CN101447589B - 锂离子电池非水电解液及含有该电解液的锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种锂离子电池非水电解液，该非水电解液含有锂盐和有机溶剂，还含有氨基多元醇。本发明还提供了一种锂离子电池，该电池包括电极组和非水电解液，所述电极组和非水电解液密封在电池壳体内，所述电极组包括正极、负极及隔膜，其中，所述非水电解液为本发明提供的上述非水电解液。利用本发明提供的锂离子电池非水电解液，特别是本发明提供的锂离子电池，显著地提高了非水电解液的导电能力，并改善了现有的利用含有提高导电能力的添加剂的非水电解液的锂离子电池的循环性能和比容量。
Description
技术领域
本发明涉及一种锂离子电池非水电解液及含有该电解液的锂离子电池。
背景技术
锂离子电池作为新一代绿色环保电池，已日渐成为便携式电源和动力电池的主导。这些领域对锂离子电池的要求主要体现在高电导率、大比容量及长循环寿命等性能上，而锂离子电池电解液的组成是决定这些性能的关键因素之一。
锂离子电池有机电解液一般由电解质锂盐和有机溶剂两部分组成，其中有机溶剂一般都是由两种以上的有机溶剂组成的混合溶剂，在商品化的锂离子电池得到应用的电解质锂盐一般为六氟磷酸锂，有机溶剂主要有EC(碳酸乙烯酯)、PC(碳酸丙烯酯)、DMC(碳酸二甲酯)、DEC(碳酸二乙酯)、EMC(碳酸甲乙酯)等链状和环状碳酸酯。此外，添加剂也是锂离子电池有机电解液的重要组成部分，在锂离子电池有机电解液中添加少量某些物质，就能显著地改善电池的某些性能，如：电解液的电导率和电池的循环效率。目前，对提高电解液导电能力的添加剂的研究主要着眼于提高导电锂盐的溶解和电离同时希望对电池循环性能及比容量能够有显著的促进提高作用。文献中公开了一些能够提高电解液导电能力的添加剂，例如乙酰氨及其衍生物、含氮芳香杂环化合物和氟代硼基化合物(庄全超，武山，刘文元，陆兆达.锂离子蓄电池有机电解液添加剂[J].电源技术，2002，26(5)：393-395.)，然而这些提高电解液导电能力的添加剂对电池的循环性能和比容量的提高作用不显著。
发明内容
为了克服现有的含有提高导电能力的添加剂的锂离子电池非水电解液改善电池循环性能和比容量程度有限的情况，本发明提供了一种能够在显著提高导电能力的情况下，同时也能够显著改善锂离子电池循环性能和比容量的非水电解液，还提供了一种利用该非水电解液的锂离子电池。
本发明提供的锂离子电池非水电解液含有锂盐和有机溶剂，还含有氨基多元醇。
本发明提供的锂离子电池包括电极组和非水电解液，所述电极组和非水电解液密封在电池壳体内，所述电极组包括正极、负极及隔膜，其中，所述非水电解液为本发明提供的上述非水电解液。
利用本发明提供的锂离子电池非水电解液，特别是本发明提供的锂离子电池，显著地提高了非水电解液的导电能力，并改善了现有的利用含有提高导电能力的添加剂的非水电解液的锂离子电池的循环性能和比容量。
具体实施方式
本发明提供了一种锂离子电池非水电解液，该电解液含有锂盐和有机溶剂，其中，该电解液还含有氨基多元醇。所述氨基多元醇可以为任何公知的氨基多元醇，例如碳原子数为3-8，羟基数为3-5的氨基多元醇，其中，优选三羟甲基氨基甲烷(C4H11O3N)、2-氨基-2-羟甲基-1，3-丁二醇(C5H13O3N)、2-氨基-2-羟甲基-1，3，4-丁三醇(C5H13O4N)和2-氨基-2-羟甲基-1，3-戊二醇(C6H15O3N)中的一种或多种。
其中，该电解液还可以含有其它类型的常规添加剂，例如γ-丁内酯(γ-BL)和/或碳酸亚乙烯酯(VC)。
其中，所述有机溶剂可以为任何常规的碳酸酯，优选为包括环状碳酸酯和链状碳酸酯，所述环状碳酸酯例如可以为碳酸乙烯酯(EC)和/或碳酸丙烯酯(PC)；所述链状碳酸酯例如可以选自碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)和碳酸甲乙酯(EMC)中的一种或几种。所述环状碳酸酯与所述链状碳酸酯的体积比可以为1∶1-3。
其中，所述锂盐可以为任何常规的用于锂离子非水电解液的锂盐，例如可以选自高氯酸锂(LiClO4)、六氟磷酸锂(LiPF6)、四氟硼酸锂(LiBF4)、六氟砷酸锂(LiAsF6)、双(草酸基)硼酸锂(LiBOB)、三氟甲烷磺酸锂(LiCF3SO3)、双-(三氟甲磺酰基)亚氨锂(LiN(CF3SO2)2)中的一种或几种。
其中，所述锂盐的浓度可以为0.6-2.0摩尔/升，所述氨基多元醇的浓度可以为0.3-3.0摩尔/升。
本发明提供的电解液可以采用公知的用于制备锂离子电池非水电解液的方法进行制备。例如，将锂盐、有机溶剂和添加剂按照上述含量范围混合搅拌均匀即可。
本发明还提供了一种锂离子电池，该锂离子电池包括电极组和非水电解液，所述电极组和非水电解液密封在电池壳体内，所述电极组包括正极、负极及隔膜，其中，所述非水电解液可以为以上所述本发明的任一种非水电解液。
由于本发明只涉及对现有技术锂离子电池非水电解液的改进，因此对锂离子电池的其它组成和结构没有特别的限制。
例如，所述正极可以是本领域技术人员公知的各种正极，通常包括集电体及涂覆和/或填充在该集电体上的正极材料。所述集电体可以是本领域技术人员所公知的各种集电体，如铝箔、镀镍钢带，本发明选用铝箔作集电体。所述正极材料可以是本领域技术人员所公知的各种正极材料，通常包括正极活性物质、粘合剂和选择性含有的导电剂，所述正极活性物质可以选自锂离子电池常规的正极活性物质，如LixNi1-yCoO2(其中，0.9≤x≤1.1，0≤y≤1.0)、LimMn2-nBnO2(其中，B为过渡金属，0.9≤m≤1.1，0≤n≤1.0)、Li1+aMbMn2-bO4 (其中，-0.1≤a≤0.2，0≤b≤1.0，M为锂、硼、镁、铝、钛、铬、铁、钴、镍、铜、锌、镓、钇、氟、碘、硫元素中的一种或几种)。
本发明所述的正极材料对粘合剂没有特别的限制，可以采用本领域已知的所有可用于锂离子电池的粘合剂。优选所述粘合剂为憎水性粘合剂与亲水性粘合剂的混合物。所述憎水性粘合剂与亲水性粘合剂的比例没有特别的限制，可以根据实际需要确定，例如，亲水性粘合剂与憎水性粘合剂的重量比例可以为0.3∶1-1∶1。所述粘合剂可以以水溶液或乳液形式使用，也可以以固体形式使用，优选以水溶液或乳液形式使用，此时对所述亲水性粘合剂溶液的浓度和所述憎水性粘合剂乳液的浓度没有特别的限制，可以根据所要制备的正极浆料的拉浆涂布的粘度和可操作性的要求对该浓度进行灵活调整，例如所述亲水性粘合剂溶液的浓度可以为0.5-4重量％，所述憎水性粘合剂乳液的浓度可以为10-80重量％。所述憎水性粘合剂可以为聚四氟乙烯、丁苯橡胶或者它们的混合物。所述亲水性粘合剂可以为羟丙基甲基纤维素、羧甲基纤维素钠、羟乙基纤维素、聚乙烯醇或者它们的混合物。所述粘合剂的含量为正极活性物质的0.01-8重量％，优选为1-5重量％。
本发明提供的正极材料还可以选择性地含有现有技术正极材料中通常所含有的导电剂。由于导电剂用于增加电极的导电性，降低电池的内阻，因此本发明优选含有导电剂。所述导电剂的含量和种类为本领域技术人员所公知，例如，以正极材料为基准，导电剂的含量一般为0-15重量％，优选为0-10重量％。所述导电剂可以选自导电碳黑、乙炔黑、镍粉、铜粉和导电石墨中的一种或几种。
负极的组成为本领域技术人员所公知，一般来说，负极可以包括导电基体及涂覆和/或填充在导电基体上的负极材料。所述导电基体为本领域技术人员所公知，例如可以选自铜箔、镀镍钢带、冲孔钢带中的一种或几种。所述负极活性材料为本领域技术人员所公知，它包括负极活性物质和粘合剂，所述负极活性物质可以选自锂离子电池常规的负极活性物质，如天然石墨、人造石墨、石油焦、有机裂解碳、中间相碳微球、碳纤维、锡合金、硅合金中的一种或几种。所述粘合剂可以选自锂离子电池常规的粘合剂，如聚乙烯醇、聚四氟乙烯、羟甲基纤维素(CMC)、丁苯橡胶(SBR)中的一种或几种。一般来说，所述粘合剂的含量为负极活性物质的0.5-8重量％，优选为2-5重量％。
本发明所述用于制备正极浆料和负极浆料的溶剂可以选自常规的溶剂，如可以选自N-甲基吡咯烷酮(NMP)、二甲基甲酰胺(DMF)、二乙基甲酰胺(DEF)、二甲基亚砜(DMSO)、四氢呋喃(THF)以及水和醇类中的一种或几种。溶剂的用量使所述浆料能够涂覆到所述集电体上即可。一般来说，以所述正负极活性物质的重量为基准，所述溶剂的用量为100-150重量％。
所述隔膜具有电绝缘性能和液体保持性能，设置于正极和负极之间，并与正极、负极和电解液一起密封在电池壳中。所述隔膜可以是本领域通用的各种隔膜，比如由本领域人员在公知的各厂家生产的各生产牌号的改性聚乙烯毡、改性聚丙烯毡、超细玻璃纤维毡、维尼纶毡或尼龙毡与可湿性聚烯烃微孔膜经焊接或粘接而成的复合膜。
本发明提供的锂离子电池的制备方法可以为本领域公知的制备锂离子电池的方法，例如包括将所述制备好的正极和负极之间设置隔膜，构成电极组，将该电极组容纳在电池壳中，注入电解液，然后将电池壳密封即可制得锂离子电池。所述正极的制备方法包括在正极集电体上涂覆含有正极活性物质、粘合剂和选择性含有的导电剂的浆料，干燥、辊压、切片后即得正极。所述干燥通常在50-160℃，优选80-150℃下进行。负极的制备方法与正极的制备方法相同，只是用含有负极活性物质和粘合剂的浆料代替含有正极活性物质、粘合剂和导电剂的浆料。
下面通过以下实施例对本发明进行更详细地描述。
实施例1
该实施例用于说明本发明提供的非水电解液。
在室温下，将六氟磷酸锂(LiPF6)和三羟甲基氨基甲烷分别以1摩尔/升和0.5摩尔/升溶解于有机溶剂(由体积比为1∶1的EC和DEC组成)中，制备得到电解液样品D1。
实施例2
该实施例用于说明本发明提供的非水电解液。
在室温下，将六氟磷酸锂(LiPF6)、2-氨基-2-羟甲基-1，3-丁二醇分别以1.5摩尔/升、2.5摩尔/升溶解于有机溶剂(由体积比为1∶1的EC和DEC组成)中，制备得到电解液样品D2。
实施例3
该实施例用于说明本发明提供的非水电解液。
在室温下，将六氟磷酸锂(LiPF6)、三羟甲基氨基甲烷和2-氨基-2-羟甲基-1，3-丁二醇分别以1摩尔/升、0.5摩尔/升和0.5摩尔/升溶解于有机溶剂(由体积比为1∶1∶1的EC、DEC和EMC组成)中，制备得到电解液样品D3。
实施例4
该实施例用于说明本发明提供的非水电解液。
在室温下，将六氟磷酸锂(LiPF6)和2-氨基-2-羟甲基-1，3，4-丁三醇分别以1.5摩尔/升和1摩尔/升溶解于有机溶剂(由体积比为1∶1∶1的PC、DEC和EMC组成)中，制备得到电解液样品D4。
实施例5
该实施例用于说明本发明提供的非水电解液。
在室温下，将六氟磷酸锂(LiPF6)和2-氨基-2-羟甲基-1，3-戊二醇分别以1摩尔/升和1.5摩尔/升溶解于有机溶剂(由体积比为1∶1∶1∶1的EC、DEC、EMC和DMC)中，制备得到电解液样品D5。
对比例1
该对比例用于说明现有的电解液。
在室温下，将六氟磷酸锂(LiPF6)以1摩尔/升溶解于有机溶剂(由体积比为1∶1的EC和DEC组成)中，制备得到电解液样品CD1。
对比例2
该对比例用于说明现有的电解液。
在室温下，将六氟磷酸锂(LiPF6)以1摩尔/升溶解于有机溶剂(由体积比为1∶1∶1的EC、DEC和EMC组成)中，制备得到电解液样品CD2。
对比例3
该对比例用于说明现有的电解液。
在室温下，将六氟磷酸锂(LiPF6)和乙酰氨分别以1摩尔/升和0.5摩尔/升溶解于有机溶剂(由体积比为1∶1的EC和DEC组成)中，制备得到电解液样品CD3。
对比例4
该对比例用于说明现有的电解液。
在室温下，将六氟磷酸锂(LiPF6)和(C6H3F)O2B(C6H3F2)分别以1摩尔/升和0.5摩尔/升溶解于有机溶剂(由体积比为1∶1∶1的EC、DEC和EMC组成)中，制备得到电解液样品CD4。
实施例6-10
实施例6-10用于说明本发明提供的锂离子电池的制备。
将90重量份钴酸锂LiCoO2粉末、6重量份作为粘合剂的PVDF和4重量份作为导电剂的乙炔黑加入到100重量份作为溶剂的N-甲基-2-吡咯烷酮中，搅拌混合均匀，制得涂布所用的正极浆料。将制得的混合浆料采用拉浆的方式均匀涂布在铝箔上，150℃下烘干、辊压、裁切制得尺寸为373×43.5毫米的正极极片，其中含有0.6克活性成分LiCoO2。
将90重量份的MCMB、7重量份的PVDF和3重量份的乙炔黑加入到100重量份作为溶剂的N-甲基-2-吡咯烷酮中，搅拌混合均匀，制得涂布所用的负极浆料。将制得的混合浆料采用拉浆的方式均匀涂布在铜箔上，150℃下烘干、辊压、裁切制得尺寸为373×43.5毫米的负极极片。
将正极极片、隔膜(聚丙烯膜)和负极极片依次叠层并卷绕好纳入方形钢壳体中，分别注入3.5克实施例1-5制备的电解液D1-D5，制得锂离子电池B1-B5。
对比例5-8
对比例5-8用于说明现有技术的锂离子电池的制备。
按照与实施例6-10相同的方法，分别制得锂离子电池CB1-CB4，不同的是，注入的电解液分别为对比例1-4制备的电解液。
电解液电导率测试
采用电导仪(采用铂黑电极，用0.01mol/L的KCl溶液校正电池常数)分别测定室温(25℃)下电解液D1-D5以及CD1-CD4的电导率，结果如表1所示；
表1
| 电解液 | D1 | D2 | D3 | D4 | D5 | CD1 | CD2 | CD3 | CD4 |
| 电导率ms/cm(25℃) | 9.892 | 11.122 | 10.013 | 10.517 | 10.723 | 8.230 | 8.572 | 9.742 | 9.885 |
锂离子电池性能测试
使用BS-9300R二次电池性能检测装置对电池A1进行测试，测试环境为25℃、相对湿度30％，测定方法如下：
先将电池B1-B5和CB1-CB4进行室温化成(以小电流4mA充放电循环3次)，然后进行0.2C充放电循环，充放电截止电压均为4.2-3V。测得各锂离子电池室温循环性能和正极比容量，结果如表2所示。
比容量＝首次放电容量/实际敷LiCoO2料
容量保持率＝(第100次循环放电容量/首次放电容量)×100％
表2
| 电池 | 首次放电容量(mAh) | 正极比容量(mAh/g) | 100循环放电容量(mAh) | 容量保持率(％) |
| B1 | 78.42 | 130.70 | 74.29 | 94.74％ |
| B2 | 80.06 | 133.43 | 76.47 | 95.52％ |
| B3 | 78.76 | 131.27 | 74.53 | 94.63％ |
| B4 | 79.64 | 132.73 | 76.02 | 95.46％ |
| B5 | 79.81 | 133.02 | 76.22 | 95.50％ |
| CB1 | 76.23 | 127.05 | 69.28 | 90.89％ |
| CB2 | 76.11 | 126.85 | 68.90 | 90.53％ |
| CB3 | 76.93 | 128.22 | 70.02 | 91.34％ |
| CB4 | 76.98 | 128.30 | 70.22 | 91.23％ |
由表1可知，相对于现有技术制备的电解液CD1-CD4，本发明提供的电解液D1-D5的电导率较高；由表2可知，相对于利用已有技术制得的电池CB1-CB4，利用本发明提供的非水电解液D1-D5制得的电池B1-B5明显地改善了电池的循环性能和正极比容量。
Claims (7)
1.一种锂离子电池非水电解液，该电解液含有锂盐和有机溶剂，其特征在于：该电解液还含有氨基多元醇，所述氨基多元醇的碳原子数为3-8，羟基数为3-5。
2.根据权利要求1所述的电解液，其中，所述氨基多元醇为三羟甲基氨基甲烷、2-氨基-2-羟甲基-1，3-丁二醇、2-氨基-2-羟甲基-1，3，4-丁三醇和2-氨基-2-羟甲基-1，3-戊二醇中的一种或多种。
3.根据权利要求1所述的电解液，其中，所述有机溶剂包括环状碳酸酯和链状碳酸酯，所述环状碳酸酯为碳酸乙烯酯和/或碳酸丙烯酯；所述链状碳酸酯选自碳酸二甲酯、碳酸二乙酯和碳酸甲乙酯中的一种或几种。
4.根据权利要求3所述的电解液，其中，所述环状碳酸酯与所述链状碳酸酯的体积比为1∶1-3。
5.根据权利要求1所述的电解液，其中，所述锂盐选自高氯酸锂、六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、六氟砷酸锂、双(草酸基)硼酸锂、三氟甲烷磺酸锂和双-(三氟甲磺酰基)亚氨锂中的一种或几种。
6.根据权利要求1所述的电解液，其中，所述锂盐的浓度为0.6-2.0摩尔/升，所述氨基多元醇的浓度为0.3-3.0摩尔/升。
7.一种锂离子电池，该锂离子电池包括电极组和非水电解液，所述电极组和非水电解液密封在电池壳体内，所述电极组包括正极、负极及隔膜，其特征在于，所述非水电解液为权利要求1-6中任意一项所述的电解液。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| C14 | Grant of patent or utility model | ||
| GR01 | Patent grant |