通り
見掛けの発電効率向上であり、電極材に何を使うかと云
ったことに左右されない、基本的な燃料電池としての性
能向上の為の形状選定に寄与するものである。
【0007】かかる知見に基づく固体電解質型燃料電池
の構成は、燃料電極と固体電解質及び酸素電極の3層か
らなる発電層の両面に多数のディンプルを設け、当該デ
ィンプルを1/2ディンプル高さ=3.2×ディンプル直
径−1/2ディンプルピッチ±ディンプル直径より求ま
る形状としたことを特徴とする。
【0008】以下、本発明の内容を説明する。図1は固
体電解質型燃料電池の分解斜視図、図2はそのA−A拡
大断面図、図3はその電池を組み立てた状態の断面図の
概略を各々図示する。これらの図面において図中、符号
11A,11Bは発電層、12は燃料電極材、13は固
体電解質、14は酸素電極層、15Aは水素側のディン
プル凸部、15Bは酸素側のディンプル凸部、16A〜
16Cはインターコネクタを各々図示する。図1〜図3
に沿って説明すると、発電層11A,11Bは各々燃料
電極材12、固体電解質13及び酸素電極材14より構
成されている。上部のインタコネクタ材16Aは発電層
11Aのディンプル凸部(水素側)15Aと導電性接着
材17とにより電気的接続がなされると共に、中央部の
インタコネクタ材16Bは発電層11Aのディンプル凸
部(酸素側)15Bと導電性接着材19とにより電気的
接続がなされている。このときの導電性接着材17はシ
ール部18を除き全面に亘って塗布するか、或いは凸部
15Aに対して一定の面積を持って塗布するかは、その
電池の持つ性能によって設計的に選択される。
【0009】つまり、電気的接続に於いて、全面に亘っ
て塗布する場合、電気的横流れがほぼ全て吸収され、電
気抵抗は減るが、一定の面積で塗布するより当然乍ら材
料費が増す。
【0010】一方、部分的に塗布する場合、電気的流れ
が一箇所に集中し、それだけ抵抗は増すが、材料費は安
くなるという利点がある。
【0011】従って、どれ位の面積で塗布するかは、材
料の時価等全体的な経済的算出で決定される。
【0012】また夫々の導電性接着材17は燃料電極材
12と共材、また導電性接着材19は酸素電極材14と
共材を各々用いることが望ましい。経済評価で許される
なら、夫々白金と云った電極材とは異なる接着材を用い
ることも可能である。このようにして夫々の部材は、図
3のように結合され、同様な状態で多段に重ねること
で、出力アップを図ることとなる。
【0013】そして燃料入口20から入ったH2 等の燃
料は凸部15Aで充分拡散され、出口側へ至る。同様に
空気(酸素)入口から入った空気(酸素)はディンプル
凸部(酸素側)15Bで拡散され出口側に至る。
【0014】このような構成に於いて、一定の容積で発
電層の表面積を如何に拡げることが重要に成るか、又、
ガスの拡散をし易くするかが重要となることが分る。
【0015】この要件として、ディンプルのピッチ、直
径、高さの相互関係が最重要となり、ディンプル1/2
ピッチ(山と谷の距離)(1/2P)は小さい程良い。
固体電解質膜は薄い程よいが、余り薄くしても効果は少
い。ディンプルの直径、ピッチ、高さは性能向上上密接
に関係があり、単に容積当りの比表面積を増やすだけで
は性能向上に寄与せず、例えばあるディンプルの直径
(D)に対してのディンプル1/2高さ(H)を求める
とき、高くすればする程性能低下に繋がるポイントがあ
ることが分った。尚、本発明で云うディンプル1/2高
さ(H)、ディンプル1/2ピッチ(1/2P)、ディ
ンプル直径(D)は図1中のA−A拡大断面図である図
2に示すものを云う。
【0016】
【実施例】以下、本発明の好適な実施例を図1〜図3を
用いて具体的に説明する。一般に、発電層11を形成す
る燃料電極材12は、Ni/YSZやNiCeO 2 /Y
SZ等が用いられ、固体電解質13にはYSZが、そし
て酸素電極14はLaSrMnO3 もしくは、LaCo
3 等が用いられ、インタコネク16A〜16Cの材料
としてはLaMgCrO3 かNi基耐熱合金と云ったも
のが用いられる。本実施例においては、形状から来る性
能の比較をし易くするため、燃料電極材12はNi/Y
SZ(60:40)、酸素電極材14はLaSrMnO
3 、固体電解質13はYSZ、インタコネク16A〜1
6CはLaSrCrO3 を用いることとする。
【0017】その他、実験に用いた固定パラメータとし
ては、電極に用いた材料粒径を燃料極1.95μm、酸素
極2.45μmとし、その夫々の電極のガス拡散率(空隙
率/屈曲度ε/τ)を0.02、そして、各電極とYSZ
間の焼結度(焼結長さ/粒径)を0.04とし、セルの発
電雰囲気温度は、1,000℃とした。更に燃料極への供
給ガスは加湿水素とし、酸素極へは空気を供給ガスとし
た。
【0018】この条件で先ずはYSZの厚みを求めるこ
ととした。この結果を図4に示す。尚、このときの他の
条件としては、燃料電極の厚みを50μm、空気電極の
厚みを75μm、ディンプルの直径Dは1.25mm、同
1/2高さHは1.06mm、同じく1/2ピッチPは1.
38mmである。
【0019】この図からも分るようにYSZの厚みは性
能に著しく影響を及ぼす。すなわち、薄ければ薄い程、
発電性能向上に寄与するが、ディンプル自体の最適形状
を求める為、以下の実験では電極の厚みを固定パラメー
タとすることに加えて、YSZの厚みも100μmと2
00μmの2つに絞って行うこととした。更に最適形状
を求めるための実験の容易性からディンプル1/2ピッ
チも1.85mmに固定して行った。
【0020】このときの形状を求めるためのパラメータ
を以下の通りとした。 (1) ディンプル測定 0.8mm, 1.0mm, 1.25mm, 1.5mm, 1.8mm (1/2ピッチとの比率) (0.43) (0.54) (0.68) (0.81) (0.97) (2) ディンプル1/2 高さ 0.5mm〜mmの間を0.25mmづつとした。 この結果を図5及び図6に示す。
【0021】図5はYSZの厚みを100μmとし、図
6を同200μmとして、先のパラメータで振ってみた
ものである。これから明らかな通り、性能上の傾向は同
じで、YSZの厚みは性能の絶対値を変えるが、ディン
プルの直径、高さ等の因子による影響はほぼ同じであ
る。ディンプルの直径は最大1/2ピッチを物理的に超
えることは出来ないが、1/2ピッチに近ければ近い程
よい。
【0022】ディンプルの1/2の高さは、1/2ピッ
チ1.85mm,直径1.8mmとしたとき、3.5mmで性
能が最大となり、直径1.25mmでは2mmが最大。直
径0.8mmに至っては、0.5mm〜4mm何れも性能が
低減する方向にある。これらのことから、直径と1/2
高さに相関関係があることが分る。
【0023】この結果から、最高性能の近似値を求める
式として、次のものを得た。
【0024】
【数1】1/2ディンプル高さ(H)=3.2×ディンプ
ル直径(D)−1/2ディンプルピッチ(1/2P)
【0025】これで求めた性能を図5のA線、図6のB
線として示し、ほぼ最高性能の位置にある。このとき、
図5,6の性能曲線から、使用する上で望ましい範囲と
して、直径の長さに相当するほぼ±Dを求めた。結局、 H=3.2×D−1/2P±D となるディンプル形状とすることが望まれる。
【0026】以上からも明らかなように、セル1枚当り
の反応表面積を上げる為、ディンプルの高さを幾らでも
上げてよいとするものではなく、限界があることが分
る。通常陸上での大容量発電を行うときには、セルの高
さは差程影響しないが、例えば宇宙船や潜水船等の閉鎖
空間に適用する場合にあっては、コストよりも、コンパ
クト化がより要求される場合がある。
【0027】従って、高さは増えても、製作上1枚当り
の出力を増やし所定の発電出力を得るか、枚数が増え、
初期コストは上っても、複数段積み重ねるセル全体の高
さを減じ、所定の発電出力を得るかは、適宜選択の範疇
となる。更に加えて云えば、直径対1/2ピッチの比を
大きく取り、且つピッチを小さくして高出力を得るか、
直径対1/2ピッチの比を小さくすると共にピッチを大
きくするかは、ガス流れ・圧損に影響を及ぼす。
【0028】これらについても求める所定の出力によっ
て、ガスを流す為の補助電源を付加しても経済性能上問
題なしとするか否かと云ったことは、設計上の問題とな
り、本発明により最適形状を選択することが出来る。
【0029】
【発明の効果】以上説明したように、本発明は、夫々の
ピッチに対応した直径及び直径と高さに相関があり、こ
れが性能に影響を与えることを見い出し、最適形状を提
供出来るようにしたもので、本発明により、固体電解質
型燃料電池を陸上用大容量発電に用いるか、或いはコー
ジェネ用の中小規模発電に用いるか、更には閉鎖空間用
のコンパクト電源に用いるかと云った適用先に応じて高
出力を得ることが出来る。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明に係る固体電解質型燃料電池の分解斜視
図である。
【図2】図1のA−A拡大図である。
【図3】図1電池を組み立てた状態の断面図である。
【図4】YSZ厚さとSOFC性能図である。
【図5】YSZを100μmとしピッチを一定としたと
きの直径と高さが及ぼす性能図である。
【図6】図4をYSZ200μmとしたときの性能図。
【符号の説明】
11 発電層 12 燃料電極 13 固体電解質 14 酸素電極材 15A,15B ディンプル凸部 16A〜16C インターコネクタ 17,19 接着材 18 シール部
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 渡辺 潔 兵庫県神戸市兵庫区和田崎町一丁目1番 1号 三菱重工業株式会社 神戸造船所 内 (72)発明者 南絛 房幸 兵庫県神戸市兵庫区和田崎町一丁目1番 1号 三菱重工業株式会社 神戸造船所 内 (72)発明者 武信 弘一 兵庫県神戸市兵庫区和田崎町一丁目1番 1号 三菱重工業株式会社 神戸造船所 内 (56)参考文献 特開 平2−276166(JP,A) (58)調査した分野(Int.Cl.7,DB名) H01M 8/02 H01M 8/12

Claims (2)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 燃料電極と固体電解質及び酸素電極の3
    層からなる発電層の両面に多数の凸部が交互に突出した
    ディンプルを設け、 当該ディンプルが、ディンプル直径と1/2ディンプルピッチとの比率が
    0.46以上の範囲下において、 3.2×ディンプル直径−1/2ディンプルピッチ−デ
    ィンプル直径≦1/2ディンプル高さ≦3.2×ディン
    プル直径−1/2ディンプルピッチ+ディンプル直径
    り求まる半球形状又は円筒と半球とを組合せた形状とし
    たことを特徴とする固体電解質型燃料電池。ここで、デ
    ィンプル直径とは形成する半球状のディンプルの直径を
    いい、1/2ディンプルピッチとは同一面に突出するデ
    ィンプル頂部間の距離の1/2をいい、1/2ディンプ
    ル高さとは交互に突出したディンプルの頂部間の高さの
    1/2をいう。
  2. 【請求項2】 請求項1において、平板部を有しつつ
    ディンプル凸部を一定の間隔をもって交互突出してなる
    ことを特徴とする固体電解質型燃料電池。
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