JP5465755B2 - 非水系二次電池 - Google Patents
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Description
長尺状の正極と長尺状の負極とがセパレータを介して巻回された巻回電極群を有し、
前記正極は、金属箔からなる集電体の両面に活物質合剤層が配置されているとともに、長手方向に沿った少なくとも一方の端部に前記金属箔が露出した部分を有する非水系二次電池であって、
前記金属箔が露出した部分のうち、前記セパレータを介して前記負極と対向している部分に、前記金属箔よりも電子導電性が低く、かつ非絶縁性の材料からなる保護層が、前記正極の長手方向に沿って形成されていることを特徴とする。
まず、参考例1で使用した非水系二次電池の作製方法について、図1〜図3を参照しながら説明する。なお、図1は参考例1の非水系二次電池の電極サイズを示す平面図であり、図2は参考例1の非水系二次電池の概略構成を示す外装を透視した平面図であり、また、図3は図2のA−A線断面図である。
正極11は次のようにして作製した。まず、リチウム、ニッケル、コバルト、マンガンからなる複合酸化物からなる正極活物質94質量%をアセチレンブラック、グラファイト等の炭素粉末3質量%と、ポリビニリデンフルオライド(PVdF)よりなる結着剤3質量%とを混合し、得られた混合物にN−メチルピロリドン(NMP)を加えて混練して活物質合剤スラリーを作製した。これらの活物質合剤スラリーを厚さが20μmのアルミニウム箔からなる正極集電体12の片面に、電極の端部にはアルミニウム箔の露出部13ができるようにして、均一に塗付して活物質層14を塗布した正極板を形成した。この後、活物質層14を塗布した正極板を乾燥機中に通過させて、スラリー作製時に必要であった有機溶剤を除去して乾燥させた。乾燥後、この乾燥正極板をロールプレス機により圧延して、厚みが0.06mmの正極板とした。
負極17は次のようにして作製した。まず、黒鉛粉末98質量%、カルボキシメチルセルロース、スチレンブタジエンゴムをそれぞれ1質量%混合し、水を加えて混練してスラリーを作製した。このスラリーを厚さ12μmの銅箔からなる負極集電体18の片面に、電極の端部には銅箔の露出部19ができるように均一に塗布して負極活物質層20を塗布した負極板を得た。この後、活物質層20を塗布した負極板を乾燥機中に通過させて、スラリー作製時に必要であった有機溶剤を除去して乾燥させた。乾燥後、この乾燥負極板をロールプレス機により圧延して、厚みが0.05mmの負極板とした。次いで、得られた電極を寸法55.5mm×70mmに切り出し、図1に示すように幅9mmの帯状の銅箔露出部19を設けた負極17を得た。
エチレンカーボネートとジエチルカーボネ一卜を体積比3:7で混合した溶媒に対し、LiPF6を1モル/Lとなるように溶解して電解液とした。
正極のアルミニウム箔露出部13にアルミニウム集電タブ21、負極の銅箔露出部19にニッケル集電タブ22をそれぞれ接続し、正極と負極と厚さ0.022mmのポリエチレン製多孔質セパレータ23を重ねてラミネートフィルム外装体24中に挿入し、アルミニウム集電タブ21及びニッケル集電タブ22の導出部にそれぞれ薄いシール材25を介して封止するとともに他の二方向も封止し、残り一方向を注液口とした注液前電池を作製した。この注液前電池を真空中で乾燥した後、アルゴン雰囲気中のドライボックス中で前記電解液を注液し、加圧減圧を行なって気泡の除去及び電解液の浸透を行なった後に注液口を封止した。完成した電池10の構造は、図2及び図3に示すとおりである。
比較例1の非水系二次電池は、正極の作製手順において、参考例1で保護層を設けた部分をアルミニウム箔のままとした以外は参考例1と同じ手順で電池を作製した。そして、得られた電池を25℃において、50mAの定電流で電池電圧が4.2Vになるまで定電流充電を行い、電池電圧が4.2Vに達した後は4.2Vの定電圧で2時間充電を行った。そして、この充電した電池のラミネートケースの一部を切り開き、負極と正極のアルミニウム箔露出部が重なっている領域(図2の符号26で示す破線丸印に対応する部分)のセパレータを3mmφ切り取り、負極裏面側から1mmφのアルミナ棒で突いてアルミニウム箔露出部と負極を接触させた。その際の電池表面温度と電圧を測定し、電池挙動を確認した。この電池挙動の時間変化を図5に示し、試験開始5分後の電池電圧及び温度上昇結果を参考例1の結果とまとめて下記表1に示した。
比較例2の非水系二次電池は、正極の作製手順において、参考例1の保護層の構成を変えた以外は参考例1と同じ手順で電池を作製した。保護層は、参考例1で作製した保護層に変えて、N−メチルピロリドンを溶媒としてポリイミドのみを混合したスラリーを塗布して絶縁層を設けた。この絶縁層は、実質的に上記特許文献3に開示されている絶縁層と同様のものである。
リチウム、ニッケル、コバルト、マンガンの複合酸化物からなる正極活物質94質量%をアセチレンブラック、グラファイト等の炭素粉末3質量%と、PVdFよりなる結着剤3質量%とを混合し、得られた混合物にNMPを加えて混練して活物質合剤スラリーを作製した。これらの活物質合剤スラリーを厚さが20μmのアルミニウム箔からなる正極集電体12の片面に、電極の端部にはアルミニウム箔の露出部13ができるようにして、均一に塗付して活物質層14を塗布した正極板を形成した。この後、活物質層14を塗布した正極板を乾燥機中に通過させて、スラリー作製時に必要であった有機溶剤を除去して乾燥させた。乾燥後、この乾燥正極板をロールプレス機により圧延して、厚みが0.06mmの正極板11とした。
参考例3では、保護材料の調合以外は参考例2と同じ手順で保護層を作製した。すなわち、NMP溶媒にPVdFを5質量%含むバインダー溶液20gにポリイミド粉末を1g、更に比表面積40m2/gの炭素粉末0.1gを混合し、NMPを追加添加して全体で25.1gとなるように混合した。同様に光学センサを用いた結果を他の参考例の結果とともに表3に纏めて示した。
参考例4では、保護材料の調合以外は参考例2と同じ手順で保護層を作製した。すなわち、NMP溶媒にポリアミドイミドを21.1質量%含むバインダー溶液にポリイミド粉末を1g、比表面積40m2/gの炭素粉末0.1gをそれぞれ混合し、更にNMPを追加添加して全体で25.1gとなるように混合した。同様に光学センサを用いた結果を他の参考例の結果とともに表3に纏めて示した。
参考例5では、保護材料の調合以外は参考例2と同じ手順で保護層を作製した。すなわち、NMP溶媒にポリアミドイミドを21.1質量%含むバインダー溶液にアルミナ粉末を1g、更に比表面積40m2/gの炭素粉末0.1gを混合し、NMPを追加添加して全体で25.1gとなるように混合した。同様に光学センサを用いた結果を他の参考例の結果とともに表3に纏めて示した。
参考例1では、正極、負極がそれぞれ単層の積層電池を作製した例を示したが、本発明は特に電池の形状、構成が限定されるものではなく、複数の電極を積層させたスタック型電池や、巻回電極群を備えた円筒形電池などにも適用が可能である。参考例6としてはスタック構造の非水系二次電池10Aを作製した。この参考例6の非水系二次電池10Aの断面図を図9を用いて説明するが、図1〜図3に示した参考例1の非水系二次電池10の構成と同一の構成部分については同一の参照符号を付与してその詳細な説明は省略する。なお、図9は参考例6のスタック構造を備えた非水系二次電池の縦断面図である。
実施例1としては、巻回電極群を備える非水系二次電池10Bを作製した。この実施例1の電池の断面図を図10及び図11を用いて説明するが、図1〜図3に示した参考例1の非水系二次電池10の構成と同一の構成部分については同一の参照符号を付与してその詳細な説明は省略する。なお、図10は実施例1の非水系二次電池10Bの電極部分の部分拡大断面図であり、図11は実施例1に係る円筒形の非水系二次電池10Bを縦方向に切断して示す斜視図である。
11、11A、11B 正極
12 正極集電体
13 正極の金属露出部
14 正極活物質層
15 活物質塗布部と露出部の境界
16 保護層
17、17A、17B 負極
18 負極集電体
19 負極の金属露出部
20 負極活物質層
21 正極集電タブ
22 負極集電タブ
23 セパレータ
26、27 集電板
28 正極端子
29 負極端子
Claims (15)
- 長尺状の正極と長尺状の負極とがセパレータを介して巻回された巻回電極群を有し、
前記正極は、金属箔からなる集電体の両面に活物質合剤層が配置されているとともに、長手方向に沿った少なくとも一方の端部に前記金属箔が露出した部分を有する非水系二次電池であって、
前記金属箔が露出した部分のうち、前記セパレータを介して前記負極と対向している部分に、前記金属箔よりも電子導電性が低く、かつ非絶縁性の材料からなる保護層が、前記正極の長手方向に沿って形成されていることを特徴とする非水系二次電池。 - 前記保護層は、前記正極における前記活物質合剤層の形成部と非形成部の境界部に沿って形成されていることを特徴とする請求項1に記載の非水系二次電池。
- 前記負極は、長手方向に沿った少なくとも一方の端部に金属箔が露出した部分を有し、
前記巻回電極群の一方の端部には前記正極の金属箔が露出した部分が位置し、前記巻回電極群の他方の端部には前記負極の金属箔が露出した部分が位置していることを特徴とする請求項1又は2に記載の非水系二次電池。 - 前記正極の金属箔からなる集電体がアルミニウムもしくはアルミニウムを主体とする合金からなることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の非水系二次電池。
- 前記正極の活物質合剤層が金属酸化物を含むことを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の非水系二次電池。
- 前記負極は炭素を主体とする活物質合剤層を備えていることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の非水系二次電池。
- 前記炭素を主体とする活物質合剤層は、金属箔からなる集電体の少なくとも片面に配置されていることを特徴とする請求項6に記載の非水系二次電池。
- 前記負極の金属箔からなる集電体は、銅もしくは銅を主体とする合金からなることを特徴とする請求項7に記載の非水系二次電池。
- 前記負極の金属箔からなる集電体は、NiもしくはNiを主体とする合金からなることを特徴とする請求項7に記載の非水系二次電池。
- 前記負極の金属箔からなる集電体は、ステンレススチールからなることを特徴とする請求項7に記載の非水系二次電池。
- 前記保護層は、絶縁性高分子物質と、電子伝導性の炭素、半導体材料、電導性酸化物からなる群から選択された少なくとも1つの材料の粉末を分散させたものであることを特徴とする請求項1〜10のいずれかに記載の非水系二次電池。
- 前記絶縁性高分子物質は、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリフッ化ビニリデンからなる群から選択された少なくとも一種であることを特徴とする請求項11に記載の非水系二次電池。
- 前記保護層は、絶縁性高分子物質と、電子伝導性の炭素、半導体材料、電導性酸化物からなる群から選択された少なくとも1つの材料と、充填剤とを分散させたものであることを特徴とする請求項1〜10のいずれかに記載の非水系二次電池。
- 前記充填剤は、ポリイミド粉末、アルミナ粉末からなる群から選択された少なくとも一種であることを特徴とする請求項13に記載の非水系二次電池。
- 前記炭素の粉末は、比表面積が40m2/g以下であることを特徴とする請求項13に記載の非水系二次電池。
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