JP5876392B2 - 窒化アルミニウム粉末の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、窒化アルミニウム粉末の製造方法に関するものである。

窒化アルミニウムは、熱伝導性が高く、電気絶縁性であるのでパワーモジュールなどに利用される回路基板の絶縁放熱基板を中心に各種部材に広く使用されている。これらの特性は、窒化アルミニウム粉末に含まれる酸素量、金属不純物量に左右されるので、安価かつ高純度の窒化アルミニウム粉末の開発が要望されている。

窒化アルミニウム粉末の製造方法は、たとえば還元窒化法や直接窒化法がある。還元窒化法は、アルミナと炭素の混合粉末を高温の窒素雰囲気で還元窒化する方法であり、粒子径が均一で酸素量や金属不純物量が少ないという特徴があるが、吸熱反応であるため多大なエネルギーが必要となり高価なプロセスである。一方、直接窒化法は安価なプロセスであるが、粉砕を伴うため酸素量や金属不純物量が増加しやすい。

これを改善するため、窒化アルミニウム粉末の製造方法として、１８５０℃に保たれた反応管に、平均粒子径１０〜５０μｍの金属アルミニウム粉末を窒素ガス等のキャリアによって０．１〜１ｋｇ／ｍ^３供給してアルミニウム蒸気にすると共に反応管内壁にそって供給された窒素ガスと窒化反応させる噴霧窒化法が提案されている（特許文献１）。しかし、炉内温度を１８５０℃以上に保つためには高周波加熱装置による加熱が必要であり、多大なエネルギーを要する。

特開２００３−３４５１１号公報

解決しようとする問題点は、窒化アルミニウム粉末の製造には多大なエネルギーを要する点である。

本発明は、窒素ガスと金属アルミニウム粉末を、１５００℃以上に加熱された窒化反応炉の頂部に設置されたノズルから噴霧し、窒化反応開始後に、外部加熱を停止して連続的に窒化アルミニウム粉末を製造することを最も主要な特徴とする

本発明によれば、平均粒子径が２．３〜２．９μｍ、酸素量が０．６質量％以下である窒化アルミニウム粉末を低エネルギーで連続的に製造することができる。

図１は窒化アルミニウム粉末の製造装置の一例を示した説明図である。

本発明で用いられる窒化アルミニウム粉末の製造装置の一例を図１に示す。窒化反応炉は、高周波誘導加熱方式であり、窒化ホウ素製反応管３とその周囲に配設された黒鉛発熱体５を有し、それを多孔質カーボンビーズ断熱材６で覆った石英管７から構成されている。２はノズル、４は高周波誘導加熱源、１０はグラッシーカーボン製測温体である。炉頂部には、金属アルミニウム粉末の供給機１とノズル２からなる金属アルミニウム粉末の噴射手段が設置されており、また下部は捕集装置であるバグフィルター８に接続されている。生成した窒化アルミニウム粉末を含む生成粉末は、窒化炉の下部から排ガスに同伴されてバグフィルター８に導かれるが、それはブロワー９によって行われる。

本発明に用いられるアルミニウム粉には特に制限はないが、粉塵爆発等の危険性が小さいアトマイズ粉が好ましい。平均粒子径は１０〜４０μｍが好ましく、特に１５〜２５μｍが好ましい。平均粒子径が４０μｍを越えると、アルミニウムの蒸発が抑えられ、得られる窒化アルミニウム粉末にアルミニウムが残留し易くなる。平均粒子径が１０μｍ未満では、粉塵爆発の恐れが高くなり、原料供給設備の安全対策を十分にする必要があると共に、均一な噴射が難しくなり、また凝集によってアルミニウムの蒸発が抑制される。得られる窒化アルミニウム粉末の酸素量を０．６質量％以下とするためには、アルミニウム粉の酸素量は、０．５質量％以下であることが好ましい。

金属アルミニウム粉末の炉頂部への供給は、窒素ガスをキャリアに用いて、例えばバブリング方式、テーブルフィーダー方式、スクリューフィーダー方式で行う。窒素ガスの流量は時間当たり１５〜３０ｍ^３（Ｎｏｒｍａｌ）が好ましく、時間当たり１５〜３０ｋｇの金属アルミニウム粉末と１ｍ^３（Ｎｏｒｍａｌ） あたり０．７〜１．５ｋｇの割合で調整し、炉頂中心部に設置されたノズルへ供給され、２０℃基準で５〜２０ｍ／ｓの速度で炉内へ噴霧を行う。金属アルミニウム粉末量が１５ｋｇ未満では反応に必要な熱量が得られず、３０ｋｇを超えると炉壁への付着が増加して生産性が低下する。窒素ガスの流量が時間当たり１５ｍ^３（Ｎｏｒｍａｌ）未満では、窒化反応に必要な窒素ガス量が得られない可能性があり、３０ｍ^３（Ｎｏｒｍａｌ）を超えると窒素ガスの冷却効果により未窒化アルミニウムによる炉壁への付着が生じる。加えて、金属アルミニウム粉末量が１５ｋｇ〜３０ｋｇの範囲では、窒素ガスとの割合が０．７ｋｇ／ｍ^３（Ｎｏｒｍａｌ）未満では、炉内へ供給される反応熱が不足するため外部加熱を必要とし、１．５ｋｇ／ｍ^３（Ｎｏｒｍａｌ）を超えると窒化反応に必要な窒素ガス量が得られない可能性があるだけでなく、異常発熱を起こす可能性があり炉内温度の制御が困難になる。

窒化反応開始前の窒化反応炉の炉内温度は１５００℃以上であることが望ましい。１５００℃よりも低温では、金属アルミニウム粉末を蒸発させることが難しく、窒化反応が進行しない恐れがある。

窒化アルミニウム粉末を製造中の炉内温度は１８００℃〜２０００℃に保持されていることが好ましい。１８００℃未満では窒化アルミニウム中の残存アルミニウムが多くなり、２０００℃以上では炉内壁の損傷が激しくなる。炉内温度の保持には窒化反応の反応熱が用いられる。

窒化反応炉の内径は、２００ｍｍ以上４００ｍｍ以下であるものが好ましい。２００ｍｍよりも小さいと炉内付着が多くなって生産性が低下し、極端に多くなると閉塞が生じて製造が行えなくなり、４００ｍｍよりも大きいと高周波加熱では炉内温度を１５００℃以上に加熱することは困難となる。

実施例１〜５
図１に示される装置を用い、表１に示される条件で窒化アルミニウム粉末を製造した。窒化ホウ素製反応管は内径４００ｍｍ、全長３０００ｍｍである。供給機１（テーブルフィーダー）から時間当たり１５ｋｇの金属アルミニウム粉末を時間当たり２０．９ｍ^３（Ｎｏｒｍａｌ）の窒素ガスでノズル２まで供給し、１７００〜１８５０℃である炉内へ１５ｍ／ｓの速度で噴霧した。反応中の炉内温度は窒化反応の反応熱だけで１９００℃前後に保たれている。生成した窒化アルミニウム粉末は炉底部からブロワーにより吸引され、バグフィルターで捕集される。得られた窒化アルミニウム粉末の平均粒子径と酸素量を測定した。結果を表１に示す。

得られた窒化アルミニウム粉末について、粒度分布は日機装製ＭＴ３０００ＩＩ、酸素量はＨＯＲＩＢＡ社製酸素／窒素同時分析装置を用いて測定した。

比較例１〜３
実施例１〜３の金属アルミニウム粉末供給量が１５ｋｇ／ｈであるのに対し、７．５または１０．０または１２．０ｋｇ／ｈの供給量で１５００〜１８００℃の炉内へ噴霧した。反応中の炉内温度は実施例１と同様に１８００℃以上に保たれているが、高周波加熱装置により２２．７〜４４．５ｋＷの出力を必要とした。

本発明の窒化アルミニウム粉末は、回路基板用セラミックス基板として、また樹脂組成物の充填材などとして使用することができる。

１金属アルミニウム粉末の供給機
２ノズル
３窒化ホウ素製反応管
４高周波誘導加熱源
５黒鉛発熱体
６多孔質カーボンビーズ断熱材
７石英管
８バグフィルター
９ブロワー
１０グラッシーカーボン製測温体

Claims (2)

1. 金属アルミニウム粉末を１５〜３０ｋｇ／時間、窒素ガスを１５〜３０ｍ^３（Ｎｏｒｍａｌ）／時間で供給することにより、１ｍ^３（Ｎｏｒｍａｌ）あたり０．７〜１．５ｋｇの該金属アルミニウム粉末を含むように調整し、１５００℃以上に加熱された窒化反応炉の炉頂部に設置されたノズルから噴霧し、窒化反応開始後に、外部加熱を停止して連続的に窒化アルミニウム粉末を製造することを特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方法。
2. 金属アルミニウム粉末が、平均粒子径が１０〜４０μｍ、酸素量０．５質量％以下であり、得られる窒化アルミニウム粉末の平均粒子径が２．３〜２．９μｍ、酸素量が０．６質量％以下であることを特徴とする請求項１記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法。
   
   

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