JPWO2012017571A1 - 機能性粒子、機能性粒子群、充填剤、電子部品用樹脂組成物、電子部品および半導体装置 - Google Patents

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Abstract

機能性粒子１００は、無機粒子１０１、無機粒子１０１を被覆する第一の層１０３および第一の層１０３を被覆する第二の層１０５を含む。樹脂、硬化剤および硬化促進剤のうち、いずれか一または二つの成分が第一の層１０３に含まれるとともに、他の成分が第二の層１０５に含まれる。

Description

本発明は、機能性粒子、機能性粒子群、充填剤およびこれを用いた電子部品用樹脂組成物、電子部品ならびに半導体装置に関する。
無機粒子、樹脂およびその硬化剤を含む組成物においては、組成物中に各成分を所定の割合で均一に配合することが重要となる。こうした組成物に関する技術として、特許文献１に記載のものがある。同文献には、エポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填剤および硬化触媒を必須成分とするエポキシ樹脂組成物を製造する方法が記載されている。具体的には、球状シリカを予めエポキシ樹脂および／または硬化剤により表面処理し、得られた処理シリカを硬化触媒等と混合し、混練することによりエポキシ樹脂組成物を得ることが記載されている。予め表面処理をおこなうことにより、無機質充填剤の表面が樹脂で均一に被覆されるため、半導体装置を封止する際のボイド発生が非常に少なく、成形性に優れるとされている。
特開平８−２７３６１号公報
ところが、上記文献記載の技術について本発明者が検討したところ、以下の点で、改善の余地があった。
すなわち、特許文献１においては、得られた処理シリカを硬化触媒と混合し、混練しており、組成物中で処理シリカと硬化触媒成分とが分離したり、組成にむらが生じる場合があった。また、混合、混練することにより樹脂、硬化剤、硬化触媒が保存中に反応を生じ、硬化が進行する恐れがあり、保存安定性の面においても、改善の余地があった。
本発明によれば、
無機材料により構成された基材粒子と、前記基材粒子を被覆する第一の層と、前記第一の層を被覆する第二の層と、を有する機能性粒子を含み、
エポキシ樹脂、前記エポキシ樹脂の硬化剤および硬化促進剤のうち、いずれか一または二つの成分が前記第一の層に含まれるとともに、他の成分が前記第二の層に含まれる、機能性粒子が提供される。
また、本発明によれば、前記本発明における機能性粒子からなる、充填剤が提供される。
本発明においては、基材粒子上に第一および第二の層を設け、エポキシ樹脂、その硬化剤および硬化促進剤を、それぞれ第一または第二の層のいずれかに配合する。エポキシ樹脂、硬化剤および硬化促進剤を基材粒子上の層中に配合するともに、上記３成分のうち少なくとも一つを別の層として設けることにより、各成分が粒子上に所定の配合で安定的に保持される。このため、本発明における機能性粒子を含む充填剤において、成分の偏りやばらつき、各成分間の反応による保存性の低下を効果的に抑制する。また、たとえば半導体素子を封止する電子部品用樹脂組成物として好適に用いられ、半導体素子の製造安定性を向上させることができる。
また、樹脂、硬化剤および硬化促進剤が基材粒子表面を被覆する構成とすることにより、本発明における機能性粒子を含む充填剤がタブレット状である場合にも、タブレット成形性に優れた組成物を得ることができる。
なお、本明細書において、第一および第二の層が、それぞれ、基材粒子および第一の層を被覆するとは、基材粒子および第一の層の表面の少なくとも一部の領域を覆っていることをいう。このため、表面の全面を覆っている態様には限られず、たとえば特定の断面から見たときに表面全面を覆っている態様や、表面の特定の領域を覆っている態様も含む。粒子間の組成のばらつきをさらに効果的に抑制する観点からは、少なくとも特定の断面から見たときに表面全面を覆っていることが好ましく、表面全面を覆っていることがさらに好ましい。
また、第一の層と基材粒子とは直接接していてもよいし、これらの間に介在層が設けられていてもよい。第二の層と第一の層についても、これらが直接接していてもよいし、これらの間に介在層が設けられていてもよい。
本発明によれば、無機材料により構成された基材粒子を樹脂で被覆した第一の被覆粒子と前記樹脂の硬化剤で被覆した第二の被覆粒子を処方に応じて混合した機能性粒子群が提供される。
すなわち、本発明によれば、
無機材料により構成された基材粒子を樹脂で被覆した第一の被覆粒子と、
前記基材粒子を前記樹脂の硬化剤で被覆した第二の被覆粒子と、
を含んでなる、機能性粒子群が提供される。
また、本発明によれば、前記本発明における機能性粒子群からなる、充填剤が提供される。
本発明においては、基材粒子を被覆する材料が樹脂である第一の被覆粒子と、基材粒子を被覆する材料が当該樹脂の硬化剤である第二の被覆粒子とからなる機能性粒子群が構成される。樹脂および硬化剤をそれぞれ別の基材粒子に被覆することにより、樹脂と硬化剤とを基材粒子上に各々均質な被覆を有する構成とすることができる。また、樹脂と硬化剤とが保存中に反応することによる配合の変動を抑制できるため、樹脂および硬化剤を機能性粒子群中で共存させる場合にも、各成分が粒子上に所定の配合で安定的に保持される。また、基材粒子表面を被覆することにより、タブレット成形性に優れた組成物を得ることができる。
なお、樹脂、硬化剤等の基材粒子を被覆する材料は、該基材粒子に層状に被覆していてもよい。こうすれば、粒子上に設けられる被覆の均質性をより一層向上させることができる。
また、第一および第二の被覆粒子において、基材粒子と樹脂または硬化剤とは直接接していてもよいし、これらの間に介在層が設けられていてもよい。
また、本明細書において、樹脂、該樹脂の硬化剤、その他の成分等の材料が基材粒子を被覆するとは、基材粒子層の表面の少なくとも一部の領域を覆っていることをいう。このため、表面の全面を覆っている態様には限られず、たとえば特定の断面から見たときに表面全面を覆っている態様や、表面の特定の領域を覆っている態様も含む。粒子間の組成のばらつきをさらに効果的に抑制する観点からは、少なくとも特定の断面から見たときに表面全面を覆っていることが好ましく、表面全面を覆っていることがさらに好ましい。
本発明によれば、前記本発明における充填剤を含む、電子部品用樹脂組成物が提供される。
また、本発明によれば、前記本発明における電子部品用樹脂組成物を成形させてなる、電子部品が提供される。
また、本発明によれば、前記本発明における電子部品用樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなる、半導体装置が提供される。
本発明によれば、基材粒子上に樹脂および硬化剤を所定の配合で安定的に保持することができる。
実施形態における機能性粒子の構成を示す断面図である。 実施形態における機能性粒子の構成を示す断面図である。 実施形態における半導体装置の構成を示す断面図である。 実施形態における被覆粒子の構成を示す断面図である。 実施形態における機能性粒子群の構成を示す断面図である。
以下、図面を参照しつつ、本発明の実施形態について詳細に説明する。なお、図面の説明においては、同一要素には同一符号を付し、重複する説明を省略する。
（第一の実施形態）
図１（ａ）は、本実施形態における機能性粒子の構成を示す断面図である。図１（ａ）に示した機能性粒子１００は、無機材料により構成された基材粒子（無機粒子１０１）、無機粒子１０１を被覆する第一の層１０３および第一の層１０３を被覆する第二の層１０５を含む。
図１（ａ）の例では、第一の層１０３は無機粒子１０１の表面に接し無機粒子１０１の表面全面を覆っている。また、第二の層１０５は、第一の層１０３に接し第一の層１０３の表面全面を覆っている。また、第一の層１０３および第二の層１０５は、断面視において好ましい態様として均一な厚みで設けられている。
なお、図１（ａ）では、無機粒子１０１と第一の層１０３との界面、および第一の層１０３と第二の層１０５との界面が、いずれも平滑である例を示したが、これらの界面が凹凸を有していてもよい。
そして、エポキシ樹脂、硬化剤および硬化促進剤のうち、いずれか一または二つの成分が第一の層１０３に含まれるとともに、他の成分が第二の層１０５に含まれる。なお、第一の層１０３および第二の層１０５は、それぞれ、樹脂、硬化剤および硬化促進剤以外の成分を含んでいてもよい。
具体的には、エポキシ樹脂、硬化剤および硬化促進剤のうち、いずれか一つが第一の層１０３に含まれ、他の二つが第二の層１０５に含まれている。
または、エポキシ樹脂、硬化剤および硬化促進剤のうち、いずれか二つが第一の層１０３に含まれ、他の一つが第二の層１０５に含まれている。
さらに具体的には、エポキシ樹脂、硬化剤および硬化促進剤のうち、硬化剤および硬化促進剤が同じ層に含まれ、エポキシ樹脂が別の層に含まれる構成とする。第一の層１０３および第二の層１０５のうち、一方が硬化剤および硬化促進剤を含み、他方がエポキシ樹脂を含む構成とすることにより、機能性粒子１００からなる充填剤の保存安定性をさらに向上させることができる。たとえば、４０℃で保存したときの経時劣化を効果的に抑制することも可能となる。
また他の具体的な態様として、樹脂および硬化剤が同じ層に含まれ、硬化促進剤が別の層に含まれる構成とする。第一の層１０３および第二の層１０５のうち、一方が樹脂および硬化剤を含み、他方が硬化促進剤を含む構成とすることにより、機能性粒子１００からなる充填剤の保存安定性をさらに向上させることができる。たとえば、４０℃で保存したときの経時劣化を効果的に抑制することも可能となる。
第一の層１０３および第二の層１０５のうち、エポキシ樹脂を含む層の厚さは、硬化反応を発現させるために必要な配合量であれば特に制限はないが、たとえば５ｎｍ以上、好ましくは５０ｎｍ以上とし、生産性をさらに向上させる観点からは、たとえば５０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下とする。
また、第一の層１０３および第二の層１０５のうち、硬化剤を含む層の厚さは、硬化反応を発現させるために必要な配合量であれば特に制限はないが、たとえば５ｎｍ以上、好ましくは５０ｎｍ以上とし、生産性をさらに向上させる観点からは、たとえば５０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下とする。
また、第一の層１０３および第二の層１０５のうち、硬化促進剤を含む層の厚さは、硬化反応を発現させるために必要な配合量であれば特に制限はないが、たとえば１ｎｍ以上、好ましくは５ｎｍ以上とし、必ずしも均一な層を形成している必要はないが、生産性をさらに向上させる観点からは、たとえば５０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下とする。
以下、機能性粒子１００の構成成分の具体例を示す。各成分として、一種類を用いてもよいし、複数の種類を組み合わせて用いてもよい。
無機粒子１０１の材料として、たとえば、溶融破砕シリカ粉末、溶融球状シリカ粉末、結晶シリカ粉末、２次凝集シリカ粉末等のシリカ粉末；アルミナ、チタンホワイト、水酸化アルミニウム、タルク、クレー、マイカ、ガラス繊維が挙げられる。
このうち、電子部品、半導体装置の封止剤として用いる際の実装信頼性の観点からは、無機粒子１０１をシリカ、アルミナおよび窒化ケイ素からなる群から選択される一または二以上の無機材料により構成された球状粒子とすることが好ましい。これらの無機材料の中でもシリカが特に好ましい。
また、機械的強度の観点からは、無機粒子１０１をガラス繊維等の繊維材料により構成された繊維状粒子とすることが好ましい。また、無機粒子１０１は、ガラス不織布等の不織布を粒子状に加工して得られる粒子であってもよい。
また、無機粒子１０１の粒子形状に特に制限はなく、たとえば破砕状、略球状、真球状等の球状、繊維状、針状等とすることができる。無機粒子１０１が球状粒子である場合の平均粒子径は、粒子同士の凝集を抑制する観点からは、たとえば１μｍ以上、好ましくは１０μｍ以上とする。また、平滑性の観点からは、無機粒子１０１の粒子径をたとえば１００μｍ以下、好ましくは５０μｍ以下とする。
なお、無機粒子１０１として、粒子の大きさが異なるものを組み合わせて用いることもできる。たとえば無機粒子１０１を電子部品の封止剤に用いる充填剤とする場合、粒子の大きさが異なるものを組み合わせることにより、流動性を高めることができるため、フィラーの高充填が可能となり半田耐熱性などのパッケージ信頼性をさらに向上することができる。その場合、前述の平均粒子径を持つ無機粒子に組み合わせる無機粒子としては、粒子同士の凝集を抑制する観点からは、平均粒子径がたとえば５０ｎｍ以上、好ましくは２００ｎｍ以上とする。流動性向上の観点からは、たとえば２．５μｍ以下、好ましくは１μｍ以下とする。
次に、エポキシ樹脂、当該樹脂の硬化剤および硬化促進剤（硬化触媒）について説明する。
エポキシ樹脂は、１分子内にエポキシ基を２個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般であり、その分子量、分子構造を特に限定するものではない。
エポキシ樹脂として、たとえば、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂等の２官能性または結晶性エポキシ樹脂；
クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；
フェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、フェニレン骨格含有ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂等のフェノールアラルキル型エポキシ樹脂；
トリフェノールメタン型エポキシ樹脂およびアルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂等の３官能型エポキシ樹脂；
ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、テルペン変性フェノール型エポキシ樹脂等の変性フェノール型エポキシ樹脂；
トリアジン核含有エポキシ樹脂等の複素環含有エポキシ樹脂等が挙げられる。これらは１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
機能性粒子１００を電子部品の封止剤に用いる充填剤とする場合、パッケージ信頼性を向上させる観点からは、たとえば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラックエポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；
ビフェニル型エポキシ樹脂；
フェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル（すなわちビフェニルアラルキル）型エポキシ樹脂、フェニレン骨格含有ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂等のフェノールアラルキル型エポキシ樹脂；
トリフェノールメタン型エポキシ樹脂およびアルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂等の３官能型エポキシ樹脂；
ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、テルペン変性フェノール型エポキシ樹脂等の変性フェノール型エポキシ樹脂；
トリアジン核含有エポキシ樹脂等の複素環含有エポキシ樹脂、アリールアルキレン型エポキシ樹脂が好適に用いられる。
硬化剤は、エポキシ樹脂と反応して硬化させるものであれば特に限定されず、それらの具体例としては、ジエチレントリアミン（ＤＥＴＡ）、トリエチレンテトラミン（ＴＥＴＡ）、メタキシレンジアミン（ＭＸＤＡ）などの脂肪族ポリアミン、ジアミノジフェニルメタン（ＤＤＭ）、ｍ−フェニレンジアミン（ＭＰＤＡ）、ジアミノジフェニルスルホン（ＤＤＳ）などの芳香族ポリアミンのほか、ジシアンジアミド（ＤＩＣＹ）、有機酸ジヒドラジドなどを含むポリアミン化合物；
ヘキサヒドロ無水フタル酸（ＨＨＰＡ）、メチルテトラヒドロ無水フタル酸（ＭＴＨＰＡ）などの脂環族酸無水物、無水トリメリット酸（ＴＭＡ）、無水ピロメリット酸（ＰＭＤＡ）、ベンゾフェノンテトラカルボン酸（ＢＴＤＡ）などの芳香族酸無水物などを含む酸無水物；
ノボラック型フェノール樹脂、フェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂、ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル（すなわちビフェニルアラルキル）樹脂、フェニレン骨格含有ナフトールアラルキル樹脂等のフェノールアラルキル型エポキシ樹脂などのポリフェノール化合物およびビスフェノールＡなどのビスフェノール化合物；
ポリサルファイド、チオエステル、チオエーテルなどのポリメルカプタン化合物；
イソシアネートプレポリマー、ブロック化イソシアネートなどのイソシアネート化合物；
カルボン酸含有ポリエステル樹脂などの有機酸類；
ベンジルジメチルアミン（ＢＤＭＡ）、２，４，６−トリジメチルアミノメチルフェノール（ＤＭＰ−３０）などの３級アミン化合物；
２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール（ＥＭＩ２４）などのイミダゾール化合物；およびＢＦ３錯体などのルイス酸；
ノボラック型フェノール樹脂、レゾール型フェノール樹脂などのフェノール樹脂；
メチロール基含有尿素樹脂のような尿素樹脂；および
メチロール基含有メラミン樹脂のようなメラミン樹脂などが挙げられる。
これらの硬化剤の中でも特にフェノール系樹脂を用いることが好ましい。本実施形態で用いられるフェノール系樹脂は、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般であり、その分子量、分子構造を特に限定するものではないが、たとえばフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂、テルペン変性フェノール樹脂、トリフェノールメタン型樹脂、フェノールアラルキル樹脂（フェニレン骨格、ビフェニレン骨格等を有する）等が挙げられ、これらは１種類を単独で用いても２種以上を併用しても差し支えない。
また、硬化促進剤は、エポキシ樹脂と硬化剤の反応を促進するものであればよく、一般の半導体封止用エポキシ樹脂組成物に使用されているものを利用することができる。
具体例としては、有機ホスフィン、テトラ置換ホスホニウム化合物、ホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物等で例示される３級ホスフィン、４級ホスホニウム、３級ホスフィンと電子欠乏性化合物の付加物等のリン原子含有化合物；１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、ベンジルジメチルアミン、２−メチルイミダゾール等で例示される３級アミン化合物、環状、非環状のアミジン化合物等の窒素原子含有化合物等が挙げられる。これらの硬化促進剤は、１種類を単独で用いても２種以上を併用しても差し支えない。これらのうち、リン原子含有化合物が好ましく、特に半導体封止用樹脂組成物の粘度を低くすることにより流動性を向上させることができること、さらに硬化立ち上がり速度という点を考慮するとテトラ置換ホスホニウム化合物が好ましく、また半導体封止用樹脂組成物の硬化物の熱時低弾性率という点を考慮するとホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物が好ましく、また潜伏的硬化性という点を考慮すると、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物が好ましい。
有機ホスフィンとしては、たとえばエチルホスフィン、フェニルホスフィン等の第１ホスフィン；ジメチルホスフィン、ジフェニルホスフィン等の第２ホスフィン；トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリフェニルホスフィン等の第３ホスフィンが挙げられる。
テトラ置換ホスホニウム化合物としては、下記一般式（４）で表される化合物等が挙げられる。
Figure 2012017571
上記一般式（４）で表される化合物は、たとえば以下のようにして得られるがこれに限定されるものではない。まず、テトラ置換ホスホニウムハライドと芳香族有機酸と塩基を有機溶剤に混ぜ均一に混合し、その溶液系内に芳香族有機酸アニオンを発生させる。次いで水を加えると、上記一般式（４）で表される化合物を沈殿させることができる。上記一般式（４）で表される化合物において、リン原子に結合するＲ７、Ｒ８、Ｒ９及びＲ１０がフェニル基であり、かつＡＨはヒドロキシル基を芳香環に有する化合物、すなわちフェノール類であり、かつＡは該フェノール類のアニオンであるのが好ましい。
ホスホベタイン化合物としては、下記一般式（５）で表される化合物等が挙げられる。
Figure 2012017571
上記一般式（５）で表される化合物は、たとえば以下のようにして得られる。まず、第三ホスフィンであるトリ芳香族置換ホスフィンとジアゾニウム塩とを接触させ、トリ芳香族置換ホスフィンとジアゾニウム塩が有するジアゾニウム基とを置換させる工程を経て得られる。しかしこれに限定されるものではない。
ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物としては、下記一般式（６）で表される化合物等が挙げられる。
Figure 2012017571
ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物に用いるホスフィン化合物としては、トリフェニルホスフィン、トリス（アルキルフェニル）ホスフィン、トリス（アルコキシフェニル）ホスフィン、トリナフチルホスフィン、トリス（ベンジル）ホスフィン等の芳香環に無置換のもの又はアルキル基、アルコキシル基等の置換基が存在するものが好ましく、アルキル基、アルコキシル基としては１〜６の炭素数を有するものが挙げられる。入手しやすさの観点からはトリフェニルホスフィンが好ましい。
またホスフィン化合物とキノン化合物との付加物に用いるキノン化合物としては、ｏ−ベンゾキノン、ｐ−ベンゾキノン、アントラキノン類が挙げられ、中でもｐ−ベンゾキノンが保存安定性の点から好ましい。
ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物の製造方法としては、有機第三ホスフィンとベンゾキノン類の両者が溶解することができる溶媒中で接触、混合させることにより付加物を得ることができる。溶媒としてはアセトンやメチルエチルケトン等のケトン類で付加物への溶解性が低いものがよい。しかしこれに限定されるものではない。
上記一般式（６）で表される化合物において、リン原子に結合するＲ１１、Ｒ１２及びＲ１３がフェニル基であり、かつＲ１４、Ｒ１５及びＲ１６が水素原子である化合物、すなわち１，４−ベンゾキノンとトリフェニルホスフィンを付加させた化合物が半導体封止用樹脂組成物の硬化物熱時弾性率を低下させる点で好ましい。
ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物としては、下記一般式（７）で表される化合物等が挙げられる。
Figure 2012017571
上記一般式（７）において、Ｒ１７、Ｒ１８、Ｒ１９及びＲ２０としては、例えば、フェニル基、メチルフェニル基、メトキシフェニル基、ヒドロキシフェニル基、ナフチル基、ヒドロキシナフチル基、ベンジル基、メチル基、エチル基、ｎ−ブチル基、ｎ−オクチル基及びシクロヘキシル基等が挙げられ、これらの中でも、フェニル基、メチルフェニル基、メトキシフェニル基、ヒドロキシフェニル基、ヒドロキシナフチル基等の置換基を有する芳香族基もしくは無置換の芳香族基がより好ましい。
また、上記一般式（７）において、Ｘ２は、Ｙ２及びＹ３と結合する有機基である。同様に、Ｘ３は、基Ｙ４及びＹ５と結合する有機基である。Ｙ２及びＹ３はプロトン供与性置換基がプロトンを放出してなる基であり、同一分子内の基Ｙ２及びＹ３が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。同様にＹ４及びＹ５はプロトン供与性置換基がプロトンを放出してなる基であり、同一分子内の基Ｙ４及びＹ５が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。基Ｘ２及びＸ３は互いに同一でも異なっていてもよく、基Ｙ２、Ｙ３、Ｙ４、及びＹ５は互いに同一であっても異なっていてもよい。
このような上記一般式（７）中の−Ｙ２−Ｘ２−Ｙ３−、及び−Ｙ４−Ｘ３−Ｙ５−で表される基は、プロトン供与体が、プロトンを２個放出してなる基で構成されるものであり、プロトン供与体としては、例えば、カテコール、ピロガロール、１，２−ジヒドロキシナフタレン、２，３−ジヒドロキシナフタレン、２，２'−ビフェノール、１，１'−ビ−２−ナフトール、サリチル酸、１−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、３−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、クロラニル酸、タンニン酸、２−ヒドロキシベンジルアルコール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，２−プロパンジオール及びグリセリン等が挙げられるが、これらの中でも、カテコール、１，２−ジヒドロキシナフタレン、２，３−ジヒドロキシナフタレンがより好ましい。
また、上記一般式（７）中のＺ１は、芳香環又は複素環を有する有機基又は脂肪族基を表し、これらの具体的な例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基及びオクチル基等の脂肪族基；フェニル基、ベンジル基、ナフチル基及びビフェニル基等の芳香族基；グリシジルオキシプロピル基、メルカプトプロピル基、アミノプロピル基及びビニル基等の反応性置換基を有する有機基などが挙げられるが、これらの中でも、メチル基、エチル基、フェニル基、ナフチル基及びビフェニル基が熱安定性の面からより好ましい。
ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物の製造方法としては、メタノールを入れたフラスコに、フェニルトリメトキシシラン等のシラン化合物、２，３−ジヒドロキシナフタレン等のプロトン供与体を加えて溶かし、次に室温攪拌下ナトリウムメトキシド−メタノール溶液を滴下する。更にそこへ予め用意したテトラフェニルホスホニウムブロマイド等のテトラ置換ホスホニウムハライドをメタノールに溶かした溶液を室温攪拌下滴下すると結晶が析出する。析出した結晶を濾過、水洗、真空乾燥すると、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物が得られる。しかし、これに限定されるものではない。
機能性粒子１００における樹脂、その硬化剤および硬化促進剤のさらに具体的な構成として、たとえば以下が挙げられる。
無機粒子１０１：８７質量部、第一の層１０３：ビフェニル型エポキシ樹脂６．１質量部、フェノールノボラック樹脂４．０質量部、第二の層１０５：トリフェニルホスフィン０．１５質量部。
また、機能性粒子１００は、エポキシ樹脂以外の樹脂を含んでいてもよい。
他の樹脂として、たとえば硬化性樹脂を用いることができる。ここで硬化性樹脂としては、以下のような熱硬化性樹脂が挙げられる。たとえば、フェノール樹脂、シアネートエステル樹脂、ユリア（尿素）樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、ベンゾオキサジン環を有する樹脂等が挙げられる。
フェノール樹脂として、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡ型ノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂、メチロール型レゾール樹脂、ジメチレンエーテル型レゾール樹脂、桐油、アマニ油、クルミ油等で変性した油変性レゾールフェノール樹脂等のレゾール型フェノール樹脂等が挙げられる。これらを単独または２種類以上組み合わせて使用することができる。
また、シアネートエステル樹脂としては、ハロゲン化シアン化合物とフェノール類とを反応させたものや、これを加熱等の方法でプレポリマー化したもの等を用いることができる。具体的な形態としてはたとえば、ノボラック型シアネート樹脂、ビスフェノールＡ型シアネート樹脂、ビスフェノールＥ型シアネート樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型シアネート樹脂等のビスフェノール型シアネート樹脂等を挙げることができる。これらを単独または２種類以上組み合わせて使用することができる。
次に、機能性粒子１００の製造方法を説明する。
機能性粒子１００は、たとえば、無機粒子１０１の表面に第一の層１０３を形成する工程、および第一の層１０３の表面に第二の層１０５を形成する工程を順次行うことにより得られる。
具体的には、機能性粒子１００は、無機粒子１０１と、第一の層１０３を構成する材料の原料となる粉体とを機械的粒子複合化装置における混合容器に投入し、容器内の攪拌翼を回転させて得られる。攪拌翼を高速回転させることにより、個々の無機粒子１０１および粉体原料に衝撃、圧縮力および剪断力が作用して、無機粒子１０１表面に粉体が複合化され、第一の層１０３が形成される。その後、第一の層１０３が形成された粒子と第二の層１０５の原料となる粉体とを用いて上述した処理を行うことにより、第一の層１０３上に第二の層１０５が形成される。
なお、第一の層１０３または第二の層１０５を形成する際に、エポキシ樹脂、その硬化剤および硬化促進剤のうち、いずれか一または二つの成分が第一の層１０３に含まれるとともに、他の成分が第二の層１０５に含まれるように処理を行うが、第一の層１０３および第二の層１０５に使用する原料は、それぞれ、エポキシ樹脂、その硬化剤および硬化促進剤以外の複数の原料をも予め混合し、該混合物を使用して第一または第二の層を形成してもよい。
攪拌翼の回転速度は、さらに具体的には、周速１〜５０ｍ／ｓ、期待する処理効果の観点からは、７ｍ／ｓ以上とし、好ましくは１０ｍ／ｓ以上とする。また、処理時の発熱抑制および過粉砕防止の観点からは、攪拌翼の回転速度をたとえば３５ｍ／ｓ以下、好ましくは２５ｍ／ｓ以下とする。
ここで、上記機械的粒子複合化装置とは、複数種の粉体等の原料に対して圧縮力やせん断力および衝撃力を含む機械的作用を加えることで、複数種の粉体等の原料同士が結合した粉体を得ることができる装置である。機械的作用を加える方式としては、一つあるいは複数の撹拌翼等を備えた回転体と撹拌翼等の先端部と近接した内周面を備えた混合容器を有し、撹拌翼を回転させる方式や、撹拌翼等を固定し、または回転させながら混合容器を回転させる等の方式が挙げられる。撹拌翼等の形状については、機械的作用を加えることができれば特に制限はなく、楕円型や板状等が挙げられる。また、撹拌翼等は、回転方向に対して角度をもってもよい。また、混合容器はその内面に溝等の加工を施してもよい。
機械的粒子複合化装置としては、たとえば、奈良機械製作所社製ハイブリダイゼーション、川崎重工業社製クリプトロン、ホソカワミクロン社製メカノフュージョンおよびノビルタ、徳寿工作所社製シータコンポーザ、岡田精工社製メカノミル、宇部興産社製ＣＦミル等が挙げられるが、この限りではない。
混合中の容器内の温度は、原料に応じて設定されるが、たとえば５℃以上５０℃以下とし、有機物の溶融防止の観点からは、４０℃以下、好ましくは２５℃以下とする。ただし、容器を加温し、有機物を溶融させた状態で処理することも可能である。
また、混合時間は、原料に応じて設定されるが、たとえば３０秒以上１２０分以下とし、期待する処理効果の観点からは１分以上、好ましくは３分以上とし、生産性の観点からは９０分以下、好ましくは６０分以下とする。
第一の層１０３および第二の層１０５を無機粒子１０１上にそれぞれ均質に形成する観点からは、第一の層１０３および第二の層１０５の原料の固形成分を、ジェットミル等を用いて予め粉砕しておくことが好ましい。粉砕物の形状は破砕状、略球状、真球状等形状は任意に選択して構わない。第一の層１０３および第二の層１０５において、各層をさらに安定的に形成する観点からは、第一の層１０３および第二の層１０５の各層の原料の平均粒子径を無機粒子１０１のたとえば平均粒子径以下とし、好ましくは無機粒子１０１の平均粒子径の１／２以下とする。
なお、得られた機能性粒子１００の層構造の分析は、走査型電子顕微鏡、ラマン分光法等によりおこなうことができる。
次に、本実施形態の作用効果を説明する。
機能性粒子１００においては、エポキシ樹脂、硬化剤および硬化促進剤のうち、いずれか一または二つの成分が第一の層１０３に含まれるとともに、残りの成分が第二の層１０５に含まれる。このため、一つ一つの機能性粒子１００の配合組成を均質化することができる。また、粒子間で配合組成が均質化された機能性粒子１００を高い歩留まりで安定的に得ることができる。このため、エポキシ樹脂（Ａ）、硬化剤（Ｂ）および硬化促進剤（Ｃ）の各成分を無機粒子１０１上に安定的に保持させることができる。そして、保存中に成分同士が反応して組成変化することを抑制し、保存安定性を向上させることができる。
また、前述のように一つ一つの機能性粒子１００の配合組成を均質化することができるため、粒子間で配合組成が均質化された機能性粒子１００を半導体封止用樹脂組成物として用いることにより、半導体装置の製造安定性を向上させることができる。
以下の実施形態においては、第一の実施形態と異なる点を中心に説明する。
（第二の実施形態）
図１（ｂ）は、本実施形態における機能性粒子の構成を示す断面図である。図１（ｂ）に示した機能性粒子１０２の基本構成は、第一の実施形態に記載の機能性粒子１００（図１（ａ））と同様であるが、第二の層１０５が複数の層を有する点が異なる。
具体的には、機能性粒子１０２において、第二の層１０５は、第一の層１０３の上部に接して設けられた下層１０５ｂおよび下層１０５ｂに接して設けられた上層１０５ａを備える。
第一の層１０３は、樹脂、硬化剤および硬化促進剤のうち、いずれか一つの成分を含む。また、第二の層１０５のうち、下層１０５ｂは、樹脂、硬化剤および硬化促進剤のうち、第一の層１０３に含まれる成分以外の一方の成分を含み、上層１０５ａは、第一の層１０３および下層１０５ｂのいずれにも含まれない成分を含む。たとえば樹脂を含む第一の層１０３、硬化剤を含む下層１０５ｂおよび硬化促進剤を含む上層１０５ａがこの順に設けられた構成とすることができる。
本実施形態における機能性粒子１０２においては、樹脂、硬化剤および硬化促進剤がそれぞれ別の層として、所定の順序で無機粒子１０１上に積層された構成となっている。これにより、保存中の成分同士の反応や変質をより一層効果的に抑制することができる。
また、第一の層１０３および第二の層１０５のうち一方が硬化剤および硬化促進剤を含み他方がエポキシ樹脂を含む構成、または、第一の層１０３および第二の層１０５のうち一方がエポキシ樹脂および硬化剤を含み他方が硬化促進剤を含む構成とすることにより、機能性粒子１０２は保存安定性にさらに優れたものとなる。
（第三の実施形態）
以上の実施形態で用いられる機能性粒子において、第一の層１０３と第二の層１０５との間にこれらを離隔する介在層が設けられていてもよい。以下、第一の実施形態の機能性粒子１００を例に説明する。
図２（ａ）に示した機能性粒子１１０の基本構成は、機能性粒子１００（図１（ａ））と同様であるが、介在層１０７をさらに有する点が異なる。介在層１０７により、第一の層１０３および第二の層１０５が離隔している。介在層１０７を設けることにより、第一の層１０３と第二の層１０５とが接触しないようにすることができるため、これらの層中に含まれる樹脂と硬化剤、硬化促進剤間の反応をさらに確実に抑制することができる。このため、樹脂と硬化剤、硬化促進剤間とが反応することによる組成の変化をさらに確実に抑制し、より一層保存安定性に優れた構成とすることができる。
介在層１０７の構成材料に特に制限はないが、たとえば、金属水酸化物、カップリング剤、離型剤、イオントラップ剤、着色剤および難燃剤からなる群から選択される一種以上を含む。
介在層１０７が水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、ハイドロタルサイト等の金属水酸化物を主材とする構成とすれば、第一の層１０３と第二の層１０５の接触を抑制でき、さらには、難燃性、防蝕性の向上などの効果が発現する。
介在層１０７がエポキシシランカップリング剤、アミノシランカップリング剤等のカップリング剤を主材とする構成とすれば、第一の層１０３と第二の層１０５の間で効率的に作用し、成形時低粘度化に寄与できる。また、低応力成分で被覆した場合、第一の層１０３と第二の層１０５との接触を抑制でき、また低応力材としての機能をより発現し易くなり、半導体装置としたときの信頼性をさらに向上させることができる。
また、介在層１０７は、シリコーンオイル、低融点シリコーンゴム等のシリコーンゴム、低融点合成ゴム等の合成ゴムなどの低応力成分を主材としていてもよい。これにより、第一の層１０３と第二の層１０５の間で効率的に作用し、第一の層１０３と第二の層１０５の間に浸透しやすくなるため、第一の層１０３と第二の層１０５との接触を抑制でき、また低応力材としての機能をより発現し易くなり、半導体装置の封止剤として用いるときの信頼性がさらに向上する。
また、介在層１０７は、カーボンブラック等の顔料（着色剤）、ハイドロタルサイト等のイオントラップ剤などを主材としていてもよい。
また、介在層１０７は、たとえば難燃剤により構成される。難燃剤として、上記金属水酸化物の他、リン系、シリコーン系、有機金属塩系の物質を用いてもよい。
また、介在層１０７がワックス状物質を主材としていてもよく、ワックス状物質として、具体的には、カルナバワックス等の天然ワックスおよびポリエチレンワックス等の合成ワックスが挙げられる。介在層１０７がワックス状物質からなる構成とすることにより、上述の処理により、ワックス状物質が成型時に溶融し、第一の層１０３の表面全体を被覆しやすくなるため、第一の層１０３と第二の層１０５の接触を抑制でき、さらには、離型性の向上などの効果が発現する。また、上述の処理により、ワックス状物質が処理中に溶融し、第一の層１０３の表面全体を被覆しやすくなるため、第一の層１０３を第二の層１０５の表面全体に一様に形成することがさらに容易となる。
また、介在層１０７は、たとえば、シリカ、アルミナおよび窒化ケイ素からなる群から選択される一または二以上の無機材料を含んでもよい。さらには上記材料以外にも、介在層に隣接している成分に対し、実質的に不活性な成分を備えていても差し支えない。これにより、半導体装置としたときの線膨張率を低下させることができるため、半導体装置の封止剤として用いるときの信頼性がさらに向上する。
（第四の実施形態）
以上の実施形態で用いられる機能性粒子において、無機粒子１０１と第一の層１０３との間に、さらに第三の層を設けてもよい。以下、第三の実施形態の機能性粒子１１０を例に説明する。
図２（ｂ）は、第三の層１０９を有する粒子の構成を示す断面図である。図２（ｂ）に示した機能性粒子１２０の基本構成は、図２（ａ）に示した機能性粒子１１０と同様であるが、さらに無機粒子１０１に接して第三の層１０９が設けられている。
第三の層１０９の材料に特に制限はないが、たとえば、金属水酸化物、カップリング剤、離型剤、イオントラップ剤、着色剤および難燃剤からなる群から選択される一種以上を含む。
また、第三の層１０９がたとえば無機粒子１０１と異なる無機材料を主材としてもよい。無機粒子１０１と異なる無機材料として、たとえば、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、ハイドロタルサイト等の金属水酸化物；
タルク；およびクレーが挙げられる。
また、第三の層１０９は、エポキシシランカップリング剤、アミノシランカップリング剤等のカップリング剤を主材とすることにより、優れた補強効果を奏することができる。
また、第三の層１０９は、たとえば難燃剤により構成される。難燃剤として、上記金属水酸化物の他、リン系、シリコーン系、有機金属塩系の物質を用いてもよい。
さらに、第三の層１０９には、第二の実施形態にて介在層１０７の材料として例示した材料を用いることができる。
また、無機粒子１０１と第三の層１０９の主材との組み合わせの具体例として、以下のものが挙げられる。
無機粒子１０１：シリカ、第三の層１０９：金属水酸化物の組み合わせ、および
無機粒子１０１：アルミナ、第三の層１０９：シリコーンの組み合わせ。
以上の実施形態に記載の機能性粒子は、いずれも、たとえば充填剤として好適に用いられる。また、本実施形態における充填剤は、上述した本実施形態における機能性粒子からなる。
充填剤の構成として、たとえば以下の例が挙げられる。
無機粒子１０１：球状シリカ、第一の層１０３：エポキシ樹脂に対する硬化剤、第二の層１０５：エポキシ樹脂。この構成は、たとえば半導体封止材料等の電子部品用途に好適である。
無機粒子１０１：球状シリカ、第一の層１０３：エポキシ樹脂に対する硬化剤と硬化促進剤、第二の層１０５：エポキシ樹脂。この構成は、たとえば半導体封止材料等の電子部品用途に好適である。
無機粒子１０１：ガラス繊維、第一の層１０３：ヘキサメチレンテトラミン等のフェノール樹脂に対する硬化剤、第二の層１０５：ノボラック型フェノール樹脂等のフェノール樹脂。この構成は、たとえば車載用成形材料として好適である。
無機粒子１０１：結晶シリカおよび水酸化アルミニウム、第一の層１０３：エポキシ樹脂に対する硬化剤、第二の層１０５：エポキシ樹脂。この構成は、たとえば電子部品用絶縁材料に好適である。
（第五の実施形態）
本実施形態は、以上の実施形態に記載の機能性粒子からなる充填剤を含む樹脂組成物に関する。
本実施形態における樹脂組成物は、以上の実施形態に記載の機能性粒子と必要に応じて使用される半導体封止用樹脂組成物、車載用成形材料、電子部品用絶縁材料において公知の成分等を含む。そして、組成物中に以上の実施形態に記載の機能性粒子が充填剤として均一に分散したものである。組成物中に含まれる充填剤において、第一の層１０３および第二の層１０５の一部が組成変化していたり、消失していてもよい。
樹脂組成物中の無機粒子１０１の含有量は、特に限定されないが、樹脂組成物全体の４０質量％以上９６質量％以下が好ましく、５０質量％以上９２質量％以下がより好ましい。
また半導体封止用樹脂組成物の場合には、７０質量％以上９６質量％以下が好ましく、８５質量％以上９２質量％以下が好ましい。含有量が上記範囲内であると、耐半田性の低下や流動性の低下をさらに効果的に抑制することができる。
樹脂組成物中の樹脂の含有量は、特に限定されないが、樹脂組成物全体の２質量％以上５０質量％以下であることが好ましく、２．５質量％以上４０質量％以下であることがより好ましいが、特に半導体封止用樹脂組成物の場合には、樹脂組成物全体の２質量％以上１５質量％以下であることが好ましく、２．５質量％以上８質量％以下であることがより好ましい。これにより、耐半田性の低下や流動性の低下をさらに効果的に抑制することができる。
また、樹脂組成物中の硬化剤の含有量は、特に限定されないが、樹脂組成物全体の２質量％以上、３０質量％以下であることが好ましく、２質量％以上２０質量％以下であることがより好ましいが、特に半導体封止用樹脂組成物の場合には、樹脂組成物全体の１質量％以上１５質量％以下が好ましく、２質量％以上７質量％以下がより好ましい。これにより、耐半田性の低下や流動性の低下をさらに効果的に抑制することができる。
さらに、樹脂組成物中の硬化促進剤の含有量は、樹脂組成物全体のたとえば０．１質量％以上とする。これにより、組成物の硬化性の低下をより一層効果的に抑制できる。また、硬化促進剤の含有量は、樹脂組成物全体のたとえば１質量％以下とする。これにより、組成物の流動性の低下をさらに効果的に抑制できる。
また、本実施形態における樹脂組成物中には、充填剤を含む組成物として、本発明における機能性粒子以外に、用途に応じてカップリング剤、離型剤、イオントラップ剤、着色剤および難燃剤等の半導体封止用樹脂組成物にて公知の種々の成分を配合することができる。具体的には、組成物中に硬化性樹脂、機能性粒子１００以外の充填剤、カップリング剤、カーボンブラック、ベンガラ等の着色剤、シリコーンオイル、シリコーンゴム等の低応力成分、天然ワックス、合成ワックス、高級脂肪酸およびその金属塩類もしくはパラフィン等の離型材、酸化ビスマス等の水和物等の無機イオン交換体、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、ハイドロタルサイト、酸化アンチモン、ホウ酸亜鉛等の難燃剤、酸化防止剤等の各種添加剤を適宜配合してもよい。
本実施形態において、樹脂組成物の形状は、組成物を成形する際の成形方法に応じて選択することができる。
たとえば、本実施形態の樹脂組成物は、圧縮成形用の顆粒であってもよい。また、本実施形態の樹脂組成物は、トランスファー成形用のタブレットであってもよい。
このうち、本実施形態の樹脂組成物を以上の実施形態に記載の機能性粒子からなる顆粒状とすることにより、粒子同士の凝集が抑制されるため粉体流動性が向上するとともに付着しにくくなるため、搬送路での付着を生じることがなく搬送に支障をきたす恐れが低くなり、成形金型への本実施形態の樹脂組成物搬送時の滞留などのトラブルを確実に抑制することができる。また、成形時の充填性を向上することができる。よって、圧縮成形により成形体を得る際の歩留まりを向上することができる。
顆粒状の樹脂組成物において、搬送時や計量時等の取扱容易性、および樹脂組成物の保存安定性を向上させる観点からは、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、当該樹脂組成物全体に対する１μｍ未満の微粉の割合をたとえば５質量％以下、好ましくは３質量％以下とする。
また、顆粒状の樹脂組成物中の微粉の割合を低減させる観点からは、レーザー回折式粒度分布測定装置を用いて測定される累積頻度が１０％となる粒子径ｄ１０を、たとえば３μｍ以上、好ましくは５μｍ以上とする。なお、ｄ１０の上限に特に制限はなく、成形金型のゲートサイズ等を考慮した基材粒子の平均粒子径等に応じて設定することができるが、たとえば１０μｍ以下とする。
本実施形態の樹脂組成物は、たとえば電子部品用樹脂組成物、車載用樹脂組成物、粉体塗料として好適に用いられる。
次に、本実施形態の樹脂組成物の製造方法を説明する。
本実施形態の樹脂組成物は、以上の実施形態に記載の機能性粒子からなる充填剤および必要に応じその他の添加剤を、ミキサーを用いて常温混合して得ることができる。また、本発明の効果を低下させない範囲でロール、ニーダー等の押出機等の混練機で溶融混練し、冷却後粉砕してもよい。
得られた樹脂組成物を成形することにより、成形体が得られる。成形体を製造するには、トランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド等の成形方法で硬化成形する。成形時に、第一の層１０３および第二の層１０５の全部または一部が組成または形態変化してもよい。たとえば、成形により第一の層１０３および第二の層１０５に含まれていた樹脂および硬化剤が硬化して、硬化物中に充填剤由来の無機粒子１０１が残存していてもよい。
本実施形態における電子部品用樹脂組成物を成形することにより、電子部品が得られる。たとえば、本実施形態における電子部品用樹脂組成物を用いて半導体素子を封止することにより、半導体装置が得られる。また、本実施形態における半導体装置の製造方法は、半導体封止用樹脂組成物を用いて、たとえば圧縮成形またはトランスファー成形、インジェクション成形により半導体素子を封止する工程を含む。
図３は、本実施形態における電子部品用樹脂組成物を用いた半導体装置の構成を示す断面図である。図３に示した半導体装置においては、ダイパッド２上に、ダイボンド材硬化物６を介して半導体素子１が固定されている。半導体素子１の電極パッドとリードフレーム４との間は金線３によって接続されている。半導体素子１は、封止材硬化物５によって封止されている。
封止材硬化物５は、上述した本実施形態の電子部品用樹脂組成物を硬化させたものである。
第一〜第五の実施形態によれば、無機材料により構成された基材粒子を覆う層としてエポキシ樹脂、当該樹脂の硬化剤および硬化促進剤を含む層を設けることにより、基材粒子上にこれらの成分を所定の配合で安定的に保持することができる。
（第六の実施形態）
図４は、本実施形態における被覆粒子の構成を示す断面図である。図４に示した被覆粒子１３０は、無機材料により構成された基材粒子である無機粒子１１１、無機粒子１１１を被覆する第一の層１１３からなる。第一の層１１３は電子部品用樹脂組成物を構成する各種原料で構成することができ、最小限必要な構成要素としては、第一の層１１３が樹脂である第一の被覆粒子と、第一の層が当該樹脂の硬化剤である第二の被覆粒子とであり、これらにより機能性粒子群が構成される。なお、第一の層１１３が複数の成分を含んでいてもよい。
図４の例では、第一の層１１３は無機粒子１１１の表面に接し無機粒子１１１の表面全面を覆っている。また、好ましい態様として第一の層１１３は断面視において均一な厚みで設けられている。
なお、図４では、無機粒子１１１と第一の層１１３との界面が平滑である例を示したが、これらの界面が凹凸を有していてもよい。
図５は、本実施形態における機能性粒子群の構成を示す断面図である。図５に示した機能性粒子群１４０は、無機粒子１１１を樹脂で被覆した第一の粒子（第一の被覆粒子）１３１および無機粒子１１１を樹脂の硬化剤で被覆した第二の粒子（第二の被覆粒子）１３３を含む。第一の粒子１３１の樹脂層１１５および第二の粒子１３３の硬化剤層１１７は、図４に示した被覆粒子１３０の第一の層１１３に対応する。
第一の被覆粒子中の第一の層において、樹脂で被覆する層（図５の樹脂層１１５）の厚さは、硬化剤と反応を生じるために必要な配合量であれば特に制限は無いが、たとえば５ｎｍ以上、好ましくは５０ｎｍ以上とし、生産性をさらに向上させる観点からは、たとえば５０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下とする。
また、第二の被覆粒子中の第一の層において、硬化剤で被覆する層（図５の硬化剤層１１７）の厚さは、樹脂と反応を生じるために必要な配合量であれば特に制限は無いが、たとえば５ｎｍ以上、好ましくは５０ｎｍ以上とし、生産性をさらに向上させる観点からは、たとえば５０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下とする。
以下、各層を構成する材料について具体例を示しながら説明する。
無機粒子１１１の材料として、たとえば、溶融破砕シリカ粉末、溶融球状シリカ粉末、結晶シリカ粉末、２次凝集シリカ粉末等のシリカ粉末；アルミナ、チタンホワイト、水酸化アルミニウム、タルク、クレー、マイカ、ガラス繊維などが挙げられる。
このうち、電子部品、半導体装置の実装信頼性の観点からは、無機粒子１１１をシリカ、アルミナおよび窒化ケイ素からなる群から選択される一または二以上の無機材料により構成された球状粒子とすることが好ましい。これらの無機材料の中でもシリカが特に好ましい。
また、機械的強度の観点からは、無機粒子１１１をガラス繊維等の繊維材料により構成された繊維状粒子とすることが好ましい。また、無機粒子１１１は、ガラス不織布等の不織布を粒子状に加工して得られる粒子であってもよい。
また、無機粒子１１１の粒子形状に特に制限はなく、たとえば破砕状、略球状、真球状等の球状、繊維状、針状等とすることができる。無機粒子１１１が球状粒子である場合の平均粒子径は、粒子同士の凝集を抑制する観点からは、たとえば１μｍ以上、好ましくは１０μｍ以上とする。また、平滑性の観点からは、無機粒子１１１の粒子径をたとえば１００μｍ以下、好ましくは５０μｍ以下とする。
なお、無機粒子１１１として、粒子の大きさが異なるものを組み合わせて用いることもできる。たとえば無機粒子１１１を電子部品の封止剤に用いる充填剤とする場合、粒子の大きさが異なるものを組み合わせることにより、流動性を高めることができるため、フィラーの高充填により半田耐熱性などのパッケージ信頼性をさらに向上することができる。その場合、前述した平均粒子径を持つ無機粒子に組み合わせる無機粒子としては、粒子同士の凝集を抑制する観点からは、平均粒子径がたとえば５０ｎｍ以上、好ましくは２００ｎｍ以上とする。流動性向上の観点からは、たとえば２．５μｍ以下、好ましくは１μｍ以下とする。
次に、樹脂および当該樹脂の硬化剤について説明する。
樹脂および硬化剤は、それぞれ、樹脂層１１５および硬化剤層１１７を構成する。樹脂および硬化剤の材料として、それぞれ、たとえば、第一の実施形態で例示した材料が挙げられる。
樹脂として、たとえば硬化性樹脂を用いることができる。ここで硬化性樹脂としては、以下のような熱硬化性樹脂が挙げられる。たとえば、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、シアネートエステル樹脂、ユリア（尿素）樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビスマレイミド樹脂、ポリウレタン樹脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、ベンゾオキサジン環を有する樹脂等が挙げられる。
フェノール樹脂としてはたとえば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡ型ノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂、メチロール型レゾール樹脂、ジメチレンエーテル型レゾール樹脂、桐油、アマニ油、クルミ油等で変性した油変性レゾールフェノール樹脂等のレゾール型フェノール樹脂等が挙げられる。これらを単独または２種類以上組み合わせて使用することができる。
エポキシ樹脂は、１分子内にエポキシ基を２個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般であり、その分子量、分子構造を特に限定するものではない。
エポキシ樹脂として、たとえば、ビフェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂等の２官能性または結晶性エポキシ樹脂；
クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；
フェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、フェニレン骨格含有ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂等のフェノールアラルキル型エポキシ樹脂；
トリフェノールメタン型エポキシ樹脂およびアルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂等の３官能型エポキシ樹脂；
ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、テルペン変性フェノール型エポキシ樹脂等の変性フェノール型エポキシ樹脂；
トリアジン核含有エポキシ樹脂等の複素環含有エポキシ樹脂等が挙げられる。これらは１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
機能性粒子群１４０を電子部品の封止剤に用いる充填剤とする場合、パッケージ信頼性を向上させる観点からは、たとえば、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラックエポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；
ビフェニル型エポキシ樹脂；
フェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル（すなわちビフェニルアラルキル）型エポキシ樹脂、フェニレン骨格含有ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂等のフェノールアラルキル型エポキシ樹脂；
トリフェノールメタン型エポキシ樹脂およびアルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂等の３官能型エポキシ樹脂；
ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、テルペン変性フェノール型エポキシ樹脂等の変性フェノール型エポキシ樹脂；
トリアジン核含有エポキシ樹脂等の複素環含有エポキシ樹脂、アリールアルキレン型エポキシ樹脂が好適に用いられる。
シアネートエステル樹脂としては、たとえば、ハロゲン化シアン化合物とフェノール類とを反応させたものや、これを加熱等の方法でプレポリマー化したもの等を用いることができる。具体的な形態としてはたとえば、ノボラック型シアネート樹脂、ビスフェノールＡ型シアネート樹脂、ビスフェノールＥ型シアネート樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型シアネート樹脂等のビスフェノール型シアネート樹脂等を挙げることができる。これらを単独または２種類以上組み合わせて使用することができる。
硬化剤は、樹脂の種類に応じて適宜選択される。
たとえば、第一の被覆粒子中の第一の層（樹脂層１１５）がエポキシ樹脂を含む場合、これに対する硬化剤としては、エポキシ樹脂と反応して硬化させるものであればよく、当業者に公知のものが使用でき、たとえば、ジエチレントリアミン（ＤＥＴＡ）、トリエチレンテトラミン（ＴＥＴＡ）、メタキシレンジアミン（ＭＸＤＡ）などの脂肪族ポリアミン、ジアミノジフェニルメタン（ＤＤＭ）、ｍ−フェニレンジアミン（ＭＰＤＡ）、ジアミノジフェニルスルホン（ＤＤＳ）などの芳香族ポリアミンのほか、ジシアンジアミド（ＤＩＣＹ）、有機酸ジヒドラジドなどを含むポリアミン化合物；
ヘキサヒドロ無水フタル酸（ＨＨＰＡ）、メチルテトラヒドロ無水フタル酸（ＭＴＨＰＡ）などの脂環族酸無水物、無水トリメリット酸（ＴＭＡ）、無水ピロメリット酸（ＰＭＤＡ）、ベンゾフェノンテトラカルボン酸（ＢＴＤＡ）などの芳香族酸無水物などを含む酸無水物；
ノボラック型フェノール樹脂、フェニレン骨格含有フェノールアラルキル樹脂、ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル（すなわちビフェニルアラルキル）樹脂、フェニレン骨格含有ナフトールアラルキル樹脂等のフェノールアラルキル型エポキシ樹脂などのポリフェノール化合物およびビスフェノールＡなどのビスフェノール化合物；
ポリサルファイド、チオエステル、チオエーテルなどのポリメルカプタン化合物；
イソシアネートプレポリマー、ブロック化イソシアネートなどのイソシアネート化合物；
カルボン酸含有ポリエステル樹脂などの有機酸類；
ベンジルジメチルアミン（ＢＤＭＡ）、２，４，６−トリジメチルアミノメチルフェノール（ＤＭＰ−３０）などの３級アミン化合物；
２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール（ＥＭＩ２４）などのイミダゾール化合物；およびＢＦ３錯体などのルイス酸；
ノボラック型フェノール樹脂、レゾール型フェノール樹脂などのフェノール樹脂；
メチロール基含有尿素樹脂のような尿素樹脂；および
メチロール基含有メラミン樹脂のようなメラミン樹脂などが挙げられる。
これらの硬化剤の中でも特にフェノール系樹脂を用いることが好ましい。本実施形態で用いられるフェノール系樹脂は、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般であり、その分子量、分子構造を特に限定するものではないが、たとえばフェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂、テルペン変性フェノール樹脂、トリフェノールメタン型樹脂、フェノールアラルキル樹脂（フェニレン骨格、ビフェニレン骨格等を有する）等が挙げられ、これらは１種類を単独で用いても２種以上を併用しても差し支えない。
次に、機能性粒子群を構成する被覆粒子１３０の製造方法を説明する。被覆粒子１３０は、無機粒子１１１の表面に第一の層１１３を形成する工程を行うことにより得られる。
具体的には、無機粒子１１１と、第一の層１１３を構成する材料の原料となる粉体とを機械的粒子複合化装置における混合容器に投入し、容器内の攪拌翼を回転させて得られる。攪拌翼を高速回転させることにより、個々の無機粒子１１１および粉体原料に衝撃、圧縮力および剪断力が作用して、無機粒子１１１表面に粉体が複合化され、第一の層１１３が形成される。なお、第一の層１１３を形成する際に、樹脂または硬化剤の少なくとも一方を含む複数の原料を予め混合し、該混合物を使用して第一の層１１３を形成してもよい。攪拌翼の回転速度は、さらに具体的には、周速１〜５０ｍ／ｓ、期待する処理効果の観点からは、７ｍ／ｓ以上とし、好ましくは１０ｍ／ｓ以上とする。また、処理時の発熱抑制および過粉砕防止の観点からは、攪拌翼の回転速度をたとえば３５ｍ／ｓ以下、好ましくは２５ｍ／ｓ以下とする。
ここで、上記機械的粒子複合化装置とは、複数種の粉体等の原料に対して圧縮力やせん断力および衝撃力を含む機械的作用を加えることで、複数種の粉体等の原料同士が結合した粉体を得ることができる装置である。機械的作用を加える方式としては、一つあるいは複数の撹拌翼等を備えた回転体と撹拌翼等の先端部と近接した内周面を備えた混合容器を有し、撹拌翼を回転させる方式や、撹拌翼等を固定し、または回転させながら混合容器を回転させる等の方式が挙げられる。撹拌翼等の形状については、機械的作用を加えることができれば特に制限はなく、楕円型や板状等が挙げられる。また、撹拌翼等は、回転方向に対して角度をもってもよい。また、混合容器はその内面に溝等の加工を施してもよい。
機械的粒子複合化装置としては、たとえば、奈良機械製作所社製ハイブリダイゼーション、川崎重工業社製クリプトロン、ホソカワミクロン社製メカノフュージョンおよびノビルタ、徳寿工作所社製シータコンポーザ、岡田精工社製メカノミル、宇部興産社製ＣＦミル等が挙げられるが、この限りではない。
混合中の容器内の温度は、原料に応じて設定されるが、たとえば５℃以上５０℃以下とし、有機物の溶融防止の観点からは、４０℃以下、好ましくは２５℃以下とする。ただし、容器を加温し、有機物を溶融させた状態で処理することも可能である。
混合時間は、原料に応じて設定されるが、たとえば３０秒以上１２０分以下とし、期待する処理効果の観点からは１分以上、好ましくは３分以上とし、生産性の観点からは９０分以下、好ましくは６０分以下とする。
なお、得られた被覆粒子１３０の層構造の分析は、走査型電子顕微鏡、ラマン分光法等によりおこなうことができる。
また、本実施形態においても、第一の実施形態で前述したように、第一の層１１３を無機粒子１１１上に均質に形成する観点からは、第一の層１１３の原料の固形成分を、ジェットミル等を用いて予め粉砕しておくことが好ましい。その形状は破砕状、略球状、真球状等形状は任意に選択して構わない。第一の層１１３において、各層をさらに安定的に形成する観点からは、各層の原料の平均粒子径を無機粒子のたとえば平均粒子径以下とし、好ましくは無機粒子の平均粒子径の１／２以下とする。
次に、本実施形態の作用効果を説明する。
本実施形態の被覆粒子１３０（図５では機能性粒子群１４０）は、無機粒子１１１を樹脂で被覆した第一の粒子１３１と、無機粒子１１１を上記樹脂の硬化剤で被覆した第二の粒子１３３とから各々構成される。このため、基材粒子上に樹脂または硬化剤および硬化促進剤を、それぞれ、所定の配合で安定的に保持することができる。また、第一の粒子１３１および第二の粒子１３３について、一つ一つの粒子配合組成を均質化することができる。また、機能性粒子群１４０は、第一の粒子１３１と第二の粒子１３３とから構成されるため、混合操作中などに粒子の大小や比重の違いによって生じる各々の被覆粒子の偏析を起こり難くすることができる。
このように、本実施形態によれば、第一の層として各々の構成要素を被覆した、配合組成が均質化された被覆粒子１３０を処方に応じて混合することで、原料の偏析が起こり難い機能性粒子群を高い歩留まりで安定的に得ることができる。また樹脂および硬化剤を別々の基材粒子に被覆することにより、保存安定性に優れた機能性粒子群を得ることができる。
なお、第一の層を形成する場合に、本実施形態における作用効果を損なわない原料の組み合わせにて複数の原料を予め混合し、該混合物を使用して、樹脂または硬化剤のいずれかを含む第一の層としてもよい。
（第七の実施形態）
図４および５に示した粒子およびそれを用いた機能性粒子群において、第一の層１１３が樹脂である第一の被覆粒子と、第一の層１１３が前記樹脂の硬化剤である第二の被覆粒子の他に、第一の層１１３が前記樹脂および硬化剤以外の第三の成分である第三の被覆粒子を含んでもよい。第一の被覆粒子と第二の被覆粒子の他に第三の被覆粒子が介在することにより、第一の被覆粒子と第二の被覆粒子の接触度合いを変えることができ、さらに前記第三の成分を適宜選択することにより、樹脂と硬化剤との反応をさらに抑制または促進することができる。このため、樹脂と硬化剤とが反応することによる組成の変化をさらに確実に抑制し、より一層保存安定性に優れた構成とすることができる。
第三の被覆粒子の無機粒子１１１は、たとえば、第一および第二の被覆粒子の無機粒子１１１と同一材料により構成される。
第三の被覆粒子の第一の層１１３の構成成分に特に制限はないが、第一の被覆粒子の第一の層１１３を構成する樹脂及び第二の被覆粒子の第一の層１１３を構成する樹脂の硬化剤に作用する硬化促進剤（硬化触媒）を含んでもよい。硬化触媒は、樹脂及び硬化剤の種類に応じて適宜選択され、樹脂及び硬化剤と作用して硬化促進させるものであればよい。たとえば、第一の層１１３がエポキシ樹脂を含む場合、これに対する硬化触媒としては、エポキシ樹脂及び硬化剤と反応して硬化促進させるものであればよい。たとえば、１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７（ＤＢＵ）、トリフェニルホスフィン、２−メチルイミダゾール、テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート等が挙げられる。これらは単独でも混合して用いても差し支えない。また、硬化触媒として、第一の実施形態において硬化促進剤として例示されたものを用いることもできる。
第三の被覆粒子の第一の層１１３は、たとえば、金属水酸化物、カップリング剤、離型剤、イオントラップ剤、着色剤および難燃剤からなる群から選択される一種以上を含んでいてもよい。
第三の被覆粒子の第一の層１１３は、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、ハイドロタルサイト等の金属水酸化物を主材とすることにより、第一の粒子１３１と第二の粒子１２１の接触を抑制でき、さらには、難燃性、防蝕性の向上などの効果が発現する。
また第三の被覆粒子の第一の層１１３がエポキシシランカップリング剤、アミノシランカップリング剤等のカップリング剤を主材とすることにより、第一の粒子１３１と第二の粒子１２１の間で効率的に作用し、硬化反応の促進や成形時低粘度化に寄与できる。また、優れた補強効果を奏することができる。
さらに、第三の被覆粒子の第一の層１１３は、シリコーンオイル、低融点シリコーンゴム等のシリコーンゴム、低融点合成ゴム等の合成ゴムなどの低応力成分等を主材としていてもよい。これにより、第一および第二の被覆粒子の間で効率的に作用し、第一および第二の被覆粒子の間に浸透しやすくなるため、第一の被覆粒子と第二の被覆粒子との接触を抑制でき、また低応力材としての機能をより発現し易くなり、半導体装置の封止剤として用いるときの信頼性がさらに向上する。
また、第三の被覆粒子の第一の層１１３は、カーボンブラック等の顔料（着色剤）、ハイドロタルサイト等のイオントラップ剤などを主材としていてもよい。
また、第三の被覆粒子の第一の層１１３は、たとえば難燃剤により構成される。難燃剤として、上記金属水酸化物の他、リン系、シリコーン系、有機金属塩系の物質を用いてもよい。
また、第三の被覆粒子の第一の層１１３は、ワックス状物質を主材としていてもよい。ワックス状物質として、具体的には、カルナバワックス等の天然ワックスおよびポリエチレンワックス等の合成ワックスが挙げられる。第三の被覆粒子の第一の層１１３がワックス状物質からなる構成とすることにより、上述の機能性粒子群中のワックス状物質が成型時に溶融し、第一および第二の被覆粒子の間に浸透しやすくなるため、第一および第二の被覆粒子との接触を抑制でき、さらには、離型性の向上などの効果が発現する。また、上述の処理により、ワックス状物質が処理中に溶融し、第三の被覆粒子の第一の層１１３の表面全体を被覆しやすくなるため、第三の被覆粒子の第一の層１１３を無機粒子１１１の表面全体に一様に形成することがさらに容易となる。
また、第三の被覆粒子の第一の層１１３は、シリカ、アルミナおよび窒化ケイ素からなる群から選択される１種以上の無機材料を含んでもよい。
また、第三の被覆粒子の第一の層１１３は、液状原料を含む成分を被覆することにより形成されてもよい。
以上の実施形態に記載の機能性粒子群は、いずれも、たとえば充填剤として好適に用いられる。また、本実施形態における充填剤は、上述した本発明における機能性粒子群からなる。
充填剤の構成として、たとえば以下の例が挙げられる。
無機粒子１１１：球状シリカ、第一の被覆粒子の第一の層１１３：エポキシ樹脂に対する硬化剤、第二の被覆粒子の第一の層１１３：エポキシ樹脂。この構成は、たとえば半導体封止材料等の電子部品用途に好適である。
無機粒子１１１：ガラス繊維、第一の被覆粒子の第一の層１１３：ヘキサメチレンテトラミン等のフェノール樹脂に対する硬化剤、第二の被覆粒子の第一の層１１３：ノボラック型フェノール樹脂等のフェノール樹脂。この構成は、たとえば車載用成形材料として好適である。
無機粒子１１１：結晶シリカおよび水酸化アルミニウム、第一の被覆粒子の第一の層１１３：エポキシ樹脂に対する硬化剤、第二の被覆粒子の第一の層１１３：エポキシ樹脂。この構成は、たとえば電子部品用絶縁材料に好適である。
（第八の実施形態）
本実施形態は、以上の実施形態に記載の機能性粒子群からなる充填剤を含む樹脂組成物に関する。
樹脂組成物は、この樹脂組成物は、以上の実施形態に記載の機能性粒子群と必要に応じて使用される半導体封止用樹脂組成物において公知の成分等を含む組成物であり、組成物中に以上の実施形態に記載の機能性粒子群が分散したものである。組成物中に含まれる充填剤において、第一の層１１３の一部が組成変化していたり、消失していてもよい。
また、充填剤である組成物中の無機粒子の含有量は、特に限定されないが、組成物全体の４０質量％以上９６質量％以下が好ましく、５０質量％以上９２質量％以下がより好ましい。また半導体封止用樹脂組成物の場合には、７０質量％以上９６質量％以下が好ましく、８５質量％以上９２質量％以下が好ましい。含有量が上記範囲内であると、耐半田性の低下や流動性の低下をさらに効果的に抑制することができる。
充填剤である組成物中の硬化性樹脂の含有量は、特に限定されないが、組成物全体の２質量％以上５０質量％以下であることが好ましく、２．５質量％以上４０質量％以下であることがより好ましいが、特に半導体封止用樹脂組成物の場合には、組成物全体の２質量％以上１５質量％以下であることが好ましく、２．５質量％以上８質量％以下であることがより好ましい。これにより、耐半田性の低下や流動性の低下をさらに効果的に抑制することができる。
充填剤である組成物中の硬化剤の含有量は、特に限定されないが、組成物全体の２質量％以上５０質量％以下であることが好ましく、２．５質量％以上４０質量％以下であることがより好ましいが、特に半導体封止用樹脂組成物の場合には、樹脂組成物全体の２質量％以上１５質量％以下であることが好ましく、２．５質量％以上８質量％以下であることがより好ましい。これにより、耐半田性の低下や流動性の低下をさらに効果的に抑制することができる。
また、充填剤である組成物中の硬化促進剤の配合量は、充填剤である組成物全体中、たとえば０．１質量％以上とする。これにより、組成物の硬化性の低下をより一層効果的に抑制できる。また、硬化促進剤の配合量は、全組成物中、たとえば１質量％以下とする。これにより、組成物の流動性の低下をさらに効果的に抑制できる。
樹脂組成物中には、以上の実施形態に記載の機能性粒子群からなる充填剤以外に、用途に応じて種々の成分を配合することができる。具体的には、組成物中に硬化性樹脂、本発明における機能性粒子群以外の充填剤、カップリング剤、カーボンブラック、ベンガラ等の着色剤、シリコーンオイル、シリコーンゴム等の低応力成分、天然ワックス、合成ワックス、高級脂肪酸およびその金属塩類もしくはパラフィン等の離型材、酸化ビスマス等の水和物等の無機イオン交換体、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム、ハイドロタルサイト、酸化アンチモン、ホウ酸亜鉛等の難燃剤、酸化防止剤等の各種添加剤を適宜配合してもよい。
組成物の形状は、組成物を成形する際の成形方法に応じて選択することができる。
たとえば本実施形態の樹脂組成物は、圧縮成形用の顆粒であってもよい。以上の実施形態に記載の機能性粒子群による顆粒とすることにより、粒子同士の凝集が抑制されるため粉体流動性が向上するとともに付着しにくくなるため、搬送路での付着を生じることがなく搬送に支障をきたす恐れが低くなり、成形金型への本実施形態の樹脂組成物搬送時の滞留などのトラブルを確実に抑制することができる。また、成形時の充填性を向上することができる。よって、圧縮成形により成形体を得る際の歩留まりを向上することができる。
また、本実施形態の樹脂組成物は、トランスファー成形用のタブレットであってもよい。
なお、本実施形態においても、第五の実施形態と同様に、顆粒状の樹脂組成物において、搬送時や計量時等の取扱容易性、および樹脂組成物の保存安定性を向上させる観点からは、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、当該樹脂組成物全体に対する１μｍ未満の微粉の割合をたとえば５質量％以下、好ましくは３質量％以下とする。
また、顆粒状の樹脂組成物中の微粉の割合を低減させる観点からは、レーザー回折式粒度分布測定装置を用いて測定される累積頻度が１０％となる粒子径ｄ１０を、たとえば３μｍ以上、好ましくは５μｍ以上とする。なお、ｄ１０の上限に特に制限はなく、成形金型のゲートサイズ等を考慮した基材粒子の平均粒子径等に応じて設定することができるが、たとえば１０μｍ以下とする。
本実施形態の樹脂組成物は、たとえば電子部品用樹脂組成物、車載用樹脂組成物、粉体塗料として好適に用いられる。
次に、本実施形態の樹脂組成物の製造方法を説明する。
本実施形態の樹脂組成物は、以上の実施形態に記載の機能性粒子群からなる充填剤および必要に応じその他の添加剤を、ミキサーを用いて常温混合して得ることができる。また、本発明の効果を低下させない範囲でロール、ニーダー等の押出機等の混練機で溶融混練し、冷却後粉砕してもよい。
得られた樹脂組成物を成形することにより、成形体が得られる。成形体を製造するには、トランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド等の成形方法で硬化成形する。成形時に、第一の層１１３の全部または一部が組成または形態変化してもよい。たとえば、成形により第一の層１１３に含まれていた樹脂もしくは硬化剤が硬化して、硬化物中に充填剤由来の無機粒子１１１が残存していてもよい。
本実施形態における電子部品用樹脂組成物を成形することにより、電子部品が得られる。たとえば、本実施形態における電子部品用樹脂組成物を用いて半導体素子を封止することにより、半導体装置が得られる。
図３は、本実施形態における電子部品用樹脂組成物を用いた半導体装置の構成を示す断面図である。図３に示した半導体装置においては、ダイパッド２上に、ダイボンド材硬化物６を介して半導体素子１が固定されている。半導体素子１の電極パッドとリードフレーム４との間は金線３によって接続されている。半導体素子１は、封止材硬化物５によって封止されている。
封止材硬化物５は、上述した本実施形態の電子部品用樹脂組成物を硬化させたものである。
第六〜第八の実施形態によれば、無機材料により構成された基材粒子を樹脂で覆う被覆粒子および当該樹脂の硬化剤で覆う被覆粒子を別々に作成して機能性粒子群を構成することにより、機能性粒子群を構成する樹脂および硬化剤を所定の配合で安定的に保持することができる。なおかつ、粒度の違いなどから起こる前記配合のばらつきを低減することができる。
以上、図面を参照して本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
本発明は、以下の態様も含む。
［１］無機材料により構成された基材粒子を樹脂で被覆した第一の被覆粒子及び前記基材粒子を前記樹脂の硬化剤で被覆した第二の被覆粒子を含んでなることを特徴とする機能性粒子群。
［２］前記無機材料がシリカである［１］に記載の機能性粒子群。
［３］機能性粒子群が、前記基材粒子を樹脂、樹脂の硬化剤以外の第三の成分で被覆した第三の被覆粒子を含んでなる［１］または［２］に記載の機能性粒子群。
［４］前記第三の成分が前記樹脂の硬化触媒を含むものである［３］に記載の機能性粒子群。
［５］前記第三の成分が、難燃剤を含むものである［１］〜［４］いずれか１項に記載の機能性粒子群。
［６］前記第三の成分が、シリカ、アルミナおよびカーボンブラックからなる群から選択される１種以上の無機材料を含むものである［１］〜［５］いずれか１項に記載の機能性粒子群。
［７］前記第三の成分が、ワックス状物質を含むものである［１］〜［６］いずれか１項に記載の機能性粒子群。
［８］前記第三の成分が、液状原料を含むものである［１］〜［７］いずれか１項に記載の機能性粒子群。
［９］［１］乃至［７］いずれか１項に記載の機能性粒子群からなる、充填剤。
［１０］［９］に記載の充填剤を含む、電子部品用樹脂組成物。
［１１］［１０］に記載の電子部品用樹脂組成物を成形させてなる、電子部品。
［１２］［１０］に記載の電子部品用樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなる、半導体装置。
（実施例Ａ１）
以下の実施例では、基材粒子上に複数の層を有する機能性粒子を製造した。各層の成分の配合（質量比）を表１に示す。機械的粒子複合化装置として、徳寿工作所社製シータコンポーザを用いた。
Figure 2012017571
（実施例１）
被覆層の原料は、いずれも、予めジェットミルで粉砕した。ジェットミルとして、セイシン企業社製シングルトラックジェットミルを用いた。粉砕条件は高圧ガス圧力０．６ＭＰａとした。
溶融球状シリカ（平均粒子径２９μｍおよび０．１μｍ）を表１に記載の配合でブレンドし、無機充填剤を得た。得られた無機充填材８８部（質量部、以下同じ。）およびカップリング剤０．３部を機械式粒子複合化装置に投入し、攪拌翼の周速１０ｍ／ｓで１５分間攪拌することにより、被覆処理をおこなった。
次に、得られた被覆粒子とエポキシ樹脂６．３部を上記機械式粒子複合化装置に投入して攪拌翼の周速１０ｍ／ｓで１５分間攪拌し、被覆処理をおこなった。
そして、得られた被覆粒子とフェノール樹脂４．３部を上記装置に投入して攪拌翼の周速１０ｍ／ｓで１５分間攪拌し、被覆処理をおこなった。
さらに、得られた被覆粒子と硬化促進剤、イオントラップ剤、着色剤および離型剤とを表１に記載の配合にて投入し、攪拌翼の周速１０ｍ／ｓで１５分間攪拌することにより被覆処理した。
以上の手順により、無機粒子１０１（図１（ｂ）、図２（ｂ））上にカップリング剤層（第三の層１０９）、エポキシ樹脂層（第一の層１０３）、フェノール樹脂層（硬化剤層：第二の層１０５の下層１０５ｂ）がこの順に形成され、さらにその上に硬化促進剤、イオントラップ剤、着色剤および離型剤を含む被覆層（第二の層１０５の上層１０５ａ）が形成された機能性粒子を得た。
（実施例２）
溶融球状シリカ（平均粒子径２９μｍおよび０．１μｍ）を表１に記載の配合でブレンドし、無機充填剤を得た。得られた無機充填材８８部およびカップリング剤０．３部を機械的粒子複合化装置に投入し、攪拌翼の周速１０ｍ／ｓで１５分間攪拌することにより、被覆処理をおこなった。
次に、得られた被覆粒子とイオントラップ剤、着色剤および離型剤とを表１に記載の配合にて実施例１と同様の装置に投入して攪拌翼の周速１０ｍ／ｓで１５分間攪拌し、被覆処理をおこなった。
そして、得られた被覆粒子とフェノール樹脂４．３部と硬化促進剤０．２部を予め混合したものを実施例１と同様の装置に投入して攪拌翼の周速１０ｍ／ｓで１５分間攪拌し、被覆処理をおこなった。
さらに、得られた被覆粒子と、エポキシ樹脂６．３部を投入し、攪拌翼の周速１０ｍ／ｓで１５分間攪拌することにより被覆処理した。
以上の手順により、無機粒子１０１（図２（ａ）、図２（ｂ））上にカップリング剤層（第三の層１０９）、イオントラップ剤、着色剤および離型剤を含む被覆層、フェノール樹脂と硬化促進剤の混合層（第一の層１０３）が形成され、さらにその上にエポキシ樹脂層（第二の層１０５）が形成された機能性粒子を得た。
（実施例３）
溶融球状シリカ（平均粒子径２９μｍおよび０．１μｍ）を表１に記載の配合でブレンドし、無機充填剤を得た。得られた無機充填材８８部およびカップリング剤０．３部を実施例１と同様の機械式粒子複合化装置に投入し、攪拌翼の周速１０ｍ／ｓで１５分間攪拌することにより、被覆処理をおこなった。
次に、得られた被覆粒子とエポキシ樹脂６．３部を実施例１と同様の機械式粒子複合化装置に投入して攪拌翼の周速１０ｍ／ｓで１５分間攪拌し、被覆処理をおこなった。
そして、得られた被覆粒子と離型剤０．３部を実施例１と同様の機械式粒子複合化装置に投入して攪拌翼の周速１０ｍ／ｓで１５分間攪拌し、被覆処理をおこなった。
さらに、得られた被覆粒子とフェノール樹脂、硬化促進剤、イオントラップ剤、および着色剤とを表１に記載の配合にて実施例１と同様の機械式粒子複合化装置に投入し、攪拌翼の周速１０ｍ／ｓで１５分間攪拌することにより被覆処理した。
以上の手順により、無機粒子１０１（図２（ｂ））上にカップリング剤層（第三の層１０９）、エポキシ樹脂層（第一の層１０３）、離型剤層（介在層１０７）がこの順に形成され、さらにその上にフェノール樹脂、硬化促進剤、イオントラップ剤および着色剤を含む被覆層（第二の層１０５）が形成された機能性粒子を得た。
（比較例１）
表１に記載の原料をすべてヘンシェルミキサーに投入して粉砕混合し、本例の半導体封止用樹脂組成物を得た。混合条件は、１０００ｒｐｍで１０分間とした。
（比較例２）
表１に記載の原料をミキサー（容器回転Ｖ型ブレンダー）にて常温混合した。混合条件は、３０ｒｐｍで１０分間とした。得られた混合物を８０〜１００℃の加熱ロールで５分間溶融混練し、冷却後粉砕することにより、本例の半導体封止用樹脂組成物を得た。
実施例１〜３で得られた機能性粒子からなる半導体封止用樹脂組成物および比較例１および２で得られた半導体封止用樹脂組成物について、ゲルタイム（秒）、スパイラルフロー（ｃｍ）、タブレット成形性、灰分均一性（％）および４０℃／７日後 保存性（スパイラルフロー残存率）（％）の測定結果を表１に示した。なお、これらの項目は、それぞれ、以下の方法で測定した。
ゲルタイム：１７５℃としたホットプレート上に各例で得られた半導体封止用樹脂組成物からなる試料を置き、試料が溶融後、へらで練りながら硬化するまでの時間を測定した。この時間が短いほど、硬化速度が速いことを示す。
スパイラルフロー：低圧トランスファー成形機（コータキ精機社製、ＫＴＳ−１５）を用いて、ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用金型に、金型温度１７５℃、注入圧力６．９ＭＰa、保圧時間１２０秒の条件で半導体封止用樹脂組成物を注入し、流動長を測定した。単位をｃｍとした。
タブレット成形性：各例で得られた半導体封止用樹脂組成物からなる試料をタブレットに打錠成型した。下記に示す不具合を生じた場合を×、不具合を生じずに、良好にタブレットが得られたものを○、とした。
タブレット成型工程で、金型内面に樹脂が付着して、タブレットの外観に欠損が生じた場合
灰分均一性：各例で得られた半導体封止用樹脂組成物からなる試料をミキサー（容器回転Ｖ型ブレンダー）にて常温混合した。混合条件は、３０ｒｐｍで１０分間とした。得られた混合物の５箇所からサンプリングし、７００℃で焼成した後の残渣の質量比を測定した。単位を％とした。得られた測定結果の最大値から最小値を引いた値を算出した。この数値が小さいほど、成分均一性が良いことを示す。
４０℃／７日後 保存性（スパイラルフロー残存率）：４０℃に温度調節した乾燥機中に各例で得られた半導体封止用樹脂組成物からなる試料を７日間保存した後、スパイラルフローを測定し、保存前後のスパイラルフロー測定結果から残存率（保存後の測定値／保存前の測定値）を求めた。この数値が大きいほど、スパイラルフローの低下が少なく、保存性が良いことを示す。
なお、比較例１で得られた半導体封止用樹脂組成物については、ゲルタイムの測定時に試料がボソボソで均一に溶融しなかった。また、スパイラルフローの測定においても、試料がボソボソで硬化物が不均一だった。
（実施例Ｂ１）
本実施例では、被覆層の材料が異なる複数種の粒子を含む機能性粒子群を製造した。機械式粒子複合化装置として、徳寿工作所社製シータコンポーザを用いた。また、ミキサーとしては容器回転Ｖ型ブレンダーを用いた。
表２に、各粒子における原料の配合（質量比）を示す。
Figure 2012017571
（実施例４）
本実施例では、被覆層の構成材料が異なる８種類の被覆粒子を含む機能性粒子群を製造した。
各被覆層となる原料は予めジェットミルで粉砕した。ジェットミルとして、セイシン企業社製シングルトラックジェットミルを用いた。粉砕条件は高圧ガス圧力０．６ＭＰａとした。
無機充填材８８質量部とエポキシ樹脂１２質量部とを機械式粒子複合化装置に投入して被覆処理をおこない、被覆粒子１を得た。
また、無機充填材８８質量部とフェノール樹脂１２質量部とを機械式粒子複合化装置に投入して被覆処理をおこない、被覆粒子２を得た。
被覆粒子３〜８についても、それぞれ、原料を表２に記載の配合で機械式粒子複合化装置に投入して被覆処理することにより製造した。
攪拌処理条件は、いずれの粒子についても、攪拌翼の周速１０ｍ／ｓで６０分間攪拌処理とした。
得られた被覆粒子１〜８を表３に記載の質量比で配合してミキサーで混合し、本実施例の機能性粒子群を得た。
Figure 2012017571
また、表２の配合で得られた各粒子を表３の配合で混合して得られた機能性粒子群において、各原料の配合比（質量部）は表４に示すようになっている。
また、実施例４で得られた機能性粒子群について、ゲルタイム（秒）、スパイラルフロー（ｃｍ）、タブレット成形性、灰分均一性（％）および４０℃／７日後 保存性（スパイラルフロー残存率）（％）の測定結果を表４に示す。
Figure 2012017571
 なお、実施例１〜４において得られた機能性粒子（群）において、１μｍ未満の微粉の割合は、いずれも１質量％以下であった。
また、各実施例において、レーザー回折式粒度分布測定装置を用いて測定される累積頻度が１０％となる粒子径ｄ１０については、実施例１は９．０μｍ、実施例２は８．８μｍ、実施例３は９．０μｍ、実施例４は９．１であった。
この出願は、２０１０年８月５日に出願された日本出願特願２０１０−１７６０５４を基礎とする優先権を主張し、その開示のすべてをここに取り込む。

Claims (26)

  1. 無機材料により構成された基材粒子と、前記基材粒子を被覆する第一の層と、前記第一の層を被覆する第二の層と、を有する機能性粒子を含み、
    エポキシ樹脂、前記エポキシ樹脂の硬化剤および硬化促進剤のうち、いずれか一または二つの成分が前記第一の層に含まれるとともに、他の成分が前記第二の層に含まれる、機能性粒子。
  2. 請求項１に記載の機能性粒子において、
    前記第一の層が、前記エポキシ樹脂、前記硬化剤および前記硬化促進剤のうち、いずれか一つの成分を含み、
    前記第二の層が、前記エポキシ樹脂、前記硬化剤および前記硬化促進剤のうち、前記第一の層に含まれる成分以外の一方の成分を含む層と、前記第一の層に含まれる成分以外の他方の成分を含む層と、を備える、機能性粒子。
  3. 請求項１に記載の機能性粒子において、
    前記第一および第二の層のうち、一方が前記硬化剤および前記硬化促進剤を含み、他方が前記エポキシ樹脂を含む、機能性粒子。
  4. 請求項１に記載の機能性粒子において、
    前記第一および第二の層のうち、一方が前記エポキシ樹脂および前記硬化剤を含み、他方が前記硬化促進剤を含む、機能性粒子。
  5. 請求項１乃至４いずれか１項に記載の機能性粒子において、当該機能性粒子の前記第一および第二の層の間に、これらを離隔する介在層が設けられた、機能性粒子。
  6. 請求項５に記載の機能性粒子において、前記介在層が、金属水酸化物、カップリング剤、離型剤、イオントラップ剤、着色剤および難燃剤からなる群から選択される一種以上を含む、機能性粒子。
  7. 請求項５または６に記載の機能性粒子において、前記介在層が、シリカ、アルミナおよび窒化ケイ素からなる群から選択される一または二以上の無機材料を含む、機能性粒子。
  8. 請求項５乃至７いずれか１項に記載の機能性粒子において、前記介在層が、ワックス状物質を主材とする、機能性粒子。
  9. 請求項１乃至８いずれか１項に記載の機能性粒子において、前記基材粒子と前記第一の層との間に、前記基材粒子に接して設けられた第三の層を有する、機能性粒子。
  10. 請求項９に記載の機能性粒子において、前記第三の層が、金属水酸化物、カップリング剤、離型剤、イオントラップ剤、着色剤および難燃剤からなる群から選択される一種以上を含む、機能性粒子。
  11. 請求項１乃至１０いずれか１項に記載の機能性粒子において、前記基材粒子の材料が、シリカ、アルミナおよび窒化ケイ素からなる群から選択される一または二以上の無機材料である、機能性粒子。
  12. 請求項１乃至１１いずれか１項に記載の機能性粒子からなる、充填剤。
  13. 無機材料により構成された基材粒子を樹脂で被覆した第一の被覆粒子と、
    前記基材粒子を前記樹脂の硬化剤で被覆した第二の被覆粒子と、
    を含んでなる、機能性粒子群。
  14. 請求項１３に記載の機能性粒子群において、前記無機材料がシリカである、機能性粒子群。
  15. 請求項１３または１４に記載の機能性粒子群において、前記基材粒子を前記樹脂、前記樹脂の硬化剤以外の第三の成分で被覆した第三の被覆粒子をさらに含んでなる、機能性粒子群。
  16. 請求項１５に記載の機能性粒子群において、前記第三の成分が前記樹脂の硬化触媒を含むものである、機能性粒子群。
  17. 請求項１５または１６に記載の機能性粒子群において、前記第三の成分が、難燃剤を含むものである、機能性粒子群。
  18. 請求項１５乃至１７いずれか１項に記載の機能性粒子群において、前記第三の成分が、シリカ、アルミナおよび窒化ケイ素からなる群から選択される１種以上の無機材料を含むものである、機能性粒子群。
  19. 請求項１５乃至１８いずれか１項に記載の機能性粒子群において、前記第三の成分が、ワックス状物質を含むものである、機能性粒子群。
  20. 請求項１５乃至１９いずれか１項に記載の機能性粒子群において、前記第三の成分が、液状原料を含むものである、機能性粒子群。
  21. 請求項１３乃至２０いずれか１項に記載の機能性粒子群からなる、充填剤。
  22. 請求項１２または２１に記載の充填剤において、
    当該充填剤が顆粒状であり、ＪＩＳ標準篩を用いて篩分により測定した粒度分布における、当該充填剤全体に対する１μｍ未満の微粉の割合が５質量％以下である、充填剤。
  23. 請求項１２、２１または２２いずれか１項に記載の充填剤において、
    当該充填剤が顆粒状であり、レーザー回折式粒度分布測定装置を用いて測定される累積頻度が１０％となる粒子径ｄ１０が３μｍ以上である、充填剤。
  24. 請求項１２、２１乃至２３いずれか１項に記載の充填剤を含む、電子部品用樹脂組成物。
  25. 請求項２４に記載の電子部品用樹脂組成物を成形させてなる、電子部品。
  26. 請求項２４に記載の電子部品用樹脂組成物を用いて半導体素子を封止してなる、半導体装置。
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