KR101160109B1 - 질화알루미늄 분말 및 질화알루미늄 소결체 - Google Patents

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Abstract

질화알루미늄 소결체의 열전도율을 높이고 소결시의 수축률의 감소를 양립시킬 수 있는 질화알루미늄 분말과 질화알루미늄 소결체를 제공한다.
3～15㎛, 0.5～1.5㎛, 0.3㎛ 이하의 각각의 영역에서 극대치를 갖고, 각각의 영역의 입자 함유율이 체적 기준으로 각각 40～70%, 25～40%, 0.5～20% 이고, 산소량이 0.5～1.5 질량% 인 것을 특징으로 하는 질화알루미늄 분말. 상기 질화알루미늄 분말과 소결 보조제를 함유하는 혼합 분말의 소결체로 이루어지고, 열전도율이 190W/mㆍK 이상, (소결전의 성형체 치수 - 소결후의 소결체 치수) / (소결전의 성형체 치수) 의 백분율로 나타내는 수축률이 15% 이하인 것을 특징으로 하는 질화알루미늄 소결체.
질화알루미늄 소결체.

Description

질화알루미늄 분말 및 질화알루미늄 소결체{ALUMINUM NITRIDE POWDER AND ALUMINUM NITRIDE SINTERED COMPACT}
본 발명은 질화알루미늄 분말 및 질화알루미늄 소결체에 관한 것이다.
종래, 파워 모듈 등에 이용되는 회로 기판은 고집적화에 따라 반도체 소자로부터 발생하는 열도 증가하는 경향이 있다. 이것을 효율적으로 방출시키기 위해 여러가지 방법이 검토되어, 알루미나, 베릴리아 (산화베릴륨), 질화규소, 질화알루미늄 등의 세라믹스가 이용되어 왔다. 그 중에서 질화알루미늄은 열전도성이 높고, 절연성이 높고, 무해성 등의 점에서 적합한 재료일 뿐만 아니라, 최근에는 내플라즈마성이나 규소에 가까운 열팽창계수를 갖고 있어서 주목되어, 반도체 제조장치의 각종 지그 등으로서, 단일체, 금속 히터로의 매입, 금속에 대한 고정 등의 형태로 사용되고 있다. 이러한 모든 사용 형태에서, 평행도가 높고, 휘어짐이 적은 질화알루미늄 소결체가 요구되고 있다. 이들을 개선하기 위해서는 소결 수축이 작은 질화알루미늄 소결체를 제조하는 것이 중요하다. 여기서 말하는 소결 수축이란, 소결 후의 소결체의 치수가 소결 전의 성형체의 치수보다 작아지는 현상이며, 분말의 충전도를 높일 수 있고 소결전의 성형체 밀도를 높일 수 있다면, 소결 수축은 필연적으로 작아진다.
종래, 질화알루미늄 소결체 제조용 질화알루미늄 분말로는 알루미나 환원법, 금속 알루미늄 분말의 직접 질화법이 일반적으로 사용되고 있지만 일장일단이 있다. 알루미나 환원법으로 얻어지는 질화알루미늄 분말은 직접 질화법에 비하여 입경이 균일하고 산소량도 낮기 때문에, 소결되기 쉬워 열전도율이 높은 소결체가 얻어지기 쉽지만, 소결시의 수축률이 크고, 휘어짐이나 변형을 일으키기 쉬워 비용이 높아진다. 이에 비해, 직접 질화법은 제조가 용이하고 저렴하지만, 분쇄 공정을 거치기 때문에 얻어진 질화알루미늄 분말에는 산소 등의 불순물이 증가하여, 열전도율은 알루미나 환원법보다 높이기가 어렵다. 또한, 어떠한 제조법으로 얻어진 질화알루미늄 분말이라도, 질화알루미늄 소결체의 더욱 향상된 높은 열전도율과 소결시의 수축률의 감소를 충분히 만족시키기는 어렵다.
열전도율이 높고 저소결 수축을 양립시킨 질화알루미늄 소결체를 제조하기 위해서는, 특정 입자 직경과 특정 산소량을 가진 질화알루미늄 분말을 사용하면 되고, 그와 같은 질화알루미늄 분말은 산소량과 입경이 다른 질화알루미늄 분말을 여러 종류 제조해 두고, 그들을 적절히 조합하면 조제할 수 있다는 것을 본 출원인은 먼저 제안하였다 (특허문헌 1).
특허문헌 1: 일본특허 제 3403500 호
발명의 개시
발명이 해결하고자 하는 과제
본 발명의 목적은 질화알루미늄 소결체의 열전도율을 높이고 소결시의 수축률을 감소시키는 질화알루미늄 분말과 질화알루미늄 소결체를 제공하는 것이며, 예를 들어 열전도율이 190W/mㆍK 이상이고, 소결시의 수축률이 15% 이하인 질화알루미늄 소결체를 제공하는 것이다.
과제를 해결하기 위한 수단
본 발명자는 이에 대한 연구를 한 결과, 상기 목적을 달성하는 질화알루미늄 분말 및 질화알루미늄 소결체를 발견하고, 또한, 이러한 질화알루미늄 소결체의 제조에 사용되는 질화알루미늄 분말의 제조방법을 발견하였다.
이렇게 하여, 본 발명은 하기의 사항을 특징으로 한다.
(1) 3～15㎛, 0.5～1.5㎛, 0.3㎛ 이하의 각각의 영역에서 극대치를 가지며, 각각의 영역의 입자 함유율이, 체적 기준으로 각각 40～70%, 25～40%, 0.5～20% 이고, 산소량이 0.5～1.5 질량% 인 것을 특징으로 하는 질화알루미늄 분말.
(2) 상기 (1) 에 기재된 질화알루미늄 분말과 소결 보조제를 함유하는 혼합 분말의 성형체로 이루어지는 것을 특징으로 하는 질화알루미늄 미소성 성형체.
(3) 상기 (2) 에 기재된 질화알루미늄 미소성 성형체의 소결체로 이루어지고, 열전도율이 190W/mㆍK 이상이고, (소결전의 성형체 치수 - 소결후의 소결체 치수)/(소결전의 성형체 치수) 의 백분율로 나타나는 수축률이 15% 이하인 것을 특징으로 하는 질화알루미늄 소결체.
(4) 질화알루미늄 분말 100 질량부당 소결 보조제가 1～5 질량부 함유되는 상기 (3) 에 기재된 질화알루미늄 소결체.
(5) 소결 보조제가 산화이트륨 또는 산화칼슘인 상기 (3) 또는 (4) 에 기재된 질화알루미늄 소결체.
(6) 상기 (1) 에 기재된 질화알루미늄 분말의 제조방법으로, 평균 입경 40㎛ 이하, 산소량 0.5 질량% 이하인 원료 알루미늄 분말을, 질소 가스 1N㎥ 당 100g 이하의 비율로 분산 혼합시켜 반응관내에 분무ㆍ질화하고, 생성물을 포집계에 의해 포집하는 방법에 있어서, 반응관내 및 포집계의 100℃ 이상이 되는 부분의 산소 농도를 100ppm 이하로 제어함과 함께, 생성물의 취출 (取出) 을 100℃ 이하에서 행하는 것을 특징으로 하는 제조방법.
(7) 생성한 질화알루미늄 분말이 BET 비표면적 10㎡/g 이상을 가지며, 산소량 (질량%) / 비표면적 (㎡/g) 의 값이 0.1～0.2 인 것을 특징으로 하는 상기 (6) 에 기재된 제조방법.
발명의 효과
본 발명에 의하면, 질화알루미늄 소결체의 열전도율을 높이고 소결시의 수축률의 감소가 뛰어난 질화알루미늄 분말과 질화알루미늄 소결체가 제공된다. 특히, 열전도율이 190W/mㆍK 이상이고, 소결시의 수축률이 15% 이하인 질화알루미늄 소결체가 제공된다. 또한, 본 발명에 의하면, 질화알루미늄 소결체의 제조에 사용되는 질화알루미늄 분말의 새로운 제조방법이 제공된다.
도 1 은 질화알루미늄 분말의 제조장치의 일실시형태를 나타내는 도면이다.
(도면의 주요 부호의 설명)
1 : 알루미늄 분말의 공급기 2 : 혼합기
3 : 노즐 4 : 질화붕소제 반응관
5 : 고주파 전원 6 : 흑연 발열체
7 : 다공질 카본 비드 단열재 8 : 석영관
9 : 버그 필터 10 : 블로어
11 : 그라시 카본제 측온체 12 : 산소계
13 : 산소계 14 : 밀폐 질소 순환 라인
15 : 유량계
발명을 실시하기 위한 최선의 형태
본 발명자는 열전도율이 190W/mㆍK 이상이고, 소결시의 수축률이 15% 이하인 질화알루미늄 소결체를 제조하기 위한 질화알루미늄 분말의 입도 구성과 산소량에 관하여 여러 가지 검토한 결과, 예를 들어 상기 직접 질화법에 있어서, 금속 알루미늄 분말을 질소 분위기 중의 고온의 노(爐)내에 분무하여 질화시켜서, 얻어진 질화알루미늄 분말을 분쇄하지 않고 분급하여 여러 가지 입도 분포를 가진 질화알루미늄 분말을 제조해 두고, 그것들을 적절히 조합하여 특정한 입도 구성으로 하면, 열전도율이 높아지고, 또한 소결시의 수축률이 작아지는 것을 발견한 것이다.
본 발명에서 사용되는 질화알루미늄 분말은, 금속 알루미늄 분말을 질소 분위기 중의 고온의 노내에 분무하고 질화하여 제조된 질화알루미늄 분말인 것이 바람직하고, 특히 1850℃ 이상으로 가열된 질소 분위기를 갖는 반응관의 정상부로부터, 금속 알루미늄 분말을 분사하고 질화하여 제조된 것이 바람직하다. 상세한 것은, 예를 들어 일본 공개특허공보 2003-119010 호에 기재되어 있다. 이 방법 으로 제조된 질화알루미늄 분말을 예를 들어, 원심력식 풍력 분급기의 설정 조건을 변경하면 입도 구성과 산소량이 다른 여러 종류의 질화알루미늄 분말을 얻을 수 있기 때문에, 이들을 입도 구성과 산소량을 고려하여 적절히 배합하면 본 발명에 따른 질화알루미늄 분말을 얻을 수 있다.
종래의 알루미나 환원법 또는 직접 질화법으로 제조된 질화알루미늄 분말은, 본 발명의 질화알루미늄 분말을 조제하기 위한 일 성분으로서 사용될 수 있다 하더라도, 알루미나 환원법에서는 10㎛ 이상의 입자를 제조하기가 어렵고, 직접 질화법에서는 산소량이 높아지기 때문에, 단독으로는 본 발명에 따른 질화알루미늄 분말을 제조할 수 없다.
본 발명에 있어서, 입도 분포는 체적 분포의 빈도와 누적치를 측정할 수 있는 레이저 회절법에 의해 측정할 수 있다. 본 발명에 따른 질화알루미늄 분말은, 3～15㎛ (이하,「조(粗)분말」이라고도 함), 0.5～1.5㎛ (이하,「중분말」이라고도 함), 0.3㎛ 이하 (이하,「미분말」이라고도 함) 의 영역에서 극대치를 갖고 있다. 이러한 극대치는 체적 분포의 빈도에 의해 구할 수 있고, 또한 입자 함유율은 각각의 영역에서의 누적치에 의해 구할 수 있다.
조분말의 극대치가 15㎛ 을 초과하면 소결성에 악영향을 미치기 때문에 열전도율이 향상되지 않는다. 역으로, 3㎛ 보다 작아지면 소결성은 양호하지만, 소결시의 수축률이 커진다. 조분말의 비율이 40% 미만이며 소결시의 수축률이 커지고, 70% 를 초과하면 소결성에 악영향을 미치기 때문에, 열전도율이 향상되지 않는다. 바람직하게는 조분말의 극대치가 5～10㎛ 이고, 그 입자 함유율이 50～ 65% 이다.
중분말의 극대치가 1.5㎛ 보다 커지면, 조분말의 극대치와 입경에 근접하기 때문에, 소결성에 악영향을 미쳐 열전도율이 향상되지 않는다. 또한, 극대치가 0.5㎛ 보다 작아지면, 미분말의 극대치와 입경에 근접하기 때문에, 소결시의 수축률이 커질뿐 아니라, 산소량의 증대에 의해 열전도성의 증가의 발현에 악영향을 미친다. 중분말의 비율이 25% 미만이면 소결성에 악영향을 미치고, 40% 를 초과하면 소결시의 수축률이 커진다. 바람직하게는 중분말의 극대치가 1.3～0.8㎛ 이고, 그 입자 함유율이 25～35% 이다.
미분말의 극대치가 0.3㎛ 보다 커지면, 중분말의 극대치와 입경에 근접하기 때문에, 소결시의 수축률이 커진다. 미분말의 비율이 20% 를 초과하면, 산소량이 증대하여 열전도율에 악영향을 미친다. 0.5% 미만이면 미분말을 존재시키는 효과가 작아지고, 소결시의 수축률이 커진다. 바람직하게는 미분말의 극대치가 0.25～0.05㎛ 이고, 그 입자 함유율이 5～15% 이다.
상기 조분말, 중분말, 미분말의 합계는 100% 인 것이 바람직하지만, 반드시 그와 같이 할 필요는 없고, 상기 입자 함유율을 만족하는 한, 이들 이외의 질화알루미늄 분말을 함유시킬 수도 있다. 본 발명에 따른 질화알루미늄 분말은 산소량이 0.5～1.5 질량% 이다. 1.5 질량% 보다 많으면 소결성에 악영향을 미쳐 열전도율이 향상되지 않고, 또한 0.5 질량% 보다 적으면 소결성에 악영향을 미친다. 바람직하게는 산소량이 0.8～1.3 질량% 가 바람직하다.
본 발명에 따른 질화알루미늄 미소성 성형체는 본 발명에 따른 질화알루미늄 분말과 소결 보조제를 함유하는 혼합 분말을 성형한 것이다. 또한, 본 발명에 따른 질화알루미늄 소결체는 이 질화알루미늄 미소성 성형체를 소결한 것이다. 본 발명에서 사용되는 소결 보조제로는, 예를 들어 알칼리 토금속의 화합물, 또는 천이 금속의 화합물을 바람직한 예로 들 수 있다. 구체적으로는, 알칼리 토금속 (Ca, Ba, Sr 등) 혹은 천이 금속 (Y, La, Sc, Pr, Ce, Nd, Gd 등) 의 산화물, 플루오르화물, 염화물, 질산염, 황산염 또는 탄산염 등이다. 그 중에서도 산화이트륨, 산화칼슘이 바람직하다. 이러한 소결 보조제는 질화알루미늄 분말의 산소, 즉, 알루미늄 산화물과 반응하여 복합 산화물의 액상 (예를 들어 2Y2O3ㆍAl2O3, Y2O3ㆍAl2O3, 3Y2O3ㆍ5Al2O3 등) 을 형성하고, 이 액상이 소결체의 고밀도화를 가져오는 동시에, 질화알루미늄 입자 중의 불순물인 산소 등을 추출하여 결정립계의 산화물상(相)으로서 편석시킴으로써 열전도율이 증가하게 된다. 소결 보조제의 사용량이 적으면 액상 소결이 불충분하고, 반대로 많으면 결정립계의 비율이 많아지므로, 어느 경우에도 열전도율이 증대되지 않는다. 본 발명에 있어서, 소결 보조제의 사용량은 질화알루미늄 분말 100 질량부당 1～5 질량부인 것이 바람직하다.
질화알루미늄 분말과 소결 보조제의 혼합에는 예를 들어, 볼밀, 로드밀 등이 사용된다. 혼합 분말은 그대로 성형해도 되고, 또한 예를 들어, 스프레이 드라이어법, 전동(轉動) 조립법 등에 의해 조립한 후 성형해도 된다. 성형은 예를 들어, 건식 프레스 성형법, 냉간 등방압 프레스 성형법 (CIP 법) 등의 단독 또는 조합으로 성형할 수 있다. 건식 프레스 성형의 프레스압은 50～300㎫ 가 바람직하고, 특히 100～250㎫ 인 것이 바람직하다. 건식 프레스 성형법, CIP 법의 두 경우 모두, 필요에 따라 유기 바인더를 사용한다. 또한, 질화알루미늄 분말, 소결 보조제, 유기 바인더, 필요에 따라 가소제, 분산제 등을 혼합하고, 이 혼합물을 압출 성형 또는 닥터블레이드 (Doctor Blade) 성형 등에 의해서도 성형할 수 있다.
유기 바인더로는, 예를 들어 폴리비닐부티랄, 폴리아크릴레이트, 폴리메틸메타크릴레이트, 메틸셀룰로오스, 폴리에틸렌, 왁스 등을 사용할 수 있다. 유기 바인더를 사용했을 때에는, 소결하기 전에 질소 가스나 공기 등의 기류 중 350～700℃ 에서 1～10 시간 가열하여 성형체로부터 그것을 제거한다.
성형체는 계속해서 소성된다. 소성은, 예를 들어 질소 가스, 아르곤 가스 등의 비산화성 분위기 중 1600～1900℃ 의 온도 영역에서 1～10 시간, 특히 2～7 시간 유지하여 행해지는 것이 바람직하다. 소성 온도가 1600℃ 미만이면 소결 부족이 되어 열전도율 190W/mK 이상의 질화알루미늄 소결체를 제조하는 것이 어려워진다. 또한, 소성 온도가 1900℃ 를 초과하면, 노내에서의 질화알루미늄의 증기압이 높아져 치밀화가 어려워진다. 유지 시간은, 상기 온도 범위내에 있어서, 소결체 밀도를 98% 이상으로 할 수 있는 가장 짧은 시간인 것이 바람직하다. 이것은, 소결체 밀도가 98% 이상이 되는 온도 영역에서 장시간 소성하면, 질화알루미늄 입자가 필요 이상으로 입자성장하여 조대 입자가 되고, 이에 의해 2 입자 계면의 체적이 3 중점에 비하여 상대적으로 작아져, 입계상이 질화알루미늄의 2 입자 계면보다 3 중점에 많이 편석되어 버리고, 나아가 소결체 표면으로 알루미늄 복합 산화물의 액상이 배어 나와 버리기 때문이다.
상기 질화알루미늄 소결체의 제조에 사용되는 질화알루미늄 분말은, 바람직하게는 이하에 기재하는 제조방법에 의해 제조된다. 이 방법은, 함유 산소량이 낮은 알루미늄 분말을 질소 가스에 의해 저농도로 희석하고, 그것을 산소 농도가 관리된 반응관으로 분무ㆍ질화하고, 동일하게 산소 농도가 관리된 포집계에 의해 포집하는 것을 요지로 한다. 이하, 이 제조방법에 관하여, 그 일실시형태를 나타내는 도면에 의거하여 더욱 상세히 설명한다.
도 1 은, 질화알루미늄 분말의 제조 장치의 일례를 나타내는 설명도이다. 원료 알루미늄 분말은, 테이블 피더, 스크루 피더 등의 알루미늄 분말의 공급기 (1) 에 의해 혼합기 (2) 에 일정량 공급된다. 거기서 질소 가스와 혼합되어 노즐 (3) 로부터 질화붕소제 반응관 (4) 에 분무된다. 노즐로는, 예를 들어, 링 노즐 등이 사용된다. 반응관의 주위에는 소정 온도로 유지하기 위해 흑연 발열체 (6) 가 배치되어, 고주파 전원 (5) 에 의해 가열되고 있다. 흑연 발열체는 다공질 카본 비드 단열체 (7) 에 의해 보온되고, 석영관 (8) 에 의해 지지되고 있다. 반응 온도는, 발열체 중앙부에 설치한 그라시 카본제 측온체 (11) 를 광온도계에 의해 측정한다.
생성물 (질화알루미늄 분말) 은, 밀폐 질소 순환 라인 (14) 에 있어서, 노 바닥부로부터 순환 질소 가스와 함께 블로어 (10) 에 의해 흡인되고, 버그 필터 (9) 에서 포집된다. 반응관내 및 포집계의 산소량은, 반응관 하류부와 밀폐 질소 순환 라인에 설치된 산소계 (12, 13) 에 의해 측정된다. 질소 순도, 반응관 및 버그 필터의 기밀도, 순환 질소 가스량과 블로어 흡인력의 밸런스에 의한 반응관 내압 제어, 구체적으로는 내압을 약간 가압 상태로 (5～10㎜Aq 정도) 유지하여, 외부로부터의 공기 침입을 막고, 반응관내와 포집계의 산소량을 제어한다. 여기서, 밀폐 질소 순환 라인이란, 버그 필터, 블로어를 포함하는 포집계 전체를 가리킨다.
본 발명에서 사용하는 원료 알루미늄 분말의 평균 입경이 크면, 알루미늄의 증발이 충분히 행해지지 않고, 미반응 알루미늄이 잔존할 우려가 있기 때문에, 평균 입경을 40㎛ 이하, 특히 30㎛ 이하로 한다. 또한, 표면 산화막은 생성물인 질화알루미늄 분말내에 취입되어 버리기 때문에, 원료 알루미늄 분말의 산소량은 0.5 질량% 이하, 바람직하게는 0.4 질량% 이하로 한다. 여기에는, 폭발의 위험성이 작은 애토마이즈 분말이 바람직하다. 또한, 질소 가스 중의 알루미늄 분말의 농도가 크면, 알루미늄 입자의 공간 분산이 떨어지고, 입자간의 합착 확률이 높아져 미분말인 질화알루미늄 분말의 생성을 저해할 우려가 있기 때문에, 질소 가스 1N㎥ 당 100g 이하, 바람직하게는 50～80g 으로 한다.
반응관의 온도는, 1900～2200℃ 로 하는 것이 바람직하고, 1900℃ 보다 저온이면 알루미늄 분말을 증발시키는 것이 어렵고, 또한 2200℃ 보다 고온이면 질화알루미늄의 화이버의 형성이 우선되어 버리므로 바람직하지 않다.
생성한 질화알루미늄 분말은 밀폐 질소 순환 라인 (14) 에 있어서, 미반응 질소 가스와 블로어에 의해 밀폐 순환되는 질소 가스에 의해 반송되고, 버그 필터 (9) 등의 포집 장치에서 포집된다. 여기서 중요한 것은 온도 100℃ 이상의 모 든 부분의 산소 농도를 100ppm 이하로 하는 것이고, 생성물의 취출을 100℃ 이하의 온도에서 행하는 것이다. 이러한 조건이 하나라도 빠지면, 상기 특정 입자 직경과 특정 산소량을 가진 질화알루미늄 분말의 조제에 사용할 수 있는 질화알루미늄 분말을 제조하는 것이 어려워진다. 특히, BET 비표면적이 10㎡/g 이상이고, 산소량 (질량%) / 비표면적 (㎡/g) 의 값이 0.1～0.2 인 질화알루미늄 분말의 제조가 불가능해진다. 여기서, BET 비표면적이 10㎡/g 이상이고, 산소량 (질량%) / 비표면적 (㎡/g) 의 값이 0.1～0.2 인 질화알루미늄 분말이란, 고충전 성형에 필요한 미분화 (요컨대 비표면적의 증가) 된 분말이고, 또한 미분화에 따라 증가하여 열전도율에 악영향을 미치는 산소량이 억제된 분말이다.
상온에서 공기중에 취출했을 때에 반드시 생성되는 "자연 산화막" 을 제외하고, 과도한 산화층을 입자 표면에 형성시키지 않기 위해, 본 발명에서는 산화 반응이 일어날 수 있는 100℃ 이상의 온도 영역이 되는 모든 부분을 산소 농도를 100ppm 이하, 바람직하게는 10ppm 이하로 하는 것이 필요하다. 이 관점에서, 버그 필터 등의 포집 장치내 온도를 100℃ 이하로 유지하여 생성물을 취출하는 것이 아주 중요하다. 또, 생성물의 취출시에 공기가 버그 필터 등의 포집 장치내에 침입하지 않도록 이중 댐퍼 구조 등을 취출 기구에 채택하는 것이 바람직하다.
본 발명에 의해 제조된 질화알루미늄 분말을 사용하여, 열전도성이 높고 소결 수축이 작은 질화알루미늄 소결체를 제조할 수 있는 질화알루미늄 분말의 조제방법의 일실시형태를 나타내면 이하와 같다. 즉, 본 발명에 의해 제조된 질화알루미늄 분말 A (BET 비표면적이 20㎡/g, 산소량이 2.2 질량%, 산소량 (질량%) / 비표면적 (㎡/g) 의 값이 0.11) 와, 다른 질화알루미늄 분말 B (BET 비표면적이 5㎡/g, 산소량이 0.8 질량%) 와, 다른 질화알루미늄 분말 C (BET 비표면적이 1㎡/g, 산소량이 0.6 질량%) 를, 질량비 10:30:60 으로 혼합한다. 이와 같이 조제된 질화알루미늄 분말은 성형 밀도가 70% 이상이 되고, 1750～1850℃ 에서 소결한 경우, (소결전의 성형체 치수 - 소결후의 소결체 치수) / (소결전의 성형체 치수) 의 백분율로 나타내는 수축률은 12% (통상은 16%) 로 현저하게 낮아진다. 또한, 산소량도 1.0 질량% 에 그치게 할 수 있으므로, 열전도율 190W/mㆍK 의 실현이 매우 용이해진다.
실시예 1～16, 비교예 1～13
1950℃ 로 유지된 질소 가스 분위기의 반응관의 정상부로부터, 원료 알루미늄 분말 (순도 99.97 질량%, 평균 입경 25㎛) 을 2㎏/hr 의 조건으로, 질소 가스를 캐리어 가스로서 분무한다. 한편, 반응 가스로서의 질소 가스량을, 상기 캐리어 가스의 질소 가스량과의 합계량으로 200ℓ/min 공급하고, 질화알루미늄 분말을 합성하고, 그것을 노체 하부로부터 블로어로 흡인하여, 버그 필터에 의해 포집하였다.
이 질화알루미늄 분말을 원심력식 풍력 분급기에 의해 분급하고, 입도 구성과 산소량이 다른 여러 가지 질화알루미늄 분말을 얻었다. 즉, 산소량이 0.4～0.8 질량% 이고 입도가 3～15㎛ 인 여러 가지 조분말 (분급 수율 10～20%), 산소량 0.9～1.8 질량% 이고 입도가 0.5～1.5㎛ 인 여러 가지 중분말 (분급 수율 50～70%), 산소량이 1.8～2.6 질량% 이고 입도가 0.3㎛ 이하인 여러 가지 미분말을 제조하였다. 이러한 분말을 적절히 조합하고, 표 1, 표 2 에 나타내는 바와 같이, 3～15㎛ 에서 극대치 P1, 0.5～1.5㎛ 에서 극대치 P2, 0.3㎛ 이하에서 극대치 P3 을 가지며, 산소량이 다른 질화알루미늄 분말을 여러 가지 조제하였다.
얻어진 질화알루미늄 분말 100 질량부에 대하여, 표 1, 표 2 에 나타내는 소결 보조제 (시약 1 급, 평균 입경 약 0.7㎛) 를 각 질량부, 유기계 바인더 (폴리아크릴레이트계) 3 질량부를 더하고, 메탄올을 분산매로 한 습식 볼밀로 3 시간 혼합하여 여과ㆍ건조시켰다. 그 후, 200㎫ 의 압력으로 프레스 성형하여 50㎜×50㎜×5㎜ 의 질화알루미늄 미소성 성형체의 형체로 하고, 이하에 따라서, (1) 성형체의 상대 밀도를 측정하였다. 이어서, 그것을 질화붕소 (BN) 제의 도가니에 넣고, 질소 가스 중에서 600℃×2 시간 가열하여 탈지한 후 소성 노로 옮기고, 질소 가스 분위기 중에서 1780℃×6 시간의 상압 소결을 행하여 질화알루미늄 소결체를 제조하였다. 이것에 대해, (2) 소결체의 상대 밀도, (3) 열전도율을 측정하고, (4) 소결시의 수축률을 이하의 방법에 따라 측정하였다. 이들 결과를 표 1, 표 2 에 나타낸다.
(1) 질화알루미늄 미소성 성형체의 상대 밀도 : 질화알루미늄 분말과 소결 보조제의 합계 질량을, 질화알루미늄 성형체의 체적으로 나누고, 이 값을 소결 보조제의 함유량을 가미한 질화알루미늄 소결체의 이론 밀도로 다시 나누어 구하였다. 또, 질화알루미늄 분말과 소결 보조제의 질량은, 원료 조정시의 사용량으로부터 구하였다.
(2) 질화알루미늄 소결체의 상대 밀도 : 아르키메데스법에 의해 구한 소결체 밀도로부터, 소결 보조제의 함유량을 가미한 질화알루미늄 소결체의 이론 밀도로 나누어 구하였다.
(3) 질화알루미늄 소결체의 열전도율 : 원판 시험체 (직경 25㎜×1.5㎜) 를 제작하여, 레이저 플래시법 열상수 측정장치 (신쿠리코사 제조의「TC-7000」) 를 사용하여 측정하였다.
(4) 질화알루미늄 소결시의 수축률 : 성형체 및 소결체의 최장 방향 (예를 들어, 직사각형이면 대각선 방향, 타원형이면 장축 방향) 을 측정하고, 임의 4 방향의 길이의 평균치를 구하여, 수축률(%) = (소결전의 성형체 치수 - 소결후의 소결체 치수)×100 / (소결전의 성형체 치수) 에 의해 산출하였다.
또, 입도 분포는 레이저 회절 산란법 측정장치 (베크만콜터사 제조의「LS-230」) 를 사용하고, 또한 산소량은 호리바 (HORIBA) 사 제조의 산소/질소 동시분석장치를 사용하여 측정하였다.
Figure 112006063075270-pct00001
Figure 112006063075270-pct00002
실시예 17~18, 비교예 14~15
도 1 에 나타낸 장치를 사용하고, 표 1 에 나타낸 조건으로 질화알루미늄 분말을 제조하였다. 반응 노의 용량은 170kVA, 출력은 100kW 이다. 질화붕소제 반응관 (4) 은 내경 200㎜, 전체 길이 3000㎜ 이고, 석영관 (8) 은 내경 450㎜, 전체 길이 3000㎜ 이다. 알루미늄 분말의 공급기 (1) 로는 스크루 피더를 사용하였다. 또, 질소 순도, 반응관 및 버그 필터의 기밀성, 순환 질소 가스량과 블로어 흡인력의 밸런스에 의한 반응관 내압 제어에 의해, 외부로부터의 공기 침입을 막고, 계내 산소량을 10ppm 이하로 제어하였다. 또한, 버그 필터내 온도를 100℃ 이하로 유지하여 생성물을 취출하였다.
얻어진 질화알루미늄 분말에 대해, BET 비표면적「유아사 아이오닉스사 제조의 QS16 장치」와, 산소량 「HORIBA 사 제조의 산소/질소 동시분석장치」형식 EMGA620W 를 측정하여, 산소량 (질량%) / 비표면적 (㎡/g) 의 비율을 산출하였다. 그들의 결과를 표 3 에 나타낸다.
Figure 112006063075270-pct00003
본 발명의 질화알루미늄 분말은 질화알루미늄 소결체 제조용 원료, 수지 또 는 고무의 충전재 등으로서 사용된다. 또한, 본 발명의 질화알루미늄 미소성 성형체는 질화알루미늄 소결체의 제조에 사용된다. 또한, 본 발명의 질화알루미늄 소결체는 구조 부재, 방열 기판, 회로 기판의 세라믹스 기판 등으로서 사용된다. 특히, 전기 자동차 용도 등의 모듈의 세라믹스 기판으로서 적합하다.
본 발명에 의해 제조된 질화알루미늄 분말은 예를 들어, 질화알루미늄 소결체의 열전도도가 높고 소결 수축이 작은 질화알루미늄 소결체를 조제하기 위한 하나의 원료 등으로서 사용할 수 있다.
또, 본 출원의 우선권 주장의 기초가 되는 일본특허출원 2004-94567 호 (2004년 3월 29일에 일본 특허청에 출원) 의 전체 명세서의 내용을 여기에 인용하여, 본 발명의 명세서의 개시로서 받아들이는 것이다.

Claims (7)

  1. 질화알루미늄의 분말의 입자 크기가 3～15㎛, 0.5～1.5㎛, 0.3㎛ 이하의 각각의 영역에서 질화알루미늄 분말의 입도 분포가 극대치를 갖고, 각각의 영역의 입자 함유율이 체적을 기준으로 각각 40～70%, 25～40%, 0.5～20% 이고, 산소량이 0.5～1.5 질량% 인 것을 특징으로 하는 질화알루미늄 분말.
  2. 제 1 항에 기재된 질화알루미늄 분말과 소결 보조제를 함유하는 혼합 분말의 성형체로 이루어지는 것을 특징으로 하는 질화알루미늄 미소성 성형체.
  3. 제 2 항에 기재된 질화알루미늄 미소성 성형체의 소결체로 이루어지고, 열전도율이 190W/mㆍK 이상, (소결전의 성형체 치수 - 소결후의 소결체 치수) / (소결전의 성형체 치수) 의 백분율로 나타내는 수축률이 15% 이하인 것을 특징으로 하는 질화알루미늄 소결체.
  4. 제 3 항에 있어서,
    질화알루미늄 분말 100 질량부당 소결 보조제가 1～5 질량부 함유되는 것을 특징으로 하는 질화알루미늄 소결체.
  5. 제 3 항 또는 제 4 항에 있어서,
    상기 소결 보조제는 산화이트륨 또는 산화칼슘인 것을 특징으로 하는 질화알 루미늄 소결체.
  6. 제 1 항에 기재된 질화알루미늄 분말의 제조방법으로, 평균 입경 40㎛ 이하, 산소량 0.5 질량% 이하인 원료 알루미늄 분말을, 질소 가스 1N㎥ 당 100g 이하의 비율로 분산 혼합시켜 반응관내에 분무ㆍ질화하고, 생성물을 포집계에 의해 포집하는 방법에 있어서, 반응관내 및 포집계의 100℃ 이상이 되는 부분의 산소 농도를 100ppm 이하로 제어하는 동시에, 생성물의 취출을 100℃ 이하에서 행하는 것을 특징으로 하는 제조방법.
  7. 제 6 항에 있어서,
    생성한 질화알루미늄 분말이, BET 비표면적 10㎡/g 이상을 가지며, 산소량 (질량%) / 비표면적 (㎡/g) 의 값이 0.1～0.2 를 갖는 것을 특징으로 하는 제조방법.
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