WO2005121192A1

WO2005121192A1 - オレフィン系重合体およびその用途

Info

Publication number: WO2005121192A1
Application number: PCT/JP2005/010575
Authority: WO
Inventors: Nobuo Kawahara; Shinichi Kojoh; Shingo Matsuo; Hideyuki Kaneko; Tomoaki Matsugi; Norio Kashiwa; Munehito Funaya; Naritoshi Hirota; Tooru Tanaka; Toshiyuki Hirose; Nobuhisa Mikawa; Kouichi Kizu; Keiji Okada
Original assignee: Mitsui Chemicals, Inc.
Priority date: 2004-06-10
Filing date: 2005-06-09
Publication date: 2005-12-22
Also published as: CN1965001A; US7803888B2; EP1754724A1; EP1754724A4; JP4828415B2; CN102382224B; TWI324615B; CN1965001B; KR20070029723A; KR100807767B1; TW200613320A; JPWO2005121192A1; CN102382224A; US20070249792A1

Abstract

　本発明は、耐熱性に優れると共に、各種物性バランスに優れた新規なオレフィン系重合体を提供しようとするものであって、オレフィン系重合体は４-メチル-１-ペンテンから導かれる構成単位５０～１００重量％と、４-メチル-１-ペンテンを除く炭素原子数２～２０のオレフィンから選ばれる少なくとも１種以上のオレフィンから導かれる構成単位０～５０重量％とを含んで成るオレフィン系重合体であって、ｉ）アイソダイアッドタクティシティーが７０％以上であり、ii）ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定した重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）との割合（Ｍｗ／Ｍｎ）が１．０～３．５の範囲にあり、iii）極限粘度［η］が０．５（ｄｌ／ｇ）以上である。

Description

明細書

ォレフィン系重合体およびその用途

技術分野

[0001] 本発明はォレフイン系重合体に関し、さらに詳しくは、分子量分布が狭ぐ分子量が大きい新規な 4-メチル -1-ペンテン系（共)重合体に関する。さらにこの新規な 4-メチノレ- 1-ペンテン系（共)重合体の用途に関する。

背景技術

[0002] ォレフィン系重合体は、加工性、耐薬品性、電気的性質、機械的性質などに優れているため、押出成形品、射出成形品、中空成形品、フィルム、シートなどに加工され、日用雑貨、台所用品、包装用フィルム、繊維'不織布、家電製品、機械部品、電気部品、自動車部品など、多方面の用途に供されている。特に 4-メチル -卜ペンテンを含むォレフィン系重合体は、透明性、ガス透過性、耐薬品性とともに耐熱性に優れた樹脂として、医療器具、耐熱電線、耐熱食器など様々な分野で利用されている。

[0003] こうしたォレフィン系重合体は、遷移金属化合物と、有機アルミニウム化合物とからなる触媒、いわゆるチーグラー型触媒を用いて製造されるのが一般的である。しかし、重合体の分子量などの組成が均一でないため、靭性等の機械物性、強度が低下してしまい、製品として改良すべき問題があった。

一方、シクロペンタジェ二ル基を含む有機金属錯体触媒を用いて得られるォレフィン系重合体は、一般に、重合体の分子量などの組成が均一であるといった特徴を有しているものの、従来のチーグラー型触媒から得られるものに比べて、耐熱性に劣る問題点が指摘されている。その原因として、通常のメタ口セン触媒で製造されたォレフィン系重合体は、モノマーユニットの異種結合が数％程度含まれており、これが物性面で悪影響を及ぼすといわれている。このため、成形性に優れ、耐衝撃性、耐熱性、外観性、剛性および引張り破断伸びに優れるような高耐熱性ォレフィン系重合体が製造できれば、その工業的価値は極めて大きぐそのようなォレフィン系重合体の出現が切望されている。

[0004] 他方、ォレフィン系エラストマ一であるォレフィン系重合体は、衝撃吸収性、ヒートシール性等に優れた材料として、単独で用いられる以外に、上記ォレフィン系重合体の改質材としても用いられてレ、る。

し力しながら従来のォレフィン系エラストマ一は、耐熱性などの熱的性質が必ずしも充分ではなかった。また従来は、分子量が小さいために物性が不十分であるといつた問題点があった。このため、耐熱性に優れると共に、高分子量化によって各種物性バランスに優れた新規なォレフィン系重合体が製造できれば、その工業的価値は極めて大きぐそのようなォレフィン系重合体の出現が切望されている。

発明の開示

発明が解決しょうとする課題

[0005] 本発明は、このような従来技術を鑑みて、特定の物性を有する 4-メチル -1-ペンテン系樹脂を製造することにより、耐熱性に優れると共に、高分子量で分子量分布が狭ぐ各種物性バランスに優れた新規なォレフィン系重合体を提供することを課題とする。

課題を解決するための手段

[0006] 本発明によると、下記のようなォレフィン系重合体およびその用途が提供され、本発明の上記課題が解決される。

(1) 4-メチル -卜ペンテンから導かれる構成単位 50〜： 100重量⁰ /₀と、 4-メチル -1-ぺンテンを除く炭素原子数 2〜20のォレフィンから選ばれる少なくとも 1種以上のォレフインから導かれる構成単位 0〜50重量％とからなるォレフィン系重合体であって、 i)ァイソダイアツドタクティシティ一が 70 %以上であり、

ii)ゲルパーミエイシヨンクロマトグラフィー（GPC)により測定した重量平均分子量 (M w)と数平均分子量（Mn)との比（MwZMn)が 1. 0〜3. 5の範囲にあり、

iii)極限粘度 [ ]が 0. 5 (dl/g)以上である

ことを特徴とする 4-メチル -1-ペンテン系重合体。

(2) 4-メチル-1-ぺンテンから導かれる構成単位50〜99. 9重量⁰ /₀と、 4 -メチノレ- 1- ペンテンを除く炭素原子数 2〜20のォレフィンから選ばれる少なくとも 1種以上のォレフィンから導かれる構成単位 0. ：!〜 50重量％とからなるォレフィン系重合体であって i)ァイソダイアツドタクティシティ一が 70 %以上であり、

ii)ゲルパーミエイシヨンクロマトグラフィー（GPC)により測定した重量平均分子量 (M w)と数平均分子量（Mn)との比（Mw/Mn)が 1. 0〜3. 5の範囲にあり、

iii)極限粘度 [ ]が 0.5 (dl/g)以上である

ことを特徴とする 4-メチル -1-ペンテン系共重合体。

(3) 4-メチル-1-ぺンテンから導かれる構成単位90〜100重量％と、 4_メチル _1 -ぺンテンを除く炭素原子数 2〜20のォレフィンから選ばれる少なくとも 1種以上のォレフインから導かれる構成単位 0〜： 10重量％とからなるォレフィン系重合体であって、 i) DSCで測定した融点（Tm)が 220°C以上であり、

iii)デカン可溶部量の割合力 1重量％以下である

ことを特徴とするォレフィン系重合体 A。

(4) 4-メチル-：1-ぺンテンから導かれる構成単位50〜99重量％と、 4-メチル -1-ぺンテンを除く炭素原子数 2〜20のォレフィンから選ばれる少なくとも 1種以上のォレフインから導かれる構成単位 1〜50重量％とからなるォレフィン系重合体であって、 i) DSCで測定した融点（Tm)が 220°C未満または認められず、

iii)極限粘度 [ 77 ]が 1 · 0 (dl/g)以上である

ことを特徴とするォレフィン系重合体 B。

(5)

i)ァイソダイアツドタクティシティ一が 70 %以上であり、

ii) DSCで測定した融点（Tm)が 230°C以上であり、

iii)ゲルパーミエイシヨンクロマトグラフィー（GPC)により測定した重量平均分子量 (M w)と数平均分子量（Mn)との比（MwZMn)が 1. 0〜3. 5の範囲にあり、

iv)極限粘度 [ ]が 0. 5 (dl/g)以上である

ことを特徴とする 4-メチル -1-ペンテンホモ重合体。 (6) 4-メチル-：1-ぺンテンから導かれる構成単位50〜90重量％と、 4-メチル -1-ぺンテンを除く炭素原子数 2〜20のォレフィンから選ばれる少なくとも 1種以上のォレフインから導かれる構成単位 10〜50重量％とからなるォレフィン系重合体であって、 i)ァイソダイアツドタクティシティ一が 70 %以上であり、

iii)極限粘度 [ ]が 0.5 (dl/g)以上である

ことを特徴とする 4-メチル -1-ペンテン系エラストマ一。

(7)下記一般式（1)または（2)で表されるメタ口セン触媒を用いて製造されることを特徴とする上記（1)〜（6)のいずれかに記載の重合体またはエラストマ一；

[化 1]

[0009] (式中、 R¹, R²、

R¹⁰、 R"、 R¹²、 R¹³、 R"は水素、炭化水素基、ケィ素含有炭化水素基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよぐ R¹ 力ら R⁴までの隣接した置換基は互いに結合して環を形成してもよぐ R⁵から R¹²までの隣接した置換基は互いに結合して環を形成してもよぐ Aは一部不飽和結合および /または芳香族環を含んでいてもよい炭素原子数 2〜20の 2価の炭化水素基であり、 Aは Yと共に形成する環を含めて 2つ以上の環構造を含んでいてもよぐ Mは周期表第 4族から選ばれた金属であり、 Yは炭素またはケィ素であり、 Qはハロゲン、炭化水素基、ァニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子から同一または異なる組合せで選んでもよぐ jは:!〜 4の整数である。）。

(8)上記（1)〜（7)のレ、ずれかに記載の重合体またはエラストマ一を含んで成ることを特徴とする射出成形品。

(9)上記（1)〜（7)のレ、ずれかに記載の重合体またはエラストマ一を含んで成ることを特徴とするフィルムまたはシート。

(10)上記（1)〜（7)のレ、ずれかに記載の重合体またはエラストマ一を含んで成ることを特徴とする繊維。

(11)上記（1)〜（7)のレ、ずれかに記載の重合体またはエラストマ一を含んで成ることを特徴とする中空容器。

(12)上記（1)〜（7)のレ、ずれかに記載の重合体またはエラストマ一を含んで成ることを特徴とする離型フィルム。

(13)上記（1)〜（7)のレ、ずれかに記載のォレフィン系重合体またはエラストマ一を含んで成ることを特徴とする不織布。

(14)上記（1)〜（7)のレ、ずれかに記載のォレフィン系重合体またはエラストマ一を含んで成ることを特徴とする制振材。

[0010] なお、本明細書において、上記の 4_メチル -1-ペンテン系重合体、 4-メチル -1-ぺンテン系共重合体、ォレフィン系重合体 A、ォレフィン系重合体 B、 4_メチル _1_ペンテンホモ重合体および 4_メチル -1-ペンテン系エラストマ一を総称してォレフィン系重合体ということがある。

発明の効果 [0011] 本発明に係るォレフィン系重合体は、耐熱性、各種機械物性等に優れる。本発明に係る成形体は、耐熱性、各種機械物性等に優れる。

発明を実施するための最良の形態

[0012] 以下、本発明に係るォレフィン系重合体について具体的に説明する。

4-メチル -1-ペンテン系重合体

本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系重合体は、 4-メチル -1-ペンテンから導かれる構成単位 50〜： 100重量⁰ /₀、好ましくは 55〜100重量⁰ /₀と、 4-メチル -卜ペンテンを除く炭素原子数 2〜20のォレフィンから選ばれる少なくとも 1種以上のォレフィンから導かれる構成単位 0〜 50重量％、好ましくは 0〜45重量％とからなるォレフィン系重合体である。以下、「炭素原子数 2〜20のォレフィン」というときは特に断らない限り 4-メチル -1-ペンテンを含まなレ、。

[0013] 本発明に係る 4-メチル -卜ペンテン系重合体は、 i)ァイソダイアツドタクティシティ一力 S70%以上であり、好ましくは 80%以上、より好ましくは 90%以上、さらに好ましくは 95%以上である。ァイソダイアツドタクティシティ一が上記範囲内であると、良好な耐熱性及び剛性を得ることができ好ましい。

本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系重合体は、 ii)ゲルパーミエイシヨンクロマトグラフィー（GPC)により測定した重量平均分子量 (Mw)と数平均分子量 (Mn)との比 ( Mw/Mn)力 S1. 0〜3. 5の範囲にあり、好ましく fま 1. 0〜3. 0、より好ましく fま 1. 0 〜2. 8、さらに好ましくは 1. 5〜2. 8の範囲である。

[0014] Mw/Mnの値が大きいと、重合体の靭性等の機械物性を発現するのに不利である。 MwZMnの値が 1. 0〜3. 5の範囲にあれば、靭性等の機械物性を発現するのに有利であり、工業的に価値がある。

本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系重合体は、 iii)極限粘度 [ ]が 0. 5 (dl/g) 以上、好ましくは 1. 0〜20 (dl/g)、より好ましくは 1. 2〜10 (dl/g)である。

[0015] 本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系重合体の分子量は、ゲルパーミエイシヨンク口マトグラフィー (GPC)により求められる重量平均分子量 (Mw)がポリスチレン換算で 1,000〜： 10, 000,000であると好ましく、より好ましくは 1,500〜5，000，000である本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系重合体は、重合体中の炭素原子数 2〜20のォレフィンから導かれる構成単位の含有量が 0〜20モル⁰ /₀、好ましくは 0〜： 10モル⁰ /₀ の場合において、 DSCで測定した融点 (Tm)と重合体中の炭素原子数 2〜20のォレフインから導かれる構成単位の含有量 (モル⁰ /₀)の間で以下の関係式を満足すると、重合体中のモノマーの連鎖分布のランダム性が良好であり、従って組成が均一で、デカン可溶成分量が少なく好ましレ、。

[0016] Tm≤240 - 3. 0M

(ここで Mは炭素原子数 2〜20のォレフィンの含有量（モル⁰ /₀)を示す）

本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系重合体に用いられる、炭素原子数 2〜20のォレフィンとしては、例えば直鎖状または分岐状のひ一ォレフイン、環状ォレフィン、芳香族ビニル化合物、共役ジェン、非共役ポリェン、官能化ビニル化合物などが挙げられる。

[0017] 本発明に係る 4-メチル -卜ペンテン系重合体に用いられる、直鎖状または分岐状の α ォレフィンとして具体的には、例えばエチレン、プロピレン、 1—ブテン、 1—ぺンテン、 1—へキセン、 1—オタテン、 1—デセン、 1—ドデセン、 1—テトラデセン、 1— へキサデセン、 1—ォクタデセン、 1—エイコセンなどの炭素原子数 2〜20、好ましくは 2〜： 10の直鎖状の α ォレフィン；例えば 3—メチル 1—ブテン、 3—メチル 1 ペンテン、 3—ェチルー 1 ペンテン、 4,4 ジメチルー 1 ペンテン、 4ーメチルー 1—へキセン、 4,4—ジメチノレ一 1—へキセン、 4—ェチノレ一 1—へキセン、 3—ェチルー 1一へキセンなどの好ましくは 5〜20、より好ましくは 5〜10の分岐状の α—ォレフィンが挙げられる。

[0018] 環状ォレフィンとしては、シクロペンテン、シクロヘプテン、ノルボルネン、 5—メチノレ _ 2 _ノルボルネン、テトラシクロドデセン、ビュルシクロへキサンなどの炭素原子数 3 〜20、好ましくは 5〜15のものが挙げられる。

芳香族ビュル化合物としては、例えばスチレン、およびひ—メチルスチレン、 ο メチルスチレン、 m—メチルスチレン、 p—メチルスチレン、 o,p _ジメチルスチレン、 o _ ェチルスチレン、 m—ェチルスチレン、 p—ェチルスチレンなどのモノまたはポリアルキルスチレンが挙げられる。 [0019] 共役ジェンとしては、例えば 1,3—ブタジエン、イソプレン、クロ口プレン、 1,3—ペンタジェン、 2, 3 ジメチルブタジエン、 4ーメチルー 1,3 ペンタジェン、 1,3 ペンタジェン、 1,3—へキサジェン、 1,3—ォクタジェンなどの炭素原子数 4〜20、好ましくは 4〜10のものが挙げられる。

非共役ポリェンとしては、例えば 1,4—ペンタジェン、 1,4—へキサジェン、 1 ,5—へキサジェン、 1,4_ォクタジェン、 1，5_ォクタジェン、 1，6 _ォクタジェン、 1,7—オタタジェン、 2 _メチル一1,5—へキサジェン、 6 _メチル一1,5—へブタジエン、 7—メチル _ 1，6—ォクタジェン、 4—ェチリデン一 8 _メチル一1,7—ノナジェン、 4, 8—ジメチル一 1，4，8—デカトリェン（DMDT)、ジシクロペンタジェン、シクロへキサジェン、ジシクロォクタジェン、メチレンノルボルネン、 5—ビュルノルボルネン、 5—ェチリデン _ 2_ノルボルネン、 5—メチレン _ 2_ノルボルネン、 5 _イソプロピリデン _ 2—ノノレボルネン、 6 _クロロメチル一 5_イソプロペンル _ 2_ノルボルネン、 2, 3—ジイソプロピリデン 5 ノルボルネン、 2 ェチリデン 3 イソプロピリデン 5 ノルボノレネン、 2 プロぺニルー 2, 2 ノルボルナジェンなどの炭素原子数 5〜20、好ましくは 5〜10のものが挙げられる。

[0020] 官能化ビュル化合物としては、水酸基含有ォレフィン、ハロゲン化ォレフイン、アタリル酸、プロピオン酸、 3-ブテン酸、 4-ペンテン酸、 5-へキセン酸、 6-ヘプテン酸、 7- オタテン酸、 8-ノネン酸、 9-デセン酸などの不飽和カルボン酸類、ァリルァミン、 5-へキセンァミン、 6-ヘプテンァミンなどの不飽和アミン類、（2, 7-ォクタジェニル）コハク酸無水物、ペンタプロべニルコハク酸無水物および上記不飽和カルボン酸類にある化合物の例示において、カルボン酸基をカルボン酸無水物基に置き換えた化合物などの不飽和酸無水物類、上記不飽和カルボン酸類にある化合物の例示において、カルボン酸基をカルボン酸ハライド基に置き換えた化合物などの不飽和カルボン酸ハライド類、 4-エポキシ- 1-ブテン、 5-エポキシ- 1-ペンテン、 6-エポキシ _1_へキセン、 7_エポキシ- 1-ヘプテン、 8_エポキシ- 1-オタテン、 9-エポキシ _1_ノネン、 10- エポキシ- 1 -デセン、 11_エポキシ- 1-ゥンデセンなどの不飽和エポキシ化合物類などが挙げられる。

[0021] 上記水酸基含有ォレフィンとしては、水酸基含有のォレフィン系化合物であれば特に制限は無いが、例えば末端水酸化ォレフィン化合物が挙げられる。末端水酸化ォレフイン化合物として具体的には、例えばビュルアルコール、ァリルアルコール、水酸ィ匕ー 1ーブテン、水酸化 1 ペンテン、水酸化 1 キセン、水酸化 1 オタテン、水酸化一 1ーデセン、水酸化一 1ードデセン、水酸化一 1ーテトラデセン、水酸ィ匕 _1_へキサデセン、水酸化一 1—ォクタデセン、水酸化 _1_エイコセンなどの炭素原子数 2〜20、好ましくは 2 10の直鎖状の水酸化ひ—ォレフィン；例えば水酸化 _3_メチル _1—ブテン、水酸化 _4_メチル _1_ペンテン、水酸化— 3—メチル _1_ペンテン、水酸化 _3_ェチル _1_ペンテン、水酸化— 4, 4—ジメチル _1_ペンテン、水酸化 _4_メチル _1—へキセン、水酸化— 4, 4—ジメチル— 1_ へキセン、水酸化 _4_ェチル _1—へキセン、水酸化 _3_ェチル _1—へキセンなどの好ましくは 5〜20、より好ましくは 5〜10の分岐状の水酸化ひ一ォレフィンが挙げられる。

[0022] 上記ハロゲン化ォレフインとして具体的には、塩素、臭素、ヨウ素等周期表第 17族原子を有するハロゲン化ひーォレフイン、例えばハロゲン化ビニル、ハロゲン化 1 ーブテン、ノヽロゲンィ匕 1 ペンテン、ハロゲンィ匕 1 キセン、ハロゲンィ匕ー 1 オタテン、ハロゲン化 1ーデセン、ハロゲン化 1ードデセン、ハロゲン化 1ーテトラデセン、ハロゲン化 1 キサデセン、ハロゲン化 1ーォクタデセン、ハロゲンィ匕 1 エイコセンなどの炭素原子数 2〜20、好ましくは 2 10の直鎖状のハロゲンィ匕 α—ォレフイン；例えばハロゲン化ー3—メチルー 1ーブテン、ハロゲン化ー4ーメチルー 1 ペンテン、ハロゲン化 3—メチルー 1 ペンテン、ハロゲン化 3—ェチ 1—ペンテン、ハロゲン化一 4,4—ジメチルー 1—ペンテン、ハロゲン化一 4—メチル _1—へキセン、ハロゲン化 _4，4—ジメチル _1—へキセン、ハロゲン化一 4_ ェチル一 1—へキセン、ハロゲン化 _ 3—ェチル一 1—へキセンなどの好ましくは 5〜 20、より好ましくは 5 10の分岐状のハロゲン化ひ一ォレフィンが挙げられる。

[0023] 4-メチル -1-ペンテンとともに用いられる上記ォレフィン類は、 1種類であっても良く

2種類以上の組み合わせで用いることもできる。 4_メチル _1_ペンテンとともに用レ、られる上記ォレフィン類として特に、エチレン、プロピレン、 1—ブテン、 1_ペンテン、 1—へキセン、 3—メチル一1—ブテン、 3—メチル一1—ペンテン、 3—ェチル一 1—ペンテン、 4—メチル 1—へキセン、 4,4—ジメチルー 1—へキセン、 4,4—ジメチル一 1—ペンテン、 4—ェチル 1—へキセン、 3—ェチル 1—へキセン、 1—ォクテン、 1—デセン、 1—ドデセン、 1—テトラデセン、 1—へキサデセン、 1—ォクタデセン、 1 _エイコセン、ビュルシクロへキサン、スチレン等が好適に用いられる。

[0024] 本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系重合体は、好ましくは共重合モノマー連鎖分布のランダム性を示すパラメータ B値力 1. 0-1. 5,好ましくは 1. 0〜： 1. 3、より好ましくは 1. 0〜： 1. 2である。

このパラメータ B値はコールマン等（B.D. Cole-man and T.G.Fox, J. Polym.Sci., Al, 3183(1963) )により提案されており、以下のように定義される。

[0025] B = P / (2P ·Ρ )

12 1 2

ここで、 Ρ 、 Ρ はそれぞれ第 1モノマー、第 2モノマー含量分率であり、 Ρ は全二分

1 2 12 子連鎖中の（第 1モノマー） - (第 2モノマー）連鎖の割合である。なおこの Β値は 1のときべルヌーィ統計に従レ、、 Β< 1のとき共重合体はブロック的であり、 Β > 1のとき交互的である。

[0026] パラメータ Β値が上記範囲内であると、重合体中のモノマーの連鎖分布のランダム性が良好であり、従って機械物性および耐熱性に優れ好ましレ、。

4-メチル -卜ペンテン系共重合体

本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系共重合体は、 4-メチル -1-ペンテンから導かれる構成単位 50〜99. 9重量％、好ましくは 55〜99. 9重量％と、炭素原子数 2〜2 0のォレフインから選ばれる少なくとも 1種以上のォレフィンから導かれる構成単位 0. ：!〜 50重量％、好ましくは 0.：!〜 45重量％とからなる。

[0027] 本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系共重合体は、 i)ァイソダイアツドタクティシティ一が 70%以上であり、好ましくは 80%以上、より好ましくは 90%以上、さらに好ましくは 95%以上である。

ァイソダイアツドタクティシティ一が上記範囲内であると、良好な耐熱性及び剛性を得ることができ好ましい。

[0028] 本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系共重合体は、 ii)ゲルパーミエイシヨンクロマトグラフィー (GPC)により測定した重量平均分子量 (Mw)と数平均分子量 (Mn)との比（Mw/Mn)が 1. 0〜3· 5の範囲にあり、好ましくは 1. 0〜3. 0の範囲であり、より好ましくは 1. 0〜2. 8、さらに好ましくは 1. 5〜2. 8である。

Mw/Mnの値が大きいと、重合体の靭性等の機械物性を発現するのに不利である。 MwZMnの値が 1. 0〜3. 5の範囲にあれば、靭性等の機械物性を発現するのに有利であり、工業的に価値がある。

[0029] 本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系共重合体は、 iii)極限粘度 [ ]が 0.5 (dlZg )以上、好ましくは 1. 0〜20 (dl/g)、より好ましくは 1. 2〜10 (dl/g)である。

本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系共重合体の分子量は、ゲルパーミエイシヨンクロマトグラフィー（GPC)により求められる重量平均分子量 (Mw)がポリスチレン換算で 1，000〜10, 000,000であると好ましく、より好ましくは 1,500〜5, 000,000である。

[0030] 本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系共重合体は、共重合体中の炭素原子数 2〜 20のォレフインから導かれる構成単位の含有量が 0. ：!〜 20モル％、好ましくは 0. 1 〜10モル％の場合において、 DSCで測定した融点 (Tm)と重合体中の炭素原子数 2〜20のォレフィンから導かれる構成単位の含有量（モル⁰ /₀)の間で以下の関係式を満足すると、重合体中のモノマーの連鎖分布のランダム性が良好であり、従って組成が均一で、デカン可溶成分量が少なく好ましレ、。

[0031] Tm≤240- 3. 0M

より好ましくは

220- 7. 5M≤Tm≤240- 3. 0M

(ここで Mは炭素原子数 2〜20のォレフィンの含有量 (モル％)を示す）

本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系共重合体に用いられる炭素原子数 2〜20のォレフィンとしては、前記 4-メチル -1-ペンテン系重合体で用いられる炭素原子数 2 〜20のォレフィンと同様のものが挙げられる。

[0032] 本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系共重合体は、好ましくは共重合モノマー連鎖分布のランダム性を示すパラメータ B値力 0. 9〜： 1.5好ましくは 0. 9〜1.3より好ましくは 0. 9〜： 1.2である。

パラメータ B値が上記範囲内であると、重合体中のモノマーの連鎖分布のランダム性が良好であり、従って機械物性および耐熱性に優れ好ましレ、。

[0033] ォレフィン系重合体 A

本発明に係るォレフィン系重合体 Aは、 4-メチル -1-ペンテンから導かれる構成単位 90〜： 100重量％と、炭素原子数 2〜20のォレフィンから選ばれる少なくとも 1種以上のォレフィンから導かれる構成単位 0〜： 10重量％とからなる。本発明に係るォレフイン系重合体 Aは、該重合体中の 4_メチル _ 1—ペンテンから導かれる構成単位の含有量は、好ましくは 93重量％以上、より好ましくは 95重量％以上である。

[0034] 本発明に係るォレフィン系重合体 Aは、 i) DSCで測定した融点（Tm)が 220°C以上であり、好ましくは 225°C以上であり、更に好ましくは 230°C以上である。ォレフィン系重合体の融点が高ければ、該重合体に耐熱性を付与するために有利である。本発明に係るォレフィン系重合体 Aは、 Π)ゲルパーミエイシヨンクロマトグラフィー（ GPC)により測定した重量平均分子量 (Mw)と数平均分子量 (Mn)との比（Mw/M n)が 1 · 0〜3· 5の範囲にあり、好ましくは 1 · 0〜3· 0の範囲であり、より好ましくは 1 . 0〜2. 8、更に好ましく ίま 1. 5〜2. 8の範囲である。

[0035] Mw/Mnの値が大きいと、該重合体の靭性等の機械物性を発現するのに不利である。 Mw/Mnの値が 1. 0〜3. 5の範囲にあれば、靭性等の機械物性を発現するのに有利であり、工業的に価値がある。

本発明に係るォレフィン系重合体 Aは、 iii)デカン可溶部量の割合が 1重量％以下であり、好ましくは 0. 7重量％以下であり、より好ましくは 0. 5重量％以下である。デカンにより抽出される量が多いと、成型加工性の悪化を招き工業的に不利である。

[0036] 本発明に係るォレフィン系重合体 Aの分子量は、ゲルパーミエイシヨンクロマトダラフィー（GPC)により求められる重量平均分子量（Mw)がポリスチレン換算で 1,000 〜10，000,000であり、より好まし <は 1，500〜5,000,000である。

本発明に係るォレフィン系重合体 Aは、重合体中の炭素原子数 2〜20のォレフィン力導かれる構成単位の含有量が 0〜： 10モル％の場合において、 DSCで測定した融点 (Tm)と重合体中の炭素原子数 2〜 20のォレフィンから導かれる構成単位の含有量 (モル％)の間で以下の関係式を満足すると、重合体中のモノマーの連鎖分布のランダム性が良好であり、従って組成が均一で、デカン可溶成分量が少なく好ましレ、。

[0037] Tm≤240- 3. OM

より好ましくは

220- 7. 5M≤Tm≤240- 3. OM

(ここで Mは炭素原子数 2〜20のォレフィンの含有量 (モル⁰ /o)を示す）

本発明に係るォレフィン系重合体 Aに用いられる炭素原子数 2〜20のォレフィンとしては、前記 4_メチル _1_ペンテン系重合体で用いられる炭素原子数 2〜20のォレフィンと同様のものが挙げられる。

[0038] 本発明に係るォレフィン系重合体 Aは、好ましくは共重合モノマー連鎖分布のランダム性を示すパラメータ B値力 0.9〜： 1.5、好ましくは 0.9〜： 1.3、より好ましくは 0.9 〜： 1.2である。

[0039] ォレフィン系重合体 B

本発明に係るォレフィン系重合体 Bは、 4-メチル -1-ペンテンから導かれる構成単位 50〜99重量⁰ /₀、好ましくは 55〜95重量％と、炭素原子数 2〜20のォレフィンから選ばれる少なくとも 1種以上のォレフィンから導かれる構成単位：!〜 50重量％、好ましくは 5〜45重量％とからなる。

[0040] 本発明に係るォレフィン系重合体 Bは、 i) DSCで測定した融点（Tm)が 220°C未満または認められない。

融点が 220°C未満または認められないと、破壊強度、引張弾性率等の機械物性および応力緩和性に優れることから、衝撃吸収性およびヒートシール性に優れる成形体を得ることができ好ましい。

[0041] 本発明に係るォレフィン系重合体 Bは、 Π)ゲルパーミエイシヨンクロマトグラフィー（ GPC)により測定した重量平均分子量 (Mw)と数平均分子量 (Mn)との割合 (Mw/ Mn)が 1. 0〜3. 5の範囲にあり、好ましくは 1. 0〜3. 0の範囲であり、より好ましくは 1. 0〜2. 8の範囲である。 Mw/Mnの値が大きいと、該重合体の靭性等の機械物性を発現するのに不利である。該重合体の MwZMnの値が 1. 0〜3. 5の範囲にあれば、靭性等の機械物性を発現するのに有利であり、工業的に価値がある。

[0042] 本発明に係るォレフィン系重合体 Bは、 iii)デカリン中 135°Cで測定した極限粘度 [

77 ]が 1 · 0 (dl/g)以上であり、好ましくは 1 · 5〜20 (dl/g)以上、より好ましくは 1. 8 〜10 (dlZg)である。重合体の分子量が小さいと、充分な機械物性が発現しない。本発明に係るォレフィン系重合体 Bはゲルパーミエイシヨンクロマトグラフィー（GPC )により求められる重合体の重量平均分子量 (Mw)がポリスチレン換算で 1,500〜1 0,000,000である。より好まし <は 1,500〜5，000，000である。

[0043] 本発明に係るォレフィン系重合体の沸騰デカンに対する可溶成分は 0. 1重量％以上であると好ましい。好ましくは 2重量％以上、より好ましくは 5重量％以上である。重合体の沸騰デカン不溶成分が多いと、該重合体の組成分布が均一ではなくなり好ましくない。

本発明に係るォレフィン系重合体 Bに用いられる炭素原子数 2〜20のォレフィンとしては、前記 4-メチル -1-ペンテン系重合体で用いられる炭素原子数 2〜20のォレフィンと同様のものが挙げられる。

[0044] 本発明に係るォレフィン系重合体 Bは、好ましくは共重合モノマー連鎖分布のランダム性を示すパラメータ B値力 S、 0.9〜： 1.5好ましくは 0.9〜1.3より好ましくは 0.9〜： ί · 2である。

パラメータ Β値が上記範囲内であると、重合体中のモノマーの連鎖分布のランダム性が良好であり、従って機械物性および耐熱性に優れ好ましレ、。

[0045] 4-メチル -卜ペンテンホモ重合体

本発明に係る 4-メチル -1-ペンテンホモ重合体は、 4-メチル -1-ペンテンから導かれる構成単位を 99. 9重量％を超えて含む 4_メチル _1_ペンテン単独重合体である。この 4-メチル -1-ペンテン系エラストマ一は、前記 4_メチル _1_ペンテン系重合体で用いられる炭素原子数 2〜20のォレフィンと同様のォレフィンから導かれる構成単位を 0. 1重量％以下の割合で含有してもよい。

[0046] 本発明に係る 4-メチル -1-ペンテンホモ重合体は、

i)ァイソダイアツドタクティシティ一が 70%以上であり、好ましくは 80%以上、より好ましくは 90%以上、さらに好ましくは 95%以上である。ァイソダイアツドタクティシティ一が上記範囲内であると、良好な耐熱性及び剛性を得ることができ好ましい。

[0047] 本発明に係る 4-メチル -卜ペンテンホモ重合体は、

ii) DSCで測定した融点（Tm)力 ¾30°C以上、好ましくは 234°C以上である。

融点が上記範囲にあると、耐熱性に優れることから好ましい。

本発明に係る 4-メチル -1-ペンテンホモ重合体は

iii)ゲルパーミエイシヨンクロマトグラフィー（GPC)により測定した重量平均分子量 (M w)と数平均分子量（Mn)との割合（MwZMn)が 1. 0〜3. 5の範囲にあり、好ましくは 1. 0〜3. 0の範囲であり、より好ましくは 1. 0〜2. 8、さらに好ましくは 1. 5〜2. 8 である。 Mw/Mnの値が大きいと、該重合体の靭性等の機械物性を発現するのに不利である。 Mw/Mnの値が 1. 0〜3. 5の範囲にあれば、靭性等の機械物性を発現するのに有利であり、工業的に価値がある。

[0048] 本発明に係る 4-メチル -卜ペンテンホモ重合体は、 iv)極限粘度 [ 77 ]が 0. 5 (dl/g )以上、好ましくは 1 · 0〜20 (dl/g)、より好ましくは 1 · 2〜 10 (dl/g)である。

本発明に係る 4-メチル -1-ペンテンホモ重合体の分子量は、ゲルパーミエイシヨンクロマトグラフィー（GPC)により求められる重量平均分子量 (Mw)がポリスチレン換算で 1,000〜： 10, 000,000であると好ましく、より好ましくは 1,500〜5,000, 000である。

[0049] 本発明に係る 4-メチル -1-ペンテンホモ重合体は、デカン可溶部量の割合が 1重量％以下であると好ましい。デカンにより抽出される量が多いと、成型加工性の悪化を招き工業的に不利である。デカン可溶部量の割合は、好ましくは 0. 7重量％以下であり、より好ましくは 0. 5重量％以下である。

4-メチル -1-ペンテン系エラストマ一

本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系エラストマ一は、 4_メチル -1-ペンテンから導かれる構成単位 50〜90重量％と、炭素原子数 2〜20のォレフィンから選ばれる少なくとも 1種以上のォレフィンから導かれる構成単位 10〜50重量％とからなるォレフィン系重合体である。

[0050] 本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系エラストマ一は、 i)ァイソダイアツドタクティシティーが 70%以上であり、好ましくは 80%以上、より好ましくは 90%以上、さらに好ましくは 95%以上である。

[0051] 本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系エラストマ一は、 ii)ゲルパーミエイシヨンクロマトグラフィー（GPC)により測定した重量平均分子量 (Mw)と数平均分子量 (Mn)との割合（MwZMn)が 1. 0〜3. 5の範囲にあり、好ましくは 1. 0〜3. 0の範囲であり、より好ましくは 1. 0〜2. 8、さらに好ましくは 1. 5〜2. 8である。 Mw/Mnのィ直カ S大きいと、該重合体の靭性等の機械物性を発現するのに不利である。該重合体の Mw /Mnの値が 1. 0〜3. 5の範囲にあれば、靭性等の機械物性を発現するのに有利であり、工業的に価値がある。

[0052] 本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系エラストマ一は、 iii)極限粘度 [ ]が 0. 5 (dl /g)以上、好ましくは 1 · 0〜20 (dl/g)、より好ましくは 1 · 2〜： 10 (dl/g)である。本発明に係る 4-メチル -卜ペンテン系エラストマ一の分子量は、ゲルパーミエイションクロマトグラフィー（GPC)により求められる重量平均分子量 (Mw)がポリスチレン換算で 1,000〜： 10, 000,000であると好ましく、より好ましくは 1,500〜5, 000,000である。

[0053] 本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系エラストマ一に用いられる炭素原子数 2〜20 のォレフインとしては、前記 4-メチル -1-ペンテン系重合体で用いられる炭素原子数 2〜20のォレフィンと同様のものが挙げられる。

本発明に係るエラストマ一は、共重合モノマー連鎖分布のランダム性を示すパラメータ B値が、 0.9〜1.5好ましくは0.9〜1.3ょり好ましくは0.9〜1.2でぁる。

[0054] パラメータ B値が上記範囲内であると、重合体中のモノマーの連鎖分布のランダム性が良好であり、従って機械物性および耐熱性に優れ好ましレ、。

次に、本発明に係るォレフィン系重合体の製造方法について説明する。本発明に係るォレフィン系重合体の製造には、従来公知の触媒、例えばマグネシゥム担持型チタン触媒、国際公開第 01/53369号パンフレット、国際公開第 01/2 7124号パンフレット、特開平 3-193796号公報あるいは特開平 02-41303号公報中に記載のメタ口セン触媒などが好適に用いられる。

[0055] さらに好ましくは、本発明に係るォレフィン系重合体の製造には、下記一般式（1)または（2)で表されるメタ口セン化合物を用いたォレフィン重合触媒が好適に用いられる。

[0056] [化 3]

[0057] [ィ匕 4]

(

R¹⁰、 R"、 R¹²、 R¹³、 R"は水素、炭化水素基、ケィ素含有炭化水素基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよぐ R¹ 力ら R⁴までの隣接した置換基は互いに結合して環を形成してもよぐ R⁵から R¹²までの隣接した置換基は互いに結合して環を形成してもよぐ Aは一部不飽和結合および /または芳香族環を含んでいてもよい炭素原子数 2〜20の 2価の炭化水素基であり、 Aは Yと共に形成する環を含めて 2つ以上の環構造を含んでいてもよぐ Mは周期表第 4族から選ばれた金属であり、 Yは炭素またはケィ素であり、 Qはハロゲン、炭化水素基、ァニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子から同一または異なる組合せで選んでもよぐ jは:!〜 4の整数である。 )

本発明に係るォレフィン系重合体の製造には、より好ましくは下記一般式（3)または (4)で表されるメタ口センィ匕合物が用いられる。

[0059] [化 5」

[0061] (式中、 R²は炭化水素基、ケィ素含有炭化水素基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよぐ R¹ , R³、 R⁴、 R⁵、 R⁶、 R⁷、

R⁹、 R^1Q、 R^U、 R¹²は水素、炭化水素基、ケィ素含有炭化水素基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよぐから R¹²までの隣接した置換基は互いに結合して環を形成してもよぐ Aは一部不飽和結合および/または芳香族環を含んでいてもよい炭素原子数 2〜20の 2価の炭化水素基であり、 Aは Yと共に形成する環を含めて 2つ以上の環構造を含んでいてもよぐ Μ は周期表第 4族から選ばれた金属であり、 Υは炭素またはケィ素であり、 Qはハロゲン、炭化水素基、ァニオン配位子または孤立電子対で配位可能な中性配位子から同一または異なる組合せで選んでもよぐ jは:!〜 4の整数である。 )

上記一般式（1)または（2)の R¹ R²、 R³、 R⁴、 R⁵、 R⁶、

R^u、 R¹²、 R¹³ 、 R¹⁴は水素、炭化水素基、ケィ素含有炭化水素基力選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよい。

[0062] 炭化水素基としては、好ましくは炭素原子数 1〜20のアルキル基、炭素原子数 7〜 20のァリーノレァノレキノレ基、炭素原子数 6〜20のァリール基、または炭素原子数 7〜 20のアルキルァリール基であり、 1つ以上の環構造を含んでいてもよレ、。その具体例としては、メチノレ、ェチル、 n—プロピル、イソプロピノレ、 2 _メチルプロピル、 1，1—ジメチノレプロピノレ、 2, 2 _ジメチノレプロピノレ、 1，1 _ジェチノレプロピノレ、 1 _ェチノレ_ 1 _ メチルプロピル、 1 , 1 ,2,2—テトラメチルプロピル、 sec ブチル、 tert ブチル、 1 , 1 ージメチルブチル、 1 , 1，3—トリメチルブチル、ネオペンチル、シクロへキシルメチル、シクロへキシル、 1ーメチルー 1ーシクロへキシル、 1ーァダマンチル、 2—ァダマンチノレ、 2—メチル 2—ァダマンチル、メンチノレ、ノルボル二ノレ、ベンジル、 2—フエニルェチル、 1ーテトラヒドロナフチル、 1ーメチルー 1ーテトラヒドロナフチル、フエニル、ナフチル、トリル等が挙げられる。

[0063] ケィ素含有炭化水素基としては、好ましくはケィ素数 1〜4かつ炭素原子数 3〜20 のアルキルシリル基またはァリールシリル基であり、その具体例としては、トリメチルシリル、 tert-ブチルジメチルシリル、トリフエニルシリル等が挙げられる。なお、 R²は立体的に嵩高い置換基であることが好ましぐ炭素原子数 4以上の置換基であることがより好ましい。

[0064] フルオレン環上の R⁵から R¹²までの隣接した置換基は、互レ、に結合して環を形成してもよレ、。そのような置換フルォレニル基として、ベンゾフルォレニル、ジベンゾフルォレニル、ォクタヒドロジべンゾフルォレニル、オタタメチルォクタヒドロジべンゾフルォレニル等を挙げることができる。

また、フルオレン環上の R⁵から R¹²の置換基は、合成上の容易さから左右対称、すなわち R⁵ = R¹²、 R⁶ = R"、 R⁷ = R^1Q、 R⁸ = R⁹であることが好ましぐ無置換フルオレン、 3,6—二置換フルオレン、 2, 7—二置換フルオレンまたは 2, 3, 6,7—四置換フルォレンであることがより好ましい。ここでフルオレン環上の 3位、 6位、 2位、 7位はそれぞれ R⁷、 R^1Q、

R¹¹に対応する。

[0065] 上記一般式（1)の R¹³と R¹⁴は、水素、炭化水素基から選ばれ、それぞれ同一でも異なっていてもよい。好ましい炭化水素基の具体例としては、上記と同様のものを挙げること力 Sできる。

Yは炭素またはケィ素である。一般式（1)の場合は、 R¹³と R¹⁴は Yと結合し、架橋部として置換メチレン基または置換シリレン基を構成する。好ましい具体例として、例えば、メチレン、ジメチルメチレン、ジイソプロピルメチレン、メチル tert-ブチルメチレン、ジシクロへキシルメチレン、メチルシクロへキシルメチレン、メチルフエニルメチレン、ジフエニルメチレン、メチルナフチルメチレン、ジナフチルメチレンまたはジメチルシリレン、ジイソプロピルシリレン、メチル tert-ブチルシリレン、ジシクロへキシルシリレン、メチルシクロへキシルシリレン、メチルフエ二ルシリレン、ジフエ二ルシリレン、メチルナフチルシリレン、ジナフチルシリレン等を挙げることができる。

[0066] 一般式（2)の場合は、 Yは一部不飽和結合および/または芳香族環を含んでレ、てもよい炭素原子数 2〜20の 2価の炭化水素基 Aと結合し、シクロアルキリデン基またはシクロメチレンシリレン基等を構成する。好ましい具体例として、例えば、シクロプロピリデン、シクロブチリデン、シクロペンチリデン、シクロへキシリデン、シクロヘプチリデン、ビシクロ [3.3.1]ノニリデン、ノノレボノレニリデン、ァダマンチリデン、テトラヒドロナフチリデン、ジヒドロインダニリデン、シクロジメチレンシリレン、シクロトリメチレンシリレン、シクロテトラメチレンシリレン、シクロペンタメチレンシリレン、シクロへキサメチレンシリレン、シクロヘプタメチレンシリレン等を挙げることができる。

[0067] 一般式（1)および（2)の Mは、周期表第 4族から選ばれる金属であり、 Mとしてはチタニゥム、ジルコニウム、ハフニウムが挙げられる。

Qはハロゲン、炭素原子数:!〜 20の炭化水素基、ァニオン配位子、または孤立電子対で配位可能な中性配位子から同一または異なる組み合わせで選ばれる。ハロゲンの具体例としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素であり、炭化水素基の具体例としては、上記と同様のものを挙げることができる。ァニオン配位子の具体例としては、メトキシ、 tert-ブトキシ、フエノキシ等のアルコキシ基、アセテート、ベンゾエート等のカルボキシレート基、メシレート、トシレート等のスルホネート基等が挙げられる。孤立電子対で配位可能な中性配位子の具体例としては、トリメチルホスフィン、トリェチルホスフィン、トリフエニルホスフィン、ジフヱニルメチルホスフィンなどの有機リン化合物、またはテトラヒドロフラン、ジェチルエーテノレ、ジォキサン、 1,2-ジメトキシェタン等のェ一テル類が挙げられる。これらのうち、 Qは同一でも異なった組み合わせでもよレ、が、少なくとも一つはハロゲンまたはアルキル基であるのが好ましい。

[0068] 上記一般式（3)は、 R²が炭化水素基、ケィ素含有炭化水素基から選ばれるものであること以外は上記一般式（1)と同じであり、上記一般式 (4)は、 R²が炭化水素基、ケィ素含有炭化水素基から選ばれるものであること以外は上記一般式（2)と同じである。好ましい炭化水素基、ケィ素含有炭化水素基の具体例としては、上記と同様のものを挙げることができる。

[0069] 本発明における上記メタ口セン化合物の具体例としては、 WO01/27124中に例示される化合物が好適に挙げられるが、特にこれによつて本発明の範囲が限定されるものではない。

本発明の方法に係るォレフィン系重合体の製造が、メタ口セン触媒を用いて行われる場合、触媒成分は

(A)上記一般式（1)または（2)で表されるメタ口セン化合物と、

(B) (B-1)有機金属化合物、

(B-2)有機アルミニウムォキシ化合物、および

(B-3)メタ口セン化合物 (A)と反応してイオン対を形成する化合物力選ばれる少なくとも 1種の化合物、

さらに必要に応じて、

(C)微粒子状担体

から構成される、一般に公知の方法で重合触媒として用いることが出来、例えば W〇 01/27124記載の方法を採用することが出来る。

[0070] 本発明では、重合は溶解重合、懸濁重合などの液相重合法または気相重合法いずれにおいても実施できる。液相重合法においては、不活性炭化水素溶媒を用いてもよぐ具体的には、プロパン、ブタン、ペンタン、へキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素；シクロペンタン、シクロへキサン、メチルシクロペンタンなどの脂環族炭化水素；ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素；エチレンクロリド、クロルベンゼン、ジクロロメタンなどのハロゲン化炭化水素またはこれらの混合物などを挙げることができ、重合に用いる 4_メチル _1_ペンテンを含んだォレフィン類自身を溶媒として用いることもできる。

[0071] 重合を行うに際して、成分 (A)は、反応容積 1リットル当り、通常 10— ⁸〜： 10— ²モル、好ましくは 10一⁷〜 10— ³モルとなるような量で用レ、られる。

成分 (B-1)は、成分 (B-1)と、成分 (A)中の遷移金属原子（M)とのモル比〔(B-1) /M〕力通常 0. 01〜5000、好ましくは 0. 05〜2000となるような量で用レヽられる。成分 (B-2)は、成分 (B-2)中のアルミニウム原子と、成分 (A)中の遷移金属原子（M) とのモノレ _tt〔(B_2) /M〕力 S、通常 10〜5000、好ましくは 20〜2000となるような量で用いられる。成分 (B-3)は、成分 (B-3)と、成分 (A)中の遷移金属原子（M)とのモル比〔(B-3) /M〕力通常:!〜 10、好ましくは 1〜5となるような量で用いられる。

[0072] また、このようなォレフィン重合触媒を用いたォレフィンの重合温度は、通常- 50〜 400°C、好ましくは 10〜300°C、より好ましくは 10〜250°Cの範囲である。重合温度が低すぎると単位触媒あたりの重合活性が低下してしまい、工業的に好ましくない。重合圧力は、通常常圧〜 lOMPaゲージ圧、好ましくは常圧〜 5MPaゲージ圧の条件下であり、重合反応は、回分式、半連続式、連続式のいずれの方法においても行うことができる。さらに重合を反応条件の異なる 2段以上に分けて行うことも可能である。

[0073] 重合に際して生成ポリマーの分子量や重合活性を制御する目的で水素を添加することができ、その量はォレフイン lkgあたり 0. 001〜： 100NL程度が適当である。本発明において、 4_メチル _ 1 _ペンテンとともに重合反応に供給されるォレフィンとしては、炭素原子数 2〜20のォレフィン、特に炭素原子数 2〜： 10のひ一ォレフィンが好ましレ、。好ましいォレフィンとして具体的には、エチレン、プロピレン、 1—ブテン、 1—ペンテン、 1—へキセン、 3—メチル一1—ブテン、 3—メチル一1—ペンテン、 3—ェチル 1—ペンテン、 4—メチル 1—へキセン、 4,4—ジメチルー 1—へキセン、 4,4—ジメチルー 1—ペンテン、 4—ェチル—1—へキセン、 3—ェチル—1—へキセン、 1—オタテン、 1—デセン、 1—ドデセン、 1—テトラデセン、 1—へキサデセン、 1—ォクタデセン、 1 _エイコセン、ビュルシクロへキサン、スチレン等が挙げられる。

[0074] また、好ましいォレフィンとして、ブタジエン、 1，4 ペンタジェン、 1，5—へキサジェン、 1 ,4 へキサジェン等の炭素原子数 4〜 20のジェン；ジシクロペンタジェン、ノルボルネン、メチルノルボルネン、テトラシクロドデセン、メチルテトラシクロドデセン等の環状ォレフィン；ァリルトリメチルシラン、ビュルトリメチルシラン等のケィ素含有ォレフイン等が挙げられる。

[0075] これらの 4_メチル _ 1 _ペンテンを含むォレフィンは、単独で重合しても、 2種類以上の組み合わせで重合してもよレ、。

本発明に係る 4-メチル -1-ペンテン系重合体、 4-メチル -1-ペンテン系共重合体、ォレフィン系重合体 A、ォレフィン系重合体 B、 4-メチル -1-ペンテンホモ重合体および 4ーメチルー 1 ペンテン系エラストマ一は、例えば、 4ーメチルー 1 ペンテンおよび炭素原子数 2〜20のォレフィンの仕込量、重合触媒の種類、重合温度、重合時の水素添加量などを調整することにより、融点、立体規則性および分子量等を制御することで作り分けることができる。

[0076] (用途）

以下、本発明に係るォレフィン系重合体の用途につき説明する。ここで本発明に係る重合体とは上記の 4-メチル -1-ペンテン系重合体、 4-メチル -卜ペンテン系共重合体、ォレフィン系重合体 A、ォレフィン系重合体 B、 4-メチル -1-ペンテンホモ重合体を意味し、本発明に係るエラストマ一とは上記の 4-メチル -1-ペンテン系エラストマ一を意味する。

[0077] 本発明に係る重合体またはエラストマ一は、耐熱性、離型性、光学特性、電気特性、耐薬品性、耐候性、靭性等の機械物性に優れたォレフィン系重合体であり、カレンダー成形、押出成形、射出成形、ブロー成形、プレス成形、スタンビング成形などの各種成型よつて加工することができ、射出成型品、中空容器、フィルムまたはシート、繊維等の用途はもとより、その用途としては制限無く用レ、ることができる。射出成形体用途においては、金型汚れが少なぐ安全衛生性などに優れているため、シリンジ、アニマルゲージ等の用途で好適に用いられる。

[0078] 本発明に係る重合体またはエラストマ一は、各種産業資材、理化学実験器具、耐熱食器等の食品容器、剥離用材、電線、各種キャップ等の一般消費材等の用途に好適に用レ、ることが出来る。

加工品としては、具体的には、ドアトリム、インストルメントパネル等の自動車内装部品、バンパー、マッドガード等の自動車外装部品のような自動車用部材に例示される自動車用内外装材またはガソリンタンク、ホットプレート、炊飯ジャー、ポットのボディ一や洗濯機等の家電製品部材、バッテリー容器等の容器、注射器の注射筒、アンプノレ、シャーレ等の医療用器具、高圧ゴムホース用マンドレル、 LEDモールド、電子レンジ食器、鮮度保持パックなど、各種成型加工品に好適に用いられる。

[0079] フィルムまたはシートは、透明性、外観、機械強度特性に優れた保護フィルムまたはシートとして制限無く好適に用いられる。また、シートまたはフィルムは、電子回路基板製造に用いられる離型フィルムとして用いられる。さらにシートまたはフィルムからは不織布積層体、紙にラミネートされた積層体などの成形体を得ることもできる。本発明に係るフィルムまたはシートは、組成の異なる 2層以上の層力成る多層構造のフィルムまたはシートであって、これらの層のうち少なくとも 1層が本発明に係る重合体またはエラストマ一から成る層である多層構造であってもよぐこのような多層構造のフィルムまたはシートは外観、機械強度特性に優れる。本発明に係る重合体またはエラストマ一を用いて得られるフィルムまたはシートは、特に透明性、耐熱性、防雲性に優れるため、農業用および食品用ラップフィルム、ベーキングカートンとして好ましレ、。また合成皮革用離型紙としても好適に用いられる。

[0080] 本発明に係る重合体またはエラストマ一を用いた繊維は、特に用途に制限は無ぐロープ用繊維、不織布用繊維、不織布として好適に用いられ、特に耐熱バッテリーセパレータとして好適に用いられる。またフィラメントは、例えば溶融した組成物を、紡糸口金を通して押出すことにより製造することができる。

中空容器としては特に制限は無く用いることができるが、この中空容器は、透明性、機械強度特性に優れており、固体洗剤容器をはじめ、液体洗剤や化粧水用の容器、食品、飲料水用容器として好適に用いられる。

[0081] 本発明に係る重合体またはエラストマ一は制振材（防音材料を含む）としても好適に用いられる。制振材とは振動エネルギーを吸収するための材料のことでダンピング材とも呼ばれる。その性能は吸収されたエネルギーの損失係数 (tan δ )で比べられる。

本発明に係る重合体またはエラストマ一は、これらのうちの少なくとも 1種と本発明以外の熱可塑性樹脂とを含んでなる重合体組成物とし、建材 ·土木用成形体、電気電子部品、医療用成形体、雑貨成形体などの成形体として、好適に用いられる。

[0082] 本発明に係る重合体またはエラストマ一はそのまま用いてもよいし、水酸化マグネシゥムなどの無機充填材またはビュルトリメトキシシランなどの架橋剤を添加して用いること力 Sできる。また、本発明に係る重合体またはエラストマ一は必要に応じて本発明の目的を損なわない範囲において、各種の添加剤、例えば軟化剤、安定剤、充填剤、酸化防止剤、結晶核剤などを配合することができる。

[0083] 本発明に係る重合体またはエラストマ一は、これらのうちの少なくとも 1種と磁性粉を混練することにより、優れた磁気記録用素材を得ることができる。この場合、本発明に係る重合体またはエラストマ一と磁性粉との配合比率 (本発明に係る重合体、エラストマーの合計/磁性粉：重量比）は、 99/1〜： 10/90であることが好ましい。また、これらはプラスチックマグネットとして文房具などに好ましく用いることができる。

[0084] 本発明では必要に応じて、本発明に係る重合体またはエラストマ一に無機フィラーを添加して使用することもできる。これらの添加量は、本発明に係る重合体またはエラストマー 100重量部に対して、無機フイラ一は通常 10〜60重量部、好ましくは 20〜4 0重量部であることが望ましレ、。

本発明に係る重合体またはエラストマ一は、これらのうちの少なくとも 1種と樹脂（本発明に係る重合体またはエラストマ一を除く）、ゴム、潤滑油用基材、ワックス、セメントまたはインキ ·塗料とを含む組成物とすることができる。

[0085] 本発明に係る重合体またはエラストマ一は、これらのうちの少なくとも 1種と本発明に係る重合体またはエラストマ一以外の熱可塑性樹脂とを含んでなる分散体とし、水性樹脂分散体、油性樹脂分散体として、好適に用いられる。これら分散体において各成分の配合量は特に限定されないが、熱可塑性樹脂 100重量部に対し、本発明に係る重合体またはエラストマ一を、通常 0.01〜： 150重量部、必要に応じて充填剤を 0.01〜300重量部、好ましくは本発明に係る重合体またはエラストマ一を 0.：!〜 20 重量部、充填剤を 0.：!〜 40重量部、さらに好ましくは本発明に係る重合体またはエラストマーを 0.5〜： 10重量部、充填剤を 0.5〜20重量部の量で用いることが好ましい。

[0086] 本発明に係る重合体またはエラストマ一は以下の離型フィルム、繊維（不織布）、制振材 (防振材、防音材)などの用途にも好適に用いられる。

離型フィルム

本発明に係る重合体またはエラストマ一は、プリント基板、特にフレキシブルプリント基板製造時に使われる離型フィルムに好適に用いられる。更に詳しくは、離型性'耐汚染性 ·耐吸湿性に優れる離型フィルムに用レ、られる。

[0087] プリント配線基板、フレキシブルプリント配線基板、多層プリント配線基板等の製造工程にぉレ、て、プリプレダまたは耐熱フィルムを介して銅張積層板または銅箔を熱プレスする際に離型フィルムが使用されている。また、フレキシブルプリント基板の製造工程において、電気回路を形成したフレキシブルプリント基板本体に、熱硬化型接着剤によってカバーレイフイルムを熱プレス接着する際に、カバーレイフイルムとプレス熱板とが接着するのを防止したり、単層あるいは多層のプリント基板を同時に複数製造する際に、プリント基板同士が接着するのを防止したり、プリント基板製品を保護することを目的に、離型フィルムを挿入する方法が広く行われている。

[0088] 従来、離型フィルムとしては、ポリメチルペンテンフィルム、シリコーン塗布ポリエステノレフィルム、フッ素系フィルム、シンジオタクチックポリスチレンフィルム、脂環式ポリオレフインフィルム、ポリアミドフィルムおよびポリエーテル芳香族ケトン樹脂フィルムなどが提案されていた。

し力、しながら、上記提案されている離型フィルムでは、カバーレイフイルム等との離型性、特に多層フレキシブル配線基板の製造に際して銅箔移行物によるメツキ不乗り現象が問題であった。

[0089] さらに、近年、環境問題や安全性に対する社会的要請の高まりから、これらの離型フィルムに対して、熱プレス成形に耐える耐熱性、プリント配線基板（ポリイミド樹脂やエポキシ樹脂、エポキシ接着剤や銅箔等も含む。）や熱プレス板に対する離型といつた機能に加えて、耐吸湿性、剛性、耐汚染性も求められてきている。

本発明の離型フィルムとしては、本発明に係る重合体またはエラストマ一層（P)からなる単層構造を有するフィルムであってもよいし、本発明に係る重合体またはエラストマー層（P)と他の樹脂層からなる多層構造を有するフィルムであっても力、まわない。特にフレキシブルプリント基板製造時に使われる離型フィルムにおいては、ポリイミドフィルムと銅箔の段差に追随して密着し、熱プレスの加圧時の衝撃力を緩和するタツシヨン性 (以下、追随性と略記する）の観点から、多層構造を有するフィルムであること力り好ましい。

[0090] 本発明の離型フィルムの厚みは、単層フィルムで用いる場合、 3〜： 100 μ mである。

コスト、取り扱レヽ十生の観点力、ら、さらに 10〜： lOO x mカ好ましく、特に 30〜60 x m力 S 好ましレ、。多層フィルムで用いる場合、トータルの厚みは、 50〜300 ^ 111であり、追随性、作業性の観点から、 70〜250 111カ子ましく、さらにより好ましくは 100〜200 z mである。多層構造の場合、トータルの厚みに対して、中間層（Q)の厚みが占める割合は 50%以上が好ましぐより好ましくは 60%以上、さらにより好ましくは 70%以上である。

[0091] 本発明の離型フィルムは、本発明に係る重合体またはエラストマ一を原料とし押出フィルム成形により得ることもできる。

本発明の離型フィルムは、押出しチューブラー法、場合によってはインフレーション法とも呼ばれる方法にて製造することができる。円筒から出てきたパリソンがすぐに冷却してしまわないように、 50〜290°Cの温度範囲の中から適宜選択して、パリソンの温度を制御することがシート厚みを均一にする上で極めて重要である。（P)層由来の樹脂と（Q)層由来の樹脂成分を多層ラミネーシヨンィ匕することにより多層構造のフィルムを得ることができる。

[0092] また、本発明の離型フィルムは、 Tダイ押出成形によって製造することができる。この場合、無延伸のまま用いてもよいし、 1軸延伸してもよいし、 2軸延伸することによつても得られる。シートの強度、剛性を高めたい場合は、延伸することが効果的である。 (P)層由来の樹脂と (Q)層由来の樹脂成分を多層ラミネーシヨン化する方法として、ドライラミネーシヨン、共押出ラミネーシヨンする方法が挙げられる。ドライラミネーションの場合、いったん（P)層の単層フィルムを製造しておいて、 Tダイ近傍の上下からこの単層フィルムをフィードしながら、（Q)層となる樹脂例えばエラストマ一を Tダイから押出し、ロールでラミネーシヨンすることができる。この方法は（P)層と（Q)層の樹脂の粘度が大きく異なる場合に特に有効である。一方、共押出ラミネーシヨンの場合、多層ダイスを用いて (P)層となる本発明に係る重合体またはエラストマ一と（Q)層となる樹脂成分を押出機を用いて、ラミネーシヨンすることができる。一段で多層化でき、経済的である。

[0093] 本発明の離型フィルムは、離型性'耐汚染性'耐吸湿性に優れ、また多層フレキシブル配線基板の製造に際して銅箔移行物によるメツキ不乗り現象が改善される。更に追随性、接着剤のはみ出レ性、多層フィルム間の密着力、フィルム間のスリップ性に優れ、プリント基板、特にフレキシブルプリント基板製造に適した離型フィルムである。

不織布

本発明において、単層繊維からなる不織布を製造する場合には、スパンボンド法、カード法、メルトブローン法等の方法にしたがって行なうことができる。本発明に係る重合体またはエラストマ一は、繊維、特にバッテリーセパレータ、マスク、各種フィルタ一などの不織布用極細繊維に好適に用いられる。本発明に係る重合体またはエラストマ一から得られる繊維は高融点重合体繊維質多孔シートからなるバッテリーセパレータに好適である。さらに詳しくは、特にリチウムイオン電池用として有用な、シャットダウン特性に優れたバッテリーセパレータに好適である。

[0094] 一般に、フィルター用不織布として求められる必要な機能は、集塵性が高いことであり、バッテリーセパレータ用不織布として求められる必要な機能は、保液能力、耐熱性が高いことである。これらの機能を高めるためには、耐熱性が高くかつ不織布を形成する繊維径を細くし不織布構造を緻密にする必要がある。し力、しながら、ポリプロピレン樹脂を原料とした場合、耐熱性が十分ではない。

[0095] 本発明の極細繊維は、本発明に係る重合体またはエラストマ一を用レ、、上記の方法で製造されているので、繊維の繊度は、 0. 5デニール未満の極細繊維となる。不織布は、得られた極細繊維を使用して、湿式抄造法、シンタリング法、ニードルパンチ法、カード法、クロスレイヤー法、ランダムウェーバー法、エアーフォーミング法等によって形成する。さらに、用途に応じて不織布を熱ロール等により熱接着成形してバッテリーセパレータまたはフィルターを成形することができる。本発明に係る不織布は、該不織布を形成する繊維が 0. 5デニール未満の繊度を有すると、バッテリーセパレータ用途では保液能力が向上し、フィルター用途では集塵、濾過能力が向上する。

[0096] 制振材

本発明に係る重合体またはエラストマ一、特に本発明に係るエラストマ一は産業上の広範な分野において必要性の高い制振機能に関し、制振特性に優れた制振材ぉよびその成形品に好適に用レ、られる。更に詳しくは、良好な力学物性 (破断強度、引張り弾性率）を有する非塩ビ系高分子材料の制振材に好適である。具体的用途としては、 OA機器、洗濯機等家電製品、自動車、工作機械、産業機械、並びに床材、制振パネル、制振成形体等が挙げられる。

[0097] 周知のとおり、制振材は、 OA機器、家電製品、自動車、工作機械、産業機械等の機器部品力発生する振動を適正なレベルに防止、抑制する目的で広く使用されている。また、オーディオ機器スピーカ一等、高品位の音質を得るため特定の制振作用を有する材料が必要とされる産業もある。そこで、従来、高分子材料の制振性の指標となる動的粘弾性測定の損失係数 tan δが大きなピーク値をもつ高分子材料の組成物が振動特性を有する材料として、使用されている。例えば、スチレンイソプレンスチレンブロック共重合体（SIS)あるいは、その水素添加物等である。

[0098] しかし、上記の SISは、室温付近に大きな正接損失のピークを有するため室温付近では制振特性に優れる力 S、損失正接 tan δピークがシャープであるためピーク温度付近以外では制振性に劣る欠点があった。また、水素添加 SISは、重合、水素添カロの 2段階力なる複雑なプロセスにより製造されるため生産コストが高ぐ工業的な応用範囲が限定される。また、ゴム系制振材は、性能面で優れた特性を有するものの、施工時に任意の形状に対応させる事が現状困難である。また、ポリプロピレンは室温付近に損失係数のピークを有するが、ピーク値は小さぐまた成形時の寸法精度が低い等の欠点を有する。ポリ塩化ビュル (PVC)系制振材は、焼却時に有毒ガスを発生する等、環境に対して好ましくなレ、影響を及ぼす場合がある。

[0099] 本発明の制振材は上記の本発明に係る重合体またはエラストマ一を含むことが特徴であるが、特に上記の 4-メチル -1-ペンテン系エラストマ一を含む制振材が損失係数 tan δのピーク値が高く好ましい。特に 4-メチル -1-ペンテン系エラストマ一が 4 -メチル -1-ペンテンと炭素原子数 2〜4のひ-ォレフィンの共重合体力 S、損失係数 ta η δのピーク値が高く特に好ましい。

[0100] 本発明の制振材に必要に応じて熱可塑性樹脂（Β) (本発明に係る重合体またはェラストマーを除ぐ以下同じ）を加えてもよい。本発明の制振材に必要に応じて使用する熱可塑性樹脂（Β)は、本発明に係る重合体またはエラストマ一を除くォレフィン系重合体、スチレン系重合体を挙げることができる。本発明に係る重合体またはエラストマーを除くォレフィン系重合体としては、ポリエチレン、ポリプロピレンおよびエチレンおよび/またはプロピレンと α—ォレフイン等の共重合体等が挙げられる。また、スチレン系重合体としては、ポリスチレン、ハイインパクトポリスチレン、スチレン'メタクリル酸エステル共重合体（MS)、アクリロニトリル 'スチレン共重合体 (AS)、アタリロニトリノぃブタジエン 'スチレン共重合体 (ABS)等を挙げることができる。また、これらの熱可塑性樹脂は 2種以上を組み合わせて使用することも可能である。上記のうち、本発明に係る重合体またはエラストマ一を除くォレフィン系重合体、スチレン系重合体が、相溶性、成形性等の点から好ましい。これらの熱可塑性樹脂の分子量に特に制限はないが、ポリスチレン換算重量平均分子量で、好ましくは 5, 000〜： 1,000,000、更に好ましくは 50,000〜500，000の範囲にあれば、本発明の特徴および成形性等をバランスよく得ることが可能である。

[0101] 熱可塑性樹脂（B)の添加量は、本発明に係る重合体またはエラストマ一 (A)：!〜 1 00重量％に対して、 0〜99重量％であり、 0〜80重量％が好ましぐ 0〜60重量％が更に好ましい。上記添加量が 99重量％を超えると、すなわち（A)成分が 1重量％未満であると、（A)成分の特徴、例えば、制振特性、力学特性、耐熱性、耐薬品性の特性が発現できなレ、。（A)成分の比率に関しては、：!〜 100重量％である。（A)成分が本来有する制振特性等を十分発揮するためには、好ましくは、 20〜100重量％、さらにこのましくは 40〜： 100重量％である。

[0102] 本発明の制振材には必要に応じて無機充填材を添加することができる。無機充填剤の例としては、マイ力（鱗片状、即ちフレーク状マイ力など）、タルク、クレー、炭酸力ノレシゥム、水酸化アルミニウム、ハイド口タルサイト、ガラス繊維、ガラスビーズ、ガラスバルーン、ガラスフレーク、シリカ、カーボンブラック、グラフアイト、酸化チタン、水酸化マグネシウム、チタン酸カリウムゥイスカー、カーボンファイバー等を挙げることができる。形状としても、鱗片状、球状、粒状、粉体、不定形状等特に制限は無い。上記無機充填剤を添加することにより、制振特性、弾性率等の機械的特性、寸法安定性、耐薬品性等の向上を図ることが可能である。し力、し流動性は低下する場合もある。これらの無機充填材の添加量は、本発明に係る重合体またはエラストマ一 (A)および熱可塑性樹脂（B)の合計 100重量部に対して 0〜： 100重量部であり、 0〜70重量部が好ましぐ 0〜40重量部が更に好ましい。

[0103] 本発明の制振材には必要に応じて可塑剤、安定剤、滑剤、帯電防止剤、衝撃強度改良剤、加工助剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、有機系または無機系発泡剤、架橋剤、共架橋剤、架橋助剤、粘着剤、軟化剤、着色顔料、難燃剤を添加することができる。架橋剤の例としては、ジクミルパーオキサイド、 2,5—ジメチル 2,5—ビス t—ブチルパーォキシへキシン等の有機過酸化物、硫黄、モルフォリンジスルフイド等を挙げること力 Sでき、これらは架橋助剤、例えばステアリン酸、酸化亜鉛等と併用することができる。粘着剤の例としては、テルペン系樹脂、ロジン系樹脂、クマロン'インデン樹脂等を挙げることができる。軟化剤の例としては、パラフィン類、プロセスオイル、石油樹脂等を挙げることができる。

[0104] 本発明の制振材は、 _ 100°C〜 + 100°C温度範囲で周波数 1. 6Hzで測定した動的粘弾性の損失正接 tan δの最大値が 0.：!〜 10である。 tan δの最大値は、好ましく ίま 0. 4〜8、特 ίこ好ましく fま 0. 6〜5、更 (こ好ましく fま 0. 8〜4である。 tan δの最大値がこれらの範囲内にあれば、優れた制振特性を発揮することが可能である。ここで、最大値とは、測定のばらつき等を考慮した上で、十分平均化されたデータをもとに判定を行う。

[0105] 本発明の制振材の素材を得るための装置としては、単軸、二軸等の押出機、バンバリーミキサー、リボンブレンダー、プラネタリーミキサー、ブラベンダー、プラストミル、加熱ロール等の溶融混練機器類を挙げることができる。溶融混練温度は、特に制限はないが一般的には 150〜280°Cの範囲が好ましい。なお、上記の機器類は、タンブラー、ヘンシェルミキサー等の混合機と組み合わせて使用することができる。

[0106] 本発明に係る制振材は、動的粘弾性の損失係数 tan δの室温付近で非常に高レ、ピーク値を有し、更に、良好な力学物性 (破断強度、引張り弾性率）、耐薬品性、応力緩和特性を有する。

本発明の制振材および成形品は、〇Α機器、産業機械、自動車、鉄道、橋梁、船舶、建材、内装材、エアコンや洗濯機などの家電機器等に制振材または防音材として適用可能である。

実施例

[[00110077]] 以以下下にに実実施施例例をを示示しし、、ささららにに本本発発明明をを説説明明すするるがが、、本本発発明明ははここれれらら実実施施例例にに制制限限さされれるるももののででははなないい。。

本本発発明明ににおおいいてて、、重重合合体体のの融融点点 ((TTmm))、、分分子子量量 ((MMww、、 MMnn))、、デデカカンン可可溶溶部部量量、、極極限限粘粘度度 [[ 7777 ]]、、ァァイイソソタタククチチッッククダダイイアアツツドド分分率率はは以以下下のの方方法法でで求求めめらられれるる。。

[[融融点点 ((TTmm)) ]]

重重合合体体のの融融点点 ((TTmm))はは、、示示差差走走査査熱熱量量測測定定 ((DDSSCC))にによよっってて、、 228800°°CCでで 55分分間間保保持持ししたた重重合合体体ササンンププノノレレをを、、 2200°°CCままでで冷冷却却ししてて 55分分間間保保持持ししたた後後にに、、 1100°°CC//分分でで昇昇温温ささせせたたととききのの結結晶晶溶溶融融ピピーーククかからら算算出出ししたた。。

[[00110088]] [[分分子子量量（（MMww、、 MMnn)) ]]

分分子子量量（（MMww、、 MMnn))はは、、 GGPPCC ((ゲゲルルパパーーミミエエイイシシヨヨンンククロロママトトググララフフィィーー：：ポポリリススチチレレンン換換算算））にによよりり測測定定ししたた。。

[[デデカカンン可可溶溶部部量量]]

デデカカンン可可溶溶部部量量はは、、重重合合体体をを nn--デデカカンンでで 115500°°CC、、 22時時間間処処理理ししたた後後にに室室温温にに戻戻しし、、 nn--デデカカンンにに溶溶解解ししたた重重量量％％をを測測定定ししたた。。

[[00110099]] [[極極限限粘粘度度 [[ 7777 ]] ]]

極極限限粘粘度度 [[ 7777 ]]はは 113355°°CCデデカカリリンン中中でで測測定定をを行行っったた。。

* ォレフィン系重合体のァイソダイアドタクティシティ一は、ポリマー鎖中の任意の 2個の頭尾結合した 4-メチル -1-ペンテン単位連鎖を平面ジグザグ構造で表現した時、そのイソブチル分岐の方向が同一である割合と定義し、 ¹³C_NMRスペクトルから下記式により求めた。

[0110] ァイソダイアツドタクティシティ一（％) = [m/ (m+r) ] X 100

式中、 m、 rは下記式

[0111] [化 7]

i B u i B u

m： - ( C H-C H₂) - ( C H -C H ₂) i B u

r ： - ( C H-C H₂) - ( C H-C H ₂)

i B u

[0112] で表される頭-尾で結合している 4-メチル -1-ペンテン単位の主鎖メチレンに由来する吸収強度を示す。

¹³C_NMRスペクトルは、共鳴周波数 400MHzの核磁気共鳴装置を用い、試料を NMRサンプル管（5mm φ )中でへキサクロ口ブタジエン、 ο_ジクロロベンゼンまたは 1,2, 4-トリクロ口ベンゼン約 0.5mlに、ロック溶媒である重水素化ベンゼンを約 0.0 5ml加えた溶媒中で完全に溶解させた後、 120°Cでプロトン完全デカップリング法で測定した。測定条件は、フリップアングノレ 45° 、パルス間隔 5sec以上を選択する。ケミカルシフトは、ベンゼンを 127. 7ppmとして設定し、他の炭素ピークのケミカルシフトはこれを基準とした。

[0113] ピーク領域は、 41. 5〜43. 3ppmの領域をピークプロファイルの極小点で区切り、高磁場側を第 1領域、低磁場側を第 2領域に分類した。第 1領域では、（m)で示される 4_メチル _1_ペンテン単位 2連鎖中の主鎖メチレンが共鳴する力コモノマーに繋がるメチレンのピークも重なるため、上記の第 1領域から 34. 5〜35. 5ppmのコモノマー由来のピーク面積を 2倍したものを弓 Iレ、た積算値を「m」とした。

[0114] 第 2領域では、（r)で示される 4-メチル -1-ペンテン単位 2連鎖の主鎖メチレンが共鳴し、その積算値を「r」とした。

[実施例 la]

攪拌器を備え、十分に窒素置換した内容積 500mlのガラス製重合器に、 4-メチル -1-ペンテン（400ml)を導入し、温度を 45°Cに保った。メチルアルモキサン（MAO 、アルべマール社製、 10%トノレェン溶液） 4mmol (Al原子に換算して）で活性化されたイソプロピル（3_t_ブチル -5-メチルシクロペンタジェニル）（フルォレニノレ）ジルコ二ゥムジクロリド（5. Img)をカ卩え、温度を 45°Cに保ちながら 1時間重合を行った。メタノールを重合器内に導入して重合を終了し、重合液を 2Lの塩酸含有のメタノール中に注ぎ込み、濾過によりポリマーを回収した。得られたポリマーは減圧下 80°Cで 1 0時間乾燥し、 11. 3gのポリマーが得られた。ポリマーは極限粘度 [ ] = 1. 60dl/ g、 Tm = 235. 4。C、 GPCで測定した Mw = 426,000、 Mn= 155,000であり、 Mw /Mn = 2. 7であった。このポリマーのデカン可溶部量の割合は 0. 1重量％以下であった。

[0115] [実施例 2a]

イソプロピル（3-t-ブチル -5-メチルシクロペンタジェニル）（フルォレニル）ジルコ二ゥムジクロリド（5. Img)の代わりに、イソプロピル（3-t-ブチル -5-メチルシクロペンタジェニル）（3, 6-ジ -t-ブチルフルォレニル）ジルコニウムジクロリド（6· 2mg)を用レヽた以外は、実施例 laと同様に重合を行い、 22. 9gのポリマーが得られた。ポリマーは極限米占度 [ r?コ = 1 · 77dl/g, Tm= 236. 1。C、 GPCで測定した Mw=460,000 、 Mn= 191 ,000であり、 Mw/Mn = 2. 4であった。このポリマーのァイソダイアツドタクティシティ一は 99. 1 %、デカン可溶部量の割合は 0. 1重量％以下であった。

[0116] [実施例 3a]

4-メチル -1-ペンテン（396ml)にデセン (4ml)をカ卩えて用いた以外は実施例 2aと同様に重合を行い、 23. 8gのポリマーが得られた。ポリマーは極限粘度 [ 7] ] = 2. 6 5dl Tm= 229. 8°C、 GPCで測定した Mw=423，000、 Mn= 177, 000であり、 Mw/Mn= 2. 4であった。このポリマー中の NMR測定から求められたデセン含量は 1. 5mol%であり、このポリマーのァイソダイアツドタクティシティ一は 98. 5%、デカン可溶部量の割合は 0. 2重量％であった。 [0117] [比較例 la]

イソプロピル（3-t-ブチル -5-メチルシクロペンタジェニル）（フルォレニル）ジルコ二ゥムジクロリド（5. lmg)の代わりに、ジメチルシリレンビス（4-フエニル -2-メチルインデュル)ジルコニウムジクロリド（6. 3mg)を用いた以外は、実施例 laと同様に重合を行ったが、ポリマーが得られなかった。

[0118] [比較例 2a]

イソプロピル（3- _ブチル -5-メチルシクロペンタジェニル）（フルォレニノレ）ジルコ二ゥムジクロリド（5. lmg)の代わりに、エチレンビス（インデュル）ジルコニウムジクロリド (4. 2mg)を用いた以外は、実施例 laと同様に重合を行レ、、 40. 4gのポリマーが得られた。ポリマーは極限粘度 [ r] ] =0. 21dl/g、ァイソダイアツドタクティシティ一が 9 4. 4%、 Tm= 218. 4°C、 GPCで測定した Mw= 55，000、 Mn= 21,000であり、 M w/Mn = 2. 6であった。

[0119] [比較例 3a]

攪拌器を備え、十分に窒素置換した内容積 3Lの重合器に、 n—デカン（1. 5L)を導入し、次いで三塩化チタン（13· 3mmol)、ジェチルアルミニウムクロリド（266mm ol)、水素（1. 2L)を導入し、混合物を攪拌しながら内温を 50°Cに保った。 470gの 4 —メチル— 1—ペンテンおよび 30gのデセン— 1を 90分かけて 50°Cの重合器に供給した後、更に 4時間重合した。イソブタノール（90ml)を加えて重合を終了し、重合体を窒素下で瀘別回収した。回収した重合体は 5%のイソブタノールを含んだ n—デカン（1. 2L)で 4回洗浄し、減圧下 80°Cで 10時間乾燥して、 410gのポリマーが得られた。得られたポリマー中のデセンー1含量は 3. 2wt%であり、ポリマーは Tm= 234. 4。C、 GPCで測定した Mw = 2, 150,000、 Mn = 82, 400であり、 MwZMn = 26. 1であった。 [ ]は 4. 6 (dlZg)であり、回収したポリマーのデカン可溶部量の割合は 3. 5重量％であった。

[0120] [実施例 lb]

攪拌器を備え、十分に窒素置換した内容積 500mlのガラス製重合器に、 4-メチル -1-ペンテン（300ml)、 1-へキセン（100ml)を導入し、温度を 45。Cに保った。メチルアルモキサン（MA〇、アルべマール社製、 10%トルエン溶液） 4mmol (Al原子に換算して）で活性化されたジフエ二ルメチレン（3-t-ブチル -5-メチルシクロペンタジェニル）（2, 7-ジ -t-ブチルフルォレニル）ジルコニウムジクロリド（7· 2mg)をカロえ、温度を 45°Cに保ちながら 4時間重合を行った。メタノールを重合器内に導入して重合を終了し、重合液を 2Lの塩酸含有のメタノール中に注ぎ込み、濾過によりポリマーを回収した。得られたポリマーは減圧下 80°Cで 10時間乾燥し、 84. 7gのポリマーが得られた。ポリマー中の 1-へキセン含量は 30. 6mol%であった。ポリマーは Tm= 157. 0°C、デカリン中で測定した [ ]は 1. 99 (dl/g)であり、 GPCから得られた分子量分布は MwZMn= 2. 5であり、ァイソダイアツドタクティシティ一は 96. 2%であった。

[0121] [実施例 2b]

1-へキセンの代わりに、 1-オタテンを用いた以外は、実施例 lbと同様にして 2時間重合を行い、 68. 39gのポリマーが得られた。ポリマー中の 1—オタテン含量は 29. 0 mol%であった。ポリマーは Tm= 106. 6°C、デカリン中で測定した [ ]は 2. 11 (dl /g)であり、 GPCから得られた分子量分布は Mw/Mn= 2. 7であった。

[0122] [実施例 3b]

1一へキセンの代わりに、 1ーデセンを用いた以外は、実施例 lbと同様にして 3時間重合を行い、 118. 51gのポリマーが得られた。ポリマー中の卜デセン含量は 29. 4mol%であった。ポリマーの融点は観測されず、デカリン中で測定した [ 77 ]は 2. 08 (dl/g)であり、 GPCから得られた分子量分布は Mw/Mn= 2. 4であり、ァイソダイアツドタクティシティ一は 96· 0%であった。

[0123] [実施例 4b]

攪拌器を備え、十分に窒素置換した内容積 500mlのガラス製重合器に、 4-メチル -1-ペンテン（200ml)、デカン（200ml)を導入し、温度を 45。Cに保った。エチレンガス（50NLZh)を常圧で吹き込みながら、メチルアルモキサン（MA〇、アルべマール社製、 10%トルエン溶液） 4mmol (A1原子に換算して）で活性化されたイソプロピノレ（3-t-ブチル _5 -メチルシクロペンタジェニル）（3，6 -ジ _t_ブチルフルォレニル）ジルコニゥムジクロリド（6. 2mg)をカ卩え、温度を 25°Cに保ちながら 40分間重合を行つた。メタノールを重合器内に導入して重合を終了し、重合液を 2Lの塩酸含有のメタノール中に注ぎ込み、濾過によりポリマーを回収した。得られたポリマーは減圧下 80°C で 10時間乾燥し、 22. 92gのポリマーが得られた。ポリマー中のエチレン含量は 23. 4mol%であった。ポリマーの融点は観測されず、デカリン中で測定した [ 77 ]は 4. 50 (dl/g)であり、 GPCから得られた分子量分布は Mw/Mn= 2. 9であった。

[0124] [実施例 5b]

イソプロピル（3_t_ブチル -5-メチルシクロペンタジェニル）（3, 6 -ジ -t-ブチルフルォレニル）ジルコニウムジクロリド（6. 2mg)の代わりに、イソプロピル（3_t-ブチル -5- メチルシクロペンタジェニル）（フルォレニノレ）ジルコニウムジクロリド（5. lmg)を用いた以外は実施例 4bと同様にして 10分間重合を行レ、、 25. 54gのポリマーが得られた。ポリマー中のエチレン含量は 10. 4mol%であった。ポリマーの融点は観測されず、デカリン中で測定した [ 77 ]は 2. 87 (dlZg)であり、 GPCから得られた分子量分布は Mw/Mn = 2. 6であった。

[0125] [実施例 6b]

4 メチル 1 ペンテン（ 100ml)、デカン（300ml)を用レ、た以外は実施例 4と同様にして 40分間重合を行い、 26. 18gのポリマーが得られた。ポリマー中のエチレン含量は 33· 0mol%であった。ポリマーの融点は観測されず、デカリン中で測定した [ 77 ]は 3. 09 (dl/g)でぁり、GPCから得られた分子量分布はMw/Mn= 2· 7であつに。

[0126] [実施例 7b]

攪拌器を備え、十分に窒素置換した内容積 500mlのガラス製重合器に、 4—メチル— 1—ペンテン（200ml)、デカン（200ml)を導入し、温度を 45°Cに保った。プロピレンガス（30NL/h)を常圧で吹き込みながら、メチルアルモキサン（MA〇、アルベマール社製、 10%トルエン溶液) 4mmol (A1原子に換算して）で活性化されたジフエニルメチレン（3_t_ブチル -5-メチルシクロペンタジェニル）（2, 7-ジ -t-ブチルフルォレニル）ジルコニウムジクロリド（7. 2mg)を加え、温度を 25°Cに保ちながら 150 分間重合を行った。メタノールを重合器内に導入して重合を終了し、重合液を 2Lの塩酸含有のメタノール中に注ぎ込み、濾過によりポリマーを回収した。得られたポリマ一は減圧下 80°Cで 10時間乾燥し、 20. 79gのポリマーが得られた。ポリマー中のプロピレン含量は 24. 0mol%であった。ポリマーの融点は観測されず、デカリン中で測定した [ 77 ]は 2. 10 (dl/g)であり、 GPCから得られた分子量分布は Mw/Mn= 2 . 5であった。

[0127] [実施例 8b]

4_メチル _ 1 _ペンテン（100ml)、デカン（300ml)を用いた以外は実施例 7bと同様にして 150分間重合を行レ、、 24. 24gのポリマーが得られた。ポリマー中のプロピレン含量は 47. 0mol%であった。ポリマーの融点は観測されず、デカリン中で測定した [ ]は 2. 12 (dl/g)であり、 GPCから得られた分子量分布は Mw/Mn = 2 . 6であった。

[0128] [比較例 lb]

イソプロピル（3- _ブチル -5-メチルシクロペンタジェニル）（フルォレニノレ）ジルコ二ゥムジクロリド（5. lmg)の代わりに、ジメチルシリレンビス（4-フエニル -2-メチルインデュル)ジルコニウムジクロリド（6. 3mg)を用いた以外は、実施例 lbと同様に重合を行ったが、ポリマーが得られなかった。

[0129] [比較例 2b]

イソプロピル（3-t-ブチル -5-メチルシクロペンタジェニル）（フルォレニル）ジルコ二ゥムジクロリド（5. lmg)の代わりに、エチレンビス（インデニル）ジルコニウムジクロリド (4. 2mg)を用いた以外は、実施例 4bと同様に 30分間重合を行い、 17. 7gのポリマ一が得られた。ポリマー中のエチレン含量は 20. 4mol%であった。ポリマーの融点は観測されず、デカリン中で測定した [ 77 ]は 0. 43 (dl/g)であった。

[0130] [比較例 3b]

攪拌器を備え、十分に窒素置換した内容積 3Lの重合器に、 n—デカン（1. 5L)を導入し、次いで三塩化チタン（13. 3mmol)、ジェチルアルミニウムクロリド（266mm ol)、水素（1. 2L)を導入し、混合物を攪拌しながら内温を 50°Cに保った。 4-メチノレ - 1 ^ンテン（380g)と 1—デセン（120g)を 90分かけて 50°Cの重合器に供給した後、更に 4時間重合した。イソブタノール（90ml)をカ卩えて重合を終了し、重合体を窒素下で瀘別回収した。回収した重合体は減圧下 80°Cで 10時間乾燥して、 380gのポリマーが得られた。ポリマー中の 1—デセン含量は 14. 7mol。/。であった。ポリマーの融点は 173°Cであり、デカリン中で測定した [ ]は 2. 95 (dl/g)であり、 GPC力得られた分子量分布は Mw/Mn= 9. 9であった。

[0131] [実施例 lc]

[フィルムの製造]

上記の実施例 3aによって得られたポリマーに、従来公知の中和剤、フエノール系酸化防止剤を添加してヘンシェルミキサーにて混合、押出機を用いて 290°Cにて溶融混練してペレットを得た。得られたペレットのメルトフローレートは、 25g/l0分であつた。

[0132] 次いで、 Tダイ付きキャストフィルム成形機を用レ、、シリンダー温度 310°C、チルロール温度 20°Cでフィルム成形することで、厚さ 50 z mのキャストフィルムを得た。得られたフィルムの銅箔への移行物量を評価した。結果を表 lcに示した。

[比較例 lc]

4—メチノレ— 1 ^ンテン系重合体（三井化学株式会社製 TPX MX004)を用い、実施例 lcと同様に製膜して銅箔への移行物量を評価した。結果を表 lcに示した。

[0133] 実施例および比較例で用いた試料調製方法、物性の測定方法を下記に示した。

[メルトフローレート]

ASTM D1238に準じ、荷重 5. Okg、温度 260。Cの条件で測定した。

[銅箔への移行物量]

Tダイ付きキャストフィルム成形機でシリンダー温度 310°C、チルロール温度 20°Cで成形した厚さ 50 /i mのフィルム力ら切り出した、 30cm X 21cmフィルムと銅箔を重ね合わせ、鏡面処理した 2枚の金属板で挟んで、 5MPaの荷重下で 170°C、 90分加熱加圧処理した。次いで、銅箔をフィルムから剥離後、銅箔の TPXフィルム接着面をァセトンで拭き取り、拭き取り物の抽出液濃縮物を銅箔への移行物量とした。

[0134] [表 1] 表 1 c

[0135] [実施例 2c] [不職布の製造]

上記の実施例 2aによって得られたポリマーに、従来公知の中和剤、フエノール系酸化防止剤を添加してヘンシェルミキサーにて混合、押出機を用いて 290°Cにて溶融混練してペレットを得た。得られたペレットのメルトフローレートは、 I80g/10分であつた。

[0136] 次いで、特開 2002— 317372号公報記載の公知のスパンボンド設備により紡糸口金から単孔あたり毎分 1. lgで紡糸を行ったところ、紡糸速度 6000m/分まで紡糸性は良好であり、その繊度は 1. 5d (デニール)であった。紡糸性評価結果を表 2cに示した。

[比較例 2c]

4—メチノレ— 1 ^ンテン系重合体（三井化学株式会社製 TPX DX820)を用レ、、実施例 2cと同様に紡糸を行ったところ、紡糸速度 5000m/分まで紡糸性は良好であり、その繊度は 2. Od (デニール)であった。紡糸性評価結果を表 2cに示した。

[0137] [メルトフローレート]

ASTM D1238に準じ、荷重 5. 0kg、温度 260。Cの条件で測定した。

[紡糸性]

溶融紡糸に際して、糸切れの有無を調査し、下記の基準で不織布の紡糸性を評価した。〇 5分間で糸切れがない、

X 5分間で糸切れが発生

[繊度]

得られた不織布を光学顕微鏡で観察し、その観察像から任意に繊維 30本を選び、その繊維径を測定し、その平均値を繊度とした。

[0138] [表 2] 表 2 c

紡糸速度（m/分）実施例 2 c 比較例 2 c

4 , 0 0 0 〇〇

5 , 0 0 0 〇〇

6 , 0 0 0 〇 X [0139] [実施例 3c]

実施例 6bで得られた 4-メチル -1-ペンテンとエチレンの共重合体について熱プレス成形を実施し、厚さ 2mmのシートを作成した。更に動的粘弾性測定に必要な 10m m X 40mm短冊片を切り出した。レオメトリックス社製の RDSIIを用いて 1. 6Hzの周波数で _ 80〜100°Cまでの動的粘弾性の温度依存性を測定し、ガラス転移温度に起因する損失正接 (tan δ )のピーク温度とその値を測定した。ピーク温度が 15°Cで値が 2. 55であった。結果を表 3cに示す。

[0140] [実施例 4c〜5c]

実施例 7bおよび実施例 8bで得られた 4_メチル _1_ペンテンとプロピレンの共重合体について実施例 3cと同様の測定を行った。結果を表 3cに示す。

[比較例 3c]

比較例 3bで得られた 4_メチル _1_ペンテンと 1-デセンの共重合体について実施例 3cと同様の測定を行った。結果を表 3cに示す。

[0141] [表 3]

表 3 c

産業上の利用可能性

[0142] 本発明に係るォレフィン系重合体は、耐熱性、光学特性、電気特性、機械物性に優れた材料として、工業的に極めて価値がある。本発明のォレフィン系重合体からなる剥離フィルムは、コモノマーの組成分布が狭レ、こと力も加熱加圧時の銅箔への移行物が少なぐプリント配線基板、特に多層フレキシブル配線基板の製造に際して銅箔移行物によるメツキ不乗り現象が発生せず、好適に使用できる。

[0143] 本発明のォレフィン系重合体からなる不織布は、ォレフィン系重合体の分子量分布が狭いことから紡糸速度を高くすることができ、不織布の生産性に優れる。また、ォレフィン系重合体の組成分布が狭いことから、溶媒可溶成分がほとんどなくなり、不織布を液体フィルターに使用する際、液体へ溶出する現象が発生せず、好適に使用できる。本発明に係るォレフィン系重合体は室温付近での tan δが大きぐ制振材としても有用である。

Claims

請求の範囲

[1] 4-メチル -1-ペンテンから導かれる構成単位 50〜100重量％と、 4_メチル _1_ペンテンを除く炭素原子数 2〜20のォレフィンから選ばれる少なくとも 1種以上のォレフィンから導かれる構成単位 0〜50重量％とからなるォレフィン系重合体であって、 i)ァイソダイアツドタクティシティ一が 70 %以上であり、

iii)極限粘度 [ 77 ]が 0. 5 (dl/g)以上である

ことを特徴とする 4-メチル -卜ペンテン系重合体。

[2] 4-メチル -卜ペンテンから導かれる構成単位 50〜99. 9重量％と、 4-メチル -1-ぺンテンを除く炭素原子数 2〜20のォレフィンから選ばれる少なくとも 1種以上のォレフインから導かれる構成単位 0.：!〜 50重量％とからなるォレフィン系重合体であって、 i)ァイソダイアツドタクティシティ一が 70 %以上であり、

iii)極限粘度 [ ]が 0.5 (dl/g)以上である

ことを特徴とする 4-メチル -1-ペンテン系共重合体。

[3] 4-メチル -1-ペンテンから導かれる構成単位 90〜100重量⁰ /₀と、 4_メチル _1_ペンテンを除く炭素原子数 2〜20のォレフィンから選ばれる少なくとも 1種以上のォレフィンから導かれる構成単位 0〜： 10重量％とからなるォレフィン系重合体であって、 i) DSCで測定した融点（Tm)が 220°C以上であり、

iii)デカン可溶部量の割合力 1重量％以下である

ことを特徴とするォレフィン系重合体 A。

[4] 4-メチル -卜ペンテンから導かれる構成単位 50〜99重量⁰ /₀と、 4-メチル -1-ペンテンを除く炭素原子数 2〜20のォレフィンから選ばれる少なくとも 1種以上のォレフィンから導かれる構成単位:!〜 50重量％とからなるォレフィン系重合体であって、 i) DSCで測定した融点（Tm)が 220°C未満または認められず、

iii)極限粘度 [ ]が 1. 0 (dl/g)以上である

ことを特徴とするォレフィン系重合体 B。

[5] i)ァイソダイアツドタクティシティ一が 70%以上であり、

ii) DSCで測定した融点（Tm)が 230°C以上であり、

iv)極限粘度 [ ]が 0. 5 (dl/g)以上である

ことを特徴とする 4-メチル -1-ペンテンホモ重合体。

[6] 4-メチル -1-ペンテンから導かれる構成単位 50〜90重量％と、 4_メチル _1_ペンテンを除く炭素原子数 2〜20のォレフィンから選ばれる少なくとも 1種以上のォレフィンから導かれる構成単位 10〜50重量％とからなるォレフィン系重合体であって、 i)ァイソダイアツドタクティシティ一が 70 %以上であり、

iii)極限粘度 [ 77 ]が 0.5 (dl/g)以上である

ことを特徴とする 4-メチル -卜ペンテン系エラストマ一。

[7] 下記一般式（1)または（2)で表されるメタ口セン触媒を用いて製造されることを特徴とする請求項 1〜6のいずれかに記載の重合体またはエラストマ一；

[化 1]

(

請求項 1〜7のいずれか 1項に記載の重合体またはエラストマ一を含んで成ることを特徴とする射出成形品。 [9] 請求項 1〜7のいずれ力 1項に記載の重合体またはエラストマ一を含んで成ることを特徴とするフィルムまたはシート。

[10] 請求項 1〜7のいずれ力 1項に記載の重合体またはエラストマ一を含んで成ることを特徴とする繊維。

[11] 請求項 1〜7のいずれか 1項に記載の重合体またはエラストマ一を含んで成ることを特徴とする中空容器。

[12] 請求項 1〜7のいずれか 1項に記載の重合体またはエラストマ一を含んで成ることを特徴とする離型フィルム。

[13] 請求項 1〜7のいずれか 1項に記載のォレフィン系重合体またはエラストマ一を含んで成ることを特徴とする不織布。

[14] 請求項 1〜7のいずれか 1項に記載のォレフィン系重合体またはエラストマ一を含んで成ることを特徴とする制振材。