DE69404384T2 - Mittel zur Oberflächenbehandlung von Kupfer und Kupferlegierungen - Google Patents

Mittel zur Oberflächenbehandlung von Kupfer und Kupferlegierungen

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DE69404384T2
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Takayuki Murai
Rie Nakayama
Toshihiro Okamoto
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Description

    Hintergrund der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein auf Wasser basierendes Oberflächenbehandlungsmittel, das eine chemische Schicht auf den Oberflächen von Kupfer und Kupferlegierungen bildet und zur Verwendung als vorbereitendes Flußmittel für Kupferschaltkreise auf steifen und flexiblen Platinen mit gedruckten Schaltungen geeignet ist.
  • Verfahren zur Oberflächenbehandlung unter Bildung einer chemischen Schicht einer Alkylimidazolverbindung mit einer langkettigen Alkylgruppe an der 2-Position auf den Oberflächen von Kupfer oder Kupferlegierungen sind in den japanischen Patentschriften Nr. 17046/1971, 1145,4/1973, 25621/1973, 1983/1974, 26138/1974, 22545/1983, 41988/1986 und in der japanischen Offenlegungsschrift Nr. 90492/1986 offenbart.
  • Verfahren zur Oberflächenbehandlung unter Bildung einer chemischen Schicht einer mit einer Arylgruppe an der 2- Position substituierten Imodazolverbindung auf den Oberflächen von Kupfer oder Kupferlegierungen sind in den japanischen Offenlegungsschriften Nr. 202780/1992 und 206681/1992 offenbart.
  • Was die Verfahren zur Oberflächenbehandlung unter Bildung einer chemischen Schicht einer Verbindung vom Benzimidazol Typ auf den Oberflächen von Kupfer oder Kupferlegierungen angeht, ist ein Verfahren zur Oberflächenbehandlung unter Verwendung eines 5-Methylbenzimidazols in der japanischen Offenlegungsschrift Nr. 501281/1983 offenbart worden und Verfahren zur Oberflächenbehandlung unter Verwendung einer 2-Alkylbenzimidazol-Verbindung, einer 2-Arylbenzimidazol- Verbindung, einer 2-Aralkylbenzimidazol-Verbindung und einer 2-Mercaptoalkylbenzimidazol-Verbindung sind in den japanischen Offenlegungsschriften Nr. 124395/1991, 236478/1991, 72072/1992, 80375/1982, 99285/1992, 157174/1992, 165083/1992, 173983/1992, 183874/1992, 202780/1992, 206681/1992, 218679/1992, 25407/1993, 93280/1993, 93281/1993, 156475/1993, 163585/1993, 175643/1993, 186880/1993, 186888/1993, 202492/1993, 230674/1993, 237688/1993, 263275/1993, 287562/1993, 291729/1993, 287563/1993 und 291729/1993 offenbart worden.
  • Ferner sind Verfahren zum Verhindern des Rostens von Kupfer oder Kupferlegierungen unter Verwendung eines 2- Mercaptobenzimidazols in den japanischen Offenlegungsschriften Nr. 83157/1980, 77600/1987 und 118598/1988 offenbart.
  • In den vergangenen Jahren sind in vielen Fällen SMD- Bauteile (Surfaces Mounted Device) auf den Oberflächen der gedruckten Schaltungen angebracht worden. Daher werden die gedruckten Schaltungen häufig hohen Temperaturen, von der Art, wie sie zum zeitweiligen Anbringen der SMDs, der SMDs an beiden Oberflächen, und dem Anbringen der SMDs und diskreten Teile in gemischter Weise benötigt werden, unterworfen.
  • Aufgrund der geringen Hitzebeständigkeit der Imidazolverbindungen mit einer langkettigen Alkylgruppe an der 2-Position zeigen die mit diesen Imidazolverbindungen behandelten gedruckten Schaltungen eine schlechte Lötbarkeit, nachdem sie hohen Temperaturen unterworfen wurden.
  • Bei dem Verfahren zur Oberflächenbehandlung, das daßs 5- Methylbenzimidazol verwendet und in der japanischen Offenlegungsschrift Nr. 501281/1983 offenbart ist, löst sich diese Verbindung in Wasser so leicht, daß sie keine gewünschte Beschichtung mit einer Dicke von 0,08 µm oder größer auf den Oberflächen des Kupfers bilden kann. Das darunter liegende Kupfer ist daher nicht ausreichend vor Oxidation unter Bedingungen hoher Temperatur geschützt, wobei das gebildete Kupferoxid das Löten behindert.
  • Bei den Verfahren zum Erhalt der Lötbarkeit durch Verwendung der 2-Alkylbenzimidazolverbindung, 2- Arylbenzimidazolverbindung, 2-Aralkylbenzimidazolverbindung und 2-Mercaptoalkylbenzimidazolverbindung kann eine chemische Schicht mit einer guten Hitzebeständigkeit auf der Oberfläche des Kupfers gebildet werden, wobei jedoch die folgenden Probleme für die praktische Anwendung gelöst werden müssen.
  • Diese liegen darin, daß sich Verbindungen des Benzimidazol- Typs gering in Wasser lösen und leicht kristallisieren, wenn der pH der hergestellten Behandlungslösung ansteigt oder die Behandlungslösung verdampft. Die festen Verbindungen vom Benzimidazol-Typ, die einmal kristallisiert sind, werden trotz Anstrengung des Absenkens des pH der Behandlungslösung durch Zugabe von Säuren oder Nachfüllen des verdampften Wassers mit Schwierigkeiten wieder gelöst.
  • Wenn die Verbindungen vom Benzimidazol-Typ bei der Behandlung der Oberflächen von Kupfer der gedruckten Schaltungen kristallisieren oder ausfallen, so muß der Hersteller der gedruckten Schaltungen die Verbindungen vom Benzimidazol-Typ abwischen, die an der Maschine anhaften, oder er muß die Maschine reinigen. Darüberhinaus entziehen die an den Oberflächen der gedruckten Schaltungen anhaftenden festen Verbindungen vom Benzimidazol-Typ diesen ihren Geschäftswert. Ein Entfernen der anhaftenden Verbindungen vom Benzimidazol-Typ erfordert zusätzliche Reparaturarbeit, was ein großes Problem darstellt. Die Hitzebeständigkeit der chemischen Schicht dieser Verbindungen des Benzimidazol-Typs ist gut im Vergleich mit der von Alkylimidazolverbindungen. Es sind jedoch weitere technische Verbesserungen hinsichtlich der Hitzebeständigkeit, Lötbarkeit (Flußvermögen des Lots und Verteilbarkeit von Lötpaste) und der einfachen Handhabbarkeit erforderlich.
  • Gemäß dem Verfahren zur Erhaltung der Lötbarkeit durch Verwendung des 2-Mercaptobenzimidazols, beschrieben in den japanischen Offenlegungsschriften Nr. 83157/1980 und 77600/1987, wird das 2-Mercaptobenzimidazol in einem organischen Lösungsmittel, wie Methanol, gelöst, auf die gedruckten Schaltungen aufgebracht und getrocknet. Es bestehen jedoch Probleme, wie das der nachteiligen Beeinflussung des menschlichen Körpers aufgrund der Verwendung eines organischen Lösungsmittels und vom Standpunkt der Aufrechterhaltung der Sicherheit in der Fabrik. Was das in der japanischen Offenlegungsschrift Nr. 118598/1988 beschriebene Verfahren angeht, ist ein Tauchverfahren von ungefähr 3 Stunden zur Bildung einer dünnen chemischen Schicht von 2-Mercaptobenzimidazol notwendig, was dieses Verfahren für die praktische Verwendung unter den Bedingungen im Geschäft mit gedruckten Schaltungen ungeeignet macht, wo eine hohe Produktivität und eine Hochgeschwindigkeitsverarbeitung erforderlich sind.
  • Die japanische Offenlegungsschrift Nr. JP-A-4206681 offenbart ein Verfahren zur Bildung einer chemischen Schicht auf den Oberflächen von Kupfer durch Eintauchen von gedruckten Schaltungen in eine wässrige Lösung, die eine mit einer Arylgruppe an der 2-Position substituierte Imidazolverbindung und höhere Fettsäuren oder höhere Fettsäureverbindungen, wie Ammoniumsalze oder Aminsalze höherer Fettsäuren, enthält. Als die mit einer Arylgruppe an der 2-Position substituierten Imidazolverbindungen sind Beispiele eines 2-Phenylimidazols, eines 2-Tolylimidazols, eines 2-Phenyl-4-methylimidazols, eines 2-Phenyl-4- benzylimidazols und eines 2, 4, 5,-Triphenylimidazols genannt.
  • Die in der japanischen Offenlegungsschrift Nr. JP-A-4206681 offenbarte Erfindung enthält als wesentliche Bestandteile eine mit einer Arylgruppe an der 2-Position substituierte Imidazolverbindung und höhere Fettsäuren oder Verbindungen höherer Fettsäuren, wie Ammoniumsalze oder Aminsalze höherer Fettsäuren. Gemäß der darin offenbarten Erfindung wird eine chemische Beschichtung mit hervorragender Hitzebeständigkeit dadurch erhalten, daß man für das Vorliegen einer höheren Fettsäure in der an der 2-Position mit einer Arylgruppe substituierten Imidazolverbindung sorgt, die nur wenig zur Bildung einer Beschichtung in der Lage ist.
  • Um die chemische Schicht zu bilden und damit sie ihre Wirkungen und die Wasserabweisung zeigen kann, muß jedoch in der obigen Erfindung eine höhere Fettsäure-Verbindung mit 12 bis 22 Kohlenstoffatomen als ein wesentlicher Bestandteil verwendet werden. Ohne Verwendung der höheren Fettsäure kann die obige Erfindung keine chemische Schicht bilden. Zum Lösen der höheren Fettsäure-Verbindung in dem Wasser muß die Lösung gewöhnlich alkalisch sein. Um die mit einer Arylgruppe an der 2-Position substituierte Imidazolverbindung in dem Wasser zu lösen muß die Lösung jedoch angesäuert werden. Das bedeutet, daß, wenn man die obige Erfindung in praktische Verwendung überführen will, ein Problem bei der Herstellung einer wässrigen Lösung entsteht, in der sowohl die Imidazolverbindung mit einer Arylgruppe an der 2-Position, als auch die höhere Fettsäure-Verbindung vorliegen. Um die beiden Bestandteile zu lösen muß durch Zugabe von wasserlöslichen organischen Lösungsmitteln, wie Methanol und Aceton zu dem Wasser eine Mischungslösung hergestellt werden.
  • Durch die Verwendung derartiger organischer Lösungsmittel entstehen jedoch Probleme wie nachteilige Auswirkungen auf den menschlichen Körper und vom Standpunkt der Aufrechterhaltung der Sicherheit in der Fabrik. Außerdem bedingt die Verdampfung des organischen Lösungsmittels während der Verwendung eine Veränderung der Zusammensetzung der Behandlungslösung und ruft dadurch Probleme hervor, daß die Imidazolverbindung mit einer Arylgruppe an der 2- Position und die höheren Fettsäure-Verbindungen, welches aktive Inhaltsstoffe sind, leicht einer Präzipitation unterliegen.
  • Um den Kupferschaltkreis auf den gedruckten Schaltungen durch Verwendung einer chemischen Schicht unter den oben genannten Umständen zu schützen war es daher angestrebt ein vorbereitendes Flußmittel mit hervorragenden Eigenschaften, wie einer hervorragenden Hitzebeständigkeit und Lötbarkeit bereitzustellen, um der SMD-Technologie in dem Bereich der gedruckten Schaltungen zu entsprechen ohne zuzulassen, daß Feststoff in der Behandlungslösung während der Verwendung ausfallen, oder zu ermöglichen, daß die Feststoffe wieder leicht aufgelöst werden können, wenn sie abgeschieden wurden.
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Zur Lösung der oben genannten Probleme haben die Erfinder Untersuchungen durchgeführt und ein Oberflächenbehandlungsmittel auf Wasserbasis gefunden, welches die Bildung einer chemischen Schicht auf einer Kupferoberfläche ohne die Notwendigkeit der Verwendung einer hoheren Fettsäure ermöglicht. Die Erfinder haben ferner die Tatsache herausgefunden, daß das Oberflächenbehandlungsmittel eine hervorragende Stabilität besitzt (während seiner Verwendung), wobei nur wenig Feststoffe abgeschieden werden, oder die Feststoffe, wenn sie abgeschieden wurden, leicht wieder gelöst werden und daß die erhaltene chemische Schicht eine hervorragende Hitzebeständigkeit und Feuchtigkeitsbeständigkeit unter Beibehaltung einer hervorragenden Lötbarkeit zeigt.
  • Die Erfindung stellt eine zur Behandlung von Oberflächen von Kupfer oder Kupferlegierungen geeignete wässrige Lösung bereit, wobei die wässrige Lösung von 0,01 bis 5 Gew.% eines 2-Arylimidazols, ausgewählt aus 2,4-Diphenylimidazol, 2,4-Diphenyl-5-methylimidazol und 2-Phenyl-4-benzyl-5- methylimidazol, 1 bis 20 Gew.% einer aliphatischen Carbonsäure mit nicht mehr als 4 Kohlenstoffatomen und 0,01 bis 10 Gew.% einer Kupferverbindung.
  • Die Erfindung stellt ferner ein Verfahren zur Behandlung einer Oberfläche von Kupfer oder einer Kupferlegierung bereit, mit dem Schritt des in Berührung bringens der Oberfläche des Kupfers oder der Kupferlegierung mit einer erfindungsgemäßen wässrigen Lösung.
  • Die Erfindung stellt auch eine gedruckte Schaltung bereit, deren Oberflächen aus Kupfer oder Kupferlegierungen mit einer erfindungsgemäßen wässrigen Lösung behandelt worden sind.
  • Die Erfindung stellt weiterhin die Verwendung einer wässrigen Lösung bereit, die von 0,01 bis 5 Gew.% eines 2- Arylimidazols enthält, ausgewählt aus einem 2,4- Diphenylimidazol, 2,4-Diphenyl-5-methylimidazol, 2-Phenyl- 4-benzyl-5-methylimidazol, 1 bis 20 Gew.% einer aliphatischen Carbonsäure mit nicht mehr als 4 Kohlenstoffatomen und 0,01 bis 10 Gew.% einer Kupferverbindung.
  • Die 2-Arylimidazolverbindungen, die als die Oberf lächenbehandlungsmittel der vorliegenden Erfindung verwendet werden, weisen eine hervorragende Lotbefeuchtungs zeit, Lotflußgeschwindigkeit und Ausbreitbarkeit der Lötpaste auf, und sind im Vergleich, insbesondere mit den in den Beispielen in der oben genannten japanischen Offenlegungsschrift Nr. JP-A-4206681 hervorragend, nämlich 2-Phenylimidazol (Wasserstoffatome an den 4- und 5-Positionen, siehe Vergleichsbeispiel 2, das später beschrieben wird) oder 2-Phenyl-4-methylimidazol (Methyl an der 4-Position und Wasserstoff an der 5- Position, siehe Vergleichsbeispiel 4), wenn diese Verbindungen bei der Oberflächenbehandlung von Kupfer oder Kupferlegierungen verwendet werden. Andererseits fehlt den 2-Arylimidazolverbindungen, die durch Einführung von Arylgruppen in die 4- und 5-Positionen des Imidazolrings erhalten wurden (siehe Vergleichsbeispiel 10), nämlich 2,4,5-Triphenylimidazol (siehe Vergleichsbeispiel), das in der obigen Offenlegungsschrift als Beispiel einer typischen Verbindung genannt wurde, die Fähigkeit eine chemische Schicht ohne eine höhere Fettsäure zu bilden.
  • Aus der vorhergehenden Tatsache ist zu verstehen, daß die 2-Arylimidazolverbindungen der vorliegenden Erfindung eine chemische Schicht ohne Gegenwart einer höheren Fettsäure bilden und hinsichtlich der Lotbefeuchtungszeit, der Lotflußgeschwindigkeit und der Ausbreitbarkeit von Lötpaste überlegen sind.
  • Durch Verwendung einer niederen Fettsäure mit 4 oder weniger Kohlenstoffatomen lösen sich die 2- Arylimidazolverbindungen leicht in Wasser und sind besser als bekannte Oberflächenbehandlungsmittel vom 2- Arylimidazol-Typ im Hinblick nicht nur auf die Ausführbarkeit der Herstellung einer wässrigen Lösung, sondern auch hinsichtlich der Ausführbarkeit der Oberflächenbehandlung.
  • Unter dem oben genannten Gesichtspunkt muß 2-Phenyl-4- benzylimidazol, das als typische Verbindung in der obigen Offenlegungsschrift erläutert wurde, denselben Effekt zeigen. In unserem Experiment wurde herausgefunden, daß ohne eine höhere Fettsäure eine wirksame Beschichtung mit einem chemischen Film nicht gebildet werden konnte (siehe Vergleichsbeispiel 9).
  • Ausführliche Beschreibung der Erfindung
  • Die für die Durchführung der vorliegenden Erfindung geeigneten Verbindungen sind 2,4-Diphenylimidazol, 2,4- Diphenyl-5-methylimidazol und 2-Phenyl-4-benzyl-5- methylimidazol.
  • Die in der vorliegenden Erfindung verwendete 2,4- Diphenylimidazolverbindung kann durch Erhitzen einer Benzamidinverbindung und einer Phenacylhalogenidverbindung in einem Lösungsmittel, wie Chloroform, wie durch die folgende Formel wiedergegeben synthetisiert werden:
  • worin X ein Chlor- oder Bromatom ist.
  • Die in der vorliegenden Erfindung verwendete 2,4-Diphenyl- 5-methylimidazolverbindung kann durch Erhitzen einer Benzaldehydverbindung, einer 1-Aryl-1,2- propandionverbindung und von Ammoniumacetat in Essigsäure wie durch die folgende Formel wiedergegeben erhalten werden:
  • Die 2-Phenyl-4-benzyl-5-methylimidazolverbindung kann durch Erhitzen einer 2-Phenylimidazolverbindung und einer Benzylchloridverbindung wie durch die folgende Formel wiedergegeben erhalten werden:
  • In der vorliegenden Erfindung wird die 2-Arylimidazolverbindung als aktiver Bestandteil in einer Menge von 0,01 bis 5 Gew.% und bevorzugt von 0,1 bis 1, Gew.% verwendet.
  • Wenn die Konzentration der 2-Arylimidazolverbindungen geringer als 0,1 Gew.% ist, wird die Geschwindigkeit der Bildung einer chemischen Schicht sehr klein und wenn ihre Konzentration höher als 5 Gew.% wird, wird es schwierig sie in Form einer wässrigen Lösung zu erhalten und eine Säure muß in großen Mengen zugegeben werden, was nicht erwünscht ist.
  • Die Erfinder haben herausgefunden, daß die in der Erfindung verwendete 2-Arylimidazolverbindung in einer wässrigen Lösung aufgelöst werden kann, die 1 bis 20 Gew.% einer aliphatischen Carbonsäure mit nicht mehr als 4 Kohlenstoffatomen enthält. In dem Fall, wenn die Konzentration der niederen aliphatischen Carbonsäure geringer als 1 Gew.% ist, kann die 2-Arylimidazolverbindung nicht vollständig in der wässrigen Lösung gelöst werden. Wenn die Konzentration der niederen aliphatischen Carbonsäure 20 Gew.% überschreitet, wird andererseits die Arbeitsumgebung beeinträchtigt und die Vorrichtung tendiert zur Korriosion.
  • Beispiele der für die Ausführungsform der vorliegenden Erfindung geeigneten niederen aliphatischen Carbonsäuren schließen Ameisensäure, Essigsäure, Propionsäure, Butansäure und Isobutansäure ein. Unter ihnen sind Ameisensäure und Essigsäure besonders bevorzugt.
  • Das Oberflächenbehandlungsmittel der vorliegenden Erfindung enthält ferner eine Kupferverbindung zur Beschleunigung der Geschwindigkeit der Bildung einer chemischen Schicht auf dem Kupfer und kann auch eine Zinkverbindung zur weiteren Verbesserung der Hitzebeständigkeit der gebildeten chemischen Schicht enthalten.
  • Repräsentative Beispiele der Kupferverbindung, die in der vorliegenden Erfindung verwendet werden kann, schließen Kupfer(I)chlorid, Kupfer(II)chlorid, Kupferhydroxid, Kupferphosphat, Kupferacetat, Kupfersulfat, Kupfernitrat und Kupferbromid ein und repräsentative Beispiele der Zinkverbindung schließen Zinkoxid, Zinkformiat, Zinkacetat, Zinkoxalat, Zinklactat, Zinkcitrat, Zinksulfat, Zinknitrat und Zinkphosphat ein, die in einer Menge von 0,01 bis 10 Gew.% und bevorzugt in einer Menge von 0,02 bis 5 Gew.% zu der wässrigen Lösung gegeben werden kann.
  • Es ist auch bevorzugt eine Substanz mit Pufferwirkung, wie Ammoniak oder Amine, zur Stabilisierung des pH der Lösung zuzugegeben.
  • Die Oberflächen von Kupfer oder einer Kupferlegierung werden durch Verwendung des Oberflächenbehandlungsagens der vorliegenden Erfindung unter den Bedingungen einer Lösungstemperatur des Behandlungsmittels von ungefähr 200 Celsius bis ungefähr 600 Celsius für eine Kontaktzeit von 1 Sekunde bis 10 Minuten behandelt. Das Kontaktverfahren basiert auf einem Eintauchen, Einsprühen oder Beschichten.
  • Bei Verwendung des Oberflächenbehandlungsmittels der vorliegenden Erfindung kann die Hitzebeständigkeit durch Bildung einer Doppelstruktur eines thermoplatischen Harzes auf der chemischen Beschichtung, die auf der Oberfläche des Kupfermetalis gebildet wird, weiter verbessert werden.
  • Das bedeutet, daß eine chemische Schicht der 2-Arylimidazolverbindung auf der Oberfläche von Kupfer oder einer Kupferlegierung gebildet wird. Danach wird ein thermoplastisches Harz mit hervorragender Hitzebeständigkeit, wie ein Terpentinharz, ein Terpentinharz-Derivat, wie ein Harzester, ein Terpenharz, ein Terpenharz-Derivat, wie ein Terpenphenolharz, oder ein Kohlenwasserstoffharz, wie ein aromatisches Kohlenwasserstoffharz, ein aliphatisches Kohlenwasserstoffharz oder ein alicyclisches Kohlenwasserstoffharz oder eine Mischung davon in einem Lösungsmittel, wie Tobul, Ethylacetat oder Isopropylalkohol, gelöst und einheitlich durch das Rollbeschichtungsverfahren oder einem ähnlichen Verfahren auf die chemische Schicht aufgebracht, so daß die Dicke davon 1 bis 30 µm beträgt, wodurch eine 2-Schicht-Struktur gebildet wird, die aus der chemischen Schicht und dem thermoplastischen Harz besteht.
  • Wenn die Oberfläche von Kupfer oder der Kupferlegierung in Kontakt mit der die 2-Arylimidazolverbindung der vorliegenden Erfindung enthaltenden Behandlungslösung gebracht wird, wird die chemische Schicht der 2- Arylimidazolverbindung, die lokal in einen Kupferkomplex umgewandelt wurde, schnell auf der Oberfläche des Kupfers oder der Kupferlegierung gebildet, wobei der Grund hierfür eine Komplexbildungsreaktion zwischen der 2- Arylimidazolverbindung und Kupfer ist und ferner aufgrund der Wirkung von Wasserstoffbindungen in der 2- Arylimidazolverbindung.
  • Wenn man die chemische Schicht stehen läßt oder erhitzt, beginnt Kupfer von der Oberfläche des Kupfers zu wandern und zu derselben Zeit verflüchtigt sich die niedere aliphatische Carbonsäure und der größte Teil der 2-Arylimidazolverbindung verwandelt sich in einen Komplex der 2-Arylimidazolverbindung mit Kupfer. Die den Kupferkomplex enthaltende chemische Schicht verbleibt thermisch und chemisch stabil und schützt das darunterliegende Kupfer oder die Kupferlegierung vor Oxidation, wenn sie hohen Temperaturen unterworfen wird und wenn man sie für ausgedehnte Zeiträume stehen läßt.
  • Eine Platte aus Kupfer oder einer Kupferlegierung, die unter Verwendung eines Oberflächenbehandlungsmittels, das die Verbindung der vorliegenden Erfindung enthält, behandelt wurde, zeigt eine bemerkenswert hervorragende Lotfließgeschwindigkeit und Ausbreitbarkeit von Lötpaste im Vergleich mit denen, die unter Verwendung eines Oberflächenbehandlungsmittels, das eine 2-Alkylimidazolverbindung, eine Imidazolverbindung mit einer Arylgruppe an der 2-Position ausschließlich und Benzimidazolverbindungen enthält, behandelt wurden.
  • Die in der Erfindung verwendeten 2,4-Diphenylimidazol, 2,4- Diphenyl-5-methylimidazol und 2-Phenyl-4-benzyl-5- methylimidazolverbindungen zeigen sehr hervorragende Lotbefeuchtungszeiten vor und nach dem Feuchtigkeitstest, hervorragende Lotflußgeschwindigkeiten und eine hervorragende Ausbreitbarkeit der Lötpaste
  • Ferner erlaubt das Oberflächenbehandlungsmittel in der Form einer wässrigen Lösung, enthaltend 0,01 bis 5 Gew.% der 2- Arylimidazolverbindung und 1 bis 20 Gew.% der aliphatischen Carbonsäure mit nicht mehr als 4 Kohlenstoffatomen der vorliegenden Erfindung, daß die 2-Arylimidazolverbindung in der wässrigen Lösung zu hohem Grad gelöst werden kann, und kann daher für ausgedehnte Zeiträume stabil erhalten werden. Auch wenn die Zusammensetzung der Behandlungslösung während der Verwendung verändert wird, ist es sehr unwahrscheinlich, daß die 2-Arylimidazolverbindungen der vorliegenden Erfindung ausfallen. Auch wenn sie ausfallen lösen sich die Kristalle wieder, wenn die Zusammensetzung der Behandlungslösung wieder normalisiert wird. Daher kann der Betrieb stabil und kontinuierlich durchgeführt werden.
  • Die Erfindung wird nun konkret anhand von Beispielen und Vergleichsbeispielen beschrieben
  • Bei diesen Untersuchungen wurde die Dicke der chemischen Schicht wie folgt gemessen. Ein Probenstück mit einer vorher bestimmten Kupferflgche wurde in eine 0,5%ige, wässrige Salzsäurelösung getaucht, um die chemische Schicht des 2-Arylimidazois herauszulösen, wobei die Konzentration des 2-Arylimidazols in der Lösung durch Verwendung eines Ultraviolett-Spektrophotometers gemessen wurde. Die Dicke der chemischen Schicht wurde aus der gemessenen Konzentration berechnet.
  • Unter den Lötbarkeitstests wurde die Lotbefeuchtungszeit wie folgt gemessen. Eine Kupferplatte der Maße 5 mm x 50 mm x 0,3 mm wurde als Probenstück verwendet, das dann entfettet, weich geätzt und mit dem Wasser gespült wurde. Das Probenstück wurde dann in das Oberflächenbehandlungsmittel mit einer Zusammensetzung gemäß den Beispielen und Vergleichsbeispielen eingetaucht, bei einer vorbestimmten Spültemperatur für eine vorbestimmte Zeitdauer gehalten und nachfolgend mit dem Wasser gespült und zur Bildung einer chemischen Schicht getrocknet, die eine Dicke von 0,10 bis 0,25 µm auf den Oberflächen des Probenstücks beibehielt.
  • Das Probenstück, auf dem die chemische Schicht gebildet wurde, ließ man unter den Tabelle 1 angegebenen Bedingungen stehen und es wurde einer Hitzebehandlung in einem auf 2000 Celsius geheizten Heißluftofen für 10 Minuten unterzogen. Dann wurde das Probenstück in ein Nachbehandlungsflußmittel (Handelsname JS-64, hergestellt von Koki Co.) getaucht und die Lotbefeuchtungszeit wurde gemessen. Die Messung wurde unter Verwendung eines Lotbefeuchtungstestgerätes (Modell WET-3000, hergestellt von Reska Co.) unter den Bedingungen einer Lottemperatur von 2500 Celsius, einer Eintauchtiefe von 2 mm und einer Eintauchgeschwindigkeit von 16 mm/Sek. durchgeführt.
  • Von den Lötbarkeittests wurde die Lotaufflußgeschwindigkeit wie folgt gemessen. Eine gedruckte Schaltung mit den Maßen 5 cm x 10 cm x 1,2 mm mit 629 kupferdurchkontaktierten Löchern mit einem Innendurchmesser von 0,80 mm wurde als Probenstück verwendet, welches dann entfettet, weichgeätzt und mit dem Wasser gespült wurde. Wie in dem Fall des Messens der Lotbefeuchtungszeit wurde das Probenstück für einen vorbestimmten Zeitraum in das Oberflächenbehandlungsmittel eingetaucht, mit dem Wasser gespült und getrocknet, um eine chemische Schicht mit einer beibehaltenen Dicke von ungefähr 0,10 bis 0,25 mm auf den Oberflächen des Probenstücks zu bilden.
  • Das Probenstück, auf dem die chemische Schicht gebildet wurde, ließ man unter den in Tabelle 1 dargestellten Bedingungen stehen und es wurde dreimal einer Wiedererwärmung unterworfen, bei der eine Spitzentemperatur von 230º Celsius unter Verwendung einer Infrarotvorrichtung "infrared-ray reflow device" ( Modell Multi-Pro-306, hergestellt von Vitronics Co.). Danach wurde, zur Messung der Lotaufflußgeschwindigkeit nach dem Wiedererhitzen ein Fließlöten an dem Probenstück unter Verwendung des Flußnachbehandlungsmittels (Handelsname: AGF-200-J9, hergestellt von Asahi Kaken Co.) unter den Bedingungen der Löttemperatur von 250º Celsius und der Bandgeschwindigkeit von 1,0 m/Min durchgeführt.
  • Das gemessenen Resultat ergab sich durch den Anteil (%) der Anzahl der kupferdurchkontaktierten Löcher, die von dem Lot perfekt ausgefüllt waren, in Bezug auf die Gesamtzahl der kupferdurchkontaktierten Löcher.
  • Die Ausbreitbarkeit der Lötpaste wurde wie folgt getestet.
  • Eine Probe einer gedruckten Schaltung, genannt I-Typ, definiert durch JIS Z-3197,6.8 wurde als Probenstück verwendet. Ein Probenstück wurde dann entfettet, weichgeätzt und mit Wasser gespült. Das Probenstück wurde dann auf dieselbe Weise wie zur Messung der Lotbefeuchtungseigenschaft in das Oberflächenbehandlungsmittel eingetaucht und mit Wasser gespült, gefolgt von einem Trocknen zur Bildung einer chemischen Schicht von einer Dicke von ungefähr 0,10 bis 0,25 µm auf den Oberflgchen des Probenstücks. Das Probenstück ließ man dann 10 Tage bei Raumtemperatur stehen.
  • Auf das Probenstück, auf dem die chemische Schicht ausgebildet worden war und das 10 Tage stehengelassen wurde, wurde eine Lötpaste (Handelsname AE-53HG1, hergestellt von Shikoku Chemicals Co.) dann mit der Breite von 3 mm aufgedruckt. Das Probenstück wurde dann wieder aufgeheitzt (Spitzentemperatur von 2300 Celsius) unter Verwendung eines Infrarotheizgerätes "infrared-ray reflow device" (Modell MULTI-PRO-306, hergestellt von Vitronics Co.). Zum Schluß wurde die Breite der Ausbreitung der Lötpaste gemessen.
  • Beispiele (Beispiel 1)
  • Ein Probenstück zur Messung der Lotbefeuchtungszeit, Lotaufflußgeschwindigkeit und Ausbreitbarkeit der Lötpaste wurde in eine wässrige Behandlungslösung getaucht, die 0,25 Gew.% eines 2,4-Diphenylimidazols, 9,0 Gew.% Essigsäure, 0,09 Gew.% Kupfer(II)acetat und 0,04 Gew.% Ammoniumbromid enthielt und deren pH mit Ammoniakwasser auf 4, eingestellt war, bei einer Lösungstemperatur von 500 Celsius für 60 Sekunden, gefolgt vom Spülen mit Wasser und Trocknen.
  • Die Lotbefeuchtungszeit wurde gemessen nachdem das Probenstück unter den in Tabelle 1 gezeigten Bedingungen stehengelassen wurde, und nachdem das Erwärmen an dem Probenstück durchgeführt worden war. Die Lotaufflußgeschwindigkeit und die Ausbreitbarkeit der Lötpaste wurde gemessen, nachdem das Probenstück für 10 Tage bei Raumtemperatur stehengelassen worden war. Die Ergebnisse waren wie in Tabelle 1 dargestellt.
  • (Beispiel 2)
  • Ein Probenstück wurde in eine wässrige Behandlungslösung getaucht, die 0,25 Gew.% des 2,4-Diphenylimidazols, 10,0 Gew.% Essigsäure, 0,03 Gew.% n-Heptansäure und 0,05 Gew.% Kupfer(II)bromid enthielt und deren pH mit Ammoniakwasser auf 3,8 eingestellt war, bei einer Lösungstemperatur von 45º Celsius für 60 Sekunden. Das Probenstück wurde dann herausgenommen, mit Wasser gespült und getrocknet. Die Lotbefeuchtungszeit, die Lotaufflußgeschwindigkeit und die Ausbreitbarkeit der Lötpaste wurden auf dieselbe Weise wie in Beispiel 1 untersucht. Die Ergebnisse waren wie in Tabelle 1 dargestellt.
  • (Beispiel 3)
  • Ein Probenstück wurde für 70 Sekunden in eine wässrige Behandlungslösung von 50º Celsius eingetaucht, die 0,20 Gew.% eines 2,4-Diphenyl-5-methylimidazols, 5,0 Gew.% Ameisensäure und 0,05 Gew.% Kupfer(II)bromid enthielt und deren pH mit Ammoniakwasser auf 3,4 eingestellt war. Das Probenstück wurde dann herausgenommen, mit Wasser gespült und getrocknet. Die Lotbefeuchtungszeit, die Lotaufflußgeschwindigkeit und die Ausbreitbarkeit der Lötpaste wurden auf dieselbe Weise wie in Beispiel 1 untersucht. Die Ergebnisse waren wie in Tabelle 1 dargestellt.
  • (Beispiel 4)
  • Ein Probenstück wurde für 60 Sekunden in eine wässrige Behandlungslösung von 450 Celsius getaucht, die 0,20 Gew.% des 2,4-Diphenyl-5-methylimidazols, 10,0 Gew.% Essigsäure, 0,03 Gew.% n-Heptansäure und 0,10 Gew.% Kupfer(II)bromid enthielt und deren pH mit Ammoniakwasser auf 4,2 eingestellt war. Das Probenstück wurde dann herausgenommen mit Wasser gespült und getrocknet. Die Lotbefeuchtungszeit, die Lotaufflußgeschwindigkeit und die Ausbreitbarkeit der Lötpaste wurden auf dieselbe Weise wie in Beispiel 1 untersucht. Die Ergebnisse waren wie in Tabelle 1 dargestellt.
  • (Beispiel 5)
  • Ein Probenstück wurde für 60 Sekunden in eine wässrige Behandlungslösung von 500 Celsius getaucht, die 0,40 Gew.% eines 2-Phenyl-4-benzyl-5-methylimidazols, 2,0 Gew.% Essigsäure, 0,063 Gew.% Kupfer(II)acetat und 0,025 Gew.% Ammoniumbromid enthielt, gefolgt von einem Spülen mit Wasser und Trocknen. Die Lotbefeuchtungszeit, die Lotaufflußgeschwindigkeit und Ausbreitbarkeit der Lötpaste wurden auf dieselbe Weise wie in Beispiel 1 untersucht. Die Ergebnisse waren wie in Tabelle 1 dargestellt.
  • (Vergleichsbeispiel 1)
  • Ein Probenstück wurde für 25 Sekunden in eine wässrige Behandlungslösung von 500 Celsius getaucht, die 1,0 Gew.% eines 2-Undecylimidazols und 1,6 Gew.% Essigsäure enthielt und deren pH mit Ammoniakwasser auf 4,4 eingestellt war. Das Probenstück wurde dann herausgenommen, mit Wasser gespült und getrocknet. Die Lotbefeuchtungszeit, die Lotaufflußgeschwindigkeit und die Ausbreitbarkeit der Lötpaste wurden auf dieselbe Weise in Beispiel 1 untersucht. Die Ergebnisse waren wie in Tabelle 1 angegeben.
  • (Vergleichsbeispiel 2)
  • Ein Probenstück wurde für 30 Sekunden in eine wässrige Behandlungslösung von 500 Celsius getaucht, die 1,0 Gew.% eines 2-Phenylimidazols, 2,0 Gew.% Essigsäure, 0,1 Gew.% Laurinsäure und 0,05 Gew.% Kupfer(II)bromid enthielt und deren pH mit Ammoniakwasser auf 6,2 eingestellt war. Das Probenstück wurde dann herausgenommen, mit Wasser gespült und getrocknet. Die Lotbefeuchtungszeit, die Lotaufflußgeschwindigkeit und die Ausbreitbarkeit der Lötpaste wurden auf dieselbe Weise wie in Beispiel 1 untersucht. Die Ergebnisse waren wie in Tabelle 1 dargestellt.
  • (Vergleichsbeispiel 3)
  • Eine wässrige Behandlungslösung mit derselben Zusammensetzung wie der aus Vergleichsbeispiel 2 wurde hergestellt, ohne jedoch Laurinsäure zu enthalten, und ein Probenstück wurde für 120 Sekunden bei einer Lösungstemperatur von 50º Celsius darin eingetaucht. Es wurde jedoch keine chemische Schicht auf dem Probenstück gebildet.
  • (Vergleichsbeispiel 4)
  • Ein Probenstück wurde für 40 Sekunden in eine wässrige Behandlungslösung von 500 Celsius getaucht, die 1,0 Gew.% eines 2-Phenyl-4-methylimidazols, 2,0 Gew.% Essigsäure, 0,05 Gew.% Myristinsäure und 0,05 Gew.% Kupfer(II)bromid enthielt und deren pH mit Ammoniakwasser auf 6, eingestellt war. Das Probenstück wurde dann herausgenommen mit Wasser gewaschen und getrocknet. Die Lotbefeuchtungszeit, die Lotaufflußgeschwindigkeit und die Ausbreitbarkeit der Lötpaste wurden auf dieselbe Weise wie in Beispiel 1 untersucht. Die Ergebnisse waren wie in Tabelle 1 dargestellt.
  • (Vergleichsbeispiel 5)
  • Eine wässrige Behandlungslösung mit derselben Zusammensetzung wie der aus Vergleichsbeispiel 4, aber ohne Myristinsäure zu enthalten, wurde hergestellt und ein Probenstück für 120 Sekunden bei einer Lösungstemperatur von 500 Celsius darin eingetaucht. Es bildete sich jedoch keine chemische Schicht auf dem Probenstück.
  • (Vergleichsbeispiel 6)
  • Ein Probenstück wurde für 30 Sekunden in eine wässrige Behandlungslösung von 400 Celsius getaucht, die 0,2 Gew.% eines 2-Nonylbenzimidazols, 5,0 Gew.% Essigsäure und 0,035 Gew.% Kupfer(II)chlorid enthielt und deren pH mit Ammoniakwasser auf 2,9 eingestellt war. Das Probenstück wurde herausgenommen, mit Wasser gespült und getrocknet. Die Lotbefeuchtungszeit, die Lotaufflußgeschwindigkeit und die Ausbreitbarkeit der Lötpaste wurden auf dieselbe Weise wie in Beispiel 1 untersucht. Die Ergebnisse waren wie in Tabelle 1 dargestellt.
  • (Vergleichsbeispiel 7)
  • Ein Probenstück wurde für 60 Sekunden in eine wässrige Behandlungslösung von 500 Celsius getaucht, die 0,5 Gew.% eines 2-(4-Chlorophenylmethyl)benzimidazols, 3,0 Gew.% Ameisensäure, 0,04 Gew.% Heptansäure und 0,09 Gew.% Kupfer(II)chlorid enthielt und deren pH mit Ammoniakwasser auf 2,56 eingestellt war. Das Probenstück wurde dann herausgenommen, mit Wasser gespült und getrocknet. Die Lotbefeuchtungszeit, Lotaufflußgeschwindigkeit und die Ausbreitbarkeit der Lötpaste wurden auf dieselbe Weise wie in Beispiel 1 untersucht. Die Ergebnisse waren wie in Tabelle 1 dargestellt.
  • (Vergleichsbeispiel 8)
  • Ein Probenstück wurde für 60 Sekunden in eine wässrige Behandlungslösung von 500 Celsius getaucht, die 0,25 Gew.% eines 2-Tolylimidazols, 3,0 Gew.% Essigsäure und 0,05 Gew.% Kupfer(II)bromid enthielt und deren pH mit Ammoniakwasser auf 5,0 eingestellt war. Eine chemische Schicht wurde jedoch nicht gebildet.
  • (Vergleichsbeispiel 9)
  • Ein Probenstück wurde für 60 Sekunden in eine wässrige Behandlungslösung von 500 Celsius getaucht, die 0,25 Gew.% eines 2-Phenyl-4-benzylimidazols, 2,0 Gew.% Ameisensäure, 0,09 Gew.% Kupferacetat und 0,04 Gew.% Ammoniumbromid 10 enthielt und deren pH mit Ammoniakwasser auf 3,8 eingestellt war. Eine chemische Schicht wurde jedoch nicht gebildet.
  • (Vergleichsbeispiel 10)
  • Ein Probenstück wurde für 60 Sekunden in eine wässrige Behandlungslösung von 500 Celsius getaucht, die 0,2 Gew.% eines 2,4,5-Triphenylimidazols, 6 Gew.% Ameisensäure und 0,06 Gew.% Kupferbromid enthielt und deren pH mit Ammoniakwasser auf 2,80 eingestellt war. Eine chemische Schicht wurde jedoch nicht gebildet. Tabelle 1 Tabelle 1
  • (Beispiel 13)
  • Die folgenden Untersuchungen wurden durchgeführt, um die Stabilität der wässrigen Behandlungslösungen zu untersuchen.
  • Die in den obigen Beispielen und Vergleichsbeispielen verwendeten Behandlungslösungen (ohne die Vergleichsbeispiele 3, 5, 8, 9 und 10) wurden zum Verdampfen von ungefähr 30% des Wassers erhitzt, so daß die aktiven Bestandteile, wie Imidazolverbindungen und Benzimidazolverbindungen, ausgefällt wurden. Wenn die aktiven Bestandteile nicht ausfielen, wurde Ammoniakwasser in einer zur Ausfällung der aktiven Bestandteile ausreichenden Menge zugegeben. Danach wurde Wasser und Säure zu den Behandlungslösungen gegeben, aus denen die Kristalle abgeschieden worden waren, um die Zusammensetzungen wieder auf die originale Behandlungslösung-Zusammensetzungen zu bringen, die dann auf 40º Celsius erwärmt wurden, um zu untersuchen, ob die aktiven Bestandteile wieder gelöst waren oder nicht. Die Ergebnisse der Untersuchung waren wie in Tabelle 2 dargestellt. Tabelle 2
  • Die Behandlungslösung, die die 2-Arylimidazolverbindungen der vorliegenden Erfindung enthielt, bildet eine chemische Schicht mit hervorragender Hitzebeständigkeit auf der Oberfläche des Kupfermetalls und stellt eine gute Lötbarkeit sogar nach wiederholtem Erhitzen sicher. Sogar in dem Fabrikationsprozeß der Behandlung der gedruckten Schaltungen ruft die wässrige Behandlungslösung, die sowohl die 2-Arylimidazolverbindung und eine niedere aliphatische Carbonsäure enthält, keine Probleme, wie Ausfällen aktiver Bestandteile, in dem Behandlungsbad hervor und liefert daher einen grol3en praktischen Vorteil wie die Möglichkeit die Behandlung stabil durchzuführen.

Claims (8)

1. Zur Behandlung von Oberflächen von Kupfer oder Kupferlegierungen geeignete wässrige Lösung, die von 0,01 bis 5 Gewichtsprozent eines 2-Arylimidazols, ausgewählt aus 2,4-Diphenylimidazol, 2,4-Dipfienyl-5- Methylimidazol und 2-Phenyl-4-Benzyl-5- Methylimidazol, 1 bis 20 Gewichtsprozent einer aliphatischen Carbonsäure mit nicht mehr als 4 Kohlenstoffatomen und 0,01 bis 10 Gewichtsprozent einer Kupferverbindung enthält.
2. Lösung gemäß Anspruch 11 die von 0,1 bis 1 Gewichtsprozent der 2-Arylimidazolverbindung enthält.
3. Lösung gemäß Anspruch 1 oder 2, die 0,02 bis 5 Gewichtsprozent Kupferverbindung enthält.
4. Lösung gemäß Anspruch 1, 2 oder 3, die als Kupferverbindung Kupfer(II)-Acetat oder Kupfer(II)- Bromid enthält.
5. Lösung gemäß einem der vorhergehenden Ansprüche, die als aliphatische Carbonsäure mit nicht mehr als 4 Kohlenstoffatomen, Essigsäure oder Ameisensäure enthält.
6. Verfahren zur Behandlung einer Oberfläche von Kupfer der einer Kupferlegierung mit dem Schritt des in Berührung bringens der Oberfläche des Kupfers oder der Kupferlegierung mit einer wässrigen Lösung gemäß einem der Ansprüche 1 bis 5.
7. Gedruckte Schaltung, deren Oberflächen aus Kupfer oder Kupferlegierung mit einer wässrigen Lösung gemäß einem der Ansprüche 1 bis 5 behandelt ist.
8. Verwendung einer wässrigen Lösung enthaltend von 0,01 bis 5 Gewichtsprozent eines 2-Arylimidazols, ausgewählt aus 2,4-Diphenylimidazol, 2,4-Diphenyl-5- Methylimidazol und 2-Phenyl-4-Benzyl-5- Methylimidazol, 1 bis 20 Gewichtsprozent einer aliphatischen Carbonsäure mit nicht mehr als 4 Kohlenstoffatomen und 0,01 bis 10 Gewichtsprozent einer Kupferverbindung als vorbereitendes Flußmittel bei der Behandlung einer Oberfläche aus Kupfer oder Kupferlegierung
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