TWI297042B - Copper alloy thin films, copper alloy sputtering targets and flat panel displays - Google Patents

Copper alloy thin films, copper alloy sputtering targets and flat panel displays Download PDF

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TWI297042B
TWI297042B TW94132886A TW94132886A TWI297042B TW I297042 B TWI297042 B TW I297042B TW 94132886 A TW94132886 A TW 94132886A TW 94132886 A TW94132886 A TW 94132886A TW I297042 B TWI297042 B TW I297042B
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Katsufumi Tomihisa
Katsutoshi Takagi
Junichi Nakai
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Kobe Steel Ltd
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Description

1297042 (1) 九、發明說明 【發明所屬之技術領域】 本發明關於銅合金薄膜、銅合金濺射靶和平面顯示器 °具體地說，本發明關於的銅合金薄膜，甚至在熱處理後 ’也能在保持它們的低電阻率的同時減少空隙（void )、 亦關於用來沈積銅合金薄膜的濺射靶、和使用銅合金薄膜 作爲聯結線路薄膜和/或電極膜的平面顯示器。
【先前技術】
以液晶顯示器、電漿顯示板、場發射顯示器和電致發 光顯示器爲代表的平面顯示器已經尺寸擴大化。爲了減少 信號隨顯示器尺寸增加而在信號線中延遲，在平面顯示器 的聯結線路中必須使用具有較低電阻率的材料。在顯示器 中，液晶顯示器在它們的用於驅動像素的聯結線路中，例 如在薄膜電晶體（TFT)的閘極線和源極·汲極線（source-drain lines) 中， 還需要 較低的 電阻率 。現 在使用 具有熱 穩定性的鋁合金，例如Al-Nd作爲用於它們的聯結線路的 材料。 由於以液晶電視的顯示器爲代表的液晶顯示器已經擴 大到40英寸（對角線）或更大，必須避免隨擴大產生的信 號延遲，所以具有比純鋁更低電阻率的Ag和Cu (即，低於 3.3 μΩ· cm的電阻率：薄膜中的試驗値）作爲液晶顯示器 的聯結線路用材料受到了注意。但是，應用到液晶顯示器 時，Ag和玻璃基片和/或SiN絕緣膜的黏附是差的，不能用 <1297042 ^ (2) 濕蝕刻充分地製作成聯結線路，並且因Ag元素凝聚使絕緣 失敗。相比之下，Cii已經用在大型積體電路（LSI )中， 比Ag更加實際地適用於液晶顯示器。實際上，已經提出了 ' 使用Cii作聯結線路用材料的顯示板和液晶設備（例如，曰 ， 本專利申請公開（JP-A )第2002-2025 1 9號和第1 0-25 3 9 76 號）。 但是，聯結線路用的銅材料必須在某些方面進行改進 φ 。其中之一是抑制稱爲空隙的晶間斷裂。製作液晶顯示器 中的TFT (此後稱爲“液晶TFT”）用之聯結線路的方法包 括熱處理方法，其中在製作閘極絕緣膜或層間絕緣膜時利 用濺射沈積薄膜之後，將工件加熱到約3 00 °C。在熱處理 的降溫過程，金屬聯結線路（Cu聯結線路）經歷由於玻璃 基片和金屬聯結線路之間的熱膨脹係數差產生的拉應力。 所述拉應力在金屬聯結線路的晶界上產生稱爲空隙的細裂 縫’這又降低了聯結線路的可靠性，例如防止應力遷移引 Φ起的破裂的能力（SM抗性）或防止電遷移引起的破裂的 能力（EM抗性）。 不同於鋁，Cu視其晶體取向而具有顯著變化的楊氏模 ^ 量和剛性模量。因此，在熱處理之後的降溫時，多晶銅聯 結線路受到不同晶體取向間的很大應變，這經常導致晶界 % 分層（空隙或裂縫）。 另外，Cu容易氧化，當Cu用作聯結線路用材料時，必 須抑制內部氧化和它伴生的晶界分層（空隙或裂縫）。晶 界包括大量的原子空位的晶體缺陷，稱爲“空位，，，這使氧 -6- (3) ，1297042 化加速。當晶界氧化形成CuOx時，CuOx在製作的清洗過 程中腐蝕，沿晶界形成空隙或裂縫，從而增加銅聯結線路 的電阻率。除增加電阻率外，由於伴隨有晶界分層的內部 氧化引起，例如，聯結線路的斷裂，所以明顯不利地影響 聯結線路的可靠性。 【發明內容】
在這些情況下，本發明的目的是提供一種銅合金薄膜 ，甚至在平面顯示器的典型製作過程中暴露於高溫之後它 也能維持比純鋁更低的電阻率和抑制空隙形成。本發明的 另一個目的是提供一種用於沈積銅合金薄膜的濺射靶、和 使用所述銅合金薄膜作爲聯結線路薄膜和/或電極膜的平 面顯示器。 具體地，本發明提供： (a) —種含有Fe和P以及剩餘者基本上是Cii的銅合金 f 薄膜，其中Fe和P的含量滿足所有下列條件（1 )〜（3 ) 1.4NFe + 8Np < 1.3 ( 1 ) NFe + 48NP >1.0 ( 2 ) 12Npe + Np > 0.5 ( 3 ) 其中，NFe表示Fe的含量（原子百分比）；NP表示P的 含量（原子百分比）； (b ) —種含有C 〇和P以及剩餘者基本上是C u的銅合金 薄膜，其中C 〇和P的含量滿足所有下列條件（4 )〜（6 ) (4) ，1297042 1.3Nc〇 + 8NP < 1.3 ( 4 )
Nc〇 + 73NP > 1.5 ( 5 ) ’ 12Nc〇 + NP > 0.5 ( 6 ) 、 其中，Nc。表示Co的含量（原子百分比）；NP表示P的 含量（原子百分比）；和 (c ) 一種含有Mg和P以及剩餘者基本上是Cu的銅合 ^金薄膜，其中Mg和P的含量滿足所有下列條件（7 )〜（9 0.67NMg + 8NP <1.3 ( 7 ) 2NMg + 197NP > 4 ( 8 ) 16NMg + NP > 0.5 ( 9 ) 其中，NMg表示Mg的含量（原子百分比）；NP表示P 的含量（原子百分比）。
所述銅合金薄膜最適合用作平面顯示器的聯結線路薄 膜和/或電極膜。甚至在200〜50CTC下熱處理1〜120分鐘 之後，Fe2P、C〇2P和Mg3P2分別沈澱在銅合金薄膜（a)、 (b )和（c )的晶界上，以維持它們的低電阻率和抑制空 隙形成的作用。 本發明還包括沈積這些銅合金薄膜用的濺射靶。具體 地，可以使用含有Fe和P以及剩餘者基本上是Cu的濺射靶 來沈積銅合金薄膜（a)，其中Fe和P的含量滿足所有下列 條件（10 )〜（12 ): (10) 1.4NFe + 1 ·6ΝΡ，< 1 .3 1297042
(5) NFe + 9.6NPf > 1.0 ( Η ) 1 2NFe + 0·2ΝΡ，> 〇·5 ( 1 2 ) 其中，NFe表示Fe的含量（原子百分比） ;NP’表示P 的含量（原子百分比）。 可以使用含有C 〇和P以及剩餘者基本上是c u的饑射革巴 來沈積銅合金薄膜（b)，其中Co和P的含量滿足所有下列 條件（1 3 )〜（15 ):
1 .3NC0 + 1 ·6ΝΡ丨 < 1 .3 (13)
Nc。+ 14·6ΝΡ，> 1.5 ( 14 ) 12NC0 + 0·2ΝΡ，> 0.5 ( 15 )
其中，Nc。表示Co的含量（原子百分比）；N，表示P 的含量（原子百分比）。 可以使用含有Mg和P以及剩餘者基本上是Cii的濺射靶 來沈積銅合金薄膜（c)，其中Mg和P的含量滿足所有下列 條件（1 6 ) 〜（1 8 ) ·· 0.67Njs 4g + 1.6NP? < 1.3 ( 16) 2NMg — -39.4NP' > 4 ( 17 ) 1 6NMg + 0.2NP? > 0.5 ( 18 )
N p *表示P 其中，NMg表示Mg的含量（原子百分比） 的含量（原子百分比）。 本發明還包括各含有上述銅合金薄膜中任一個作爲聯 結線路薄膜和電極膜中至少一個的平面顯示器。 本發明的銅合金薄膜能生產銅合金聯結線路薄膜，其 甚至於200 °C或更高的溫度下進行熱處理而沈積閘極絕緣 (6) 1297042 膜和/或層間絕緣膜之後，也能維持比純鋁薄膜低的電阻 率和具有滿意的可靠性，且不產生大量的空隙。所得到的 聯結線路薄膜和/或電極膜用於大尺寸平面顯示器，例如 液晶顯示器、電漿顯示板、場發射顯示器和電致發光顯示 器0 參照附圖從下列較佳方案的說明中將清晰地看到本發 明的目的、特點和優點。
〔較佳方案的描述〕 本案發明人對甚至暴露於液晶TFT的生產過程中的200 °C或更高的高溫後也能維持比純鋁薄膜低的電阻率和顯著 地減少“空隙”的銅合金薄膜進行了透徹的硏究。在使用純 Cu薄膜的聯結線路薄膜的製作中發生這些空隙。他們還深 入地硏究了沈積銅合金薄膜用的濺射靶的組成。
結果，他們發現，含有P和選自Fe、Co和Mg中至少一 種的銅基薄膜能維持低電阻率和比純Cu薄膜更顯著地抑制 空隙。進一步硏究之後，他們發現，通過控制銅合金中P 和Fe、Co或Mg的比例能有效地、可靠地表現出這些作用 和優點。基於這些發現完成了本發明。下面描述導致本發 明的細節。 起初，本案發明人認爲P藉由捕獲Cu薄膜中含有的雜 質氧而有助於抑制內部氧化，對含P的銅基薄膜（即Cu-P 合金薄膜）中P的含量和熱處理後產生的空隙量的關係進 行了硏究。 •10- (7) ‘1297042 具體地，使用濺射設備在玻璃基片（# 1 73 7玻璃，$ 自Corning Inc·)上沈積一系列含有0〜〇·5原子％的卩和具 有3 00nm膜厚度的Cii-P合金薄膜或純Cu薄膜。用光刻法和 用混合酸蝕刻劑（含有硫酸、硝酸和乙酸的混合酸）的g • 蝕刻在其上製作出ΙΟμηι線寬的聯結線路圖案，然後在300 °C下真空熱處理30分鐘。計數在聯結線路圖的表面上觀察 到的空隙以決定空隙密度。考慮到在製作液晶TFT的過程 φ 中滯後的熱處理溫度在閘極絕緣膜的製作過程中一般最高 達到3 5 0 °C和在源極·汲極聯結線路薄膜的製作過程中一般 最高達到3 00 °C，進行上述熱處理。 在Cu-P合金薄膜中熱處理後的空隙密度和p含量的關 係的試驗結果表示在圖1中。圖1表明，隨著P含量的增加 ，空隙的密度下降，爲了控制空隙密度爲1·0χ101()ηΓ2或更 低，即實務上可接受的程度，應該加入0.2原子％或更高 量的Ρ。
作爲參考，圖2表示在3 00 °c下真空熱處理後Cu-0.1原 子％ P合金薄膜的掃描電子顯微鏡（SEM )圖。在這裏， 沈積Cu合金薄膜，進行光鈾刻和用混合酸蝕刻劑濕蝕刻以 形成ΙΟμηι線寬的聯結線路圖案，在3 0 0 °C下真空熱處理30 分鐘。圖2表示用混合酸蝕刻劑蝕刻聯結線路圖案的表面 以易於辨認熱處理後的晶界的照片。圖2中箭頭指出的黑 色區域是空隙。 本案發明人還硏究了 Cu-P合金薄膜中P含量對電阻率 的影響。具體地，使用濺射設備在玻璃基片（# 1 73 7玻璃 11 - (8) • 1297042
，來自Corning Inc·)上沈積一系列具有0.03原子％或0.09 原子％的卩含量和具有3 00nm膜厚度的Cii-P合金薄膜，在 3 00 °C下真空熱處理30分鐘。測定熱處理後的Cii-P合金薄 膜的電阻率。也考慮到在液晶TFT的製作中熱處理溫度的 滯後，進行了上述熱處理。另外，沈積不加P的純Cu薄膜 ，進行熱處理，測定它的電阻率。 這些試驗結果表示在圖3中，表爲Cu-P合金薄膜中電 阻率和P含量的關係。圖3表明和純Cu薄膜相比，加入〇. 1 原子％的卩增加了 0.8μΩ·(：ηι的電阻率。 進行與上述類似試驗的結果發現純Α1薄膜在熱處理後 具有3.3 μΩ· cm的電阻率。圖3表示Ρ含量必須是0.1 6原子％ 或更低（包括〇原子％ )以生產具有比純A1薄膜低的電阻 率的Cii-P合金薄膜。
Cu-P合金薄膜的這些試驗結果表明，P含量必須是0.2 原子％或更高以抑制熱處理產生的空隙，但是它必須是 0.1 6原子％或更低（包括〇原子％ )以得到比純A1薄膜低 的電阻率，控制Cu-P合金薄膜中的P含量不能同時降低電 阻率和抑制空隙。 本案發明人製作了含有Fe的銅基合金薄膜，即Cu-Fe 合金薄膜，證明Fe含量和空隙形成的關係。因爲Fe沈積在 晶界處，所以認爲Fe對於加強晶界是有用的。 具體地，使用濺射設備在玻璃基片（# 1 73 7玻璃，來 自Corning Inc.)上沈積一系列含有0〜1.0原子％Fe和具有 3 0 0nm膜厚度的Cu-Fe合金薄膜。用光刻法光刻和用混合酸 -12- (9) ^ 1297042 倉虫刻劑濕餘刻薄膜以製作出丨0μηι線寬的聯結線路圖案，然 後在3 00 °C下真空熱處理3 〇分鐘。計數在聯結線路圖的表 面上觀察到的空隙以決定空隙密度。考慮到在液晶TFT的 製作過程中滯後的熱處理溫度在閘極絕緣膜的製作過程中 一般最高達到3 5 0 °C和在源極-汲極聯結線路薄膜的製作過 程中一般最高達到3 00t，進行上述熱處理。
在Cu-Fe合金薄膜中，熱處理後的空隙密度和Fe含量 的關係的試驗結果表示在圖4中。圖4表明，隨著Fe含量的 增加’空隙的密度下降，Fe含量應該較佳爲1.0原子％或 更高以得到1·0χ1 01()ηΓ2或更低的實務上可接受的空隙密度 作爲參考，圖5表示在3 00 °C下真空熱處理後Cu-0.28 原子％ Fe合金薄膜的掃描電子顯微鏡（S EM)圖。在這裏 ’沈積Cu合金薄膜，進行光蝕刻和用混合酸餓刻劑濕蝕刻 以形成ΙΟμπι線寬的聯結線路圖案，在3 00 °C下真空熱處理 3 0分鐘，如同圖2—般。圖5表示用混合酸蝕刻劑蝕刻聯結 線路圖案的表面以容易辨認熱處理後的晶界的照片。圖5 中箭頭指出的黑色區域是空隙。圖5表示，當加入0.2 8原 子％的少量的Fe時，發生大量的空隙。 本案發明人還硏究了在Cu-Fe合金薄膜中Fe含量與電 阻率的關係。具體地，使用濺射設備在玻璃基片（#1737 玻璃，來自Corning Inc.)上沈積一系列具有0.3原子％或 0.9原子％的Fe含量和具有300nm膜厚度的Cu-Fe合金薄膜 ，在3 00 °C下真空熱處理30分鐘。測定熱處理後的Cu-Fe合 •13- (10) •1297042 金薄膜的電阻率。也考慮到在液晶TFT的製作過程中熱處 理溫度的滯後，進行了上述熱處理。另外，沈積不加Fe的 純Cxi薄膜，進行熱處理，測定它的電阻率。
這些試驗結果表示在圖6中，表爲Cu_Fe合金薄膜中電 阻率和Fe含量的關係。圖6表明和純Cu薄膜相比，加入0.1 原子％的1^增加了 0·14μΩ·(：πι的電阻率。圖6也表明Fe含量 必須控制在〇·93原子％或更低（包括0原子％ )以生產具 有比純Α1薄膜低的電阻率的Cu-Fe合金薄膜。
Cu-Fe合金薄膜的這些試驗結果表明，Fe含量必須是 1 .〇原子％或更高以抑制熱處理產生的空隙，但是它必須 是〇·93原子％或更低（包括0原子％ )以得到比純A1薄膜 低的電阻率，控制Cu_Fe合金薄膜中的Fe含量不能同時降 低電阻率和抑制空隙。 接著，本案發明人硏究對純Cu中組合地加入Fe和P的 作用。起初地，沈積一系列含有恒定量的P和變化量的Fe 的Cn-P-Fe合金薄膜，在變化的溫度下進行真空熱處理以 硏究熱處理溫度和Fe含量對熱處理後的Cn-P-Fe合金薄膜 的電阻率的影響。 具體地，使用濺射設備在玻璃基片（# 1 73 7玻璃，來 自Corning Inc.)上沈積一系列具有0.1原子％恒定量的P和 0〜0.5原子％變化量的Fe以及具有300nm膜厚度的Cu-Fe-P 合金薄膜。分別在200〜50(TC的不同溫度下保持30分鐘的 同時進行真空熱處理。測定熱處理後的Cu-Fe-P合金薄膜 的電阻率。 -14- (11) 1297042 熱處理溫度和Fe含量與電阻率的關係的結果表示在圖 7中。圖7表明在2 0 0 °C或更高的溫度下熱處理得到基本恒 定的低電阻率，不依賴於Fe含量。
由於純A1薄膜和純Cu薄膜之間的電阻率的差爲 1 · 3 μ Ω · c m，所以純c u中力Π入F e和P所增力[]的電阻率必須低 於1 · 3 μΩ · cm。從圖3和圖6的結果確定出電阻率的增加比例 作爲係數，得到下列條件（1 )，其中，在Cu合金薄膜中 ，NFe表示Fe的含量（原子百分比）；NP表示P的含量（原 子百分比）。控制Cu合金薄膜中的Fe和P的含量滿足下列 條件（1 )，以得到比純AI薄膜低的電阻率。 1.4NFe + 8Np < 1.3 ( 1 ) 接著硏究了在Cu-Fe-P合金薄膜中Fe和P含量與熱處理 後發生的空隙密度的關係。在試驗中，沈積Cu-Fe-P合金 薄膜，用光刻法蝕刻和用混合酸蝕刻劑濕蝕刻，從而製作 出ΙΟμιη線寬的聯結線路圖案，然後在3 00 °C下真空熱處理 f 30分鐘。計數在具有ΙΟμπι線寬的聯結線路圖案上的空隙數 以決定空隙密度。具有實務上可接受程度（即ι·〇χ1()1ί)ιτΓ2 或更低）的空隙密度的樣品薄膜評價爲“合格”（在圖# 用“〇，，表示），具有超過l.〇xl〇1Gm·2空隙密度的樣品薄膜 評價爲“不合格”（在圖中用“X”表示）。 ’ Cn-Fe-P合金薄膜中Fe和P含量與熱處理後的空隙密度 的關係的結果表示在圖8中。圖8表明設定Cu-Fe-P合金薄 膜中的Fe和P含量滿足下列條件（2 )和（3 )可以抑制空 隙的形成： -15- (12) •1297042 NFe + 4 8 N p > 1.0 ( 2) 12NFe + N p > 0.5 ( 3 ) 另外，結果表明控制Cxi-Fe-P合金薄膜中的Fe和P含量 以滿足所有的下列條件（2 )和（3 )以及保證低電阻率所 必需的條件（1 )可以同時得到低電阻率和抑制空隙，如 圖8所示。 1.4Nf e + 8 N p <1.3 ( 1 ) NFe + 48NP > 1.0 ( 2 ) 12NFe + N p > 0.5 ( 3 )
於Cu中單獨地加入Fe或P不能同時地得到這些優點“低 於純A1薄膜的電阻率”和“抑制空隙”。還不能充分地解釋 爲什麽組合地加入適量的Fe和P至Cxi中可以同時得到“低於 純A1薄膜的電阻率”和“抑制空隙”的原因。這可能是因爲 在200°C或更高溫度下熱處理Cu-Fe-P合金薄膜的結果使細 金屬間化合物Fe2P沈積在Cu的晶界處，加強了晶界，從而 抑制了熱應力（拉應力）導致的空隙形成。可能因爲所述 金屬間化合物不是沈積在Cu晶粒上而是沈積在其晶界處， 所以維持了低電阻率。 本案發明人還硏究了除Fe外形成P化合物的其他元素 ，發現Co和Mg表現出類似的效果，組合地加入選自Fe、 Co和Mg組成的組中的兩種或多種元素表現出類似的效果 。下面詳細地描述含有與Co或Mg結合的P的Cu合金薄膜。 初始地，沈積一系列含有變化量的Co和P的Cu-Co-P合 金薄膜，測定得到的薄膜的電阻率，以圖8的相同方式確 -16- (13) •1297042 定Cu-Co-P合金薄膜中Co和P的含量與電阻率的關係。結果 表明，藉由設定Cu-Co-P合金薄膜中Co和P的含量以滿足下 列條件（4 )可以保證比純A1薄膜低的電阻率。 ' 1.3Nc〇 + 8NP < 1.3 ( 4 ) . 另外，硏究了在Cu-Co-P合金薄膜中Co和P的含量與熱
處理後發生的空隙的密度的關係。在試驗中，沈積Cii-Co-P合金薄膜，進行光刻和用混合酸蝕刻劑濕蝕刻，從而製 f 作出ΙΟμιη線寬的聯結線路圖案，然後在300 °C下真空熱處 理3 0分鐘。計數在具有10 μιη線寬的聯結線路圖案上的空隙 數以決定空隙密度。具有實務上可接受程度（即1.0 X 101Gm_2或更低）的空隙密度的樣品薄膜評價爲“合格”（在 圖中用“〇”表示），具有超過1·〇Χΐ〇1()ηΓ2空隙密度的樣品 薄膜評價爲“不合格”（在圖中用“X”表示）。
Cu-Co-P合金薄膜中Co和Ρ含量與熱處理後的空隙密度 的關係的結果表示在圖9中。圖9表明藉由設定Cu-Co-P合 金薄膜中的Co和P含量滿足下列條件（5 )和（6 )可以抑 制空隙的形成=
Nc〇 + 73Np〉1.5 ( 5 ) 12Nc〇 + NP > 0.5 ( 6 ) 另外，結果表明控制Cn-Co-P合金薄膜中的Co和P含量 滿足所有的下列條件（5 )和（6 )以及保證低電阻率所必 需的條件（4 )可以同時達到低電阻率和抑制空隙，如圖9 所示。在這種情況中’在晶界處沈積C〇2P可能同時得到低 電阻率和抑制空隙。 -17- 1297042 (14) 1.3Nc〇 + 8NP < 1.3 ( 4) Ν〇〇 + 73Np > 1.5 ( 5 ) 12NC0 + NP > 0.5 ( 6) 接著，本案發明人對含有Mg以代替Fe或Co的Cu_Mg-P * 合金薄膜進行了硏究。初始地，沈積一系列含有變化量的 Mg和P的Cu-Mg-P合金薄膜，測定薄膜的電阻率，決定Cu-Mg-P合金薄膜中Mg和P的含量與電阻率的關係，如同圖8 φ 和9般。結果表明，藉由設定Cu-Mg-P合金薄膜中Mg和P的 含量使得滿足下列條件（7 )可以保證比純A1薄膜低的電 阻率。
0.67NMg + 8Np < 1.3
另外，硏究了 Mg和P的含量與熱處理後的空隙密度的 關係。在試驗中，沈積Cu-Mg-P合金薄膜，進行光刻和用 混合酸蝕刻劑濕蝕刻，從而製作出1 Ομιη線寬的聯結線路圖 案，然後在300 °C下真空熱處理30分鐘。計數在具有1〇 μιη 線寬的聯結線路圖案中的空隙數以決定空隙密度。具有實 務上可接受程度（即1·0χ101()πΓ2或更低）的空隙密度的樣 品薄膜評價爲“合格”（在圖中用“0”表示），具有超過1.0 χ101()ηΓ2空隙密度的樣品薄膜評價爲“不合格”（在圖中用 “X”表示）。
Cu-Mg-P合金薄膜中Mg和Ρ含量與熱處理後的空隙密 度的關係的結果表示在圖10中。圖10表明藉由設定Cu-Mg-P合金薄膜中的Mg和P含量滿足下列條件（8 )和（9 )可 以抑制空隙的形成： -18- (15) 1297042 2NMg + 197NP > 4 ( 8 ) 16NMg + NP > 0.5 ( 9 ) 另外，結果表明控制C u - M g - P合金薄膜中的M g和P含 量滿足所有的下列條件（8 )和（9 )以及保證低電阻率所 必需的條件（7 )可以同時達到低電阻率和抑制空隙’如 圖10所示。在這種情況中’在晶界處沈積Mg3P2有助於同 時得到低電阻率和抑制空隙。
0.67NMg + 8NP < 1 .3 ( 7 )
2NMg + 197NP > 4 16NMg + NP > 0.5 ( 9 ) 不特別地限定本發明的Cu合金薄膜的膜厚度’但是’ 例如，就下面提及的平面顯示器的聯結線路薄膜而言，一 般是約1 〇〇至約400nm。 本發明的Cu合金薄膜適用於不具體地限定的任何應用 ，例如平面顯示器的聯結線路薄膜和/或電極膜。充分地 表現出優點的特別合適的薄膜應用是液晶顯示器中的閘極 絕緣膜和源極-汲極聯結線路薄膜。 “剩餘者基本上是Cu”一詞指除P、Fe、Co和Mg外的剩 餘者包括Cu和不可避免的雜質。作爲不可避免的雜質，所 述薄膜可以含有含量各爲lOOppm或更低的Si、Al、C、Ο 和/或N。 本發明還包括沈積Cu合金薄膜的濺射靶。當沈積含P 的Cu合金薄膜時，所得Cu合金薄膜中p含量約爲濺射靶中 P含量的20 %。因此，本發明使用的濺射靶必須具有約爲 -19- (16) 1297042 目的Cu合金薄膜中的P含量的5倍的P含量。本發明的濺射 靶的組成說明如下。 具體地，可以使用含有Fe和P以及剩餘者基本上是Cu 的Cu合金濺射靶沈積含有Fe和P以及剩餘者基本上是Cu的 Cu合金薄膜，其中Fe和P的含量滿足所有下列條件（1〇 ) 〜（12 )，P含量約爲沈積的Cu合金薄膜的5倍： 1.4NFe + 1 ·6ΝΡ，< 1 .3 (10)
12NFe + 0·2ΝΡ，> 0.5 ( 12 ) 其中，NFe表示Fe的含量（原子百分比）；NP’表示P 的含量（原子百分比）。 可以使用含有Co和P以及剩餘者基本上是Cu的Cu合金 濺射靶來沈積含有Co和P以及剩餘者基本上是Cu的Cu合金 13 )〜（15
薄膜，其中Co和P的含量滿足所有下列條件 )，P含量約爲待沈積的Cu合金薄膜的5倍： 1.3Nc〇 + 1·6ΝΡ，< 1.3 ( 13 )
Nc〇 + 14.6Np'> 1.5 ( 14 ) 12NC0 + 0·2ΝΡ，> 0.5 (15)
其中，Nc。表示Co的含量（原子百分比）；NP’表示P 的含量（原子百分比）。 可以使用含有Mg和P以及剩餘者基本上是Cu的Cu合金 濺射靶沈積含有Mg和P以及剩餘者基本上是Cu的銅合金薄 膜，其中Mg和P的含量滿足所有下列條件（16 )〜（18 ) ，P含量約爲待沈積的Cii合金薄膜的5倍： -20- (17) 1297042 0.67Ν^ 丨 g + 1 · 6 Ν ρ ’ <1.3 ( 16) 2 Ν μ g + 39.4NPf > 4 ( 17 ) 1 6Νμ e + 0 · 2 Ν ρ ’〉 0.5 ( 18 ) 其中，NMg表示Mg的含量（原子百分比）；N〆表示P 的含量（原子百分比）。 【實施方式】
下面參考幾個實施例進一步詳細地解釋本發明，但其 決不是用於限定本發明的範圍。在不脫離本發明範圍的情 況下這些實施例的任何修改都在本發明的技術範圍內。 實施例1 用真空熔融方法製備包含含有0.28原子％Fe和0.25原 子％ P以及剩餘者爲Cu和不可避免雜質的Cu合金的濺射靶 。使用該濺射靶，在具有50.8mm的直徑和〇.7mm的厚度的 玻璃基片（# 1 73 7玻璃，來自Corning Inc·)上使用直流磁 控管濺射方法沈積具有3 00nm厚度的Cu-Fe-P合金薄膜。用 感應耦合電漿（ICP)原子發射光譜測定法分析Cu_Fe-P合 金薄膜的組成，發現Fe含量是0.28原子％，p含量是0.05原 子％。在薄膜沈積時，因爲P具有高的蒸汽壓，所以約80 %的P不可能生產出。 接著，在Cu-0.28原子％Fe-0.05原子％p合金薄膜上形 成正型光阻劑（厚1 μ m )的圖案，用混合酸触刻劑触刻， 用光阻劑去除劑除去光阻劑。觀察最小線寬爲i 0μιη的聯結 -21 - (18) 1297042 線路圖案以確定是否存在晶界分層和/或小丘（異常突起 )。結果，既沒有觀察到晶界分層，也沒有觀察到小丘。 另外，以聯結線路圖案的電流-電壓性能爲基礎計算確定 * 樣品的電阻率。 • 在真空熱處理爐中於3 0 0 °C下將樣品加熱3 0分鐘後再 次確定樣品的電阻率，發現它是2·73μΩ·〇ηι。用SEM詳細 地觀察樣品的表面，結果表示在圖1 1中。甚至於熱處理後 φ ，樣品薄膜也沒有表現出晶界分層和小丘，具有4·5χ109πΓ 2的空隙密度，符合1·0χ101()ηΓ2或更低的實務上可接受的 程度。 實施例2
用真空熔融方法製備包含含有0.35原子％Co和0.25原 子％ P以及剩餘者爲Cu和不可避免雜質的Cxi合金的濺射靶 。使用該濺射耙，在具有5 0 · 8 mm的直徑和0.7 mm的厚度的 玻璃基片（# 1 73 7玻璃，來自Corning Inc.)上使用直流磁 控管濺射方法沈積具有3 00nm厚度的Cu-Co-P合金薄膜。用 感應耦合電漿（ICP)原子發射光譜測定法分析Cu-Co-P合 金薄膜的組成，發現Co含量是0.35原子％，p含量是0.05原 子％。在薄膜沈積時，因爲P如實施例1中那樣具有高的蒸 汽壓，所以約80%的P不可能生產出。 接著，在Cu-0.35原子％C〇-0.05原子合金薄膜上形 成正型光阻劑（厚1 μιη )的圖案，用混合酸蝕刻劑蝕刻， 用光阻劑去除劑除去光阻劑。觀察最小線寬爲1 〇μπι的聯結 -22- (19) 1297042 線路圖案以確定是否存在晶界分層和/或小丘（異常突起 )。結果既沒有觀察到晶界分層，也沒有觀察到小丘。另 外’以聯結線路圖案的電流-電壓性能爲基礎計算確定樣 品的電阻率。
在真空熱處理爐中於300 °C下加熱樣品30分鐘後再次 確定樣品的電阻率，發現它是2 · 5 7 μ Ω · c m。用S E Μ詳細地 觀察樣品的表面。甚至在熱處理後，樣品薄膜也沒有表現 出晶界分層和小丘，具有5·5χ1 09ηΓ2的空隙密度，符合1.〇 χ101()ηΓ2或更低的實務上可接受的程度。 實施例3 用真空熔融方法製備包含含有〇.5原子％]\4§和0·25原 子％ Ρ以及剩餘者爲Cu和不可避免雜質的Cu合金的濺射耙 。使用該濺射靶，在具有50.8mm的直徑和0.7mm的厚度的 玻璃基片（# 1 73 7玻璃，來自Corning Inc.)上使用直流磁 控管濺射方法沈積具有300nm厚度的Cu-Mg-P合金薄膜。 用感應耦合電漿（ICP)原子發射光譜測定法分析Cn-Mg-P 合金薄膜的組成，發現Mg含量是0·5原子％，p含量是〇.〇5 原子％。在薄膜沈積時，如實施例1和2，因爲Ρ具有高的 蒸汽壓，所以約80%的Ρ不可能生產出。 接著，在（：11-0.5原子％]\^-0.05原子％?合金薄膜上形 成正型光阻劑（厚1 μηι )的圖案，用混合酸蝕刻劑鈾刻， 用光阻劑去除劑除去光阻劑。觀察最小線寬爲1 Ομηι的聯結 線路圖案以確定是否存在晶界分層和/或小丘（異常突起 -23- (20) 1297042 )。結果既沒有觀察到晶界分層，也沒有觀察到小丘。另 外，以聯結線路圖案的電流-電壓性能爲基礎計算確定樣 品的電阻率。 " 在真空熱處理爐中於3 00 °C下加熱樣品30分鐘後再次 ^ 確定樣品的電阻率，發現它是2.77μΩ·(：πι。用SEM詳細地 觀察樣品的表面。即使熱處理後，樣品薄膜也沒有表現出 晶界分層和小丘，具有5·0χ109πΓ2的空隙密度，符合Ι.Οχ φ 101GnT2或更低的實務上可接受的程度。 雖然參考目前認爲是較佳方案的的內容描述了本發明 ，但是應該理解本發明不局限於這些公開的方案。相反， 本發明將意圖覆蓋包括在所附申請專利範圍的精神和範圍 內的各種修改和均等安排。所附申請專利範圍的範疇符合 最寬的解釋使得包括所有這樣的修改和均等結構和功能。 【圖式簡單說明】
圖1是表示Cu-p合金薄膜熱處理後的空隙密度和P含量 的關係圖； 圖2是在300 °C下真空熱處理後Cii-0.1原子合金薄 膜的掃描電子顯微鏡（SEM)圖； 圖3是表示Cu-P合金薄膜中電阻率和P含量的關係圖； 圖4是表示Cu-Fe合金薄膜熱處理後的空隙密度和Fe含 量的關係圖； 圖5是在300 °C下真空熱處理後Cu-0.28原子％Fe合金 薄膜的掃描電子顯微鏡（SEM)圖； -24- (21) 1297042 圖6是表示Cu-Fe合金薄膜中電阻率和Fe含量的關係圖 j 圖7是表示在Cu-P合金薄膜和Cu-Fe-P合金薄膜中電阻 - 率和熱處理溫度的關係圖； • 圖8是表示在Cu-Fe-P合金薄膜中Fe和P的含量和熱處 理後的空隙密度的關係圖； 圖9是表示在Cu-Co-P合金薄膜中Co和P的含量和熱處 f 理後的空隙密度的關係圖； 圖10是表示在Cu-Mg-P合金薄膜中Mg和P的含量和熱 處理後的空隙密度的關係圖； 圖11是在300 °C下真空熱處理後Cu-0.28原子％Fe-0.05 原子％ P合金薄膜的掃描電子顯微鏡（SEM)圖。
-25-

Claims (1)

1297042 十、申請專利範圍
附件： 第94 1 3 2 8 86號專利申請案 中文申請專利範圍修正本
民國96年12月7日修正 1 · 一種用作爲液晶顯示器的聯結線路/電極薄膜之銅 合金薄膜，含有Fe和P以及剩餘者基本上是Cu，其中Fe和P 的含量滿足所有下列條件（1 )〜（3 ): 1.4Npe + 8Np < 1.3 ( 1 ) Npe + 48Np > 1.0
12Npe + Np > 0.5
其中，NFe表示Fe的含量（原子百分比）；NP表示P的 含量（原子百分比）。 2· —種用作爲液晶顯示器的聯結線路/電極薄膜之銅 合金薄膜’含有Co和P以及剩餘者基本上是Cu，其中Co和 P的含量滿足所有下列條件（4)〜（6): 1 .3NC0 + 8NP < 1 .3 ( 4 ) Nc〇 + 73NP > 1.5
12Nc〇 + NP > 0.5 ( 6 ) 其中，Nc。表示Co的含量（原子百分比）；NP表示P的 含量（原子百分比）。 3 . —種用作爲液晶顯示器的聯結線路/電極薄膜之銅 合金薄膜，含有Mg和P以及剩餘者基本上是Cu，其中Mg和 P的含量滿足所有下列條件（7 )〜（9 ): ¥ 1297042 0· 67Njvig + 8Np < 1.3 (7 ) 2NMg + 197NP > 4 (8 ) 16Njvig + Np > 0.5 (9) 其 中，NMg表示Mg的含量（ 原子百分比） ；N p表示P 的 含 量 (原子百分比）。 4. 根據申請專利範圍第1項 之銅合金薄膜， 其 中 Fe2P 沈 澱 在 Cu的晶界處。 5. 根據申請專利範圍第2項 之銅合金薄膜， 其 中 Co2P 沈 澱 在 Cu的晶界處。 6. 根據申請專利範圍第3 項之銅合金薄 膜 y 其中 Mg3P2沈澱在Cii的晶界處。 7. 一種用於沈積Cu合金薄丨 膜之濺射靶，該 濺 射 靶包 含 Fe 和 P以及剩餘者基本上是Cu， 其 中Fe和P的含量滿足所有· 下列條件（1 〇 ) ( 12 )
1.4NFe + 1·6ΝΡ丨 < 1·3 ( 10) NFe + 9·6ΝΡ，> 1.0 (11) 12NFe + 〇·2Νρ' > 0.5 (12) 其中，NFe表示Fe的含量（原子百分比）；NP’表示P 的含量（原子百分比）。 8. —種用於沈積Cu合金薄膜之濺射靶，該濺射靶包 含Co和P以及剩餘者基本上是Cu， 其中Co和P的含量滿足所有下列條件（1 3 )〜（1 5 ) -2- 1297042 1.3NC0 + 1·6ΝΡ丨 < 1·3 ( 13 ) Nc〇 + 14.6NP'> 1.5 ( 14 ) 12Nc〇 + 〇.2NP，> 0.5 (15) 其中，NCc)表示Co的含量（原子百分比）；NP’表示P 的含量（原子百分比）。 9. 一種用於沈積Cu合金薄膜之濺射靶，該濺射靶包 含Mg和P以及剩餘者基本上是Cu， 其中Mg和P的含量滿足所有下列條件（16 )〜（18 ) 〇.67NMg + 1 .6NP' < 1 .3 (16) 2NMg + 39·4ΝΡ，> 4 (17) 1 6NMg + 〇·2ΝΡ，> 0.5 (18) 其中，NMg表示Mg的含量（原子百分比）；NP’表示P 的含量（原子百分比）。 1 0 . —種平面顯示器，具有聯結線路薄膜和電極薄膜
中至少之一，且該聯結線路薄膜和電極薄膜各包含申請專 利範圍第1項之銅合金薄膜。 1 1 . 一種平面顯示器，具有聯結線路薄膜和電極薄膜 中至少之一，且該聯結線路薄膜和電極薄膜各包含申請專 利範圍第2項之銅合金薄膜。 1 2. —種平面顯示器，具有聯結線路薄膜和電極薄膜 中至少之一，且該聯結線路薄膜和電極薄膜各包含申請專 利範圍第3項之銅合金薄膜。
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