JPH11329496A - 非水電解液および非水電解液二次電池 - Google Patents
非水電解液および非水電解液二次電池Info
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- JPH11329496A JPH11329496A JP11066663A JP6666399A JPH11329496A JP H11329496 A JPH11329496 A JP H11329496A JP 11066663 A JP11066663 A JP 11066663A JP 6666399 A JP6666399 A JP 6666399A JP H11329496 A JPH11329496 A JP H11329496A
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Abstract
素含有芳香族化合物を含む非水溶媒と、電解質とからな
ることを特徴とする非水電解液。前記フッ素含有芳香族
化合物は、下記一般式[1]で表される少なくとも一種
の化合物である。 【化1】 (式中、Xは、炭素数1〜10の炭化水素基、または酸
素原子,硫黄原子,窒素原子、リン原子およびフッ素原子
から選ばれる少なくとも1種と炭素原子とを含む基を示
し、nは1〜5の整数であり、mは0〜3の整数であ
り、m+n≦6である。)
Description
を含む非水電解液に関し、さらに詳しくは、安全性に優
れ、かつ充放電特性に優れた非水電解液二次電池を提供
しうる非水電解液に関する。
含む非水電解液二次電池に関する。
反応を利用した二次電池が盛んに研究されている。特に
リチウムイオンのドープ・脱ドープが可能な炭素材料を
負極に使用し、リチウムと金属との複合酸化物を正極に
使用した電池は、リチウムイオン電池と呼ばれ、小型
で、軽量であり、かつエネルギー密度が高いため、急速
に利用分野が拡大している。ところで、カメラ一体型V
TR、携帯電話、ラップトップコンピュータ等の新しい
ポータブル電子機器が次々出現する中、このようなポー
タブル電子機器のさらなる機能向上を達成するため、リ
チウムイオン電池には、エネルギー密度を高めたり、放
電電流を大きくするなどの性能向上が望まれている。
正極と負極との間のリチウムイオンのやり取りを行うた
めに、非水電解液が用いられている。リチウムイオン電
池は、電極の電位が高いため、水を溶媒とするもので
は、加水分解してしまうため、通常、非水溶媒に、アル
カリ金属塩を溶解したものが使用されている。
しやすく、かつ電気分解しにくい極性非プロトン性の有
機溶媒が使用されており、代表的なものとして、エチレ
ンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカ
ーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカー
ボネートなどのカーボネート類、γ−ブチロラクトン、
ぎ酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸メチルなどのエ
ステル類、ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、ジ
オキソランなどのエーテル類などが挙げられる。また溶
解されるアルカリ金属塩としては、LiPF6、LiB
F4、LiN(CF3SO2)2、LiClO4、LiCF3SO3
などのリチウム塩が挙げられる。
池の放電性能を向上させるため、導電性が高く、粘度が
低いことが望まれる。また、充放電を繰り返すことによ
って、電池性能が劣化しないように、正極・負極に対し
て、化学的かつ電気化学的に安定であることが望まれて
いる。
性であるため、電池から非水電解液が漏液したときに、
着火爆発したり、燃焼したりすることも想定され、非水
電解液の安全性の向上も望まれている。
のリン酸エステルを添加するもの(特開平8-22839 号公
報参照)、ハロゲン化合物を使用するもの(特開昭63-2
48072号公報参照)などが提案されている。ハロゲン化
合物のうち、とくにフッ素化合物は、電気化学的安定性
が高く、かつ引火点が高いなどの性質を有している。
内部でショートしたり、過充電によって電解液が電気分
解したり、あるいは外部からの高温に晒されたりしたと
きに、電池に貯えられたエネルギーが熱として放出さ
れ、いわゆる熱暴走が起こる場合がある。このため、市
販の電池では、過充電防止、過電流防止、内部温度上昇
時のセパレータによるシャットダウンなどの対策が充分
に図られているが、非水電解液にも、さらに安全性を向
上させることが望まれている。
原因で、電極と電解液との化学反応が開始する温度に上
昇し、この化学反応の発熱速度が、電池の放熱速度を上
まったときに、発熱による温度上昇がとまらなくなり、
熱暴走にいたるということが知られている。このような
熱暴走を起こりにくくするには、電解液と電極との発熱
速度を低下させることが有効な対策となる。
上記課題を達成するべく、鋭意検討したところ、特定の
フッ素含有芳香族化合物を含む非水溶媒を使用すること
で、発熱速度を大きくする原因の1つであった正極と電
解液との反応速度が小さい電解液が得られることを見出
し、本発明を完成するに至った。
問題点を解決しようとするものであって、安全性に優れ
た非水電解液および該非水電解液を含む非水電解液二次
電池を提供することを目的としている。
および芳香族環を有するフッ素含有芳香族化合物を含む
非水溶媒と、電解質とからなることを特徴としている。
式[1]で表される少なくとも一種の化合物であること
が好ましい。
基、または酸素原子,硫黄原子,窒素原子、リン原子およ
びフッ素原子から選ばれる少なくとも1種と炭素原子と
を含む基を示し、nは1〜5の整数であり、mは0〜3
の整数であり、m+n≦6である。) また、前記非水溶媒は、環状カーボネートおよび/また
は鎖状カーボネートを含んでいることが好ましく、環状
カーボネートは、炭素数が2〜5のアルキレン基を含む
カーボネート化合物であり、鎖状カーボネートは、炭素
数が1〜5の炭化水素基を含むカーボネート化合物であ
ることが好ましい。
O2R1、
も異なっていてもよく、炭素数1〜6のパーフルオロア
ルキル基である)から選ばれる少なくとも1種であるこ
とが好ましい。
非水電解液と、負極活物質として金属リチウム、リチウ
ム含有合金、リチウムイオンのドープ・脱ドープが可能
な炭素材料、リチウムイオンのドープ・脱ドープが可能
な酸化スズ、リチウムイオンのドープ・脱ドープが可能
なシリコン、リチウムイオンのドープ・脱ドープが可能
な酸化チタンのいずれかを含む負極と、正極活物質とし
て、リチウムと遷移金属との複合酸化物を含む正極とか
らなる。
よび非水電解液二次電池について具体的に説明する。
は、フッ素含有芳香族化合物を含む非水溶媒と、電解質
とからなる。
説明する。フッ素含有芳香族化合物 本発明では、フッ素含有芳香族化合物としては、下記一
般式[1]で表される化合物が好ましく使用される。
基、または酸素原子,硫黄原子,窒素原子、リン原子およ
びフッ素原子から選ばれる少なくとも1種と炭素原子と
を含む基を示し、nは1〜5の整数であり、mは0〜3
の整数であり、m+n≦6である。) 上記一般式[1]で表されるフッ素含有芳香族化合物の
うち、特にnが1〜5の整数であり、mが0である化合
物が好適である。また、フッ素含有芳香族化合物とし
て、Xが炭素数1〜4のフッ素置換アルキル基であり、
mが1〜3の整数、nが1〜5の整数であり、m+n≦
6である化合物も好適である。さらにまた、フッ素含有
芳香族化合物として、Xがカルボニル基を含む炭素数2
〜10の有機基であり、mが1〜3の整数、nが1〜5
の整数であり、m+n≦6である化合物も好適である。
一般式[1]で表されるフッ素含有芳香族化合物として
は、以下に示す化合物が挙げられる。
物中のフッ素原子数は、少なくとも1以上であればよ
く、フッ素原子置換数が多くなると、後述する環状カー
ボネート、鎖状カーボネートなどの非水溶媒との相溶性
が悪くなることがある。
理的に安全で、熱分解されにくく、難燃性で電気化学的
な酸化・還元を受けにくいという特性を有している。非水溶媒 上記フッ素含有芳香族化合物単独で、非水電解液用の非
水溶媒として使用することもできるが、本発明に係る非
水電解液では、上記フッ素含有芳香族化合物と環状カー
ボネートおよび/または鎖状カーボネートとを含む非水
溶媒を使用することが好ましい。 [環状カーボネート]環状カーボネートとしては、たと
えば下記一般式[2]で表されるカーボネート類が挙げ
られる。
異なっていてもよく、水素原子、直鎖状,分枝状,環状の
アルキル基、または水素の一部または全部を塩素または
臭素の少なくとも1種で置換したハロゲン置換アルキル
基を示す。直鎖状アルキル基としては、メチル基、エチ
ル基、プロピル基、ブチル基を挙げることができる。分
枝状アルキル基としては、イソプロピル基、イソブチル
基、sec-ブチル基、tert-ブチル基などが挙げられる。
環状アルキル基としては、シクロプロピル基、シクロブ
チル基などが挙げられる。
[2]で表される5員環化合物のみならず6員環化合物
であってもよい。このような環状カーボネートとして、
具体的には、エチレンカーボネート、プロピレンカーボ
ネート、1,2-ブチレンカーボネート、2,3-ブチレンカー
ボネート、1,3-プロピレンカーボネート、1,3-ブチレン
カーボネート、2,4-ペンチレンカーボネート、1,3-ペン
チレンカーボネート、ビニレンカーボネートなどが挙げ
られる。
メチル基が水素の一部または全部を塩素または臭素の少
なくとも1種で置換したハロゲン置換環状カーボネート
を用いることができる。
素数が2〜5のアルキレン基を含むものが好ましく、特
に、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネートが
好ましい。
混合して使用することもできる。 [鎖状カーボネート]鎖状カーボネートとしては、下記
一般式[3]で表されるカーボネート類が挙げられる。
ていても良く、直鎖状、分枝状、環状のアルキル基、ま
たは水素の一部または全部をフッ素、塩素、臭素の少な
くとも1種で置換したハロゲン置換アルキル基である。
具体的には、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネ
ート、ジn-プロピルカーボネート、ジブチルカーボネー
ト、ジイソプロピルカーボネート、メチルエチルカーボ
ネートなどが挙げられる。
明では、炭素数が1〜5の炭化水素基を含む鎖状カーボ
ネートが好ましく、とくにジメチルカーボネート、メチ
ルエチルカーボネート、ジエチルカーボネートが好まし
い。 [溶媒組成]前記フッ素含有芳香族化合物は、非水溶媒
中に、0.1 〜100重量%、さらに好ましくは1〜90重量
%、最も好ましくは40〜80重量%の量で含まれているこ
とが望ましい。
は鎖状カーボネートは、非水溶媒中に0〜99.9重量%、
さらに好ましくは10〜99重量%、最も好ましくは20〜60
重量%の量で含まれていることが望ましい。
有芳香族化合物が含まれていると、正極と電解液との反
応性が低くなり、電池の安全性を向上させることができ
る。上記のような溶媒組成の非水溶媒を含む非水電解液
は、充電状態にある正極と混合したときの最大発熱速度
が、フッ素含有芳香族化合物を含んでいない非水電解液
と比べて、約1/10以下に低下する。
では、正極と非水電解液との反応)における、最大の発
熱速度を表し、同条件で最大発熱速度を測定した場合、
最大発熱速度が小さいものは温度上昇が緩やかで安全で
ある。これに対し、最大発熱速度が大きいものは、温度
上昇が急激であり、たとえば充分な冷却設備が備えてい
ないと、発熱速度が吸熱速度を上回り、反応物質が熱暴
走するという危険性を含んでいる。
ティングカロリーメータ(以後、ARCと称す)を用い
て、測定される。なおARCは、反応性化学物質の危険
性を評価する手法の1つである(Thermochimica Acta,3
7(1980),1-30)。ARCは、反応性物質を徐々に昇温
し、反応性物質から発生する反応熱を検知すると、周囲
の温度を反応性物質の温度上昇と一致させて上昇させ、
反応性物質を擬断熱状態におくものであり、これによっ
て、反応性物質の自己発熱分解が忠実に再現される。 [他の溶媒]本発明に係る非水電解液では、非水溶媒と
して、上記以外の他の溶媒を含んでいてもよく、他の溶
媒としては、γ-ブチロラクトン、γ-バレロラクトン、
3-メチル-γ-ブチロラクトン、2-メチル-γ-ブチロラク
トンなどの環状エステル、蟻酸メチル、蟻酸エチル、酢
酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、プロピオン酸メ
チル、酪酸メチル、吉草酸メチルなどの鎖状エステル、
1,4-ジオキサン、1,3-ジオキソラン、テトラヒドロフラ
ン、2-メチルテトラヒドロフラン、3-メチル-1,3-ジオ
キソラン、2-メチル-1,3-ジオキソランなどの環状エー
テル、1,2-ジメトキシエタン、1,2-ジエトキシエタン、
ジエチルエーテル、ジメチルエーテル、メチルエチルエ
ーテル、ジプロピルエーテルなどの鎖状エーテル、スル
ホランなどのような含イオウ化合物を挙げることができ
る。
合して使用することができる。電解質本発明で使用され
る電解質としては、通常、非水電解液用電解質として使
用されているものであれば、特に限定されることなく使
用することができる。具体的には、LiPF6、LiB
F4、LiClO4、LiAsF6、LiAlCl6、Li2Si
F6、LiOSO2R1、
も異なっていてもよく、炭素数1〜6のパーフルオロア
ルキル基である)などのリチウム塩、およびこれらのリ
チウムがアルカリ金属に置換されたアルカリ金属塩など
が挙げられる。これらは、1種または2種以上混合して
使用することができる。
F4、LiOSO2R1、
0.1〜3.0モル/リットル、好ましくは0.5〜2.0
モル/リットルの濃度で、非水電解液中に含まれている
ことが望ましい。
と、負極活物質として金属リチウム、リチウム含有合
金、リチウムイオンのドープ・脱ドープが可能な炭素材
料、リチウムイオンのドープ・脱ドープが可能な酸化ス
ズ、リチウムイオンのドープ・脱ドープが可能なシリコ
ン、リチウムイオンのドープ・脱ドープが可能な酸化チ
タンのいずれかを含む負極と、正極活物質として、リチ
ウムと遷移金属との複合酸化物を含む正極とから構成さ
れる。
ば円筒型非水電解液二次電池に適用できる。円筒型非水
電解液二次電池は、図1に示すように負極集電体9に負
極活物質を塗布してなる負極1と、正極集電体10に正
極活物質を塗布してなる正極2とを、非水電解液を注入
されたセパレータ3を介して巻回し、巻回体の上下に絶
縁板4を載置した状態で電池缶5に収納してなるもので
ある。電池缶5には、電池蓋7が封口ガスケット6を介
してかしめることにより取り付けられ、それぞれ負極リ
ード11および正極リード12を介して負極1あるいは
正極2と電気的に接続され、電池の負極あるいは正極と
して機能するように構成されている。なおセパレータは
多孔性の膜である。
断用薄板8を介して電池蓋7との電気的接続が図られて
いてもよい。このような電池では、電池内部の圧力が上
昇すると、電流遮断用薄板8が押し上げられ変形し、正
極リード12が上記薄板8と溶接された部分を残して切
断され、電流が遮断される。
しては、金属リチウム、リチウム合金、リチウムイオン
をドープ・脱ドープすることが可能な炭素材料のいずれ
を用いることができる。これらのうちで、リチウムイオ
ンをドープ・脱ドープすることが可能な炭素材料を用い
ることが好ましい。このような炭素材料としてはグラフ
ァイトでも非晶質炭素でもよく、活性炭、炭素繊維、カ
ーボンブラック、メソカーボンマイクロビーズ等あらゆ
る炭素材料を用いることができる。
は、LiCoO2、LiMnO2、LiMn2O4、LiNiO2、
LiNixCo(1-x)O2等のリチウムと遷移金属とからなる
複合酸化物、V2O5などを用いることができる。
電解液として以上説明した非水電解液を含むものであ
り、電池の形状および形態等は前記図1に限定されず、
コイン型、あるいは角型などであってもよい。
芳香族化合物を含み、かつ特定の溶媒組成の非水溶媒を
使用しているので、正極との反応による発熱速度が低
く、安全性に優れている。またこのような非水電解液
は、伝導性が実用レベルにあり、しかも電解質の分離す
ることなどがない。
二次電池用の電解質として好適に使用することができ
る。
に具体的に説明するが、本発明は、これら実施例により
何等限定されるものではない。
MC)と下記一般式で表されるフッ素含有芳香族化合物と
を、プロピレンカーボネート:ジメチルカーボネート:
フッ素含有芳香族化合物(モル比)=15:15:70
となるように混合した非水溶媒に、LiPF6を1モル/
リットルとなるように溶解して非水電解液を調製した。
とグラファイトとを、91:3:6の重量比となるよう
に混合し、NMPでスラリー状としたものアルミ箔に塗
布し、乾燥したのちプレスして正極を作製した。こうし
て得られた正極と、Li負極と、プロピレンカーボネー
トとジメチルカーボネートとが体積比1:1で混合され
た溶媒にLiPF6を1モル/リットルとなるように溶
解した充電用非水電解液(プロピレンカーボネートとジ
メチルカーボネートとが体積比1:1で混合された溶媒
にLiPF6を1モル/リットルとなるように溶解した
もの)を使用して、4.4Vで定電圧充電を行った。充
電したのち、2時間経ったときの電位は4.38Vであ
った。この電極を、充分に洗浄・乾燥し、ジメチルカー
ボネートを除去した。この電極を2mm角程度に裁断し
て、最大発熱速度測定用正極を作製した。
と最大発熱速度測定用正極1.00gとを混合し、測定
サンプルを作製した。
TM(Accelerating Rate Calorimeter)を使用して、定法
によって行った。測定温度範囲は、40〜350℃とし
た。なお、発熱速度とは、単位時間あたりのサンプルの
自己温度上昇分を表し、最大発熱速度とは測定期間中の
発熱速度の最大値である。
有芳香族化合物を表1に示すものにした以外は、実施例
1と同様に非水電解液を調製し、最大発熱速度を測定し
た。
香族化合物を表1に示すものにした以外は、実施例1と
同様に非水電解液を調製し、最大発熱速度を測定した。
す概略断面図である。
Claims (6)
- 【請求項1】フッ素原子および芳香族環を有するフッ素
含有芳香族化合物を含む非水溶媒と、電解質とからなる
ことを特徴とする非水電解液。 - 【請求項2】前記フッ素含有芳香族化合物が、下記一般
式[1]で表される少なくとも一種の化合物であること
を特徴とする請求項1に記載の非水電解液。 【化1】 (式中、Xは、炭素数1〜10の炭化水素基、または酸
素原子,硫黄原子,窒素原子、リン原子およびフッ素原子
から選ばれる少なくとも1種と炭素原子とを含む基を示
し、nは1〜5の整数であり、mは0〜3の整数であ
り、m+n≦6である。) - 【請求項3】前記非水溶媒が、環状カーボネートおよび
/または鎖状カーボネートを含むことを特徴とする請求
項1または2に記載の非水電解液。 - 【請求項4】環状カーボネートが、炭素数が2〜5のア
ルキレン基を含むカーボネート化合物であり、 鎖状カーボネートが、炭素数が1〜5の炭化水素基を含
むカーボネート化合物であることを特徴とする請求項3
に記載の非水電解液。 - 【請求項5】電解質が、LiPF6、LiBF4、LiOS
O2R1、 【化2】 (式中、R1〜R8は、互いに同一であっても異なってい
てもよく、炭素数1〜6のパーフルオロアルキル基であ
る)から選ばれる少なくとも1種であることを特徴とす
る請求項1〜4のいずれかに記載の非水電解液。 - 【請求項6】請求項1〜5のいずれかに記載の非水電解
液と、 負極活物質として金属リチウム、リチウム含有合金、リ
チウムイオンのドープ・脱ドープが可能な炭素材料、リ
チウムイオンのドープ・脱ドープが可能な酸化スズ、リ
チウムイオンのドープ・脱ドープが可能なシリコン、リ
チウムイオンのドープ・脱ドープが可能な酸化チタンの
いずれかを含む負極と、 正極活物質として、リチウムと遷移金属との複合酸化物
を含む正極とからなる非水電解液二次電池。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP11066663A JPH11329496A (ja) | 1998-03-12 | 1999-03-12 | 非水電解液および非水電解液二次電池 |
Applications Claiming Priority (3)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP6095198 | 1998-03-12 | ||
JP10-60951 | 1998-03-12 | ||
JP11066663A JPH11329496A (ja) | 1998-03-12 | 1999-03-12 | 非水電解液および非水電解液二次電池 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH11329496A true JPH11329496A (ja) | 1999-11-30 |
Family
ID=26402007
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP11066663A Pending JPH11329496A (ja) | 1998-03-12 | 1999-03-12 | 非水電解液および非水電解液二次電池 |
Country Status (1)
Country | Link |
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