JP6146478B2 - 電池 - Google Patents

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Description

本発明は、電池に関する。
近年、自動車産業や先端電子産業などの分野において、自動車用電池や電子機器用電池への需要が増大しており、特に小型・薄型化や、高容量化などが要求されている。中でも、他の電池に比べて高エネルギー密度である非水電解質二次電池が注目されている。
非水電解質二次電池は、負極活物質層が集電体上に塗布された負極と、正極活物質層が集電体上に塗布された正極と、負極および正極の間に配置されるセパレータと、を有している。電池内における負極と正極との内部短絡を防止するために、正極の活物質層の端部に絶縁性の被覆材（絶縁部材）を設けることが提案されている（特許文献１）。
絶縁部材は、正極、セパレータ、負極を積層して電池を構成するときに、正極と負極とのずれに起因した内部短絡を防止する機能も発揮する。
特開２００４−２５９６２５号公報
ところで、このような絶縁部材は、特許文献１に示すように、一般的に電極の集電体上の活物質層から露出部にかけて設けている。これは、露出部のみを覆うように絶縁部材を設けたとしても形成される活物質層と露出部との境界部における微小な隙間に、製造時に混入した異物が接触することによって発生する内部短絡を防止するためである。このような場合、電極の集電体上の活物質層から露出部にかけて、絶縁部材の厚さ分だけ積層方向の幅が大きくなってしまう。このため、絶縁部材の厚さにより電極に掛かる圧力が不均一になってしまう。したがって、非水電解質二次電池では、電極反応が不均一になり、その結果サイクル特性が低下するという問題点がある。
本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、電極の集電体上の活物質層から露出部にかけて絶縁部材を設ける場合において、絶縁部材の厚さに関わらず電極に掛かる圧力の不均一を緩和でき、電極反応の不均一を緩和できる電極、および電極を有する電池を提供することを目的とする。
上記目的を達成する本発明に係る電池は、電極をセパレータを介して積層した積層体と、積層体を封止する外装体と、を有する扁平型の電池である。電極は、集電体と、集電体上に集電体の一部を露出させた露出部を残しつつ、露出部に向かって厚さが薄くなるように傾斜する傾斜部が形成するように積層された活物質層を有する。電極は、露出部から傾斜部までを覆う絶縁部材を有する。絶縁部材に覆われた活物質層の端部の厚さおよび絶縁部材の厚さの積層方向成分の合計は、絶縁部材に覆われていない活物質層の厚さ以内である。定格容量に対する電池の面積（外装体まで含めた電池の積層体の積層方向からの投影面積）の比の値は、５ｃｍ２／Ａｈ以上であり、かつ、定格容量は、３Ａｈ以上である。矩形状の活物質層の縦横比として定義される電極のアスペクト比は、１〜３である。
上記のように構成した本発明の電極によれば、集電体上の活物質層の端部に絶縁部材を設けても、電極に掛かる圧力の不均一を緩和することができる。したがって、本発明の電極は、電極反応の不均一を緩和することができ、その結果サイクル特性を向上することができる。
実施形態に係る電極を含む電池の構成を示す断面図である。 実施形態に係る電極の構成を示す断面図である。 絶縁部材がセパレータの面方向の端部よりも延在して設けられる電極の構成を示す断面図である。 積層方向において、絶縁部材が活物質層の厚さを超えて配置される電極の構成を示す断面図である。
以下、添付した図面を参照しながら、本発明に係る実施形態を説明する。図面における各部材の大きさや比率は、説明の都合上誇張され実際の大きさや比率とは異なる場合がある。なお、本実施形態では、電極１０を正極２０とし、正極２０に絶縁部材５０を設ける場合を例示して説明する。また、本実施形態では、本発明の電極１０（正極２０）を含む電池１００は、例えば、二次電池やキャパシタ等として電気自動車、燃料電池車およびハイブリッド電気自動車等の車両のモータ等の駆動用電源や補助電源に用いられる。本実施形態では、電池１００として、非水電解質二次電池を例示して説明する。
＜実施形態＞
実施形態に係る電極１０（正極２０）を含む電池１００について、図１および図２を参照しながら説明する。
図１は、電極１０を含む電池１００の構成を示す断面図である。図２は、電極１０の構成を示す断面図である。
電池１００は、電極１０（正極２０、負極３０）をセパレータ４０を介して積層した発電要素（積層体）７０と、発電要素７０を封止する外装体８０と、を有する。
電池１００は、充放電反応が進行する略矩形の発電要素７０を外装体８０であるラミネートシートの内部に封止している。発電要素７０は、正極２０と、セパレータ４０と、負極３０とを積層した構成を有している。隣接する正極２０、セパレータ４０、負極３０は、１つの単電池層９０を形成する。発電要素７０は、単電池層９０が複数積層することによって、電気的に並列接続してなる構成を有している。なお、電池１００は、図１に示す電池１００の正極２０および負極３０の配置を逆にして、発電要素７０の両最外層に正極２０が位置するようにしてもよい。
電池１００は、長方形状の扁平な形状を有し、対向する両端から電力を取り出すための正極タブ２４、負極タブ３４を引き出している。外装体８０の周囲を熱溶着することによって正極タブ２４、負極タブ３４を引き出した状態で、発電要素７０を密封している。
電池１００の構成は、一般的な非水電解質二次電池に用いられている公知の材料を用いればよく、特に限定するものではない。電池１００に使用することができる正極２０の集電体２１および活物質層２２、負極３０の集電体３１および活物質層３２、セパレータ４０、絶縁部材５０、外装体８０等について説明する。
電極１０（正極２０、負極３０）は、集電体２１、３１と、活物質層２２、３２と、絶縁部材５０と、を有している。活物質層２２は、集電体２１上に集電体２１の一部を露出させた露出部２１ｂが残るように積層している。また、活物質層２２は、露出部２１ｂに向かって厚さが薄くなるように傾斜する傾斜部２５が形成するように積層される。また、活物質層３２は、集電体３１上に端部３５が一致するように積層している。ここで活物質層２２、３２を積層する方法としては、電極スラリーを集電体２１、３１に塗布・乾燥する方法や、特開２０１２−２３８４６９に示す別途形成した活物質層を集電体に積層する方法が挙げられる。
絶縁部材５０は、集電体２１上の活物質層２２と露出部２１ｂとの境界部２３を覆っている。絶縁部材５０に覆われた活物質層２２の端部２２ａの厚さＴａおよび絶縁部材５０の厚さの積層方向成分Ｔｚの合計Ｔｇは、絶縁部材５０に覆われていない活物質層２２の厚さＴ以内である。この構成によれば、正極２０、セパレータ４０、負極３０を複数積層して電池１００を構成する際に、電極１０の面方向の端部において、電池１００の積層方向の高さが端部以外の箇所よりも高くなることを防止することができる。したがって、電池１００の良好なレイアウト性を提供することができる。
図２に示すように、本実施形態では、絶縁部材５０を正極２０に設ける場合を例示して説明する。このため、本実施形態では、絶縁部材５０が設けられる側の集電体および活物質層は、正極２０用の集電体２１および活物質層２２である。
正極２０の集電体２１を構成する材料は、電池用の集電体として従来用いられている部材が適宜採用され得る。一例を挙げると、アルミニウム、ニッケル、鉄、ステンレス鋼（ＳＵＳ）、チタンまたは銅が挙げられる。中でも、電子伝導性、電池作動電位の観点からは、正極２０の集電体２１としてアルミニウムが好ましい。しかし、これに特に限定することなく、例えばアルミニウム箔、ニッケルとアルミニウムのクラッド材、銅とアルミニウムのクラッド材、あるいはこれらの金属の組み合わせのめっき材を、利用することも可能である。正極の集電体の厚さは、特に限定せず、電池の使用目的を考慮して設定する。
正極２０の活物質層２２を構成する材料は、例えば、ＬｉＭｎ２０４である。しかし、これに特に限定されることはない。なお、容量および出力特性の観点から、リチウム−遷移金属複合酸化物を適用することが好ましい。本実施形態では、正極２０として、集電体２１の両面に活物質層２２が積層されているものを例示する。
負極３０の集電体３１の材料は、正極２０の集電体２１の材料と同じである。中でも、電子伝導性、電池作動電位の観点からは、負極３０の集電体３１として銅が好ましい。負極３０の集電体３１の厚さは、正極２０の集電体２１の厚さと同様に、特に限定せず、電池の使用目的を考慮して設定する。
負極３０の活物質層３２は、例えば、ハードカーボン（難黒鉛化炭素材料）である。しかし、これに特に限定することなく、例えば黒鉛系炭素材料や、リチウム−遷移金属複合酸化物を利用することも可能である。特に、カーボンおよびリチウム−遷移金属複合酸化物からなる負極活物質は、容量および出力特性の観点から好ましい。本実施形態では、負極３０として、集電体３１の両面に活物質層３２が積層されているものを例示する。
負極３０の集電体３１上に配置されている活物質層３２は、延在方向に正極２０の集電体２１上に配置されている活物質層２２を越えて、セパレータ４０を介して対向している。
基本的に隣接する電極はセパレータを介して分離されているものの、製造時に混入した異物を介して、隣接する電極が間接的に接触して短絡が生じるおそれがある。また、振動などによって面方向へのずれが生じた場合、隣接する電極が接触して短絡が生じるおそれがある。このような状況に対して絶縁部材を、面方向と交差する方向から平面視した際に負極の活物質層が形成する範囲と重なる位置に配置することによって、ずれが生じた場合にも絶縁部材が隣接する電極同士の間に介在することができ、短絡の発生を防止することができる。
セパレータ４０は、ポーラス形状を有し、通気性を有する。セパレータ４０は、電解質が含浸することによって電解質層を構成する。電解質層であるセパレータ４０の素材は、例えば、電解質を浸透し得る通気性を有するポーラス状のＰＥ（ポリエチレン）である。しかし、これに特に限定することなく、例えばＰＰ（ポリプロピレン）などの他のポリオレフィン、ＰＰ／ＰＥ／ＰＰの３層構造をした積層体、ポリアミド、ポリイミド、アラミド、不織布を、利用することも可能である。不織布は、例えば、綿、レーヨン、アセテート、ナイロン、ポリエステルである。
電解質のホストポリマーは、例えば、ＨＦＰ（ヘキサフルオロプロピレン）コポリマーを１０％含むＰＶＤＦ−ＨＦＰ（ポリフッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体）である。しかし、これに特に限定することなく、その他のリチウムイオン伝導性を持たない高分子や、イオン伝導性を有する高分子（固体高分子電解質）を適用することも可能である。その他のリチウムイオン伝導性を持たない高分子は、例えば、ＰＡＮ（ポリアクリロニトリル）、ＰＭＭＡ（ポリメチルメタクリレート）である。イオン伝導性を有する高分子は、例えば、ＰＥＯ（ポリエチレンオキシド）やＰＰＯ（ポリプロピレンオキシド）である。
ホストポリマーが保持する電解液は、例えば、ＰＣ（プロピレンカーボネート）およびＥＣ（エチレンカーボネート）からなる有機溶媒、支持塩としてのリチウム塩（ＬｉＰＦ ６）を含んでいる。有機溶媒は、ＰＣおよびＥＣに特に限定せず、その他の環状カーボネート類、ジメチルカーボネート等の鎖状カーボネート類、テトラヒドロフラン等のエーテル類を適用することが可能である。リチウム塩は、ＬｉＰＦ６に特に限定することなく、その他の無機酸陰イオン塩、ＬｉＣＦ３ＳＯ３等の有機酸陰イオン塩を、適用することが可能である。
絶縁部材５０は、正極２０、セパレータ４０、負極３０を積層して電池１００を構成するとき、正極２０と負極３０とがずれてセパレータ４０を越えて直接両極が接触した場合に内部短絡が生じることを防止する。絶縁部材５０は、正極２０の集電体２１上の露出部２１ｂであって、負極３０の活物質層３２とセパレータ４０を介して対向している部分に設けている。絶縁部材５０は、露出部２１ｂから傾斜部２５までを覆う。すなわち、絶縁部材５０は、活物質層２２の平坦に配置される平坦部２６を覆わない。また、絶縁部材５０は、負極３０の集電体３１または活物質層３２の面方向の端部３５よりも延在して設けられる。この構成によれば、好適に内部短絡の発生を防止することができる。図１に示すように、正極２０の集電体２１の端部には、正極タブ（タブ）２４が接続され、絶縁部材５０は、正極タブ２４が接続された辺の活物質層２２に配置される。なお、本実施形態では、絶縁部材５０は、少なくとも正極２０の矩形状の集電体２１の境界部２３のうち、正極タブ２４に接続する側の辺およびこの辺に対向する辺の二辺に設けている場合を例に説明する。
絶縁部材５０の基材の材料は、熱可塑性樹脂である。絶縁部材５０の基材は例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリ酢酸ビニル（ＰＶＡｃ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、アクリロニトリルブタジエンスチレン樹脂（ＡＢＳ樹脂）、アクリロニトリルスチレン樹脂（ＡＳ樹脂）、アクリル樹脂（ＰＭＭＡ）、ポリアミド（ＰＡ）、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、グラスファイバー強化ポリエチレンテレフタレート（ＧＦ−ＰＥＴ）、環状ポリオレフィン（ＣＯＰ）、ポリフェニレンスルファイド（ＰＰＳ）、ポリサルフォン（ＰＳＦ）、ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ）、非晶ポリアリレート（ＰＡＲ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、熱可塑性ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）等である。
絶縁部材５０の基材に塗布する図示しない接着材は、例えば有機溶剤系バインダ（非水系バインダ）でも、水分散系バインダ（水系バインダ）のいずれも用いることができるなど、特に限定されない。例えば、以下の材料が挙げられる。ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフクレート、ポリエーテルニトリル、ポリアクリロニトリル、ポリイミド、ポリアミド、セルロース、カルポキシメチルセルロース、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、スチレン・ブタジエンゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、エチレン・プロピレンゴム、エチレン・プロピレン・ジエン共重合体、スチレン・ブタジエン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体およびその水素添加物などの熱可塑性高分子、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリテトラフルオロエチレン、テトラフルオロエチレン・ヘキサフルオロプロピレン共重合体、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体、エチレン・テトラフルオロエチレン共重合体、ポリクロロトリフルオロエチレン、エチレン・クロロトリフルオロエチレン共重合体、ポリフッ化ビニル等のフッ素樹脂、ビニリデンフルオライド−ヘキサフルオロプロピレン系フッ素ゴム、ビニリデンフルオライド−ヘキサフルオロプロピレン−テトラフルオロエチレン系フッ素ゴム、ビニリデンフルオライド系フッ素ゴム、エポキシ樹脂等が挙げられる。中でも、ポリフッ化ビニリデン、ポリイミド、スチレン・ブタジエンゴム、カルポキシメチルセルロース、ポリプロピレン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリアクリロニトリル、ポリアミドであることがより好ましい。これらの好適なバインダは、耐熱性に優れ、電解液との反応性が低く、さらに耐溶性に優れており、正極および負極のそれぞれの活物質層上に塗布して使用することが可能である。これらのバインダは、１種単独で用いてもよいし、２種併用してもよい。
本実施形態では、絶縁部材５０として粘着テープを用いる場合を例に説明する。粘着テープは、正極２０の活物質層２２と接する側の片面の全面に接着材を塗布している。しかしながら、これに限ることなく、絶縁部材５０の基材として、例えば接着材が塗布されていないテープを用いることもできる。上記構成の場合には、テープからなる絶縁部材５０の基材の正極２０の活物質層２２と接する側の片面の全面に対し、接着材を塗布して接着面を形成する。この構成においても、正極２０の活物質層２２と接する側の片面の全面に接着面を形成した絶縁部材５０が形成される。
図２に示すように、絶縁部材５０に覆われた活物質層２２の端部２２ａの厚さＴａおよび絶縁部材５０の厚さの積層方向成分Ｔｚの合計Ｔｇは、絶縁部材５０に覆われていない活物質層２２の厚さＴ以内である。このため、正極２０の集電体２１上の活物質層２２の端部２２ａに絶縁部材５０を設けても、正極２０および負極３０に掛かる圧力は、均一になる。したがって、正極２０および負極３０における電極反応は、均一になる。
なお、正極２０の活物質層２２は、上述したように絶縁部材５０に覆われている部分が外周側に向かって傾斜する傾斜部２５を有する。このため、正極２０の活物質層２２の端部２２ａには、積層方向の盛り上がり部がない。したがって、本発明の電極１０は、活物質層が端部において積層方向の盛り上がり部を有している場合と比較して、端部における盛り上がり部が無いため、盛り上がり部が発生させる可能のあった内部短絡を好適に防止することができる。
外装体８０の内容積は発電要素７０を封入できるように、発電要素７０の容積よりも大きくなるように構成されている。ここで外装体８０の内容積とは、外装体８０で封止した後の真空引きを行う前の外装体８０内の容積を指す。また、発電要素７０の容積とは、発電要素７０が空間的に占める部分の容積であり、発電要素７０内の空孔部を含む。外装体８０の内容積が発電要素７０の容積よりも大きいことで、ガスが発生した際にガスを溜めることができる空間が存在する。これにより、発電要素７０からのガスの放出性が向上し、発生したガスが電池挙動に影響することが少なく、電池特性が向上する。
また、本実施形態においては、発電要素７０の有する空孔の体積Ｖ１に対する外装体８０に注入された電解液の体積Ｌの比の値（Ｌ／Ｖ１）が、１．２〜１．６の範囲となるように構成するのが好ましい。電解液の量（体積Ｌ）が多ければ、たとえ正極２０側に電解液が偏在したとしても、負極３０側にも十分な量の電解液が存在するため、両極での表面皮膜の形成を均質に進行させるという観点では有利になる。一方で、電解液の量（体積Ｌ）が多ければ、電解液増加のコストが発生し、しかも多すぎる電解液は電極間距離を広げることにつながり、その結果、電池抵抗が上がってしまう。よって、正極２０の活物質層２２、負極３０の活物質層３２の吸液速度の比が適切な範囲（Ｔｃ／Ｔａ＝０．６〜１．３の範囲）であり、かつ電解液の量（詳しくは発電要素７０の有する空孔の体積Ｖ１に対する電解液体積Ｌの比の値Ｌ／Ｖ１）を適切にするにするのが望ましい。これにより、均質な皮膜形成と、コスト、セル抵抗を両立させることができる点で優れている。かかる観点から、上記したＬ／Ｖ１の値は１．２〜１．６の範囲となるように構成するのが好ましく、より好ましくは１．２５〜１．５５、特に好ましくは１．３〜１．５の範囲である。
また、本実施形態においては、発電要素７０の有する空孔の体積Ｖ１に対する外装体８０の内部における余剰空間８１の体積Ｖ２の比の値（Ｖ２／Ｖ１）が０．５〜１．０となるように構成するのが好ましい。更に、外装体８０に注入された電解液の体積Ｌの外装体８０の内部における余剰空間８１の体積Ｖ２に対する比の値（Ｌ／Ｖ２）が０．４〜０．７となるように構成するのが好ましい。これにより、外装体８０の内部に注入された電解液のうちバインダによって吸収されなかった部分を余剰空間８１に確実に存在させることが可能となる。しかも、電池１００内でのリチウムイオンの移動を確実に担保することもできる。その結果、ＰＶｄＦ等の溶剤系バインダを用いるときと同様の多量の電解液を用いた場合に問題となりうる過剰な電解液の存在に起因する極板間距離の拡がりに伴う不均一反応の発生が防止される。このため、長期サイクル特性（寿命特性）に優れる非水電解質二次電池が提供されうる。
ここで、「発電要素７０の有する空孔の体積（Ｖ１）」は、正極２０、負極３０、セパレータ４０の空孔体積を全て足し合わせるという形で算出することができる。即ち、発電要素７０を構成する各構成部材が有する空孔の総和として算出することができる。また、電池１００の作製は通常、発電要素７０を外装体８０の内部に封入した後に電解液を注入し、外装体８０の内部を真空引きして封止することにより行われる。この状態で外装体８０の内部においてガスが発生した場合に、発生したガスが溜まることができる空間が外装体８０の内部に存在すれば、発生したガスが当該空間に溜まって外装体８０は膨らむ。このような空間を本明細書では「余剰空間８１」と定義し、外装体が破裂することなく最大限膨らんだときの余剰空間の体積をＶ２と定義したものである。上述したように、Ｖ２／Ｖ１の値は０．５〜１．０であることが好ましく、より好ましくは０．６〜０．９であり、特に好ましくは０．７〜０．８である。
また、上述したように、本発明では、注入される電解液の体積と、上述した余剰空間８１の体積との比の値が所定の範囲内の値に制御される。具体的には、外装体８０に注入された電解液の体積（Ｌ）の、外装体８０の内部における余剰空間８１の体積Ｖ２に対する比の値（Ｌ／Ｖ２）は、０．４〜０．７に制御するのが望ましい。Ｌ／Ｖ２の値は、より好ましくは０．４５〜０．６５であり、特に好ましくは０．５〜０．６である。
なお、本実施形態では、外装体８０の内部に存在する余剰空間８１は、発電要素７０の鉛直上方に少なくとも配置されていることが好ましい。かような構成とすることで、発生したガスは余剰空間８１の存在する発電要素７０の鉛直上方部に溜まることができる。これにより、発電要素７０の側方部や下方部に余剰空間８１が存在する場合と比較して、外装体８０の内部において発電要素７０が存在する下方部に電解液が優先的に存在することができる。その結果、発電要素７０が常により多くの電解液に浸された状態を確保することができ、液枯れに伴う電池性能の低下を最小限に抑えることができる。なお、余剰空間８１が発電要素７０の鉛直上方に配置されるようにするための具体的な構成について特に制限はないが、例えば、外装体８０自体の材質や形状を発電要素７０の側方部や下方部に向かって膨らまないように構成したり、外装体８０がその側方部や下方部に向かって膨らむのを防止するような部材を外装体８０の外部に配置したりすることが挙げられる。
自動車用途などにおいては、昨今、大型化された電池が求められている。そして、本願発明の電極１０を有する電池１００の効果は、正極２０の活物質層２２および負極３０の活物質層３２共に大きな電極面積を有する大面積電池の場合に、より効果的にその効果が発揮される。即ち、大面積電池の場合に、電極１０（正極２０、負極３０）とセパレータ４０の摩擦による電極表面からの凝集破壊がより一層抑制され、振動が入力されても電池特性を維持することができる点で優れている。したがって、本実施形態において、発電要素７０を外装体８０で覆った電池構造体が大型であることが本実施形態の効果がより発揮されるという意味で好ましい。具体的には、電極１０（正極２０、負極３０）の活物質層は、長方形状であり、当該長方形の短辺の長さは、１００ｍｍ以上であることが好ましい。かような大型の電池は、車両用途に用いることができる。ここで、負極３０の活物質層３２の短辺の長さとは、各電極の中で最も長さが短い辺を指す。電池構造体の短辺の長さの上限は特に限定されるものではないが、通常２５０ｍｍ以下である。
また、電極１０（正極２０、負極３０）の物理的な大きさの観点とは異なる、大型化電池の観点として、電池面積や電池容量の関係から電池の大型化を規定することもできる。例えば、扁平積層型ラミネート電池の場合には、定格容量に対する電池の面積（外装体まで含めた電池の投影面積）の比の値は、５ｃｍ２／Ａｈ以上であり、かつ、定格容量は、３Ａｈ以上である。電池においては、単位容量当たりの電池面積が大きいため、電極間で発生したガスを除去することが難しくなる。こうしたガス発生により、特に大型の電極間にガス滞留部が存在すると、その部分を起点に不均一反応が進行し易くなる。そのため、ＳＢＲ等の水系バインダを負極の活物質層の形成に用いた大型化電池における電池性能（特に、長期サイクル後の寿命特性）の低下という課題がよりいっそう顕在化しやすい。したがって、本形態に係る非水電解質二次電池は、上述したような大型化された電池であることが、本願発明の作用効果の発現によるメリットがより大きいという点で、好ましい。さらに、矩形状の電極のアスペクト比は１〜３であることが好ましく、１〜２であることがより好ましい。なお、電極のアスペクト比は矩形状の正極の活物質層の縦横比として定義される。アスペクト比をかような範囲とすることで、面方向に均一にガスを排出することが可能となる。
電池１００の定格容量は、以下により求められる。
定格容量は、試験用電池について、電解液を注入した後で、１０時間程度放置し、初期充電を行う。その後、温度２５℃、３．０Ｖから４．１５Ｖの電圧範囲で、次の手順１〜５によって測定される。
手順１：０．２Ｃの定電流充電にて４．１５Ｖに到達した後、５分間休止する。
手順２：手順１の後、定電圧充電にて１．５時間充電し、５分間休止する。
手順３：０．２Ｃの定電流放電によって３．０Ｖに到達後、定電圧放電にて２時間放電し、その後、１０秒間休止する。
手順４：０．２Ｃの定電流充電によって４．１Ｖに到達後、定電圧充電にて２．５時間充電し、その後、１０秒間休止する。
手順５：０．２Ｃの定電流放電によって３．０Ｖに到達後、定電圧放電にて２時間放電し、その後、１０秒間停止する。
定格容量：手順５における定電流放電から定電圧放電に至る放電における放電容量（ＣＣＣＶ放電容量）を定格容量とする。
上述した第１実施形態に係る電極１０により以下の作用効果を奏する。
本電極１０（正極２０）では、集電体２１と、活物質層２２と、絶縁部材５０と、を有している。活物質層２２は、集電体２１上に集電体２１の一部を露出させた露出部２１ｂを残しつつ、露出部２１ｂに向かって厚さが薄くなるように傾斜する傾斜部２５が形成するように積層している。絶縁部材５０は、露出部２１ｂから傾斜部２５までを覆う。
このような構成にした電極１０によれば、集電体２１上の活物質層２２の端部２２ａに絶縁部材５０を設けても、電極１０（正極２０、負極３０）に掛かる圧力の不均一を緩和することができる。したがって、本発明の電極１０（正極２０）は、電極反応の不均一を緩和することができ、その結果サイクル特性を向上することができる。
さらに、絶縁部材５０に覆われた活物質層２２の端部２２ａの厚さＴａおよび絶縁部材５０の厚さの積層方向成分Ｔｚの合計Ｔｇは、絶縁部材５０に覆われていない活物質層２２の厚さＴ以内である。
このような構成にした電極１０によれば、電極１０（正極２０）の集電体２１上の活物質層２２から露出部２１ｂにかけて絶縁部材５０を設ける場合、絶縁部材５０に覆われた活物質層２２の端部２２ａの厚さＴａおよび絶縁部材５０の厚さの積層方向成分Ｔｚの合計Ｔｇを、絶縁部材５０に覆われていない活物質層２２の厚さＴ以内にする。このため、本発明の電極１０（正極２０）は、集電体２１上の活物質層２２の端部２２ａに絶縁部材５０を設けても、電極１０（正極２０、負極３０）に掛かる圧力を均一にすることができる。したがって、本発明の電極１０（正極２０、負極３０）は、電極反応を均一にすることができ、その結果サイクル特性を向上することができる。また、正極２０、セパレータ４０、負極３０を複数積層して電池１００を構成する際に、電極１０の面方向の端部において、電池１００の積層方向の高さが端部以外の箇所よりも高くなることを防止することができる。したがって、電池１００の良好なレイアウト性を提供することができる。
さらに、絶縁部材５０は、負極３０の集電体３１または活物質層３２の面方向の端部３５よりも延在して設けられる。
このように構成した電極１０（正極２０）によれば、好適に、内部短絡の発生を防止することができる。
さらに、本電極１０（正極２０）では、集電体２１の端部に正極タブ（タブ）２４が接続され、正極タブ２４が接続された辺の活物質層２２に絶縁部材５０が配置される。
このように構成した電極１０(正極２０)によれば、正極タブ２４が接続された辺の活物質層２２の端部２２ａに絶縁部材５０を設けるので、正極タブ２４近くの活物質層２２に掛かる圧力の不均一を緩和することができる。このため、本発明の電極１０（正極２０）は、正極タブ２４近くの正極２０の活物質層２２の電極反応の不均一を緩和することができ、これにより、正極タブ２４へ円滑に電流を流すことができる。したがって、本発明の電極１０（正極２０）は、サイクル特性を向上することができる。
さらに、本電極１０の集電体および活物質層は、正極２０用である。
図２に示すように、本実施形態では、絶縁部材５０を正極２０に設けている。このため、本実施形態では、絶縁部材５０が設けられる側の集電体および活物質層は、正極２０用の集電体２１および活物質層２２である。このように、正極２０に設けられた絶縁部材５０は、正極２０、セパレータ４０、負極３０を積層して電池１００を構成するときに、正極２０と負極３０とに掛かる圧力の不均一を緩和することができ、電極反応の不均一を緩和することができる。したがって、本電池１００では、サイクル特性を向上させることができる。
さらに、本電極１０では、絶縁部材５０は、平面視した際に負極３０の活物質層３２が形成する範囲と重なる位置に配置される。
基本的に隣接する電極（正極２０、負極３０）はセパレータ４０を介して分離されているものの、振動などによって面方向へのずれが生じた場合、隣接する電極が接触して短絡が生じるおそれがある。本実施形態では、このような状況に対して絶縁部材５０を、面方向と交差する方向から平面視した際に負極３０の活物質層３２が形成する範囲と重なる位置に配置する。このように構成した本電極１０によれば、絶縁部材を上記位置に配置することによって、ずれが生じた場合にも絶縁部材５０が隣接する電極同士の間に介在することができ、短絡の発生を防止することができる。
さらに、本電池１００は、電極１０（正極２０、負極３０）をセパレータ４０を介して積層した積層体（発電要素７０）と、積層体を封止する外装体８０と、を有している。
このように構成した本電池１００によれば、本電極１０（正極２０）を外装体８０の内部に封入しているので、集電体２１上の活物質層２２の端部２２ａに絶縁部材５０を設けても、電極１０（正極２０、負極３０）に掛かる圧力の不均一を緩和することができる。したがって、本電池１００では、電極反応の不均一を緩和することができ、その結果サイクル特性を向上することができる。
さらに、本電池１００では、活物質層２２、３２は長方形状であり、長方形の短辺の長さは、１００ｍｍ以上である。
このように構成した本電池１００によれば、正極２０の活物質層２２および負極３０の活物質層３２は、短辺の長さが１００ｍｍ以上である長方形状を有している。このように、本電池１００は、大型電池であるので、電極１０（正極２０）とセパレータ４０の摩擦による電極表面からの凝集破壊がより一層抑制され、振動が入力されても電池特性を維持することができる。
さらに、本電池１００では、定格容量に対する電池１００の面積（電池１００の外装体８０まで含めた投影面積）の比の値は、５ｃｍ２／Ａｈ以上であり、かつ、定格容量は、３Ａｈ以上である。
このように構成した本電池１００によれば、電極１０の物理的な大きさの観点とは異なる、大型化電池の観点として、電池面積や電池容量の関係から電池１００の大型化を規定することもできる。
さらに、本電極１０では、矩形状の正極２０の活物質層２２の縦横比として定義される電極１０のアスペクト比は、１〜３である。
このように構成した電極１０によれば、アスペクト比をかような範囲とすることで、面方向に均一にガスを排出することができる。
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらのみに限定されるものではない。
まず、正極２０の形成について説明する。正極２０の集電体２１は、厚さ２０μｍのＡｌ箔である。正極２０の活物質層２２（正極スラリー）は、ニッケル酸リチウム粉末（活物質）、ＰＶｄＦ（ポリフッ化ビニリデン、結着材）、カーボン粉末（導電助剤）をそれぞれ９０：５：５（重量比）でＮＭＰ（Ｎ−メチルピロリドン）に分散させて形成する。その後、厚さ２０μＭのＡｌ箔の両面にダイコーターにて正極スラリーを塗布し、乾燥させ、乾燥後にプレスすると、活物質層２２の端部２２ａ以外の部分が厚さ１５０μｍとなる正極２０は、形成する。
つぎに、負極３０の形成について説明する。負極３０の集電体３１は、厚さ１０μｍのＣｕ箔である。負極３０の活物質層３２（負極スラリー）は、Ｇｒ粉末（活物質）、ＰＶｄＦ（ポリフッ化ビニリデン、結着材）をそれぞれ９５：５（重量比）でＮＭＰ（Ｎ−メチルピロリドン）に分散させて形成する。その後、厚さ１０μｍのＣｕ箔の両面にダイコーターにて負極スラリーを塗布し、乾燥させ、乾燥後にプレスすると、厚さ１４０μｍの負極３０は、形成する。
つぎに、電池１００の形成について説明する。絶縁部材５０は、正極２０の集電体２１上の活物質層２２と露出部２１ｂの境界を覆うように、幅１２ｍｍ、厚さ３０μｍのポリプロプレン製のテープを用いている。テープの接着方法、および被覆長は、結果１〜＊にて示す。セパレータ４０として、ポリエチレン製微多孔質膜（厚さ＝２５μｍ）を準備した。また、電解液として、１Ｍ ＬｉＰＦ６ ＥＣ：ＤＥＣ＝１：１（体積比）を用いた。形成した正極２０を１０枚、負極３０を１１枚、セパレータ４０を２０枚を用意し、負極３０／セパレータ４０／正極２０／セパレータ４０／負極３０・・・の順に積層して、電池を作製した。得られた発電要素７０を外装体８０である厚さ１５０μｍのアルミラミネートシート製のバッグ中に載置し、電解液を注液した。真空条件下において、正極２０および負極３０に接続された電流取り出し用の正極タブ２４、負極タブ３４が導出するようにアルミラミネートシート製バッグの開口部を封止し、試験用セルを完成させた。
つぎに、電池１００の評価について説明する。形成した電池１００を、電池にかかる圧力が１００ｇ／ｃｍ２になるように、厚さ５ｍｍのＳＵＳ板で挟み、２５℃で０．２Ｃ／４．２Ｖ＿ＣＣ／ＣＶ充電を７時間行った。次いで、１０分間の休止後、０．２Ｃ＿ＣＣ放電で２．５Ｖまで放電を行なった。その後、５５℃雰囲気下で１Ｃ／４．２Ｖ＿ＣＣ／ＣＶ充電（０．０１５Ｃカット）、１Ｃ＿ＣＣ放電（２．５Ｖ電圧カット）のサイクルを繰り返し（サイクル試験）、1サイクル目の放電容量に対する、３００サイクル目における放電容量の値をサイクル容量維持率として算出した。
以下に、本発明に係る実施例１〜３について説明を行う。
＜実施例１＞
正極２０の活物質層２２の端部２２ａの外周端から４ｍｍ内側の位置から外周端に掛けてのみ傾斜を付ける。正極２０の活物質層２２の端部２２ａの外周端から２．５ｍｍの位置の厚さＴａが１４０μｍ以下になるように、活物質層２２を集電体２１上に塗布した。絶縁部材５０に覆われた活物質層２２の端部２２ａの厚さＴａおよび絶縁部材５０の厚さの積層方向成分Ｔｚの合計Ｔｇは、最大１５０μｍ（絶縁部材５０に覆われていない活物質層２２の厚さＴと同じ厚さ）になるように設けた。正極２０の活物質層２２は、大きさが１９０ｍｍ×１９０ｍｍの矩形状に形成した。このように、正極２０は、アスペクト比が１：１になるように設けた。負極３０の活物質層３２は、大きさが２００ｍｍ×２００ｍｍの矩形状に形成した。このような大きさに形成した正極２０および負極３０を用いて発電要素７０を形成し、サイクル試験を行った。その結果、サイクル容量維持率は８２％であった。
＜実施例２＞
正極２０の活物質層２２の端部２２ａの外周端から４ｍｍ内側の位置から外周端に掛けてのみ傾斜を付ける。正極２０の活物質層２２の端部２２ａの外周端から２．５ｍｍの位置の厚さＴａが１３０μｍ以下になるように、活物質層２２を集電体２１上に塗布した。絶縁部材５０に覆われた活物質層２２の端部２２ａの厚さＴａおよび絶縁部材５０の厚さの積層方向成分Ｔｚの合計Ｔｇは、最大１４０μｍ（絶縁部材５０に覆われていない活物質層２２の厚さＴより小さい厚さ）になるように設けた。正極２０の活物質層２２は、大きさが１９０ｍｍ×１９０ｍｍの矩形状に形成した。このように、正極２０は、アスペクト比が１：１になるように設けた。負極３０の活物質層３２は、大きさが２００ｍｍ×２００ｍｍの矩形状に形成した。このような大きさに形成した正極２０および負極３０を用いて発電要素７０を形成し、サイクル試験を行った。その結果、サイクル容量維持率は８２％であった。
＜実施例３＞
正極２０の活物質層２２の端部２２ａの外周端から４ｍｍ内側の位置から外周端に掛けてのみ傾斜を付ける。正極２０の活物質層２２の端部２２ａの外周端から２．５ｍｍの位置の厚さＴａが１４０μｍ以下になるように、活物質層２２を集電体２１上に塗布した。絶縁部材５０に覆われた活物質層２２の端部２２ａの厚さＴａおよび絶縁部材５０の厚さの積層方向成分Ｔｚの合計Ｔｇは、最大１５０μｍ（絶縁部材５０に覆われていない活物質層２２の厚さＴと同じ厚さ）になるように設けた。正極２０の活物質層２２は、大きさが１９０ｍｍ×５７０ｍｍの矩形状に形成した。このように、正極２０は、アスペクト比が１：３になるように設けた。負極３０の活物質層３２は、大きさが２００ｍｍ×５８０ｍｍの矩形状に形成した。このような大きさに形成した正極２０および負極３０を用いて発電要素７０を形成し、サイクル試験を行った。その結果、サイクル容量維持率は８１％であった。
以下に、実施例１〜３の比較例として比較例１〜３について説明を行う。
＜比較例１＞
正極の活物質層の端部の厚さが絶縁部材に覆われていない活物質層の厚さと同様に１５０μｍになるように、活物質層を集電体上に塗布した。絶縁部材に覆われた活物質層の端部の厚さおよび絶縁部材の厚さの積層方向成分の合計は、最大１６０μｍ（絶縁部材に覆われていない活物質層の厚さより大きい厚さ）になるように設けた。正極の活物質層は、大きさが１９０ｍｍ×１９０ｍｍの矩形状に形成した。このように、正極は、アスペクト比が１：１になるように設けた。負極の活物質層は、大きさが２００ｍｍ×２００ｍｍの矩形状に形成した。このような大きさに形成した正極および負極を用いて発電要素を形成し、サイクル試験を行った。その結果、サイクル容量維持率は７６％であった。
＜比較例２＞
正極の活物質層の端部の外周端から４ｍｍ内側の位置から外周端に掛けてのみ傾斜を付ける。正極の活物質層の端部の外周端から２．５ｍｍの位置の厚さが１４５μｍ以下になるように、活物質層を集電体上に塗布した。絶縁部材に覆われた活物質層の端部の厚さおよび絶縁部材の厚さの積層方向成分の合計は、最大１５５μｍ（絶縁部材に覆われていない活物質層の厚さより大きい厚さ）になるように設けた。正極の活物質層は、大きさが１９０ｍｍ×１９０ｍｍの矩形状に形成した。このように、正極は、アスペクト比が１：１になるように設けた。負極の活物質層は、大きさが２００ｍｍ×２００ｍｍの矩形状に形成した。このような大きさに形成した正極および負極を用いて発電要素を形成し、サイクル試験を行った。その結果、サイクル容量維持率は７９％であった。
＜比較例３＞
正極の活物質層の端部の外周端から４ｍｍ内側の位置から外周端に掛けてのみ傾斜を付ける。正極の活物質層の端部の外周端から２．５ｍｍの位置の厚さが１４０μｍ以下になるように、活物質層を集電体上に塗布した。絶縁部材に覆われた活物質層の端部の厚さおよび絶縁部材の厚さの積層方向成分の合計は、最大１５０μｍ（絶縁部材に覆われていない活物質層の厚さと同じ厚さ）になるように設けた。正極の活物質層は、大きさが１９０ｍｍ×７６０ｍｍの矩形状に形成した。このように、正極は、アスペクト比が１：４になるように設けた。負極の活物質層は、大きさが２００ｍｍ×７７０ｍｍの矩形状に形成した。このような大きさに形成した正極および負極を用いて発電要素を形成し、サイクル試験を行った。その結果、サイクル容量維持率は７８％であった。
実施例１〜３および比較例１〜３のサイクル容量維持率の試験結果を表１にまとめて示す。
＜比較結果＞
実施例１〜３は、比較例１〜３と比較して、サイクル容量維持率が向上した。これは、絶縁部材５０に覆われた活物質層２２の端部２２ａの厚さＴａおよび絶縁部材５０の厚さの積層方向成分Ｔｚの合計Ｔｇが、絶縁部材５０に覆われていない活物質層２２の厚さＴ以内であり、かつ正極２０のアスペクト比が、１〜３であるからである。このような構成により、実施例１〜３は、集電体上の活物質層の端部に絶縁部材を設けても、電極に掛かる圧力を均一にすることができ、電極反応を均一にすることができたと考えられる。また、正極２０のアスペクト比をかような範囲とすることで、面方向に均一にガスを排出することができたと考えられる。その結果サイクル容量維持率（サイクル特性）が向上したためであると考えられる。
なお、本実施例では、正極２０、セパレータ４０、負極３０を交互に積層した発電要素７０を形成したが、これに限ることなく、正極２０と負極３０とがセパレータ４０を介して巻回した発電要素７０においても同様の効果が得られることを確認している。
そのほか、本発明は、特許請求の範囲に記載された構成に基づき様々な改変が可能であり、それらについても本発明の範疇である。
例えば、上述した実施形態では、絶縁部材５０は、負極３０の集電体３１または活物質層３２の面方向の端部３５よりも延在して設けられた。しかしながら、絶縁部材５０は、図３に示すように、セパレータ４０の面方向の端部４５よりも延在して設けられてもよい。この構成によれば、負極３０の端部３５よりも延在して設けられる構成と比較して、より確実に内部短絡の発生を防止することができる。
また、上述した実施形態では、絶縁部材５０に覆われた活物質層２２の端部２２ａの厚さＴａおよび絶縁部材５０の厚さの積層方向成分Ｔｚの合計Ｔｇは、絶縁部材５０に覆われていない活物質層２２の厚さＴ以内となるように構成された。しかしながら、図４に示すように、絶縁部材５０が露出部２１ｂから傾斜部２５を覆うように構成されれば、端部２２ａの厚さＴａおよび絶縁部材５０の厚さの積層方向成分Ｔｚの合計Ｔｇが、活物質層２２の厚さＴを超えてもよい。
また、本実施形態では、電極１０を正極２０として説明した。しかしながら、このような構成に限定されることなく、電極１０を負極３０としてもよい。すなわち、図示は省略するが、負極の集電体の露出部から傾斜部までを覆うように絶縁部材が設けられてもよい。
なお、本実施形態では、絶縁部材５０は、少なくとも正極２０の矩形状の集電体２１の境界部２３のうち、正極タブ２４に接続する側の辺およびこの辺に対向する辺の二辺に設けている場合を例に説明したがこの限りでない。例えば、絶縁部材５０は、正極２０の矩形状の集電体２１の境界部２３の全辺（全周）に設けてもよい。
さらに、本出願は、２０１３年１０月３０日に出願された日本特許出願番号２０１３−２２５８２５号に基づいており、それらの開示内容は、参照され、全体として、組み入れられている。
１０ 電極、
２０ 正極、
２１ 集電体、
２１ｂ 露出部、
２２ 活物質層、
２２ａ 端部、
２３ 境界部、
２４ 正極タブ、
２５ 傾斜部、
３０ 負極、
３１ 集電体、
３２ 活物質層、
３４ 負極タブ、
３５ 端部、
４０ セパレータ、
４５ 端部、
５０ 絶縁部材、
７０ 発電要素、
８０ 外装体、
９０ 単電池層、
１００ 電池、
Ｔ 活物質層の厚さ、
Ｔａ 活物質層の端部の厚さ、
Ｔｇ 活物質層の端部の厚さおよび絶縁部材の厚さの積層方向成分の合計、
Ｔｚ 絶縁部材の厚さの積層方向成分。

Claims (7)

  1. 電極をセパレータを介して積層した積層体と、前記積層体を封止する外装体と、を有する扁平型の電池であって、
    前記電極は、
    集電体と、
    前記集電体上に前記集電体の一部を露出させた露出部を残しつつ、前記露出部に向かって厚さが薄くなるように傾斜する傾斜部が形成するように積層された活物質層と、
    前記露出部から前記傾斜部までを覆う絶縁部材と、を有し、
    前記絶縁部材に覆われた前記活物質層の端部の厚さおよび前記絶縁部材の厚さの積層方向成分の合計は、前記絶縁部材に覆われていない前記活物質層の厚さ以内であって、
    定格容量に対する前記電池の面積（前記外装体まで含めた前記電池の前記積層体の積層方向からの投影面積）の比の値は、５ｃｍ２／Ａｈ以上であり、かつ、前記定格容量は、３Ａｈ以上であって、
    矩形状の前記活物質層の縦横比として定義される前記電極のアスペクト比は、１〜３である、電池。
  2. 前記絶縁部材は、当該絶縁部材が覆われる前記集電体及び前記活物質層の極とは異なる極における前記集電体または前記活物質層の面方向の端部よりも延在して設けられる請求項１に記載の電池。
  3. 前記集電体の端部にタブが接続され、
    前記タブが接続された辺の前記活物質層に前記絶縁部材が配置される、請求項１または２に記載の電池。
  4. 前記集電体および前記活物質層は、正極用である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の電池。
  5. 前記絶縁部材は、平面視した際に負極の前記活物質層が形成する範囲と重なる位置に配置される請求項４に記載の電池。
  6. 前記絶縁部材は、前記活物質層の前記集電体が積層される側と反対側に積層されるセパレータの面方向の端部よりも延在して設けられる請求項１〜５のいずれか１項に記載の電池。
  7. 前記活物質層は、長方形状であり、前記長方形の短辺の長さは、１００ｍｍ以上である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の電池。
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