KR20030079310A - 리튬 전지용 전해질 및 이를 포함하는 리튬 전지 - Google Patents
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Abstract
Description
전지의 두께(mm) | ||||
화성전 | 화성후 | 90℃에서 4시간 방치후 | 60℃에서 1개월 방치후 | |
실시예 1 | 5.99 | 6.01 | 6.10 | 6.12 |
실시예 2 | 6.01 | 6.02 | 6.07 | 6.10 |
실시예 3 | 6.01 | 6.05 | 6.30 | 6.32 |
실시예 4 | 6.00 | 6.00 | 6.10 | 6.12 |
비교예 1 | 6.02 | 6.52 | 6.70 | 6.90 |
비교예 2 | 6.01 | 6.53 | 6.95 | 7.00 |
비교예 3 | 6.00 | 6.75 | 7.10 | 7.20 |
표준용량(mAh) | 2C 용량(mAh) | 과충전 안전성* | 수명유지율(%) | |
실시예 1 | 960 | 910 | 10L0 | 85 |
실시예 2 | 965 | 905 | 10L0 | 84 |
실시예 3 | 962 | 915 | 10L0 | 82 |
실시예 4 | 970 | 920 | 10L0 | 85 |
비교예 1 | 958 | 910 | 5L4, 5L5 | 82 |
비교예 2 | 930 | 890 | 3L3, 5L4, 2L5 | 81 |
비교예 3 | 920 | 870 | 5L3, 3L4, 2L2 | 70 |
Claims (35)
- 비수성 유기용매; 리튬염; 및 첨가제를 포함하고,상기 첨가제는 a) 하기 화학식 1의 화합물; 및 b) 설폰계 유기화합물, 폴리(에스테르)(메타)아크릴레이트 또는 그 중합체, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 화합물을 포함하고,상기 폴리(에스테르)(메타)아크릴레이트는 세개 이상의 수산기(-OH)를 가지는 (폴리에스테르)폴리올의 수산기(-OH) 중 일부 또는 전부를 (메타)아크릴산 에스테르로 변환시키고, 나머지 일부 수산기의 (메타)아크릴산 에스테르로 치환되지 않은 미반응 수산기(-OH)를 라디칼 반응성이 없는 그룹으로 치환된 중합체인 리튬 전지용 전해질.[화학식 1](상기 식에서 R1은 탄소수 1 내지 10의 알킬기, 탄소수 1 내지 10의 알콕시기 또는 탄소수 6 내지 10의 아릴기이고, X는 할로겐이고, m과 n은 1 내지 6의 정수이고 m+n은 6 이하임.)
- 제1항에 있어서, 상기 화학식 1의 화합물은 3-플루오로아니솔, 3-클로로아니솔, 3-브로모아니솔, 4-플루오로아니솔, 4-클로로아니솔, 4-브로모아니솔, 2,4-디플루오로아니솔, 3,5-디플루오로아니솔, 3-클로로-5-플루오로아니솔 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 화합물인 리튬 전지용 전해질.
- 제1항에 있어서, 상기 설폰계 유기 화합물은 하기 화학식 2 내지 4로 나타내어지는 화합물인 리튬 전지용 전해질.[화학식 2](상기 식에서 R2및 R3는 1차, 2차 또는 3차 알킬기, 알케닐기 또는 아릴기이다.)[화학식 3](상기 식에서 p는 0∼3이다.)[화학식 4].
- 제3항에 있어서, 상기 설폰계 유기화합물은 메틸 설폰, 비닐 설폰, 페닐 설폰, 벤질 설폰, 테트라메틸렌 설폰, 부타디엔 설폰 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나인 리튬 전지용 전해질.
- 제1항에 있어서, 상기 화학식 1의 화합물의 함량은 전해질에 대하여 0.1 내지 50 중량%인 리튬 전지용 전해질.
- 제1항에 있어서, 상기 설폰계 유기화합물의 화합물의 함량은 전해질에 대하여 0.01 내지 10 중량%인 리튬 전지용 전해질.
- 제1항에 있어서, 상기 폴리(에스테르)(메타)아크릴레이트 또는 그 중합체의 함량은 전해질에 대하여 0.1 내지 5 중량%인 리튬 전지용 전해질.
- 제1항에 있어서, 상기 (폴리에스테르)폴리올이 트리알킬올(trialkylol), 글리세롤(grylcerol), 및 에리트리톨(erythritol)로 이루어진 군에서 선택되는 것인 리튬 전지용 전해질.
- 제1항에 있어서, 상기 (메타)아크릴산 에스테르는 -OC(=O)(CH2)nOC(=O)CH=CH2또는 -OC(=O)(CH2)nOC(=O)C(CH3)=CH2(n은 1 내지 20의 정수임)인 리튬 전지용 전해질.
- 제1항에 있어서, 상기 라디칼 반응성이 없는 그룹은 탄소수 1 내지 20의 지방족 탄화수소기, 탄소수 5 내지 20의 방향족 탄화수소기, 탄소수 1 내지 20의 에테르기, 탄소수 1 내지 20의 에스테르기 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 리튬 전지용 전해질.
- 제10항에 있어서, 상기 라디칼 반응성이 없는 그룹은 -OC(=O)(CH2)3CH3, -OC(=O)Ar(여기서, Ar은 비치환된 또는 치환된 방향족 탄화수소기), -OC(=O)(CH2)nO(CH2)nCH3(n은 1 내지 20의 정수임), -O(C=O)(CH2)nOC(=O)(CH2)nCH3(n은 1 내지 20의 정수임), -(C=O)CH=CH2및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 리튬 전지용 전해질.
- 제1항에 있어서, 상기 (메타)크릴산 에스테르와 라디칼 반응성이 없는 그룹의 몰비는 1: 0.01 내지 1: 100인 리튬 전지용 전해질.
- 제1항에 있어서, 상기 전해질이 유기 과산화물을 추가로 포함하는 리튬 전지용 전해질.
- 제13항에 있어서, 상기 유기 과산화물은 폴리(에스테르) (메타)아크릴레이트 100 중량부를 기준으로 하여 0.3 내지 5 중량부로 사용되는 리튬 전지용 전해질.
- 제13항에 있어서, 상기 유기 과산화물은 이소부틸 퍼옥사이드, 라우로일 퍼옥사이드, 벤조일 퍼옥사이드, m-톨루오일 퍼옥사이드(m-toluoyl peroxide), t-부틸 퍼옥시-2-에틸 헥사노에이트, t-부틸 퍼옥시 바이바레이트, t-부틸옥시네오데카네이트, 디이소프로필 퍼옥시 디카보네이트, 디에톡시 퍼옥시 디카보네이트, 비스-(4-t-부틸사이크로헥실)퍼옥시 디카보네이트, 디메톡시 이소프로필 퍼옥시 디카보네이트, 디사이클로헥실퍼옥시 디카보네이트 및 3,3,5-트리메틸헥사노일 퍼옥사이드로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나인 리튬 전지용 전해질.
- 비수성 유기용매; 리튬염; 및 첨가제를 포함하고,상기 첨가제는 a) 하기 화학식 1의 화합물; b) 설폰계 유기화합물, 폴리(에스테르)(메타)아크릴레이트 또는 그 중합체, 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 화합물; 및 c) 유기 과산화물을 포함하고,상기 폴리(에스테르)(메타)아크릴레이트는 세개 이상의 수산기(-OH)를 가지는 (폴리에스테르)폴리올의 수산기(-OH) 중 일부 또는 전부를 (메타)아크릴산 에스테르로 변환시키고, 나머지 일부 수산기의 (메타)아크릴산 에스테르로 치환되지 않은 미반응 수산기(-OH)를 라디칼 반응성이 없는 그룹으로 치환된 중합체인 리튬 전지용 전해질.[화학식 1](상기 식에서 R1은 탄소수 1 내지 10의 알킬기, 탄소수 1 내지 10의 알콕시기 또는 탄소수 6 내지 10의 아릴기이고, X는 할로겐이고, m과 n은 1 내지 6의 정수이고 m+n은 6 이하임.)
- 제16항에 있어서, 상기 유기 과산화물은 폴리(에스테르) (메타)아크릴레이트 100 중량부를 기준으로 하여 0.3 내지 5 중량부로 사용되는 리튬 전지용 전해질.
- 제16항에 있어서, 상기 유기 과산화물은 이소부틸 퍼옥사이드, 라우로일 퍼옥사이드, 벤조일 퍼옥사이드, m-톨루오일 퍼옥사이드(m-toluoyl peroxide), t-부틸 퍼옥시-2-에틸 헥사노에이트, t-부틸 퍼옥시 바이바레이트, t-부틸옥시네오데카네이트, 디이소프로필 퍼옥시 디카보네이트, 디에톡시 퍼옥시 디카보네이트, 비스-(4-t-부틸사이크로헥실)퍼옥시 디카보네이트, 디메톡시 이소프로필 퍼옥시 디카보네이트, 디사이클로헥실퍼옥시 디카보네이트 및 3,3,5-트리메틸헥사노일 퍼옥사이드로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나인 리튬 전지용 전해질.
- 제1항에 있어서, 상기 리튬염은 LiPF6, LiBF4, LiSbF6, LiAsF6, LiClO4, LiCF3SO3, Li(CF3SO2)2N, LiC4F9SO3, LiAlO4, LiAlCl4, LiN(CxF2x+1SO2)(CyF2y+1SO2)(여기서, x 및 y는 자연수임), LiCl, 및 LiI로 이루어진 군에서 선택되는 1 종 또는 2 종 이상인 리튬 전지용 전해질.
- 제19항에 있어서, 상기 리튬염은 0.7 내지 2.0M의 농도로 사용되는 리튬 전지용 전해질.
- 제1항에 있어서, 상기 비수성 유기용매는 카보네이트, 에스테르, 에테르 및 케톤으로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 용매인 리튬 전지용 전해질.
- 제21항에 있어서, 상기 카보네이트는 디메틸 카보네이트(DMC), 디에틸 카보네이트(DEC), 디프로필 카보네이트(DPC), 메틸프로필 카보네이트(MPC), 에틸프로필 카보네이트(EPC), 메틸에틸 카보네이트(MEC) 에틸렌 카보네이트(EC), 프로필렌 카보네이트(PC) 및 부틸렌 카보네이트(BC)로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 용매인 리튬 전지용 전해질.
- 제21항에 있어서, 상기 카보네이트는 환형(cyclic) 카보네이트와 사슬형(chain) 카보네이트의 혼합용매인 리튬 전지용 전해질.
- 제1항에 있어서, 상기 비수성 유기용매는 카보네이트계 용매와 방향족 탄화수소계 유기용매의 혼합용매인 리튬 전지용 전해질.
- 제24항에 있어서, 상기 방향족 탄화수소계 유기용매는 하기 화학식 7의 방향족 화합물인 리튬 전지용 전해질.[화학식 7](상기 식에서 R4는 할로겐 또는 탄소수 1 내지 10의 알킬기이고 q는 0 내지 6의 정수이다.)
- 제24항에 있어서, 상기 방향족 탄화수소계 유기용매는 벤젠, 플루오로벤젠, 톨루엔, 플루오로톨루엔, 트리플루오로톨루엔, 자일렌 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 용매인 리튬 전지용 전해질.
- 제24항에 있어서, 상기 카보네이트계 용매와 방향족 탄화수소계 유기용매는 1:1 내지 30:1의 부피비로 혼합되는 것인 리튬 전지용 전해질.
- 비수성 유기용매; 리튬염; 및 하기 화학식 1의 화합물을 포함하고,상기 비수성 유기용매는 카보네이트계 용매와 방향족 탄화수소계 유기용매의 혼합용매인 리튬 전지용 전해질.[화학식 1](상기 식에서 R1은 탄소수 1 내지 10의 알콕시기이고, X는 할로겐이고, m과 n은 1 내지 6의 정수이고 m+n은 6 이하임.)
- 제28항에 있어서, 상기 방향족 탄화수소계 유기용매는 벤젠, 플루오로벤젠, 톨루엔, 플루오로톨루엔, 트리플루오로톨루엔, 자일렌 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 용매인 리튬 전지용 전해질.
- 리튬염을 함유하는 유기 용매에 a) 하기 화학식 1의 화합물; b) 설폰계 유기화합물, 폴리(에스테르)(메타)아크릴레이트 또는 그 중합체(여기서, 상기 폴리(에스테르)(메타)아크릴레이트는 세개 이상의 수산기(-OH)를 가지는 (폴리에스테르)폴리올의 수산기(-OH) 중 일부 또는 전부를 (메타)아크릴산 에스테르로 변환시키고, 나머지 일부 수산기의 (메타)아크릴산 에스테르로 치환되지 않은 미반응 수산기(-OH)를 라디칼 반응성이 없는 그룹으로 치환된 중합체임), 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 화합물; 및 c) 유기 과산화물을 포함하는 전해질 형성용 조성물을 제조하는 단계; 및상기 전해질 형성용 조성물을 집전체에 함침 내지는 코팅하여 고체 고분자 전해질을 제조하는 단계를 포함하는 리튬 전지용 전해질의 제조방법.
- 제30항에 있어서, 상기 제조방법이 형성된 고체 고분자 전해질을 열처리 또는 UV 조사하여 폴리(에스테르)(메타)아크릴레이트 또는 그 중합체의 중합반응을 실시하는 단계를 추가로 포함하는 리튬 전지용 전해질의 제조방법.
- 제30항에 있어서, 상기 전해질 형성용 조성물이 염기성 촉매를 추가로 포함하는 것인 리튬 전지용 전해질의 제조방법.
- 제30항에 있어서, 상기 열처리는 40 내지 110℃의 온도에서 실시하는 것인 리튬 전지용 전해질의 제조방법.
- 제1항 내지 제29항 중 어느 하나의 항에 따른 전해질을 포함하는 리튬 전지.
- 제30항 내지 제33항 중 어느 하나의 항의 제조방법에 따라 제조된 전해질을 포함하는 리튬 전지.
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