TWI361016B - Diffusion barrier coatings having graded compositi - Google Patents

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TWI361016B TW92124098A TW92124098A TWI361016B TW I361016 B TWI361016 B TW I361016B TW 92124098 A TW92124098 A TW 92124098A TW 92124098 A TW92124098 A TW 92124098A TW I361016 B TWI361016 B TW I361016B
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Description

l36l〇16 玖、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明一般而言係關於一種具有改良抗化學物種擴散之 複合薄膜及併入此等複合薄膜之裝置。本發明特別關於一 種發光裝置，該裝置具有至少一種併入此等複合薄膜且在 環境中具有改良穩定性之有機電致發光材料。 【先前技術】 電致發光（“EL”）裝置可分為有機或無機，此類裝 像顯示器和成像技藝上為吾等所熟悉。EL裝置以用於很多 應用的不同形狀製造。然而，無機EL裝置一般有需要高活 化電壓和低亮度之不利。另一方面，有機EL裝置（“〇ELDs”） 最近已開發，除製造簡單且因此有更廣泛應用希望外，此 類裝置給予較低活化電壓和較高亮度之益處。 OELD—般為在基材上形成的薄膜結構，基材如玻璃或透 明塑膠。有機EL材料之發光層和選擇性相鄰半導體層夾在 陰極和陽極之間。半導體層可為電洞（正電荷）_注入或電子 (負電荷）注入層，且亦包括有機材料。用於發光層的材料可 選自很多有機EL材料。發光有機層可自身由多個亞層組成 各亞層包括不同有機EL材料。技藝水平上的有機EL材料 可發射在可見光譜具有窄範圍波長之電磁(“em”)輻射。除 非另外指明’ “EM輻射，，和“光，，在本文揭示中可互換用於指 在紫外至中紅外(“中⑻，)範圍波長或換… 奈未至約H)微米範圍波長之—般輻射。為取得白光先前 技藝裝置併人發射藍、綠和紅光的緊密置放QELD”此等顏 87331-100J027.doc 1361016 色混合產生白光。 由於玻璃透明和對氧及水蒸氣的低滲透性之組合，習知 OELDs建立於玻璃基材上。此等和其他反應性種類的高滲透 性可導致腐蝕或其他裝置降級。然而，玻璃基材不適用於 其中需要柔韌性的某些應用。此外，包含大玻璃基材的製 程本身緩慢，因此導致高製造成本。柔韌性塑膠基材已用 於製造OELDs。然而，此等基材並非不透氧和水蒸氣，因此 ，本身不適用於製造長持久性〇ELDs。為改良此等基材的抗 氧和水蒸氣性’已將交替聚合性和陶瓷材料層應用於基材 之表面。ί見已提出，聚合物層在此等多層遮蔽層中用於掩 蓋相鄰陶謝的缺陷，以降低氧和/或水蒸氣通過可能由 陶究層中缺陷產生通道的擴散速率。《而，由於相鄰材料 的不相容性，聚合物層和陶瓷層間的界面一般弱，因此， 層傾向於脫層。 境反應性材料低擴散速率之堅固 ’以產生不由環境要素降級的堅 因此，仍需要具有具環 薄膜。理想提供此等薄膜 固柔韌性薄膜。 【發明内容】 本發明提供-種具有在其表面上置放的至少一塗層之美 材，該塗層能夠降低化學物種通過的擴散速率。該塗層二 括一種其組合物跨其厚度變化之材料。此類塗層在後文可 :換性稱為-種‘‘具有漸變組合物之擴散遮蔽層 =擴散遮蔽塗層，，、“漸變組合物遮蔽塗層”、“擴 塗 層或簡單稱為‘‘漸變組合物塗層，，。 堂 87331-l〇〇i〇27.d〇, 1361016 在本發明-方面，該基材包括一種聚合物材料。 口在本發明另__方面’基材和塗層間之區域為擴散性，使 得自基材體之组合物到與該基材相鄰的塗層部分之組合物 有逐漸變化。在此具體實施例中，與基材相鄰的塗層材 料穿透進入該基材。 在本發明另-方面，1一包含對化學物種敏感裝置的組 合件中包含具有具漸變組合物擴散遮蔽塗層之至少—基材 ，以保護此組合件不受此等化學物種侵害。 在本發明另-方面，此裝置為一種〇ELD，該裝置包括一 對電極和一夾於其間的有機發光層。 在本發明另一方面，一種〇ELD爽在兩層薄膜之間，各薄 膜具有具漸變組合物之擴散遮蔽塗層。 本發明亦提供一種製造用具有漸變組合物之擴散遮蔽塗 層塗覆之基材。該方法包括以下步驟’⑷提供一具有基材 表面之基材；（b)在該基材表面上沈積一種具有第一組合物 之塗層，及（C)貫質上連續改變該塗層之組合物使塗層之 組合物自第一組合物至第二組合物跨該塗層之厚度變化。 在本發明另一方面，一種製造包含對化學物種敏感裝置 之組合件之方法包括以下步驟，（a)提供至少一個用具有漸 變組合物之擴散遮蔽塗層塗覆之基材；（15)在該基材上置放 該裝置。 在本發明另一方面，此裝置為一0ELD,且該方法包括以 下步驟，（a)提供至少一用具有漸變組合物之擴散遮蔽塗層 塗覆之基材；（b)在該基材上形成第一電極；（c)在該第一電 87331-100l027.doc -8 · 1361016 極上形成一有機發光層；及（d)在該有機發光層上形成第二 電極。 在本發明另一方面，—種包括一對電極和一置放於該電 極對之間的有機發光層之和—種用具有漸變組合物 之擴散遮蔽塗層塗覆之基材一起層合成一光源。 自研討本發明以下詳細說明及附圖，本發明的其他特徵 及優勢將顯而易見，其中相同數字指相同元件。 【實施方式】 一方面，本發明提供一種具有在其表面上置放的至少— 塗層之基#，該塗層能夠降低化學物種通過基材的擴散迷 率。該塗層包括一種材料，其組合物跨其厚度變化。此經 塗覆基材用於對报多裝置或元件提供保護；例如，對正^ 在環境中所遇到反應性化學物種敏感的電子裝置。在另— 實例中，此種具有具漸變組合物之擴散遮蔽塗層之基材或 薄膜可有利用於包裝易由一般存在於環境中的化學或生物 劑破壞的材料，如食品。 OELDs中的有機發光材料或陰極材料易受環境中存在的 反應種類侵害’如氧、水蒸氣、硫化氫、s〇x、n〇x、溶劑 等。具有漸變組合物擴散遮蔽塗層之薄膜特別用於延長此 等裝置之哥命’並給予其更商業可行性。本發明之遮蔽塗 層可由反應種類產物沈積反應或重組於基材或薄膜上製造 。改變反應種類的相對提供速率或改變同一性產生跨其厚 度具有漸變組合物之塗層。因此，本發明之塗層不具有塗 層組合物在其突然變化的不同界面。此等組合物的突然變 87331-1001027.doc 1361016 化趨向於在容易發生分層的塗層結構中引入微弱缺陷。得 益於具有漸變組合物擴散遮蔽塗層之基材為，有機聚合物 材料’如聚對酞酸乙二醇酯（“PET”）；聚丙烯酸酯；聚碳酸酯 ;矽酮；環氧樹脂；矽酮官能化環氧樹脂；聚酯，如Mylar [由杜邦·耐默斯公司製造（du Pont de Nemours & Co.)];聚醯 亞胺’如Kapton H或Kapton E(由杜邦公司製造）、Apical AV[ 由肯佳福吉化學工業公司（Kanegafugi Chemical Industry Company)製造]和upilex[由UBE工業公司製造];聚醚砜 [PES，由蘇密托莫（sumit〇mo)製造];聚醚酿亞胺，如， Ultem[由通用電氣公司製造（General Electric Company)];及 聚伸乙基萘（“PEN”）。 跨厚度區域的適合塗層組合物為有機、無機或陶瓷材料 °此等材料一般為反應電漿種類的反應或重組產物，並沈 積於基材表面上《有機塗層材料一般依賴反應劑類型包括 碳、氫、氧和選擇性其他較少量元素，如硫、氮、石夕等。 在塗層中產物有機組合物的適合反應劑為具有至高15個碳 原子的直或分支烷、烯、炔、醇、醛、醚、環氧烷、芳族 材料等。無機和陶瓷塗層材料一般包括，第IIA族、第IIIA 族、第IVA族、第VA族、第VIA族、第VIIA族、第压族和第 ΠΒ族之氧化物' 氮化物、碳化物硼化物或其組合；第Ha 族、第IVB族、第VB族之金屬；及稀土金屬。例如，為使 碳化碎沈積於基材上，彳重組自石夕烧（SiH4)和有機材料（如 曱烷或二曱苯）產生的電漿。氧碳化矽可自矽烷、甲烷和氧 或發燒及環氧丙院產生的電榮沈積。氧碳化發亦可自有機 87331-100i027.doc 1361016 矽酮則驅體產生的電漿沈積，如四乙氧基矽烷（TE〇s)、六 甲基一矽氧烷（HMDSO)、六甲基二矽氮烷（HMDSN)或八甲 基環四矽氧烷（D4)。氮化矽可自矽烷和氨產生的電漿沈積。 氧碳氮化紹可自酒石酸鋁和氨之混合物產生的電漿沈積。 可選擇其他反應劑組合，以獲得所需塗層組合物。選擇特 定反應劑在技工技能範圍内。為獲得塗層之漸變組合物， 可在沈積反應產物期間改變送入反應器室的反應劑之組合 物’以形成塗層。 塗層厚度一般在約1〇奈米至約10000奈米之範圍内，較佳自 約10奈米至約1000奈米，更佳自約1〇奈米至約200奈米。亦可 能需要選擇不妨礙光通過基材透射之塗層厚度，如光透射減 少小於約20% ’較佳小於約丨〇%，更佳小於約5%。塗層可由 很多沈積技術中的一種技術形成，如電漿增強化學蒸氣沈積 (“PECVD”）、射頻電漿增強化學蒸氣沈積（“rfpecvd”）、膨 脹熱電漿化學蒸氣沈積（“ETPCVD”）、濺鍍（包括反應濺鍍）、電 子-迴旋加速器-共振電漿增強化學蒸氣沈積（“ECRPECVD”) 、感應耦合電漿增強化學蒸氣沈積（“ICPECVD”）或其組合。 圖1示意顯示一反應器10及用於ETPCVD技術的有關設備 。至少一陰極20(—般由鎢製成）置放於陰極罩3〇中。陽極板 40置放於陰極罩30的一端。至少一個陰極罩選擇性電飄浮 。在陰極20和陽極40間施加的電壓產生用於產生電漿的電 弧。載氣（如氬）通過線50送到電弧❶電漿產生並在陽極4〇 中心離開喷嘴或孔70。可在陰極20和陽極40間的一個點通 過線60將第一反應劑氣體送入載氣線。第二反應劑氣體通 87331-1001027.doc 丄 361016 過供應線80送到自孔7〇下流的一個點。供應線8〇亦可用在 膨脹電漿束84内置放的穿孔環終止’以用於較佳混合。可 提供其他反應劑供應線用於不同反應劑種類。游離基自反 應劑氣體產生、組合、傳送到基材9〇並於其上沈積，該基 材係支撐於基材支架10〇上。基材支架1〇〇相對並在離開喷 嘴—段距離置放’且可由基材支架軸丨丨〇相對於噴嘴7〇移 動°反應器10由真空連接112保持在真空下。例如，當基材 上的塗層需要包含氮化矽時’第一反應劑氣體可為氨，而 第二反應劑氣體可為矽烷。第一和第二反應劑氣體的相對 供應速率可在沈積期間變化，以在塗層累積時改變所沈積 材料之組合物。雖然圖1示意顯示基材作為單片9〇，但可在 類似設備中使塗層沈積於連續基材上。例如，圖2顯示一薄 聚合物基材115之供應輥120(該供應輥120置放於基材支架 100的一侧）’而接收輥122置放於基材支架1 〇〇另一側上。在 輥120連續展開且輥122連續纏繞時，未塗覆的基材薄膜n5 在其通過基材支架100時連續接收塗層材料。在本發明另一 具體實施例令，基材薄膜11 5通過與很多重疊電漿束相對的 區域’各電漿束用不同或變化組合物產生，以接收組合物 通過其厚度連續變化的塗層。 在ETPCVD技術中，電漿在與常規PECVD技術比較的高壓 產生。在電弧通道65中的電漿具有音速級速度。電漿由噴 嘴70超音膨脹進入反應器室1〇並朝向基材9〇超音移動。 圖3示意顯示反應器200和用於RFPECVD技術的有關設備 。射頻（“RF”）源由RF發生器和放大器204及匹配網路208施 87331-1001027.doc •12· 1361016 加到置放於反應器200中的陰極21〇，匹配網路包括複數個 用於產生整個系統適合阻抗或其他電特性的電和/或電子元 件，以使自RF發生器和放大器2〇4的功率轉換最大化。基材 90佈置在與陰極21〇相對的基材支架上以接收電漿沈 積。如果需要不同電勢，基材支架可接地或電耦合到另一 RF發生|§和匹配網路。反應劑氣體或氣體之混合物通過一 氣體供應線214送入氣體分配器212。氣體分配器212可具有 促進氣體實質均勻分配的任何形狀。例如，可為具有指向 基材支架100的穿孔之環。或者，陰極21〇可自身為空洞和 多孔性並接收反應劑氣體。電漿由RF場產生和保持並流向 基材90。電漿中的前驅體種類組合並沈積於基材9〇上。在 由改變進入分配器212的反應劑氣體混合物之組合物積累 時，塗層之組合物可以變化。連續基材（如聚合物薄膜）可由 提供如上述展開供應輥和接收輥用漸變組合物塗層塗覆。 同樣，基材可相對於複數個提供變化氣體組合物的沈積台 移動’以產生具有漸變組合物塗層之連續薄膜。 ECRPECVD為另一種適合沈積技術。該方法以低壓操作， 一般小於約0.5毫米Hg，且一般不具有電極。放電由微波產 生。磁％用於產生電子氣體的共振條件，該條件由在離開 基材一段距離電子加速產生極高度離子化作用。低壓保持 高數目密度游離基，直到電漿達到基材並防止一般不理想 劇烈羼擊。 ICPECVD為另一種能夠在低壓產生高密度電漿的無電極 沈積技術。電漿由在沈積室一端外側置放的同心感應線圈 87331-1001027.doc • 13· l36l〇16 發生的電磁場產生。基材在相反端置放於沈積室。沈積一 般可在比0.5毫米Hg小的多的壓力進行。 在本發明另一具體實施例中，可控制電漿中的離子能量 ，使它們穿透進入基材之表面層，以在基材體組合物和塗 層組合物之間產生擴散過渡區域。此過渡防止組合物的突 然變化並減少塗層分層的機會。 在具有約10釐米X 10釐米大小和約〇 2毫米厚度之聚碳酸 酉曰基材上用RFPECVD技術形成具有約5 〇〇奈米厚度之漸變 塗層組合物，並檢驗其水蒸氣和氧傳輸。用矽烷（約5〇〇標準 立方釐米/分鐘之最大流速）、氨（約6〇標準立方釐米/分鐘之 最大流速）和環氧丙烷（約500標準立方釐米/分鐘之最大流 速）產生含矽、碳、氧和氮之漸變塗層。反應劑氣體之速率 在沈積期間變化，以使塗層之組合物跨其厚度連續變化。 在自環氧丙烷產生電漿時，送入RF，極的功率為約1〇〇瓦 ，而在將矽烷和氨之混合物送入反應器時為約2〇〇瓦。反 應益中的真空度為約0.2毫米Hg，平均溫度為約55。〇。圖4 顯示由動態X P S測定的塗層之元素組合物作為動態χ p s試 驗期間除去塗層部分厚度的濺鍍時間函數，它直接與塗層 深度相關。氧和水蒸氣傳輸試驗結果顯示於圖5和6中。與 未塗覆基材比較，通過經塗覆塑膠基材的氧傳輸速率降低 超過3個數量級，而水蒸氣傳輸速率超過兩個數量級。在 不同可見光譜波長通過經塗覆基材的光透射顯示於圖7中 。在藍至紅色區域（約43〇奈米至約7〇〇奈米）的光透射減少 一般小於7%。 87331-1001027.doc •14· 1361016 可將由以上揭示方法形成的具有漸變組合物塗層之塑膠 基材最佳用於製造以有機發光材料為基礎的柔韌性光源。 能夠得益於漸變組合物塗層保護的其他電子裝置為（例如） 顯示器（包括液晶顯示器）、光伏打裝置、柔韌性積體電路或 醫療診斷系統之元件。“柔韌性，，指能夠彎曲成具有小於約 100釐米曲率半徑之形狀。“實質上透明，，指允許總共透射至 少約50°/。、較佳至少約8〇%且更佳至少9〇%可見範圍光（即， 具有在約400奈米至約700奈米範圍的波長卜應懂得，漸變 組合物遮蔽塗層之組合物不一定自一個表面至另一表面單 調變化。單調變化組合物僅為本發明遮蔽層所用漸變組合 物的一種情況。 圖8為本發明一具體實施例之示意圖。應懂得，伴隨本揭 示的附圖未按比例繪製^ OELD或發光裝置31〇包括一有機 EL元件320,該元件置放於一如上述具有漸變組合物遮蔽塗 層350之實質透明基材34〇上。漸變組合物遮蔽塗層可置 放或另外形成於與有機£1^元件32〇相鄰的基材34〇表面一側 或兩側上。漸變組合物遮蔽塗層35〇較佳置放 紙元㈣相鄰的基材3辦面上，或可完全覆蓋成基= 。雖然圖8在基材340和塗層35〇之間示意顯示—明顯清晰界 面，但形成此塗層可如上所述在其間沒有明顯界面。 基材340可為-單片，或為包含複數個不同材料相鄰片之 結構，並具有在約L05至約2.5範圍之折光指數（或折射 邀：，1.1至約^基材340較佳由實質透明聚合物材料 製成。適合聚合物材料之實例為聚對酿酸乙二醇脂( 8733M001027.doc 15- 1361016 、聚丙烯酸酯、聚碳酸酯、矽酮、環氧樹脂、矽酮官能化 ·· 環氧樹脂、聚酯、聚醯亞胺、聚醚醯亞胺、PES、PEN、聚 - 降冰片烯或聚（環烯烴）。 發光元件320包括夹在兩個電極3 22和338間的至少一種 有機EL#料之至少一層330，如圖9中所示。如以下揭示， 發光元件可在電極和有機EL材料層330之間包括一或多個 額外層。當電壓由電壓源326施加且跨電極322和338施加時 ’光自有機E1^材料發出。在一較佳具體實施例中，電極322 為將負載流子（電子）注入有機EL層330的陰極，並由具有低 功篁之材料組成，例如，小於約4電子伏特。適合用作陰極 的低功量材料為 K、Li、Na、Mg、La、Ce、Ca、Si·、Ba、 A1 ' Ag ' In ' Sn、zn、Zr、Sm、Eu、其合金或其混合物。 製造陰極層322的較佳材料為Ag_Mg、A1_Li、111_1^^及刈弋& 合金。亦可使用分層非合金結構，如，金屬薄層，如(約j 至約10奈米厚度）；或由一些其他較厚層金屬（如鋁或銀）覆 φ f的非金屬，如LiF。在此具體實施例中，電極338為將正載 流子（或電洞）注入有機層33〇的陽極，並由具有高功量之材 料組成，例如，大於約4.5電子伏特，較佳自約5電子伏特至 約5.5電子伏特。氧化錫鋼（“IT〇”）一般用於此用途。叮〇實 .質上對光透明，並允許至少8G%光透射通過。因此，自有機 ，致發光層330發射的光可很容易通過⑽陽極層逸出而不 嚴重衰減。適合用作陽極層的其他材料包括氧化踢、氧化 銦氧化鋅、氧化鋅銦、氧化錫録及其混合物。此外，用 .於陽極的材料可掺有紹或氟，以改良電荷注入性能。電極 87331.1001027.doc 1361016 層322和338可由物理蒸氣沈積、化學蒸氣沈積、離子束加 速沈積或濺鍍沈積於下面的元件上。薄、實質透明金屬層 亦適用。 雖然以上揭示陰極和陽極層322和338的較佳次序，但電 極層可相反。電極層322和338可分別作為陽極和陰極。在 此例中，陰極層的厚度一般為約220奈米。 有機EL層33 0作為電洞和電子的傳輸媒介物。在此等層， 與在可見範圍發射EM輻射同時，此等受激種類組合並降到 較低能量水平。有機EL材料係經選擇，以在所需波長範圍 電致發光。有機EL層330之厚度較佳保持在約1〇〇至約3〇〇奈 米範圍。有機卿料可為聚合物、共聚物、聚合物之混合 物或具有不飽和鍵的較低分子量有機分子。此等材料具有 離域π系統，該系統給予聚合物鏈或有機分子以高流動性支 持正和負載流子之能力。適合肛聚合物為，聚(队乙烯基味 W’，在約则·_奈米波長發射紫外_藍光）；聚（烧基 % )，如聚（9,9.二己基旬⑷〇_55G奈米）、聚（：辛基$ )(在心 奈米聲EL發射之波長）或聚{9,9_雙（3,6<氧雜庚MU' 一基}(彻·5对米）；⑽伸苯基）心物，如聚Ο癸氧基 伸本基）_-55〇奈米）。亦可用此等聚合物或以一或多 種此等聚合物為基礎的共聚物及发 ^ 射光的顏色。 〃者之混合物調諧所發 另一類適合EL聚合物為聚矽烷。聚 或芳基側基取代的線性@主鏈聚Α物元，"、用多種院基和/ 具有離域,共杨電子之准一维物聚它，為沿聚合物主鍵 夕燒之實例為聚（二-8733M001027.doc •17- 1361016 正-丁基矽烷）、聚（二-正-戊基矽烷）、聚（二_正_己基矽烷）、 聚（甲基苯基矽烷）及聚（雙（對-丁基苯基）矽烷}，此等揭示於 H.鈴木（Suzuki)等人，“自聚矽烷之近紫外電致發光”(1^訂_
Ultraviolet Electroluminescence From Polysilanes)，33 1 薄固 體薄膜（Thin Solid Films)64-70(1998)。此等聚矽烷發射具有 在約320奈米至約420奈米範圍波長的光。 具有小於約5000分子量的由大量原子單位組成的有機材 料亦可應用。此等材料之實例為在380-500奈米波長範圍發 光的1，3,5·叁{η-(4·二苯胺基苯基）苯胺基}苯。亦可自低分子 量有機分子製造有機EL層，如苯基蒽 '四芳基乙烯、香豆 素.、紅癸烯、四苯基丁二烯、蒽、茈、蔻或其衍生物。此 等材料一般發射具有約520奈米最大波長的光。其他適合材 料為低分子量金屬有機錯合物，如，乙醯丙酮根基鋁、鎵和 銦，此等在415-4 57奈米波長範圍發光丨（„比咬甲基甲基酮）_ 雙{2,6-一（第二丁基）苯氧基}銘或（4甲氧基β比咬甲基甲基 酮）-雙（乙醯丙酮根基）銳，在420·433奈米範圍發光。對於白 光應用’較佳有機EL材料為在藍-綠波長發光者。 可一層在另一層上連續形成一種以上有機EL層，各層包 括在不同波長範圍發射的不同有機EL材料。此等結構可促 進調譜自整體發光裝置31〇發射的光顏色。 另外，可在發光元件320中包括一或多個額外層，以增加 整個裝置3 10之效率。例如，此等額外層可用於改良電荷注 射（電子或電洞注入增強層）或傳輸（電子或電洞傳輸層）進入 有機EL層。此等層的各個厚度保持到低於5〇〇奈米較佳低 8733M001027.doc -18- 1361016 此等額外層所用材料一般為低中間分子量（小 於約2000)有機公孚。众 ^ 〇Γ Λ: ^ «4- ^ Λ „
於100奈米 ,wr入π私八％肌促诉敉鬲注入電流。因此，電 洞/主入増強層促進電洞自陽極注入。電洞注入增強層的適 合材料為以伸芳基為基礎的化合物，此類化合物揭示於美 國專利第5,998,8G3號，如3,4,9，1(Μ£讀二酐或雙（1,2,5_ 嗟二唾基）-對-喹啉雙（1，3_二硫雜環戊二烯）。 在本發明另一具體實施例中，如圖丨i中所示，發光元件32〇 進步包括一置放於電洞注入增強層336和有機EL·層330間 之電洞傳輪層334。電洞傳輸層334具有傳輸電洞和阻擋電 子傳輸之功能，以使電洞和電子在有機£[層33〇中最佳組合 。適用於電洞傳輸層的材料為三芳基二胺、四苯基二胺、 ^'糸二級胺、腺衍生物、叶唆衍生物、三α坐衍生物、味唾 衍生物、具有胺基的噁二唑衍生物及聚噻吩，如美國專利 第6,023,371號中所述，其係以引用之方式併入本文中。 在本發明另一具體實施例中，如圖12中所示，發光元件 320包括一置放於陰極層322和有機EL層330間之額外層324 。層324具有注射及傳輸電子到有機el層330之組合功能。 適用於電子注入和傳輸層的材料為，金屬有機錯合物，如 叁（8_喹琳根）鋁、噁二唑衍生物、茈衍生物、吡啶衍生物、 嘧啶衍生物、喹啉衍生物、喹喔啉（quinoxaline)衍生物、二 87331-100i027.doc -19- 1361016 苯基醌衍生物及經硝基取代的芴衍生物，如美國專利第 6,023,371號中所揭不，其係以引用之方式併入本文中。 可將反射金屬層360置放於有機EL元件320上，以反射離 開實質透明基材3 40發射的輻射，並將此輻射引向基材34〇
’使以此方向發射的輻射總量增加。反射金屬層36〇亦起防 止反應性環境元素擴散進入有機EL元件320的作用，如氧和 水蒸氣。此擴散可另外使OELD的長期性能降級。適用於反 射層360的金屬為銀、鋁及其合金。提供足以實質防止氧和 水蒸氣擴散的厚度可能有利，只要該厚度不實質上降低整 個裝置的柔韌性。在本發明一具體實施例中，可在反射層 上形成一或多層至少一種不同材料的額外層，如不同金屬 或金屬化合物，以進一步降低氧和水蒸氣擴散進入有機el 70件之速率。在此例十，此等額外層所用材料不必為反射 性材料。用於此目的可使用多種化合物，如金屬氧化物、 氮化物 '碳化物、氧氮化物或氧碳化物。 在本發明另一具體實施例中，如圖13中所示，在反射金 屬360於其上沈積之前，可在有機EL元件32〇上置放實質透 明有機聚合物材料之接著層358。適用於形成有機聚合物層 的材料之實例為，聚丙埽酸g旨，如丙稀酸 '甲基丙烯酸或此 等酸㈣之聚合物或共聚物’或酿腈；聚（氟乙稀）；聚（偏 一氣乙烯)，聚(乙烯醇)；乙烯醇和乙二醛(亦稱為乙烷二醛 或草醛）之共聚物；聚對酞酸乙二醇醋，聚對二甲苯（以對二 甲苯為Μ熱塑性聚合物）及自環稀烴及其料物衍生的聚 合物[如聚（芳基環丁婦）’揭示於美國專利第4,54g，763號及 8733MO〇l〇27.d〇c -20- 1361016 第5,185,391號’二者係以引用之方式併入本文中]。接著層 材料較佳為電絕緣且為實質透明聚合物材料。適合材料為 聚丙婦酸酯。 在本發明另一具體實施例中，如圖14所示，具有漸變組 合物遮蔽塗層3 72之第二聚合物基材3 70置放於與基材340 相對的有機EL元件320上，以圍繞有機EL元件320形成完全 岔封。可在基材3 70任一側置放漸變組合物遮蔽塗層3 72。 與有機EL元件320相鄰置放漸變組合物遮蔽塗層372可能較 佳。亦可在反射金屬層360上置放具有漸變組合物遮蔽塗層 3 72之第二聚合物基材370’以對有機EL元件320提供更多保 護。或者’可直接在有機EL元件320上置放漸變組合物遮蔽 層3 72，而不在第二聚合物基材（如，37〇)上置放。在此例中 ’可排除第二基材（如370)。 或者，可在有機EL元件320和反射層360之間置放具有漸 變組合物遮蔽塗層372之第二基材370。當其能夠提供一些 製造或成本優勢時，此配置可能理想，尤其在經塗覆基材 370之透明性亦相當重要時。 在本發明另一具體實施例中，該發光裝置31〇進一步包括 在自發光裝置310發射的光路徑中置放的光散射材料，以自 其提供更均勻光。例如，圖15圖示一包括置放於基材34〇上 的散射材料層390之具體實施例。光散射材料由選擇在約1〇 奈米至約100奈米大小範圍顆粒提供。一較佳具體實施例包 括約4微米大小之微粒。例如，對於發白光裝置，顆粒大小 較佳在50-65奈米級。最佳使光散射材料顆粒分散於一種實 87331-1001027.doc •21 · 1361016 質透明聚合物成膜材料中（如上所揭示者）且混合物形成一 種可置放於基材340上之薄膜。適合光散射材料為具有高於 薄膜形成材料折射率之固體。由於—般薄膜形成材料具有 、·勺13和約1.6間之折射率所以微粒散射材料應具有高於約 1.6之折射率，並應在目標波長範圍光學透明。此外，較佳光散 射材料為非毒性，且在暴露於正常周圍環境時實質抗降解。 對於為&供可見照明設計之裝置（波長在約400-700奈米範 圍），適合光散射材料之實例為金紅石（Ti〇2)、氧化姶（Hf〇2) 氧化錯（Zr02)、鍅石（zr〇2.si〇2)、釓鎵榴石（Gd3Ga5〇i2) 、硫酸鋇、釔石（Y2〇3)、釔鋁榴石（“YAG，，，Y3Al5〇丨2)、方解 石（CaC〇3)、藍寶石（Ale3)、金剛石、氧化鎂氧化鍺。有 必要用高光純度製備此等化合物；即，在有利波長範圍吸收 光的雜質必須嚴格最低化。該化合物不必為化學計量純、 相,冰，並可包含適合原子替代物；例如在YAG中可用Gd代 替至高60%釔。亦可使用由高折射率玻璃組成的顆粒，如可 自斯科特玻璃技術公司（Schott GUss Techn〇1〇gies)或科寧 a司（Corning Inc_)獲得，其限制條件為它們不受自暴露於由 〇ELD及其磷光體發射的光變暗影響。光散射亦用具有粗糙 化或紋理表面的塑膠或玻璃薄膜（“擴散劑薄膜，，）取得，其粗 化特徵一般在散射波長部分級上。在本發明一具體實施例 中，可使基材一個表面紋理化或粗化，以促進光散射。 根據本發明另一方面，層390中的光散射顆粒可包括光致 發光（“PL”）材料（或亦稱為“填光體”）’該材料能夠吸收一部 分由具有第一波長範圍有機EL元件發射的EM輻射並發射 87331-1001027.doc -22- 1361016 具有第二波長範圍之ΕΜϋ射。因此，包含此類pL材料能夠 調諧自OELD發射光的顏色。顆粒大小和顆粒表面及聚合物 媒介物間之相互作用決定此等顆粒如何充分在聚合物材料 令分散成薄膜或層390。很多氧化物材料的微米大小微粒由 簡單授掉在標準梦嗣聚合物（如聚二甲基矽氧烷）中充分分 散，如氧化鍅、釔和稀土榴石及鹵磷酸鹽（酯）。如需要， 可加入其他分散劑材料（如界面活性劑或聚合物材料，如聚 乙烯醇），如用於在溶液十懸浮很多標準磷光體。可由研磨 或磨粉方法自較大磷光材料片製造磷光體顆粒，如用氧化 錯韌化的球球磨或噴磨。它們亦可自溶液由結晶生長製備 ，其大小可由在適合時間終止結晶生長控制。較佳磷光體 材料有效吸收由有機EL材料發射的EM輻射並在另一光譜 區域再發光。此有機EL材料和磷光體之組合顧及靈活性調 諧由發光裝置310發射的光顏色。可選擇特定磷光體材料或 磷光體之混合物發射所需顏色或顏色範圍，以補充由有機 EL材料發射的顏色以及由有機pL材料發射的顏色。典型磷 光體為摻鈽的紀鋁氧化物YsAhOu榴石（“YAG:Ce”）。其他 適合磷光體係以摻有一種以上稀土離子的YAG為基礎，如 (Yl-x.yGdxCey)3Al5〇i2(“YAG:Gd，Ce”）、（Yl.xCex)3(All.yGay) 〇i2( YAG:Ga, Ce,5) - (Yi-x.yGdxCey)(Al5.zGaz)012 (uYAG：Gd,
Ga，Ce”）及（GUedSczAl^^GSAG”），在此，〇£xn 〇£y：ll ’ 0公勺’且x+yy。例如，YAG:Gd，Ce磷光體顯示在 約390奈米至約530奈米波長範圍吸收光（即，藍綠光譜區域） 及在約490奈米至約7〇〇奈米波長範圍發光（即，藍紅光譜區 8733M001027.doc -23· 1361016 域）。相關磷光體包括:^“丨山”和几2^5^2’二者均摻有鈽 此外此等摻錦的權石構光體亦可額外摻有少量ρΓ(如， 約0.1-2莫耳％)，以額外增強紅色發射。以下為由聚矽烷及 其衍生物在300奈米至約5〇〇奈米波長發射的⑽輕射所有效 激發之磷光體之實例。 發綠光磷光體：Ca8Mg(si〇4)4Cl2:Eu2+，Mn2+; GdB〇^Ce3+，
Tb3+ ； CeMgAl11〇19：Tb3+ ; Y2Si〇5：Ce3+5Tb3+ ； ^ BaMg2Al16〇27： Eu2+，Mn2+。
發紅光鱗光體：Y2〇3:Bi3 +，Eu3 +
Sr2P 2〇7-Eu2+,Mn2+
SrMgP207:
Eu2+,Mn2+； (Y,Gd)(V}B)〇4：Eu3+^3.5MgO 0.5MgF2 GeO2： Mn4+ (氟錄酸鎮）。 發藍光磷光體：BaMg2Al16〇27:Eu2+ ; Si*5(P〇4)1Qcl2:Eu^ (Ba，Ca’Sr)5(P〇4)1Q(Cl，F)2:Eu2+ ; (Ca，Ba，Sr)(Al，Ga)2S4:EU2+。 發黃光填光體：（Ba，Ca，Sr)5(P〇4)10(Cl，F)2:Eu2+，Mn2+。 可將其他離子併入磷光體，以將自有機材料發射光的能 蓋作為一種方式轉移到鱗光體基質晶格中的其他活化劑離 子，以增加能量利用度。例如，當Sb3+#Mn2+離子存在於相 同磷光體晶格時，Sb3 +有效在藍色區域吸收不能很有效由 Μη吸收的光，並將能量轉移到Mn2+離子。因此，由有機 EL材料發射光的較大總量由兩種離子吸收，產生較高總裝 置量子效率。 光致發光材料亦可為能夠吸收由有機EL材料發射的輻射 並在可見光譜發射電磁輻射之有機染料。 鱗光體顆粒係分散於薄膜形成聚合物材料中，如聚丙烯 87331-1001027.doc •24- 旨）、實質透明㈣或環氧樹脂。以聚合物材料和碟光 & σ物之體積計’所用磷光體組合物小於約30%，較佳小 :10/。。可將溶劑加入混合物’以將薄膜形成材料之黏度 卽到：需水平。薄膜形成材料和磷光體顆粒之混合物由 /文塗、印刷或澆鑄於基材上形成層。隨後，自基材 去除薄膜’並將其置放於發光元件320上。薄膜或層39〇之 厚度較佳小於1毫米’更佳小於約500微米。薄膜形成聚合 物材料較佳具有接近基材34〇和有機EL材料之折射率，即， 在約1.4至約1.6範圍内。 根據本發明一方面，散射材料和碟光體之顆粒分散於相 同薄膜或層390中。在另一具體實施例中，散射薄膜39〇可 為擴散劑薄臈，該薄膜為具有粗化表面之塑膠薄膜。 現在描述製造本發明OELD之方法。首先提供—經淨化柔 韌性基材，如塑膠。然後，由以上揭示的很多沈積技術中 的一種在至少一個柔韌性基材表面上形成漸變組合物遮蔽 塗層。 使第一導電材料沈積於漸變組合物遮蔽塗層上，以形成 有機EL元件320之第一電極。或者，可在未用漸變組合物遮 蔽塗層組合物塗覆的基材340之表面上沈積第一電極。第一 電極可為陽極或陰極，電極所用的一或多種適合材料在較 早所揭示者中選擇。第一電極較佳為包含透明金屬氧化物 之陽極，如ITO。第一電極材料較佳濺射沈積於基村上，此 外，可由（例如）蝕刻將第一電極圖案化成所需結構。使至少 一種有機EL材料由物理或化學蒸氣沈積、旋塗、浸塗、喷 8733M001027.doc •25- 1361016 、印刷或澆鑄沈積於第一電極上’隨後視需要使材料聚合 或熟化。有機EL材料可在溶劑中稀釋’以調節其黏度，或 與另一種作為薄膜形成媒介物的聚合物材料混合。使第二 導電材料沈積於至少一種有機EL材料上，以形成第二電極 。第二電極較佳為陰極。可使第二電極沈積於有機肛材料 的整個區域，或使其圖案化成所需形狀或結構。第二電極 厚度保持到最小，如小於或等於約2〇〇奈米。電極和有機el 材料構成有機EL元件320。 可視需要在與基材340相對的有機EL元件32〇之表面上沈 積反射性金屬。反射性金屬可由（例如）_或物③蒸氣沈積 。2本發明-具體實施财’纟於其上沈積反射性金屬層 之前，在有機EL元件320上沈積一實質透明材料之接著層。 接著層較佳包括電絕緣和實質透明聚合物材料。接著層可 由以上對沈積有機層揭示的一種方法沈積。反射性金屬層 經形成，以完全圍繞有機EL元件32〇。較佳反射性金屬層與 漸變組合物遮蔽塗層一起圍繞有機EL元件2〇形成密封封閉 。此外，可在反射性金屬層上沈積一或多層額外其他無機 材料層。 散射或PL材料和透明聚合物材料顆粒之混合物在與有機 EL兀件相反的基材340之表面上沈積。或者，可由帶洗鑄方 法將混合物澆鑄成帶，如由刮刀方法。然後使帶熟化並附 著到基材340。 在另一具體實施例中，操作本發明〇ELD必須或所需的子 集層形成於單獨組合件上，而該組合件係一起層合或附著 8733M001027.doc -26- 產生工件。例如，使具有第— ,.變組合物遮蔽塗層之第一 基材、有機EL元件之組合件及I古 «.^ 一有第二漸變組合物遮蔽塗 層之第二基材一起層合’以提俾對炉 七认A 捉供對每境中化學物種侵蝕具 有改良抵抗力之光源。 在本發明另一方面，大面穑 積柔初性顯示器或發光系統合 併本發明之OELDs。 雖然已在前述中揭示本發明的 贫乃的明確較佳具體實施例，但 熟諸此藝者應瞭解，可在不脫離 个脱離附加申請專利範圍界定的 本發明主旨和範圍下做出很多修飾、替代和變化。 【圖式簡單說明】 圖1為利用膨脹熱電漿化學蒸氣沈積之沈積裝置之示意 圖2為連續沈積所用圖1裝置之示意圖。 圖3為利用射頻電漿增強化學蒸氣沈積之沈積裝置之示 意圖。 圖4顯示在本發明漸變組合物遮蔽塗層不同深度的元素 組合物。 圖5比較通過未塗覆基材及用漸變組合物遮蔽塗層塗覆 之基材之氧傳輸速率。 圖ό比較通過未塗覆基材及用漸變組合物遮蔽塗層塗覆 之基材之水傳輸速率。 圖7顯示通過具有漸變組合物遮蔽塗層之基材與通過未 塗覆基材比較之相對光透射。 圖8圖示一與具有漸變組合物遮蔽塗層之基材使用之裝 8733M001027.doc -27- 1361016 置。 圖9示意顯示一 OELD之結構。 圖10顯示一包含電洞注入增強層之0ELD之另一具體實 施例。 圖11顯示一包含電洞注入增強層和電洞傳輸層之0ELD 之另一具體實施例。 圖12顯示一包含電子注入和傳輸層之〇ELD之另一具體 實施例。 圖13顯示一密封於一具有漸變組合物遮蔽塗層之基材和 一反射層間之0ELD。 圖14顯示一密封於兩個基材間之〇elD，各基材具有漸變 組合物遮蔽塗層。 圖15顯示一具有光轉化層之經密封OELD。 【圖式代表符號說明】 10 反應器 20 陰極 30 陰極罩 40 陽極板 50 線 60 線 65 電弧通道 70 喷嘴或孔 80 供應線 84 膨脹電漿束 87331-1001027.doc -28 - 1361016 90 100 110 112 115 120 122 200 204 208 210 212 214 310 320 322 324 326 330 334 336 338 340 350 基材 基材支架 基材支架軸 真空連接 未塗覆的基材薄膜 供應輥 接收輥 反應器 RF發生器和放大器 匹配網路 陰極 氣體分配器 氣體供應線 有機發光裝置 化學敏感裝置（有機EL元件） 電極 額外層 電壓源 有機EL材料 電洞傳輸層 電洞注入增強層 電極 基材 漸變組合物遮蔽塗層 87331-1001027.doc -29- 1361016 352 未發現 354 未發現 358 接著層 360 反射金屬 370 基材 372 漸變組合物遮蔽塗層 390 散射材料層 87331-1001027.doc •30·

Claims (1)

1361016 拾、申請專利範圍： 1. 一種複合物件，其包括一具有至少一個基材表面之柔韌 性實質透明基材（340)及一於該至少一個基材表面上置 放的漸變組合物遮蔽塗層（350)，該漸變組合物遮蔽塗 層（350)包括一種包含無機及有機材料之塗層材料，其塗 層組合物隨該漸變組合物遮蔽塗層之厚度實質上連續 地改變。 2. 根據申請專利範圍第1項之複合物件，其中該基材（34〇) 包括一種聚合物材料。 3 .根據申請專利範圍第2項之複合物件，其中該聚合物材 料係選自由聚對酞酸乙二醇酯、聚丙烯酸酯、聚碳酸醋 、矽酮、環氧樹脂、矽酮官能化環氧樹脂、聚酯 '聚酿 亞胺、聚醚醯亞胺、聚醚砜、聚伸乙基萘、聚降冰片稀 及聚（環稀烴）所組成之群組。 4. 根據申請專利範圍第1項之複合物件，其中該無機材料 係選自由第IIA族、第IIIA族、第IVA族、第VA族、第VIA 族、第VIIA族、第IB族和第IIB族元素之氧化物、氮化 物、碳化物、硼化物及其組合、第IIIB族、第IVB族和 第VB族之金屬及稀土金屬所組成之群組。 5. 根據申請專利範圍第1項之複合物件，其中該塗層材料 係由一種方法形成，該方法係選自由電漿增強化學蒸氣 沈積、射頻電漿增強化學蒸氣沈積、膨脹熱電漿化學蒸 氣沈積、濺鍍、反應性濺鍍、電子-迴旋加速器-共振電 漿增強化學蒸氣沈積、感應耦合電漿增強化學蒸氣沈積 8733M001027.doc 1361016 及其組合所組成之群組。 6. 根據申請專利範圍第5項之複合物件，其中該塗層材料 係由膨脹熱電漿化學蒸氣沈積形成。 7. 根據申請專利範圍第5項之複合物件，其中該塗層材料 係由射頻電漿增強化學蒸氣沈積形成。 8. 根據申請專利範圍第1項之複合物件，其中在25它並用 含21體積％氧之氣體檢測，氧通過該具有於其上沈積的 塗層（350)之經塗覆基材之傳輸速率係小於約〇」釐米^ (米2天）。 9·根據申請專利範圍第i項之複合物件，其中在25它並用 具有100%相對濕度之氣體檢測，水蒸氣通過該具有於其 上沈積的塗層（350)之經塗覆基材之傳輸速率係小於約i 克/(米2天）。 1〇_根據申請專利範圍第丨項之複合物件，其進一步在該基 材（340)和該塗層（350)之間包括一擴散區域，該擴散區 域包括該基材和該塗層二者之材料。 11·—種複合物件，其包括一具有至少一個基材表面之柔韌 性透明基材（340)及一於該至少一個基材表面上置放的 漸變組合物遮蔽塗層（350)，該塗層（35〇)包括一種包含 無機及有機材料之塗層材料，其漸變組合物遮蔽塗層組 合物跨該塗層之厚度實質連續變化；該基材包括包括一 種聚合物材料；其中在25t並用含21體積％氧之氣體檢 測，氧通過該具有於其上沈積的塗層之經塗覆基材之傳 輸速率係小於约(U羞米V(米2天），在2rc並用具有1〇〇% 87331-100 丨 027.doc 相對濕度之氣體檢測’水蒸氣通過該用塗層塗覆的基材 之傳輸速率係小於約1克/(米2天），該塗層係由一種方法 开V成於該基材上’該方法係選自由電漿增強化學蒸氣沈 積、射頻電漿增強化學蒸氣沈積、膨脹熱電㈣學蒸氣 沈積、濺鍍、反應性濺鍍、電子_迴旋加速器-共振電漿 增強化學蒸氣沈積、感應耦合電漿增強化學蒸氣沈積及 其組合所組成之群組。 12. —種製造複合物件之方法，該方法包括： k供種具有至少一個基材表面之柔勃性實質透明 基材（340); 使具有一種包含無機及有機材料之組合物之漸變組 合物遮蔽塗層（350)材料沈積於該基材表面上；及 在形成該塗層（350)時，實質連續改變該塗層材料之組 合物，如此使該组合物跨該塗層（350)之厚度實質連續變 化。 13. 根據申請專利範圍第12項之方法，其中該沈積係選自由 電漿增強化學蒸氣沈積、射頻電漿增強化學蒸氣沈積、 膨脹熱電漿化學蒸氣沈積、濺鑛、反應性濺錢、電子_ 迴旋加速器-共振電漿增強化學蒸氣沈積、感應耦合電漿 增強化學蒸耽沈積及其組合所組成之群組。 14. 根據申請專利範圍第12項之方法，其中該基材（34〇)包括 一種選自由聚對酞酸乙二醇酯、聚丙烯酸酯、聚碳酸酯 、矽酮、環氧樹脂、矽酮官能化環氧樹脂、聚酯、聚醯 亞胺、聚醚醯亞胺、聚醚砜、聚伸乙基萘、聚降冰片烯 8733M001027.doc 1361016 及聚（環烯烴）所組成之群組之聚合物材料。 15.根據申請專利範圍第12項之方法，其中該無機材料係選 自由第ΙΙΑ族、第ΙΙΙΑ族、第IVA族、第VA族第爾族 、第VIIA族、第IB族和第ΙΙβ族元素之氧化物氮化物 、碳化物、硼化物及其組合、第111；6族 '第IVB族和第 VB族之金屬及稀土金屬所組成之群組。 16·根據申請專利範圍第12項之方法，其進一步包括使至少 一部分該塗層材料滲透進入該基材（34〇)，以在該基材和 該塗層之間產生擴散區域。 17. 根據申請專利範圍第16項之方法，其中該擴散區域係藉 由高能離子轟擊該基材（340)之表面以濺鍍部分該基材 材料並沈積包含經濺鍍基材材料和另一種材料之混合 材料產生。 18. 根據申請專利範圍第12項之方法，其中該改變該塗層 (350)之組合物係藉由改變由指向該基材的電漿產生之 反應性種類之組合物進行。 19_ 一種發光裝置（310)，其包括 一具有第一基材表面和第二基材表面之柔韌性實質 透明基材（340) ’至少一個該基材表面係用一包含無機 及有機材料之漸變組合物遮蔽塗層（350)塗覆，其組合 物跨其厚度實質連續變化；及 一有機電致發光（“EL”）元件（320)，其包括一置放於兩 個電極（322, 33 8)間之有機EL層（33 0)，且該元件係置放 於該柔韌性實質透明基材（340)上。 87331-1001027.doc 1361016 20. 根據申請專利範圍第19項之發光裝置（31〇)，其進一步 包括一種具有在其上置放的第二漸變組合物遮蔽塗層 之實質透明薄膜（370)，該實質透明薄膜（37〇)係置放於 與該柔韌性透明基材（340)相對的有機EL元件320上。 21. 根據申請專利範圍第19項之發光裝置（3 1〇)，其中該柔 韌性實質透明基材（340)包括一種選自由聚對酞酸乙二 醇酯、聚丙烯酸酯、聚碳酸酯、矽酮、環氧樹脂、矽酮 官能化環氧樹脂、聚酯、聚醯亞胺、聚醚醯亞胺、聚醚 砜、聚伸乙基萘、聚降冰片烯及聚（環烯烴）所組成之群 組之聚合物材料。 22·根據申請專利範圍第19項之發光裝置（31〇)，其中該無機 材料係選自由第IIA族、第πια族、第IVA族、第VA族、 第VIA族、第νΠΑ族、第IB族和第ΠΒ族元素之氧化物、 氮化物、碳化物、硼化物及其組合、第ΠΙΒ族第ivb族 和第VB族之金屬及稀土金屬所組成之群組。 23.根據申請專利範圍第19項之發光裝置（31〇)，其進一步包 括一在該有機EL層上置放的反射層（36〇)，該反射層包 括一種選自由金屬、金屬氧化物、金屬氮化物、金屬碳 化物、金屬氧氮化物 '金屬氧碳化物及其組合所組成之 群組之材料》 24·根據申請專利範圍第19項之發光裝置（31〇)，其中該有機 EL層（330)包括一種選自由聚（N_乙烯基咔唑）、聚（烷基 芴）、聚（對伸笨基）、聚矽烷、其衍生物、其混合物及其 共聚物所組成之群組之材料。 8733M001027.doc 1361016 25. 根據申請專利範圍第19項之發光裝置（310)，其中該有機 EL層（33 0)包括一種選自由1，2,3-叁{n-(4-二苯胺基苯基） 苯胺基}苯、苯基蒽、四芳基乙烯、香豆素、紅熒烯、 四苯基丁二烯、蒽、茈、蔻、（吡啶曱基曱基酮）-雙（2,6-二（第三丁基）苯氧基）鋁、（4-甲氧基比啶甲基甲基酮）-雙（乙醯丙酮根基）銃、乙醯丙酮根基鋁、乙醯丙酮根基 鎵及乙醯丙酮根基銦所組成之群組之材料。 26. 根據申請專利範圍第19項之發光裝置（310)，其進一步包 括一光散射層（390)，該層（390)包括於實質透明基質中 分散的散射顆粒，並置放於與該有機EL元件（320)相反 的該基材340之表面上。 27. 根據申請專利範圍第26項之發光裝置（310)，其進一步包 括與該光散射層（390)中散射顆粒混合的光致發光（“PL”） 材料之顆粒，其中該PL材料係選自由（¥卜,(：匕)3入15012、 (Y i-x-yGdxCey)3Al5〇i2' (Y i-xCex)3(Ali.yGay)012' (Y i.x.yGdxCey)(Al5-zGaz)012 ' (Gd1.xCex)Sc2Al3012 ' Ca8Mg(Si〇4)4Cl2:Eu2+,Mii2+ > GdB03：Ce3+,Tb3+ 、CeMgAl„019:Tb3+、Y2Si05:Ce3+，Tb3+、BaMg2Al16027:Eu2+,Mn2+、 Y203:Bi3+，Eu3+、Sr2P2〇7:Eu2+，Mn2+、SrMgP207:Eu2+，Mn2+、(Y，Gd) (V，B) 04 :Eu3+、3.5MgO.O_5MgF2.Ge〇2:Mn4+(氟鍺酸鎂）、BaMg2Ali6027 :Eu2+、Sr5(PO4)10Cl2:Eu2+、（Ca，Ba，Sr)(Al，Ga)2S4:Eu2+ 、 (Ba，Ca，Sr)5(PO4)10(Cl，F)2:Eu2+，Mn2+、Lu3Al5012:Ce3+、 Tb3Al5012:Ce3 +及其混合物所組成之群組；其中〇Sx<l， 0<y< 1, 0<z<5 ♦且 x+y；£l 〇 28. 根據申請專利範圍第26項之發光裝置（310)，其進一步包 87331-1001027.doc 1361016 括至少一種在該光散射層（39〇)中分散的有機PL材料，該 有機PL材料能夠吸收一部分由該有機el材料發射的電 磁（“EM”）輻射並在可見光譜範圍發射em輻射。 29. 根據申請專利範圍第19項之發光裝置（310)，其中該有機 EL元件（320)進一步包括一置放於該電極（3 22，33 8)之一 者和該有機EL層（330)間之額外層（324, 334, 336)，該額 外層（3 24，334，33 6)完成至少一個選自由電子注入增強 、電子傳輸增強、電洞注入增強及電洞傳輸增強所組成 之群組之功能。 30. 一種發光裝置（310)，其包括 一具有第一基材表面和第二基材表面之柔韌性實質 透明基材（340) ’至少一個該基材表面係用一包含無機 及有機材料之漸變組合物遮蔽塗層（35〇)塗覆，其組合 物跨其厚度實質連續變化；及 一有機電致發光（“EL·”）元件（320)，其包括一置放於兩 個電極（322, 33 8)間之有機El層（3 30)，且該元件置放於 該柔韌性實質透明基材（34〇)上； 其中該柔韌性實質透明基材（34〇)包括一種選自由聚 對敝酸乙二醇酯、聚丙稀酸酯、聚碳酸酯、石夕酮、環氧 樹脂、矽酮官能化環氧樹脂、聚酯、聚醯亞胺、聚醚醯 亞胺、聚醚砜、聚伸乙基萘、聚降冰片烯及聚（環烯烴） 所組成之群組之聚合物材料；且該有機el層包括一種選 自由聚（η-乙烯基咔唑）、聚（烷基芴）、聚（對伸苯基） 、聚矽烷、其衍生物、其混合物、其共聚物、12,3叁 8733M001027.doc {n-(4-二苯胺基苯基）苯胺基}苯、苯基蒽、四芳基己烯 、香豆素、紅熒烯、四苯基丁二烯、蒽、茈、蔻、（吡啶 甲基曱基酮）-雙{2,6-二（第三丁基）苯氧基}鋁、（4-甲氧基 比啶甲基甲基酮）·雙（乙醯丙酮根基）銃、乙醯丙酮根基 在呂、乙醯丙酮根基鎵及乙醯丙酮根基銦所組成之群組之 材料。 31. 一種發光裝置（310)，其包括 一具有第一基材表面和第二基材表面之柔韌性實質 透明基材（340) ’至少一個該基材表面係用一包含無機 及有機材料之漸變組合物遮蔽塗層（350)塗覆，其組合 物跨其厚度實質連續變化；及 一有機電致發光（“EL”）元件（320)，其包括一置放於兩 個電極（322,338)間之有機EL層（330)，且該元件係置放 於該柔韌性實質透明基材（340)上； 一反射層（360)，該層置放於與該基材相對的有機el 元件（320)上；及 一具有第二漸變組合物遮蔽塗層（372)之實質透明薄 膜（370)，該遮蔽塗層置放於該與有機el元件（320)相對 的反射層（360)上； 其中該柔韌性實質透明基材（340)和該實質透明薄膜 (3 70)包括一種選自由聚對酞酸乙二醇酯、聚丙稀酸醋、 聚碳酸酯、矽酮、環氧樹脂、矽酮官能化環氧樹脂、聚 西曰、I酿亞胺、聚謎酿亞胺、聚謎硬、聚伸乙基華、聚 降冰片稀及聚（環稀烴）所組成之群組之聚合物材料； 87331-1001027.doc 1361016 該第二漸變組合物遮蔽塗層材料（3 3〇)包括一種選自 由有機及無機材料及其組合所組成之群組之材料；且該 有機EL層包括一種選自由聚（n_乙烯基咔唑）、聚（烷基芴） '聚（對伸苯基）、聚矽烷、其衍生物、其混合物、其共 聚物、1，2,3-叁{n-(4-二苯胺基苯基）苯胺基}苯、苯基蒽 、四^•基乙稀、香豆素、紅癸稀、四苯基丁二稀、慧、 茈、蔻、（0比啶甲基甲基酮）_雙{2,6-二（第三丁基）苯氧基 }铭、（4-曱氧基比啶甲基甲基酮）_雙（乙醯丙酮根基）銃 、乙醯丙酮根基鋁、乙醯丙酮根基鎵及乙醯丙酮根基銦 所組成之群組之材料。 32. 33. 34. 根據申請專利範圍第31項之發光裝置（3 1〇)，其進一步包 括一光散射層（390) ’該散射層置放於與該有機el元件 (320)相反的實質透明基材上，該散射層（39〇)包括於一 種實質透明基質中分散的散射顆粒及PL材料顆粒。 一種裝置组合件（310)，其包括一置放於柔韌性實質透 明基材（340)上之裝置（320)，該基材具有第一基材表面 及第二基材表面，至少一個該基材表面係用一種包含 無機及有機材料之漸變組合物遮蔽塗層（35〇)塗覆，其 組合物跨其厚度實質連續變化； 其中該裝置（320)係選自由液晶顯示器、光伏打電池、積 體電路及醫療診斷系統之元件所組成之群組。 一種製造發光裝置之方法，該方法包括： 提供一種具有第一基材表面和第二基材表面之柔韌 性實質透明基材（340)，至少一個該基材表面係用一包含 87331-1001027.doc 1361016 無機及有機材料之第一漸變組合物遮蔽塗層（3 5〇)塗覆 ’其組合物跨其厚度實質連續變化；及 在該柔韌性實質透明基材上置放一有機EL元件（320) ，該元件包括置放於兩個電極（322，338)間之有機EL層 (330)。 3 5.根據申請專利範圍第34項之製造發光裝置（3 10)之方法 ’其中該置放有機EL元件（320)包括，由在該漸變組合 物遮蔽塗層（340)上沈積第一導電材料形成第一電極 (3 3 8);在該第一電極上沈積該有機EL層（330);並由在 該有機EL層（330)上沈積第二導電材料形成第二電極 (322) ° 36. 根據申請專利範圍第34項之製造發光裝置（3 10)之方法 ，其進一步包括在與該實質透明基材（340)相對的有機 EL元件（320)上置放一反射層（3 60)。 37. 根據申請專利範圍第36項之製造發光裝置（3 10)之方法 ，其進一步包括在該反射層上置放一用第二漸變組合物 遮蔽塗層（372)塗覆之實質透明薄膜（370)。 38. 根據申請專利範圍第34項之製造發光裝置（310)之方法 ，其進一步包括在該基材（340)之表面上置放一散射層 (390)，該散射層包括於實質透明基質中分散的PL材料之 顆粒。 39. 根據申請專利範圍第34項之製造發光裝置（3 10)之方法 ，其進一步包括在與該實質透明基材（340)相對的有機 EL元件（320)上置放一第二漸變遮蔽塗層（372)。 87331-1001027.doc -10 - 1361016 40. 根據申請專利範圍第34項之製造發光裝置（3 i〇)之方法 ，其進一步包括在有機EL元件（320)上置放一第二柔動 性基材（370)，該第一基材在其上具有一第二漸變組合物 遮蔽塗層（372)。 41. 一種製造發光裝置（3 10)之方法，該方法包括： 提供一具有第一基材表面和第二基材表面之柔物性 實質透明基材（340)， 在至少一個該基材表面上沈積包含無機及有機材料 之第一漸變組合物遮蔽塗層（350)，該第一遮蔽塗層 (3 5 0)之組合物跨其厚度實質連續變化，該沈積係由一種 方法形成’該方法係選自由電漿增強化學蒸氣沈積、射 頻電漿增強化學蒸氣沈積、膨脹熱電漿化學蒸氣沈積、 濺鍍、反應性濺鍍、電子-迴旋加速器-共振電漿增強化 學蒸氣沈積及感應耦合電漿增強化學蒸氣沈積所組成 之群組； 在該柔韌性實質透明基材（340)上置放一有機EL元件 (320) ’該元件包括置放於兩個電極（322，338)間之有機 EL層（330);及 在該有機EL元件（320)上置放一實質透明薄膜（370)， 該實質透明薄膜係用一種第二漸變組合物遮蔽塗層 (3 72)塗覆，該第二漸變組合物遮蔽塗層具有跨其厚度實 質連續變化之組合物並由一種方法沈積於該薄膜（370) 上，該方法係選自由電漿增強化學蒸氣沈積、射頻電漿 增強化學蒸氣沈積、膨脹熱電漿化學蒸氣沈積、濺鍍、 87331-1001027.doc 1361016 反應性濺鍍、電子-迴旋加速器-共振電漿增強化學蒸氣 沈積、感應耦合電漿增強化學蒸氣沈積及其組合所組成 之群組。 42·根據申請專利範圍第41項之製造發光裝置（3 1〇)之方法 ，其進一步包括在該有機EL元件（320)和該經塗覆實質 透明薄膜（370)之間置放一反射層（360)。 43. 根據申請專利範圍第41項之製造發光裝置（31〇)之方法 ’其中在至少一個該基材表面上沈積第一漸變組合物遮 蔽組合物塗層（350)，以使至少一部分該塗層之材料滲透 進入該基材（340)。 44. 一種製造包含裝置（32〇)之裝置組合件（31〇)之方法，該 方法包括： 提供一柔韌性實質透明基材（340)，該基材具有第一基 材表面及第二基材表面，至少一個該基材表面係用包含 無機及有機材料之第一漸變組合物遮蔽塗層（35〇)塗覆 ’其組合物跨其厚度實質連續變化；及 在該柔韌性實質透明基材（340)上置放該裝置； 其中該裝置（320)係選自由液晶顯示器、光伏打電池、 積體電路及醫療診斷系統之元件所組成之群組。 45. —種製造包含裝置（32〇)之裝置組合件（31〇)之方法，該 方法包括： ( 提供一柔韌性實質透明基材（340)，該基材具有第一基 材表面及第二基材表面； 在至少一個該基材表面上沈積一包含無機及有機材 87331-1001027.doc -12- 1361016 料之第一漸變組合物遮蔽塗層（350)，該第一遮蔽塗層 (3 50)之組合物跨其厚度實質連續變化，該沈積係由一種 方法形成’該方法係選自由電漿增強化學蒸氣沈積、射 頻電聚增強化學蒸氣沈積、膨脹熱電漿化學蒸氣沈積、 濺鑛、反應性濺鍍、電子-迴旋加速器-共振電槳增強化 學蒸氣沈積及感應耦合電漿增強化學蒸氣沈積所組成 之群組； 在該柔韌性實質透明基材（340)上置放裝置（32〇);及 在該裝置（320)上置放一實質透明薄膜（37〇)，該實質 透明薄膜係用一種第二漸變組合物遮蔽塗層（372)塗覆 ’該第二漸變組合物遮蔽塗層（3 72)具有跨其厚度實質連 續變化之組合物並由一種方法沈積於該薄膜（3 7〇)上，該 方法係選自由電漿增強化學蒸氣沈積、射頻電漿增強化 學蒸氣沈積、_脹熱電漿化學蒸氣沈積、濺鍍、反應性 濺鍵、電手-迴旋加速器-共振電漿增強化學蒸氣沈積、 感應耦合電漿增強化學蒸氣沈積及其組合所組成之群 組； 其中該裝置（320)係選自由液晶顯示器、光伏打電池、 積體電路及醫療診斷系統之元件所組成之群組。 8733M001027.doc 13-
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