JP4201619B2 - 非水電解質二次電池、及びそれに使用する電極の製造方法 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明が属する技術分野】
本発明は、非水電解質二次電池、及びそれに使用する電極の製造方法に係り、更に詳しくは、内部短絡防止用絶縁層を有する非水電解質二次電池、及びそれに使用する電極の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
携帯型の電子機器の急速な普及に伴い、それに使用される電池への要求仕様は、年々厳しくなり、特に小型・薄型化、高容量でサイクル特性が優れ、性能の安定したものが要求されている。そして、二次電池分野では他の電池に比べて高エネルギー密度であるリチウム非水電解質二次電池が注目され、このリチウム非水電解質二次電池の占める割合は二次電池市場において大きな伸びを示している。
【０００３】
このリチウム非水電解質二次電池は、細長いシート状の銅箔等からなる負極芯体（集電体）の両面に負極用活物質合剤を被膜状に塗布した負極と、細長いシート状のアルミニウム箔等からなる正極芯体の両面に正極用活物質合剤を被膜状に塗布した正極との間に、微多孔性ポリプロピレンフィルム等からなるセパレータを配置し、負極及び正極をセパレータにより互いに絶縁した状態で円柱状又は楕円形状に巻回した後、角型電池の場合は更に巻回電極体を押し潰して偏平状に形成し、負極及び正極の各所定部分にそれぞれ負極リード及び正極リードを接続して所定形状の外装内に収納した構成を有している。
【０００４】
ところが、このような巻回電極体の製造に際しては、負極材及び正極材から巻芯に巻回するための負極及び正極が切り出されるが、その際に負極及び正極の切断端部、すなわち金属材からなる負極芯体及び正極芯体の切断端部にばりが発生する。このばりが発生している状態で巻回電極体を押しつぶし成形すると、ばりにより隣接するセパレータが突き破られ、このばりを介して負極と正極とが電気的に導通して短絡回路が形成される。するとこの短絡回路により、電池はその使用中に異常な熱を発生し、容量低下を招き、しかも電池寿命を短くする原因にもなっていた。
【０００５】
そのため、例えば、下記特許文献１及び２には、正極、セパレータ、負極のうち少なくとも正極リードに対向する部分の負極に、正極と負極とをセパレータを介在させて重ねた状態で形成される電極巻回体の製造時に、負極を位置決めし、電極巻回体が形成される際に正極との短絡の原因となる正極側及び／又は負極側に生じているばりの高さよりも厚い所定の絶縁テープを、位置決めされた負極の少なくとも一方の面における正極との短絡想定位置に貼着させた非水電解質二次電池が開示されている。そのうち下記特許文献１に開示されている非水電解質二次電池の電極及びその製造方法を図８を用いて説明する。
【０００６】
図８は、下記特許文献１に開示されている非水電解質二次電池の電極巻回体の構成を示す。巻芯７０はシート状の２枚の絶縁性セパレータ７２と７４の一端近傍を折り返すように挟んでいる。正極芯体７６は、中央部の両面に正極活物質合剤層７８が形成されており、先端ＣＴの近傍の両面には正極活物質合剤層が形成されておらず、正極芯体部が露出している。正極リード８０は、正極芯体７６の上の正極芯体露出部に接合されている。負極芯体８２は、中央部の両面に負極活物質合剤層８４が形成されており、先端ＣＴの近傍の両面には負極合剤が塗布されておらず、負極芯体露出部となっている。
【０００７】
正極芯体７６は巻芯７０とセパレータ７２の間に挟まれて巻回され、負極芯体８２は２枚のセパレータ７２と７４の間に挟まれて巻回される。負極芯体８２の先端ＣＴがセパレータ７２を挟んで対向する正極芯体７６の部分の巻芯７０側の面に正極リード８０が接合されている。すなわち、正極芯体７６上で正極リード８０が接合されている部分は、セパレータ７２を挟んで負極芯体８２の先端ＣＴの端部と対向している。
【０００８】
かかる構成のものにおいては、正極芯体７６と負極芯体８２が短絡してしまうのを防止するために、以下の構成が採用されている。すなわち、
（１）正極リード８０が接合された正極芯体７６の部分のうちセパレータ７２を挟んで負極シート８６の先端ＣＴの周辺部分に対向する正極芯体７６の面を絶縁性材料８８で被覆する。
（２）正極リード８０が接合された正極芯体７６の部分とそれに対向する負極シート８６の先端ＣＴの周辺部分の間にあるセパレータ７２の部分のうち正極シート９０又は負極シート８６のいずれかに対向する面を絶縁性材料９２で被覆する。
（３）正極リード８０が接合された正極芯体７６の部分にセパレータ７２を挟んで対向する負極シート８６の先端ＣＴの周辺部分の面を絶縁性材料９４で被覆する。
【０００９】
この場合、上記の３つの手段のうちの１つを施せば十分である。すなわち、絶縁性材料８８で正極芯体７６を被覆すれば、正極リード８０のバリは絶縁性材料８８に保護され、セパレータ７２は破損しない。また、絶縁性材料９４で負極芯体８２を被覆すれば、正極リード８０のバリがセパレータ７２を貫通しても絶縁性材料９４によって保護される。更に、絶縁性材料９２をセパレータ７２のいずれかの面に被覆した場合にも、上記と同様な作用が生じる。
以上が絶縁性材料８８、９２、９４の作用であるが、この絶縁性材料８８、９２、９４は樹脂を塗布又は塗り付けたり、絶縁テープを貼り付けたりすれば良いが、粘着性絶縁テープが好ましいとされている。
【００１０】
【特許文献１】
特開平１０−２４１７３７号公報（段落［００１８］〜［００２７］、［００４０］〜［００５０］、図１、図５、図７）
【特許文献２】
特開２００２−４２８８１号公報（第３頁右蘭〜第４頁左欄、図８）
【００１１】
上述のような従来例によれば、正極及び負極の作製時に生じたばりによる問題点は十分に解決することができるはずのものであるが、ばりの発生を極限まで抑制させて製造された非水電解質二次電池、特に角型の非水電解質二次電池には依然として正極及び負極間の短絡現象が見受けられた。
【００１２】
本発明者らはこの原因を種々検討した結果、この短絡は電極のばりだけに起因するものではなく、製造工程における活物質の脱落や製造装置の磨耗により、正極の活物質未塗布部分上すなわち芯体露出部上に導電性の粒子が付着し、この導電性粒子が巻回電極体を押しつぶし成形した際や、電池の充放電による極板の膨張によりセパレータを突き破り、この導電性粒子を介して負極と正極とが電気的に導通して短絡回路が形成されることに起因するものであり、この場合、この短絡は、図８の符号９９に示した正極の活物質未塗布部分と負極の負極合剤塗布部分が対向している部分において非常に高率で発生することを見出した。
【００１３】
リチウムイオン電池に代表される非水電解質二次電池において、充電時に正極活物質から放出されたリチウムイオンを負極活物質に円滑に吸蔵するために、負極合剤層は必ず正極合剤塗布部を越えてセパレータを介して対向していなければならない。したがって、非水電解質二次電池には上述の正極の活物質未塗布部分と負極の負極合剤塗布部分が対向している部分は少なからず存在し、この部分での導電性粒子が原因となる内部短絡対策は急務である。
【００１４】
加えて、従来から短絡防止に用いられている絶縁粘着テープは、極板切断工程や電極体成形工程などの電池製造工程において粘着剤が製造装置に付着するので、頻繁に装置を清掃する必要があり、生産性が低下するという問題があった。
【００１５】
そこで、本発明者等は上述のような問題点を解決すべく種々検討を重ねた結果、図１（Ａ）及び（Ｂ）に示すように、正極の正極合剤未塗布部分と負極の負極合剤塗布部分が対向している部分に熱溶着方式により、室温では粘着性がほとんどなく、６０〜１２０℃で接着性が増す糊材を塗布した絶縁層を設ければ、電極間の内部短絡が生じ難く、また電池製造工程の清掃頻度を減らすことができるので、非水電解質二次電池の製造効率が向上することを見出し、本発明を完成するに至ったのである。なお、図１（Ａ）及び図１（Ｂ）においては、図８と同一の構成部分には同じ符号を付することとしてその詳細な説明は省略する。
【００１６】
すなわち、本発明は、導電性粉体によるセパレータの貫通に基づく正極及び負極の内部短絡を防止することができるようになした非水電解質二次電池、及びそれに使用する電極の製造方法を提供することを目的とする。
【００１７】
本発明の上記目的は以下の構成により達成し得る。すなわち、本発明の第１の態様によれば、
金属製芯体箔上にリチウムイオンを吸蔵放出する正極活物質を含む正極合剤を塗布した正極と、
金属製芯体箔上にリチウムイオンを吸蔵放出する負極活物質を含む負極合剤を塗布した負極と、がセパレータを介して積層巻回された渦巻電極体を有する非水電解質二次電池において、
前記正極の正極合剤が前記金属製芯体箔上に塗布されていない正極合剤未塗布部分であって、前記負極における負極合剤塗布部分と前記セパレータを介して対向している部分には、熱溶着方式により、室温では粘着性がほとんどなく、６０〜１２０℃で接着性が増す糊材を塗布した絶縁層が形成されている非水電解質二次電池が提供される。
係る態様によれば、正極の正極合剤未塗布部分と負極の負極合剤塗布部分が対向している部分を絶縁層で被覆しているので、脱落した活物質や製造装置の磨耗等により生じた導電性の粒子が付着しても、当該部分における内部短絡が防止できるようになる。
【００１８】
加えて、絶縁層にはいずれも従来の絶縁テープのような常温で粘着性を有する糊材が存在していないために、この糊材による色々な問題点を避けることができるだけでなく、絶縁層形成を容易に自動化することができるようになる。
【００１９】
係る態様においては、前記絶縁層は、厚みが１０μｍ以上２００μｍ以下であることが好ましい。この程度の厚さであれば、導電性粉末の付着による内部短絡を有効に防止することができる。
【００２０】
また、係る態様においては、ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン、ポリ塩化ビニル、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステル、ポリイミド、ポリアミド、ポリフエニレンサルファイド等の基材フィルムの片面に、室温では粘着性がほとんどなく、６０〜１２０℃、好ましくは７０〜１００℃で接着性が増す糊材（例えば、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレンアクリレート、エチレンメタクリル酸など）を塗布した熱溶着テープを用いるのが好ましい。
【００２１】
また、本発明の第２の態様によれば、少なくとも、下記の（１）〜（５）の工程を有することを特徴とする非水電解質二次電池用電極の製造方法が提供される。
（１）シート状の金属製芯体に、間欠的かつ所定幅に、熱溶着方式により、室温では粘着性がほとんどなく、６０〜１２０℃で接着性が増す糊材を塗布した絶縁層を形成する工程、
（２）前記絶縁層の間の金属製芯体上にリチウムイオンを吸蔵放出する正極活物質を含む正極合剤スラリーを供給して、正極活物質合剤層と正極活物質合剤層が形成されていない芯体露出部とをそれぞれ一個おきに形成する工程、
（３）前記正極活物質合剤層を乾燥する工程、
（４）前記正極活物質合剤層をロールプレスして表面が一定の厚さになるようにする工程、
（５）前記芯体露出部で切断する工程。
【００２２】
また、本発明の第３の態様によれば、少なくとも、下記の（１）〜（５）の工程を有することを特徴とする非水電解質二次電池用電極の製造方法が提供される。
（１）シート状の金属製芯体に間欠的にかつ所定幅にリチウムイオンを吸蔵放出する正極活物質を含む正極合剤スラリーを供給して正極活物質合剤層を形成する工程、
（２）前記正極活物質合剤層を乾燥する工程、
（３）該正極活物質合剤層をロールプレスして表面が一定の厚さになるようにする工程、
（４）前記各正極活物質合剤層の両端に熱溶着方式によって所定幅の室温では粘着性がほとんどなく、６０〜１２０℃で接着性が増す糊材が塗布された絶縁層を前記活物質合剤層との間に隙間が生じないように形成し、かつ隣り合う絶縁層の間には金属製芯体が露出するように形成する工程、
（５）前記金属製芯体の露出部分で切断する工程。
【００２３】
係る本発明の第２及び第３の態様によれば、容易に本願発明の第１の態様に述べた非水電解質二次電池を製造することができるようになる。
【００２４】
【発明の実施の形態】
【実施例】
以下、図面を参照にして本発明の実施例を説明する。ただし、以下に示す実施例は本発明の技術思想を具体化するための非水電解質角型二次電池及びそれに使用する電極の製造方法を例示するものであって、本発明をこの非水電解質角型二次電池に特定することを意図するものではなく、円筒形や楕円型のものにも等しく適用し得るものである。
【００２５】
＜参考例１〜３、比較１〜２＞
参考例１〜３及び比較例１〜２として、図２に示すように、絶縁層を樹脂塗布乾燥方式により製造した。まず、正極芯体（集電体）１０として普通に使用されている幅広のアルミニウム箔のロール（図示せず）を準備し、図２において下方から上方に向けて連続的に走行させた。塗工樹脂１２としてＮ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）溶液にポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を２０％溶解させたものを使用し、ギアポンプ１４、電磁弁１６及びダイコーター１８からなる絶縁層形成手段１９により、所定間隔ごとに所定長さに押出して塗布することにより絶縁層２０を形成した。絶縁層２０の厚さを、ギアポンプ１４を制御して塗布量を変えることにより、５μｍ（比較例１）、１０μｍ（参考例１）、５０μｍ（参考例２）、１８０μｍ（参考例３）及び３００μｍ（比較例２）と変えて、５種類のサンプルを作成し、塗布長さは位置検出器（図示せず）を用いて電磁弁１６を電気的に制御することにより全て所定の一定値に保った。
【００２６】
その後、正極合剤スラリー２２を同様にギアポンプ２４、電磁弁２６及びダイコーター２８からなる正極活物質合剤層形成手段２９により、隣り合う２つの絶縁層２０の間に１個おきに正極合剤スラリー２２を押出して塗布した。次いで、１２０℃に加熱することにより水分及びＮＭＰを蒸発させた後、常法に従ってロールプレスにより正極合剤を圧縮して正極活物質合剤層３０を形成し、スリッター装置で所定幅に切断して正極を得た。得られた正極の絶縁層２０と正極活物質合剤層３０の境界部は、図３に示すように、正極活物質合剤層３０が絶縁層２０の一部分を覆っていたが、正極活物質合剤層３０の厚さは全体として均一であった。
【００２７】
なお、図２及び図３においては、正極芯体１０のもう一方の面側にも、同様の絶縁層形成手段及び正極活物質合剤層形成手段が存在しており、絶縁層及び正極活物質合剤層が形成されているが、図面上では省略されている。
【００２８】
得られた５種類の正極を用い、更に比較例３として絶縁層２０を有しないものも使用し、常法に従いセパレータ及び負極とを重ねて巻回し、公称６００ｍＡｈ規格の密閉型リチウム角型二次電池用の外装缶内に挿入できるように各電極の長さを調節して、各サンプル毎に１０００個ずつ密閉型リチウム角型二次電池Ａ（比較例１）、Ｂ（参考例１）、Ｃ（参考例２）、Ｄ（参考例３）、Ｅ（比較例２）及びＨ（比較例３）を作製した。電池Ａ〜Ｅそれぞれのサンプル毎の初期放電容量の平均値を絶縁層２０を有しない電池Ｈ（比較例３）の電池の充放電容量を基準に規格化し、その相対値を調べた結果を表１に示した。
【００２９】
さらに、本発明、参考例及び比較例の効果を確認するために、作成した電池を４．５Ｖまで充電した後、４０℃で３ケ月保存する内部短絡加速試験を行い、その結果を表１にまとめて示した。なお、表１において、「○」印は１０００個のサンプル中１個も内部短絡が生じなかったことを示し、「×」印は１０００個のサンプル中１個以上内部短絡を生じたことを示すものである。
【００３０】
＜参考例４、比較例４＞
参考例４としては、絶縁層の樹脂塗布をホットメルト方式で正極板製造の際に実施した。すなわち、図４に示すように、ポリプロピレン９５部、水添テンペル（商品名）樹脂５部を２００℃で溶解混合した塗工樹脂を、１８０℃に加熱した加熱溶融装置３２で溶かし、ギアポンプ３４で塗布量を制御しながら、切換電磁弁３６及び加熱ダイスロット３８を介して押出しを行い、予め正極芯体４０上に間欠的に形成されている所定長さの正極活物質合剤層４２の前後に絶縁層４４を形成した。なお、塗布位置及び塗布長さの制御は、位置検出器（図示せず）を使用し、切換電磁弁３６を電気的に制御しながら行って一定に保った。形成された絶縁層４４は、図５（Ａ）に示すように、傾斜状に形成され、また、一部分が正極活物質合剤層４２上に広がっているがその厚さは極めて薄かった。
【００３１】
また、比較例４として、図５（Ｂ）に示すように、従来の糊材付き絶縁テープ４６（厚さ５０μｍ）を一部正極活物質合剤層と重なるように、また、その重なり部の長さが参考例４における塗工樹脂の重なり部の長さと同じになるように形成したものを作製した。得られたそれぞれの正極板を使用して、参考例１〜３と同様に、密閉型リチウム角型二次電池を作成して同様の試験を行った結果を表１にまとめて示した。
【００３２】
＜実施例１＞
実施例１としては、上部がポリプロピレン（ＰＰ）製の絶縁テープ及び下部がエチレン酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）製の熱可塑性樹脂からなる熱溶着テープ４８を使用し、参考例４と同様に正極板製造の際に実施した。すなわち、図５に示すように、予め正極芯体５０上に所定長さ及び厚さに形成された正極活物質合剤層５２を形成したものを連続的にヒートロール５４上を通過させ、テープ保持部５６に保持された所定長に切断された熱溶着テープ４８を位置検出器（図示せず）を利用して自動的に正極活物質合剤層５２の前後に貼付した。その際、熱溶着テープは硬質であるので、正確に正極活物質合剤層５２との間に隙間や重複が生じないようにぴったり貼付することができた。得られたそれぞれの正極板を使用して、参考例１〜３と同様に、密閉型リチウム角型二次電池を作成して同様の試験を行った結果を表１にまとめて示した。
【００３３】
【表１】
【００３４】
表１の結果から、以下のことが理解できる。すなわち、比較例１は、絶縁層の厚さが５μｍと薄すぎるため、絶縁層がない比較例３と比較しても初期放電容量の低下はないが、内部短絡加速試験中には１０００サンプル中２個が内部短絡を起こしてしまった。また、比較例２は、絶縁層の厚さが３００μｍと厚すぎたため、これが初期放電容量の低下につながったものと考えられ、また、内部短絡加速試験中に内部短絡を起こした試料は存在しなかった。以上の結果を必要に応じて内挿して考察すると、絶縁層の厚さは１０〜２００μｍが好適であり、より好ましくは１０〜１００μｍであることがわかった。
【００３５】
また、比較例４として示した従来の絶縁テープの貼着法では、内部短絡を有効に防止することができたが、極板のスリッター工程において、スリッター刃に糊材が付着して、切断精度が低下し、頻繁にスリッター刃の清掃が必要になった。これに対し、塗工乾燥方式、ホットメルトコーティング方式、熱溶着方式においては、スリッター刃に糊材が付着することなく、スリッター刃を清掃せずとも切断制度を維持することができた。
【００３６】
なお、表１の結果から、実施例１で使用した熱溶着方式の場合は、絶縁層を樹脂塗布乾燥方式により製造した上記の参考例１〜３ないしホットメルト方式により上記の参考例４の場合と同等の作用効果を奏していることは明らかである。
【００３７】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明によれば、電極巻回体形成時に導電性粉体によるセパレータの貫通に基づく正極及び負極の内部短絡を有効に防止することができる非水電解質二次電池が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明の非水電解質二次電池における絶縁層形成部分の拡大横断面図である。
【図２】 参考例１〜３及び比較例１〜２で使用した絶縁層を樹脂塗布乾燥方式で形成するための装置の概略図である。
【図３】 参考例１〜３及び比較例１〜２で製造された絶縁層と活物質合剤層との間の関係を説明するための拡大図である。
【図４】 参考例４で使用した絶縁層をホットメルト法で形成するための装置の概略図である。
【図５】 図５（Ａ）は参考例４で製造された絶縁層と活物質合剤層との間の関係を説明するための拡大図であり、図５（Ｂ）は比較例４で製造された絶縁層と活物質合剤層との間の関係を説明するための拡大図である。
【図６】 実施例１で使用した絶縁層を熱溶着方式で形成するための装置の概略図である。
【図７】 実施例１で製造された絶縁層と活物質合剤層との間の関係を説明するための拡大図である。
【図８】 従来例の非水電解質二次電池の電極巻回体の構成を示す図である。
【符号の説明】
１０、４０、５０ 金属製芯体
１２ 樹脂溶液
１４、２４、３４ ギアポンプ
１６、２６、３６ 電磁弁
１８、２８、３８ ダイヘッド
２０、４４、４８ 絶縁層
３０、４２、５２ 活物質合剤層
３２ 塗工樹脂加熱融解槽
ＰＰ ポリプロピレン
ＥＶＡ エチレン−酢酸ビニル共重合体
【発明が属する技術分野】
本発明は、非水電解質二次電池、及びそれに使用する電極の製造方法に係り、更に詳しくは、内部短絡防止用絶縁層を有する非水電解質二次電池、及びそれに使用する電極の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
携帯型の電子機器の急速な普及に伴い、それに使用される電池への要求仕様は、年々厳しくなり、特に小型・薄型化、高容量でサイクル特性が優れ、性能の安定したものが要求されている。そして、二次電池分野では他の電池に比べて高エネルギー密度であるリチウム非水電解質二次電池が注目され、このリチウム非水電解質二次電池の占める割合は二次電池市場において大きな伸びを示している。
【０００３】
このリチウム非水電解質二次電池は、細長いシート状の銅箔等からなる負極芯体（集電体）の両面に負極用活物質合剤を被膜状に塗布した負極と、細長いシート状のアルミニウム箔等からなる正極芯体の両面に正極用活物質合剤を被膜状に塗布した正極との間に、微多孔性ポリプロピレンフィルム等からなるセパレータを配置し、負極及び正極をセパレータにより互いに絶縁した状態で円柱状又は楕円形状に巻回した後、角型電池の場合は更に巻回電極体を押し潰して偏平状に形成し、負極及び正極の各所定部分にそれぞれ負極リード及び正極リードを接続して所定形状の外装内に収納した構成を有している。
【０００４】
ところが、このような巻回電極体の製造に際しては、負極材及び正極材から巻芯に巻回するための負極及び正極が切り出されるが、その際に負極及び正極の切断端部、すなわち金属材からなる負極芯体及び正極芯体の切断端部にばりが発生する。このばりが発生している状態で巻回電極体を押しつぶし成形すると、ばりにより隣接するセパレータが突き破られ、このばりを介して負極と正極とが電気的に導通して短絡回路が形成される。するとこの短絡回路により、電池はその使用中に異常な熱を発生し、容量低下を招き、しかも電池寿命を短くする原因にもなっていた。
【０００５】
そのため、例えば、下記特許文献１及び２には、正極、セパレータ、負極のうち少なくとも正極リードに対向する部分の負極に、正極と負極とをセパレータを介在させて重ねた状態で形成される電極巻回体の製造時に、負極を位置決めし、電極巻回体が形成される際に正極との短絡の原因となる正極側及び／又は負極側に生じているばりの高さよりも厚い所定の絶縁テープを、位置決めされた負極の少なくとも一方の面における正極との短絡想定位置に貼着させた非水電解質二次電池が開示されている。そのうち下記特許文献１に開示されている非水電解質二次電池の電極及びその製造方法を図８を用いて説明する。
【０００６】
図８は、下記特許文献１に開示されている非水電解質二次電池の電極巻回体の構成を示す。巻芯７０はシート状の２枚の絶縁性セパレータ７２と７４の一端近傍を折り返すように挟んでいる。正極芯体７６は、中央部の両面に正極活物質合剤層７８が形成されており、先端ＣＴの近傍の両面には正極活物質合剤層が形成されておらず、正極芯体部が露出している。正極リード８０は、正極芯体７６の上の正極芯体露出部に接合されている。負極芯体８２は、中央部の両面に負極活物質合剤層８４が形成されており、先端ＣＴの近傍の両面には負極合剤が塗布されておらず、負極芯体露出部となっている。
【０００７】
正極芯体７６は巻芯７０とセパレータ７２の間に挟まれて巻回され、負極芯体８２は２枚のセパレータ７２と７４の間に挟まれて巻回される。負極芯体８２の先端ＣＴがセパレータ７２を挟んで対向する正極芯体７６の部分の巻芯７０側の面に正極リード８０が接合されている。すなわち、正極芯体７６上で正極リード８０が接合されている部分は、セパレータ７２を挟んで負極芯体８２の先端ＣＴの端部と対向している。
【０００８】
かかる構成のものにおいては、正極芯体７６と負極芯体８２が短絡してしまうのを防止するために、以下の構成が採用されている。すなわち、
（１）正極リード８０が接合された正極芯体７６の部分のうちセパレータ７２を挟んで負極シート８６の先端ＣＴの周辺部分に対向する正極芯体７６の面を絶縁性材料８８で被覆する。
（２）正極リード８０が接合された正極芯体７６の部分とそれに対向する負極シート８６の先端ＣＴの周辺部分の間にあるセパレータ７２の部分のうち正極シート９０又は負極シート８６のいずれかに対向する面を絶縁性材料９２で被覆する。
（３）正極リード８０が接合された正極芯体７６の部分にセパレータ７２を挟んで対向する負極シート８６の先端ＣＴの周辺部分の面を絶縁性材料９４で被覆する。
【０００９】
この場合、上記の３つの手段のうちの１つを施せば十分である。すなわち、絶縁性材料８８で正極芯体７６を被覆すれば、正極リード８０のバリは絶縁性材料８８に保護され、セパレータ７２は破損しない。また、絶縁性材料９４で負極芯体８２を被覆すれば、正極リード８０のバリがセパレータ７２を貫通しても絶縁性材料９４によって保護される。更に、絶縁性材料９２をセパレータ７２のいずれかの面に被覆した場合にも、上記と同様な作用が生じる。
以上が絶縁性材料８８、９２、９４の作用であるが、この絶縁性材料８８、９２、９４は樹脂を塗布又は塗り付けたり、絶縁テープを貼り付けたりすれば良いが、粘着性絶縁テープが好ましいとされている。
【００１０】
【特許文献１】
特開平１０−２４１７３７号公報（段落［００１８］〜［００２７］、［００４０］〜［００５０］、図１、図５、図７）
【特許文献２】
特開２００２−４２８８１号公報（第３頁右蘭〜第４頁左欄、図８）
【００１１】
上述のような従来例によれば、正極及び負極の作製時に生じたばりによる問題点は十分に解決することができるはずのものであるが、ばりの発生を極限まで抑制させて製造された非水電解質二次電池、特に角型の非水電解質二次電池には依然として正極及び負極間の短絡現象が見受けられた。
【００１２】
本発明者らはこの原因を種々検討した結果、この短絡は電極のばりだけに起因するものではなく、製造工程における活物質の脱落や製造装置の磨耗により、正極の活物質未塗布部分上すなわち芯体露出部上に導電性の粒子が付着し、この導電性粒子が巻回電極体を押しつぶし成形した際や、電池の充放電による極板の膨張によりセパレータを突き破り、この導電性粒子を介して負極と正極とが電気的に導通して短絡回路が形成されることに起因するものであり、この場合、この短絡は、図８の符号９９に示した正極の活物質未塗布部分と負極の負極合剤塗布部分が対向している部分において非常に高率で発生することを見出した。
【００１３】
リチウムイオン電池に代表される非水電解質二次電池において、充電時に正極活物質から放出されたリチウムイオンを負極活物質に円滑に吸蔵するために、負極合剤層は必ず正極合剤塗布部を越えてセパレータを介して対向していなければならない。したがって、非水電解質二次電池には上述の正極の活物質未塗布部分と負極の負極合剤塗布部分が対向している部分は少なからず存在し、この部分での導電性粒子が原因となる内部短絡対策は急務である。
【００１４】
加えて、従来から短絡防止に用いられている絶縁粘着テープは、極板切断工程や電極体成形工程などの電池製造工程において粘着剤が製造装置に付着するので、頻繁に装置を清掃する必要があり、生産性が低下するという問題があった。
【００１５】
そこで、本発明者等は上述のような問題点を解決すべく種々検討を重ねた結果、図１（Ａ）及び（Ｂ）に示すように、正極の正極合剤未塗布部分と負極の負極合剤塗布部分が対向している部分に熱溶着方式により、室温では粘着性がほとんどなく、６０〜１２０℃で接着性が増す糊材を塗布した絶縁層を設ければ、電極間の内部短絡が生じ難く、また電池製造工程の清掃頻度を減らすことができるので、非水電解質二次電池の製造効率が向上することを見出し、本発明を完成するに至ったのである。なお、図１（Ａ）及び図１（Ｂ）においては、図８と同一の構成部分には同じ符号を付することとしてその詳細な説明は省略する。
【００１６】
すなわち、本発明は、導電性粉体によるセパレータの貫通に基づく正極及び負極の内部短絡を防止することができるようになした非水電解質二次電池、及びそれに使用する電極の製造方法を提供することを目的とする。
【００１７】
本発明の上記目的は以下の構成により達成し得る。すなわち、本発明の第１の態様によれば、
金属製芯体箔上にリチウムイオンを吸蔵放出する正極活物質を含む正極合剤を塗布した正極と、
金属製芯体箔上にリチウムイオンを吸蔵放出する負極活物質を含む負極合剤を塗布した負極と、がセパレータを介して積層巻回された渦巻電極体を有する非水電解質二次電池において、
前記正極の正極合剤が前記金属製芯体箔上に塗布されていない正極合剤未塗布部分であって、前記負極における負極合剤塗布部分と前記セパレータを介して対向している部分には、熱溶着方式により、室温では粘着性がほとんどなく、６０〜１２０℃で接着性が増す糊材を塗布した絶縁層が形成されている非水電解質二次電池が提供される。
係る態様によれば、正極の正極合剤未塗布部分と負極の負極合剤塗布部分が対向している部分を絶縁層で被覆しているので、脱落した活物質や製造装置の磨耗等により生じた導電性の粒子が付着しても、当該部分における内部短絡が防止できるようになる。
【００１８】
加えて、絶縁層にはいずれも従来の絶縁テープのような常温で粘着性を有する糊材が存在していないために、この糊材による色々な問題点を避けることができるだけでなく、絶縁層形成を容易に自動化することができるようになる。
【００１９】
係る態様においては、前記絶縁層は、厚みが１０μｍ以上２００μｍ以下であることが好ましい。この程度の厚さであれば、導電性粉末の付着による内部短絡を有効に防止することができる。
【００２０】
また、係る態様においては、ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン、ポリ塩化ビニル、ポリエチレンテレフタレート等のポリエステル、ポリイミド、ポリアミド、ポリフエニレンサルファイド等の基材フィルムの片面に、室温では粘着性がほとんどなく、６０〜１２０℃、好ましくは７０〜１００℃で接着性が増す糊材（例えば、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレンアクリレート、エチレンメタクリル酸など）を塗布した熱溶着テープを用いるのが好ましい。
【００２１】
また、本発明の第２の態様によれば、少なくとも、下記の（１）〜（５）の工程を有することを特徴とする非水電解質二次電池用電極の製造方法が提供される。
（１）シート状の金属製芯体に、間欠的かつ所定幅に、熱溶着方式により、室温では粘着性がほとんどなく、６０〜１２０℃で接着性が増す糊材を塗布した絶縁層を形成する工程、
（２）前記絶縁層の間の金属製芯体上にリチウムイオンを吸蔵放出する正極活物質を含む正極合剤スラリーを供給して、正極活物質合剤層と正極活物質合剤層が形成されていない芯体露出部とをそれぞれ一個おきに形成する工程、
（３）前記正極活物質合剤層を乾燥する工程、
（４）前記正極活物質合剤層をロールプレスして表面が一定の厚さになるようにする工程、
（５）前記芯体露出部で切断する工程。
【００２２】
また、本発明の第３の態様によれば、少なくとも、下記の（１）〜（５）の工程を有することを特徴とする非水電解質二次電池用電極の製造方法が提供される。
（１）シート状の金属製芯体に間欠的にかつ所定幅にリチウムイオンを吸蔵放出する正極活物質を含む正極合剤スラリーを供給して正極活物質合剤層を形成する工程、
（２）前記正極活物質合剤層を乾燥する工程、
（３）該正極活物質合剤層をロールプレスして表面が一定の厚さになるようにする工程、
（４）前記各正極活物質合剤層の両端に熱溶着方式によって所定幅の室温では粘着性がほとんどなく、６０〜１２０℃で接着性が増す糊材が塗布された絶縁層を前記活物質合剤層との間に隙間が生じないように形成し、かつ隣り合う絶縁層の間には金属製芯体が露出するように形成する工程、
（５）前記金属製芯体の露出部分で切断する工程。
【００２３】
係る本発明の第２及び第３の態様によれば、容易に本願発明の第１の態様に述べた非水電解質二次電池を製造することができるようになる。
【００２４】
【発明の実施の形態】
【実施例】
以下、図面を参照にして本発明の実施例を説明する。ただし、以下に示す実施例は本発明の技術思想を具体化するための非水電解質角型二次電池及びそれに使用する電極の製造方法を例示するものであって、本発明をこの非水電解質角型二次電池に特定することを意図するものではなく、円筒形や楕円型のものにも等しく適用し得るものである。
【００２５】
＜参考例１〜３、比較１〜２＞
参考例１〜３及び比較例１〜２として、図２に示すように、絶縁層を樹脂塗布乾燥方式により製造した。まず、正極芯体（集電体）１０として普通に使用されている幅広のアルミニウム箔のロール（図示せず）を準備し、図２において下方から上方に向けて連続的に走行させた。塗工樹脂１２としてＮ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）溶液にポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）を２０％溶解させたものを使用し、ギアポンプ１４、電磁弁１６及びダイコーター１８からなる絶縁層形成手段１９により、所定間隔ごとに所定長さに押出して塗布することにより絶縁層２０を形成した。絶縁層２０の厚さを、ギアポンプ１４を制御して塗布量を変えることにより、５μｍ（比較例１）、１０μｍ（参考例１）、５０μｍ（参考例２）、１８０μｍ（参考例３）及び３００μｍ（比較例２）と変えて、５種類のサンプルを作成し、塗布長さは位置検出器（図示せず）を用いて電磁弁１６を電気的に制御することにより全て所定の一定値に保った。
【００２６】
その後、正極合剤スラリー２２を同様にギアポンプ２４、電磁弁２６及びダイコーター２８からなる正極活物質合剤層形成手段２９により、隣り合う２つの絶縁層２０の間に１個おきに正極合剤スラリー２２を押出して塗布した。次いで、１２０℃に加熱することにより水分及びＮＭＰを蒸発させた後、常法に従ってロールプレスにより正極合剤を圧縮して正極活物質合剤層３０を形成し、スリッター装置で所定幅に切断して正極を得た。得られた正極の絶縁層２０と正極活物質合剤層３０の境界部は、図３に示すように、正極活物質合剤層３０が絶縁層２０の一部分を覆っていたが、正極活物質合剤層３０の厚さは全体として均一であった。
【００２７】
なお、図２及び図３においては、正極芯体１０のもう一方の面側にも、同様の絶縁層形成手段及び正極活物質合剤層形成手段が存在しており、絶縁層及び正極活物質合剤層が形成されているが、図面上では省略されている。
【００２８】
得られた５種類の正極を用い、更に比較例３として絶縁層２０を有しないものも使用し、常法に従いセパレータ及び負極とを重ねて巻回し、公称６００ｍＡｈ規格の密閉型リチウム角型二次電池用の外装缶内に挿入できるように各電極の長さを調節して、各サンプル毎に１０００個ずつ密閉型リチウム角型二次電池Ａ（比較例１）、Ｂ（参考例１）、Ｃ（参考例２）、Ｄ（参考例３）、Ｅ（比較例２）及びＨ（比較例３）を作製した。電池Ａ〜Ｅそれぞれのサンプル毎の初期放電容量の平均値を絶縁層２０を有しない電池Ｈ（比較例３）の電池の充放電容量を基準に規格化し、その相対値を調べた結果を表１に示した。
【００２９】
さらに、本発明、参考例及び比較例の効果を確認するために、作成した電池を４．５Ｖまで充電した後、４０℃で３ケ月保存する内部短絡加速試験を行い、その結果を表１にまとめて示した。なお、表１において、「○」印は１０００個のサンプル中１個も内部短絡が生じなかったことを示し、「×」印は１０００個のサンプル中１個以上内部短絡を生じたことを示すものである。
【００３０】
＜参考例４、比較例４＞
参考例４としては、絶縁層の樹脂塗布をホットメルト方式で正極板製造の際に実施した。すなわち、図４に示すように、ポリプロピレン９５部、水添テンペル（商品名）樹脂５部を２００℃で溶解混合した塗工樹脂を、１８０℃に加熱した加熱溶融装置３２で溶かし、ギアポンプ３４で塗布量を制御しながら、切換電磁弁３６及び加熱ダイスロット３８を介して押出しを行い、予め正極芯体４０上に間欠的に形成されている所定長さの正極活物質合剤層４２の前後に絶縁層４４を形成した。なお、塗布位置及び塗布長さの制御は、位置検出器（図示せず）を使用し、切換電磁弁３６を電気的に制御しながら行って一定に保った。形成された絶縁層４４は、図５（Ａ）に示すように、傾斜状に形成され、また、一部分が正極活物質合剤層４２上に広がっているがその厚さは極めて薄かった。
【００３１】
また、比較例４として、図５（Ｂ）に示すように、従来の糊材付き絶縁テープ４６（厚さ５０μｍ）を一部正極活物質合剤層と重なるように、また、その重なり部の長さが参考例４における塗工樹脂の重なり部の長さと同じになるように形成したものを作製した。得られたそれぞれの正極板を使用して、参考例１〜３と同様に、密閉型リチウム角型二次電池を作成して同様の試験を行った結果を表１にまとめて示した。
【００３２】
＜実施例１＞
実施例１としては、上部がポリプロピレン（ＰＰ）製の絶縁テープ及び下部がエチレン酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）製の熱可塑性樹脂からなる熱溶着テープ４８を使用し、参考例４と同様に正極板製造の際に実施した。すなわち、図５に示すように、予め正極芯体５０上に所定長さ及び厚さに形成された正極活物質合剤層５２を形成したものを連続的にヒートロール５４上を通過させ、テープ保持部５６に保持された所定長に切断された熱溶着テープ４８を位置検出器（図示せず）を利用して自動的に正極活物質合剤層５２の前後に貼付した。その際、熱溶着テープは硬質であるので、正確に正極活物質合剤層５２との間に隙間や重複が生じないようにぴったり貼付することができた。得られたそれぞれの正極板を使用して、参考例１〜３と同様に、密閉型リチウム角型二次電池を作成して同様の試験を行った結果を表１にまとめて示した。
【００３３】
【表１】
表１の結果から、以下のことが理解できる。すなわち、比較例１は、絶縁層の厚さが５μｍと薄すぎるため、絶縁層がない比較例３と比較しても初期放電容量の低下はないが、内部短絡加速試験中には１０００サンプル中２個が内部短絡を起こしてしまった。また、比較例２は、絶縁層の厚さが３００μｍと厚すぎたため、これが初期放電容量の低下につながったものと考えられ、また、内部短絡加速試験中に内部短絡を起こした試料は存在しなかった。以上の結果を必要に応じて内挿して考察すると、絶縁層の厚さは１０〜２００μｍが好適であり、より好ましくは１０〜１００μｍであることがわかった。
【００３５】
また、比較例４として示した従来の絶縁テープの貼着法では、内部短絡を有効に防止することができたが、極板のスリッター工程において、スリッター刃に糊材が付着して、切断精度が低下し、頻繁にスリッター刃の清掃が必要になった。これに対し、塗工乾燥方式、ホットメルトコーティング方式、熱溶着方式においては、スリッター刃に糊材が付着することなく、スリッター刃を清掃せずとも切断制度を維持することができた。
【００３６】
なお、表１の結果から、実施例１で使用した熱溶着方式の場合は、絶縁層を樹脂塗布乾燥方式により製造した上記の参考例１〜３ないしホットメルト方式により上記の参考例４の場合と同等の作用効果を奏していることは明らかである。
【００３７】
【発明の効果】
以上述べたように、本発明によれば、電極巻回体形成時に導電性粉体によるセパレータの貫通に基づく正極及び負極の内部短絡を有効に防止することができる非水電解質二次電池が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明の非水電解質二次電池における絶縁層形成部分の拡大横断面図である。
【図２】 参考例１〜３及び比較例１〜２で使用した絶縁層を樹脂塗布乾燥方式で形成するための装置の概略図である。
【図３】 参考例１〜３及び比較例１〜２で製造された絶縁層と活物質合剤層との間の関係を説明するための拡大図である。
【図４】 参考例４で使用した絶縁層をホットメルト法で形成するための装置の概略図である。
【図５】 図５（Ａ）は参考例４で製造された絶縁層と活物質合剤層との間の関係を説明するための拡大図であり、図５（Ｂ）は比較例４で製造された絶縁層と活物質合剤層との間の関係を説明するための拡大図である。
【図６】 実施例１で使用した絶縁層を熱溶着方式で形成するための装置の概略図である。
【図７】 実施例１で製造された絶縁層と活物質合剤層との間の関係を説明するための拡大図である。
【図８】 従来例の非水電解質二次電池の電極巻回体の構成を示す図である。
【符号の説明】
１０、４０、５０ 金属製芯体
１２ 樹脂溶液
１４、２４、３４ ギアポンプ
１６、２６、３６ 電磁弁
１８、２８、３８ ダイヘッド
２０、４４、４８ 絶縁層
３０、４２、５２ 活物質合剤層
３２ 塗工樹脂加熱融解槽
ＰＰ ポリプロピレン
ＥＶＡ エチレン−酢酸ビニル共重合体
Claims (6)
- 金属製芯体箔上にリチウムイオンを吸蔵放出する正極活物質を含む正極合剤を塗布した正極と、
金属製芯体箔上にリチウムイオンを吸蔵放出する負極活物質を含む負極合剤を塗布した負極と、
がセパレータを介して積層巻回された渦巻電極体を有する非水電解質二次電池において、
前記正極の正極合剤が前記金属製芯体箔上に塗布されていない正極合剤未塗布部分であって、前記負極における負極合剤塗布部分と前記セパレータを介して対向している部分には、熱溶着方式により、室温では粘着性がほとんどなく、６０〜１２０℃で接着性が増す糊材を塗布した絶縁層が形成されていることを特徴とする非水電解質二次電池。 - 前記絶縁層は、厚みが１０μｍ以上２００μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の非水電解質二次電池。
- 前記絶縁層は、前記正極合剤の塗布部分の一部をも被覆していることを特徴とする請求項１又は２に記載の非水電解質二次電池。
- 前記正極合剤層が前記絶縁層の一部表面上に重なる状態で設けられ、前記正極合剤層の全表面が一定の厚さとなされていることを特徴とする請求項１又は２に記載の非水電解質二次電池。
- 少なくとも、下記の（１）〜（５）の工程を有することを特徴とする非水電解質二次電池用電極の製造方法。
（１）シート状の金属製芯体に、間欠的かつ所定幅に、熱溶着方式により、室温では粘着性がほとんどなく、６０〜１２０℃で接着性が増す糊材を塗布した絶縁層を形成する工程、
（２）前記絶縁層の間の金属製芯体上にリチウムイオンを吸蔵放出する正極活物質を含む正極合剤スラリーを供給して、正極活物質合剤層と正極活物質合剤層が形成されていない芯体露出部とをそれぞれ一個おきに形成する工程、
（３）前記正極活物質合剤層を乾燥する工程、
（４）前記正極活物質合剤層をロールプレスして表面が一定の厚さになるようにする工程、
（５）前記芯体露出部で切断する工程。 - 少なくとも、下記の（１）〜（５）の工程を有することを特徴とする非水電解質二次電池用電極の製造方法。
（１）シート状の金属製芯体に間欠的にかつ所定幅にリチウムイオンを吸蔵放出する正極活物質を含む正極合剤スラリーを供給して正極活物質合剤層を形成する工程、
（２）前記正極活物質合剤層を乾燥する工程、
（３）該正極活物質合剤層をロールプレスして表面が一定の厚さになるようにする工程、
（４）前記各正極活物質合剤層の両端に熱溶着方式によって所定幅の室温では粘着性がほとんどなく、６０〜１２０℃で接着性が増す糊材が塗布された絶縁層を前記正極活物質合剤層との間に隙間が生じないように形成し、かつ隣り合う絶縁層の間には金属製芯体が露出するように形成する工程、
（５）前記金属製芯体の露出部分で切断する工程。
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