JP2014197503A - 複合粒子、半導体封止材料およびリチウムイオン二次電池用電極材料 - Google Patents
複合粒子、半導体封止材料およびリチウムイオン二次電池用電極材料 Download PDFInfo
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Abstract
【課題】 本発明の目的は化粧品、香粧品、塗料、インク、蛍光体、電池材料、電子材料等に使用することができる、個々の被覆粒子の分散状態が良好で、均質なシェル構造を有する複合粒子を提供することである。
【解決手段】 本発明の複合粒子は、基材と、基材を覆う被覆層とを有する複合粒子であって、被覆層が複数の被覆粒子で構成され、前記粒子の応力緩和率が５．０％以上であることを特徴とする。
【選択図】 なし
【解決手段】 本発明の複合粒子は、基材と、基材を覆う被覆層とを有する複合粒子であって、被覆層が複数の被覆粒子で構成され、前記粒子の応力緩和率が５．０％以上であることを特徴とする。
【選択図】 なし
Description
本発明は、複合粒子半導体封止材料およびリチウムイオン二次電池用電極材料に関するものである。
基材表面に粒子を複合化させる方法として、化学的及び機械的な力によって複合化を行うメカノケミカル法が一般的に知られている。メカノケミカル法は、さまざまな材料に適用可能であり、設備がシンプルであるため、設備コストが低減されるというメリットがある。
しかし、メカノケミカル法では、被覆する粒子があらかじめ強固な凝集体を形成している場合、凝集体を完全に解砕することが困難である場合が多く、複合化ができたとしても粒子が凝集体として表面に偏在した複合粒子が形成され、基材に対する粒子の被覆率が低下するという問題が生じる。一方、被覆率を向上させるために粒子の量を増加すると、粒子のみからなる凝集体が生成物に多く含まれるとともに、粒子凝集体と基材の複合化物が多量に含まれるといった問題が生じる。このため、メカノケミカル法によって、個々の粒子が分散した状態で基材上に存在した複合粒子を製造することは困難とされている。
また、メカノケミカル法と同じく、複合粒子を乾燥粉体として得る方法に、ガス貧溶媒化法（ＧＡＳ法）が挙げられる。ＧＡＳ法では、被覆層を形成する被覆粒子を良溶媒に溶解させた溶液に粒子を分散させておき、そこへ有機化合物の貧溶媒として液体または超臨界二酸化炭素を混合することにより、被覆粒子を基材表面に析出させ複合粒子を得る。
このようなＧＡＳ法では、複合粒子を得るまでに多量の液体または超臨界二酸化炭素を用いなければならないといった問題があり、この問題を解決するために、特許文献１では、被覆粒子を含有する有機溶剤と母粒子とを乾式混合すること等により、上記問題を解決する発明が記載されている。
しかしながら、上記方法では、排水または排ガスが低減されたとしても、なお多量の排水または排ガスが発生しており、そのため排水が複合粒子中に残存したり、または排ガスにより空隙が形成されたりすることにより、均質なシェア構造をもつ複合粒子が得られにくいという問題があった。
そこで、個々の被覆粒子の分散状態が良好で、均質なシェル構造を有する複合粒子が求められている。
本発明の目的は、個々の被覆粒子の分散状態が良好で、均質なシェル構造を有する複合粒子を提供することである。
このような目的は、以下の（１）〜（８）に記載される本発明により達成される。
（１） 基材と、基材を覆う被覆層とを有する複合粒子であって、
被覆層が複数の被覆粒子で構成され、前記被覆粒子の応力緩和率が５．０％以上であることを特徴とする複合粒子。
（２） 前記複合粒子の平均粒子径は、１０ｎｍ以上３００μｍ以下である前記（１）に記載の複合粒子。
（３） 前記被覆層の平均厚さは、５．０ｎｍ以上５０μｍ以下である前記（１）または（２）に記載の複合粒子。
（４） 前記基材が、無機材料または炭素を含むものである前記（１）ないし（３）のいずれかに記載の複合粒子。
（５） 前記基材の平均重量を（ａ）、前記被覆粒子の平均重量を（ｂ）としたとき、
０．００１０＜（ｂ）／（ａ）＜３０００００である前記（１）ないし（４）のいずれかに記載の複合粒子。
（６） 前記（１）ないし（５）のいずれかに記載の複合粒子を含有することを特徴とする半導体封止材料。
（７） 前記（１）ないし（５）のいずれかに記載の複合粒子を含有することを特徴とする二次電池用電極材料。
（１） 基材と、基材を覆う被覆層とを有する複合粒子であって、
被覆層が複数の被覆粒子で構成され、前記被覆粒子の応力緩和率が５．０％以上であることを特徴とする複合粒子。
（２） 前記複合粒子の平均粒子径は、１０ｎｍ以上３００μｍ以下である前記（１）に記載の複合粒子。
（３） 前記被覆層の平均厚さは、５．０ｎｍ以上５０μｍ以下である前記（１）または（２）に記載の複合粒子。
（４） 前記基材が、無機材料または炭素を含むものである前記（１）ないし（３）のいずれかに記載の複合粒子。
（５） 前記基材の平均重量を（ａ）、前記被覆粒子の平均重量を（ｂ）としたとき、
０．００１０＜（ｂ）／（ａ）＜３０００００である前記（１）ないし（４）のいずれかに記載の複合粒子。
（６） 前記（１）ないし（５）のいずれかに記載の複合粒子を含有することを特徴とする半導体封止材料。
（７） 前記（１）ないし（５）のいずれかに記載の複合粒子を含有することを特徴とする二次電池用電極材料。
本発明によれば、個々の被覆粒子の分散状態が良好で、均質なシェル構造を有する複合粒子を提供することができる。
以下、本発明の複合粒子について詳細に説明する。
本発明の複合粒子は、基材と、基材を覆う被覆層とを有する複合粒子であって、被覆層が複数の被覆粒子で構成され、前記被覆粒子の応力緩和率が５．０％以上であることを特徴とする。
本発明の複合粒子は、基材と、基材を覆う被覆層とを有する複合粒子であって、被覆層が複数の被覆粒子で構成され、前記被覆粒子の応力緩和率が５．０％以上であることを特徴とする。
前記基材は、複数の被覆粒子によって覆われる材料を指す。基材を構成する材料としては、例えば、無機材料、または炭素等の有機材料などから、用途に応じて好適なものを選択することができる。前記無機材料は、例えば溶融シリカ、結晶シリカ、タルク、窒化珪素、アルミナ、ジルコニア、シリコン、スズ、チタン、またはそれらの酸化物などが挙げられる。それらの中でも作業性およびコストの面から、溶融シリカまたは結晶シリカ等のシリカであることが好ましい。 また、前記有機材料としては、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂、炭素を含むもの、炭素単体および有機塩等の有機材料を好適に用いることができる。熱硬化性樹脂としては、例えばエポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、または尿素樹脂等が挙げられるが、これらの中でも強度向上や耐熱性の面から、エポキシ樹脂またはフェノール樹脂を用いることが好ましい。熱可塑性樹脂としては、例えばポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリエチレンテレフタレート、アクリル樹脂等が挙げられる。炭素単体により構成されるものを用いることができ、具体的には黒鉛、難黒鉛化性炭素、カーボンブラックなどが挙げられ、複合粒子の使用用途により好適なものを選択して用いることができる。たとえば、リチウムイオン二次電池用電極材料としては、難黒鉛化性炭素を用いることにより、電池特性を向上することができる。
前記基材の形状は、例えば球形、楕円状、多面体状、針状、紡錘状、扁平状、または金平糖状などが挙げられるが、不特定の形状でも構わない。また、基材の表面は、必要に応じて化学的、または物理的な表面処理が行われていてもよく、添加物等を含んでいてもよい。
前記基材の平均粒径は、特に限定されないが、１０ｎｍ以上、３００μｍ以下であるこ
とが好ましい。より好ましくは５０ｎｍ以上、２００μｍ以下であり、さらに好ましくは１００ｎｍ以上、１００μｍ以下である。基材の平均粒径が前記範囲内であることにより、被覆性が向上し、複合化後のハンドリング性がより向上する。
とが好ましい。より好ましくは５０ｎｍ以上、２００μｍ以下であり、さらに好ましくは１００ｎｍ以上、１００μｍ以下である。基材の平均粒径が前記範囲内であることにより、被覆性が向上し、複合化後のハンドリング性がより向上する。
前記被覆粒子は、被覆層を構成する粒子であり、その応力緩和率が５．０％以上である。前記被覆粒子の応力緩和率が５．０％以上であることにより、被覆層と基材の密着力が高く、均質なシェル構造を有する複合粒子が得られることを本発明者は見出した。
なお、前記応力緩和率は、７％以上６０％以下が好ましく、１０％以上５５％以下がより好ましい。これにより、前記被覆層の基材に対する密着性がさらに向上すると共に被覆粒子同士の凝集を抑止し、前記複合粒子のシェル構造の耐久性および均質性をより向上することができる。
なお、前記応力緩和率は、７％以上６０％以下が好ましく、１０％以上５５％以下がより好ましい。これにより、前記被覆層の基材に対する密着性がさらに向上すると共に被覆粒子同士の凝集を抑止し、前記複合粒子のシェル構造の耐久性および均質性をより向上することができる。
次に、本発明における応力緩和率について説明する。
粉体層を加圧して圧縮した後にその形状を保つと、粉体粒子の変形や容器内の粉体粒子の再配列などによって容器の圧縮端子部や底面部にかかる応力は徐々に減衰する。すなわち、応力が緩和する現象がみられる。この時、粉体層を加圧した際の最大応力に対する応力が十分に緩和するまで時間をおいた後の減衰した分の応力の割合を応力緩和率と呼び、粉体層の粘性挙動の一つの指標となる。ここで、応力緩和率が大きいと粉体層は粘性的に振る舞い粒子同士が付着し易くなり、また変形や展延され易くなるといえる。これにより複合化時の被覆性が良好になり耐久性および均質性が向上する。一方、応力緩和率が小さいと粉体層は弾性的に振る舞い粒子同士の付着性が低下し、変形や展延がされ難くなるといえる。
粉体層を加圧して圧縮した後にその形状を保つと、粉体粒子の変形や容器内の粉体粒子の再配列などによって容器の圧縮端子部や底面部にかかる応力は徐々に減衰する。すなわち、応力が緩和する現象がみられる。この時、粉体層を加圧した際の最大応力に対する応力が十分に緩和するまで時間をおいた後の減衰した分の応力の割合を応力緩和率と呼び、粉体層の粘性挙動の一つの指標となる。ここで、応力緩和率が大きいと粉体層は粘性的に振る舞い粒子同士が付着し易くなり、また変形や展延され易くなるといえる。これにより複合化時の被覆性が良好になり耐久性および均質性が向上する。一方、応力緩和率が小さいと粉体層は弾性的に振る舞い粒子同士の付着性が低下し、変形や展延がされ難くなるといえる。
なお、本発明において応力緩和率は以下に詳述する方法により測定された値を指す。
側面に間隙があり、セルの上下間で前記被覆粒子からなる粉体層のせん断が可能な直径１５ｍｍの円筒形の試料セルに測定試料を入れて、その上に上杵を静かに載せる。その後、上杵を下降させて試料（前記粉体層）に垂直方向に応力をかける。この際に上杵にかかる応力を荷重センサで測定し目標とする応力まで到達したら、（この時の上杵にかかった垂直応力の最大値を最大垂直応力とする）上杵の下降を停止する。荷重センサの値をモニタリングし十分に応力が緩和して変動が小さくなったら、（この時の上杵にかかる垂直応力と最大垂直応力との差を減衰応力とする）下部のセルを１０μｍ／秒で上杵と水平方向に押し込み、セルの上下間の間隙にせん断をかける。この際に下部のセルにかかるせん断方向の応力と、下部のセルにかかる上杵と垂直方向の応力を荷重センサでモニタリングし、せん断方向の応力が最大となった時の値とその時の垂直方向の応力の値を記録する。上杵から試料にかけていた応力を一旦開放し、下部のセルを測定開始前の位置に戻す。再度上杵を下降させて試料に目標とする応力をかけ、前記と同様の方法で試料にせん断をかけた際の各応力の値を記録する。この作業をもう一度繰り返し、計３回の測定結果を記録する。尚、前記の目標とする上杵にかかる応力は測定順に５０Ｎ、１００Ｎ、１５０Ｎとする。３回目に１５０Ｎの垂直応力をかけた際の最大垂直応力に対する減衰応力の割合を、本発明における応力緩和率と定義する。
なお、上述の応力緩和率は、粉体層せん断力測定装置（ＮＳ−Ｓ５００、株式会社ナノシーズ製）により測定することができる。
側面に間隙があり、セルの上下間で前記被覆粒子からなる粉体層のせん断が可能な直径１５ｍｍの円筒形の試料セルに測定試料を入れて、その上に上杵を静かに載せる。その後、上杵を下降させて試料（前記粉体層）に垂直方向に応力をかける。この際に上杵にかかる応力を荷重センサで測定し目標とする応力まで到達したら、（この時の上杵にかかった垂直応力の最大値を最大垂直応力とする）上杵の下降を停止する。荷重センサの値をモニタリングし十分に応力が緩和して変動が小さくなったら、（この時の上杵にかかる垂直応力と最大垂直応力との差を減衰応力とする）下部のセルを１０μｍ／秒で上杵と水平方向に押し込み、セルの上下間の間隙にせん断をかける。この際に下部のセルにかかるせん断方向の応力と、下部のセルにかかる上杵と垂直方向の応力を荷重センサでモニタリングし、せん断方向の応力が最大となった時の値とその時の垂直方向の応力の値を記録する。上杵から試料にかけていた応力を一旦開放し、下部のセルを測定開始前の位置に戻す。再度上杵を下降させて試料に目標とする応力をかけ、前記と同様の方法で試料にせん断をかけた際の各応力の値を記録する。この作業をもう一度繰り返し、計３回の測定結果を記録する。尚、前記の目標とする上杵にかかる応力は測定順に５０Ｎ、１００Ｎ、１５０Ｎとする。３回目に１５０Ｎの垂直応力をかけた際の最大垂直応力に対する減衰応力の割合を、本発明における応力緩和率と定義する。
なお、上述の応力緩和率は、粉体層せん断力測定装置（ＮＳ−Ｓ５００、株式会社ナノシーズ製）により測定することができる。
上述した被覆粒子の応力緩和率を調整する方法としては、被覆粒子の表面を化学的、または物理的に表面処理する方法や、添加物等を加える方法などが挙げられる。これらの中でも、比較的簡単に適切な応力緩和率を得ることができるという理由から、添加物等を加える方法を用いることが好ましい。添加物としては、ナノ粒子の凝集体、または微量の液体などが挙げられる。添加物として、ナノ粒子の凝集体を用いた場合、被覆粒子の表面に前記ナノ粒子が付着し、それが被覆粒子間の引っかかりとなるため、応力緩和率を増加させることができる。また、添加物として、微量の液体を用いた場合、被覆粒子間に液架橋
が生じる。この液架橋が、被覆粒子間の付着力を強めるため、応力緩和率を増加させることができる。また、添加物として、ステアリン酸などの等の高級脂肪酸やステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸亜鉛、モンタン酸カルシウムなどの金属石鹸類、パラフィンワックスなどの有機化合物ワックス等の滑剤を用いることで粒子間の摩擦を低減し応力緩和率を低減させることができる。
が生じる。この液架橋が、被覆粒子間の付着力を強めるため、応力緩和率を増加させることができる。また、添加物として、ステアリン酸などの等の高級脂肪酸やステアリン酸マグネシウム、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸アルミニウム、ステアリン酸亜鉛、モンタン酸カルシウムなどの金属石鹸類、パラフィンワックスなどの有機化合物ワックス等の滑剤を用いることで粒子間の摩擦を低減し応力緩和率を低減させることができる。
前記被覆粒子の材料としては、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂、炭素を含むもの、有機塩等の有機材料を好適に用いることができる。熱硬化性樹脂としては、例えばエポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、または尿素樹脂等が挙げられるが、これらの中でも強度向上や耐熱性の面から、エポキシ樹脂またはフェノール樹脂を用いることが好ましい。熱可塑性樹脂としては、例えばポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリエチレンテレフタレート、アクリル樹脂等が挙げられる。炭素を含むものとしては、具体的には黒鉛、難黒鉛化性炭素、カーボンブラック等の炭素単体が挙げられる。
前記被覆粒子の形状は、例えば球形、楕円状、多面体状、針状、紡錘状、扁平状、または金平糖状などが挙げられるが、不特定の形状でも構わない。また、前記被覆粒子の表面は、必要に応じて化学的、または物理的な表面処理が行われていてもよく、添加物等を含んでいてもよい。
前記被覆粒子の平均粒径は、特に限定されないが、５ｎｍ以上、１００μｍ以下であることが好ましい。より好ましくは１０ｎｍ以上、８０μｍ以下であり、さらに好ましくは３０ｎｍ以上、５０μｍ以下である。前記被覆粒子の平均粒径が前記範囲内であることにより、被覆性が向上し、複合化後のハンドリング性がより向上する。
前記複合粒子の平均粒子径は、複合粒子を使用する用途に応じて変更することができるが、１０ｎｍ以上、３００μｍ以下であることが好ましい。より好ましくは５０ｎｍ以上、２００μｍ以下であり、さらに好ましくは１００ｎｍ以上、１００μｍ以下である。平均粒子径が前記範囲内であることにより、粒子同士の凝集を抑制することができ、かつ平滑性を有することができるようになる。
前記複合粒子の平均粒子径は、具体的には、以下の方法により測定される平均粒子径ｄ５０（メジアン径）を指す。
メジアン径：フランホーファー回折理論およびミーの散乱理論による解析を利用したレーザー回折散乱式粒度分布測定装置（堀場製作所製ＬＡ−９５０Ｖ２）を用いて、湿式法にて測定を行い、体積基準で粒度分布を解析し粉体をある粒子径から２つに分けたとき、大きい側と小さい側が等量となる径をメジアン径とする。湿式法での測定では、純水５０ｍｌ中に測定試料を少量（数ｍｇ程度。試料により測定に最適な量を調整する。）を加えた後、界面活性剤を添加し、超音波バス中で３分間処理し、試料が分散した溶液を用いる。
メジアン径：フランホーファー回折理論およびミーの散乱理論による解析を利用したレーザー回折散乱式粒度分布測定装置（堀場製作所製ＬＡ−９５０Ｖ２）を用いて、湿式法にて測定を行い、体積基準で粒度分布を解析し粉体をある粒子径から２つに分けたとき、大きい側と小さい側が等量となる径をメジアン径とする。湿式法での測定では、純水５０ｍｌ中に測定試料を少量（数ｍｇ程度。試料により測定に最適な量を調整する。）を加えた後、界面活性剤を添加し、超音波バス中で３分間処理し、試料が分散した溶液を用いる。
前記複合粒子の被覆層の平均厚さは、複合粒子を使用する用途に応じて変更することができるが、一般的には、５．０ｎｍ以上、５０μｍ以下であることが好ましい。より好ましくは２０ｎｍ以上、２０μｍ以下であり、さらに好ましくは５０ｎｍ以上、１０μｍ以下である。被覆層の平均厚さを上述の範囲とすることにより、前記被覆層が安定して形状を維持することができ、かつ、被覆粒子としての機能を効果的に発現することができる。なお、前記被覆層は、一定の厚さで形成されていることが好ましいが、例えば、部分によって厚さにムラがあってもよいし、基材の一部が被覆粒子に覆われていなくても用いることができる。
前記被覆層の平均厚さは、下記の方法により算出することができる。
日本電子社製クロスセクションポリッシャＳＭ−０９０１０を用いて、複合粒子を切断し断面を露出する。露出した複合粒子断面を日本電子社製走査電子顕微鏡ＪＳＭ−７４０１Ｆを用いて観察し、得られた画像の基材粒子と被覆層の界面から複合粒子最外面までの平均距離を画像解析より求めて算出した。
日本電子社製クロスセクションポリッシャＳＭ−０９０１０を用いて、複合粒子を切断し断面を露出する。露出した複合粒子断面を日本電子社製走査電子顕微鏡ＪＳＭ−７４０１Ｆを用いて観察し、得られた画像の基材粒子と被覆層の界面から複合粒子最外面までの平均距離を画像解析より求めて算出した。
前記複合粒子において、前記基材の平均重量を（ａ）、前記被覆粒子の平均重量を（ｂ）としたとき、特に限定されないが、０．００１０＜（ｂ）／（ａ）＜３０００００であることが好ましい。より好ましくは０．０１０＜（ｂ）／（ａ）＜５００００であり、さらに好ましくは０．０５０＜（ｂ）／（ａ）＜１００００である。基材と被覆粒子の平均重量を上述の範囲とすることにより、前記被覆層が安定して形状を維持することができ、かつ、被覆粒子としての機能を効果的に発現することができる。なお前記平均重量は、各複合粒子における基材および被覆粒子のそれぞれの重量の平均値を指す。
製造された複合粒子から、上記（ｂ）／（ａ）を求める方法について説明する。
例えば、一定量の複合粒子の重量（ｃ）’および基材数（ｄ）を測定した後に、複合粒子から被覆粒子を取り除き、基材のみを取り出し基材の重量（ａ）’を測定することにより、被覆粒子の重量（ｂ）’＝（ｃ）’−（ａ）’を求める。さらに、被覆粒子の平均重量（ｂ）＝（ｂ）’／（ｄ）および基材の平均重量（ａ）＝（ａ）’／（ｄ）を算出することにより、上記（ｂ）／（ａ）を求めることができる。なお、（ｂ）／（ａ）＝（ｂ）’／（ａ）’であり、基材数（ｄ）を測定せずとも、（ｂ）／（ａ）を求めることができる。
なお、複合粒子から被覆粒子を取り除く方法としては、被覆粒子が樹脂など加熱分解する材質の場合はマッフル炉などで加熱分解により、基材より取り除くことができる。また、完全に加熱分解することが難しい場合は、複合粒子に対し液中で超音波を照射し被覆粒子のみを溶融させる、もしくは、物理的に基材から被覆粒子を剥がす方法等が挙げられる。
また、複合粒子の断面をＦＥ−ＳＥＭ等で観察して被膜の厚みを測定し、基材および被覆粒子の密度から基材の重量（ａ）および被覆粒子の重量（ｂ）を算出し、（ｂ）／（ａ）を求めることもできる。
例えば、一定量の複合粒子の重量（ｃ）’および基材数（ｄ）を測定した後に、複合粒子から被覆粒子を取り除き、基材のみを取り出し基材の重量（ａ）’を測定することにより、被覆粒子の重量（ｂ）’＝（ｃ）’−（ａ）’を求める。さらに、被覆粒子の平均重量（ｂ）＝（ｂ）’／（ｄ）および基材の平均重量（ａ）＝（ａ）’／（ｄ）を算出することにより、上記（ｂ）／（ａ）を求めることができる。なお、（ｂ）／（ａ）＝（ｂ）’／（ａ）’であり、基材数（ｄ）を測定せずとも、（ｂ）／（ａ）を求めることができる。
なお、複合粒子から被覆粒子を取り除く方法としては、被覆粒子が樹脂など加熱分解する材質の場合はマッフル炉などで加熱分解により、基材より取り除くことができる。また、完全に加熱分解することが難しい場合は、複合粒子に対し液中で超音波を照射し被覆粒子のみを溶融させる、もしくは、物理的に基材から被覆粒子を剥がす方法等が挙げられる。
また、複合粒子の断面をＦＥ−ＳＥＭ等で観察して被膜の厚みを測定し、基材および被覆粒子の密度から基材の重量（ａ）および被覆粒子の重量（ｂ）を算出し、（ｂ）／（ａ）を求めることもできる。
＜複合粒子の作製方法＞
複合粒子を作製する方法としては、例えば機械的粒子複合化装置を使用する方法、基材の表面に被覆粒子を化学的に生成させる方法等が挙げられる。中でも、機械的粒子複合化装置を使用する方法が好ましい。これにより、基材の表面を効率良く、簡便に被覆粒子により被覆させることができる。
複合粒子を作製する方法としては、例えば機械的粒子複合化装置を使用する方法、基材の表面に被覆粒子を化学的に生成させる方法等が挙げられる。中でも、機械的粒子複合化装置を使用する方法が好ましい。これにより、基材の表面を効率良く、簡便に被覆粒子により被覆させることができる。
ここで、上記機械的粒子複合化装置とは、複数種の粉体等の原料に対して圧縮力やせん断力および衝撃力を含む機械的作用を加えることで、複数種の粉体等の原料同士が結合した粉体を得ることができる装置である。機械的作用を加える方式としては、一つあるいは複数の撹拌翼等を備えた回転体と撹拌翼等の先端部と近接した内周面を備えた混合容器を有し、撹拌翼等を回転させる方式や、撹拌翼等を固定し、または回転させながら混合容器を回転させる等の方式が挙げられる。撹拌翼等の形状については、機械的作用を加えることができれば特に制限はなく、楕円型や板状等が挙げられる。また、撹拌翼等は、回転方向に対して角度をもってもよい。また、混合容器はその内面に溝等の加工を施してもよい。
上記攪拌翼等を高速回転させることにより、個々の基材および被覆粒子に圧縮力やせん断力および衝撃力を含む機械的作用を加えることで、基材の表面に、被覆粒子により構成される被覆層が形成される。
前記機械的粒子複合化装置としては、たとえば、奈良機械製作所社製ハイブリダイゼーション、川崎重工業社製クリプトロン、ホソカワミクロン社製メカノフュージョンおよびノビルタ、徳寿工作所社製シータコンポーザ、岡田精工社製メカノミル、日本コークス製ＣＯＭＰＯＳＩ、宇部興産社製ＣＦミル等が挙げられるが、この限りではない。
前記攪拌翼等の回転速度は、周速１〜５０ｍ／ｓ、期待する処理効果の観点からは、７ｍ／ｓ以上とし、好ましくは１０ｍ／ｓ以上とする。また、処理時の発熱抑制および過粉砕防止の観点からは、攪拌翼の回転速度をたとえば３５ｍ／ｓ以下、好ましくは２５ｍ／ｓ以下とする。前記下限値以上であることにより充填材の表面が被覆材料により十分に被覆され、前記上限値以下であることにより、処理時の発熱を抑制し、過粉砕を防止することができる。
混合中の容器内の温度は、基材、被覆粒子に応じて設定されるが、たとえば５℃以上５０℃以下とし、基材や被覆粒子の少なくとも一部に有機材料を使用する場合は、有機物の溶融防止の観点から、４０℃以下が好ましく、より好ましくは２５℃以下である。ただし、容器を加温し、有機物を溶融させた状態で処理することも可能である。また、混合時間は、原料に応じて設定されるが、たとえば３０秒以上１２０分以下とし、好ましくは１分以上、９０分以下であり、さらに好ましくは１０分以上、６０分以下である。前記下限値以上とすることで、基材の表面が粒子で十分に被覆され、前記上限値以下であることにより、生産性が向上する。
本発明の複合粒子は、粒子分散性を要求される製品に対して広く用いることができる。たとえば、化粧品、香粧品、塗料、インク、蛍光体、半導体封止材料等の電子材料、二次電池用電極材料等の電池材料等に前記複合粒子を用いることができる。
以下、本発明を実施例および比較例に基づいて詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
（実施例１）
基材であるシリカ（溶融球状シリカ、電気化学工業社製、平均粒子径Ｄ５０：６０．９μｍ）８６．０質量部と被覆粒子であるエポキシ樹脂（ＹＸ４０００、三菱化学社製）１４．０質量部とを機械的粒子複合化装置（ホソカワミクロン社製、ノビルタ）に投入した。ジャケットをチラー水にて１５℃に保ちながら攪拌翼の周速１２ｍ／ｓで１０分間攪拌処理することにより被覆処理をおこない、複合粒子を得た。
なお、前記エポキシ樹脂は被覆処理に用いる前に、平均粒子径Ｄ５０：４．６μｍになるまでシングルトラック・ジェットミル（ＦＳ−４、セイシン企業社製）を用いて、圧力０．６ＭＰａ、粉砕処理量１ｋｇ／時間で粉砕処理を行なった。
基材であるシリカ（溶融球状シリカ、電気化学工業社製、平均粒子径Ｄ５０：６０．９μｍ）８６．０質量部と被覆粒子であるエポキシ樹脂（ＹＸ４０００、三菱化学社製）１４．０質量部とを機械的粒子複合化装置（ホソカワミクロン社製、ノビルタ）に投入した。ジャケットをチラー水にて１５℃に保ちながら攪拌翼の周速１２ｍ／ｓで１０分間攪拌処理することにより被覆処理をおこない、複合粒子を得た。
なお、前記エポキシ樹脂は被覆処理に用いる前に、平均粒子径Ｄ５０：４．６μｍになるまでシングルトラック・ジェットミル（ＦＳ−４、セイシン企業社製）を用いて、圧力０．６ＭＰａ、粉砕処理量１ｋｇ／時間で粉砕処理を行なった。
（実施例２）
基材であるシリカを９９．０質量部、被覆粒子であるエポキシ樹脂を１．０質量部とした以外は実施例１と同様の処理をおこない、複合粒子を得た。
基材であるシリカを９９．０質量部、被覆粒子であるエポキシ樹脂を１．０質量部とした以外は実施例１と同様の処理をおこない、複合粒子を得た。
（実施例３）
基材であるシリカ（溶融球状シリカ、電気化学工業社製、平均粒子径Ｄ５０：６０．９μｍ）８６．０質量部と被覆粒子である下記式（１）の有機フォスフォニウム塩（Ｃ０３−ＭＢ、住友ベークライト社製）１４．０質量部とを機械的粒子複合化装置（ホソカワミクロン社製、ノビルタ）に投入した。ジャケットをチラー水にて１５℃に保ちながら攪拌翼の周速１２ｍ／ｓで１０分間攪拌処理することにより被覆処理をおこない、複合粒子を
得た。
なお、前記有機フォスフォニウム塩は被覆処理に用いる前に、平均粒子径Ｄ５０：８．７μｍになるまでシングルトラック・ジェットミル（ＦＳ−４、セイシン企業社製）を用いて、圧力０．６ＭＰａ、粉砕処理量１ｋｇ／時間で粉砕処理を行なった。
基材であるシリカ（溶融球状シリカ、電気化学工業社製、平均粒子径Ｄ５０：６０．９μｍ）８６．０質量部と被覆粒子である下記式（１）の有機フォスフォニウム塩（Ｃ０３−ＭＢ、住友ベークライト社製）１４．０質量部とを機械的粒子複合化装置（ホソカワミクロン社製、ノビルタ）に投入した。ジャケットをチラー水にて１５℃に保ちながら攪拌翼の周速１２ｍ／ｓで１０分間攪拌処理することにより被覆処理をおこない、複合粒子を
得た。
なお、前記有機フォスフォニウム塩は被覆処理に用いる前に、平均粒子径Ｄ５０：８．７μｍになるまでシングルトラック・ジェットミル（ＦＳ−４、セイシン企業社製）を用いて、圧力０．６ＭＰａ、粉砕処理量１ｋｇ／時間で粉砕処理を行なった。
（実施例４）
基材であるシリカを９９．０質量部、被覆粒子である有機フォスフォニウム塩を１．０質量部とした以外は実施例３と同様の処理をおこない、複合粒子を得た。
基材であるシリカを９９．０質量部、被覆粒子である有機フォスフォニウム塩を１．０質量部とした以外は実施例３と同様の処理をおこない、複合粒子を得た。
（実施例５）
基材であるシリカ（溶融球状シリカ、電気化学工業社製、平均粒子径Ｄ５０：６０．９μｍ）８６．０質量部と被覆粒子であるフェノール樹脂（Ａ−１０８７、住友ベークライト社製）１４．０質量部とを機械的粒子複合化装置（ホソカワミクロン社製、ノビルタ）に投入した。ジャケットをチラー水にて１５℃に保ちながら攪拌翼の周速１２ｍ／ｓで１０分間攪拌処理することにより被覆処理をおこない、複合粒子を得た。
なお、前記フェノール樹脂は被覆処理に用いる前に、平均粒子径Ｄ５０：４．１μｍになるまでシングルトラック・ジェットミル（ＦＳ−４、セイシン企業社製）を用いて、圧力０．６ＭＰａ、粉砕処理量１ｋｇ／時間で粉砕処理を行なった。
基材であるシリカ（溶融球状シリカ、電気化学工業社製、平均粒子径Ｄ５０：６０．９μｍ）８６．０質量部と被覆粒子であるフェノール樹脂（Ａ−１０８７、住友ベークライト社製）１４．０質量部とを機械的粒子複合化装置（ホソカワミクロン社製、ノビルタ）に投入した。ジャケットをチラー水にて１５℃に保ちながら攪拌翼の周速１２ｍ／ｓで１０分間攪拌処理することにより被覆処理をおこない、複合粒子を得た。
なお、前記フェノール樹脂は被覆処理に用いる前に、平均粒子径Ｄ５０：４．１μｍになるまでシングルトラック・ジェットミル（ＦＳ−４、セイシン企業社製）を用いて、圧力０．６ＭＰａ、粉砕処理量１ｋｇ／時間で粉砕処理を行なった。
（実施例６）
基材であるシリカを９９．０質量部、被覆粒子であるフェノール樹脂を１．０質量部とした以外は実施例５と同様の処理をおこない、複合粒子を得た。
基材であるシリカを９９．０質量部、被覆粒子であるフェノール樹脂を１．０質量部とした以外は実施例５と同様の処理をおこない、複合粒子を得た。
（実施例７）
基材であるシリカ（溶融球状シリカ、電気化学工業社製、平均粒子径Ｄ５０：６０．９μｍ）８６．０質量部と被覆粒子であるカーボン（＃５、三菱化学社製、平均粒子径Ｄ５０：８０ｎｍ）１４．０質量部とを機械的粒子複合化装置（ホソカワミクロン社製、ノビルタ）に投入した。ジャケットをチラー水にて１５℃に保ちながら攪拌翼の周速１２ｍ／ｓで１０分間攪拌処理することにより被覆処理をおこない、複合粒子を得た。
基材であるシリカ（溶融球状シリカ、電気化学工業社製、平均粒子径Ｄ５０：６０．９μｍ）８６．０質量部と被覆粒子であるカーボン（＃５、三菱化学社製、平均粒子径Ｄ５０：８０ｎｍ）１４．０質量部とを機械的粒子複合化装置（ホソカワミクロン社製、ノビルタ）に投入した。ジャケットをチラー水にて１５℃に保ちながら攪拌翼の周速１２ｍ／ｓで１０分間攪拌処理することにより被覆処理をおこない、複合粒子を得た。
（実施例８）
基材であるシリカを９９．０質量部、被覆粒子であるカーボンを１．０質量部とした以外は実施例７と同様の処理をおこない、複合粒子を得た。
基材であるシリカを９９．０質量部、被覆粒子であるカーボンを１．０質量部とした以外は実施例７と同様の処理をおこない、複合粒子を得た。
（実施例９）
基材であるシリカ（溶融球状シリカ、電気化学工業社製、平均粒子径Ｄ５０：６０．９μｍ）８６．０質量部と被覆粒子である水酸化アルミニウム（ＣＬ−３０３、住友化学社製、平均粒子径Ｄ５０：５．２μｍ）１４．０質量部とを機械的粒子複合化装置（ホソカワミクロン社製、ノビルタ）に投入した。ジャケットをチラー水にて１５℃に保ちながら攪拌翼の周速１２ｍ／ｓで１０分間攪拌処理することにより被覆処理をおこない、複合粒子を得た。
基材であるシリカ（溶融球状シリカ、電気化学工業社製、平均粒子径Ｄ５０：６０．９μｍ）８６．０質量部と被覆粒子である水酸化アルミニウム（ＣＬ−３０３、住友化学社製、平均粒子径Ｄ５０：５．２μｍ）１４．０質量部とを機械的粒子複合化装置（ホソカワミクロン社製、ノビルタ）に投入した。ジャケットをチラー水にて１５℃に保ちながら攪拌翼の周速１２ｍ／ｓで１０分間攪拌処理することにより被覆処理をおこない、複合粒子を得た。
（実施例１０）
基材であるシリカを９９．０質量部、被覆粒子である水酸化アルミニウムを１．０質量部とした以外は実施例９と同様の処理をおこない、複合粒子を得た。
基材であるシリカを９９．０質量部、被覆粒子である水酸化アルミニウムを１．０質量部とした以外は実施例９と同様の処理をおこない、複合粒子を得た。
（実施例１１）
基材であるアクリル粒子（ＦＨ−Ｓ０５０、東洋紡績社製、平均粒子径Ｄ５０：５０．０μｍ）８６．０質量部と被覆粒子であるエポキシ樹脂（ＹＸ４０００、三菱化学社製）１４．０質量部とを機械的粒子複合化装置（ホソカワミクロン社製、ノビルタ）に投入した。ジャケットをチラー水にて１５℃に保ちながら攪拌翼の周速１２ｍ／ｓで１０分間攪拌処理することにより被覆処理をおこない、複合粒子を得た。
なお、前記エポキシ樹脂は被覆処理に用いる前に、平均粒子径Ｄ５０：４．６μｍになるまでシングルトラック・ジェットミル（ＦＳ−４、セイシン企業社製）を用いて、圧力０．６ＭＰａ、粉砕処理量１ｋｇ／時間で粉砕処理を行なった。
基材であるアクリル粒子（ＦＨ−Ｓ０５０、東洋紡績社製、平均粒子径Ｄ５０：５０．０μｍ）８６．０質量部と被覆粒子であるエポキシ樹脂（ＹＸ４０００、三菱化学社製）１４．０質量部とを機械的粒子複合化装置（ホソカワミクロン社製、ノビルタ）に投入した。ジャケットをチラー水にて１５℃に保ちながら攪拌翼の周速１２ｍ／ｓで１０分間攪拌処理することにより被覆処理をおこない、複合粒子を得た。
なお、前記エポキシ樹脂は被覆処理に用いる前に、平均粒子径Ｄ５０：４．６μｍになるまでシングルトラック・ジェットミル（ＦＳ−４、セイシン企業社製）を用いて、圧力０．６ＭＰａ、粉砕処理量１ｋｇ／時間で粉砕処理を行なった。
（実施例１２）
基材であるアクリル粒子を９９．０質量部、被覆粒子であるエポキシ樹脂を１．０質量部とした以外は実施例１１と同様の処理をおこない、複合粒子を得た。
基材であるアクリル粒子を９９．０質量部、被覆粒子であるエポキシ樹脂を１．０質量部とした以外は実施例１１と同様の処理をおこない、複合粒子を得た。
（比較例１）
基材であるシリカ（溶融球状シリカ、電気化学工業社製、平均粒子径Ｄ５０：６０．９μｍ）８６．０質量部と被覆粒子であるシリカ（溶融球状シリカ、電気化学工業社製、平均粒子径Ｄ５０：５．０μｍ）１４．０質量部とを機械的粒子複合化装置（ホソカワミクロン社製、ノビルタ）に投入した。ジャケットをチラー水にて１５℃に保ちながら攪拌翼の周速１２ｍ／ｓで１０分間攪拌処理することにより被覆処理をおこない、複合粒子を得た。
基材であるシリカ（溶融球状シリカ、電気化学工業社製、平均粒子径Ｄ５０：６０．９μｍ）８６．０質量部と被覆粒子であるシリカ（溶融球状シリカ、電気化学工業社製、平均粒子径Ｄ５０：５．０μｍ）１４．０質量部とを機械的粒子複合化装置（ホソカワミクロン社製、ノビルタ）に投入した。ジャケットをチラー水にて１５℃に保ちながら攪拌翼の周速１２ｍ／ｓで１０分間攪拌処理することにより被覆処理をおこない、複合粒子を得た。
（比較例２）
基材であるシリカ（平均粒子径Ｄ５０：６０．９μｍ）を９９．０質量部、被覆粒子であるシリカ（平均粒子径Ｄ５０：５．０μｍ）を１．０質量部とした以外は比較例１と同様の処理をおこない、複合粒子を得た。
基材であるシリカ（平均粒子径Ｄ５０：６０．９μｍ）を９９．０質量部、被覆粒子であるシリカ（平均粒子径Ｄ５０：５．０μｍ）を１．０質量部とした以外は比較例１と同様の処理をおこない、複合粒子を得た。
各実施例および比較例で得られた複合粒子について、下記の通り評価を行なった。結果を表１に示す。
（応力緩和率の測定）
粉体層せん断力測定装置（ＮＳ−Ｓ５００、株式会社ナノシーズ製）を用いて、各実施例および比較例における被覆粒子からなる粉体層の応力緩和率を測定した。側面に間隙があり、セルの上下間で前記被覆粒子からなる粉体層のせん断が可能な直径１５ｍｍの円筒形の試料セルに測定試料を入れて、その上に上杵を静かに載せた。その後、上杵を下降させて試料（前記粉体層）に垂直方向に応力をかける。この際に上杵にかかる応力を荷重センサで測定し目標とする応力まで到達したら、（この時の上杵にかかった垂直応力の最大値を最大垂直応力とした）上杵の下降を停止した。荷重センサの値をモニタリングし十分に応力が緩和して変動が小さくなったら、（この時の上杵にかかる垂直応力と最大垂直応力との差を減衰応力とした）下部のセルを１０μｍ／秒で上杵と水平方向に押し込み、セルの上下間の間隙にせん断をかけた。この際に下部のセルにかかるせん断方向の応力と、下部のセルにかかる上杵と垂直方向の応力を荷重センサでモニタリングし、せん断方向の応力が最大となった時の値とその時の垂直方向の応力の値を記録した。上杵から試料にかけていた応力を一旦開放し、下部のセルを測定開始前の位置に戻した。再度上杵を下降させて試料に目標とする応力をかけ、前記と同様の方法で試料にせん断をかけた際の各応力の値を記録した。この作業をもう一度繰り返し、計３回の測定結果を記録した。尚、前記
の目標とする上杵にかかる応力は測定順に５０Ｎ、１００Ｎ、１５０Ｎとした。３回目に１５０Ｎの垂直応力をかけた際の最大垂直応力に対する減衰応力の割合を算出し応力緩和率を求めた。
粉体層せん断力測定装置（ＮＳ−Ｓ５００、株式会社ナノシーズ製）を用いて、各実施例および比較例における被覆粒子からなる粉体層の応力緩和率を測定した。側面に間隙があり、セルの上下間で前記被覆粒子からなる粉体層のせん断が可能な直径１５ｍｍの円筒形の試料セルに測定試料を入れて、その上に上杵を静かに載せた。その後、上杵を下降させて試料（前記粉体層）に垂直方向に応力をかける。この際に上杵にかかる応力を荷重センサで測定し目標とする応力まで到達したら、（この時の上杵にかかった垂直応力の最大値を最大垂直応力とした）上杵の下降を停止した。荷重センサの値をモニタリングし十分に応力が緩和して変動が小さくなったら、（この時の上杵にかかる垂直応力と最大垂直応力との差を減衰応力とした）下部のセルを１０μｍ／秒で上杵と水平方向に押し込み、セルの上下間の間隙にせん断をかけた。この際に下部のセルにかかるせん断方向の応力と、下部のセルにかかる上杵と垂直方向の応力を荷重センサでモニタリングし、せん断方向の応力が最大となった時の値とその時の垂直方向の応力の値を記録した。上杵から試料にかけていた応力を一旦開放し、下部のセルを測定開始前の位置に戻した。再度上杵を下降させて試料に目標とする応力をかけ、前記と同様の方法で試料にせん断をかけた際の各応力の値を記録した。この作業をもう一度繰り返し、計３回の測定結果を記録した。尚、前記
の目標とする上杵にかかる応力は測定順に５０Ｎ、１００Ｎ、１５０Ｎとした。３回目に１５０Ｎの垂直応力をかけた際の最大垂直応力に対する減衰応力の割合を算出し応力緩和率を求めた。
（複合化状態の確認）
複合粒子の複合化状態は複合粒子の表面を走査電子顕微鏡で観察して下記の基準で判断した。
尚、観察時の基材表面における被覆粒子の面積の割合を被着率と定義した。
Ａ：基材表面のほとんどの領域に被覆粒子の付着が確認された。（被着率９０％以上）
Ｂ：基材表面の一部に、被覆粒子の付着がない部位が確認された。（被着率５０％以上９０％未満）
Ｃ：前記複合処理時間が１０分の時点で被覆粒子の残存がみられ、基材表面の一部の領域のみに被覆粒子の付着が確認された。（被着率５０％未満）
複合粒子の複合化状態は複合粒子の表面を走査電子顕微鏡で観察して下記の基準で判断した。
尚、観察時の基材表面における被覆粒子の面積の割合を被着率と定義した。
Ａ：基材表面のほとんどの領域に被覆粒子の付着が確認された。（被着率９０％以上）
Ｂ：基材表面の一部に、被覆粒子の付着がない部位が確認された。（被着率５０％以上９０％未満）
Ｃ：前記複合処理時間が１０分の時点で被覆粒子の残存がみられ、基材表面の一部の領域のみに被覆粒子の付着が確認された。（被着率５０％未満）
（複合粒子の平均粒径（メジアン径））
レーザー回折散乱式粒度分布測定装置（堀場製作所製、ＬＡ−９５０Ｖ２）を用いて、湿式法にて測定を行った。純水５０ｍｌ中に複合粒子を加えた後、界面活性剤を添加し、超音波バス中で３分間処理し、試料が分散した溶液を用いて測定を行い、体積基準で粒度分布を解析し複合粒子をある粒径から２つに分けたとき、大きい側と小さい側が等量となる粒径を平均粒径とした。
レーザー回折散乱式粒度分布測定装置（堀場製作所製、ＬＡ−９５０Ｖ２）を用いて、湿式法にて測定を行った。純水５０ｍｌ中に複合粒子を加えた後、界面活性剤を添加し、超音波バス中で３分間処理し、試料が分散した溶液を用いて測定を行い、体積基準で粒度分布を解析し複合粒子をある粒径から２つに分けたとき、大きい側と小さい側が等量となる粒径を平均粒径とした。
（被覆層の厚さ）
日本電子社製クロスセクションポリッシャＳＭ−０９０１０を用いて、複合粒子を切断し断面を露出した。露出した複合粒子断面を日本電子社製走査電子顕微鏡ＪＳＭ−７４０１Ｆを用いて観察し、得られた画像の基材粒子と被覆層の界面と複合粒子最外面をトレースして両界面間の平均距離を画像解析より求めて算出した。
日本電子社製クロスセクションポリッシャＳＭ−０９０１０を用いて、複合粒子を切断し断面を露出した。露出した複合粒子断面を日本電子社製走査電子顕微鏡ＪＳＭ−７４０１Ｆを用いて観察し、得られた画像の基材粒子と被覆層の界面と複合粒子最外面をトレースして両界面間の平均距離を画像解析より求めて算出した。
（基材の平均重量（ｂ）／被覆粒子の平均重量（ａ））
複合粒子の断面をＦＥ−ＳＥＭ（日本電子製、ＪＳＭ−７４０１Ｆ）で観察して被膜の厚みを測定し、基材および被覆粒子の密度から基材の重量（ａ）および被覆粒子の重量（ｂ）を算出し、（ｂ）／（ａ）を算出した。
複合粒子の断面をＦＥ−ＳＥＭ（日本電子製、ＪＳＭ−７４０１Ｆ）で観察して被膜の厚みを測定し、基材および被覆粒子の密度から基材の重量（ａ）および被覆粒子の重量（ｂ）を算出し、（ｂ）／（ａ）を算出した。
下記表１において、各実施例および比較例の原料の配合比および複合粒子の評価結果を示す。
本発明の複合粒子は、個々の被覆粒子の分散状態が良好で、均質なシェル構造を有する複合粒子であり、化粧品、香粧品、塗料、インク、蛍光体、電池材料、電子材料等に使用することができる。
Claims (7)
- 基材と、基材を覆う被覆層とを有する複合粒子であって、
被覆層が複数の被覆粒子で構成され、前記被覆粒子の応力緩和率が５．０％以上であることを特徴とする複合粒子。 - 前記複合粒子の平均粒子径は、１０ｎｍ以上３００μｍ以下である請求項２に記載の複合粒子。
- 前記被覆層の平均厚さは、５．０ｎｍ以上５０μｍ以下である請求項１または２に記載の複合粒子。
- 前記基材が、無機材料または炭素を含むものである請求項１ないし３のいずれかに記載の複合粒子。
- 前記基材の平均重量を（ａ）、前記被覆粒子の平均重量を（ｂ）としたとき、
０．００１０＜（ｂ）／（ａ）＜３０００００である請求項１ないし４のいずれかに記載の複合粒子。 - 請求項１ないし５のいずれかに記載の複合粒子を含有することを特徴とする半導体封止材料。
- 請求項１ないし５のいずれかに記載の複合粒子を含有することを特徴とする二次電池用電極材料。
Priority Applications (1)
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| JP2013073136A JP2014197503A (ja) | 2013-03-29 | 2013-03-29 | 複合粒子、半導体封止材料およびリチウムイオン二次電池用電極材料 |
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|---|---|
| JP2014197503A true JP2014197503A (ja) | 2014-10-16 |
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