JP5260838B2 - 非水系二次電池 - Google Patents
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Description
している。
回電極体57の巻回軸芯であり、巻回軸長方向の両端に互いに背向してケース58から突出して外部に電力を供給する正負一対の正電極端子51及び負電極端子52を有する。すなわち芯棒53は、正電極端子51と、負電極端子52と、両電極端子51、52の間に介在し両電極端子51、52を絶縁して連結する絶縁性の連結ピン59とから構成されており、この連結ピン59が両電極端子51、52に嵌合して両電極端子51、52を連結している。
破った状態ではあるが短絡していない状態となった非水系二次電池の安全性を確保し得る構成につき種々実験を重ねた結果、このような状態となった場合には絶縁性を維持するよりもむしろ穏やかな放電を引き起こすことができれば、異常な発熱を避けながら、電池電圧の低下によって機器側で電池の異常を検知することができること、及び、最終的には電池が完全に放電してしまうために非水系二次電池の安全性を確保できることに気付いた。そして、このようなバリや粉末などがセパレータを突き破った状態ではあるが短絡していない状態となった場合に穏やかな放電を引き起こすことができる構成として、上述の従来例の非水系二次電池で採用されている短絡防止層である絶縁層に換えて、集電体よりも電子導電性が低いが非絶縁性材料を保護層として採用すれば解決し得ることを見出した。
金属箔からなる集電体の少なくとも片面に活物質合剤層が配置されているとともに一部に金属が露出した部分を有する一方の電極を備え、前記一方の電極が前記金属が露出した部分とともにセパレータを介して他方の電極と対向している非水系二次電池において、
前記金属が露出した部分のうち、前記セパレータを介して他方の電極と対向している部分に前記金属よりも電子導電性が低く、かつ非絶縁性の材料からなる保護層が形成され、
前記保護層は、絶縁性高分子物質と、電子伝導性の炭素、半導体材料、電導性酸化物からなる群から選択された少なくとも1つの材料と、充填剤とを分散させたものであり、
前記充填剤は、ポリイミド粉末、アルミナ粉末からなる群から選択された少なくとも一
種であることを特徴とする。
また、保護層が、絶縁性高分子物質と、絶縁性高分子物質に導電性を与える炭素材料と、充填剤とを使用したため、乾燥後の保護層、活物質合剤層及び集電体の間に色の相違が生じるので、光学センサにより活物質合剤層と集電体との間及び保護層と活物質合剤との間の境界を明確に検出できるようになり、非水系二次電池の製造時に光学センサ及び画像処理装置を用いて極板群の積層ズレないし巻回ズレを自動的に検出できるようになるから、非水系二次電池の製造効率が向上する。特に充填剤として、ポリイミド粉末、アルミナ粉末からなる群から選択された少なくとも一種とすることにより、保護層を効果的に着色することが可能となり、活物質合剤層と集電体との間及び保護層と活物質合剤との間の境界をより明確に検出できる。
(y=0.01〜0.99)、Li0.5MnO2、LiMnO2、LiCoxMnyNizO2(x+y+z=1)などが一種単独もしくは複数種を混合して用いられる。
は、従来からリチウムイオン電池等の非水系二次電池の正極の集電体として汎用的に使用されているものであって、従来の非水系二次電池の場合と同様の安定した特性の正極が得られる。
も均しく適用し得るものである。
まず、参考例1で使用した非水系二次電池の作製方法について、図1〜図3を参照しながら説明する。なお、図1は参考例1の非水系二次電池の電極サイズを示す平面図であり、図2は参考例1の非水系二次電池の概略構成を示す外装を透視した平面図であり、また、図3は図2のA−A線断面図である。
正極11は次のようにして作製した。まず、リチウム、ニッケル、コバルト、マンガンからなる複合酸化物からなる正極活物質94質量%をアセチレンブラック、グラファイト等の炭素粉末3質量%と、ポリビニリデンフルオライド(PVdF)よりなる結着剤3質量%とを混合し、得られた混合物にN−メチルピロリドン(NMP)を加えて混練して活物質合剤スラリーを作製した。これらの活物質合剤スラリーを厚さが20μmのアルミニウム箔からなる正極集電体12の片面に、電極の端部にはアルミニウム箔の露出部13ができるようにして、均一に塗付して活物質層14を塗布した正極板を形成した。この後、活物質層14を塗布した正極板を乾燥機中に通過させて、スラリー作製時に必要であった有機溶剤を除去して乾燥させた。乾燥後、この乾燥正極板をロールプレス機により圧延して、厚みが0.06mmの正極板とした。
負極17は次のようにして作製した。まず、黒鉛粉末98質量%、カルボキシメチルセルロース、スチレンブタジエンゴムをそれぞれ1質量%混合し、水を加えて混練してスラリーを作製した。このスラリーを厚さ12μmの銅箔からなる負極集電体18の片面に、電極の端部には銅箔の露出部19ができるように均一に塗布して負極活物質層20を塗布した負極板を得た。この後、活物質層20を塗布した負極板を乾燥機中に通過させて、スラリー作製時に必要であった有機溶剤を除去して乾燥させた。乾燥後、この乾燥負極板をロールプレス機により圧延して、厚みが0.05mmの負極板とした。次いで、得られた電極を寸法55.5mm×70mmに切り出し、図1に示すように幅9mmの帯状の銅箔露出部19を設けた負極17を得た。
エチレンカーボネートとジエチルカーボネ一卜を体積比3:7で混合した溶媒に対し、LiPF6を1モル/Lとなるように溶解して電解液とした。
正極のアルミニウム箔露出部13にアルミニウム集電タブ21、負極の銅箔露出部19にニッケル集電タブ22をそれぞれ接続し、正極と負極と厚さ0.022mmのポリエチレン製多孔質セパレータ23を重ねてラミネートフィルム外装体24中に挿入し、アルミニウム集電タブ21及びニッケル集電タブ22の導出部にそれぞれ薄いシール材25を介して封止するとともに他の二方向も封止し、残り一方向を注液口とした注液前電池を作製した。この注液前電池を真空中で乾燥した後、アルゴン雰囲気中のドライボックス中で前
記電解液を注液し、加圧減圧を行なって気泡の除去及び電解液の浸透を行なった後に注液口を封止した。完成した電池10の構造は、図2及び図3に示すとおりである。
比較例1の非水系二次電池は、正極の作製手順において、参考例1で保護層を設けた部分をアルミニウム箔のままとした以外は参考例1と同じ手順で電池を作製した。そして、得られた電池を25℃において、50mAの定電流で電池電圧が4.2Vになるまで定電流充電を行い、電池電圧が4.2Vに達した後は4.2Vの定電圧で2時間充電を行った。そして、この充電した電池のラミネートケースの一部を切り開き、負極と正極のアルミニウム箔露出部が重なっている領域(図2の符号26で示す破線丸印に対応する部分)のセパレータを3mmφ切り取り、負極裏面側から1mmφのアルミナ棒で突いてアルミニウム箔露出部と負極を接触させた。その際の電池表面温度と電圧を測定し、電池挙動を確認した。この電池挙動の時間変化を図5に示し、試験開始5分後の電池電圧及び温度上昇結果を参考例1の結果とまとめて下記表1に示した。
比較例2の非水系二次電池は、正極の作製手順において、参考例1の保護層の構成を変えた以外は参考例1と同じ手順で電池を作製した。保護層は、参考例1で作製した保護層に変えて、N−メチルピロリドンを溶媒としてポリイミドのみを混合したスラリーを塗布して絶縁層を設けた。この絶縁層は、実質的に上記特許文献3に開示されている絶縁層と同様のものである。
系二次電池では短絡時に時間とともに穏やかな電圧低下を示すのに対して、比較例1の非水系二次電池では、短絡時に急激に0.1Vまで電圧が低下し、また、電池表面の温度が4℃上昇した。従って、本発明に従う保護層を設けた場合、短絡による急激な温度上昇を抑えつつ、電池を穏やかに放電させることができた。
破断が生じても電池が充放電できる状態である。
φのアルミナ棒で突いて接触させ電池を短絡させた。その際の電池表面温度と電圧を測定し、電池挙動を確認した。この電池挙動の時間変化を図7(参考例1)及び図8(比較例2)に示し、試験開始5分後の電池電圧及び温度上昇結果をまとめて下記表2に示した。
リチウム、ニッケル、コバルト、マンガンの複合酸化物からなる正極活物質94質量%をアセチレンブラック、グラファイト等の炭素粉末3質量%と、PVdFよりなる結着剤3質量%とを混合し、得られた混合物にNMPを加えて混練して活物質合剤スラリーを作製した。これらの活物質合剤スラリーを厚さが20μmのアルミニウム箔からなる正極集電体12の片面に、電極の端部にはアルミニウム箔の露出部13ができるようにして、均一に塗付して活物質層14を塗布した正極板を形成した。この後、活物質層14を塗布した正極板を乾燥機中に通過させて、スラリー作製時に必要であった有機溶剤を除去して乾燥させた。乾燥後、この乾燥正極板をロールプレス機により圧延して、厚みが0.06mmの正極板11とした。
実施例3では、保護材料の調合以外は実施例2と同じ手順で保護層を作製した。すなわち、NMP溶媒にPVdFを5質量%含むバインダー溶液20gにポリイミド粉末を1g、更に比表面積40m2/gの炭素粉末0.1gを混合し、NMPを追加添加して全体で25.1gとなるように混合した。同様に光学センサを用いた結果を他の実施例の結果とともに表3に纏めて示した。
実施例4では、保護材料の調合以外は実施例2と同じ手順で保護層を作製した。すなわち、NMP溶媒にポリアミドイミドを21.1質量%含むバインダー溶液にポリイミド粉末を1g、比表面積40m2/gの炭素粉末0.1gをそれぞれ混合し、更にNMPを追加添加して全体で25.1gとなるように混合した。同様に光学センサを用いた結果を他の実施例の結果とともに表3に纏めて示した。
実施例5では、保護材料の調合以外は実施例2と同じ手順で保護層を作製した。すなわち、NMP溶媒にポリアミドイミドを21.1質量%含むバインダー溶液にアルミナ粉末を1g、更に比表面積40m2/gの炭素粉末0.1gを混合し、NMPを追加添加して全体で25.1gとなるように混合した。同様に光学センサを用いた結果を他の実施例の結果とともに表3に纏めて示した。
参考例1では、正極、負極がそれぞれ単層の積層電池を作製した例を示したが、本発明は特に電池の形状、構成が限定されるものではなく、複数の電極を積層させたスタック型電池や、巻回電極群を備えた円筒形電池などにも適用が可能である。参考例2としてはスタック構造の非水系二次電池10Aを作製した。この参考例2の非水系二次電池10Aの断面図を図9を用いて説明するが、図1〜図3に示した参考例1の非水系二次電池10の構成と同一の構成部分については同一の参照符号を付与してその詳細な説明は省略する。なお、図9は参考例2のスタック構造を備えた非水系二次電池の縦断面図である。
よりも電子導電性が低く、かつ非絶縁性の材料からなる保護層16が設けられているので、参考例1の非水系二次電池の場合と同様の効果を奏する安全性に優れた非水系二次電池が得られる。
参考例3としては、巻回電極群を備える非水系二次電池10Bを作製した。この参考例3の電池の断面図を図10及び図11を用いて説明するが、図1〜図3に示した参考例1の非水系二次電池10の構成と同一の構成部分については同一の参照符号を付与してその詳細な説明は省略する。なお、図10は参考例3の非水系二次電池10Bの電極部分の部分拡大断面図であり、図11は参考例3に係る円筒形の非水系二次電池10Bを縦方向に切断して示す斜視図である。
11、11A、11B 正極
12 正極集電体
13 正極の金属露出部
14 正極活物質層
15 活物質塗布部と露出部の境界
16 保護層
17、17A、17B 負極
18 負極集電体
19 負極の金属露出部
20 負極活物質層
21 正極集電タブ
22 負極集電タブ
23 セパレータ
26、27 集電板
28 正極端子
29 負極端子
Claims (12)
- 金属箔からなる集電体の少なくとも片面に活物質合剤層が配置されているとともに一部に金属が露出した部分を有する一方の電極を備え、前記一方の電極が前記金属が露出した部分とともにセパレータを介して他方の電極と対向している非水系二次電池において、
前記金属が露出した部分のうち、前記セパレータを介して他方の電極と対向している部分に前記金属よりも電子導電性が低く、かつ非絶縁性の材料からなる保護層が形成され、
前記保護層は、絶縁性高分子物質と、電子伝導性の炭素、半導体材料、電導性酸化物からなる群から選択された少なくとも1つの材料と、充填剤とを分散させたものであり、
前記充填剤は、ポリイミド粉末、アルミナ粉末からなる群から選択された少なくとも一種であることを特徴とする非水系二次電池。 - 前記一方の電極が正極であり、前記金属箔からなる集電体がアルミニウムもしくはアルミニウムを主体とする合金からなることを特徴とする請求項1に記載の非水系二次電池。
- 前記活物質合剤層が金属酸化物を含むことを特徴とする請求項1に記載の非水系二次電池。
- 前記他方の電極は炭素を主体とする活物質合剤層を備えていることを特徴とする請求項1に記載の非水系二次電池。
- 前記炭素を主体とする活物質合剤層は、金属箔からなる集電体の少なくとも片面に配置されていることを特徴とする請求項4に記載の非水系二次電池。
- 前記他方の電極の金属箔からなる集電体は、銅もしくは銅を主体とする合金からなることを特徴とする請求項5に記載の非水系二次電池。
- 前記他方の電極の金属箔からなる集電体は、NiもしくはNiを主体とする合金からなることを特徴とする請求項5に記載の非水系二次電池。
- 前記他方の電極の金属箔からなる集電体は、ステンレススチールからなることを特徴とする請求項5に記載の非水系二次電池。
- 前記一方の電極が正極であり、前記他方の電極が負極であり、前記正極と負極とがセパレータを介して巻回されて巻回電極群が形成され、前記正極の巻回方向に沿った少なくとも一方の端部に金属が露出した部分が形成されていることを特徴とする請求項1に記載の非水系二次電池。
- 前記一方の電極が正極であり、前記他方の電極が負極であり、前記正極と負極とがセパレータを介して積層されて積層電極群が形成され、前記正極の端部に金属が露出した部分が形成されていることを特徴とする請求項1に記載の非水系二次電池。
- 前記絶縁性高分子物質は、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリフッ化ビニリデンからなる群から選択された少なくとも一種であることを特徴とする請求項1〜10のいずれかに記載の非水系二次電池。
- 前記保護層は、前記電子伝導性の炭素の粉末を含有し、前記電子伝導性の炭素の粉末は、比表面積が4 0 m 2 /g以下であることを特徴とする請求項1〜11 のいずれかに記載の非水系二次電池。
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