TW201114878A - Adhesive composition, circuit connecting material and connecting structure of circuit member - Google Patents

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TW201114878A
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Taiwan
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circuit
adhesive composition
particles
conductive particles
insulating
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Application number
TW099135570A
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Takashi Tatsuzawa
Kouji Kobayashi
Tohru Fujinawa
Naoki Fukushima
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Hitachi Chemical Co Ltd
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Description

201114878 六、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於黏著劑組成物、電路連結材料及電_ 件之連結構造。 【先前技術】 先前技術己知加熱、加壓相對的電路，以電連結加壓 φ 方向的電極間之電路連結用黏著薄膜，如此的電路連結用 黏著薄膜，可列舉例如所謂的各向異導電性黏著薄膜。習 知的各向異導電性黏著薄膜中，又以環氧系黏著劑或丙烯 酸系黏著劑等之黏著劑成份中分散導電粒子所成者爲代表 ，該相關的各向異導電性黏著薄膜，例如被使用於使搭載 驅動液晶顯示器（以下簡寫爲「LCD」）的半導體之TCP (捲帶式封裝，Tape Carrier Package)或COF (軟膜覆晶 接合技術，Chip On Flex)與LCD面板進行電連結，或者 % ，各向異導電性黏著薄膜，亦被廣泛使用於TCP或COF 與印刷電路板的電連結。 此外，使半導體以朝下（face down)方式直接實裝於 LCD面板及印刷電路板時，先前技術係採用打線結合（ wire bonding)法，惟，最近對於如此的半導體的實裝， 係採用有利於薄型化及窄間距連結之覆晶實裝。於此覆晶 實裝中，亦使用上述各向異導電性黏著薄膜作爲電路連結 用黏著薄膜（以上參考專利文獻1〜4)。 可是，近年來LCD模組的COF化及細間距化更進一 201114878 步發展，因此，使用電路連結用黏著薄膜時，相鄰電極間 的短路更容易發生，其對策係例如專利文獻5〜9中所記 載之採取將絕緣粒子分散於黏著劑成份中後防止短路之手 段，依據此等的專利文獻，可使用具有小於導電粒子的粒 徑之絕緣粒子。 專利文獻1 :特開昭5 9 - 1 2 04 3 6號公報 專利文獻2 :特開昭6 0 - 1 9 1 2 2 8號公報 專利文獻3 :特開平1 -2 5 1 7 8 7號公報 φ 專利文獻4 :特開平7 - 9 0 2 3 7號公報 專利文獻5 :特開昭5 1 -2094 1號公報 專利文獻6 :特開平3 -29207號公報 專利文獻7 :特開平4- 1 74980號公報 專利文獻8 :專利第3 048 1 97號公報 專利文獻9 :專利第34773 67號公報 【發明內容】 鲁 〔發明所欲解決之課題〕 此處，參照圖面同時詳細說明，關於LCD面板與 COF的連結。圖5係模型化顯示LCD面板與COF連結情 況之載面步驟圖，圖6係將此等連結後的連接部份放大之 載面模型圖。LCD面板100 ’係具備LCD面板基板103、 與設置於其上之液晶顯示部1 〇4、與電路電極1 〇2 (參照 圖5 ( a ))，LCD面板基板1 03的連結部邊緣施以倒角 處理，藉此設置倒角部109。另一方面，COF200，係具備 -6- 201114878 COF用薄膜20 5、與設置於其上之電路電極206、與光阻 2〇7(參照圖5(a))。此外，電路電極102上具備含有 導電粒子之電路連結用黏著薄膜101，此等LCD面板100 與COF200，係使各自所具備的電路電極102及206相對 之方式進行配置，再施以層合，接著，隔著電路連結用黏 著薄膜101，使電路電極102及206連結，在此等的層合 方向F上加壓及加熱，電路連結用黏著薄膜流動及硬化（ φ 參照圖5(b))，因爲電路連結用黏著薄膜含有導電粒子 ，藉由此導電粒子而使LCD面板100及COF進行電連結 〇 本發明者等，於此連結時，因爲使LCD面板基板103 的倒角部109與光阻207接觸之方式進行配置，故電路連 結用黏著薄膜的硬化物1 1 1之被LCD面板基板103與電 路電極102與光阻207所包圍的部份上，發現隨著經熔融 的電路連結用薄膜的流動所移動而來的導電粒子108凝聚 φ 後塞滿（參考圖6)，這樣的結果，與上述同樣緊鄰的電 極間容易發生短路。 因此，需要可防止C 0 F化及細間距化、及、L C D面 板之連結部邊緣之導電粒子的凝聚所引起的緊鄰的電極間 的短路之電路連結用黏著薄膜，而且，若開發使用金屬顯 微鏡等可充分的辨視如此的電極間的短路的情形之電路連 結用黏著薄膜，由產率' 信賴性、檢查等的觀點而言，非 常適用。 本發明的目的，係提供與先前技術的構成電路連結用 201114878 黏著薄膜的黏著劑組成物比較，對應COF化及細間距化 ，充分的抑制LCD面板的連結部邊緣中之導電粒子的凝 聚’結果可充分的防止緊鄰的電極間的短路，且連結信賴 性亦充分的優異之黏著劑組成物，電路連結材料及電路構 件之連結構造。 〔用以解決課題之手段〕 爲了逹成上述目的，本發明提供一種含有黏著劑成份 、導電粒子、及絕緣粒子，且絕緣粒子的平均粒徑Ri相 對於導電粒子的平均粒徑Rc之比（Ri/Rc)爲120〜300% 之黏著劑組成物。 本發明的黏著劑組成物，絕緣粒子係介於導電粒子之 間，此絕緣粒子具有小於導電粒子的平均粒徑時，多數的 導電粒子凝聚時，絕緣粒子僅塡充此等導電粒子間所存在 的間隙。所以，此時黏著劑組成物即使含有絕緣粒子，亦 無法有效的阻止導電粒子的凝聚，無法充分的防止緊鄰電 極等之間的短路，但是，本發明的黏著劑組成物，絕緣粒 子的平均粒徑Ri比導電粒子的平均粒徑Rc大至1.2〜3 倍，因此，與其說是絕緣粒子塡充凝聚的複數的導電粒子 間所產生的間隙，不如說是變成由多數的絕緣粒子所形成 的空隙中存在導電粒子的狀態，導電粒子的凝聚可充分有 效的被抑制。因此，即使COF化及細間距化持續進展， 使用此黏著劑組成物連結電極及連結端子之間時，可充分 的防止緊鄰的電極間的短路。 -8- 201114878 此外’如先前技術，使用比導電粒子的平均粒 的絕緣粒子時’爲了防止緊鄰的電極等的短路，亦 使黏著劑組成物中的導電粒子的含量減少之手段， 導電粒子減少至可充分防止短路的程度，則對向的 之間的電連結變不充分，連結信賴性變低。但是， 的黏著劑組成物，與先前技術不同，絕緣粒子的平 Ri比導電粒子的平均粒徑Rc大至1.2〜3倍，因此 φ 爲充分確保對向電極等之間的電連結之狀態，可充 止緊鄰的電極等的短路。 而且，爲了使絕緣粒子及導電粒子間的對比明 極間是否產生短路，可輕易的辨認，於是，因爲可 電粒子確保對向電極及連結端子間的電連結，故可 分優異的連結信賴性。再者，儘管導電粒子的平 RC小於絕緣粒子的平均粒徑Ri，亦可得到充分優 結信賴性，認爲這是因爲絕緣粒子柔軟，不會因爲 φ 的加熱及加壓而變形（扁平）到阻礙電極等之間的 程度，惟主要原因並不拘限於此。 再者，本說明書中，導電粒子及絕緣粒子的平 ，係如下述所導出而定義者。首先’使用掃描電子 (SEM :本發明爲日立製作所製，商品名「S800」 3 0 0 0倍的粒子影像，任意選擇多數個粒子，此時， 望逹到正確，故選擇3 0個以上的粒子’惟粒子不5 時不受限，接著，關於所選擇的多數個的粒子’各 最大粒徑及最小粒徑。然後’算出此等最大粒徑及 徑更小 可採取 惟，將 電極等 本發明 均粒徑 ，即使 分的防 確，電 經由導 得到充 均粒徑 異的連 連結時 溝通的 均粒徑 顯微鏡 )觀察 因爲希 L 30個 自測量 最小粒 -9- 201114878 徑的乘積的平方根，作爲1個粒子的粒徑。關於所選擇的 多數個的粒子全部，如此作法計算得到1個粒子的粒徑後 ，將此等粒徑的總和，除以所測量粒子的個數後所導出的 數據，定義爲平均粒徑。 本發明的黏著劑組成物，相對於1 00質量份之黏著劑 成份，含有1〜20質量份的絕緣粒子爲佳，藉此，可使緊 鄰的電極間的短路防止及優異的連結信賴性的確保之雙方 效果更平均地奏效。 本發明係提供含有上述的黏著劑組成物，以使各自的 電路構件所具有的電路電極間進行電連結之方式，用於連 結具有電路電極之電路構件間之電路連結材料。如此的電 路連結材料，因爲含有本發明的黏著劑組成物，故可充分 的防止緊鄰的電極間的短路，連結信賴性亦充分優異。 本發明的電路連結材料，係形成薄膜狀而成者爲佳， 如此一來，因爲電路連結材料變成操作性優異者，而使用 時更簡便。 本發明係提供電路構件之連結構造，其係具備：第1 電路基板的主面上形成有第1電路電極之第1電路構件、 及第2電路基板的主面上形成有第2電路電極之第2電路 構件、及被設置在第1電路基板的主面與第2電路基板的 主面之間，使第1電路電極與第2電路電極在對向配置狀 態下進行電連結之電路連結構件；電路連結構件係上述電 路連結材料的硬化物。如此一來，因爲本發明的電路連接 之連結構造，其電路連結構件由本發明的電路連結材料的 -10- 201114878 硬化物所成，故可充分的防止緊鄰的電路電極間的短路， 其效果的確認十分容易，而且，連結信賴性亦充分優異者 〇 此外，本發明係提供半導體裝置，其係具備：半導體 元件、搭載半導體元件之基板，以及被設置於半導體元件 及基板間，使半導體元件及基板進行電連結之半導體元件 連結構件；半導體元件連結構件係上述的黏著劑組成物的 Φ 硬化物。如此的半導體裝置·，半導體元件連結構件爲本發 明黏著劑組成物的硬化物，故可充分的防止半導體元件或 基板之緊鄰的電路電極間的短路，其效果的確認十分容易 ，而且，連結信賴性亦充分優異者。 〔發明之效果〕 依據本發明，可提供與先前技術的構成電路連結用黏 著薄膜的黏著劑組成物比較，對應COF化及細間距化， φ 充分的抑制LCD面板的連結部邊緣中之導電粒子的凝聚 ，結果可充分的防止緊鄰的電極間的短路，且連結信賴性 亦充分的優異之黏著劑組成物。 〔實施發明之最佳形態〕 以下，必要時參考圖面，詳細說明關於本發明的最適 實施形態，再者，圖面中，同一要素附有同一符號，省略 重複的說明。此外，上下左右等的位置關係，只要沒有特 別的要求，基於圖面上所表示的位置關係，而且，圖面的 -11 - 201114878 尺寸比例並不拘限於圖示的比例。此外，本發明說明書中 之「（甲基）丙烯酸」意謂「丙烯酸」及與其對應的「甲 基丙烯酸」；「（甲基）丙烯酸酯」意謂「丙烯酸酯」及 與其對應的「甲基丙烯酸酯」；「（甲基）丙烯氧基」意 謂「丙烯氧基」及與其對應的「甲基丙烯氧基」；「（甲 基）丙烯醯基」意謂「丙烯醯基」及與其對應的「甲基丙 烯醯基」。 本發明的較適合的實施形態相關的黏著劑組成物，係 含有黏著劑成份、導電粒子、及絕緣粒子。 黏著劑成份，只要是顯示黏著性者即可，並沒有特別 的限制，例如含有（a )熱硬化性樹脂與（b )其硬化劑者 ，則可更有效的發揮因上述本發明所產生的效果。 (a )熱硬化性樹脂，以環氧樹脂爲佳，環氧樹脂係 可單獨使用1分子內具有2個以上的環氧丙基之各種的環 氧化合物等，或，此等2種以上混合後使用。具體而言， 可列舉由環氧氯丙烷與雙酚A或F、AD等所衍生的雙酚 型環氧樹脂、由環氧氯丙烷與苯酚酚醛清漆或甲酚酚醛清 漆所衍生的環氧酚醛清漆樹脂或具有含有萘環的骨架之萘 系環氧樹脂、環氧丙基胺型環氧樹脂、聯苯型環氧樹脂、 脂環式環氧樹脂等，此等可單獨使用1種或混合2種以上 使用。環氧樹脂係將雜質離子（Na+、C1·等）及水解性氯 等降低至300ppm以下之高純度品，用於電致遷移防止爲 佳。 (b )熱硬化性樹脂的硬化劑，由得到更長適用期的 -12- 201114878 觀點而言，潛在性硬化劑爲佳，熱硬化性樹脂爲環氧樹脂 時，潛在性硬化劑’可列舉咪唑、醯肼系、三氟化硼-胺 錯合物、鏑鹽、胺醯亞胺、聚胺之鹽、二氰二醯胺。此外 ，由延長可使用時間的觀點而言，使用將此等的硬化劑以 聚胺基甲酸酯系、聚酯系的高分子物質等被覆後微膠囊化 者爲佳，此等可單獨使用1種或混合2種以上使用，亦可 倂用分解促進劑、抑制劑等。 φ 黏著劑成份，可爲含有（c)藉由加熱或光產生游離 自由基之硬化劑（以下亦稱爲「游離自由基產生劑」）及 (d )自由基聚合性化合物者，即使使用這樣的黏著劑成 份，亦可更有效的發揮上述本發明所致的效果。 (c )游離自由基產生劑，係使用如過氧化化合物（ 有機過氧化物）、偶氮系化合物、或光起始劑，藉由加熱 及光照射中的任一種處理而產生活性自由基之化合物。 有機過氧化物及偶氮系化合物，主要藉由加熱產生活 φ 性自由基，使用此等化合物作爲游離自由基產生劑時，可 依目的之連結溫度、連結時間、適用期等，從有機過氧化 物及/或偶氮化合物適當選擇1種或2種以上。 有機過氧化物，由高反應性與長適用期皆成立的觀點 而言，半衰期10小時的溫度爲4 0 °C以上，且，半衰期1 分鐘的溫度爲1 80°C以下爲佳，半衰期1 〇小時的溫度爲 60 °C以上，而且，半衰期1分鐘的溫度爲17 〇°C以下爲更 佳，此外，有機過氧化物，爲了防止電路構件的電路電極 (連結端子）的腐蝕，氯離子及有機酸的含量爲500〇ppm -13- 201114878 以下爲佳，而且，加熱分解後所產生的有機酸較少者更佳 〇 (C )游離自由基產生劑，相對於黏著劑成份的總量 ，摻合0.05〜10質量％爲佳，摻合0.1〜5質量％更佳。 有機過氧化物，具體而言，較佳係使用1種以上選自 二醯基過氧化物、二烷基過氧化物、過氧化二碳酸酯、過 氧化酯、過氧化縮酮、氫過氧化物及矽烷基過氧化物所成 之群。此等中，爲了更進一步抑制電路構件的連結構造及 | 半導體裝置中之連結端子的腐蝕，較佳爲1種以上選自過 氧化酯、二烷基過氧化物及氫過氧化物所成之群，而且， 由可得到更高的反應性之觀點而言，更佳爲過氧化酯。 二醯基過氧化物，可列舉例如異丁基過氧化物、2,4-二環苯甲醯基過氧化物、3,5,5 -三甲基己醯基過氧化物、 辛醯基過氧化物、月桂醯基過氧化物、硬脂醯基過氧化物 、琥珀醯過氧化物、苯甲醯基過氧化物甲苯及苯甲醯基過 氧化物，此等可單獨使用1種或混合2種以上使用。 0 二烷基過氧化物，可列舉例如α，α 雙（t-丁基過氧 化）二異丙基苯、二枯烯基過氧化物、2,5-二甲基-2,5-雙 (t-丁基過氧化）己烷及t-丁基枯烯基過氧化物。 過氧化二碳酸酯，可列舉例如二-η-丙基過氧化二碳酸 酯、二異丙基過氧化二碳酸酯、雙（4-t-丁基環己基）過 氧化二碳酸酯、二-2-乙氧基甲氧基過氧化二碳酸酯、雙（ 2-乙基己基過氧化）二碳酸酯、二甲氧基丁基過氧化二碳 酸酯及雙（3 -甲基-3甲氧基丁基過氧化）二碳酸酯’此等 -14- 201114878 可單獨使用1種或組合2種以上使用。 過氧化酯，可列舉例如枯烯基過氧化新癸酸酯、 1，1，3,3-四甲基丁基過氧化新癸酸酯、1-環己基-1-甲基乙 基過氧化新癸酸酯、己基過氧化新癸酸酯、卜丁基過氧 化三甲基乙酸酯、1，1，3,3-四甲基丁基過氧化-2-乙基己酸 酯、2,5-二甲基-2,5-雙（2-己基己醯基過氧化）己烷、1-環己基-卜甲基乙基過氧化-2-乙基己酸酯、t-己基過氧化-2-乙基己酸酯、t-丁基過氧化-2-乙基己酸酯、t-丁基過氧 化異丁酸酯、I，1-雙（t -丁基過氧化）-環己烷、t_己基過 氧化異丙基單碳酸酯、t-丁基過氧化-3,5,5-三甲基己酸酯 、t-丁基過氧化月桂酸酯、2,5-二甲基-2,5·雙（m-甲苯醯 基過氧化）己烷、t-丁基過氧化異丙基單碳酸酯、t-丁基 過氧化-2-乙基己基單碳酸酯、t-己基過氧化苯甲酸酯、t-丁基過氧化乙酸酯及雙（t-丁基過氧化）六氫對苯二甲酸 酯，此等可單獨使用1種或組合2種以上使用。 過氧化縮酮，可列舉例如1，1 -雙（t-己基過氧化）-3,3,5-三甲基環己烷、1,1-雙（t-己基過氧化）環己烷、 1，1-雙（t-丁基過氧化）-3,3,5-三甲基環己烷、1,1- (t-丁 基過氧化）環十二烷及2,2-雙（t-丁基過氧化）癸烷，此 等可單獨使用1種或組合2種以上使用。 氫過氧化物，可列舉例如二異丙基苯氫過氧化物及枯 烯氫過氧化物，此等可單獨使用1種或組合2種以上使用 〇 矽烷基過氧化物，可列舉例如t-丁基三甲基矽烷基過 -15- 201114878 氧化物、雙（t-丁基）二甲基矽烷基過氧化物、t-丁基三 乙烯基矽烷基過氧化物、雙（t-丁基）二乙烯基矽烷基過 氧化物、參（t-丁基）乙烯基矽烷基過氧化物、t_丁基三 烯丙基矽烷基過氧化物、雙（t-丁基）二烯丙基矽烷基過 氧化物及參（t-丁基）烯丙基矽烷基過氧化物，此等可單 獨使用1種或組合2種以上使用。 此等有機過氧化物及偶氮系化合物，可單獨或混合數 種使用，此外，可倂用分解促進劑、抑制劑，而且，因爲 用聚胺基甲酸酯系、聚酯系的高分子化合物等被覆此等化 合物後微膠囊化者，可得到長的可使用時間，故較佳。 光起始劑，較佳可使用例如苯偶因乙醚、異丙基苯偶 因醚等之苯偶因醚，苯偶醯、羥基環己基苯基酮等之苯偶 醯縮酮，二苯甲酮、苯乙酮等之酮類及其衍生物，噻噸酮 « 類，及雙咪唑類。 使用光起始劑時，依所使用的光源的波長及所希望的 硬化特性等，選擇最適合的光起始劑，此外，光起始劑可 依任意的比例倂用胺類、硫化合物、磷化合物等之增感劑 〇 增感劑，較佳爲脂肪族胺、芳香族胺、具有含氮環狀 構造之哌啶等之環狀胺、0 ·甲苯基硫脲、鈉二乙基二硫代 磷酸酯、芳香族亞磺酸的可溶性鹽、Ν,Ν’-二甲基-P-胺基 苯甲腈' Ν，Ν’-二乙基-Ρ-胺基苯甲腈、Ν,Ν’-二（/3-氰乙 基）-Ρ-胺基苯甲腈、Ν，Ν’-二（召-氯乙基）-Ρ-胺基苯甲 腈、三-η-丁基膦等。 -16- 201114878 或者，苯丙酮、苯乙酮、咕噸酮、4 -甲基苯乙酮、二 苯甲酮、芴、三鄰亞苯、聯苯、噻噸酮、蒽醌、4,4’-雙（ 二甲基胺基）二苯甲酮、4,4’-雙（二乙基胺基）二苯甲酮 、菲、萘、4-苯基苯乙酮、4-苯基二苯甲酮、1-碘萘、2-碘萘、苊、2-萘腈、1-萘腈、窟、苯偶醯、熒蒽、芘、 1，2-苯並蒽、吖啶、蒽、茈、丁省、2-甲氧基萘等之非色 素系增感劑，硫僅、亞甲藍、光黃素、核黃素、光色素、 φ 香豆素 '補骨脂素（psoralen ) 、8 -甲氧基補骨脂素、6-
甲基香豆素、5-甲氧基補骨脂素、5-羥基補骨脂素、香豆 基吡喃酮、吖啶橘、吖啶黃、普魯黃素、熒光素、曙紅Y 、曙紅B、赤蘚紅鈉鹽、孟加拉玫瑰素等之色素系增感劑 〇 (C)游離自由基產生劑，亦可倂用如上述的光起始 劑，與有機氧化物、偶氮系化合物等主要藉由熱產生自由 基之化合物。 0 (d)自由基聚合性化合物，係具有藉由活性自由基 聚合之官能基者，例如（甲基）丙烯酸酯化合物、馬來酸 酐縮亞胺化合物較適合使用，此自由基聚合性化合物可爲 聚合性單體及聚合性寡聚物的任一種，聚合性寡聚物因爲 一般而言爲高黏度，故使用聚合性寡聚物時，倂用低黏度 的聚合性多官能（甲基）丙烯酸酯單體等之聚合性單體而 調整黏度爲佳。 (甲基）丙烯酸酯化合物，可使用環氧（甲基）丙烯 酸酯寡聚物、胺基甲酸酯（甲基）丙烯酸酯寡聚物、聚醚 -17- 201114878 (甲基）丙烯酸酯寡聚物、聚酯（甲基）丙烯酸酯寡聚物 等之聚合性寡聚物’以及（甲基）丙烯酸酯等之聚合性單 體，此等可單獨使用1種或組合2種以上使用。 (甲基）丙烯酸酯化合物的具體例子’可列舉例如胺 基甲酸酯（甲基）丙烯酸酯、（甲基）丙烯酸甲酯、（甲 基）丙烯酸乙酯、（甲基）丙烯酸酯異丙酯、（甲基）丙 烯酸異丁酯、乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、二乙二醇二（ 甲基）丙烯酸酯、三乙二醇二（甲基）丙烯酸酯、三羥甲 基丙烷三（甲基）丙烯酸酯、四羥甲基甲烷四（甲基）丙 烯酸酯、2-羥基-1，3-二（甲基）丙烯氧基丙烷、2,2-雙〔 4-((甲基）丙烯氧基甲氧基）苯基〕丙烷、2,2-雙〔4-((甲基）丙烯氧基聚乙氧基）苯基〕丙烷、（甲基）丙 烯酸二環戊烯酯、（甲基）丙烯酸三環癸酯、二（甲基） 丙烯酸二羥甲基三環癸烷酯、雙（（甲基）丙烯氧基乙基 )三聚異氰酸酯、ε-己內酯改性參（（甲基）丙烯氧基 乙基）三聚異氰酸酯及參（（甲基）丙烯氧基乙基）三聚 異氰酸酯，此等可單獨使用1種或組合2種以上使用。 此等中，由更提高黏著性的觀點而言，又以胺基甲酸 酯（甲基）丙烯酸酯爲佳，此外，本實施形態的黏著劑成 份，藉由用於提高耐熱性之上述有機過氧化物進行交聯後 ，再單獨摻合顯示出1 00°C以上的Tg的自由基聚合性化 合物爲特別佳，如此的自由基聚合性化合物，可列舉例如 具有二環戊烯基者、具有三環癸基者、及/或具有三嗪環 者，此等中，又以具有三環癸基及/或三嗪環之自由基聚 -18- 201114878 合性化合物特別適合使用》 (甲基）丙燃酸酯化合物，除了上述之外，爲了提高 金屬等的無機物表面之黏著強度，使用具有（甲基）丙稀 酸醋基之磷酸醋化合物較適合，此磷酸醋化合物，可列舉 例如藉由一般方法使磷酸酐與2-羥基（甲基）丙烯酸酯反 應後所得到的生成物。 更具體而言’上述磷酸酯化合物，下述一般式（！） ^ 所表示的化合物爲佳，式（1)中，η表示1〜3的整數， R表示氫原子或甲基’式（1)所表示的化合物的具體例 子’可列舉單（2-(甲基）丙烯醯氧基乙基）酸磷酸酯、 二（2-(甲基）丙烯醯氧基乙基）酸磷酸酯，此磷酸酯化 合物，例如藉由使磷酸野與2-羥基（甲基）丙烯酸醋反應 所合成。 [化1]
Ο / Ο R (ΗΟ)-P^OCHzCHfO-C - C=CH2 (1) 如此的磷酸酯化合物，係對於黏著劑成份的總量1 00 質量份而言，摻合〇·1〜10質量份爲佳，摻合0.5〜5質量 份更佳。 馬來酸酐縮亞胺化合物，係分子中具有至少2個以上 馬來酸酐醯亞胺基爲佳，分子中具有至少2個以上馬來酸 酐醯亞胺基之馬來酸酐醯亞胺化合物，可列舉例如1 ·甲 基-2,4-雙馬來酸酐醯亞胺苯、Ν,Ν’-m-伸苯基雙馬來酸酐 醯亞胺、N，N’-p-伸苯基雙馬來酸酐醯亞胺、N，N’-m-伸甲 -19- 201114878 苯基雙馬來酸酐醯亞胺、N，N’- 4,4-雙伸苯基雙馬來酸酐醯 亞胺、1]^’-4,4-(3,3’-二甲基-雙伸苯基）雙馬來酸酐醯 亞胺、1：^-4,4-(3,3，-二甲基-雙苯基甲烷）雙馬來酸酐 醯亞胺、N，N’-4,4-( 3，3，-二乙基-聯苯甲烷）雙馬來酸酐 醯亞胺、\川’-4,4-聯苯甲烷雙馬來酸酐醯亞胺、>4,；^，-4,4-聯苯丙烷雙馬來酸酐醯亞胺、N，N’-4,4-聯苯醚雙馬來酸酐 醯亞胺、冰：^-3,3’-聯苯颯雙馬來酸酐醯亞胺'2,2-雙〔4-(4-馬來酸酐縮亞胺苯氧基）苯基〕丙烷、2,2-雙〔3-s-丁基-4,8- (4_馬來酸酐縮亞胺苯氧基）苯基〕丙烷、 雙〔4-(4-馬來酸酐縮亞胺苯氧基）苯基〕癸烷、4,4’-環 亞己基·雙〔1-(4-馬來酸酐縮亞胺苯氧基）-2-環己基〕 苯' 2,2-雙〔4- ( 4-馬來酸酐縮亞胺苯氧基）苯基〕六氟 丙烷等，此等可單獨使用1種或組合2種以上使用。或者 ，此等可倂用烯丙基酚、烯丙基苯基醚或苯甲酸烯丙酯等 之烯丙基化合物。 必要時在黏著劑成份中，可適量摻合氫醌、甲基醚氫 醌等之聚合禁止劑。 本實施形態中，上述的自由基聚合性化合物，可單獨 使用1種或組合2種以上使用，此等的自由基聚合性化合 物中，本實施形態的黏著劑組成物，由連結製程性的提高 之觀點而言，含有25°C的黏度爲1 00000〜l〇00000mPa. S 之自由基聚合性化合物爲佳，含有25°c的黏度爲1 00000 〜500000mPa· s之自由基聚合性化合物更佳’再者，自 由基聚合性化合物的黏度測量’可使用市售的E型黏度計 -20- 201114878 測量。 此外，本實施形態該相關的黏著劑成份亦可形成薄膜 狀後使用，此時，黏著劑成份亦可含有薄膜形成性高分子 爲佳，薄膜狀形成性高分子，可列舉例如聚苯乙烯樹脂、 聚乙烯樹脂、聚乙烯丁縮醛樹脂、聚乙烯甲縮醛樹脂、聚 醯亞胺樹脂、聚醯胺樹脂、聚氯乙烯樹脂、聚伸苯基氧化 物樹脂、脲樹脂、三聚氰胺樹脂、酚樹脂、二甲苯樹脂、 聚異氰酸酯樹脂、苯氧樹脂、聚醯亞胺樹脂、聚酯胺基甲 酸酯樹脂、及上述之外的聚酯樹脂，此等可單獨使用1種 或組合2種以上使用》 此等中，因爲具有羥基等官能基之樹脂可提高黏著性 ，故較佳，此外，此等的高分子被自由基聚合性的官能基 改性者，亦可作爲薄膜形成性高分子，此等高分子的重量 平均分子量1 00000以上爲佳，此外，爲了可與黏著劑成 份中之其他的摻合物的混合性更佳，重量平均分子量未逹 1000000 爲佳。 再者，本說明書中之重量平均分子量，係經由凝膠滲 透色譜法（GPC )分析，用以下條件進行測量，使用標準 聚苯乙烯的檢量線經由換算所計算得到。 (G P C條件） 使用機器：日立L-6000型（（股）日立製作所製， 商品名） 檢測器：L-3300RI ((股）曰立製作所製，商品名） 管柱：gelpack GL-R420 + gelpack GL-R430 + gelpack -21 - 201114878 GL-R440 (合計3支）（日立化成工業（股）製，商品名） 溶離液：四氫呋喃
測量溫度：4 0 °C 流量：1 .75ml/min 本實施形態的黏著劑組成物，藉由含有導電粒子，可 對黏著劑組成物賦予導電性，藉此，本實施形態的黏著劑 組成物，在電路電極及半導體等之電工業及電子工業的領 域中’可作爲電路連結材料等之導電性黏著劑使用。 導電粒子只要是可得到電連結之具有導電性者即可， 並沒有特別的限制，作爲此導電粒子，可列舉例如含有 Au、Ag、Ni、Cu及焊接等之金屬粒子、或碳粒子等。此 外’導電粒子’亦可爲將作爲核的粒子用1層或2層以上 的層被覆，其最外層具有導電性者。此時，由得到更優異 的適用期之觀點而言，最外層比起Ni、Cu等的過渡金屬 ，以Au、Ag及/或鉛族金屬等之貴金屬作爲主成份爲佳， 由此等的貴金屬的1種以上所成者更佳，此等貴金屬中， 又以Au最佳。 導電粒子，係可爲作爲核之以過渡金屬爲主成份的粒 子或被覆核之以過渡金屬爲主成份之層的表面，再用以貴 金屬作爲主成份之層被覆而成者。此外，導電粒子，亦可 爲以非導電性的玻璃、陶瓷、塑膠等爲主成份的絕緣粒子 作爲核，於此核的表面上被覆以上述金屬或碳爲主成份之 層者。 導導粒子，爲絕緣粒子的核以導電層被覆後所形成者 -22- 201114878 時’絕緣粒子爲以塑膠作爲主成份，最外層爲以貴金屬作 爲主成份者爲佳。藉此，使用黏著劑組成物作爲電路連結 材料等之電連結材料時，因爲導電粒子對於加熱及加壓可 優異的變形’而且，電路等的連結時，增加導電粒子的電 極及連結端子之接觸面積，因此，可更提高電連結材料的 連結信賴性’同樣的觀點而言，導電粒子爲含有藉由上述 加熱而熔融之金屬作爲主成份之粒子爲佳。 Φ 導電粒子’爲用導電層被覆絕緣粒之核所成者時，爲 了得到更佳的導電性，導電層的厚度1 00A ( 1 Onm )以上 爲佳，此外，黏著劑成份爲自由基聚合系。而且，導電粒 子，作爲核之以過渡金屬爲主成份的粒子表面，或被覆核 之以過渡金屬爲主成份之層的表面，再用以貴金屬作爲主 成份之層被覆所成者時，最外層所成之以上述貴金屬爲主 成份之層的厚度爲3 00 A ( 30nm )以上爲佳，此厚度低於 3 00A時，最外層變得容易破裂，結果，所露出的過渡金 • 屬與黏著劑成份接觸，因爲過渡金屬之氧化還原作用而易 產生游離自由基，故會有適用期容易降低的傾向。 此導電粒子的平均粒徑Rc，連結電路間時，由低於 電路的電極高度則緊鄰的電極間的短路減少等之觀點而言 ，1〜20μιη爲佳，1.5〜15μηι較佳，2〜ΙΟμιη更佳。而且 ，導電粒子可使用適當的選自其1 〇%壓縮彈性率（Κ値） 爲 1 00 〜1 000kgf/mm2 者。 此外，導電粒子的摻合比例，並未受到特別的限制， 相對於100體積份的黏著劑成份，0.1〜30體積份爲佳， -23- 201114878 0.1〜1 0體積份更佳。此値，低於0.1體積份則會有很難 得到優良的導電性的傾向，超過30體積份則會有容易引 起電路等之短路的傾向，此外，導電粒子的摻合比例（體 積基準），於23 °C使黏著劑組成物硬化前之各成份的體積 爲基準而決定，各成份的體積，可藉由利用比重由質量換 算體積之方法，以及加入不會溶解或膨潤此成份，但可適 度的濕潤此成份的溶劑（水、醇等）之量筒等的容器中投 入此成份，由增加的體積計算出來之方法而計算得到。 絕緣粒子與多數的導電粒子接觸時，只要是可阻止此 等的導電粒子間的導電者即可，並無特別的限制，此絕緣 粒子，含有絕緣性的樹脂作爲主成份之粒子爲佳，絕緣性 的樹脂，可列舉例如聚乙烯樹脂、聚苯乙烯樹脂、聚醯胺 樹脂、聚胺酯甲酸酯樹脂、（甲基）丙烯酸樹脂、苯乙 烯-(甲基）丙烯酸酯共聚物、乙烯-(甲基）丙烯酸酯共 聚物等之（甲基）丙烯酸酯共聚物、乙烯-(甲基）丙烯 酸共聚物等之（甲基）丙烯酸共聚物、苯乙烯-二乙烯苯 共聚物、苯乙烯-丁二烯共聚物、二乙烯苯樹脂、苯乙烯-異丁烯共聚物、乙烯-丙烯共聚物、苯乙烯-乙烯-丁烯共聚 物、苯氧樹脂、固體環氧樹脂及聚矽氧烷樹脂，此等中， 由柔軟性更佳的觀點而言，聚矽氧烷樹脂爲佳，此等可單 獨使用1種或組合2種以上使用。 絕緣粒子，可爲由以上述絕緣性的樹脂爲主成份之絕 緣材料所成的粒子，成爲絕緣性或導電性的核之粒子，被 1層或2層以上的絕緣層或導電層被覆，其最外層具有絕 -24- 201114878 緣性者爲佳。 該絕緣粒子的平均粒徑Ri對該導電粒子的平均粒徑 Rc之比（Ri/Rc)爲120〜300%，亦即1.20〜3.00倍大， 此Ri/Rc爲120%以上，與小於此的情況比較，可有效且 確實的防止導電粒子的凝聚，這樣的傾向，特別是絕緣粒 子的摻合比例愈少愈顯著，關於這一點，更進一步參照圖 面同時詳細說明。 φ 圖7係依據本發明，亦即以模型表示Ri/Rc爲i 20〜 3 00%時之LCD面板與COF之連結構造中之導電粒子與絕 緣粒子的凝聚狀態的部份截面圖，此外圖8係以模型表示 絕緣粒子的平均粒徑Ri小於導電粒子的平均粒徑Rc時之 LCD面板與COF之連結構造中之導電粒子與絕緣粒子的 凝聚狀態的部份截面圖。 圖7係LCD面板上所設置的電路電極1〇2的間距， 及電路電極102的端部與COF中之光阻207之間，塡充 φ 黏著劑組成物的硬化物Π 5。黏著劑組成物的硬化物1 i i 中含有導電粒子7及絕緣粒子8，特別是電路電極102的 端部與光阻207之間此等粒子多數凝聚，多數的粒子凝聚 的部份，爲了將更多的粒子收納於所定的體積的空間內， 會有粒徑更大的粒子互相緊鄰，藉由此粒徑大的多數的粒 子間的空隙，塡充粒徑更小的粒子之傾向。亦即，如圖7 所示，認爲絕緣粒子8的粒徑變得比導電粒子7更大，則 絕緣粒子8互相緊鄰，變成在此絕緣粒子8之間的空隙中 ，塡充導電粒子7之狀態。推測本發明中可充分的抑制緊 -25- 201114878 鄰的電路電極102間的短路，仍因爲防止如此的導 7之間互相緊鄰。 另一方面，如圖8所示，認爲絕緣粒子3 08的 於導電粒子3 07的粒徑，則導電粒子3 07互相緊鄰 在此導電粒子3 07間的空隙中，塡充絕緣粒子308 。因此，推測導電粒子3 07所造成的緊鄰電路電極 的短路，很難藉由絕緣粒子3 0 8充分的防止。 此外，上述Ri/Rc成爲300%以下，與大於此 比較，因爲導電粒子而使對向的電極及連結端子間 變充足，藉此，使用本實施形態的黏著劑組成物， 向的電極及連結端子之間時，即使緊鄰的電極及連 間的間距變短，亦可充分防止此等之間的短路。而 爲絕緣粒子及導電粒子間的對比明確，故電極及連 間是否短路，可輕易辨認。因爲對向的電極及連結 的電連結藉由導電粒子確保，可得到充分優良的連 性。由同樣的觀點而言，絕緣粒子的平均粒徑Ri， 導電粒子的平均粒徑Rc係130〜200%爲佳，而且 子的平均粒徑Ri，例如可爲1.2〜20μηι。 此外，上述的R i / R c低於1 2 0 %時，因爲絕緣 摻合量變多則黏著劑組成物的流動性變低，故電路 降低。 絕緣粒子，係10%的壓縮彈性率（K値），爲 子的K値以下爲佳，藉此，絕緣粒子的柔軟性提高 進一步的防止藉由導電粒子使對向的電極及連結端 電粒子 粒徑小 ，變成 之狀態 102間 的情況 的連結 連結對 結端子 且，因 結端子 端子間 結信賴 相對於 絕緣粒 粒子的 連結性 導電粒 ，可更 子間的 -26- 201114878 導通因爲絕緣粒子而受到阻礙。例如，絕緣粒子可爲1 〇% 的壓縮彈性率（K値）爲1〜1 000kgf/mm2者，惟，藉由 導電粒子的導通確保，因爲亦可藉由調整導電粒子的材料 、絕緣粒子的材料、主連結時的加熱加壓的條件等，故絕 緣粒子的K値並不拘限於上述範圍。 絕緣粒子的摻合比例，並沒有受到特別的限制，但由 平均地兼具防止短路及電連結性之觀點而言，係相對於 φ 100質量份之黏著劑成份，0.1〜20質量份爲佳，5〜10質 量份更佳。此値未逹0.1質量份，則會有經由導電粒子之 緊鄰的電極及連結端子間的短路容易發生之傾向，超過20 質量份，則會有對向的電路及連結端子間的連結性降低的 傾向。 此外，由藉由本發明而更進一步的發揮上述效果的觀 點而言，相對於1 00體積份的導電粒子而言，絕緣粒子的 摻合比例，50〜3 00體積份爲佳，100〜200體積份更佳。 • 本實施形態的黏著劑組成物，除了上述者以外，亦依 其使用目的添加其他的材料，例如可適當的添加偶合劑及 密合性提高劑、塗平劑等的黏著助劑。藉此，更可賦予更 佳的密合性及操作性。此外，本實施形態的黏著劑組成物 亦可含有橡膠，藉此可緩和應力及提高黏著性，而且，此 黏著劑組成物中，爲了賦予硬化速度的控制及貯藏穩定性 ’可添加穩定化劑。並且本實施形態相關的黏著劑組成物 中，亦可摻合塡充材料、軟化劑、促進劑、老化防止劑、 著色劑、難燃化劑、觸變劑、酚樹脂、三聚氰胺樹脂、異 -27- 201114878 氰酸酯類等。 本實施形態的黏著劑組成物，在常溫（25 °C )爲液狀 時，可以糊化狀使用，於常溫爲固體時，除了可加熱後糊 化之外，亦可使用溶劑後使其糊化。可使用的溶劑，只要 是不與黏著劑組成物反應，而且顯示出充分的溶解性即可 ’並未受p!l特別的限制，常壓的沸點爲50〜1 50°C者爲佳 ’沸點未逹5 0 °C時，因爲於室溫（2 5 °C )放置則溶劑易揮 發，故在開放系中使用受到限制，此外，沸點超過1 5 0 °C ’則揮發溶劑變難，會有對於黏著後的信賴性造成不好的 影響的傾向。 本實施形態的黏著劑組成物，亦可如上述形成薄膜狀 後使用，此薄膜狀的黏著劑，可藉由將在黏著組成物中加 入溶劑等之混合液，塗佈於氟樹脂薄膜、聚對苯二甲酸乙 二醇酯、脫膜紙等之剝離性基材上，或使不織布等含浸上 述混合液後放置在剝離基材上，除去溶劑等後製得。將如 此的黏著性組成物作成薄膜狀，操作性更便利。 薄膜狀黏著劑作爲電路連結材料使用時，此電路連結 材料以挾於對向的一對的電路構件之間的狀態，進行加熱 及加壓時，首先熔融流動後使對峙的電路電極之間進行電 連結，然後’硬化後表現出黏著強度，所以，電路連結材 料的流動性很重要。具體而言，流動性的指標（B )/( A )之値係1 · 3〜3 _ 0爲佳’ 1 . 5〜2 · 5爲更佳，流動性的指標 (B) / (A)之値，係將薄膜狀的電路連結材料（厚度 35μηι > 5mmx5mm ) ’以挾持在2片玻璃板（厚度〇.7mm -28- 201114878 、15mmxl5mm)之間的狀態’進行 170。(：、2MPa' 10 秒 的加熱及加壓時，使用電路連結材料的初期的面積（A) 與加熱及加壓後的面積（B)表示。（b) / (A)之値未逹 1 .3，則會有流動性不良而無法得到優良的連結的傾向， 超過3.0，則會有產生氣泡而降低信賴性的傾向。 薄膜狀黏著劑雖然通常只有一層，惟本實施形態的薄 膜狀黏著劑，可使用成形爲具有組成不同的多數層之薄膜 φ 的狀態來取代。例如將薄膜狀黏著劑製成分別具有含有游 離自由基產生劑之層、及含有導電粒子之層之多層薄膜爲 佳，或者，將薄膜狀黏著劑製成分別具有含有熱硬化性樹 脂之層、及含有硬化劑之層之多層薄膜爲佳，藉此，亦可 藉由使其更細間距化而可防止緊鄰的電極等之間的短路， 而且可得到可使用時間長者。此時，可使各層含有絕緣粒 子，亦可僅使其中任一層含有，惟，由可更有效的防止因 爲導電粒子所造成的短路的觀點而言，含有導電粒子之層 φ 亦含有絕緣粒子爲佳。 本實施形態的黏著劑組成物，可倂用加熱及加壓而使 黏著物黏著，加熱溫度並未受到特別的限制，但以1 00〜 25(TC爲佳，壓力只要在不損及被黏著物即可，並未受到 特別的限制，但一般而言0.1〜1 0 MP a爲佳。此等的加熱 及加壓係在〇. 5秒〜1 20秒的範圍內進行爲佳，例如可藉 由在溫度140〜200°C、壓力1〜3MPa的條件下，進行2〜 5秒的加熱及加壓，而使黏著劑組成物與黏著體黏著。 本實施形態的黏著劑組成物，可作爲黏著互相不同種 -29- 201114878 類的被黏著體’例如半導體晶片、電阻晶片、電容器晶片 等之晶片構件、及印刷基板等之電路構件之間的電路連結 材料使用。具體而言’代表各向異導電黏著劑之如上述及 後續詳細的電路連結材料之外，可作爲代表CSP用彈性體 、CSP用底層薄膜材料、LOC貼布等之半導體元件連結材 料使用。 圖1表示本發明的電路構件之連結構造的其中之一的 實施形態之槪略截面圖，如圖1所示之連結構造1，具備 互相對向之第1電路構件20及第2電路構件30，第1電 路構件2 0及第2電路構件3 0之間，設置連結此等之電路 連結構件1 0。 第1電路構件20係具備第1電路基板21、及形成於 電路基板21的主面21a上之第1電路電極22。第2電路 構件30係具備第2電路基板31、及形成於第2電路基板 31的主面31a上之第2電路電極32。第1電路基板21的 主面21a上，及第2電路基板31的主面31a上，依情況 可形成絕緣層（未圖示）。 第1及第2的電路基板21、31，可列舉由半導體、玻 璃、陶瓷等之無機物、代表TCP、FPC、COF之聚醯亞胺 基材、聚碳酸酯、聚酯颯等之有機物、此等無機物及有機 物複合的材料所成的基板。 第1及第2電路構件20、30的具體例子，可列舉在 液晶顯示面板所使用的ITO等中形成電路電極之玻璃基板 或塑膠基板、印刷電路板、陶瓷配線板、可撓性配線板、 -30- 201114878 半導體矽晶片等。此等必要時可組合使用。 電路連結構件1 〇 ’係由含有導電粒子及絕緣粒子之上 述黏著劑組成物所成的電路連結材料的硬化物所形成。電 路連結構件1 〇，係由絕緣層11、與分散於絕緣層11內之 導電粒子7及絕緣粒子8所成。電路連結構件1〇的導電 粒子7，係不僅配置於對向的第1電路電極22及第2電路 電極32之_間，亦配置於主面2 1 a、3 1 a之間。此外，絕緣 φ 粒子8亦配置在主面21a與主面31a之間。再者，電路連 結構件10的40°C的貯藏彈性率爲100〜3000MPa爲佳， 500 〜2000MPa 更佳。 連結構造1中，導電粒子7係直接與第1及第2電路 電極22、32兩者接觸，藉此，第1及第2電路電極22、 32，介著導電粒子7進行電連結，因此，可充分的降低第 1電路電極22與第2電路電極32間的連結電阻，所以第 1及第2電路電極22、3 2間的電流的流動可順利進行，可 鲁 充分的發揮電路所具有的功能。此外，直接與第1電路電 極22及第2電路電極32兩者接觸後進行電連結這部份亦 可存在。 此外，絕緣粒子8係存在於緊鄰的第1電路電極22 間、及緊鄰的第2電路電極3 2間，有效的抑制導電粒子7 的凝聚，藉此，可充分的防止因爲導電粒子7所造成的緊 鄰電路電極間的短路，此仍因爲絕緣粒子8的平均粒徑Ri 比導電粒子7的平均粒徑Rc大至1.2〜3倍，亦即，絕緣 粒子8與導電粒子7顯示出如此的相關性，主面21a、31a -31 - 201114878 間，並非凝聚的導電粒子7所形成的空隙中存在絕緣粒子 8，而是凝聚的絕緣粒子8所形成的空隙中存在導電粒子7 ，藉此，導電粒子7的凝聚被充分的阻止，結果，電路連 結構件1 〇，成爲有效的逹到作爲各向異導電性膜的機能， 且其連結信賴性亦充分高者。 此外，連結構造1，爲L C D面板基板與C 0 F的連結 結構時，可充分的防止LCD面板基板的倒角部份（未圖 示）與C Ο F的阻焊部（未圖示）之間的導電粒子7的凝 φ 聚’由此觀點而言，充分的防止因爲導電粒子7所造成的 緊鄰電路電極間的短路。 而且’此連結構造1，爲了使導電粒子7與絕緣粒子 8的對比明確，緊鄰的電路電極22間、32間是否短路， 可十分容易辨視。 圖2藉由槪略截面圖表示本發明的電路構件之連結方 法的一實施形態之步驟圖。 本實施形態，首先，準備上述之第1電路構件20、及 鲁 薄膜狀電路連結材料40’電路連結材料40，由含有導電 粒子7及絕緣粒子8之上述黏著劑組成物所成。 薄膜狀電路連結材料40的厚度較佳爲5〜50μιη，電 路連結材料40的厚度未逹5μηι，則會有第1及第2電路 電極2 2、3 2間電路連結材料4 0塡充不足之傾向，另外， 電路連結材料40超過50μηι，則會有第1及第2電路電極 22、3 2間導通的確保變難之傾向。 接著’將薄膜狀電路連結材料4〇，放置於第1電路構 -32- 201114878 件20之形成電路電極22之面上，然後，在圖2(a)的箭 頭A及B方向上加壓，將電路連結材料4〇暫時連結於第 1電路構件20(參考圖2(b))。 此時的壓力只要在不損及電路構件之範圍內即可，並 沒有特別的限制，一般而言〇. 1〜3 0 Μ P a爲佳，此外，亦 可一邊加熱一邊加壓，惟，加熱溫度係實質上不使薄膜狀 電路連結材料40硬化之溫度，加熱溫度一般而言50〜190 φ °C爲佳，此等的加熱及加壓在0.5〜120秒的範圍內進行 〇 此外’暫時連結後至後述的主連結之間爲了更有效的 防止電路連結材料40的劣化，第1電路電極22係由至少 1種選自金、銀、錫及鈾族金屬所成之群的金屬所構成爲 佳。 接著’如圖2(c)所示，將第2電路構件30，使第2 電路電極32面向著第1電路構件20之側的情況下載置在 # 電路連結材料40上。再者，電路連結材料4〇設置在支持 體（未圖示）上時，將支特體剝離後使第2電路構件30 放置在薄膜狀電路連結材料40上。然後，一邊加熱電路 連結材料40，一邊在圖2(c)的箭頭人及b方向上對整 體進行加壓’此時的加熱溫度，例如使其成爲游離自由基 產生劑可產生自由基之溫度，藉此，游離自由基產生劑中 產生自由基，使自由基聚合性化合物開始聚合。 加熱溫度例如爲90〜2001，連結時間例如！秒〜10 分鐘’此等條件可依使用用途、黏著劑組成物、電路構件 -33- 201114878 適當的選擇，必要時可進行後硬化。 藉由電路連結材料40的加熱，在第1電路電極22與 第2電路電極3 2之間的距離充分變小的狀態下使電路連 結構件40硬化，第1電路構件20與第2電路構件30介 著電路連結構件1 〇堅固的連結（主連結）。 藉由使電路連接材料40的硬化形成電路連結構件10 ，得到如圖1所示的電路構件之連結構造1，再者，連結 的條件，可依據使用的用途、黏著劑組成物、電路構件適 φ 當的選擇。 依據本實施形態，於所得到的連結構造1中，可使導 電粒子7與互相對向的第1及第2電路電極22、32雙方 接觸，可充分的降低第1及第2電路電極22、32間的連 結電阻。然後，因爲電路連結構件1 0由亦含有絕緣粒子8 的上述黏著劑組成物所成的電路連結材料的硬化物所構成 ，故可充分有效的防止緊鄰的電路電極22間、及電路電 極2間的短路。 φ 圖3係表示此半導體裝置的其中之一實施形態的槪略 截面圖，如圖3所示，本實施形態的半導體裝置2，係具 備半導體元件50、與成爲半導體的支持構件之基板60及 搭載設置於基板60上之具有電路圖型61之半導體元件搭 載用基板65，半導體元件50及半導體元件搭載用基板65 之間，設置將此等進行電連結之半導體元件連結構件80。 此外，半導體元件連結構件80係層合於基板60的主面 60a上，半導體元件50更層合於此半導體元件連結構件 -34- 201114878 80上。 基板60係具備電路圖型61，電路圖型61係基板60 的主面60a上，介著半導體元件連結構件80或直接與半 導體元件50進行電連結，然後，此等藉由封閉材料70進 行封閉，形成半導體裝置2。 半導體元件5 0的材料並沒有特別的限制，但可使用 矽、鍺的 4族的半導體元件，GaAs、InP、GaP、InGaAs InGaAsP、A1G a A s、I n A s、G a I nP、A11 η P、A1G a I η P、 G a N A s、G a N P、G a I η N A s、G a I η N P、G a S b、I n S b、G a N、 AIN、InGaN、InNAsP等之III-V族化合物半導體元件， HgTe 、 HgCdTe 、 CdMnTe 、 CdS 、 CdSe 、 MgSe 、 MgS 、 ZnSe、ZeTe等之II-VI族化合物半導體元件，及CuInSe (CIS )等各種之物。 半導體元件連結構件8 0，係含有絕緣層1 1、與分散 於絕緣層1 1內之導電粒子7及絕緣粒子8。半導體元件連 φ 結構件80的4(TC的貯藏彈性率爲100〜3 00 0MPa爲佳， 500 〜2000MPa 更佳。 導電粒子7係不僅配置於半導體元件5 0及電路圖型 61之間，亦配置於半導體元件50與主面60a之間。此外 ，絕緣粒子8係配置於半導體元件50與主面60a之間。 本實施形態之半導體裝置2中，半導體元件50與電 路圖型61，係介著導電粒子7進行電連結，因此半導體元 件50及電路圖型61的連結電阻被充分的降低，所以半導 體元件50及電路圖型61間的電流的流動可順利進行，可 -35- 201114878 充分的發揮半導體所具有的機能。此外，藉由使此導電粒 子7爲上述之慘合比例，而可顯示出電連結的各向異性。 再者，與半導體元件50及電路圖型61直接接觸後進行電 連結這部份亦可存在。 半導體元件連結構件8 0，因爲藉由含有導電粒子及絕 緣粒子之上述黏著劑組成物的硬化物所構成，因爲絕緣粒 子8有效的抑制導電粒子7的凝聚，可充分的防止緊鄰電 路圖型61之間、及因爲導電粒子7所造成的半導體元件 5 〇的緊鄰連結端子（未圖示）間的短路。 而且，因爲此半導體裝置2係導電粒子7與絕緣粒子 8的對比明確，緊鄰的電路圖型61間、及於半導體元件 5 〇之連結端子間是否短路，可十分容易辨視。 【實施方式】 以上係關於本發明較佳的實施形態的說明，但本發明 並非拘限於上述實施形態者，本發明只要在不超越主要重 點的範圍內，可進行任何變化。 實施例 以下’藉由實施例更詳細的說明本發明，但本發明並 不拘限於此等實施例。 (實施例1 ) 〔黏著劑組成物的調製〕 -36- 201114878 準備1 〇質量份作爲自由基聚合性化 酯丙烯酸酯（新中村化學工業公司製，商 j ) 、25質量份的雙（丙烯氧基乙基）三 亞合成公司製，商品名Μ-215 ) 、10質量 癸烷二丙烯酸酯（共榮社化學公司製、肩 )、1質量份的單（2-甲基丙烯醯氧基乙 共榮社化學公司製、商品名「Ρ-2Μ」）、 φ 游離自由基產生劑之2,5-二甲基-2,5-雙（ 氧化）己烷的50質量％烴稀釋溶液（日本 品名「perhexa 250」），此外，準備將聚 脂（東洋紡績公司製、商品名「U R 8 2 0 0 基乙基酮=5 0/5 0 (質量比）的混合溶劑中 成份4〇質量％的聚酯胺基甲酸酯樹脂溶评 上述的自由基聚合性化合物及游離自由基 上述聚酯胺基甲酸酯樹脂溶液中，均勻攪 •。 接著’準備在成爲核之由聚苯乙烯所 ’設置厚度0·2μιη的鎳層，在此鎳層的外 0·04μιη的金層之平均粒徑4μιη導電粒子 子的10°/。壓縮彈性率（Κ値）的結果，爲 .外’準備由聚苯乙烯-二乙烯苯共聚物J 6μηι的絕緣粒子，測量此此絕緣粒子的的 (Κ値）的結果’爲32〇kgf/mm2。’相對 份體積份’使上述的導電粒子爲3體 合物之胺基甲酸 品名「UA-5500T 聚異氰酸酯（東 份的二羥甲基環 品名「DCP-A」 基）酸磷酸酯（ 4質量份的作爲 2-乙基己醯基過 油脂公司製、商 酯胺基甲酸酯樹 j溶解於甲基/甲 後所得到的固體 ί 8 0質量份，將 產生劑，混合於 拌後得到黏著劑 成的粒子表面上 側上，設置厚度 ，測量此導電粒 410kgf/mm2。此 听成的平均粒徑 10%壓縮彈性率 於上述黏著劑成 積份，摻合於此 -37- 201114878 黏著劑成份中後分散，而且，相對於1 〇 〇質量份的黏著劑 成份使其爲1 0質量份，摻合上述絕緣粒子後分散，如此 作法後，得到黏著劑組成物。 將所得到黏著劑組成物，使用塗佈裝置塗佈於厚度 75μηι的單面經表面處理的PET薄膜，接著將經塗佈的黏 著劑組成物，以70°C進行1 0分鐘的熱風乾燥，得到厚度 爲20μηι之層合由薄膜狀黏著劑所成的黏著層與上述pet 薄膜所成的黏著薄片（寬度15 cm、長度60m )。將得到 的黏著薄片裁切爲1.5mm寬，使其黏著層側向著滾筒內徑 4 0mm、外徑48mm的塑膠製滾筒的側面（厚度l.5mm)卷 繞 5 0 m。 〔電路構件之連結構造的製作〕 將如上述作法所得到的黏著薄片（寬度1 .5mm、長度 3 cm )，在連結部經倒角加工的ITO塗佈玻璃基板（1 5 Ω □)上，以基板與黏著層接觸的方式進行載置後得到層合 鲁 體，相對於所得到的層合體，在此等的層合方向上，以加 熱溫度70°C、加壓壓力IMPa的條件，施以2秒的加熱及 加壓，將黏著層貼合於基板，然後將PET薄膜自黏合層剝 離。 接著，準備在聚醯亞胺的薄膜上形成作爲電路電極之. 鍍錫銅電路（線寬25μηι、間距50μηι、厚度8μιη ) 600條 ，具備以覆蓋線間及線的一部份之方式所形成的阻焊劑之 可撓性電路板（FPC )，接著，在此黏著層上載置FPC， -38- 201114878 使基板的倒角部份與FPC的阻焊劑重疊。接著，相 等，以加熱溫度24°C、加壓壓力0.5MPa的條件， 方向上施以1秒的加熱及加壓，接著進行暫時連結 接著，將暫時連結後之由基板、黏著層及FPC 層合體，設置於本壓著裝置，然後，使用加熱器， 溫度180°C、加壓壓力3MPa的條件，將層合體在 方向上施以5秒的加熱及加壓，進行寬逹1 .5mm的 φ 。此時，將1 5 0 μιη厚的聚四氯乙烯製的緩衝材料配 F P C的黏著層的相反側上，與此緩衝材料同時加壓 合體。藉此，使存在於基板之連接部的倒角部份與 阻焊劑之間之黏著層’其緩衝材料由外側壓入’如 後，得到電路構件之連結構造。 〔連結電阻的測量〕 關於剛製好的電路構件之連結構造’用萬 鲁 AD V ANTEST公司製、商品名：TR6845 )測量FPC 的電路電極間的電阻（初期連結電阻）’電阻値的 於相鄰的電路間的40處進行’計算所得到的電阻 和平均値，其結果，連結構造的初期連結電阻爲 顯示出優良的連結特性° 〔黏著力的測量〕 關於剛製好的電路構件之連結構造’以剝 5 0mm/分鐘進行FPC的90度剝離試驗，測量此時 對於此 在層合 〇 所成的 以加熱 其層合 主連結 置在與 上述層 FPC的 此作法 用錶（ 的緊鄰 測量係 値的總 1 . 5 Ω ， 離速度 的最大 -39- 201114878 荷重後作爲黏著力，其結果，黏著力約1 〇〇〇N/m，顯示出 優良的連結特性。 〔是否短路的評估〕 於上述的電路構件的連結構造的製作，將PET薄膜自 黏著層剝離，然後，準備在聚醯亞胺的薄膜上形成作爲電 路電極之鍍錫銅電路（線寬25μιη、間距50μιη、厚度8μηι )1 〇〇條，具備以覆蓋線間及線的一部份之方式所形成的 阻焊劑之可撓性電路板（FPC )，接著，在此黏著層上載 置FPC，使基板的倒角部份與FPC的阻焊劑重疊。接著， 相對於此等，以加熱溫度24 °C、加壓壓力0.5 MPa的條件 ，在層合方向上施以1秒的加熱及加壓，接著進行暫時連 結。 接著，將暫時連結後之由基板、黏著層及FPC所成的 層合體，設置於本壓著裝置，然後，使用加熱器，以加熱 溫度180°C、加壓壓力3MPa的條件，將層合體在其層合 方向上施以5秒的加熱及加壓，進行寬逹1 . 5 m m的主連結 。此時，將150μιη厚的聚四氯乙烯製的緩衝材料配置在與 FPC的黏著層的相反側上，與此緩衝材料同時加壓上述層 合體。藉此，使存在於基板之連接部的倒角部份與FPC的 阻焊劑之間之黏著層，其緩衝材料由外側壓入，如此作法 後，得到評估是否短路用電路構件之連結構造。 關於剛製作好的電路構件之連結構造，透過金屬顯微 鏡進行觀察，進行評估是否短路，結果，確認無短路發生 -40- 201114878 此外’透過金屬顯鏡進行觀察的電路構件之連結構造 表示於圖4’藉由圖4’可清楚處於無短路的狀態。 (實施例2〜1 0 ) 除了依照表1、2所表示取代導電粒子的平均粒徑、 導電粒子的摻合量、絕緣粒子的平均粒徑、及/或絕緣粒 子的摻合量之外’其餘與實施例1同樣作法，製作電路構 件之連結構造，對於所得到的電路構件之連結構造，與實 施例1同樣作法’進行連結電阻及黏著力的測量及是否短 路的評估，結果列於表1、2。 〔表1〕 實施例 1 2 3 4 5 6 7 導電粒子的平均粒徑Rc (μηι) 4 4 4 4 3 3 3 導電粒子的摻合量（體積份） 3 3 3 3 5 5 10 絕緣粒子的平均粒徑Ri (μηι) 6 6 6 10 9 6 6 絕緣粒子的摻合量（質量份） 10 5 15 10 5 10 5 Ri/Rc (%) 150 150 150 250 300 200 200 連結電阻（Ω) 1.5 1.3 1.6 1.5 1.5 1.3 1.6 黏著力（N/m) 1000 1100 900 1000 1000 1100 900 短路 y»、、 te vt、\ Μ ytw ίι <Μ\、 Μ j\\\ to /i\\ 201114878 〔表2〕 實方ί 8 9 10 11 12 13 導電粒子的平均粒徑Rc (μιη) 5 5 5 5 5 4 導電粒子的摻合量（體積份） .3 3 5 5 5 3 絕緣粒子的平均粒徑Ri (μπι) 6 12 12 12 12 6 絕緣粒子的摻合量（質量份） 5 10 5 5 5 10 Ri/Rc (%) 120 240 240 240 240 150 連結電阻（Ω) 1.5 1.5 1.3 1.6 1.7 1.4 黏著力（N/m) 1000 1000 1100 1200 800 1000 短路 fte Arrr. 無 M y i\\ 無 Avrt 無 (實施例1 1 ) 除了將胺基甲酸酯的摻合量的10質量份改成35質量 份，將雙（丙烯氧基乙基）三聚異氰酸酯的摻合量的25 質量份改成〇質量份，亦即不摻合以外，其餘與實施例1 〇 同樣作法，製作電路構件之連結構造，對於所得到的電路 構件之連結構造，與實施例1同樣作法，進行連結電阻及 黏著力的測量及是否短路的評估，結果列於表2。 (實施例1 2 ) 除了使用苯氧樹脂（分子量45000)取代聚醋胺基甲 酸酯樹脂以外，其餘與實施例1 〇同樣作法，製作電路構 件之連結構造，對於所得到的電路構件之連結構造，與實 施例1同樣作法，進行連結電阻及黏著力的測量及是否短 路的評估，結果列於表2。 -42- 201114878 (實施例1 3 ) 除了使用由聚矽氧烷樹脂所成絕緣粒子，取代由聚苯 乙烯-二乙烯苯共聚物所成的絕緣粒子以外，其餘與實施 例1 〇同樣作法，製作電路構件之連結構造，再者，測量 絕緣粒子的10%壓縮彈性率（K値），結果爲30kgf/mm2 ，對於所得到的電路構件之連結構造，與實施例1同樣作 法，進行連結電阻及黏著力的測量及是否短路的評估，結 果列於表2。 (比較例1 ) 除了不使用絕緣粒子以外，其餘與實施例1同樣作法 ，製作電路構件之連結構造，對於所得到的電路構件之連 結構造，與實施例1同樣作法’進行連結電阻及黏著力的 測量及是否短路的評估，結果列於表3。 比較仞 1 2 3 4 5 6 7 導電粒子的平均粒徑Rc &m) 4 4 4 3 3 5 5 導電粒子的摻合量（體積份） 3 3 3 5 5 5 5 絕緣粒子的平均粒徑Ri (μ«!) … 3 3 10 3 5 20 絕緣粒子的摻合量（質量份） --- 10 30 5 5 5 5 Ri/Rc (%) --- 75 75 333 100 100 400 連結電阻（Ω) 1.5 1.3 19 1.6 1.5 1.5 5.5 黏著力（N/m) _ 1000 1050 820 1000 1000 1000 1100 短路 有 有 Arr Ws 有 有 有 有 -43- 201114878 (比較例2〜7 ) 除了依照表3所表示取代導電粒子的平均粒徑、導電 粒子的摻合量、絕緣粒子的平均粒徑、及/或絕緣粒子的 摻合量之外，其餘與實施例1同樣作法，製作電路構件之 連結構造，對於所得到的電路構件之連結構造，與實施例 1同樣作法，進行連結電阻及黏著力的測量及是否短路的 評估，結果列於表3 » 產業上的可利用性 依據本發明，可提供與先前技術的構成電路連結用黏 著薄膜的黏著劑組成物比較，應對C 0 F化及細間距化， 充分的抑制L C D面板的連結部邊緣中之導電粒子的凝聚 ，結果可充分的防止緊鄰的電極間的短路，且連結信賴性 亦充分的優異之黏著劑組成物。 【圖式簡單說明】 φ 〔圖1〕表示本發明的電路構件之連結構造的一實施 形態之槪略截面圖。 〔圖2〕藉由槪略截面圖表示本發明的電路構件之連 結方法的一實施形態之步驟圖。 〔圖3〕表示本發明的半導體裝置的一實施形態之槪 略截面圖。 〔圖4〕實施例中之電路構件的連結構造的金屬顯微 鏡照片。 -44 - 201114878 〔圖5〕係模型化表示LCD面板與COF之連結步驟 之截面步驟圖。 〔圖6〕係圖5中之（b )的部份擴大圖。 〔圖7〕係表示依據本發明之Lcd面板與COF之連 結構造的部份截面圖。 〔圖8〕係表示依據先前技術之LCD面板與COF之 連結構造的部份截面圖》 【主要元件符號說明】 1 :電路構件之連結構造 2 :半導體裝置 5 :黏著劑組成物 7、108、3 07 :導電粒子 8 ' 3 08 ：絕緣粒子 1 〇 :電路連結構件 1 1 :絕緣層 20 :第1電路構件 2 1 :第1電路基板 21a:第1電路基板主面 22 :第1電路電極 3 〇 :第2電路構件 31 :第2電路基板 31a :第2電路基板主面 32 :第2電路電極 -45- 201114878 40 :電路連結構件 5 0 :半導體元件 6 0 :基板 6 0 a :基板主面 6 1 :電路圖型 65:半導體元件搭載用基板 70 :封閉材料 8 0 :半導體元件連結構件 1 0 0 : L C D 面板 101 :電路連結用黏著薄膜 102、206:電路電極 103 : LCD面板基板 1 0 4 :液晶顯不部 109 :倒角部 1 1 1 :電路連結用黏著薄膜的硬化物 1 1 5 :黏著劑組成物的硬化物
200 ： COF 205 ： COF用薄膜 2 0 7 :光阻

Claims (1)

  1. 201114878 七、申請專利範圍： 1 · 一種黏著劑組成物，其係含有黏著劑成份、導電粒 子、及絕緣粒子，相對於該導電粒子的平均粒徑Rc之該 絕緣粒子的平均粒徑以之比（11丨/11(〇爲120〜300%之黏 著劑組成物；其特徵爲 相對於該100體積份的導電粒子，含有50〜200體積份的 該絕緣粒子。 Φ 2·如申請專利範圍第1項之黏著劑組成物，其係相對 於該1 00質量份的黏著劑成份，含有1〜20質量份的該絕 緣粒子。 3 .如申請專利範圍第1項之黏著劑組成物，其係該絕 緣粒子爲含有絕緣性樹脂作爲主成分之粒子。 4 .如申請專利範圍第3項之黏著劑組成物，其係該絕 緣性樹脂爲聚矽氧烷樹脂。 5 ·如申請專利範圍第1項之黏著劑組成物，其係該導 φ 電粒子之平均粒徑Rc爲1〜2〇em。 6.如申請專利範圍第5項之黏著劑組成物，其係該導 電粒子之平均粒徑Rc爲2〜lOym。 7·如申請專利範圍第1項之黏著劑組成物，其係該絕 緣粒子之平均粒徑Ri爲1.2〜2〇vm。 8 ·如申請專利範圍第1項之黏著劑組成物，其係相對 於該導電粒子的平均粒徑Rc之該絕緣粒子的平均粒徑Ri 之比（Ri/Rc )爲 1 30 〜200%。 9.如申請專利範圍第1項之黏著劑組成物，其係相對 -47- 201114878 於該100體積份的黏著劑成份，含有o.l〜30體積份的該 導電粒子。 1 〇 ·如申請專利範圍第1項之黏著劑組成物，其係該 絕緣粒子之1 0 %壓縮彈性率（κ値）爲該導電粒子之K値以 下。 1 1.如申請專利範圍第1 0項之黏著劑組成物，其係該 導電粒子之K値爲100〜1〇〇〇 kgf/mm2、該絕緣粒子之K 値爲 1〜1 000 lcgf/mm2。 1 2 .如申請專利範圍第1項之黏著劑組成物，其係相 對於該1〇〇質量份的黏著劑成份，含有0.1〜2 0質量份的 該絕緣粒子。 13.—種電路連結材料，其特徵爲含有申請專利範圍 第1〜12項中任一項之黏著劑組成物，使具有電路電極之 電路構件之間進行黏著’使各電路構件所具有的電路電極 之間進行電連結。 1 4 .如申請專利範圍第1 3項之電路連結材料，其係被 形成爲薄膜狀。 1 5 ·—種電路構件之連結構造’其特徵爲具備於第1 電路基板的主面上形成有第1電路電極之第1電路構件、 及於第2電路基板的主面上形成有第2電路電極之第2電 路構件、及設置於該第1電路基板的主面與該第2電路基 板的主面之間’使該第1電路電極與該第2電路電極對向 配置狀態下進行電連結之電路連結構件；該電路連結構件 爲申請專利範圍第13或14項之電路連結材料的硬化物。 -48- 201114878 16. —種半導體裝置，其特徵爲具備半導體元件、及 搭載該半導體元件之基板、及設置於該半導體元件與該基 板之間，使該半導體元件與該基板進行電連結之半導體元 件連結構件；該半導體元件連結構件爲申請專利範圍第 1〜1 2項中任一項之黏著劑組成物的硬化物。
    -49-
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