JP7144849B2 - 炭素系酸化物及び還元型炭素系酸化物の大規模な製造 - Google Patents
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関連出願の相互参照
本出願は、２０１６年６月２４日出願の米国仮出願第６２／３５４，４３９号、及び２０１７年５月２３日出願の米国仮出願第６２／５１０，０２１号の優先権を主張する、２０１７年６月２２日出願の米国特許出願第１５／６３０，７５８号の優先権を主張し、これらの出願は参照により本明細書に援用される。
本出願は、２０１６年６月２４日出願の米国仮出願第６２／３５４，４３９号、及び２０１７年５月２３日出願の米国仮出願第６２／５１０，０２１号の優先権を主張する、２０１７年６月２２日出願の米国特許出願第１５／６３０，７５８号の優先権を主張し、これらの出願は参照により本明細書に援用される。
本明細書では、性能が向上し且つ生産速度の高い炭素系酸化物（ＣＢＯ）材料及び還元型炭素系酸化物（ｒＣＢＯ）材料、製造プロセス、ならびにデバイスが提供される。いくつかの実施形態において、本開示は材料ならびにＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料の合成方法を提供する。かかる方法によって、現行の合成方法の欠点が回避され、容易で生産速度が高いＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料の製造が容易になる。
ＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料は、いくつかの工業用途に用いるための種々の製品中に採用されている。化学的還元はＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料を大規模に合成する最も実施可能な方法である場合があるが、現行の化学的還元方法の生産速度及び安全性では、経済的な、生産速度の高いＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料の製造ができない。したがって、安全で生産速度の高いＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料の製造手段に対する特定の満たされていないニーズが存在する。
本開示は、性能が向上した炭素系酸化物（ＣＢＯ）材料及び還元型炭素系酸化物（ｒＣＢＯ）材料、製造プロセス、ならびにデバイスを提供する。本開示は、材料ならびにＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料の合成方法を提供する。かかる方法によって、現行の合成方法の欠点が回避され、容易で生産速度が高いＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料の製造が容易になる。本明細書に記載の主題の特徴によって、低温プロセスによる、高い生産速度のＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料の製造方法が提供され、上記ＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料は、インクジェット印刷、スクリーン印刷、プリント回路基板、無線自動識別チップ、スマートファブリック、導電性コーティング、グラビア印刷、フレキソ印刷、電池、スーパーキャパシタ、電極、電磁干渉遮蔽、プリントトランジスタ、メモリ、センサ、大面積ヒータ、電子機器、及びエネルギー貯蔵システムを含む、但しこれらに限定されない用途に適した高い純度を示す。
本開示は、（例えば、大規模な）ＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料を含む材料、ならびにＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料の製造方法に関する。いくつかの実施形態において、本ＣＢＯ材料は酸化黒鉛（ＧＯ）または酸化グラフェンを含む。いくつかの実施形態において、本ｒＣＢＯ材料は還元型酸化黒鉛（ｒＧＯ）または還元型酸化グラフェンを含む。本明細書ではこれらのプロセスまたは方法は、主として酸化黒鉛及び還元型酸化黒鉛の文脈で記載されている場合があるが、本方法は、任意のＣＢＯ及び／もしくはｒＣＢＯの製造または合成に用いてもよくまたは適合させてもよい。
いくつかの実施形態において、上記黒鉛原料の特性（複数可）（例えば、物理的及び化学的特性）は、上記酸化黒鉛の種類または品質に影響を与える場合がある。いくつかの実施形態において、黒鉛原料は、種々のグレードまたは純度（例えば、重量百分率表記の黒鉛炭素（Ｃｇ）として測定された炭素含有率）、種類（例えば、土状黒鉛（例えば６０％～８５％の炭素）、鱗状黒鉛（例えば８５％を超える炭素）、または塊状黒鉛（例えば９０％を超える炭素））、大きさ（例えばメッシュサイズ）、形状（例えば、大鱗状黒鉛、中鱗状黒鉛、黒鉛粉末、または球状黒鉛）、及び起源（例えば、合成品または天然鱗状黒鉛などの天然品）を含んでいてもよい。例えば、上記黒鉛のメッシュサイズは得られる酸化黒鉛に影響を与える場合がある。メッシュサイズは他の寸法（例えばミクロン）で表した大きさに変換してもよい。黒鉛原料の他の例は本明細書の他所に記載される。
いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準のグレード（ｇｒａｄｅ）は約１％～約１００％である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準のグレードは少なくとも約１％である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準のグレードは最大で約１００％である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準のグレードは、約１％～約５％、約１％～約１０％、約１％～約２０％、約１％～約３０％、約１％～約４０％、約１％～約５０％、約１％～約６０％、約１％～約７０％、約１％～約８０％、約１％～約９０％、約１％～約１００％、約５％～約１０％、約５％～約２０％、約５％～約３０％、約５％～約４０％、約５％～約５０％、約５％～約６０％、約５％～約７０％、約５％～約８０％、約５％～約９０％、約５％～約１００％、約１０％～約２０％、約１０％～約３０％、約１０％～約４０％、約１０％～約５０％、約１０％～約６０％、約１０％～約７０％、約１０％～約８０％、約１０％～約９０％、約１０％～約１００％、約２０％～約３０％、約２０％～約４０％、約２０％～約５０％、約２０％～約６０％、約２０％～約７０％、約２０％～約８０％、約２０％～約９０％、約２０％～約１００％、約３０％～約４０％、約３０％～約５０％、約３０％～約６０％、約３０％～約７０％、約３０％～約８０％、約３０％～約９０％、約３０％～約１００％、約４０％～約５０％、約４０％～約６０％、約４０％～約７０％、約４０％～約８０％、約４０％～約９０％、約４０％～約１００％、約５０％～約６０％、約５０％～約７０％、約５０％～約８０％、約５０％～約９０％、約５０％～約１００％、約６０％～約７０％、約６０％～約８０％、約６０％～約９０％、約６０％～約１００％、約７０％～約８０％、約７０％～約９０％、約７０％～約１００％、約８０％～約９０％、約８０％～約１００％、または約９０％～約１００％である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準のグレードは、約１％、約５％、約１０％、約２０％、約３０％、約４０％、約５０％、約６０％、約７０％、約８０％、約９０％、または約１００％である。
いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準の炭素含有率は約１％～約１００％である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準の炭素含有率は少なくとも約１％である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準の炭素含有率は最大で約１００％である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準の炭素含有率は、約１％～約５％、約１％～約１０％、約１％～約２０％、約１％～約３０％、約１％～約４０％、約１％～約５０％、約１％～約６０％、約１％～約７０％、約１％～約８０％、約１％～約９０％、約１％～約１００％、約５％～約１０％、約５％～約２０％、約５％～約３０％、約５％～約４０％、約５％～約５０％、約５％～約６０％、約５％～約７０％、約５％～約８０％、約５％～約９０％、約５％～約１００％、約１０％～約２０％、約１０％～約３０％、約１０％～約４０％、約１０％～約５０％、約１０％～約６０％、約１０％～約７０％、約１０％～約８０％、約１０％～約９０％、約１０％～約１００％、約２０％～約３０％、約２０％～約４０％、約２０％～約５０％、約２０％～約６０％、約２０％～約７０％、約２０％～約８０％、約２０％～約９０％、約２０％～約１００％、約３０％～約４０％、約３０％～約５０％、約３０％～約６０％、約３０％～約７０％、約３０％～約８０％、約３０％～約９０％、約３０％～約１００％、約４０％～約５０％、約４０％～約６０％、約４０％～約７０％、約４０％～約８０％、約４０％～約９０％、約４０％～約１００％、約５０％～約６０％、約５０％～約７０％、約５０％～約８０％、約５０％～約９０％、約５０％～約１００％、約６０％～約７０％、約６０％～約８０％、約６０％～約９０％、約６０％～約１００％、約７０％～約８０％、約７０％～約９０％、約７０％～約１００％、約８０％～約９０％、約８０％～約１００％、または約９０％～約１００％である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準の炭素含有率は、約１％、約５％、約１０％、約２０％、約３０％、約４０％、約５０％、約６０％、約７０％、約８０％、約９０％、または約１００％である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛のグレードまたは炭素含有率は、（例えば重量基準で）約１００％未満、９９％未満、９８％未満、９７％未満、９６％未満、９５％未満、９４％未満、９３％未満、９２％未満、９１％未満、９０％未満、８５％未満、８０％未満、７０％未満、６０％未満、５０％未満、４０％未満、３０％未満、２０％未満、１５％未満、１０％未満、５％未満、２％未満、または１％未満である。
いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準のメッシュサイズは約３０～約５００である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準のメッシュサイズは少なくとも約３０である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準のメッシュサイズは最大で約５００である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準のメッシュサイズは、約３０～約５０、約３０～約７５、約３０～約１００、約３０～約１５０、約３０～約２００、約３０～約２５０、約３０～約３００、約３０～約３５０、約３０～約４００、約３０～約４５０、約３０～約５００、約５０～約７５、約５０～約１００、約５０～約１５０、約５０～約２００、約５０～約２５０、約５０～約３００、約５０～約３５０、約５０～約４００、約５０～約４５０、約５０～約５００、約７５～約１００、約７５～約１５０、約７５～約２００、約７５～約２５０、約７５～約３００、約７５～約３５０、約７５～約４００、約７５～約４５０、約７５～約５００、約１００～約１５０、約１００～約２００、約１００～約２５０、約１００～約３００、約１００～約３５０、約１００～約４００、約１００～約４５０、約１００～約５００、約１５０～約２００、約１５０～約２５０、約１５０～約３００、約１５０～約３５０、約１５０～約４００、約１５０～約４５０、約１５０～約５００、約２００～約２５０、約２００～約３００、約２００～約３５０、約２００～約４００、約２００～約４５０、約２００～約５００、約２５０～約３００、約２５０～約３５０、約２５０～約４００、約２５０～約４５０、約２５０～約５００、約３００～約３５０、約３００～約４００、約３００～約４５０、約３００～約５００、約３５０～約４００、約３５０～約４５０、約３５０～約５００、約４００～約４５０、約４００～約５００、または約４５０～約５００である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準のメッシュサイズは、約３０、約５０、約７５、約１００、約１５０、約２００、約２５０、約３００、約３５０、約４００、約４５０、または約５００である。
いくつかの実施形態において、（例えば、約９６％のＨ２ＳＯ４～９８％のＨ２ＳＯ４の濃度の）Ｈ２ＳＯ４が、１０ｍＬのＨ２ＳＯ４当たり約１ｇの黒鉛～５０ｍＬのＨ２ＳＯ４当たり約１ｇの黒鉛の量で与えられてもよい。本方法は、１ｇの黒鉛当たり、約１０ｍＬのＨ２ＳＯ４～２０ｍＬのＨ２ＳＯ４、１０ｍＬのＨ２ＳＯ４～３０ｍＬのＨ２ＳＯ４、１０ｍＬのＨ２ＳＯ４～４０ｍＬのＨ２ＳＯ４、１０ｍＬのＨ２ＳＯ４～５０ｍＬのＨ２ＳＯ４、２０ｍＬのＨ２ＳＯ４～３０ｍＬのＨ２ＳＯ４、２０ｍＬのＨ２ＳＯ４～４０ｍＬのＨ２ＳＯ４、２０ｍＬのＨ２ＳＯ４～５０ｍＬのＨ２ＳＯ４、３０ｍＬのＨ２ＳＯ４～４０ｍＬのＨ２ＳＯ４、３０ｍＬのＨ２ＳＯ４～５０ｍＬのＨ２ＳＯ４、または４０ｍＬのＨ２ＳＯ４～５０ｍＬのＨ２ＳＯ４を与えることを含んでいてもよい。本方法は、１ｇの黒鉛当たり、約１０ｍＬ以上のＨ２ＳＯ４、２０ｍＬのＨ２ＳＯ４、３０ｍＬ以上のＨ２ＳＯ４、４０ｍＬ以上のＨ２ＳＯ４、または５０ｍＬ以上のＨ２ＳＯ４を与えることを含んでいてもよい。本方法は、１ｇの黒鉛当たり、約７５ｍＬ未満のＨ２ＳＯ４、７０ｍＬ未満のＨ２ＳＯ４、６０ｍＬ未満のＨ２ＳＯ４、５０ｍＬ未満のＨ２ＳＯ４、４０ｍＬ未満のＨ２ＳＯ４、３０ｍＬ未満のＨ２ＳＯ４、２０ｍＬ未満のＨ２ＳＯ４、または１５ｍＬ未満のＨ２ＳＯ４を与えることを含んでいてもよい。
いくつかの実施形態において、（例えば、約９６％のＨ２ＳＯ４～９８％のＨ２ＳＯ４の濃度の）Ｈ２ＳＯ４は、１８．４ｇのＨ２ＳＯ４当たり約１ｇの黒鉛～９２．０ｇのＨ２ＳＯ４当たり約１ｇの黒鉛の量で与えられてもよい。本方法は、１ｇの黒鉛当たり、約１８．４ｇのＨ２ＳＯ４～３０ｇのＨ２ＳＯ４、１８．４ｇのＨ２ＳＯ４～４０ｇのＨ２ＳＯ４、１８．４ｇのＨ２ＳＯ４～５０ｇのＨ２ＳＯ４、１８．４ｇのＨ２ＳＯ４～６０ｇのＨ２ＳＯ４、１８．４ｇのＨ２ＳＯ４～７０ｇのＨ２ＳＯ４、１８．４ｇのＨ２ＳＯ４～８０ｇのＨ２ＳＯ４、１８．４ｇのＨ２ＳＯ４～９２．０ｇのＨ２ＳＯ４、３０ｇのＨ２ＳＯ４～４０ｇのＨ２ＳＯ４、３０ｇのＨ２ＳＯ４～５０ｇのＨ２ＳＯ４、３０ｇのＨ２ＳＯ４～６０ｇのＨ２ＳＯ４、３０ｇのＨ２ＳＯ４～７０ｇのＨ２ＳＯ４、３０ｇのＨ２ＳＯ４～８０ｇのＨ２ＳＯ４、３０ｇのＨ２ＳＯ４～９２．０ｇのＨ２ＳＯ４、４０ｇのＨ２ＳＯ４～５０ｇのＨ２ＳＯ４、３０ｇのＨ２ＳＯ４～６０ｇのＨ２ＳＯ４、３０ｇのＨ２ＳＯ４～７０ｇのＨ２ＳＯ４、３０ｇのＨ２ＳＯ４～８０ｇのＨ２ＳＯ４、３０ｇのＨ２ＳＯ４～９２．０ｇのＨ２ＳＯ４、４０ｇのＨ２ＳＯ４～５０ｇのＨ２ＳＯ４、３０ｇのＨ２ＳＯ４～６０ｇのＨ２ＳＯ４、３０ｇのＨ２ＳＯ４～７０ｇのＨ２ＳＯ４、３０ｇのＨ２ＳＯ４～８０ｇのＨ２ＳＯ４、３０ｇのＨ２ＳＯ４～９２．０ｇのＨ２ＳＯ４、４０ｇのＨ２ＳＯ４～５０ｇのＨ２ＳＯ４、４０ｇのＨ２ＳＯ４～６０ｇのＨ２ＳＯ４、４０ｇのＨ２ＳＯ４～７０ｇのＨ２ＳＯ４、４０ｇのＨ２ＳＯ４～８０ｇのＨ２ＳＯ４、４０ｇのＨ２ＳＯ４～９２．０ｇのＨ２ＳＯ４、５０ｇのＨ２ＳＯ４～６０ｇのＨ２ＳＯ４、５０ｇのＨ２ＳＯ４～７０ｇのＨ２ＳＯ４、５０ｇのＨ２ＳＯ４～８０ｇのＨ２ＳＯ４、５０ｇのＨ２ＳＯ４～９２．０ｇのＨ２ＳＯ４、６０ｇのＨ２ＳＯ４～７０ｇのＨ２ＳＯ４、６０ｇのＨ２ＳＯ４～８０ｇのＨ２ＳＯ４、６０ｇのＨ２ＳＯ４～９２．０ｇのＨ２ＳＯ４、７０ｇのＨ２ＳＯ４～８０ｇのＨ２ＳＯ４、７０ｇのＨ２ＳＯ４～９２．０ｇのＨ２ＳＯ４、８０ｇのＨ２ＳＯ４～９２．０ｇのＨ２ＳＯ４を与えることを含んでいてもよい。本方法は、１ｇの黒鉛当たり、約１８．４ｇ以上のＨ２ＳＯ４、２０ｇ以上のＨ２ＳＯ４、２５ｇ以上のＨ２ＳＯ４、３０ｇ以上のＨ２ＳＯ４、３５ｇ以上のＨ２ＳＯ４、４０ｇ以上のＨ２ＳＯ４、４５ｇ以上のＨ２ＳＯ４、５０ｇ以上のＨ２ＳＯ４、５５ｇ以上のＨ２ＳＯ４、６０ｇ以上のＨ２ＳＯ４、６５ｇ以上のＨ２ＳＯ４、７０ｇ以上のＨ２ＳＯ４、７５ｇ以上のＨ２ＳＯ４、８０ｇ以上のＨ２ＳＯ４、８５ｇ以上のＨ２ＳＯ４、９０ｇ以上のＨ２ＳＯ４、または９２．０ｇ以上のＨ２ＳＯ４を与えることを含んでいてもよい。本方法は、１ｇの黒鉛当たり、約１４０ｇ未満のＨ２ＳＯ４、１３０ｇ未満のＨ２ＳＯ４、１２０ｇ未満のＨ２ＳＯ４、１１０ｇ未満のＨ２ＳＯ４、１００ｇ未満のＨ２ＳＯ４、９５ｇ未満のＨ２ＳＯ４、９０ｇ未満のＨ２ＳＯ４、８０ｇ未満のＨ２ＳＯ４、７０ｇ未満のＨ２ＳＯ４、６０ｇ未満のＨ２ＳＯ４、５０ｇ未満のＨ２ＳＯ４、４０ｇ未満のＨ２ＳＯ４、３０ｇ未満のＨ２ＳＯ４、または２０ｇ未満のＨ２ＳＯ４を与えることを含んでいてもよい。
いくつかの実施形態において、ＫＭｎＯ４が、約１ｇの黒鉛：２ｇのＫＭｎＯ４～６ｇのＫＭｎＯ４当たり約１ｇの黒鉛の量で与えられてもよい。本方法は、１ｇの黒鉛当たり、約１ｇのＫＭｎＯ４～２ｇのＫＭｎＯ４、１ｇのＫＭｎＯ４～３ｇのＫＭｎＯ４、１ｇのＫＭｎＯ４～４ｇのＫＭｎＯ４、１ｇのＫＭｎＯ４～５ｇのＫＭｎＯ４、１ｇのＫＭｎＯ４～６ｇのＫＭｎＯ４、２ｇのＫＭｎＯ４～３ｇのＫＭｎＯ４、２ｇのＫＭｎＯ４～４ｇのＫＭｎＯ４、２ｇのＫＭｎＯ４～５ｇのＫＭｎＯ４、２ｇのＫＭｎＯ４～６ｇのＫＭｎＯ４、３ｇのＫＭｎＯ４～４ｇのＫＭｎＯ４、３ｇのＫＭｎＯ４～５ｇのＫＭｎＯ４、３ｇのＫＭｎＯ４～６ｇのＫＭｎＯ４、４ｇのＫＭｎＯ４～５ｇのＫＭｎＯ４、４ｇのＫＭｎＯ４～６ｇのＫＭｎＯ４、または５ｇのＫＭｎＯ４～６ｇのＫＭｎＯ４を与えることを含んでいてもよい。本方法は、１ｇの黒鉛当たり、約１ｇ以上のＫＭｎＯ４、２ｇ以上のＫＭｎＯ４、３ｇ以上のＫＭｎＯ４、４ｇ以上のＫＭｎＯ４、５ｇ以上のＫＭｎＯ４、または６ｇ以上のＫＭｎＯ４を与えることを含んでいてもよい。本方法は、１ｇの黒鉛当たり、約９ｇ未満のＫＭｎＯ４、８ｇ未満のＫＭｎＯ４、７ｇ未満のＫＭｎＯ４、６ｇ未満のＫＭｎＯ４、５ｇ未満のＫＭｎＯ４、４ｇ未満のＫＭｎＯ４、３ｇ未満のＫＭｎＯ４、または２ｇ未満のＫＭｎＯ４を与えることを含んでいてもよい。
いくつかの実施形態において、Ｈ２Ｏ２が、１ｍｏｌのＫＭｎＯ４当たり少なくとも約１ｍｏｌのＨ２Ｏ２の量で与えられてもよい。本方法は、１ｍｏｌのＫＭｎＯ４当たり、約１ｍｏｌのＨ２Ｏ２～１．１ｍｏｌのＨ２Ｏ２、１ｍｏｌのＨ２Ｏ２～１．２ｍｏｌのＨ２Ｏ２、１ｍｏｌのＨ２Ｏ２～１．３ｍｏｌのＨ２Ｏ２、１ｍｏｌのＨ２Ｏ２～１．４ｍｏｌのＨ２Ｏ２、または１ｍｏｌのＨ２Ｏ２～１．５ｍｏｌのＨ２Ｏ２を与えることを含んでいてもよい。本方法は、１ｍｏｌのＫＭｎＯ４当たり、約１ｍｏｌ以上のＨ２Ｏ２、１．１ｍｏｌ以上のＨ２Ｏ２、１．２ｍｏｌ以上のＨ２Ｏ２、１．３ｍｏｌ以上のＨ２Ｏ２、１．４ｍｏｌ以上のＨ２Ｏ２、または１．５ｍｏｌ以上のＨ２Ｏ２を与えることを含んでいてもよい。本方法は、１ｍｏｌのＫＭｎＯ４当たり、約１．５ｍｏｌ未満のＨ２Ｏ２、１．４ｍｏｌ未満のＨ２Ｏ２、１．３ｍｏｌ未満のＨ２Ｏ２、１．２ｍｏｌ未満のＨ２Ｏ２、または１．１ｍｏｌ未満のＨ２Ｏ２を与えることを含んでいてもよい。
いくつかの実施形態において、氷が、約１ｇのＨ２ＳＯ４：０ｇの氷～約１ｇのＨ２ＳＯ４：１．０９ｇの氷、約１ｇのＨ２ＳＯ４：１．０９ｇの氷～約１ｇのＨ２ＳＯ４：１．６３ｇの氷、または約１ｇのＨ２ＳＯ４：０ｇの氷～約１ｇのＨ２ＳＯ４：１．６３ｇの氷の量で与えられてもよい。本方法は、１ｇのＨ２ＳＯ４当たり、約０ｇの氷～０．４ｇの氷、０ｇの氷～０．８ｇの氷、０ｇの氷～１．２ｇの氷、０ｇの氷～１．６３ｇの氷、０．４ｇの氷～０．８ｇの氷、０．４ｇの氷～１．２ｇの氷、０．４ｇの氷～１．６３ｇの氷、０．８ｇの氷～１．２ｇの氷、０．８ｇの氷～１．６３ｇの氷、または１．２ｇの氷～１．６３ｇの氷を与えることを含んでいてもよい。本方法は、１ｇのＨ２ＳＯ４当たり、約０ｇ以上の氷、０．２ｇ以上の氷、０．４ｇ以上の氷、０．６ｇ以上の氷、０．８ｇ以上の氷、１．０９ｇ以上の氷、１．２ｇ以上の氷、１．４ｇ以上の氷、または１．６３ｇ以上の氷を与えることを含んでいてもよい。本方法は、１ｇのＨ２ＳＯ４当たり、約２．４ｇ未満の氷、２．２ｇ未満の氷、２．０ｇ未満の氷、１．８ｇ未満の氷、１．６３ｇ未満の氷、１．４ｇ未満の氷、１．２ｇ未満の氷、１．０９ｇ未満の氷、０．８ｇ未満の氷、０．６ｇ未満の氷、０．４ｇ未満の氷、０．２ｇ未満の氷、または０．１ｇ未満の氷を与えることを含んでいてもよい。
いくつかの実施形態において、氷は、約１ｍＬのＨ２ＳＯ４：０ｇの氷～約１ｍＬのＨ２ＳＯ４：２ｇの氷、約１ｍＬのＨ２ＳＯ４：２ｇの氷～約１ｍＬのＨ２ＳＯ４：３ｇの氷、または約１ｍＬのＨ２ＳＯ４：０ｇの氷～約１ｍＬのＨ２ＳＯ４：３ｇの氷の量で与えられてもよい。本方法は、１ｍＬのＨ２ＳＯ４当たり、約０ｇの氷～１ｇの氷、０ｇの氷～２ｇの氷、０ｇの氷～３ｇの氷、１ｇの氷～２ｇの氷、１ｇの氷～３ｇの氷、ｏｒ２ｇの氷～３ｇの氷を与えることを含んでいてもよい。本方法は、１ｍＬのＨ２ＳＯ４当たり、約０ｇ以上の氷、０．２ｇ以上の氷、０．４ｇ以上の氷、０．６ｇ以上の氷、０．８ｇ以上の氷、１ｇ以上の氷、１．２ｇ以上の氷、１．４ｇ以上の氷、１．６ｇ以上の氷、１．８ｇ以上の氷、２ｇ以上の氷、２．２ｇ以上の氷、２．４ｇ以上の氷、２．６ｇ以上の氷、２．８ｇ以上の氷、または３ｇ以上の氷を与えることを含んでいてもよい。本方法は、１ｍＬのＨ２ＳＯ４当たり、約４．５ｇ未満の氷、４ｇ未満の氷、３．５ｇ未満の氷、３ｇ未満の氷、２．５ｇ未満の氷、２ｇ未満の氷、１．５ｇ未満の氷、１ｇ未満の氷、０．５ｇ未満の氷、０．２５ｇ未満の氷、または０．１ｇ未満の氷を与えることを含んでいてもよい。
いくつかの実施形態において、上記イオン導電率（例えば図２の方法の場合）が、センチメートル当たり約１０マイクロジーメンス（μＳ／ｃｍ）～２０μＳ／ｃｍ、１０μＳ／ｃｍ～３０μＳ／ｃｍ、１０μＳ／ｃｍ～４０μＳ／ｃｍ、１０μＳ／ｃｍ～５０μＳ／ｃｍ、２０μＳ／ｃｍ～３０μＳ／ｃｍ、２０μＳ／ｃｍ～４０μＳ／ｃｍ、２０μＳ／ｃｍ～５０μＳ／ｃｍ、３０μＳ／ｃｍ～４０μＳ／ｃｍ、３０μＳ／ｃｍ～５０μＳ／ｃｍ、または４０μＳ／ｃｍ～５０μＳ／ｃｍであってよい。いくつかの実施形態において、上記イオン導電率（例えば図２の方法の場合）は、約５０μＳ／ｃｍ以下、４０μＳ／ｃｍ以下、３０μＳ／ｃｍ以下、２０μＳ／ｃｍ以下、または１０μＳ／ｃｍ以下であってよい。いくつかの実施形態において、所与の純度またはグレードを、Ｈｕｍｍｅｒｓ系法よりも少なくとも約２倍、３倍、４倍、５倍、６倍、７倍、８倍、９倍、または１０倍速く達成することができる。いくつかの実施形態において、所与の純度またはグレードを、Ｈｕｍｍｅｒｓ系法よりも約２倍～５倍、２倍～８倍、または５倍～８倍速く達成することができる。いくつかの場合において、Ｈｕｍｍｅｒｓ系法は塩酸を洗い流すことが必要であり、したがって所与の純度またはグレードに到達するのがより遅いために、上述のより速い速度で上記純度またはグレードに到達することができる。本開示の還元型酸化黒鉛（例えば、グラフェンまたはＩＣＣＮ）の合成方法を用いて、所与の純度またはグレード（例えば最小限の純度またはグレード）の還元型酸化黒鉛（例えばグラフェンまたはＩＣＣＮ）を（例えば、本開示に従って製造された酸化黒鉛から）形成してもよい。いくつかの実施形態において、ｒＣＢＯ（例えば還元型酸化黒鉛）の純度またはグレードは、（例えば重量基準で）少なくとも約９０％、９５％、９６％、９７％、９８％、９９％、９９．５％、または９９．９％の炭素であってよい。他の実施形態において、上記ｒＣＢＯの重量基準の純度またはグレードは、少なくとも９０％～９５％、及び少なくとも９５％～９９．９％である。
本明細書に記載の一実施形態は、黒鉛及び酸を含む第１の溶液を形成することと、上記第１の溶液を第１の温度に冷却することと、上記第１の溶液に第１の酸化剤を添加して第２の溶液を形成することと、上記第２の溶液を第２の温度にクエンチして炭素系酸化物材料を形成することとを含む、炭素系酸化物材料の製造方法である。
いくつかの実施形態において、上記黒鉛は、黒鉛粉末、鱗状黒鉛、粉砕黒鉛、剥離黒鉛、土状黒鉛、塊状黒鉛、またはそれらの任意の組合せを含む。
いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準の炭素含有率は約１％～約１００％である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準の炭素含有率は少なくとも約１％である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準の炭素含有率は最大で約１００％である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準の炭素含有率は、約１％～約２％、約１％～約５％、約１％～約１０％、約１％～約２０％、約１％～約３０％、約１％～約４０％、約１％～約５０％、約１％～約６０％、約１％～約８０％、約１％～約９９％、約１％～約１００％、約２％～約５％、約２％～約１０％、約２％～約２０％、約２％～約３０％、約２％～約４０％、約２％～約５０％、約２％～約６０％、約２％～約８０％、約２％～約９９％、約２％～約１００％、約５％～約１０％、約５％～約２０％、約５％～約３０％、約５％～約４０％、約５％～約５０％、約５％～約６０％、約５％～約８０％、約５％～約９９％、約５％～約１００％、約１０％～約２０％、約１０％～約３０％、約１０％～約４０％、約１０％～約５０％、約１０％～約６０％、約１０％～約８０％、約１０％～約９９％、約１０％～約１００％、約２０％～約３０％、約２０％～約４０％、約２０％～約５０％、約２０％～約６０％、約２０％～約８０％、約２０％～約９９％、約２０％～約１００％、約３０％～約４０％、約３０％～約５０％、約３０％～約６０％、約３０％～約８０％、約３０％～約９９％、約３０％～約１００％、約４０％～約５０％、約４０％～約６０％、約４０％～約８０％、約４０％～約９９％、約４０％～約１００％、約５０％～約６０％、約５０％～約８０％、約５０％～約９９％、約５０％～約１００％、約６０％～約８０％、約６０％～約９９％、約６０％～約１００％、約８０％～約９９％、約８０％～約１００％、または約９９％～約１００％である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛の重量基準の炭素含有率は、約１％、約２％、約５％、約１０％、約２０％、約３０％、約４０％、約５０％、約６０％、約８０％、約９９％、または約１００％である。
いくつかの実施形態において、上記黒鉛のイオン導電率は約１μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍである。いくつかの実施形態において、上記黒鉛のイオン導電率は少なくとも約１μＳ／ｃｍである。いくつかの実施形態において、上記黒鉛のイオン導電率は最大で約１００μＳ／ｃｍである。いくつかの実施形態において、上記黒鉛のイオン導電率は、約１μＳ／ｃｍ～約２μＳ／ｃｍ、約１μＳ／ｃｍ～約５μＳ／ｃｍ、約１μＳ／ｃｍ～約１０μＳ／ｃｍ、約１μＳ／ｃｍ～約２０μＳ／ｃｍ、約１μＳ／ｃｍ～約３０μＳ／ｃｍ、約１μＳ／ｃｍ～約４０Ｓ／ｃｍ、約１μＳ／ｃｍ～約５０μＳ／ｃｍ、約１μＳ／ｃｍ～約６０μＳ／ｃｍ、約１μＳ／ｃｍ～約８０μＳ／ｃｍ、約１μＳ／ｃｍ～約９９μＳ／ｃｍ、約１μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍ、約２μＳ／ｃｍ～約５μＳ／ｃｍ、約２μＳ／ｃｍ～約１０μＳ／ｃｍ、約２μＳ／ｃｍ～約２０μＳ／ｃｍ、約２μＳ／ｃｍ～約３０μＳ／ｃｍ、約２μＳ／ｃｍ～約４０μＳ／ｃｍ、約２μＳ／ｃｍ～約５０μＳ／ｃｍ、約２μＳ／ｃｍ～約６０μＳ／ｃｍ、約２μＳ／ｃｍ～約８０μＳ／ｃｍ、約２μＳ／ｃｍ～約９９μＳ／ｃｍ、約２μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約１０μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約２０μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約３０μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約４０μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約５０μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約６０μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約８０μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約９９μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約２０μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約３０μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約４０μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約５０μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約６０μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約８０μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約９９μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ～約３０μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ～約４０μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ～約５０μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ～約６０μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ～約８０μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ～約９９μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍ、約３０μＳ／ｃｍ～約４０μＳ／ｃｍ、約３０μＳ／ｃｍ～約５０μＳ／ｃｍ、約３０μＳ／ｃｍ～約６０μＳ／ｃｍ、約３０μＳ／ｃｍ～約８０μＳ／ｃｍ、約３０μＳ／ｃｍ～約９９μＳ／ｃｍ、約３０μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍ、約４０μＳ／ｃｍ～約５０μＳ／ｃｍ、約４０μＳ／ｃｍ～約６０μＳ／ｃｍ、約４０μＳ／ｃｍ～約８０μＳ／ｃｍ、約４０μＳ／ｃｍ～約９９μＳ／ｃｍ、約４０μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍ、約５０μＳ／ｃｍ～約６０μＳ／ｃｍ、約５０μＳ／ｃｍ～約８０μＳ／ｃｍ、約５０μＳ／ｃｍ～約９９μＳ／ｃｍ、約５０μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍ、約６０μＳ／ｃｍ～約８０μＳ／ｃｍ、約６０μＳ／ｃｍ～約９９μＳ／ｃｍ、約６０μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍ、約８０μＳ／ｃｍ～約９９μＳ／ｃｍ、約８０μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍ、または約９９μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍである。いくつかの実施形態において、上記黒鉛のイオン導電率は、約１μＳ／ｃｍ、約２μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ、約３０μＳ／ｃｍ、約４０μＳ／ｃｍ、約５０μＳ／ｃｍ、約６０μＳ／ｃｍ、約８０μＳ／ｃｍ、約９９μＳ／ｃｍ、または約１００μＳ／ｃｍである。いくつかの実施形態において、上記黒鉛のイオン導電率は、少なくとも約１μＳ／ｃｍ、少なくとも約２μＳ／ｃｍ、少なくとも約５μＳ／ｃｍ、少なくとも約１０μＳ／ｃｍ、少なくとも約２０μＳ／ｃｍ、少なくとも約３０μＳ／ｃｍ、少なくとも約４０μＳ／ｃｍ、少なくとも約５０μＳ／ｃｍ、少なくとも約６０μＳ／ｃｍ、少なくとも約８０μＳ／ｃｍ、少なくとも約９９μＳ／ｃｍ、または少なくとも約１００μＳ／ｃｍである。
いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤の質量は上記黒鉛の質量の約１／２００～約２００倍である。いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤の質量は上記黒鉛の質量の最小で約１／２００である。いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤の質量は上記黒鉛の質量の最大で約２００倍である。いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤の質量は上記黒鉛の質量の、約１／２００～約１／１５０、約１／２００～約１／１００、約１／２００～約１／５０、約１／２００～約０倍、約１／２００～約５０倍、約１／２００～約１００倍、約１／２００～約１５０倍、約１／２００～約２００倍、約１／１５０～約１／１００、約１／１５０～約１／５０、約１／１５０～約０倍、約１／１５０～約５０倍、約１／１５０～約１００倍、約１／１５０～約１５０倍、約１／１５０～約２００倍、約１／１００～約１／５０、約１／１００～約０倍、約１／１００～約５０倍、約１／１００～約１００倍、約１／１００～約１５０倍、約１／１００～約２００倍、約１／５０～約０倍、約１／５０～約５０倍、約１／５０～約１００倍、約１／５０～約１５０倍、約１／５０～約２００倍、約０倍～約５０倍、約０倍～約１００倍、約０倍～約１５０倍、約０倍～約２００倍、約５０倍～約１００倍、約５０倍～約１５０倍、約５０倍～約２００倍、約１００倍～約１５０倍、約１００倍～約２００倍、または約１５０倍～約２００倍である。いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤の質量は上記黒鉛の質量の、約１／２００、約１／１５０、約１／１００、約１／５０、約０倍、約５０倍、約１００倍、約１５０倍、または約２００倍である。
いくつかの実施形態において、上記酸は強酸を含む。いくつかの実施形態において、上記強酸は、過塩素酸、ヨウ化水素酸、臭化水素酸、塩酸、硫酸、ｐ－トルエンスルホン酸、メタンスルホン酸、またはそれらの任意の組み合わせを含む。
いくつかの実施形態において、上記酸の質量は上記黒鉛の質量よりも約３０倍～約８０倍大きい。いくつかの実施形態において、上記酸の質量は上記黒鉛の質量よりも少なくとも約３０倍大きい。いくつかの実施形態において、上記酸の質量は上記黒鉛の質量よりも最大で約８０倍大きい。上記酸の質量は上記黒鉛の質量よりも、約３０倍～約３５倍、約３０倍～約４０倍、約３０倍～約４５倍、約３０倍～約５０倍、約３０倍～約５５倍、約３０倍～約６０倍、約３０倍～約６５倍、約３０倍～約７０倍、約３０倍～約７５倍、約３０倍～約８０倍、約３５倍～約４０倍、約３５倍～約４５倍、約３５倍～約５０倍、約３５倍～約５５倍、約３５倍～約６０倍、約３５倍～約６５倍、約３５倍～約７０倍、約３５倍～約７５倍、約３５倍～約８０倍、約４０倍～約４５倍、約４０倍～約５０倍、約４０倍～約５５倍、約４０倍～約６０倍、約４０倍～約６５倍、約４０倍～約７０倍、約４０倍～約７５倍、約４０倍～約８０倍、約４５倍～約５０倍、約４５倍～約５５倍、約４５倍～約６０倍、約４５倍～約６５倍、約４５倍～約７０倍、約４５倍～約７５倍、約４５倍～約８０倍、約５０倍～約５５倍、約５０倍～約６０倍、約５０倍～約６５倍、約５０倍～約７０倍、約５０～約７５倍、約５０倍～約８０倍、約５５倍～約６０倍、約５５倍～約６５倍、約５５倍～約７０倍、約５５倍～約７５倍、約５５倍～約８０倍、約６０倍～約６５倍、約６０倍～約７０倍、約６０倍～約７５倍、約６０倍～約８０倍、約６５倍～約７０倍、約６５倍～約７５倍、約６５倍～約８０倍、約７０倍～約７５倍、約７０倍～約８０倍、または約７５倍～約８０倍大きい。いくつかの実施形態において、上記酸の質量は上記黒鉛の質量よりも、約３０倍、３５倍、４０倍、４５倍、５０倍、約５５倍、約６０倍、約６５倍、約７０倍、約７５倍、または約８０倍大きい。
いくつかの実施形態において、上記酸の濃度は約９０％～約９９％である。いくつかの実施形態において、上記酸の濃度は少なくとも約９０％である。いくつかの実施形態において、上記酸の濃度は最大で約９９％である。いくつかの実施形態において、上記酸の濃度は、約９０％～約９１％、約９０％～約９２％、約９０％～約９３％、約９０％～約９４％、約９０％～約９５％、約９０％～約９６％、約９０％～約９７％、約９０％～約９８％、約９０％～約９９％、約９１％～約９２％、約９１％～約９３％、約９１％～約９４％、約９１％～約９５％、約９１％～約９６％、約９１％～約９７％、約９１％～約９８％、約９１％～約９９％、約９２％～９３％、約９２％～約９４％、約９２％～約９５％、約９２％～約９６％、約９２％～約９７％、約９２％～約９８％、約９２％～約９９％、約９３％～約９４％、約９３％～約９５％、約９３％～約９６％、約９３％～約９７％、約９３％～約９８％、約９３％～約９９％、約９４％～約９５％、約９４％～約９６％、約９４％～約９７％、約９４％～約９８％、約９４％～約９９％、約９５％～約９６％、約９５％～約９７％、約９５％～約９８％、約９５％～約９９％、約９６％～約９７％、約９６％～約９８％、約９６％～約９９％、約９７％～約９８％、約９７％～約９９％、または約９８％～約９９％である。いくつかの実施形態において、上記酸の濃度は、約９０％、約９１％、約９２％、約９３％、約９４％、約９５％、約９６％、約９７％、約９８％、または約９９％である。
いくつかの実施形態において、上記第１の温度は約－２０℃～約３０℃である。いくつかの実施形態において、上記第１の温度は低くとも約－２０℃である。いくつかの実施形態において、上記第１の温度は高くとも約３０℃である。いくつかの実施形態において、上記第１の温度は高くとも約２５℃である。いくつかの実施形態において、上記第１の温度は高くとも約２０℃である。いくつかの実施形態において、上記第１の温度は高くとも約１５℃である。いくつかの実施形態において、上記第１の温度は、約－２０℃～約－１５℃、約－２０℃～約－５℃、約－２０℃～約－１０℃、約－２０℃～約０℃、約－２０℃～約５℃、約－２０℃～約１０℃、約－２０℃～約１５℃、約－２０℃～約２０℃、－２０℃～約２５℃、約－２０℃～約３０℃、約－１５℃～約－５℃、約－１５℃～約－１０℃、約－１５℃～約０℃、約－１５℃～約５℃、約－１５℃～約１０℃、約－１５℃～約１５℃、約－１５℃～約２０℃、約－１５℃～約２５℃、約－１５℃～約３０℃、約－５℃～約－１０℃、約－５℃～約０℃、約－５℃～約５℃、約－５℃～約１０℃、約－５℃～約１５℃、約－５℃～約２０℃、約－５℃～約２５℃、約－５℃～約３０℃、約－１０℃～約０℃、約－１０℃～約５℃、約－１０℃～約１０℃、約－１０℃～約１５℃、約－１０℃～約２０℃、約－１０℃～約２５℃、約－１０℃～約３０℃、約０℃～約５℃、約０℃～約１０℃、約０℃～約１５℃、約０℃～約２０℃、約０℃～約２５℃、約０℃～約３０℃、約５℃～約１０℃、約５℃～約１５℃、約５℃～約２０℃、約５℃～約２５℃、約５℃～約３０℃、約１０℃～約１５℃、約１０℃～約２０℃、約１０℃～約２５℃、約１０℃～約３０℃、約１５℃～約２０℃、約１５℃～約２５℃、約１５℃～約３０℃、約２０℃～約２５℃、約２０℃～約３０℃、または約２５℃～約３０℃である。いくつかの実施形態において、上記第１の温度は、約－２０℃、約－１５℃、約－５℃、約－１０℃、約０℃、約５℃、約１０℃、約１５℃、約２０℃、約２５℃、または約３０℃である。
いくつかの実施形態において、上記第１の溶液は上記第１の温度に冷却される。いくつかの実施形態において、上記第１の溶液は、氷浴、水浴、１もしくは複数の冷却コイル、氷、水、またはそれらの任意の組み合わせによって、上記第１の温度に冷却される。
いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤は、酸素、オゾン、過酸化水素、二酸化ホタル石（ｆｌｕｏｒｉｔｅ ｄｉｏｘｉｄｅ）、過酸化リチウム、過酸化バリウム、フッ素、塩素、硝酸、硝酸塩化合物、硫酸、ペルオキソ二硫酸、ペルオキシ一硫酸、亜塩素酸塩、塩素酸塩、過塩素酸塩、ハロゲン化合物次亜塩素酸塩（ｈａｌｏｇｅｎ ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ ｈｙｐｏｃｈｌｏｒｉｔｅ）、次亜ハロゲン酸塩化合物、家庭用漂白剤、六価クロム化合物、クロム酸、二クロム酸（ｄｉｃｈｒｏｍｉｃ ａｃｉｄｓ）、三酸化クロム、クロロクロム酸ピリジニウム、クロム酸塩化合物、二クロム酸塩化合物、過マンガン酸塩化合物、過マンガン酸カリウム、過ホウ酸ナトリウム、亜酸化窒素、硝酸カリウム、ビスマス酸ナトリウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む。
いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤の質量は、上記黒鉛の質量よりも約１．５倍～約１２倍大きい。いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤の質量は、上記黒鉛の質量よりも少なくとも約１．５倍大きい。いくつかの実施形態において、上記第１酸化剤の質量は、上記黒鉛の質量よりも最大で約１２倍大きい。いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤の質量は、上記黒鉛の質量よりも、約１．５倍～約２倍、約１．５倍～約３倍、約１．５～約４倍、約１．５倍～約５倍、約１．５倍～約６倍、約１．５倍～約７倍、約１．５倍～約８倍、約１．５倍～約９倍、約１．５倍～約１０倍、約１．５倍～約１１倍、約１．５倍～約１２倍、約２倍～約３倍、約２倍～約４倍、約２倍～約５倍、約２倍～約６倍、約２倍～約７倍、約２倍～約８倍、約２倍～約９倍、約２倍～約１０倍、約２倍～約１１倍、約２倍～約１２倍、約３倍～約４倍、約３倍～約５倍、約３倍～約６倍、約３倍～約７倍、約３倍～約８倍、約３倍～約９倍、約３倍～約１０倍、約３倍～約１１倍、約３倍～約１２倍、約４倍～約５倍、約４倍～約６倍、約４倍～約７倍、約４倍～約８倍、約４倍～約９倍、約４倍～約１０倍、約４倍～約１１倍、約４倍～約１２倍、約５倍～約６、約５倍～約７、約５倍～約８、約５倍～約９、約５倍～１０倍、約５倍～約１１倍、約５倍～約１２倍、約６倍～約７倍、約６倍～約８倍、約６倍～約９倍、約６倍～約１０倍、約６倍～約１１倍、約６倍～約１２倍、約７倍～約８倍、約７倍～約９倍、約７倍～約１０倍、約７倍～約１１倍、約７倍～約１２倍、約８倍～約９倍、約８倍～約１０倍、約８倍～約１１倍、約８倍～約１２倍、約９倍～約１０倍、約９倍～約１１倍、約９倍～約１２倍、約１０倍～約１１倍、約１０倍～約１２倍、または約１１倍～約１２倍大きい。いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤の質量は、上記黒鉛の質量よりも、約１．５倍、約２倍、約３倍、約４倍、約５倍、約６倍、約７倍、約８倍、約９倍、１０倍、約１１倍、または約１２倍大きい。
いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤は、約１５分～約１８０分の期間にわたって上記第１の溶液に添加される。いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤は、少なくとも約１５分の期間にわたって上記第１の溶液に添加される。いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤は、最大で約１８０分の期間にわたって上記第１の溶液に添加される。いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤は、約１５分～約３０分、約１５分～約４５分、約１５分～約６０分、約１５分～約７５分、約１５分～約９０分、約１５分～約１０５分、約１５分～約１２０分、約１５分～約１３５分、約１５分～約１５０分、約１５分～約１８０分、約３０分～約４５分、約３０分～約６０分、約３０分～約７５分、約３０分～約９０分、約３０分～約１０５分、約３０分～約１２０分、約３０分～約１３５分、約３０分～約１５０分、約３０分～約１８０分、約４５分～約６０分、約４５分～約７５分、約４５分～約９０分、約４５分～約１０５分、約４５分～約１２０分、約４５分～約１３５分、約４５分～約１５０分、約４５分～約１８０分、約６０分～約７５分、約６０分～約９０分、約６０分～約１０５分、約６０分～約１２０分、約６０分～約１３５分、約６０分～約１５０分、約６０分～約１８０分、約７５分～約９０分、約７５分～約１０５分、約７５分～約１２０分、約７５分～約１３５分、約７５分～約１５０分、約７５分～約１８０分、約９０分～約１０５分、約９０分～約１２０分、約９０分～約１３５分、約９０分～約１５０分、約９０分～約１８０分、約１０５分～約１２０分、約１０５分～約１３５分、約１０５分～約１５０分、約１０５分～約１８０分、約１２０分～約１３５分、約１２０分～約１５０分、約１２０分～約１８０分、約１３５分～約１５０分、約１３５分～約１８０分、または約１５０分～約１８０分にわたって上記第１の溶液に添加される。いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤は、約１５分、約３０分、約４５分、約６０分、約７５分、約９０分、約１０５分、約１２０分、約１３５分、約１５０分、または約１８０分にわたって上記第１の溶液に添加される。いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤は、少なくとも約１５分、少なくとも約３０分、少なくとも約４５分、少なくとも約６０分、少なくとも約７５分、少なくとも約９０分、少なくとも約１０５分、少なくとも約１２０分、少なくとも約１３５分、少なくとも約１５０分、または少なくとも約１８０分にわたって上記第１の溶液に添加される。いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤は、最大で約１５分間、最大で約３０分間、最大で約４５分間、最大で約６０分間、最大で約７５分間、最大で約９０分、最大で約１０５分、最大で約１２０分、最大で約１３５分、最大で約１５０分、または最大で約１８０分の期間にわたって上記第１の溶液に添加される。
いくつかの実施形態において、上記第１の酸化剤の上記添加中の上記第２の溶液の温度は、約３０℃よりも低い、約２７℃よりも低い、約２４℃よりも低い、約２１℃よりも低い、約１８℃よりも低い、約１５℃よりも低い、または約１２℃よりも低い。
いくつかの実施形態は、上記第２の溶液を第１の期間にわたって第３の温度で反応させることを更に含む。
いくつかの実施形態において、上記第３の温度は約１０℃～約７０℃である。いくつかの実施形態において、上記第３の温度は低くとも約１０℃である。いくつかの実施形態において、上記第３の温度は高くとも約７０℃である。いくつかの実施形態において、上記第３の温度は、約１０℃～約１５℃、約１０℃～約２０℃、約１０℃～約２５℃、約１０℃～約３０℃、約１０℃～約３５℃、約１０℃～約４０℃、約１０℃～約４５℃、約１０℃～約５０℃、約１０℃～約５５℃、約１０℃～約６０℃、約１０℃～約７０℃、約１５℃～約２０℃、約１５℃～約２５℃、約１５℃～約３０℃、約１５℃～約３５℃、約１５℃～約４０℃、約１５℃～約４５℃、約１５℃～約５０℃、約１５℃～約５５℃、約１５℃～約６０℃、約１５℃～約７０℃、約２０℃～約２５℃、約２０℃～約３０℃、約２０℃～約３５℃、約２０℃～約４０℃、約２０℃～約４５℃、約２０℃～約５０℃、約２０℃～約５５℃、約２０℃～約６０℃、約２０℃～約７０℃、約２５℃～約３０℃、約２５℃～約３５℃、約２５℃～約４０℃、約２５℃～約４５℃、約２５℃～約５０℃、約２５℃～約５５℃、約２５℃～約６０℃、約２５℃～約７０℃、約３０℃～約３５℃、約３０℃～約４０℃、約３０℃～約４５℃、約３０℃～約５０℃、約３０℃～約５５℃、約３０℃～約６０℃、約３０℃～約７０℃、約３５℃～約４０℃、約３５℃～約４５℃、約３５℃～約５０℃、約３５℃～約５５℃、約３５℃～約６０℃、約３５℃～約７０℃、約４０℃～約４５℃、約４０℃～約５０℃、約４０℃～約５５℃、約４０℃～約６０℃、約４０℃～約７０℃、約４５℃～約５０℃、約４５℃～約５５℃、約４５℃～約６０℃、約４５℃～約７０℃、約５０℃～約５５℃、約５０℃～約６０℃、約５０℃～約７０℃、約５５℃～約６０℃、約５５℃～約７０℃、または約６０℃～７０℃である。いくつかの実施形態において、上記第３の温度は、約１０℃、約１５℃、約２０℃、約２５℃、約３０℃、約３５℃、約４０℃、約４５℃、約５０℃、約５５℃、約６０℃、または約７０℃である。いくつかの実施形態において、上記第３の温度は、高くとも約１０℃、高くとも約１５℃、高くとも約２０℃、高くとも約２５℃、高くとも約３０℃、高くとも約３５℃、高くとも約４０℃、高くとも約４５℃、高くとも約５０℃、高くとも約５５℃、高くとも約６０℃、または高くとも約７０℃である。
いくつかの実施形態において、上記第１の期間は約１５分～約１２０分である。いくつかの実施形態において、上記第１の期間は少なくとも約１５分である。いくつかの実施形態において、上記第１の期間は最大で約１２０分である。いくつかの実施形態において、上記第１の期間は、約１５分～約３０分、約１５分～約４５分、約１５分～約６０分、約１５分～約７５分、約１５分～約９０分、約１５分～約１２０分、約３０分～約４５分、約３０分～約６０分、約３０分～約７５分、約３０分～約９０分、約３０分～約１２０分、約４５分～約６０分、約４５分～約７５分、約４５分～約９０分、約４５分～約１２０分、約６０分～約７５分、約６０分～約９０分、約６０分～１２０分、約７５分～約９０分、約７５分～約１２０分、または約９０分～約１２０分である。いくつかの実施形態において、上記第１の期間は、約１５分、約３０分、約４５分、約６０分、約７５分、約９０分、または約１２０分である。
いくつかの実施形態において、上記第２の溶液は上記第２の温度にクエンチされる。いくつかの実施形態において、上記第２の溶液は、氷浴、水浴、１もしくは複数の冷却コイル、氷、水、またはそれらの任意の組み合わせによって、上記第２の温度にクエンチされる。いくつかの実施形態において、上記第２の溶液をクエンチすることは、上記第２の溶液に第２の酸化剤を添加することを更に含む。
いくつかの実施形態において、上記第２の温度は約２５℃～約７５℃である。いくつかの実施形態において、上記第２の温度は低くとも約２５℃である。いくつかの実施形態において、上記第２の温度は高くとも約７５℃である。いくつかの実施形態において、上記第２の温度は、約２５℃～約３０℃、約２５℃～約３５℃、約２５℃～約４０℃、約２５℃～約４５℃、約２５℃～約５０℃、約２５℃～約５５℃、約２５℃～約６０℃、約２５℃～約６５℃、約２５℃～約７０℃、約２５℃約７５℃、約３０℃～約３５℃、約３０℃～約４０℃、約３０℃～約４５℃、約３０℃～約５０℃、約３０℃～約５５℃、約３０℃～約６０℃、約３０℃～約６５℃、約３０℃～約７０℃、約３０℃～約７５℃、約３５℃～約４０℃、約３５℃～約４５℃、約３５℃～約５０℃、約３５℃～約５５℃、約３５℃～約６０℃、約３５℃～約６５℃、約３５℃～約７０℃、約３５℃～約７５℃、約４０℃～約４５℃、約４０℃～約５０℃、約４０℃～約５５℃、約４０℃～約６０℃、約４０℃～約６５℃、約４０℃～約７０℃、約４０℃～約７５℃、約４５℃～約５０℃、約４５℃～約５５℃、約４５℃～約６０℃、約４５℃～約６５℃、約４５℃～約７０℃、約４５℃～約７５℃、約５０℃～約５５℃、約５０℃～約６０℃、約５０℃～約６５℃、約５０℃～約７０℃、約５０℃～約７５℃、約５５℃～約６０℃、約５５℃～約６５℃、約５５℃～約７０℃、約５５℃～約７５℃、約６０℃～約６５℃、約６０℃～約７０℃、約６０℃～約７５℃、約６５℃～約７０℃、約６５℃～約７５℃、または約７０℃～約７５℃である。いくつかの実施形態において、上記第２の温度は、約２５℃、約３０℃、約３５℃、約４０℃、約４５℃、約５０℃、約５５℃、約６０℃、約６５℃、約７０℃、または約７５℃である。いくつかの実施形態において、上記第２の温度は、高くとも約２５℃、高くとも約３０℃、高くとも約３５℃、高くとも約４０℃、高くとも約４５℃、高くとも約５０℃、高くとも約５５℃、高くとも約６０℃、高くとも約６５℃、高くとも約７０℃、または高くとも約７５℃である。
いくつかの実施形態において、上記第２の溶液をクエンチすることは、約３０分間～約１２０分の期間にわたって行われる。いくつかの実施形態において、上記第２の溶液をクエンチすることは、少なくとも約３０分の期間にわたって行われる。いくつかの実施形態において、上記第２の溶液をクエンチすることは、最大で約１２０分の期間にわたって行われる。いくつかの実施形態において、上記第２の溶液をクエンチすることは、約３０分～約４０分、約３０分～約５０分、約３０分～約６０分、約３０分～約７０分、約３０分～約８０分、約３０分～約９０分、約３０分～約１００分、約３０分～約１１０分、約３０分～約１２０分、約４０分～約５０分、約４０分～約６０分、約４０分～約７０分、約４０分～約８０分、約４０分～約９０分、約４０分～約１００分、約４０分～約１１０分、約４０分～約１２０分、約５０分～約６０分、約５０分～約７０分、約５０分～約８０分、約５０分～約９０分、約５０分～約１００分、約５０分～約１１０分、約５０分～約１２０分、約６０分～約７０分、約６０分～約８０分、約６０分～約９０分、約６０分～約１００分、約６０分～約１１０分、約６０分～約１２０分、約７０分～約８０分、約７０分～約９０分、約７０分～約１００分、約７０分～約１１０分、約７０分～約１２０分、約８０分～約９０分、約８０分～約１００分、約８０分～約１１０分、約８０分～約１２０分、約９０分～約１００分、約９０分～約１１０分、約９０分～約１２０分、約１００分～約１１０分、約１００分～約１２０分、または約１１０分～約１２０分の期間にわたって行われる。いくつかの実施形態において、上記第２の溶液をクエンチすることは、約３０分、約４０分、約５０分、約６０分、約７０分、約８０分、約９０分、約１００分、約１１０分、または約１２０分の期間にわたって行われる。
いくつかの実施形態において、上記第２の酸化剤は、酸素、オゾン、過酸化水素、二酸化ホタル石、過酸化リチウム、過酸化バリウム、フッ素、塩素、硝酸、硝酸塩化合物、硫酸、ペルオキソ二硫酸、ペルオキシ一硫酸、亜塩素酸塩、塩素酸塩、過塩素酸塩、ハロゲン化合物次亜塩素酸塩、次亜ハロゲン酸塩化合物、家庭用漂白剤、六価クロム化合物、クロム酸、二クロム酸、三酸化クロム、クロロクロム酸ピリジニウム、クロム酸塩化合物、二クロム酸塩化合物、過マンガン酸塩化合物、過マンガン酸カリウム、過ホウ酸ナトリウム、亜酸化窒素、硝酸カリウム、ビスマス酸ナトリウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む。
いくつかの実施形態において、上記第２の酸化剤の質量は、上記黒鉛の質量よりも約１．５倍～約６倍大きい。いくつかの実施形態において、上記第２の酸化剤の質量は、上記黒鉛の質量よりも少なくとも約１．５倍大きい。いくつかの実施形態において、上記第２の酸化剤の質量は、上記黒鉛の質量よりも最大で約６倍大きい。いくつかの実施形態において、上記第２の酸化剤の質量は、上記黒鉛の質量よりも約１．５倍～約２倍、約１．５倍～約２．５倍、約１．５倍～約３倍、約１．５倍～約３．５倍、約１．５倍～約４倍、約１．５倍～約４．５倍、約１．５倍～約５倍、約１．５倍～約５．５倍、約１．５倍～約６倍、約２倍～約２．５倍、約２倍～約３倍、約２倍～約３．５倍、約２倍～約４倍、約２倍～約４．５倍、約２倍～約５倍、約２倍～約５．５倍、約２倍～約６倍、約２．５倍～約３倍、約２．５倍～約３．５倍、約２．５倍～約４倍、約２．５倍～約４．５倍、約２．５倍～約５倍、約２．５倍～約５．５倍、約２．５倍～約６倍、約３倍～約３．５倍、約３倍～約４倍、約３倍～約４．５倍、約３倍～約５倍、約３倍～約５．５倍、約３倍～約６倍、約３．５倍～約４倍、約３．５倍～約４．５倍、約３．５倍～約５倍、約３．５倍～約５．５倍、約３．５倍～約６倍、約４倍～約４．５倍、約４倍～約５倍、約４倍～約５．５倍、約４倍～約６倍、約４．５倍～約５倍、約４．５倍～約５．５倍、約４．５倍～約６倍、約５倍～約５．５倍、約５倍～約６倍、または約５．５倍～約６倍大きい。いくつかの実施形態において、上記第２の酸化剤の質量は、上記黒鉛の質量よりも約１．５倍、約２倍、約２．５倍、約３倍、約３．５倍、約４倍、約４．５倍、約５倍、約５．５倍、または約６倍大きい。
いくつかの実施形態は、上記第１の溶液及び上記第２の溶液の少なくとも一方をある期間撹拌し、ならびに炭素系酸化物材料。
いくつかの実施形態において、上記撹拌は、約４５分～約３６０分の期間行われる。いくつかの実施形態において、上記撹拌は、少なくとも約４５分の期間行われる。いくつかの実施形態において、上記撹拌は、最大で約３６０分の期間行われる。いくつかの実施形態において、上記撹拌は、約４５分～約６０分、約４５分～約７５分、約４５分～約９０分、約４５分～約１２０分、約４５分～約１５０分、約４５分～約１８０分、約４５分～約２１０分、約４５分～約２４０分、約４５分～約２８０分、約４５分～約３２０分、約４５分～約３６０分、約６０分～約７５分、約６０分～約９０分、約６０分～約１２０分、約６０分～約１５０分、約６０分～約１８０分、約６０分～約２１０分、約６０分～約２４０分、約６０分～約２８０分、約６０分～約３２０分、約６０分～約３６０分、約７５分～約９０分、約７５分～約１２０分、約７５分～約１５０分、約７５分～約１８０分、約７５分～約２１０分、約７５分～約２４０分、約７５分～約２８０分、約７５分～約３２０分、約７５分～約３６０分、約９０分～約１２０分、約９０分～約１５０分、約９０分～約１８０分、約９０分～約２１０分、約９０分～約２４０分、約９０分～約２８０分、約９０分～３２０分、約９０分～約３６０分、約１２０分～約１５０分、約１２０分～約１８０分、約１２０分～約２１０分、約１２０分～約２４０分、約１２０分～約２８０分、約１２０分～約３２０分、約１２０分～約３６０分、約１５０分～約１８０分、約１５０分～約２１０分、約１５０分～約２４０分、約１５０分～約２８０分、約１５０分～約３２０分、約１５０分～約３６０分、約１８０分～約２１０分、約１８０分～約２４０分、約１８０分～約２８０分、約１８０分～約３２０分、約１８０分～約３６０分、約２１０分～約２４０分、約２１０分～約２８０分、約２１０分～約３２０分、約２１０分～約３６０分、約２４０分～約２８０分、約２４０分～約３２０分、約２４０分～約３６０分、約２８０分～約３２０分、約２８０分～約３６０分、または約３２０分～約３６０分の期間行われる。いくつかの実施形態において、上記撹拌は、約４５分、約６０分、約７５分、約９０分、約１２０分、約１５０分、約１８０分、約２１０分、約２４０分、約２８０分、約３２０分、または約３６０分の期間行われる。
いくつかの実施形態において、上記撹拌は約１０ｒｐｍ～約３００ｒｐｍの撹拌速度で行われる。いくつかの実施形態において、上記撹拌は少なくとも約１０ｒｐｍの撹拌速度で行われる。いくつかの実施形態において、上記撹拌は最大で約３００ｒｐｍの撹拌速度で行われる。いくつかの実施形態において、上記撹拌は、約１０ｒｐｍ～約２０ｒｐｍ、約１０ｒｐｍ～約５０ｒｐｍ、約１０ｒｐｍ～約７５ｒｐｍ、約１０ｒｐｍ～約１００ｒｐｍ、約１０ｒｐｍ～約１２５ｒｐｍ、約１０ｒｐｍ～約１５０ｒｐｍ、約１０ｒｐｍ～約２００ｒｐｍ、約１０ｒｐｍ～約２５０ｒｐｍ、約１０ｒｐｍ～約３００ｒｐｍ、約２０ｒｐｍ～約５０ｒｐｍ、約２０ｒｐｍ～約７５ｒｐｍ、約２０ｒｐｍ～約１００ｒｐｍ、約２０ｒｐｍ～約１２５ｒｐｍ、約２０ｒｐｍ～約１５０ｒｐｍ、約２０ｒｐｍ～約２００ｒｐｍ、約２０ｒｐｍ～約２５０ｒｐｍ、約２０ｒｐｍ～約３００ｒｐｍ、約５０ｒｐｍ～約７５ｒｐｍ、約５０ｒｐｍ～約１００ｒｐｍ、約５０ｒｐｍ～約１２５ｒｐｍ、約５０ｒｐｍ～約１５０ｒｐｍ、約５０ｒｐｍ～約２００ｒｐｍ、約５０ｒｐｍ～約２５０ｒｐｍ、約５０ｒｐｍ～３００ｒｐｍ、約７５ｒｐｍ～約１００ｒｐｍ、約７５ｒｐｍ～約１２５ｒｐｍ、約７５ｒｐｍ～約１５０ｒｐｍ、約７５ｒｐｍ～約２００ｒｐｍ、約７５ｒｐｍ～約２５０ｒｐｍ、約７５ｒｐｍ～約３００ｒｐｍ、約１００ｒｐｍ～約１２５ｒｐｍ、約１００ｒｐｍ～約１５０ｒｐｍ、約１００ｒｐｍ～約２００ｒｐｍ、約１００ｒｐｍ～約２５０ｒｐｍ、約１００ｒｐｍ～約３００ｒｐｍ、約１２５ｒｐｍ～約１５０ｒｐｍ、約１２５ｒｐｍ～２００ｒｐｍ、約１２５ｒｐｍ～約２５０ｒｐｍ、約１２５ｒｐｍ～約３００ｒｐｍ、約１５０ｒｐｍ～約２００ｒｐｍ、約１５０ｒｐｍ～約２５０ｒｐｍ、約１５０ｒｐｍ～約３００ｒｐｍ、約２００ｒｐｍ～約２５０ｒｐｍ、約２００ｒｐｍ～約３００ｒｐｍ、または約２５０ｒｐｍ～約３００ｒｐｍの撹拌速度で行われる。いくつかの実施形態において、上記撹拌は、約１０ｒｐｍ、約２０ｒｐｍ、約５０ｒｐｍ、約７５ｒｐｍ、約１００ｒｐｍ、約１２５ｒｐｍ、約１５０ｒｐｍ、約２００ｒｐｍ、約２５０ｒｐｍ、または約３００ｒｐｍの撹拌速度で行われる。
いくつかの実施形態は、上記第２の溶液がクエンチされた後に、上記第２の溶液をある期間反応させることを更に含む。
いくつかの実施形態において、上記第２の溶液の反応は約１５分～約１２０分の期間行われる。いくつかの実施形態において、上記第２の溶液の反応は少なくとも約１５分の期間行われる。いくつかの実施形態において、上記第２の溶液の反応は最大で約１２０分の期間行われる。いくつかの実施形態において、上記第２の溶液の反応は、約１５分～約２０分、約１５分～約３０分、約１５分～約４０分、約１５分～約５０分、約１５分～６０分、約１５分～約７０分、約１５分～約８０分、約１５分～約９０分、約１５分～約１００分、約１５分～約１１０分、約１５分～約１２０分、約２０分～約３０分、約２０分～約４０分、約２０分～約５０分、約２０分～約６０分、約２０分～約７０分、約２０分～約８０分、約２０分～約９０分、約２０分～約１００分、約２０分～約１１０分、約２０分～約１２０分、約３０分～約４０分、約３０分～約５０分、約３０分～約６０分、約３０分～約７０分、約３０分～約８０分、約３０分～約９０分、約３０分～約１００分、約３０分～約１１０分、約３０分～約１２０分、約４０分～約５０分、約４０分～約６０分、約４０分～約７０分、約４０分～約８０分、約４０分～約９０分、約４０分～約１００分、約４０分～約１１０分、約４０分～約１２０分、約５０分～約６０分、約５０分～約７０分、約５０分～約８０分、約５０分～約９０分、約５０分～約１００分、約５０分～約１１０分、約５０分～約１２０分、約６０分～約７０分、約６０分～約８０分、約６０分～約９０分、約６０分～約１００分、約６０分～約１１０分、約６０分～約１２０分、約７０分～約８０分、約７０分～約９０分、約７０分～約１００分、約７０分～約１１０分、約７０分～約１２０分、約８０分～約９０分、約８０分～約１００分、約８０分～約１１０分、約８０分～約１２０分、約９０分～約１００分、約９０分～約１１０分、約９０分～約１２０分、約１００分～約１１０分、約１００分～約１２０分、または約１１０分～約１２０分の期間行われる。いくつかの実施形態において、上記第２の溶液の反応は、約１５分、約２０分、約３０分、約４０分、約５０分、約６０分、約７０分、約８０分、約９０分、約１００分、約１１０分、または約１２０分の期間行われる。
いくつかの実施形態において、上記反応中の上記第２の溶液の温度は約１５℃～約７５℃である。いくつかの実施形態において、上記反応中の上記第２の溶液の温度は低くとも約１５℃である。いくつかの実施形態において、上記反応中の上記第２の溶液の温度は高くとも約７５℃である。いくつかの実施形態において、上記反応中の上記第２の溶液の温度は、約１５℃～約２０℃、約１５℃～約２５℃、約１５℃～約３０℃、約１５℃～約３５℃、約１５℃～約４０℃、約１５℃～約４５℃、約１５℃～約５０℃、約１５℃～約５５℃、約１５℃～約６０℃、約１５℃～約６５℃、約１５℃～約７５℃、約２０℃～約２５℃、約２０℃～約３０℃、約２０℃～約３５℃、約２０℃～約４０℃、約２０℃～約４５℃、約２０℃～約５０℃、約２０℃～約５５℃、約２０℃～約６０℃、約２０℃～約６５℃、約２０℃～約７５℃、約２５℃～約３０℃、約２５℃～約３５℃、約２５℃～約４０℃、約２５℃～約４５℃、約２５℃～約５０℃、約２５℃～約５５℃、約２５℃～約６０℃、約２５℃～約６５℃、約２５℃～約７５℃、約３０℃～約３５℃、約３０℃～約４０℃、約３０℃～約４５℃、約３０℃～約５０℃、約３０℃～約５５℃、約３０℃～約６０℃、約３０℃～約６５℃、約３０℃～約７５℃、約３５℃～約４０℃、約３５℃～約４５℃、約３５℃～約５０℃、約３５℃～約５５℃、約３５℃～約６０℃、約３５℃～約６５℃、約３５℃～約７５℃、約４０℃～約４５℃、約４０℃～約５０℃、約４０℃～約５５℃、約４０℃～約６０℃、約４０℃～約６５℃、約４０℃～約７５℃、約４５℃～約５０℃、約４５℃～約５５℃、約４５℃～約６０℃、約４５℃～約６５℃、約４５℃～約７５℃、約５０℃～約５５℃、約５０℃～約６０℃、約５０℃～約６５℃、約５０℃～約７５℃、約５５℃～約６０℃、約５５℃～約６５℃、約５５℃～約７５℃、約６０℃～約６５℃、約６０℃～約７５℃、または約６５℃～約７５℃である。いくつかの実施形態において、上記反応中の上記第２の溶液の温度は、約１５℃、約２０℃、約２５℃、約３０℃、約３５℃、約４０℃、約４５℃、約５０℃、約５５℃、約６０℃、約６５℃、または約７５℃である。いくつかの実施形態において、上記反応中の上記第２の溶液の温度は、高くとも約１５℃、高くとも約２０℃、高くとも約２５℃、高くとも約３０℃、高くとも約３５℃、高くとも約４０℃、高くとも約４５℃、高くとも約５０℃、高くとも約５５℃、高くとも約６０℃、高くとも約６５℃、または高くとも約７５℃である。
いくつかの実施形態は上記第２の溶液を精製することを更に含む。いくつかの実施形態において、上記第２の溶液を精製することは、フィルタを通して上記炭素系酸化物材料をろ過することと、上記炭素系酸化物材料を濃縮することとを含む。いくつかの実施形態において、フィルタを通して上記炭素系酸化物材料をろ過することは、遠心ろ過、デッドエンドろ過、接線流ろ過、固定相ろ過（ｓｔａｔｉｏｎａｒｙ ｐｈａｓｅ ｆｉｌｔｅｒｉｎｇ）、動的相ろ過（ｄｙｎａｍｉｃ ｐｈａｓｅ ｆｉｌｔｅｒｉｎｇ）、表面ろ過、深層ろ過、真空ろ過、再循環ろ過、またはそれらの任意の組合せを含む。いくつかの実施形態において、上記第１のフィルタは、ブフナーロート、表面フィルタ、ふるい、ろ紙、ベルトフィルタ、ドラムフィルタ、クロスフローフィルタ、スクリーンフィルタ、デプスフィルタ、ポリマー膜、セラミック膜、ポリエーテルスルホンフィルタ、中空フィルタ、ステンレス鋼フィルタ、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルタ、限外フィルタ、膜、または任意の組み合わせを含む。
いくつかの実施形態において、上記第１のフィルタの細孔径は約０．０１ミクロン～約４ミクロンである。いくつかの実施形態において、上記第１のフィルタの細孔径は少なくとも約０．０１ミクロンである。いくつかの実施形態において、上記第１のフィルタの細孔径は最大で約４ミクロンである。いくつかの実施形態において、上記第１のフィルタの細孔径は、約０．０１ミクロン～約０．０５ミクロン、約０．０１ミクロン～約０．１ミクロン、約０．０１ミクロン～約０．５ミクロン、約０．０１ミクロン～約１ミクロン、約０．０１ミクロン～約１．５ミクロン、約０．０１ミクロン～約２ミクロン、約０．０１ミクロン～約２．５ミクロン、約０．０１ミクロン～約３ミクロン、約０．０１ミクロン～約３．５ミクロン、約０．０１ミクロン～約４ミクロン、約０．０５ミクロン～約０．１ミクロン、約０．０５ミクロン～約０．５ミクロン、約０．０５ミクロン～約１ミクロン、約０．０５ミクロン～約１．５ミクロン、約０．０５ミクロン～約２ミクロン、約０．０５ミクロン～約２．５ミクロン、約０．０５ミクロン～約３ミクロン、約０．０５ミクロン～約３．５ミクロン、約０．０５ミクロン～約４ミクロン、約０．１ミクロン～約０．５ミクロン、約０．１ミクロン～約１ミクロン、約０．１ミクロン～約１．５ミクロン、約０．１ミクロン～約２ミクロン、約０．１ミクロン～約２．５ミクロン、約０．１ミクロン～約３ミクロン、約０．１ミクロン～約３．５ミクロン、約０．１ミクロン～約４ミクロン、約０．５ミクロン～約１ミクロン、約０．５ミクロン～約１．５ミクロン、約０．５ミクロン～約２ミクロン、約０．５ミクロン～約２．５ミクロン、約０．５ミクロン～約３ミクロン、約０．５ミクロン～約３．５ミクロン、約０．５ミクロン～約４ミクロン、約１ミクロン～約１．５ミクロン、約１ミクロン～約２ミクロン、約１ミクロン～約２．５ミクロン、約１ミクロン～約３ミクロン、約１ミクロン～約３．５ミクロン、約１ミクロン～約４ミクロン、約１．５ミクロン～約２ミクロン、約１．５ミクロン～約２．５ミクロン、約１．５ミクロン～約３ミクロン、約１．５ミクロン～約３．５ミクロン、約１．５ミクロン～約４ミクロン、約２ミクロン～約２．５ミクロン、約２ミクロン～約３ミクロン、約２ミクロン～約３．５ミクロン、約２ミクロン～約４ミクロン、約２．５ミクロン～約３ミクロン、約２．５ミクロン～約３．５ミクロン、約２．５ミクロン～約４ミクロン、約３ミクロン～約３．５ミクロン、約３ミクロン～約４ミクロン、または約３．５ミクロン～約４ミクロンである。いくつかの実施形態において、上記第１のフィルタの細孔径は、約０．０１ミクロン、約０．０５ミクロン、約０．１ミクロン、約０．５ミクロン、約１ミクロン、約１．５ミクロン、約２ミクロン、約２．５ミクロン、約３ミクロン、約３．５ミクロン、または約４ミクロンである。
いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料はそのｐＨが約３～約７になるまでろ過される。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料はそのｐＨが低くとも約３になるまでろ過される。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料はそのｐＨが高くとも約７になるまでろ過される。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料は、そのｐＨが約３～約３．５、約３～約４、約３～約４．５、約３～約５、約３～約５．５、約３～約６、約３～約６．５、約３～約７、約３．５～約４、約３．５～約４．５、約３．５～約５、約３．５～約５．５、約３．５～約６、約３．５～約６．５、約３．５～約７、約４～約４．５、約４～約５、約４～約５．５、約４～約６、約４～約６．５、約４～約７、約４．５～約５、約４．５～約５．５、約４．５～約６、約４．５～約６．５、約４．５～約７、約５～約５．５、約５～約６、約５～約６．５、約５～約７、約５．５～約６、約５．５～約６．５、約５．５～約７、約６～約６．５、約６～約７、または約６．５～約７になるまでろ過される。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料は、そのｐＨが約３、約３．５、約４、約４．５、約５、約５．５、約６、約６．５、または約７になるまでろ過される。
いくつかの実施形態において、上記精製された第２の溶液の重量基準の黒鉛濃度は約０．２５％～約４％である。いくつかの実施形態において、上記精製された第２の溶液の重量基準の黒鉛濃度は少なくとも約０．２５％である。いくつかの実施形態において、上記精製された第２の溶液の重量基準の黒鉛濃度は最大で約４である。いくつかの実施形態において、上記精製された第２の溶液の重量基準の黒鉛濃度は、約０．２５％～約０．５％、約０．２５％～約０．７５％、約０．２５％～約１％、約０．２５％～約１．２５％、約０．２５％～約１．５％、約０．２５％～約２％、約０．２５％～約２．５％、約０．２５％～約３％、約０．２５％～約３．５％、約０．２５％～約４％、約０．５％～約０．７５％、約０．５％～約１％、約０．５％～約１．２５％、約０．５％～約１．５％、約０．５％～約２％、約０．５％～約２．５％、約０．５％～約３％、約０．５％～約３．５％、約０．５％～約４％、約０．７５％～約１％、約０．７５％～約１．２５％、約０．７５％～約１．５％、約０．７５％～約２％、約０．７５％～約２．５％、約０．７５％～約３％、約０．７５％～約３．５％、約０．７５％～約４％、約１％～約１．２５％、約１％～約１．５％、約１％～約２％、約１％～約２．５％、約１％～約３％、約１％～約３．５％、約１％～約４％、約１．２５％～約１．５％、約１．２５％～約２％、約１．２５％～約２．５％、約１．２５％～約３％、約１．２５％～約３．５％、約１．２５％～約４％、約１．５％～約２％、約１．５％～約２．５％、約１．５％～約３％、約１．５％～約３．５％、約１．５％～約４％、約２％～約２．５％、約２％～約３％、約２％～約３．５％、約２％～約４％、約２．５％～約３％、約２．５％～約３．５％、約２．５％～約４％、約３％～約３．５％、約３％～約４％、または約３．５％～４％である。いくつかの実施形態において、上記精製された第２の溶液の重量基準の黒鉛濃度は、約０．２５％、約０．５％、約０．７５％、約１％、約１．２５％、約１．５％、約２％、約２．５％、約３％、約３．５％、または約４％である。
いくつかの実施形態は、上記炭素系酸化物材料及び第３の酸化剤を含む第３の溶液を形成することと、上記第３の溶液を第４の温度にある期間加熱することと、上記第３の溶液にアスコルビン酸無機塩を添加して、還元型炭素系酸化物材料を形成することとを更に含む。
いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料を第４の温度に加熱することと、上記第１の量の上記第３の酸化剤を上記炭素系酸化物材料に添加することとが同時に行われる。
いくつかの実施形態において、上記第４の温度は約４５℃～約１８０℃である。いくつかの実施形態において、上記第４の温度は低くとも約４５℃である。いくつかの実施形態において、上記第４の温度は高くとも約１８０℃である。いくつかの実施形態において、上記第４の温度は、約４５℃～約５０℃、約４５℃～約６０℃、約４５℃～約７０℃、約４５℃～約８０℃、約４５℃～約９０℃、約４５℃～約１００℃、約４５℃～約１２０℃、約４５℃～約１４０℃、約４５℃～約１６０℃、約４５℃～約１８０℃、約５０℃～約６０℃、約５０℃～約７０℃、約５０℃～約８０℃、約５０℃～約９０℃、約５０℃～約１００℃、約５０℃～約１２０℃、約５０℃～約１４０℃、約５０℃～約１６０℃、約５０℃～約１８０℃、約６０℃～約７０℃、約６０℃～約８０℃、約６０℃～約９０℃、約６０℃～約１００℃、約６０℃～約１２０℃、約６０℃～約１４０℃、約６０℃～約１６０℃、約６０℃～約１８０℃、約７０℃～約８０℃、約７０℃～約９０℃、約７０℃～約１００℃、約７０℃～約１２０℃、約７０℃～約１４０℃、約７０℃～約１６０℃、約７０℃～約１８０℃、約８０℃～約９０℃、約８０℃～約１００℃、約８０℃～約１２０℃、約８０℃～約１４０℃、約８０℃～約１６０℃、約８０℃～約１８０℃、約９０℃～約１００℃、約９０℃～約１２０℃、約９０℃～約１４０℃、約９０℃～約１６０℃、約９０℃～約１８０℃、約１００℃～約１２０℃、約１００℃～約１４０℃、約１００℃～約１６０℃、約１００℃～約１８０℃、約１２０℃～約１４０℃、約１２０℃～約１６０℃、約１２０℃～約１８０℃、約１４０℃～約１６０℃、約１４０℃～約１８０℃、または約１６０℃～約１８０℃である。いくつかの実施形態において、上記第４の温度は、約４５℃、約５０℃、約６０℃、約７０℃、約８０℃、約９０℃、約１００℃、約１２０℃、約１４０℃、約１６０℃、または約１８０℃である。いくつかの実施形態において、上記第４の温度は、高くとも約４５℃、高くとも約５０℃、高くとも約６０℃、高くとも約７０℃、高くとも約８０℃、高くとも約９０℃、高くとも約１００℃、高くとも約１２０℃、高くとも約１４０℃、高くとも約１６０℃、または高くとも約１８０℃である。
いくつかの実施形態において、上記第３の溶液を第４の温度に加熱することは、約３０分～約１２０分の期間にわたって行われる。いくつかの実施形態において、上記第３の溶液を第４の温度に加熱することは、少なくとも約３０分の期間にわたって行われる。いくつかの実施形態において、上記第３の溶液を第４の温度に加熱することは、最大で約１２０分の期間にわたって行われる。上記第３の溶液を第４の温度に加熱することは、約３０分～約４０分、約３０分～約５０分、約３０分～約６０分、約３０分～約７０分、約３０分～約８０分、約３０分～約９０分、約３０分～約１００分、約３０分～約１２０分、約３０分～約１２０分、約４０分～約５０分、約４０分～約６０分、約４０分～約７０分、約４０分～約８０分、約４０分～約９０分、約４０分～約１００分、約４０分～約１２０分、約４０分～約１２０分、約５０分～約６０分、約５０分～約７０分、約５０分～約８０分、約５０分～約９０分、約５０分～約１００分、約５０分～約１２０分、約５０分～約１２０分、約６０分～約７０分、約６０分～約８０分、約６０分～約９０分、約６０分～約１００分、約６０分～約１２０分、約６０分～約１２０分、約７０分～約８０分、約７０分～約９０分、約７０分～約１００分、約７０分～約１２０分、約７０分～約１２０分、約８０分～約９０分、約８０分～約１００分、約８０分～約１２０分、約８０分～約１２０分、約９０分～約１００分、約９０分～約１２０分、約９０分～約１２０分、約１００分～約１２０分、約１００分～約１２０分、または約１２０分～約１２０分の期間にわたって行われる。いくつかの実施形態において、上記第３の溶液を第４の温度に加熱することは、約３０分、約４０分、約５０分、約６０分、約７０分、約８０分、約９０分、約１００分、約１２０分、または約１２０分の期間にわたって行われる。
いくつかの実施形態において、上記第３の酸化剤は、酸素、オゾン、過酸化水素、二酸化ホタル石、過酸化リチウム、過酸化バリウム、フッ素、塩素、硝酸、硝酸塩化合物、硫酸、ペルオキソ二硫酸、ペルオキシ一硫酸、亜塩素酸塩、塩素酸塩、過塩素酸塩、ハロゲン化合物次亜塩素酸塩、次亜ハロゲン酸塩化合物、家庭用漂白剤、六価クロム化合物、クロム酸、二クロム酸、三酸化クロム、クロロクロム酸ピリジニウム、クロム酸塩化合物、二クロム酸塩化合物、過マンガン酸塩化合物、過マンガン酸カリウム、過ホウ酸ナトリウム、亜酸化窒素、硝酸カリウム、ビスマス酸ナトリウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む。
いくつかの実施形態において、上記第３の酸化剤の濃度は約１５％～約６０％である。いくつかの実施形態において、上記第３の酸化剤の濃度は少なくとも約１５％である。いくつかの実施形態において、上記第３の酸化剤の濃度は最大で約６０％である。いくつかの実施形態において、上記第３の酸化剤の濃度は、約１５％～約２０％、約１５％～約２５％、約１５％～約３０％、約１５％～約３５％、約１５％～約４０％、約１５％～約４５％、約１５％～約５０％、約１５％～約５５％、約１５％～約６０％、約２０％～約２５％、約２０％～約３０％、約２０％～約３５％、約２０％～約４０％、約２０％～約４５％、約２０％～約５０％、約２０％～約５５％、約２０％～約６０％、約２５％～約３０％、約２５％～約３５％、約２５％～約４０％、約２５％～約４５％、約２５％～約５０％、約２５％～約５５％、約２５％～約６０％、約３０％～約３５％、約３０％～約４０％、約３０％～約４５％、約３０％～約５０％、約３０％～約５５％、約３０％～約６０％、約３５％～約４０％、約３５％～約４５％、約３５％～約５０％、約３５％～約５５％、約３５％～約６０％、約４０％～約４５％、約４０％～約５０％、約４０％～約５５％、約４０％～約６０％、約４５％～約５０％、約４５％～約５５％、約４５％～約６０％、約５０％～約５５％、約５０％～約６０％、または約５５％～約６０％である。いくつかの実施形態において、上記第３の酸化剤の濃度は、約１５％、約２０％、約２５％、約３０％、約３５％、約４０％、約４５％、約５０％、約５５％、または約６０％である。
いくつかの実施形態において、上記第２の量の上記第３の酸化剤の質量は、上記黒鉛の質量よりも約１．１倍～約６倍大きい。いくつかの実施形態において、上記第２の量の上記第３の酸化剤の質量は、上記黒鉛の質量よりも少なくとも約１．１倍大きい。いくつかの実施形態において、上記第２の量の上記第３の酸化剤の質量は、上記黒鉛の質量よりも最大で約６倍大きい。いくつかの実施形態において、上記第２の量の上記第３の酸化剤の質量は、上記黒鉛の質量よりも、約１．１倍～約１．２倍、約１．１倍～約１．５倍、約１．１倍～約２倍、約１．１倍～約２．５倍、約１．１倍～約３倍、約１．１倍～約３．５倍、約１．１倍～約４倍、約１．１倍～約４．５倍、約１．１倍～約５倍、約１．１倍～約５．５倍、約１．１倍～約６倍、約１．２倍～約１．５倍、約１．２倍～約２倍、約１．２倍～約２．５倍、約１．２倍～約３倍、約１．２倍～約３．５倍、約１．２倍～約４倍、約１．２倍～約４．５倍、約１．２倍～約５倍、約１．２倍～約５．５倍、約１．２倍～約６倍、約１．５倍～約２倍、約１．５倍～約２．５倍、約１．５倍～約３倍、約１．５倍～約３．５倍、約１．５倍～約４倍、約１．５倍～約４．５倍、約１．５倍～約５倍、約１．５倍～約５．５倍、約１．５倍～約６倍、約２倍～約２．５倍、約２倍～約３倍、約２倍～約３．５倍、約２倍～約４倍、約２倍～約４．５倍、約２倍～約５倍、約２倍～約５．５倍、約２倍～約６倍、約２．５倍～約３倍、約２．５倍～約３．５倍、約２．５倍～約４倍、約２．５倍～約４．５倍、約２．５倍～約５倍、約２．５倍～約５．５倍、約２．５倍～約６倍、約３倍～約３．５倍、約３倍～約４倍、約３倍～約４．５倍、約３倍～約５倍、約３倍～約５．５倍、約３倍～約６倍、約３．５倍～約４倍、約３．５倍～約４．５倍、約３．５倍～約５倍、約３．５倍～約５．５倍、約３．５倍～約６倍、約４倍～約４．５倍、約４倍～約５倍、約４倍～約５．５倍、約４倍～約６倍、約４．５倍～約５倍、約４．５倍～約５．５倍、約４．５倍～約６倍、約５倍～約５．５倍、約５倍～約６倍、または約５．５倍～約６倍大きい。いくつかの実施形態において、上記第２の量の上記第３の酸化剤の質量は、上記黒鉛の質量よりも、約１．１倍、約１．２倍、約１．５倍、約２倍、約２．５倍、約３倍、約３．５倍、約４倍、約４．５倍、約５倍、約５．５倍、または約６大きい。
上記アスコルビン酸無機塩は、アスコルビン酸ナトリウム、アスコルビン酸カルシウム、アスコルビン酸カリウム、アスコルビン酸マグネシウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む。
いくつかの実施形態において、上記アスコルビン酸無機塩の質量は、上記黒鉛の質量よりも約２％～約１０％の係数で大きい。いくつかの実施形態において、上記アスコルビン酸無機塩の質量は、上記黒鉛の質量よりも少なくとも約２％の係数で大きい。上記アスコルビン酸無機塩の質量は、上記黒鉛の質量よりも最大で約１０％の係数で大きい。いくつかの実施形態において、上記アスコルビン酸無機塩の質量は、上記黒鉛の質量よりも、約２％～約３％、約２％～約４％、約２％～約５％、約２％～約６％、約２％～約７％、約２％～約８％、約２％～約９％、約２％～約１０％、約３％～約４％、約３％～約５％、約３％～約６％、約３％～約７％、約３％～約８％、約３％～約９％、約３％～約１０％、約４％～約５％、約４％～約６％、約４％～約７％、約４％～約８％、約４％～約９％、約４％～約１０％、約５％～約６％、約５％～約７％、約５％～約８％、約５％～約９％、約５％～約１０％、約６％～約７％、約６％～約８％、約６％～９％、約６％～約１０％、約７％～約８％、約７％～約９％、約７％～約１０％、約８％～約９％、約８％～約１０％、または約９％～約１０％の係数で大きい。いくつかの実施形態において、上記アスコルビン酸無機塩の質量は、上記黒鉛の質量よりも、約２％、約３％、約４％、約５％、約６％、約７％、約８％、約９％、または約１０％の係数で大きい。
いくつかの実施形態において、上記アスコルビン酸無機塩は、約１０分～約６０分の期間にわたって上記第３の溶液に添加される。いくつかの実施形態において、上記アスコルビン酸無機塩は、少なくとも約１０分の期間にわたって上記第３の溶液に添加される。いくつかの実施形態において、上記アスコルビン酸無機塩は、最大で約６０分の期間にわたって上記第３の溶液に添加される。いくつかの実施形態において、上記アスコルビン酸無機塩は、約１０分～約１５分、約１０分～約２０分、約１０分～約２５分、約１０分～約３０分、約１０分～約３５分、約１０分～約４０分、約１０分～約４５分、約１０分～約５０分、約１０分～約５５分、約１０分～約６０分、約１５分～約２０分、約１５分～約２５分、約１５分～約３０分、約１５分～約３５分、約１５分～約４０分、約１５分～約４５分、約１５分～約５０分、約１５分～約５５分、約１５分～約６０分、約２０分～約２５分、約２０分～約３０分、約２０分～約３５分、約２０分～約４０分、約２０分～約４５分、約２０分～約５０分、約２０分～約５５分、約２０分～約６０分、約２５分～約３０分、約２５分～約３５分、約２５分～約４０分、約２５分～約４５分、約２５分～約５０分、約２５分～約５５分、約２５分～約６０分、約３０分～約３５分、約３０分～約４０分、約３０分～約４５分、約３０分～約５０分、約３０分～約５５分、約３０分～約６０分、約３５分～約４０分、約３５分～約４５分、約３５分～約５０分、約３５分～約５５分、約３５分～約６０分、約４０分～約４５分、約４０分～約５０分、約４０分～約５５分、約４０分～約６０分、約４５分～約５０分、約４５分～約５５分、約４５分～約６０分、約５０分～約５５分、約５０分～約６０分、または約５５分～約６０分の期間にわたって上記第３の溶液に添加される。いくつかの実施形態において、上記アスコルビン酸無機塩は、約１０分、約１５分、約２０分、約２５分、約３０分、約３５分、約４０分、約４５分、約５０分、約５５分、または約６０分の期間にわたって上記第３の溶液に添加される。
いくつかの実施形態は、上記第３の溶液と上記無機溶液とを約４５分～約１８０分の期間反応させることを更に含む。いくつかの実施形態は、上記第３の溶液と無機溶液とを少なくとも約４５分の期間反応させることを更に含む。いくつかの実施形態は、上記第３の溶液と上記無機溶液とを最大で約１８０分の期間反応させることを更に含む。いくつかの実施形態は、上記第３の溶液と上記無機溶液とを、約４５分～約５０分、約４５分～約６０分、約４５分～約７０分、約４５分～約８０分、約４５分～約９０分、約４５分～約１００分、約４５分～約１２０分、約４５分～約１４０分、約４５分～約１６０分、約４５分～約１８０分、約５０分～約６０分、約５０分～約７０分、約５０分～約８０分、約５０分～約９０分、約５０分～約１００分、約５０分～約１２０分、約５０分～約１４０分、約５０分～約１６０分、約５０分～約１８０分、約６０分～約７０分、約６０分～約８０分、約６０分～約９０分、約６０分～約１００分、約６０分～約１２０分、約６０分～約１４０分、約６０分～約１６０分、約６０分～約１８０分、約７０分～約８０分、約７０分～約９０分、約７０分～約１００分、約７０分～約１２０分、約７０分～約１４０分、約７０分～約１６０分、約７０分～約１８０分、約８０分～約９０分、約８０分～約１００分、約８０分～約１２０分、約８０分～約１４０分、約８０分～約１６０分、約８０分～約１８０分、約９０分～約１００分、約９０分～約１２０分、約９０分～約１４０分、約９０分～約１６０分、約９０分～約１８０分、約１００分～約１２０分、約１００分～約１４０分、約１００分～約１６０分、約１００分～約１８０分、約１２０分～約１４０分、約１２０分～約１６０分、約１２０分～約１８０分、約１４０分～約１６０分、約１４０分～約１８０分、または約１６０分～１８０分の期間反応させることを更に含む。いくつかの実施形態は、上記第３の溶液と上記無機溶液とを、約４５分、約５０分、約６０分、約７０分、約８０分、約９０分、約１００分、約１２０分、約１４０分、約１６０分、または約１８０分の期間反応させることを更に含む。
いくつかの実施形態は、上記第３の溶液を撹拌することを更に含む。いくつかの実施形態において、上記撹拌は約４５分～約３６０分の期間行われる。いくつかの実施形態において、上記撹拌は少なくとも約４５分の期間行われる。いくつかの実施形態において、上記撹拌は最大で約３６０分の期間行われる。いくつかの実施形態において、上記撹拌は、約４５分～約６０分、約４５分～約８０分、約４５分～約１００分、約４５分～約１４０分、約４５分～約１８０分、約４５分～約２２０分、約４５分～約２６０分、約４５分～約３００分、約４５分～約３６０分、約６０分～約８０分、約６０分～約１００分、約６０分～約１４０分、約６０分～約１８０分、約６０分～約２２０分、約６０分～約２６０分、約６０分～約３００分、約６０分～約３６０分、約８０分～約１００分、約８０分～約１４０分、約８０分～約１８０分、約８０分～約２２０分、約８０分～約２６０分、約８０分～約３００分、約８０分～約３６０分、約１００分～約１４０分、約１００分～約１８０分、約１００分～約２２０分、約１００分～約２６０分、約１００分～約３００分、約１００分～約３６０分、約１４０分～約１８０分、約１４０分～約２２０分、約１４０分～約２６０分、約１４０分～約３００分、約１４０分～約３６０分、約１８０分～約２２０分、約１８０分～約２６０分、約１８０分～約３００分、約１８０分～約３６０分、約２２０分～約２６０分、約２２０分～約３００分、約２２０分～約３６０分、約２６０分～約３００分、約２６０分～約３６０分、または約３００分～約３６０分の期間行われる。いくつかの実施形態において、上記撹拌は、約４５分、約６０分、約８０分、約１００分、約１４０分、約１８０分、約２２０分、約２６０分、約３００分、または約３６０分の期間行われる。
いくつかの実施形態は、上記還元型炭素系酸化物材料を精製することを更に含む。いくつかの実施形態において、上記還元型炭素系酸化物材料の精製は、第２のフィルタでろ過すること、上記第３の溶液を洗い流すこと、またはそれらの任意の組み合わせを含む。いくつかの実施形態において、上記還元型炭素系酸化物材料をろ過することは、遠心ろ過、デッドエンドろ過、接線流ろ過、固定相ろ過、動的相ろ過、表面ろ過、深層ろ過、真空ろ過、再循環ろ過、またはそれらの任意の組合せを含む。いくつかの実施形態において、上記第２のフィルタは、ブフナーロート、表面フィルタ、ふるい、ろ紙、ベルトフィルタ、ドラムフィルタ、クロスフローフィルタ、スクリーンフィルタ、デプスフィルタ、ポリマー膜、セラミック膜、中空フィルタ、ステンレス鋼フィルタ、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルタ、限外フィルタ、膜、または任意の組み合わせを含む。
いくつかの実施形態において、上記第２のフィルタの細孔径は約０．５ミクロン～約５ミクロンである。いくつかの実施形態において、上記第２のフィルタの細孔径は少なくとも約０．５ミクロンである。いくつかの実施形態において、上記第２のフィルタの細孔径は最大で約５ミクロンである。いくつかの実施形態において、上記第２のフィルタの細孔径は、約０．５ミクロン～約１ミクロン、約０．５ミクロン～約１．５ミクロン、約０．５ミクロン～約２ミクロン、約０．５ミクロン～約２．５ミクロン、約０．５ミクロン～約３ミクロン、約０．５ミクロン～約３．５ミクロン、約０．５ミクロン～約４ミクロン、約０．５ミクロン～約４．５ミクロン、約０．５ミクロン～約５ミクロン、約１ミクロン～約１．５ミクロン、約１ミクロン～約２ミクロン、約１ミクロン～約２．５ミクロン、約１ミクロン～約３ミクロン、約１ミクロン～約３．５ミクロン、約１ミクロン～約４ミクロン、約１ミクロン～約４．５ミクロン、約１ミクロン～約５ミクロン、約１．５ミクロン～約２ミクロン、約１．５ミクロン～約２．５ミクロン、約１．５ミクロン～約３ミクロン、約１．５ミクロン～約３．５ミクロン、約１．５ミクロン～約４ミクロン、約１．５ミクロン～約４．５ミクロン、約１．５ミクロン～約５ミクロン、約２ミクロン～約２．５ミクロン、約２ミクロン～約３ミクロン、約２ミクロン～約３．５ミクロン、約２ミクロン～約４ミクロン、約２ミクロン～約４．５ミクロン、約２ミクロン～約５ミクロン、約２．５ミクロン～約３ミクロン、約２．５ミクロン～約３．５ミクロン、約２．５ミクロン～約４ミクロン、約２．５ミクロン～約４．５ミクロン、約２．５ミクロン～約５ミクロン、約３ミクロン～約３．５ミクロン、約３ミクロン～約４ミクロン、約３ミクロン～約４．５ミクロン、約３ミクロン～約５ミクロン、約３．５ミクロン～約４ミクロン、約３．５ミクロン～約４．５ミクロン、約３．５ミクロン～約５ミクロン、約４ミクロン～約４．５ミクロン、約４ミクロン～約５ミクロン、または約４．５ミクロン～約５ミクロンである。いくつかの実施形態において、上記第２のフィルタの細孔径は、約０．５ミクロン、約１ミクロン、約１．５ミクロン、約２ミクロン、約２．５ミクロン、約３ミクロン、約３．５ミクロン、約４ミクロン、約４．５ミクロン、または約５ミクロンミクロンである。
いくつかの実施形態において、上記還元型炭素系酸化物材料は、その導電率が約１Ｓ／ｍ～約１０Ｓ／ｍになるまで精製される。いくつかの実施形態において、上記還元型炭素系酸化物材料は、その導電率が少なくとも約１Ｓ／ｍになるまで精製される。いくつかの実施形態において、上記還元型炭素系酸化物材料は、その導電率が最大で約１０Ｓ／ｍになるまで精製される。いくつかの実施形態において、上記還元型炭素系酸化物材料は、その導電率が約１Ｓ／ｍ～約２Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ～約３Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ～約４Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ～約５Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ～約６Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ～約７Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ～約８Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ～約９Ｓ／ｍ、約１Ｓ／ｍ～約１０Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ～約３Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ～約４Ｓ／ｍ、約２Ｓ／約５Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ～約６Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ～約７Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ～約８Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ～約９Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ～約１０Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ～約４Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ～約５Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ～約６Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ～約７Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ～約８Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ～約９Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ～約１０Ｓ／ｍ、約４Ｓ／ｍ～約５Ｓ／ｍ、約４Ｓ／ｍ～約６Ｓ／ｍ、約４Ｓ／ｍ～約７Ｓ／ｍ、約４Ｓ／ｍ～約８Ｓ／ｍ、約４Ｓ／ｍ～約９Ｓ／ｍ、約４Ｓ／ｍ～約１０Ｓ／ｍ、約５Ｓ／ｍ～約６Ｓ／ｍ、約５Ｓ／ｍ～約７Ｓ／ｍ、約５Ｓ／ｍ～８Ｓ／ｍ、約５Ｓ／ｍ～９Ｓ／ｍ、約５Ｓ／ｍ～１０Ｓ／ｍ、約６Ｓ／ｍ～約７Ｓ／ｍ、約６Ｓ／ｍ～約８Ｓ／ｍ、約６Ｓ／ｍ～約９Ｓ／ｍ、約６Ｓ／ｍ～約１０Ｓ／ｍ、約７Ｓ／ｍ～約８Ｓ／ｍ、約７Ｓ／ｍ～約９Ｓ／ｍ、約７Ｓ／ｍ～約１０Ｓ／ｍ、約８Ｓ／ｍ～約９Ｓ／ｍ、約８Ｓ／ｍ～約１０Ｓ／ｍ、または約９Ｓ／ｍ～約１０Ｓ／ｍになるまで精製される。いくつかの実施形態において、上記還元型炭素系酸化物材料は、その導電率が約１Ｓ／ｍ、約２Ｓ／ｍ、約３Ｓ／ｍ、約４Ｓ／ｍ、約５Ｓ／ｍ、約６Ｓ／ｍ、約７Ｓ／ｍ、約８Ｓ／ｍ、約９Ｓ／ｍ、または約１０Ｓ／ｍになるまで精製される。いくつかの実施形態において、上記還元型炭素系酸化物材料は、その導電率が少なくとも約１Ｓ／ｍ、少なくとも約２Ｓ／ｍ、少なくとも約３Ｓ／ｍ、少なくとも約４Ｓ／ｍ、少なくとも約５Ｓ／ｍ、少なくとも約６Ｓ／ｍ、少なくとも約７Ｓ／ｍ、少なくとも約８Ｓ／ｍ、少なくとも約９Ｓ／ｍ、または少なくとも約１０Ｓ／ｍになるまで精製される。
いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料は単層を含む。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料は複数の層を含む。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料は、黒鉛、酸化黒鉛、還元型炭素系、相互連結した波形炭素系網状体（ＩＣＣＮ）、または多孔質炭素シート（複数可）（ＰＣＳ）を含む。
いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料のイオン導電率は約５μＳ／ｃｍ～約４００μＳ／ｃｍである。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料のイオン導電率は少なくとも約５μＳ／ｃｍである。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料のイオン導電率は最大で約４００μＳ／ｃｍである。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料のイオン導電率は、約５μＳ／ｃｍ～約１０μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約２０μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約５０μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約７５μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約１５０μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約２００μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約２５０μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約３００μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約３５０μＳ／ｃｍ、約５μＳ／ｃｍ～約４００μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約２０μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約５０μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約７５μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約１５０μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約２００μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約２５０μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約３００μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約３５０μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ～約４００μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ～約５０μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ～約７５μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ～約１５０μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ～約２００μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ～約２５０μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ～約３００μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ～約３５０μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ～約４００μＳ／ｃｍ、約５０μＳ／ｃｍ～約７５μＳ／ｃｍ、約５０μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍ、約５０μＳ／ｃｍ～約１５０μＳ／ｃｍ、約５０μＳ／ｃｍ～約２００μＳ／ｃｍ、約５０μＳ／ｃｍ～約２５０μＳ／ｃｍ、約５０μＳ／ｃｍ～約３００μＳ／ｃｍ、約５０μＳ／ｃｍ～約３５０μＳ／ｃｍ、約５０μＳ／ｃｍ～約４００μＳ／ｃｍ、約７５μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍ、約７５μＳ／ｃｍ～約１５０μＳ／ｃｍ、約７５μＳ／ｃｍ～約２００μＳ／ｃｍ、約７５μＳ／ｃｍ～約２５０μＳ／ｃｍ、約７５μＳ／ｃｍ～約３００μＳ／ｃｍ、約７５μＳ／ｃｍ～約３５０μＳ／ｃｍ、約７５μＳ／ｃｍ～約４００μＳ／ｃｍ、約１００μＳ／ｃｍ～約１５０μＳ／ｃｍ、約１００μＳ／ｃｍ～約２００μＳ／ｃｍ、約１００μＳ／ｃｍ～約２５０μＳ／ｃｍ、約１００μＳ／ｃｍ～約３００μＳ／ｃｍ、約１００μＳ／ｃｍ～約３５０μＳ／ｃｍ、約１００μＳ／ｃｍ～約４００μＳ／ｃｍ、約１５０μＳ／ｃｍ～約２００μＳ／ｃｍ、約１５０μＳ／ｃｍ～約２５０μＳ／ｃｍ、約１５０μＳ／ｃｍ～約３００μＳ／ｃｍ、約１５０μＳ／ｃｍ～約３５０μＳ／ｃｍ、約１５０μＳ／ｃｍ～約４００μＳ／ｃｍ、約２００μＳ／ｃｍ～約２５０μＳ／ｃｍ、約２００μＳ／ｃｍ～約３００μＳ／ｃｍ、約２００μＳ／ｃｍ～約３５０μＳ／ｃｍ、約２００μＳ／ｃｍ～約４００μＳ／ｃｍ、約２５０μＳ／ｃｍ～約３００μＳ／ｃｍ、約２５０μＳ／ｃｍ～約３５０μＳ／ｃｍ、約２５０μＳ／ｃｍ～約４００μＳ／ｃｍ、約３００μＳ／ｃｍ～約３５０μＳ／ｃｍ、約３００μＳ／ｃｍ～約４００μＳ／ｃｍ、または約３５０μＳ／ｃｍ～約４００μＳ／ｃｍである。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料のイオン導電率は、約５μＳ／ｃｍ、約１０μＳ／ｃｍ、約２０μＳ／ｃｍ、約５０μＳ／ｃｍ、約７５μＳ／ｃｍ、約１００μＳ／ｃｍ、約１５０μＳ／ｃｍ、約２００μＳ／ｃｍ、約２５０μＳ／ｃｍ、約３００μＳ／ｃｍ、約３５０μＳ／ｃｍ、または約４００μＳ／ｃｍである。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料のイオン導電率は、少なくとも約５μＳ／ｃｍ、少なくとも約１０μＳ／ｃｍ、少なくとも約２０μＳ／ｃｍ、少なくとも約５０μＳ／ｃｍ、少なくとも約７５μＳ／ｃｍ、少なくとも約１００μＳ／ｃｍ、少なくとも約１５０μＳ／ｃｍ、少なくとも約２００μＳ／ｃｍ、少なくとも約２５０μＳ／ｃｍ、少なくとも約３００μＳ／ｃｍ、少なくとも約３５０μＳ／ｃｍ、または少なくとも約４００μＳ／ｃｍである。
いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料の純度は約８０％～約９９％である。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料の純度は少なくとも約８０％である。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料の純度は最大で約９９％である。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料の純度は、約８０％～約８２％、約８０％～約８４％、約８０％～約８６％、約８０％～約８８％、約８０％～約９０％、約８０％～約９２％、約８０％～約９４％、約８０％～約９６％、約８０％～約９８％、約８０％～約９９％、約８２％～約８４％、約８２％～約８６％、約８２％～約８８％、約８２％～約９０％、約８２％～約９２％、約８２％～約９４％、約８２％～約９６％、約８２％～約９８％、約８２％～約９９％、約８４％～約８６％、約８４％～約８８％、約８４％～約９０％、約８４％～約９２％、約８４％～約９４％、約８４％～約９６％、約８４％～約９８％、約８４％～約９９％、約８６％～約８８％、約８６％～約９０％、約８６％～９２％、約８６％～約９４％、約８６％～約９６％、約８６％～約９８％、約８６％～約９９％、約８８％～約９０％、約８８％～約９２％、約８８％～約９４％、約８８％～約９６％、約８８％～約９８％、約８８％～約９９％、約９０％～約９２％、約９０％～約９４％、約９０％～約９６％、約９０％～約９８％、約９０％～約９９％、約９２％～約９４％、約９２％～約９６％、約９２％～約９８％、約９２％～約９９％、約９４％～約９６％、約９４％～約９８％、９４％～約９９％、約９６％～約９８％、約９６％～約９９％、または約９８％～約９９％である。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料の純度は、約８０％、約８２％、約８４％、約８６％、約８８％、約９０％、約９２％、約９４％、約９６％、９８％、または約９９％である。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料の純度は、少なくとも約８０％、少なくとも約８２％、少なくとも約８４％、少なくとも約８６％、少なくとも約８８％、少なくとも約９０％、少なくとも約９２％、少なくとも約９４％、少なくとも約９６％、少なくとも約９８％、または少なくとも約９９％である。
いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料の重量基準の炭素含有率は約１％～約９９％である。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料の重量基準の炭素含有率は少なくとも約１％である。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料の重量基準の炭素含有率は最大で約９９％である。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料の重量基準の炭素含有率は、約１％～約５％、約１％～約１０％、約１％～約２０％、約１％～約３０％、約１％～約４０％、約１％～約５０％、約１％～約６０％、約１％～約７０％、約１％～約８０％、約１％～約９０％、約１％～約９９％、約５％～約１０％、約５％～約２０％、約５％～約３０％、約５％～約４０％、約５％～約５０％、約５％～約６０％、約５％～約７０％、約５％～約８０％、約５％～約９０％、約５％～約９９％、約１０％～約２０％、約１０％～約３０％、約１０％～約４０％、約１０％～約５０％、約１０％～約６０％、約１０％～約７０％、約１０％～約８０％、約１０％～約９０％、約１０％～約９９％、約２０％～約３０％、約２０％～約４０％、約２０％～約５０％、約２０％～約６０％、約２０％～約７０％、約２０％～約８０％、約２０％～約９０％、約２０％～約９９％、約３０％～約４０％、約３０％～約５０％、約３０％～約６０％、約３０％～約７０％、約３０％～約８０％、約３０％～約９０％、約３０％～約９９％、約４０％～約５０％、約４０％～約６０％、約４０％～約７０％、約４０％～約８０％、約４０％～約９０％、約４０％～約９９％、約５０％～約６０％、約５０％～約７０％、約５０％～約８０％、約５０％～約９０％、約５０％～約９９％、約６０％～約７０％、約６０％～約８０％、約６０％～約９０％、約６０％～約９９％、約７０％～約８０％、約７０％～約９０％、約７０％～約９９％、約８０％～９０％、約８０％～約９９％、または約９０％～約９９％である。いくつかの実施形態において、上記炭素系酸化物材料の重量基準の炭素含有率は、約１％、約５％、約１０％、約２０％、約３０％、約４０％、約５０％、約６０％、約７０％、約８０％、約９０％、または約９９％である。
いくつかの実施形態において、本明細書において教示される方法は、約０．１ポンド／日～約５０ポンド／日の生産速度の炭素系酸化物材料を製造する能力がある。いくつかの実施形態において、本明細書において教示される方法は、少なくとも約０．１ポンド／日の生産速度の炭素系酸化物材料を製造する能力がある。いくつかの実施形態において、本明細書において教示される方法は、最大で約５０ポンド／日の生産速度の炭素系酸化物材料を製造する能力がある。いくつかの実施形態において、本明細書において教示される方法は、約０．１ポンド／日～約０．５ポンド／日、約０．１ポンド／日～約１ポンド／日、約０．１ポンド／日～約２ポンド／日、約０．１ポンド／日～約５ポンド／日、約０．１ポンド／日～約１０ポンド／日、約０．１ポンド／日～約２０ポンド／日、約０．１ポンド／日～約３０ポンド／日、約０．１ポンド／日～約４０ポンド／日、約０．１ポンド／日～約５０ポンド／日、約０．５ポンド／日～約１ポンド／日、約０．５ポンド／日～約２ポンド／日、約０．５ポンド／日～約５ポンド／日、約０．５ポンド／日～約１０ポンド／日、約０．５ポンド／日～約２０ポンド／日、約０．５ポンド／日～約３０ポンド／日、約０．５ポンド／日～約４０ポンド／日、約０．５ポンド／日～約５０ポンド／日、約１ポンド／日～約２ポンド／日、約１ポンド／日～約５ポンド／日、約１ポンド／日～約１０ポンド／日、約１ポンド／日～約２０ポンド／日、約１日～約３０ポンド／日、約１ポンド／日～約４０ポンド／日、約１ポンド／日～約５０ポンド／日、約２ポンド／日～約５ポンド／日、約２ポンド／日～約１０ポンド／日、約２ポンド／日～約２０ポンド／日、約２ポンド／日～約３０ポンド／日、約２ポンド／日～約４０ポンド／日、約２ポンド／日～約５０ポンド／日、約５ポンド／日～約１０ポンド／日、約５ポンド／日～約２０ポンド／日、約５ポンド／日～約３０ポンド／日、約５ポンド／日～約４０ポンド／日、約５ポンド／日～約５０ポンド／日、約１０ポンド／日～約２０ポンド／日、約１０ポンド／日～約３０ポンド／日、約１０ポンド／日～約４０ポンド／日、約１０ポンド／日～約５０ポンド／日、約２０ポンド／日～約３０ポンド／日、約２０ポンド／日～約４０ポンド／日、約２０ポンド／日～約５０ポンド／日、約３０ポンド／日～約４０ポンド／日、約３０ポンド／日～約５０ポンド／日、または約４０ポンド／日～約５０ポンド／日の生産速度の炭素系酸化物材料を製造する能力がある。いくつかの実施形態において、本明細書において教示される方法は、約０．１ポンド／日、約０．５ポンド／日、約１ポンド／日、約２ポンド／日、約５ポンド／日、約１０ポンド／日、約２０ポンド／日、約３０ポンド／日、約４０ポンド／日、または約５０ポンド／日の生産速度の炭素系酸化物材料を製造する能力がある。いくつかの実施形態において、本明細書において教示される方法は、少なくとも約０．１ポンド／日、少なくとも約０．５ポンド／日、少なくとも約１ポンド／日、少なくとも約２ポンド／日、少なくとも約５ポンド／日、少なくとも約１０ポンド／日、少なくとも約２０ポンド／日、少なくとも約３０ポンド／日、少なくとも約４０ポンド／日、または少なくとも約５０ポンド／日の生産速度の炭素系酸化物材料を製造する能力がある。
いくつかの実施形態において、本明細書において提供される態様は、酸化黒鉛の製造方法であって、黒鉛粉末及び硫酸（Ｈ２ＳＯ４）の混合物を用意しつつ、上記黒鉛粉末及び硫酸の混合物を第１の所定の温度に冷却することと、上記黒鉛粉末及びＨ２ＳＯ４の混合物に所定量の過マンガン酸カリウム（ＫＭｎＯ４）を添加して黒鉛を酸化する混合物を作製することと、上記黒鉛を酸化する混合物を所定時間撹拌することと、上記黒鉛を酸化する混合物を第２の所定の温度に冷却することと、上記黒鉛を酸化する混合物に所定量の過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）を添加して上記酸化黒鉛を生成させることとを含む上記方法である。
いくつかの実施形態において、上記酸化黒鉛の製造方法は、上記酸化黒鉛を水ですすぐことによって上記酸化黒鉛を精製することを更に含む。
いくつかの実施形態において、上記酸化黒鉛の製造方法は、化学透析によって上記酸化黒鉛を精製することを更に含む。
いくつかの実施形態において、上記黒鉛粉末及びＨ２ＳＯ４の混合物を冷却することによって得られる上記第１の所定の温度は約０℃である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛粉末及びＨ２ＳＯ４の混合物を冷却することによって得られる上記第１の所定の温度は約－１０℃～約１５℃である。いくつかの実施形態において、上記所定量の過マンガン酸カリウム（ＫＭｎＯ４）を上記黒鉛粉末及びＨ２ＳＯ４の混合物に添加する間、上記黒鉛を酸化する混合物の反応温度が約１５℃を超えて上昇することが防止される。いくつかの実施形態において、上記黒鉛粉末及びＨ２ＳＯ４の混合物において、５０リットルのＨ２ＳＯ４毎に約１キログラムの黒鉛粉末が用いられる。いくつかの実施形態において、上記Ｈ２ＳＯ４の濃度は約９６％～約９８％の範囲である。いくつかの実施形態において、上記所定量のＫＭｎＯ４は、１キログラムの黒鉛粉末毎に約６キログラムのＫＭｎＯ４である。いくつかの実施形態において、撹拌することは約５０ｒｐｍ～約１５０ｒｐｍの範囲の速度で撹拌することを含む。いくつかの実施形態において、上記黒鉛を酸化する混合物を撹拌する所定の時間は約４５分～約３００分の範囲である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛を酸化する混合物を上記第２の所定の温度に冷却することは、上記黒鉛を酸化する混合物をクエンチすることによってなされる。いくつかの実施形態において、上記黒鉛を酸化する混合物を上記第２の所定の温度に冷却することは、上記黒鉛を酸化する混合物を水及び／または氷でクエンチすることによってなされる。いくつかの実施形態において、第２の所定の温度は約０℃である。いくつかの実施形態において、上記第２の所定の温度は約０℃～約１０℃の範囲である。いくつかの実施形態において、上記Ｈ２Ｏ２は約３０％の濃度の水溶液である。いくつかの実施形態において、上記約３０％のＨ２Ｏ２の濃度の水溶液の上記所定量は、１０リットルのＨ２ＳＯ４毎に約１リットルである。いくつかの実施形態において、Ｈ２ＳＯ４は、約９６％～９８％の濃度の水溶液である。
本明細書で提供される第２の態様は、還元型酸化黒鉛の製造方法であって、酸化黒鉛を含む水溶液を用意することと、上記酸化黒鉛を含む上記水溶液を第１の所定の温度に加熱することと、上記第１の所定の温度を維持しながら、約１時間の期間にわたって上記水溶液に過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）を添加し、それにより第１の混合物を形成することと、上記第１の混合物を上記第１の所定の温度で約３時間加熱することと、アスコルビン酸ナトリウムを約３０分の期間にわたって添加し、それにより第２の混合物を形成することと、上記第２の混合物を上記第１の所定の温度で約１．５時間加熱して、上記還元型酸化黒鉛を生成させることとを含む上記方法である。
いくつかの実施形態において、上記第１の所定の温度は約９０℃である。いくつかの実施形態において、上記還元型酸化黒鉛は多孔質炭素シート（複数可）（ＰＣＳ）を含む。いくつかの実施形態において、上記水溶液中の上記酸化黒鉛は酸化グラフェンである。
当業者であれば、添付の図面と共に以下の詳細な説明を読んだ後には、本開示の範囲を理解し、その更なる態様を認識するであろう。
本開示の新規な特徴は、添付の特許請求の範囲に詳細に記載される。例示的な実施形態であって、該実施形態の原理が利用される上記実施形態が記載される以下の詳細な説明、及び添付の図面すなわち図（本明細書では「図（ＦＩＧ．）」及び「図（ＦＩＧＳ．）」ともいう）を参照することによって、本開示の特徴及び利点がより深く理解されよう。
本明細書の方法は、酸化形態の炭素系材料の製造方法、酸化形態の炭素系材料由来の材料の製造方法、またはそれらの両方を含んでいてもよい。いくつかの実施形態において、本明細書の方法は、酸化形態の黒鉛の製造方法、酸化形態の黒鉛由来の材料の製造方法、またはそれらの両方を含んでいてもよい。本明細書の方法は、酸化グラフェン／酸化黒鉛（ＧＯ）及び還元型酸化グラフェン／還元型酸化黒鉛（ｒＧＯ）の製造方法を含む。本明細書に開示されるいくつかの実施形態において、ＧＯは、酸化を含む第１の反応において黒鉛から形成され、処理され（例えば、ろ過され／精製され、濃縮される等）、且つ第２の反応において（例えば、グラフェン、ＩＣＣＮ、またはＧＯの還元によって誘導される任意の他の材料へと）還元されてもよい。いくつかの実施形態において、上記第２の反応は還元を含み、例えば、ＧＯを還元してグラフェン、ＩＣＣＮ、及び／または他の還元形態のＧＯ（本明細書において、還元型酸化黒鉛または還元型酸化グラフェン（ｒＧＯ）と総称する）を形成してもよい。
当業者であれば、本開示に対する改良及び改変を認識しよう。全てのかかる改良及び改変は、本明細書に開示される概念の範囲内であると見なされる。
現行の炭素系酸化物材料及び還元型炭素系酸化物材料の合成法
既存の炭素系酸化物（ＣＢＯ）材料及び還元型炭素系酸化物（ｒＣＢＯ）材料の製造方法としては、Ｈｕｍｍｅｒｓ法、改変Ｈｕｍｍｅｒｓ法、及びそれらの種々の改変法が挙げられる。本明細書では、かかる方法はＨｕｍｍｅｒｓ系法と称する。本明細書ではＨｕｍｍｅｒｓ系法に伴う制限が認識される。
既存の炭素系酸化物（ＣＢＯ）材料及び還元型炭素系酸化物（ｒＣＢＯ）材料の製造方法としては、Ｈｕｍｍｅｒｓ法、改変Ｈｕｍｍｅｒｓ法、及びそれらの種々の改変法が挙げられる。本明細書では、かかる方法はＨｕｍｍｅｒｓ系法と称する。本明細書ではＨｕｍｍｅｒｓ系法に伴う制限が認識される。
いくつかの実施形態において、Ｈｕｍｍｅｒｓ系法は、現在、低生産速度、高コスト、高い廃棄物の量、及び低い信頼性を示す場合がある。一例において、Ｈｕｍｍｅｒｓ系法は約２ヶ月かかり、数週間の精製を要し、約９３ドル／ｋｇのコストがかかり、高価な塩酸（ＨＣｌ）洗浄を含み、個々の科学者の判断に委ねられる特定の技術が必要であり、消費者グレードの製品の形成に関してしばしば許容されない製品を合成する。
図１に係る例示的なＨｕｍｍｅｒｓ系法は、
１．氷浴を用いて０℃に保たれた反応フラスコ中の７５０ミリリットル（ｍＬ）の濃硫酸に１５グラム（ｇ）の黒鉛を添加することと、
２．上記黒鉛及び硫酸に９０ｇの過マンガン酸カリウム（ＫＭｎＯ４）を添加すること（発熱を生じる）と、
３．上記反応フラスコを氷浴から２時間取り出すことと、
４．上記反応フラスコを氷浴中に戻すことと、
５．反応温度を４５℃に維持しながら（水の添加速度及び融解する氷浴に氷を加えることによって温度を制御）、１．５リットル（Ｌ）の水（Ｈ２Ｏ）を約１～１．５時間にわたって滴下により添加することと、
６．上記反応フラスコを氷浴から２時間取り出すことと、
７．上記反応混合物を４．２ＬのＨ２Ｏで、次いで７５ｍＬの３０％の過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）でクエンチすることと、
８．５回のＨＣｌ洗浄、続いて９回のＨ２Ｏ洗浄により精製し、上記溶液を約２週間風乾し、乾燥した酸化黒鉛を水で再度水和させ、２週間透析することと
を含む。
１．氷浴を用いて０℃に保たれた反応フラスコ中の７５０ミリリットル（ｍＬ）の濃硫酸に１５グラム（ｇ）の黒鉛を添加することと、
２．上記黒鉛及び硫酸に９０ｇの過マンガン酸カリウム（ＫＭｎＯ４）を添加すること（発熱を生じる）と、
３．上記反応フラスコを氷浴から２時間取り出すことと、
４．上記反応フラスコを氷浴中に戻すことと、
５．反応温度を４５℃に維持しながら（水の添加速度及び融解する氷浴に氷を加えることによって温度を制御）、１．５リットル（Ｌ）の水（Ｈ２Ｏ）を約１～１．５時間にわたって滴下により添加することと、
６．上記反応フラスコを氷浴から２時間取り出すことと、
７．上記反応混合物を４．２ＬのＨ２Ｏで、次いで７５ｍＬの３０％の過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）でクエンチすることと、
８．５回のＨＣｌ洗浄、続いて９回のＨ２Ｏ洗浄により精製し、上記溶液を約２週間風乾し、乾燥した酸化黒鉛を水で再度水和させ、２週間透析することと
を含む。
炭素系酸化物材料及び還元型炭素系酸化物材料の合成方法
本開示の方法は、より迅速、より安全、より安価で、且つ一貫したＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料の合成方法を提供する。いくつかの実施形態において、本開示は、酸化黒鉛及び還元型酸化黒鉛（例えば、グラフェン、ＰＣＳ、またはＩＣＣＮ）の合成方法（ｐｒｏｃｅｄｕｒｅｓ）すなわち方法（ｍｅｔｈｏｄｓ）を提供する。本開示の方法は、他の酸化黒鉛の製造方法とは対照的に、酸化の特性及び剥離の量を調整する能力があり、反応温度がより低いことによって爆発の危険性が低下することから、他の方法よりも安全であり、試剤の を低減し、コストの大きいＨＣｌを用いることなく精製を迅速化することができ、大規模化が十分可能な構成であり、生産速度を高めることが可能であり、製品であって、その機械的及び電気的特性が一貫し且つ調整可能であり、効率的且つ精密に光描画またはレーザー描画することができる上記製品を合成する。
本開示の方法は、より迅速、より安全、より安価で、且つ一貫したＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料の合成方法を提供する。いくつかの実施形態において、本開示は、酸化黒鉛及び還元型酸化黒鉛（例えば、グラフェン、ＰＣＳ、またはＩＣＣＮ）の合成方法（ｐｒｏｃｅｄｕｒｅｓ）すなわち方法（ｍｅｔｈｏｄｓ）を提供する。本開示の方法は、他の酸化黒鉛の製造方法とは対照的に、酸化の特性及び剥離の量を調整する能力があり、反応温度がより低いことによって爆発の危険性が低下することから、他の方法よりも安全であり、試剤の を低減し、コストの大きいＨＣｌを用いることなく精製を迅速化することができ、大規模化が十分可能な構成であり、生産速度を高めることが可能であり、製品であって、その機械的及び電気的特性が一貫し且つ調整可能であり、効率的且つ精密に光描画またはレーザー描画することができる上記製品を合成する。
いくつかの実施形態において、現行の方法の上記反応が７５℃を超える場合があるのに対して、本明細書に記載のＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料の合成方法は、上記反応の１または複数が４５℃よりも低い温度で行われることから、より安全である。
いくつかの実施形態において、本開示の方法は、精製時間を含めて、少なくとも１日当たり約１ポンドのＣＢＯ材料またはｒＣＢＯ材料を合成する能力がある。いくつかの実施形態において、本プロセスは反応器の大きさによってのみ制限され、このことにより、トンの規模でのＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料の製造が可能になる。いくつかの実施形態において、本明細書に記載のＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料の合成方法で要する時間は１週間以下であるのに対して、現行の方法はその２倍、５倍、または８倍の時間を要する。一例において、本明細書に記載のＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料の合成方法のコストは約２１ドル／ｋｇであるのに対して、現行の利用可能な方法のコストは約９３ドル／ｋｇである（４倍を超える差）。更に、いくつかの実施形態において、本明細書に記載の方法は、他の方法よりもＣＢＯ材料またはｒＣＢＯ材料の質量当たりの廃棄物の発生が少ない。
いくつかの実施形態において、本開示の方法は、ＣＢＯ材料またはｒＣＢＯ材料であって、その組成（例えば、Ｃ：Ｏ原子比、酸素官能基の量など）及び／またはモルフォロジーが、試料の範囲にわたって、約１％、２％、３％、４％、５％、６％、７％、８％、９％、または１０％以内で再現性のある上記材料を提供する。一例において、本開示の方法は、多数のバッチ及び試料にわたって、約１％、２％、３％、４％、５％、６％、７％、８％、９％、または１０％以内で再現性のあるＣ：Ｏ原子比を有するＧＯを製造する能力がある。いくつかの実施形態において、本明細書に記載の方法の信頼性の向上は、上記のより低い反応温度に起因する可能性がある。
いくつかの実施形態において、ＣＢＯ材料（例えばＧＯまたはＰＣＳ）の合成方法は、酸化（第１の反応）、第１の精製、還元（第２の反応）、及び最終的な精製を含む。いくつかの実施形態において、ｒＣＢＯ材料（例えばｒＧＯ）の合成方法は、酸化、精製、還元、及び最終的な精製を含む。
いくつかの実施形態において、上記炭素系材料の酸化プロセスは、黒鉛粉末及び硫酸（Ｈ２ＳＯ４）を、上記黒鉛粉末及び硫酸の混合物を第１の所定の温度に冷却しながら混合することと、上記黒鉛粉末及びＨ２ＳＯ４の混合物に所定量の過マンガン酸カリウム（ＫＭｎＯ４）を添加して黒鉛を酸化する混合物を形成することと、（例えば、上記所定量のＫＭｎＯ４の上記添加が完了した後に）上記黒鉛を酸化する混合物を所定時間撹拌することと、上記黒鉛を酸化する混合物を第２の所定の温度に冷却することと、上記黒鉛を酸化する混合物に所定量の過酸化水素（Ｈ２Ｏ２）及び／または氷を添加して酸化黒鉛を生成させることとを含む第１の反応を含む。
いくつかの実施形態において、上記硫酸と上記黒鉛とを予め混合して黒鉛のくずを最小限に抑え、反応器に迅速に添加する。いくつかの実施形態において、１または複数の反応プロセスの間の混合速度は約１００ｒｐｍである。いくつかの実施形態において、反応混合物は、１または複数の冷却コイル、氷、水、冷媒、またはそれらの任意の組み合わせによって冷却される。いくつかの実施形態において、上記容量、量、質量、及び期間は、大規模での製造に向けて、適宜に拡大してもよい。
いくつかの実施形態において、上記黒鉛粉末及びＨ２ＳＯ４の混合物を冷却することによって得られる第１の所定の温度は約０℃である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛粉末及びＨ２ＳＯ４の混合物を冷却することによって得られる第１の所定の温度は約－１０℃～約１５℃である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛粉末及びＨ２ＳＯ４の混合物を冷却することによって得られる第１の所定の温度は、約－１０℃以上、－９℃以上、－８℃以上、－７℃以上、－６℃以上、－５℃以上、－４℃以上、－３℃以上、－２℃以上、－１℃以上、または０℃であるが、約１℃以下、２℃以下、３℃以下、４℃以下、５℃以下、６℃以下、７℃以下、８℃以下、９℃以下、１０℃以下、１１℃以下、１２℃以下、１３℃以下、１４℃以下、または１５℃以下である。
いくつかの実施形態において、上記過マンガン酸カリウムは、上記発熱（例えば自己加熱性）反応の温度を約１５℃よりも低く維持するように設定された速度で、上記黒鉛粉末及びＨ２ＳＯ４の混合物に添加される。いくつかの実施形態において、上記黒鉛粉末及びＨ２ＳＯ４の混合物に上記所定量のＫＭｎＯ４を添加する間の上記黒鉛を酸化する混合物の反応温度は、約１５℃以下、１４℃以下、１３℃以下、１２℃以下、１１℃以下、１０℃以下、９℃以下、８℃以下、７℃以下、６℃以下、５℃以下、４℃以下、３℃以下、２℃以下、または１℃以下である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛粉末及びＨ２ＳＯ４の混合物に上記所定量のＫＭｎＯ４が添加される間の上記黒鉛を酸化する混合物の反応温度は約１５℃よりも低い。
いくつかの実施形態において、上記撹拌は、毎分約５０回転（ｒｐｍ）～約１５０ｒｐｍの撹拌速度での撹拌を含んでいてもよい。いくつかの実施形態において、上記撹拌は、少なくとも約５０ｒｐｍ、６０ｒｐｍ、７０ｒｐｍ、８０ｒｐｍ、９０ｒｐｍ、１００ｒｐｍ、１１０ｒｐｍ、１２０ｒｐｍ、１３０ｒｐｍ、１４０ｒｐｍ、または１５０ｒｐｍの速度での撹拌を含んでいてもよい。いくつかの実施形態において、上記撹拌は、約１５０ｒｐｍ未満の撹拌速度での撹拌を含んでいてもよい。いくつかの実施形態において、上記黒鉛を酸化する混合物を撹拌するための所定の時間は約４５分～約３００分である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛を酸化する混合物を撹拌するための所定の時間は、少なくとも約４５分、５０分、６０分、７０分、８０分、９０分、１００分、１２０分、１４０分、１６０分、１８０分、２００分、２２０分、２４０分、２６０分、２８０分、または３００分である。いくつかの実施形態において、上記黒鉛を酸化する混合物を撹拌するための所定の時間は、少なくとも４５分～６０分、６０分～１２０分、１２０分～１８０分、１８０分～２６０分、及び２６０分～３００分である。いくつかの実施形態において、上記所定の時間は上記撹拌速度に依存してもまたは依存しなくてもよい。いくつかの実施形態において、上記所定の時間は、所与の閾値（例えば最小撹拌速度）を超えると及び／または所与の撹拌速度の範囲内では上記撹拌速度に依存しない。いくつかの実施形態において、上記撹拌中の上記黒鉛を酸化する混合物の反応温度は約４５℃よりも低く維持される。いくつかの実施形態において、上記撹拌中の上記黒鉛を酸化する混合物の反応温度は約１５℃以下に維持される。
いくつかの実施形態において、上記黒鉛を酸化する混合物を上記第２の所定の温度に冷却することは、上記黒鉛を酸化する混合物をクエンチすることによってなされる。いくつかの実施形態において、上記黒鉛を酸化する混合物を上記第２の所定の温度に冷却することは、上記黒鉛を酸化する混合物を、水、氷、冷却コイル、冷媒、またはそれらの任意の組み合わせでクエンチすることによってなされる。いくつかの実施形態において、上記第２の所定の温度は約０℃である。いくつかの実施形態において、上記第２の所定の温度は約０℃～約１０℃である。いくつかの実施形態において、上記第２の所定の温度は約０℃以上であるが、約１℃以下、２℃以下、３℃以下、４℃以下、５℃以下、６℃以下、７℃以下、８℃以下、９℃以下、または１０℃以下である。
いくつかの実施形態において、本明細書において提供される単層ＣＢＯまたはｒＣＢＯの合成方法の上記第１の反応（酸化）は、グラフェン及び硫酸を混合することと、上記溶液を冷却することと、過マンガン酸カリウム粉末を添加することと、上記反応混合物を冷却することと、上記反応混合物に砕いた氷を加えることと、上記溶液を撹拌することと、上記反応混合物をクエンチすることとを含む。これらの実施形態において、上記黒鉛は３２５ｓｈ天然鱗状黒鉛を含む。一例において、黒鉛１キログラム毎に約３２Ｌの９８％硫酸及び約４．８ｋｇの過マンガン酸カリウム粉末が用いられる。一例において、上記溶液の温度は１または複数の冷却コイルによって維持され、上記冷却コイルの温度を－２℃に設定することによって上記反応温度が約－１０℃に維持される。これらの実施形態において、約１５℃よりも低い反応温度を維持しつつ、上記過マンガン酸カリウム粉末が約１．５時間の期間にわたって添加される。一例において、上記溶液の温度は１または複数の冷却コイルによって維持され、上記反応コイルの温度を約１２℃に上昇させることによって、約１．５～約２時間にわたって上記反応温度を約２０～３０℃に上昇させる。一例において、上記溶液の温度は１または複数の冷却コイルによって維持され、上記反応コイルを約－２℃に冷却することによって、上記反応温度が更に約３０℃に約３０分間維持される。これらの実施形態において、上記約３２ｋｇの砕いた氷を上記反応混合物に約１時間にわたって加え、上記反応温度は約５０℃に上昇する。これらの実施形態において、上記溶液は約１時間撹拌（ｓｔｉｒｒｅｄ）または撹拌（ａｇｉｔａｔｅｄ）される。これらの実施形態において、黒鉛のキログラム当たり約７２ｋｇの氷及び／または３０％の過酸化水素（約２Ｌ）を加えることによって上記反応混合物のクエンチを行い、反応を停止させ且つ中和する。
いくつかの実施形態において、本明細書において提供される多層ＣＢＯまたはｒＣＢＯの製造方法の上記第１の反応（酸化）は、グラフェン及び硫酸を混合して溶液を形成することと、上記溶液を冷却することと、上記溶液に過マンガン酸カリウム粉末を添加することと、上記溶液及び上記過マンガン酸カリウムを撹拌することと、上記反応混合物をクエンチすることとを含む。この実施形態において、上記黒鉛は、高度に剥離した、粉砕された、小鱗状の、大表面積の、鱗片の大きさが９ミクロンである、またはそれらの任意の組合せの黒鉛である。これらの実施形態において、黒鉛のキログラム当たり約２５Ｌの９８％硫酸及び約２ｋｇの過マンガン酸カリウム粉末が用いられる。一例において、上記溶液の温度は１または複数の冷却コイルによって維持され、上記冷却コイルを約－２℃に設定することによって上記溶液が約－１０℃の温度に冷却される。一例において、上記過マンガン酸カリウム粉末が約４５分～約１．５時間の期間にわたって添加され、上記反応温度を約１５℃よりも低い反応温度に維持する。これらの実施形態において、上記過マンガン酸カリウム、黒鉛、及び硫酸は、約１５℃の反応温度で約３０分の期間反応する。これらの実施形態において、上記溶液は約１５℃の反応温度で約３０分間撹拌（ｓｔｉｒｒｅｄ）または撹拌（ａｇｉｔａｔｅｄ）される。これらの実施形態において、約１２５ｋｇの氷及び／または１Ｌの３０％の過酸化水素を加えることによって上記反応混合物のクエンチを行い、反応を停止させ且つ中和する。
いくつかの実施形態において、上記第１の反応後の上記第１の精製ステップは、硫酸、マンガン酸化物、及び硫酸マンガンなどの不純物を除去し、上記溶液のｐＨを少なくとも約５に上昇させる第１のろ過を含む。いくつか実施形態において、上記第１の精製ステップは、上記ＧＯを水（例えば脱イオン水）ですすぐこと、化学透析によって上記酸化黒鉛を精製すること、またはそれらの組み合わせ（例えば、すすいだ後に透析）を含む。いくつかの実施形態において、上記第１の反応後の上記ＣＢＯの硫酸濃度は、約０のｐＨに相当する、単層または多層ＣＢＯ／ｒＣＢＯの場合、それぞれ、約３０％または約６０％である。いくつかの実施形態において、上記溶液のｐＨが約５になったところでろ過が完了し、これは約０．００００５％の酸濃度に相当する。いくつかの実施形態において、上記第１のろ過は酸化後の精製を含む。いくつかの実施形態において、ろ過後の当該溶液中のＧＯの濃度は約１質量％（例えば、１００Ｌの水溶液中に１ｋｇのＧＯ）である。
いくつかの実施形態において、精製後に上記ＣＢＯまたはｒＣＢＯが濃縮され、水及び／または酸を除去し、例えば１重量％のＧＯの溶液を形成する。いくつかの実施形態において、特定の用途に対して、ならびに乾燥粉末及び水溶液を形成するためには、所与のＧＯの重量百分率が必要となる。
いくつかの実施形態において、ｒＣＢＯまたはｒＧＯをそれぞれ形成するＣＢＯまたはＧＯの還元は第２の反応を含む。いくつかの実施形態において、上記第２の反応は、上記ＣＢＯを約９０℃に加熱することと、約１時間にわたって過酸化水素を添加することを含む。いくつかの実施形態において、上記第２の反応は、約３０分～約６０分にわたってアスコルビン酸ナトリウム（例えばＣ６Ｈ７ＮａＯ６）を添加することを更に含む。一例において、上記第２の反応は、約１００リットルの 中で、ＧＯのキログラム当たり約１Ｌ～約２Ｌの３０％の過酸化水素及び約５ｋｇのアスコルビン酸ナトリウム（アスコルビン酸のナトリウム塩）を用いる。いくつかの実施形態において、上記アスコルビン酸ナトリウムの添加の前に、上記反応混合物を約９０℃で更に約１．５～約３時間加熱し続ける。いくつかの実施形態において、上記反応混合物を約９０℃で約１．５時間の間加熱し続け、上記反応を９０℃の温度で約６時間行う。
いくつかの実施形態において、上記第２の反応の前の上記溶液中の上記ＧＯの質量基準の濃度は約０％～約２％（例えば０～２ｋｇ／１００Ｌの水溶液）である。いくつかの実施形態において、上記ＧＯの質量基準の濃度は、約０％～０．５％、０％～１％、０％～１．５％、０％～２％、０．５％～１％、０．５％～１．５％、０．５％～２％、１％～１．５％、１％～２％、または１．５％～２％である。いくつかの実施形態において、上記ＧＯの質量基準の濃度は、約２％未満、１．５％未満、１％未満、０．５％未満、０．２５％未満、０．１％未満、またはそれよりも低い。いくつかの実施形態において、上記ＧＯの上記濃度は、製造に必要な流動性を維持しつつ、水に溶解することができるＧＯの量によって制限される。いくつかの実施形態において、上記溶液は２％以上の濃度（すなわち、１００Ｌの水中に２ｋｇ以上のＧＯ）で粘稠になる。いくつかの実施形態において、上記溶液の容量が大きいほどろ過プロセスが長くなることから、より高い濃度（例えば１質量％）とすることにより必要な水の容量が減少し、それによってろ過時間が短縮される場合がある。いくつかの実施形態において、上記第２の反応の終了時にある量の水がろ過によって除去される。
いくつかの実施形態において、ＧＯのキログラム当たりの３０％の過酸化水素の容量は、約１０Ｌ～１００Ｌ、または約１ｋｇ～１０ｋｇである。いくつかの実施形態において、ＧＯのキログラム当たりの（例えば約３０重量％の濃度の）過酸化水素の容量は、約１０Ｌ～２０Ｌ、１０Ｌ～３０Ｌ、１０Ｌ～４０Ｌ、１０Ｌ～５０Ｌ、１０Ｌ～６０Ｌ、１０Ｌ～７０Ｌ、１０Ｌ～８０Ｌ、１０Ｌ～９０Ｌ、１０Ｌ～１００Ｌ、２０Ｌ～３０Ｌ、２０Ｌ～４０Ｌ、２０Ｌ～５０Ｌ、２０Ｌ～６０Ｌ、２０Ｌ～７０Ｌ、２０Ｌ～８０Ｌ、２０Ｌ～９０Ｌ、２０Ｌ～１００Ｌ、３０Ｌ～４０Ｌ、３０Ｌ～５０Ｌ、３０Ｌ～６０Ｌ、３０Ｌ～７０Ｌ、３０Ｌ～８０Ｌ、３０Ｌ～９０Ｌ、３０Ｌ～１００Ｌ、４０Ｌ～５０Ｌ、４０Ｌ～６０Ｌ、４０Ｌ～７０Ｌ、４０Ｌ～８０Ｌ、４０Ｌ～９０Ｌ、４０Ｌ～１００Ｌ、５０Ｌ～６０Ｌ、５０Ｌ～７０Ｌ、５０Ｌ～８０Ｌ、５０Ｌ～９０Ｌ、５０Ｌ～１００Ｌ、６０Ｌ～７０Ｌ、６０Ｌ～８０Ｌ、６０Ｌ～９０Ｌ、６０Ｌ～１００Ｌ、７０Ｌ～８０Ｌ、７０Ｌ～９０Ｌ、７０Ｌ～１００Ｌ、８０Ｌ～９０Ｌ、８０Ｌ～１００Ｌ、または９０Ｌ～１００Ｌである。いくつかの実施形態において、１ｋｇのＧＯ当たりの（例えば約３０重量％の濃度の）過酸化水素の容量は、約１０Ｌ以上、２０Ｌ以上、３０Ｌ以上、４０Ｌ以上、５０Ｌ以上、６０Ｌ以上、７０Ｌ以上、８０Ｌ以上、９０Ｌ以上、または１００Ｌ以上の（例えば約３０重量％の濃度の）過酸化水素である。いくつかの実施形態において、１ｋｇのＧＯ当たりの（例えば約３０重量％の濃度の）過酸化水素の容量は、約１００Ｌ未満、９０Ｌ未満、８０Ｌ未満、７０Ｌ未満、６０Ｌ未満、５０Ｌ未満、４０Ｌ未満、３０Ｌ未満、２０Ｌ未満、または１５Ｌの（例えば約３０重量％の濃度の）過酸化水素である。いくつかの実施形態において、ある容量の過酸化水素であって、いずれかの上述の量の上記３０％溶液と等価な、異なる濃度の溶液としての、または濃厚なもしくは純粋な形態（例えば９０重量％～１００重量％）の上記過酸化水素が添加される。いくつかの実施形態において、いずれかの上述の量の上記３０％溶液と等価な過酸化水素の量は、１００％の（すなわち純粋な）溶液に基づく容量で表記される。いくつかの実施形態において、いずれかの上述の量の上記３０％溶液と等価な過酸化水素の量は、過酸化水素のモルまたは重量で表記される（例えば、１ｋｇのＧＯ当たり、約３ｋｇ（または８８モル）～３０ｋｇ（または８８２モル）の（純粋な）Ｈ２Ｏ２が与えられる）。いくつかの実施形態において、いずれかの上述の量の上記３０％溶液と等価な過酸化水素の量は、約３ｋｇ～６ｋｇ、３ｋｇ～９ｋｇ、３ｋｇ～１２ｋｇ、３ｋｇ～１５ｋｇ、３ｋｇ～１８ｋｇ、３ｋｇ～２１ｋｇ、３ｋｇ～２４ｋｇ、３ｋｇ～２７ｋｇ、３ｋｇ～３０ｋｇ、６ｋｇ～９ｋｇ、６ｋｇ～１２ｋｇ、６ｋｇ～１５ｋｇ、６ｋｇ～１８ｋｇ、６ｋｇ～２１ｋｇ、６ｋｇ～２４ｋｇ、６ｋｇ～２７ｋｇ、６ｋｇ～３０ｋｇ、９ｋｇ～１２ｋｇ、９ｋｇ～１５ｋｇ、９ｋｇ～１８ｋｇ、９ｋｇ～２１ｋｇ、９ｋｇ～２４ｋｇ、９ｋｇ～３０ｋｇ、１２ｋｇ～１５ｋｇ、１２ｋｇ～１８ｋｇ、１２ｋｇ～２１ｋｇ、１２ｋｇ～２４ｋｇ、１２ｋｇ～２７ｋｇ、１２ｋｇ～３０ｋｇ、１５ｋｇ～１８ｋｇ、１５ｋｇ～２１ｋｇ、１５ｋｇ～２４ｋｇ、１５ｋｇ～３０ｋｇ、１８ｋｇ～２１ｋｇ、１８ｋｇ～２４ｋｇ、１８ｋｇ～２７ｋｇ、１８ｋｇ～３０ｋｇ、２１ｋｇ～２４ｋｇ、２１ｋｇ～２７ｋｇ、２１ｋｇ～３０ｋｇ、２４ｋｇ～２７ｋｇ、２４ｋｇ～３０ｋｇ、または２７ｋｇ～３０ｋｇの、１ｋｇのＧＯ当たりの重量基準の純過酸化水素として表される。いくつかの実施形態において、いずれかの上述の量の上記３０％溶液と等価な、１ｋｇのＧＯ当たりの純過酸化水素の量は、約３ｋｇ以上、６ｋｇ以上、９ｋｇ以上、１２ｋｇ以上、１５ｋｇ以上、１８ｋｇ以上、２１ｋｇ以上、２４ｋｇ以上、または３０ｋｇ以上の重量基準として表される。いくつかの実施形態において、いずれかの上述の量の上記３０％溶液と等価な、１ｋｇのＧＯ当たりの純過酸化水素の量は、約３０ｋｇ未満、２４ｋｇ未満、２１ｋｇ未満、１８ｋｇ未満、１５ｋｇ未満、１２ｋｇ未満、９ｋｇ未満、６ｋｇ未満、または４．５ｋｇ未満の重量基準として表される。
いくつかの実施形態において、１ｋｇのＧＯ当たりのアスコルビン酸ナトリウムの質量は、約１ｋｇ～１０ｋｇ、約１ｋｇ～２ｋｇ、１ｋｇ～３ｋｇ、１ｋｇ～４ｋｇ、１ｋｇ～５ｋｇ、１ｋｇ～６ｋｇ、１ｋｇ～７ｋｇ、１ｋｇ～８ｋｇ、１ｋｇ～９ｋｇ、１ｋｇ～１０ｋｇ、２ｋｇ～３ｋｇ、２ｋｇ～４ｋｇ、２ｋｇ～５ｋｇ、２ｋｇ～６ｋｇ、２ｋｇ～７ｋｇ、２ｋｇ～８ｋｇ、２ｋｇ～９ｋｇ、２ｋｇ～１０ｋｇ、３ｋｇ～４ｋｇ、３ｋｇ～５ｋｇ、３ｋｇ～６ｋｇ、３ｋｇ～７ｋｇ、３ｋｇ～８ｋｇ、３ｋｇ～９ｋｇ、３ｋｇ～１０ｋｇ、４ｋｇ～５ｋｇ、４ｋｇ～６ｋｇ、４ｋｇ～７ｋｇ、４ｋｇ～８ｋｇ、４ｋｇ～９ｋｇ、４ｋｇ～１０ｋｇ、５ｋｇ～６ｋｇ、５ｋｇ～７ｋｇ、５ｋｇ～８ｋｇ、５ｋｇ～９ｋｇ、５ｋｇ～１０ｋｇ、６ｋｇ～７ｋｇ、６ｋｇ～８ｋｇ、６ｋｇ～９ｋｇ、６ｋｇ～１０ｋｇ、７ｋｇ～８ｋｇ、７ｋｇ～９ｋｇ、７ｋｇ～１０ｋｇ、８ｋｇ～９ｋｇ、８ｋｇ～１０ｋｇ、または９ｋｇ～１０ｋｇである。いくつかの実施形態において、１ｋｇのＧＯ当たりのアスコルビン酸ナトリウムの質量は、約１ｋｇ以上、２ｋｇ以上、３ｋｇ以上、４ｋｇ以上、５ｋｇ以上、６ｋｇ以上、７ｋｇ以上、８ｋｇ以上、９ｋｇ以上、または１０ｋｇ以上である。いくつかの実施形態において、いくつかの実施形態において、１ｋｇのＧＯ当たりのアスコルビン酸ナトリウムの質量は、約１５ｋｇ未満、１４ｋｇ未満、１３ｋｇ未満、１２ｋｇ未満、１１ｋｇ未満、１０ｋｇ未満、９ｋｇ未満、８ｋｇ未満、７ｋｇ未満、６ｋｇ未満、５ｋｇ未満、４ｋｇ未満、３ｋｇ未満、２ｋｇ未満、または１．５ｋｇ未満である。
いくつかの実施形態において、上記第２の反応の間の反応温度は約６０℃～約１８０℃である。いくつかの実施形態において、上記第２の反応の間の反応温度は様々な温度または一定温度を含む。いくつかの実施形態において、上記第２の反応の間の反応温度は、約６０℃～８０℃、６０℃～９０℃、６０℃～１００℃、６０℃～１２０℃、６０℃～１４０℃、６０℃～１６０℃、６０℃～１８０℃、８０℃～９０℃、８０℃～１００℃、８０℃～１２０℃、８０℃～１４０℃、８０℃～１８０℃、９０℃～１００℃、９０℃～１２０℃、９０℃～１４０℃、９０℃～１６０℃、９０℃～１８０℃、１００℃～１２０℃、１００℃～１４０℃、１００℃～１６０℃、１００℃～１８０℃、１２０℃～１４０℃、１２０℃～１６０℃、１２０℃～１８０℃、１４０℃～１６０℃、１４０℃～１８０℃、または１６０℃～１８０℃である。いくつかの実施形態において、上記第２の反応の間の反応温度は、所与の範囲内で変化もしくは変動してもよいかまたは変化もしくは変動することができない（例えば、所与のステップの温度は、所与の範囲内の所与の温度で一定に維持されるか、または上記所与の範囲内で変動してもよい）。（例えば約１００℃を超える温度の）いくつかの実施形態において、反応チャンバは密封される。
いくつかの実施形態において、転化される上記ＧＯの百分率（本明細書では以下「ｙ」と称する）は、少なくとも約９０％、９５％、９８％、９９％、９９．５％、または１００％である。いくつかの実施形態において、９０重量％～９５重量％の上記ＧＯが転化される。他の実施形態において、９５重量％～９５．５重量％上記ＧＯが転化される。いくつかの実施形態において、単位量のＧＯ当たり生成するｒＧＯの量は上記ＧＯ及び上記ｒＧＯの酸素含有率に依存する。いくつかの実施形態において、上記ＧＯのＣ：Ｏ原子比は約４：１～５：１であり、上記ｒＧＯの酸素含有率は約５原子パーセント以下である。いくつかの実施形態において、ＧＯのキログラム当たり生成するｒＧＯの重量は約０．７５ｙキログラム～０．８４キログラムである。いくつかの実施形態において、上記ＧＯのＣ：Ｏ原子比は約７：３～５：１であるのに対して、上記ｒＧＯの酸素含有率は約５原子パーセント以下である。いくつかの実施形態において、質量単位量のＧＯ当たり生成するｒＧＯの重量は約０．６４ｙ～０．８４である。いくつかの実施形態において、上記ＧＯのＣ：Ｏ原子比は少なくとも約７：３であるのに対して、上記ｒＧＯの酸素含有率は約５原子パーセント以下である。いくつかの実施形態において、質量単位量のＧＯ当たり生成するｒＧＯの量は少なくとも約０．６４ｙである。質量単位量のＧＯ当たり生成するｒＧＯの量は、少なくとも約０．５、０．５５、０．６、０．６５、０．７、０．７５、または０．８である。いくつかの実施形態において、質量単位量のＧＯ当たり生成するｒＧＯの量は、約０．５～０．８５、０．６～０．８、または０．７～０．８単位のｒＧＯである。
いくつかの実施形態において、上記第２の反応は上記第１の反応とは別個に実施される。例えば、第２の反応であって、その後に第２のろ過が行われる上記第２の反応は、適宜の仕様の任意の酸化黒鉛原料を用いて実施してもよい。
いくつかの実施形態において、上記第２の反応の後に第２のろ過または精製を実施して、例えばアスコルビン酸ナトリウム、硫酸、酸化マンガン、ならびにマンガン塩及び他の塩などの不純物を除去する。
いくつかの実施形態において、上記精製は、上記ｒＧＯ溶液の導電率がセンチメートル当たり約５０マイクロジーメンス（μＳ／ｃｍ）以下に達するまで、脱イオン（ＤＩ）水で（例えば多量のＤＩ水で）該ｒＧＯ溶液を洗浄することを含む。いくつかの実施形態において、上記ｒＧＯ溶液はｒＧＯのｋｇの当たり約４．９５ｋｇのアスコルビン酸ナトリウムを含有し、導電率は約２００ｍＳ／ｃｍを超える。いくつかの実施形態において、いくつかの用途に関しては、ｒＧＯを使用するいくつかのプロセスに対して、例えば約２重量％以上などの特定の濃度が必要とされる場合がある。
いくつかの実施形態において、上記精製は、当該生成物のｐＨが約５になるまで接線流ろ過を行うことを含む。いくつかの実施形態において、上記フィルタは細孔径が約０．０２ミクロンの変性ポリエーテルスルホン中空フィルタ膜である。次いで上記精製したＧＯを約１重量％の溶液に濃縮してもよい。
いくつかの実施形態において、精製は、例えば２ミクロンのステンレス鋼３１６製メッシュフィルタを通す真空ろ過を含み、ここで、水を上記ｒＧＯにフラッシングして全ての塩を除去する。いくつかの実施形態において、上記ｒＧＯ溶液の導電率が約５０μＳ／ｃｍ以下となったところで精製が完了する。
いくつかの実施形態において、（例えば、１または複数の反応プロセス中の）上記混合速度または撹拌速度は約２００ｒｐｍである。いくつかの実施形態において、上記混合速度は、少なくとも約１００ｒｐｍ、１１０ｒｐｍ、１２０ｒｐｍ、１３０ｒｐｍ、１４０ｒｐｍ、１５０ｒｐｍ、１６０ｒｐｍ、１７０ｒｐｍ、１８０ｒｐｍ、１９０ｒｐｍ、または２００ｒｐｍである。いくつかの実施形態において、上記混合速度は約１００ｒｐｍ～約１５０ｒｐｍである。別の実施形態において、上記混合速度は約１５０ｒｐｍ～約２００ｒｐｍである。
いくつかの実施形態において、上記第１及び第２の反応が周囲温度よりも低い反応温度で行われる場合には、合成される生成物の静電容量が向上し、上記低い反応温度による方法はより安全且つより制御される。いくつかの実施形態において、周囲温度の反応温度は、外部冷却を伴わない室温の周囲環境において行われる反応を含む。反応条件としてはレインボーリアクション（ＲＲ）（合成中に生じる色のスペクトルによってそのように名付けられた、時間に対して可変の反応）が挙げられる。いくつかの実施形態において、図２に係る、第１のレインボーリアクションＲＲ１、第２のレインボーリアクションＲＲ２、及び第３のレインボーリアクションＲＲ３、またはそれらの任意の組み合わせは周囲温度の反応を含む。いくつかの実施形態において、周囲温度よりも低い温度での反応によって、生成物の性能及び方法の安定性及び精度が更に向上する。
一例において、図２に係るＣＢＯ材料またはｒＣＢＯ材料の合成方法は、以下の時間に対して可変のＲＲ：
ＲＲ１）氷浴または冷却コイルを用いて約０℃の黒鉛及び濃硫酸の溶液を形成すること、
ＲＲ２）氷浴または冷却コイルを用いて約１５℃よりも低い反応温度を維持しつつ、ＫＭｎＯ４を添加すること（発熱を生じる）、
ＲＲ３）上記反応混合物を約４５分間撹拌すること、
ＲＲ４）上記反応混合物に氷及び／または３０％のＨ２Ｏ２を添加することによって上記反応混合物をクエンチすること、
ＲＲ５）１回または複数回のＨ２Ｏ洗浄により上記酸化黒鉛を精製し、続いて約１週間の連続流透析を行うこと
を含む。
ＲＲ１）氷浴または冷却コイルを用いて約０℃の黒鉛及び濃硫酸の溶液を形成すること、
ＲＲ２）氷浴または冷却コイルを用いて約１５℃よりも低い反応温度を維持しつつ、ＫＭｎＯ４を添加すること（発熱を生じる）、
ＲＲ３）上記反応混合物を約４５分間撹拌すること、
ＲＲ４）上記反応混合物に氷及び／または３０％のＨ２Ｏ２を添加することによって上記反応混合物をクエンチすること、
ＲＲ５）１回または複数回のＨ２Ｏ洗浄により上記酸化黒鉛を精製し、続いて約１週間の連続流透析を行うこと
を含む。
一例において、上記黒鉛の質量は約１５ｇであり、上記濃硫酸の容量は約７５０ｍＬであり、上記ＫＭｎＯ４の質量は約９０ｇであり、氷の質量は少なくとも約２．６ｇであり、Ｈ２Ｏ２の容量は少なくとも約７５ｍＬである。いくつかの実施形態において、上記黒鉛は粉末形態で提供される。一例において、総処理時間は約１週間であり、総コストは約２１ドル／ＧＯまたはｒＧＯのｋｇである。
いくつかの実施形態において、酸化剤（ｏｘｉｄｉｚｉｎｇ ａｇｅｎｔ）（本明細書では「酸化剤（ｏｘｉｄｉｚｅｒ）」とも称する）の量は、黒鉛に対する酸化剤（ＫＭｎＯ４）の比（本明細書では「Ｏｘ：Ｇｒ」とも称する）で与えられる場合がある。一例において、１５ｇの黒鉛当たり約９０ｇのＫＭｎＯ４が用いられ、これは約６倍の質量比Ｏｘ：Ｇｒに相当する。別の例において、約７５ｍＬの３０％のＨ２Ｏ２（例えば、水溶液中約３０重量％、約０．６６モルのＨ２Ｏ２に相当）が、（ｉ）９０ｇのＫＭｎＯ４に対して用いられ、これは重量基準で単位量のＫＭｎＯ４当たり約０．２５単位量のＨ２Ｏ２、もしくはモル基準で単位量のＫＭｎＯ４当たり約１．１６単位量のＨ２Ｏ２に相当し、または（ｉｉ）７５０ｍＬの、約９６％のＨ２ＳＯ４～９８％のＨ２ＳＯ４の濃度（例えば水溶液中の重量濃度）の濃硫酸に対して用いられ、これは約１０：１の濃硫酸に対する３０％のＨ２Ｏ２の容量比（例えば、１０リットルの濃Ｈ２ＳＯ４毎に約１リットルの約３０％のＨ２Ｏ２の水溶液）に相当する。更に別の例において、１ｋｇの黒鉛毎に約５０リットルの濃Ｈ２ＳＯ４が消費される。例えば単層ＧＯ及び多層ＧＯの製造方法に関連して、量及び比の更なる例が（例えば１キログラムの酸化黒鉛基準で）本明細書の他の箇所に記載される。
いくつかの実施形態において、上記撹拌時間は様々であってよく、上記４５分は測定した最良の試料に基づいて選択された。いくつかの実施形態において、上記反応温度は、特定の冷却条件（例えば、氷浴または冷却コイルによる冷却の有無）に応じて時間と共に変化してもよい。
いくつかの実施形態において、ＲＲ５は少なくとも１、２、３、４、５回（例えば５回）以上の水洗を含む。いくつかの実施形態において、上記精製は、例えば透析などの更なる水の精製プロセスを更に含む。いくつかの実施形態において、透析は、多孔質管内に当該材料を配置し、管壁を通って当該材料からイオンを、連続的にまたは回分式で清浄にされる水浴中へと除去する（例えば浸出させる）。いくつかの実施形態において、上記方法は、透析以外の１種または複数種のろ過方法を含むかまたは更に含む（例えば、Ｈ２Ｏ洗浄後に、透析に代わる別のろ過方法を適用してもよい）。一例において、上記ろ過プロセスに要する期間は約１週間未満であり、該ろ過の継続時間はバッチの大きさに依存し得る。例えば、上記の１５ｇの黒鉛バッチの場合は、ろ過は約１日または２日以下とすることができる。一例において、全ろ過（例えば透析）時間は、約７日以下、６日以下、５日以下、４日以下、３日以下、２日以下、１日以下、または１／２日以下とすることができる。いくつかの実施形態において、ろ過時間をより短くすることで、全処理時間を約７日以下、６日以下、５日以下、４日以下、３日以下、２日以下、１日以下、または１／２日以下に低減することができる。
いくつかの実施形態において、全ての上記黒鉛がＣＢＯ材料またはｒＣＢＯ材料に転化される。いくつかの実施形態において、単位量の黒鉛当たり生成するＣＢＯ材料またはｒＣＢＯ材料の量は、当該ＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料の酸素含有率に依存する。いくつかの実施形態において、上記生成するＣＢＯ材料またはｒＣＢＯ材料の重量は、消費されるグラフェンの重量よりも約１倍～約３倍（例えば、１．２７倍または１．３３倍）大きい。いくつか実施形態において、上記ＣＢＯ材料またはｒＣＢＯ材料のＣ：Ｏ原子比は約４：１及び５：１であり、（例えば、図９に関連して記載されるように）ＧＯのＣ：Ｏ原子比は、単層及び多層のＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料に対して異なる場合がある。したがって、いくつかの実施形態において、単層及び多層のＣＢＯまたはｒＣＢＯに対して、単位量の黒鉛当たり生成するＧＯの量が異なる場合がある。
いくつかの実施形態において、１種または複数種の反応物の濃度が変化する。一例において、上記硫酸の濃度は水溶液中で約９６重量％～９８重量％である。いくつかの実施形態において、Ｈ２Ｏ２の量は、Ｈ２Ｏ２の質量とＫＭｎＯ４の質量との間の比として表してもよく、この比は上記ＣＢＯまたはｒＣＢＯ中のマンガン種の量に影響を及ぼす場合がある。他の実施形態において、上記反応物の濃度及び量はモル量で表してもよい。いくつかの実施形態において、約９６％未満の濃度の硫酸（例えば、水溶液中での重量濃度）を使用することにより、上記ＣＢＯまたはｒＣＢＯのモルフォロジーが変化する場合があり、及び／または酸素含有基の濃度が低下する場合がある。
図３、４、５、及び８はＣＢＯ及びｒＣＢＯの特性を示す。図３によれば、ＲＲ１反応は自己加熱性（発熱性）であることから、より高温になる長時間のＲＲ１反応を行うと、静電容量がより低いＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料が合成される。図３において、毎秒１０ミリボルト（ｍＶ／ｓ）の走査速度での、例示的なＣＢＯ及びｒＣＢＯ生成物の静電容量を、（時間で表した）反応時間の関数としての反応温度と比較する。
一例において、６倍のＯｘ：Ｇｒ質量比及び０～２０時間の反応時間によって、１０ｍＶ／ｓ及び２０分における最大の静電容量４９ｍＦ／ｃｍ２が生じることが測定された。この例においては、上記ＲＲ１におけるピーク静電容量は、図２の方法によって製造されたＧＯを光描画することによって形成されたＩＣＣＮで測定した。いくつかの実施形態において、未還元型ＧＯのＲＲ１におけるピーク静電容量はｒＧＯ（ＩＣＣＮ）の場合とほぼ同一である。
いくつかの実施形態において、図４によれば、ＲＲ２の反応時間をより短くすることによって、酸化による損傷がより少ないグラフェンの、より無傷のｓｐ２構造を保持することにより、静電容量がより高くなった。いくつかの実施形態において、上記用語ｓｐ２とは、１２０度の角度をもつ平面三角形分子配置を形成するｓ、ｐｘ、及びｐｙ原子軌道のハイブリダイゼーションである。いくつかの実施形態において、６倍のＯｘ：Ｇｒ質量比で０～２時間にわたって最適なＲＲ２反応が起こり、これにより、約１０ｍＶ／ｓ及び１５分におけるピーク静電容量８７ｍＦ／ｃｍ２が生じた。この例において、上記ＲＲ２におけるピーク静電容量は、ＲＲ２に相当する第３のプロセスを用いた図２の方法によって製造したＧＯを光描画することによって形成したＩＣＣＮで測定した。未還元型ＧＯのＲＲ２におけるピーク静電容量はｒＧＯ（ＩＣＣＮ）の場合とほぼ同一である。
いくつかの実施形態において、図５によれば、ＲＲ３において反応温度をより低くすることによって、適正な時点で当該反応混合物をクエンチするための最適な期間をより広くすることが可能となった。いくつかの実施形態において、最適なＲＲ３反応は、６倍の質量比Ｏｘ：Ｇｒ、ならびに４５分における約１０ｍＶ／ｓでのピーク静電容量約４５９ｍＦ／ｃｍ２の生成物を生成する反応時間で行われた。この例において、ＲＲ３におけるピーク静電容量を、ＲＲ２に相当するステップ３を用いた図２の方法によって製造したＧＯを光描画することによって形成したＩＣＣＮで測定した。ＲＲ３における上記未還元型ＧＯのピーク静電容量は、ｒＧＯ（ＩＣＣＮ）の場合とほぼ同一である。
いくつかの実施形態において、図８によれば、ＲＲ５におけるＨＣｌ洗浄の使用またその回数は、上記ＣＧＯまたは上記ｒＣＧＯの静電容量に顕著な影響は及し得ないが、洗浄回数の間で明らかな傾向は示さずに約１１％の静電容量の変動が観測された。
いくつかの実施形態において、最適なＲＲ５の条件は、６倍の質量比Ｏｘ：Ｇｒ、１回または複数回のＨＣｌ洗浄を用いるまたは用いない０～１時間の氷浴での冷却を含み、これらによって、約１０ｍＶ／ｓ及び３１分において約２６１ｍＦ／ｃｍ２のピーク静電容量を得た。この例において、ＲＲ５におけるピーク静電容量は、図２の方法の改変版によって製造されたＧＯを光描画することによって形成したＩＣＣＮで測定した。いくつかの実施形態において、ＲＲ５における上記未還元型ＧＯのピーク静電容量は、ｒＧＯ（ＩＣＣＮ）の場合とほぼ同一である。
いくつかの実施形態において、精製ステップにおいてＨＣｌを使用しないと、精製操作が迅速化されると同時に、静電容量の低下が見られず、製品のコストが大幅に低下する。精製ステップにおいてＨＣｌを使用しないと、上述の利点の１または複数（任意の組合せまたは全て）が得られる場合がある。
炭素系酸化物材料または還元型炭素系酸化物材料
グラフェンに関連して記載された本開示のいずれの態様も、少なくともいくつかの構成において、ｒＧＯ（例えばＩＣＣＮまたは多孔質炭素シート（複数可））に等しく適用することができ、逆も同様である。上記ｒＧＯ（例えばグラフェンまたはＩＣＣＮ）は処理されていてもよい。いくつかの実施形態において、上記ｒＧＯ（例えばＩＣＣＮ）は、２次元（２－Ｄ）材料（例えば多孔質炭素シート（複数可））または３次元（３－Ｄ）材料（例えばＩＣＣＮ）を含む。いくつかの実施形態において、主として２次元または３次元の材料が異なる用途及び使用目的に対して望ましい場合がある。
グラフェンに関連して記載された本開示のいずれの態様も、少なくともいくつかの構成において、ｒＧＯ（例えばＩＣＣＮまたは多孔質炭素シート（複数可））に等しく適用することができ、逆も同様である。上記ｒＧＯ（例えばグラフェンまたはＩＣＣＮ）は処理されていてもよい。いくつかの実施形態において、上記ｒＧＯ（例えばＩＣＣＮ）は、２次元（２－Ｄ）材料（例えば多孔質炭素シート（複数可））または３次元（３－Ｄ）材料（例えばＩＣＣＮ）を含む。いくつかの実施形態において、主として２次元または３次元の材料が異なる用途及び使用目的に対して望ましい場合がある。
いくつかの実施形態において、ＩＣＣＮは複数の膨張し且つ相互連結した炭素層を含み、ここで用語「膨張した」とは、相互に離間して膨張した複数の炭素層をいい、炭素層の隣接する層の一部が少なくとも約２ナノメートル（ｎｍ）離間していることを意味する。いくつかの実施形態において、隣接する炭素層の少なくとも一部が、約２ｎｍ以上、３ｎｍ以上、４ｎｍ以上、５ｎｍ以上、６ｎｍ以上、７ｎｍ以上、８ｎｍ以上、９ｎｍ以上、１０ｎｍ以上、１５ｎｍ以上、２０ｎｍ以上、２５ｎｍ以上、３０ｎｍ以上、３５ｎｍ以上、４０ｎｍ以上、４５ｎｍ以上、５０ｎｍ以上、５５ｎｍ以上、６０ｎｍ以上、６５ｎｍ以上、７０ｎｍ以上、７５ｎｍ以上、８０ｎｍ以上、８５ｎｍ以上、９０ｎｍ以上、９５ｎｍ以上、または１００ｎｍ以上離間している。いくつかの実施形態において、隣接する炭素層の少なくとも一部が離間している距離は、約３ｎｍ未満、４ｎｍ未満、５ｎｍ未満、６ｎｍ未満、７ｎｍ未満、８ｎｍ未満、９ｎｍ未満、１０ｎｍ未満、１５ｎｍ未満、２０ｎｍ未満、２５ｎｍ未満、３０ｎｍ未満、３５ｎｍ未満、４０ｎｍ未満、４５ｎｍ未満、５０ｎｍ未満、５５ｎｍ未満、６０ｎｍ未満、６５ｎｍ未満、７０ｎｍ未満、７５ｎｍ未満、８０ｎｍ未満、８５ｎｍ未満、９０ｎｍ未満、９５ｎｍ未満、または１００ｎｍ未満である。いくつかの実施形態において、隣接する炭素層の少なくとも一部は、約２ｎｍ～１０ｎｍ、２ｎｍ～２５ｎｍ、２ｎｍ～５０ｎｍ、または２ｎｍ～１００ｎｍ離間している。いくつかの実施形態において、上記複数の炭素層の導電率はメートル当たり約０．１ジーメンス（Ｓ／ｍ）よりも大きい。いくつかの実施形態において、上記複数の炭素層のそれぞれは、厚さが炭素原子１個のみの二次元材料である。いくつかの実施形態において、上記膨張し且つ相互連結した炭素層のそれぞれは、それぞれが１原子の厚さである少なくとも１または複数の波形炭素シートを含んでいてもよい。
図９は種々の炭素形態９０５、９１０、９１５、９２０、及び９２５の例示的な図解であり、これらは官能基を含んでいてもまたは含んでいなくてもよく、一連の炭素系材料を合成するために使用することができる。いくつかの実施形態において、所与の炭素形態は、１もしくは複数のヒドロキシル及び／またはエポキシ官能基９３０、１もしくは複数のカルボキシル官能基９３５、１もしくは複数の他の官能基（例えばカルボニル官能基）、またはそれらの任意の組み合わせを含む。
いくつかの実施形態において、上記炭素形態は黒鉛９０５を含み、上記黒鉛は、それぞれが１原子の厚さである複数の炭素シート９４０（例えば、約１００以上、１０００以上、１０，０００以上、１００，０００以上、１００万以上、１０００万以上、１億以上、またはそれらを超える）を含む。いくつかの実施形態において、上記複数の炭素シート９４０は互いの上に積み重なり、ファンデルワールス相互作用によって互いに固着しており、その結果、当該の積み重ねの内部にはアクセス不可（例えば、最上部及び最下部のシートのみがアクセス可能）である。いくつかの実施形態において、炭素形態９１０は、１原子の厚さであり、官能基を含んでいてもよい炭素シート９４５からなるグラフェンを含む。いくつかの実施形態において、炭素形態９１５は、１原子の厚さである炭素シート９５０からなる酸化グラフェン（例えば、溶液中の単層の酸化黒鉛）を含む。
いくつかの実施形態において、１または複数の炭素形態９１５は凝集する場合があり、個々の炭素シート９６０は離間しているか、またはファンデルワールス相互作用によって離間したままである場合がある。いくつかの実施形態において、炭素形態９１５は、１もしくは複数のヒドロキシル及び／またはエポキシ官能基９３０、ならびに１もしくは複数のカルボキシル官能基９３５を含み、上記ヒドロキシル官能基及び／またはエポキシ官能基９３０は炭素シート９５０の表面に結合している（ａｔｔａｃｈｅｄ ｔｏ）か、あるいは上記表面に連結（ａｓｓｏｃｉａｔｅｄ ｗｉｔｈ）／結合（ｂｏｎｄｅｄ ｔｏ）している。いくつかの実施形態において、上記カルボキシル官能基９３５は炭素シート９５０の端部に結合しているか、あるいは上記端部に連結または結合している。
いくつかの実施形態において、炭素形態９２０は、１原子の厚さである炭素シート９５５からなる還元型酸化グラフェン（例えば、溶液中に形成されたＰＣＳ）を含む。いくつかの実施形態において、炭素形態９２０は炭素シート９５５の端部に結合しているか、あるいは上記端部に連結もしくは結合している１または複数のカルボキシル官能基９３５を含む。
いくつかの実施形態において、炭素形態９２５は、２以上の酸化グラフェンの層（例えば、溶液中の二重層または三層の酸化黒鉛）を含み、各炭素シートまたは層９６０は１原子の厚さであり、上記２以上の炭素シートまたは層９６０は、ファンデルワールス相互作用によって固定されている。いくつかの実施形態において、酸化グラフェンの層の数は、２以上、３以上、４以上、５以上、６以上、７以上、８以上、９以上、もしくは１０以上の炭素シートまたは層９６０である。いくつかの実施形態において、酸化グラフェンの層の数は１０以下の炭素シートまたは層９６０（例えば、最大で１０の炭素シートまたは層）である。いくつかの実施形態において、酸化グラフェンの層の数は、２～３、２～４、２～５、２～６、２～７、２～８、２～９、２～１０、３～４、３～５、３～６、３～７、３～８、３～９、３～１０、４～５、４～６、４～７、４～８、４～９、４～１０、５～６、５～７、５～８、５～９、５～１０、６～７、６～８、６～９、６～１０、７～８、７～９、７～１０、８～９、８～１０、もしくは９～１０の炭素シートまたは層９６０である。いくつかの実施形態において、酸化グラフェンの層の数は、２及び４、もしくは２及び３の炭素シートまたは層９６０である。いくつかの実施形態において、酸化グラフェンの層の数は最大で４の炭素シートまたは層９６０である。いくつかの実施形態において、酸化グラフェンの層の数は４の炭素シートまたは層９６０である。
いくつかの実施形態において、炭素形態９２５は、１または複数のカルボキシル官能基９３５を含み、該カルボキシル官能基９３５は１もしくは複数の炭素シートまたは層９６０の端部に結合しているか、あるいは該端部に連結または結合している。いくつかの実施形態において、上記カルボキシル官能基９３５は、炭素シートまたは層９６０の積み重ね中の最上部及び最下部の炭素シートまたは層９６０の端部に主として結合（ａｔｔａｃｈｅｄ）または結合（ｂｏｎｄｅｄ）している。いくつかの実施形態において、上記カルボキシル官能基９３５は、炭素シートまたは層９６０のいずれか（例えば、それぞれのシートもしくは層、または少なくとも２、３、４、もしくはそれ以上のシートまたは層）の端部に結合しているか、あるいは該端部に連結または結合していてもよい。
いくつかの実施形態において、官能基の有無及び量は、図９に示す炭素形態の全炭素対酸素（Ｃ：Ｏ）原子比に影響を及ぼす。例えば、炭素形態９２５及び９１５は、酸素官能基の量及び／または種類が異なる場合がある。別の例において、炭素形態９２５は炭素形態９０５の酸化時に生成する場合があり、炭素形態９２５は同様に炭素形態９１５へと更に酸化される場合がある。いくつかの実施形態において、図９の炭素形態のそれぞれは１または複数の経路を経て製造することができ、及び／または、図９の炭素形態の少なくとも一部は、少なくとも一部の実施において、互いの間で変換することができる。例えば、炭素形態９１５は別の経路を経て形成することができる。
図１０は、還元型酸化黒鉛を含む別の炭素形態１０００の一例を概略図として示す。いくつかの実施形態において、上記炭素形態１０００は、相互連結し、互いに離間して膨張し、複数の細孔１０１０を形成する、複数の膨張し相互連結した炭素層１００５からなる相互連結した波形炭素系網状体（ＩＣＣＮ）を含む。図１０は、ｒＣＢＯを脱酸素化することによって得られる例示的なＩＣＣＮの断面を図解する。
図１１は、単一の波形炭素シート１１０５などの波形炭素層を含む、複数の膨張し相互連結した炭素層からなる相互連結した波形炭素系網状体（ＩＣＣＮ）を含む還元型酸化黒鉛の更に別の炭素形態１１００の一例を概略図として示す。いくつかの実施形態において、上記膨張し相互連結した炭素層のそれぞれは、１原子の厚さである少なくとも１の波形炭素シートを含む。別の実施形態において、上記膨張し相互連結した炭素層のそれぞれは、それぞれが１原子の厚さである複数の波形炭素シートを含む。いくつかの実施形態において、単層ＧＯは、（例えば重量基準で）約９３％～９６％の単層酸化グラフェン（例えば、図９の炭素形態９１５）を含む。いくつかの実施形態において、多層ＧＯは、（例えば重量基準の）層の数の所与の分布（例えば、異なる層の数の炭素形態９２５の分布）を含む。例えば、多層ＧＯは、（例えば重量基準で）約５％以上、１０％以上、１５％以上、２５％以上、５０％以上、７５％以上、８５％以上、９０％以上、または９５％以上の、所与の層の数（例えば３または４）の炭素形態９２５を含む。他の例において、上記多層ＧＯは、重量基準で５％～２５％、２５％～５０％、５０％～７５％、７５％～９５％の、所与の層の数の炭素形態９２５を含む。いくつかの実施形態において、上記多層ＧＯは、ある百分率の炭素形態９２５を、（例えば重量基準で）約９５％以下、９０％以下、７５％以下、５０％以下、２５％以下、１５％以下、１０％以下、または５％以下の、異なる層の数の別の炭素形態９２５と共に含む。いくつかの実施形態において、多層ＧＯは、（例えば重量基準で）約９５％未満、９０％未満、８５％未満、７５％未満、５０％未満、２５％未満、１５％未満、１０％未満、または５％未満の、所与の層の数の炭素形態９２５を含んでいてもよい。いくつかの実施形態において、上記ｒＧＯは、実質的にｓｐ２の炭素、実質的に非ｓｐ２の炭素、またはｓｐ２炭素と非ｓｐ２炭素の混合物を含む。
いくつかの実施形態において、本開示の方法によって合成されたＣＢＯ材料及び／またはｒＣＢＯ材料は、特定のもしくは最小の純度またはグレードを示す。いくつかの実施形態において、ＣＢＯもしくはｒＣＢＯ（例えば酸化黒鉛）の上記純度またはグレードは精製後のイオン導電率で記載される。
また、本明細書において提供される方法によって、導電率、酸化グラフェンシートの層の数、及び当該ＣＢＯまたはｒＣＢＯの酸化度の調整が可能になる。いくつかの実施形態において、反応条件を調整して、単層酸化黒鉛または多層酸化黒鉛を含む２種の形態のＣＢＯであって、それぞれの形態が、導電率または純度などの特有の物理化学的特性及び／または性能特性を示す上記形態のＣＢＯを合成してもよい。
グラフェン、相互連結した波形炭素系網状体（ＩＣＣＮ）であって、各ＩＣＣＮが複数の膨張し相互連結した炭素層からなる上記ＩＣＣＮ、多孔質炭素シート（ＰＣＳ）、または三次元の形態の炭素（例えばＩＣＣＮ）、二次元の形態の炭素（例えば多孔質炭素シート）、またはそれらの組み合わせ（例えば、二次元及び三次元の両方の形態の炭素を含む材料）を含んでいてもよい、還元型酸化黒鉛（ｒＧＯ）から誘導される他の材料の製造のための原料として酸化黒鉛を用いてもよい。いくつかの実施形態において、上記ｒＧＯは多孔質である。
いくつかの実施形態において、本開示の方法によって製造されたＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料は、一貫し、再現性のある酸素官能基、酸化、及び剥離の程度を示し、これによって吸水が制限され、上記ＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料を効果的に光描画（例えばレーザー描画）することが可能になる。いくつかの実施形態において、酸化が適度ではなく且つ剥離したＣＢＯ（例えば酸化黒鉛）は過剰な水を吸収し、この水が、相当量のエネルギーを吸収して、ＣＢＯが効果的に光描画（例えばレーザー描画）される能力が阻害される場合がある。例えば、過度に酸化された酸化黒鉛は、過剰な量の水を吸収する、過剰量の及び／または不適当な種類の酸素官能基を含む場合がある。
いくつかの実施形態において、ＩＣＣＮは、酸化黒鉛から形成されるものなどの光描画（例えばレーザー描画）炭素系フィルムから製造される。いくつかの実施形態において、ｒＧＯから、高導電性且つ高表面積の、ＩＣＣＮの一形態であるレーザー描画グラフェン（ＬＳＧ）フレームワークが製造される。いくつかの実施形態において、ＩＣＣＮ（例えば多孔質ＩＣＣＮ）を形成することは、ＣＢＯ及び液体を含む溶液を基材上に配置することと、上記溶液から上記液体を蒸発させて膜を形成することと、上記膜を露光することとを含む。いくつかの実施形態において、上記光の光源は、レーザー、フラッシュランプ、または他の高輝度光源であって、該光の強度が約５ミリワット～約３５０ミリワットである上記光源を含む。いくつかの実施形態において、本明細書に開示される方法によって製造されるＧＯは光描画されない。
いくつかの実施形態において、上記ＩＣＣＮは炭素層の膨張し相互連結した網状体からなり、高い表面積及び導電率を示す。いくつかの実施形態において、上記ＩＣＣＮの表面積は、グラム当たり約５００平方メートル（ｍ２／ｇ）以上、１０００ｍ２／ｇ以上、１４００ｍ２／ｇ以上、１５００ｍ２／ｇ以上、１７５０ｍ２／ｇ以上、または２０００ｍ２／ｇ以上である。いくつかの実施形態において、上記ＩＣＣＮの表面積は、約１００ｍ２／ｇ～１５００ｍ２／ｇ、５００ｍ２／ｇ～２０００ｍ２／ｇ、１０００ｍ２／ｇ～２５００ｍ２／ｇ、または１５００ｍ２／ｇ～２０００ｍ２／ｇである。いくつかの実施形態において、上記ＩＣＣＮは、約１５００Ｓ／ｍ以上、１６００Ｓ／ｍ以上、１６５０Ｓ／ｍ以上、１７００Ｓ／ｍ以上、１７５０Ｓ／ｍ以上、１８００Ｓ／ｍ以上、１９００Ｓ／ｍ以上、または２０００Ｓ／ｍ以上の導電率を示す。一実施形態において、上記ＩＣＣＮは、約１７００Ｓ／ｍよりも大きい導電率及び約１５００ｍ２／ｇよりも大きい表面積を示す。別の実施形態において、上記ＩＣＣＮは、約１６５０Ｓ／ｍの導電率及び約１５２０ｍ２／ｇの表面積を示す。いくつかの実施形態において、上記ＧＯを還元することによってｒＧＯが形成され、該ｒＧＯは光描画により適したより高い導電率を示す。
いくつかの実施形態において、上記ＩＣＣＮの酸素含有率はわずか３．５％で非常に低い。いくつかの実施形態において、上記ＩＣＣＮの酸素含有率は、約１％～５％、１％～４％、１％～３％、１％～２％、０％～１％、０％～２％、０％～３％、０％～４％、０％～５％、２％～３％、２％～４％、２％～５％、３％～４％、３％～５％、または４％～５％の範囲である。いくつかの実施形態において、上記ＩＣＣＮの酸素含有率は、約５％以下、４．５％以下、４％以下、３．５％以下、３％以下、２．５％以下、２％以下、１．５％以下、１％以下、または０．５％以下であってよい。いくつかの実施形態において、上記酸素含有率はＸ線光電子分光法（ＸＰＳ）によって測定される（例えば原子百分率で表される）。いくつかの実施形態において、上記ＩＣＣＮは、上述の酸素含有率、表面積、及び導電率の任意の組み合わせを含む、低い酸素含有率、高表面積、及び適切な（例えば、過度に高くなく且つ過度に低くない）導電率を示す。
いくつかの実施形態において、１または複数の多孔質炭素シート（ＰＣＳ）をＧＯもしくはｒＧＯから形成してもよい。いくつかの実施形態において、上記ｒＧＯは種々の溶液中に分散可能である。いくつかの実施形態において、ＰＣＳは溶液中での化学的還元によって形成される。いくつかの実施形態において、上記ＰＣＳの酸素含有率は、約１０％以下、９％以下、８％以下、７％以下、６％以下、５％以下、４．５％以下、４％以下、３．５％以下、３％以下、２．５％以下、２％以下、１．５％以下、１％以下、または０．５％以下である。いくつかの実施形態において、上記ＰＣＳの細孔径は、約１０ナノメートル（ｎｍ）以下、９ｎｍ以下、８ｎｍ以下、７ｎｍ以下、６ｎｍ以下、５ｎｍ以下、４ｎｍ以下、３ｎｍ以下、２ｎｍ以下、または１ｎｍ以下である。いくつかの実施形態において、上記ＰＣＳの細孔径は約１ｎｍ以上である。いくつかの実施形態において、上記ＰＣＳの細孔径は、約１ｎｍ～２ｎｍ、１ｎｍ～３ｎｍ、１ｎｍ～４ｎｍ、１ｎｍ～５ｎｍ、１ｎｍ～６ｎｍ、１ｎｍ～７ｎｍ、１ｎｍ～８ｎｍ、１ｎｍ～９ｎｍ、１ｎｍ～１０ｎｍ、２ｎｍ～３ｎｍ、２ｎｍ～４ｎｍ、２ｎｍ～５ｎｍ、２ｎｍ～６ｎｍ、２ｎｍ～７ｎｍ、２ｎｍ～８ｎｍ、２ｎｍ～９ｎｍ、２ｎｍ～１０ｎｍ、３ｎｍ～４ｎｍ、３ｎｍ～５ｎｍ、３ｎｍ～６ｎｍ、３ｎｍ～７ｎｍ、３ｎｍ～８ｎｍ、３ｎｍ～９ｎｍ、３ｎｍ～１０ｎｍ、４ｎｍ～５ｎｍ、４ｎｍ～６ｎｍ、４ｎｍ～７ｎｍ、４ｎｍ～８ｎｍ、４ｎｍ～９ｎｍ、４ｎｍ～１０ｎｍ、４ｎｍ～５ｎｍ、４ｎｍ～６ｎｍ、４ｎｍ～７ｎｍ、４ｎｍ～８ｎｍ、４ｎｍ～９ｎｍ、５ｎｍ～１０ｎｍ、６ｎｍ～７ｎｍ、６ｎｍ～８ｎｍ、６ｎｍ～９ｎｍ、６ｎｍ～１０ｎｍ、７ｎｍ～８ｎｍ、７ｎｍ～９ｎｍ、７ｎｍ～１０ｎｍ、８ｎｍ～９ｎｍ、８ｎｍ～１０ｎｍ、または９ｎｍ～１０ｎｍである。いくつかの実施形態において、上記ＰＣＳの細孔径は、約１ｎｍ～４ｎｍ、または１ｎｍ～１０ｎｍである。上記ＰＣＳは１または複数の細孔径を有していてもよい（例えば、上記ＰＣＳはかかる細孔径の分布を有していてもよい）。
場合により、黒鉛の端部のみが酸化される一方で、材料の内部はグラフェンの導電特性の大部分を維持しているために、当該未還元型ＧＯの静電容量及び／または導電率が、上記ｒＧＯ（例えばＩＣＣＮ）の静電容量及び／または導電率と実施的に同一であるいくつかの実施形態（例えば、図９の炭素形態９２５を参照のこと）においては、当該ＧＯを必ずしも還元する必要はない。いくつかの実施形態において、本明細書の方法によって製造されたＧＯとｒＧＯとは、（例えば炭素形態９０５から）炭素形態９２５へと酸化された場合、類似の酸化度を示す場合がある。いくつかの実施形態において、上記ＧＯの特性は、図９の１種または複数種の酸化炭素形態から生成するｒＧＯと実質的に同一であるかまたは類似する（例えば、炭素形態９２５から生成するｒＧＯと実質的に同一であるかまたは類似する）。他の実施形態において、上記ＧＯまたは上記ｒＧＯの導電率は、０．１Ｓ／ｍ～０．５Ｓ／ｍ、０．５Ｓ／ｍ～１Ｓ／ｍ、１Ｓ／ｍ～１０Ｓ／ｍ、１０Ｓ／ｍ～１００Ｓ／ｍ、１００Ｓ／ｍ～５００Ｓ／ｍ、５００Ｓ／ｍ～１０００Ｓ／ｍ、１０００Ｓ／ｍ～１７００Ｓ／ｍである。
いくつかの実施形態において、ＧＯを更に酸化することによってその特性が変化し、例えば、炭素形態９２５を炭素形態９１５へと更に酸化することによって、ｒＧＯとは類似しない生成物が形成される。例えば、炭素形態９２５へと酸化されたＧＯを備える（例えば、３～５の炭素シートまたは層９６０を有する数層の酸化グラフェンを備える）図７Ａに係るデバイスは、図７Ａのデバイスと実質的に同一の性能を有することができる。しかし、例えば、炭素形態９１５まで更に酸化されると、同一のデバイスが、図７Ａのデバイスと実質的に同一の性能を有する場合またはそうでない場合がある。
いくつかの実施形態において、本明細書で提供される方法によって形成された未還元型または還元型ＧＯを含む少なくとも１の電極を備える二重層デバイスの静電容量（例えばピーク静電容量）は、約１ｍＦ／ｃｍ２以上、２ｍＦ／ｃｍ２以上、３ｍＦ／ｃｍ２以上、４ｍＦ／ｃｍ２以上、５ｍＦ／ｃｍ２以上、６ｍＦ／ｃｍ２以上、７ｍＦ／ｃｍ２以上、８ｍＦ／ｃｍ２以上、９ｍＦ／ｃｍ２以上、１０ｍＦ／ｃｍ２以上、１５ｍＦ／ｃｍ２以上、２０ｍＦ／ｃｍ２以上、２５ｍＦ／ｃｍ２以上、３０ｍＦｃｍ２以上、４０ｍＦ／ｃｍ２以上、５０ｍＦ／ｃｍ２以上、６０ｍＦ／ｃｍ２以上、７０ｍＦ／ｃｍ２以上、８０ｍＦ／ｃｍ２以上、９０ｍＦ／ｃｍ２以上、１００ｍＦ／ｃｍ２以上、１１０ｍＦ／ｃｍ２以上、１２０ｍＦ／ｃｍ２以上、１３０ｍＦ／ｃｍ２以上、１４０ｍＦ／ｃｍ２以上、１５０ｍＦ／ｃｍ２以上、１６０ｍＦ／ｃｍ２以上、１７０ｍＦ／ｃｍ２以上、１８０ｍＦ／ｃｍ２以上、１９０ｍＦ／ｃｍ２以上、２００ｍＦ／ｃｍ２以上、２１０ｍＦ／ｃｍ２以上、２２０ｍＦ／ｃｍ２以上、２３０ｍＦ／ｃｍ２以上、２４０ｍＦ／ｃｍ２以上、２５０ｍＦ／ｃｍ２以上、２６０ｍＦ／ｃｍ２以上、２７０ｍＦ／ｃｍ２以上、２８０ｍＦ／ｃｍ２以上、２９０ｍＦ／ｃｍ２以上、３００ｍＦ／ｃｍ２以上、３１０ｍＦ／ｃｍ２以上、３２０ｍＦ／ｃｍ２以上、３３０ｍＦ／ｃｍ２以上、３４０ｍＦ／ｃｍ２以上、３５０ｍＦ／ｃｍ２以上、３６０ｍＦ／ｃｍ２以上、３７０ｍＦ／ｃｍ２以上、３８０ｍＦ／ｃｍ２以上、３９０ｍＦ／ｃｍ２以上、４００ｍＦ／ｃｍ２以上、４１０ｍＦ／ｃｍ２以上、４２０ｍＦ／ｃｍ２以上、４３０ｍＦ／ｃｍ２以上、４４０ｍＦ／ｃｍ２以上、４５０ｍＦ／ｃｍ２以上、４６０ｍＦ／ｃｍ２以上、４７０ｍＦ／ｃｍ２以上、４８０ｍＦ／ｃｍ２以上、４９０ｍＦ／ｃｍ２以上、５００ｍＦ／ｃｍ２以上、５５０ｍＦ／ｃｍ２以上、６００ｍＦ／ｃｍ２以上、６５０ｍＦ／ｃｍ２以上、７００ｍＦ／ｃｍ２以上、７５０ｍＦ／ｃｍ２以上、８００ｍＦ／ｃｍ２以上であるか、またはそれらを超える。いくつかの実施形態において、本明細書で提供される方法によって形成される未還元型または還元型ＧＯを含む少なくとも１の電極を備える二重層デバイスの静電容量は、１ｍＦ／ｃｍ２～１０ｍＦ／ｃｍ２以上、１０ｍＦ／ｃｍ２～１００ｍＦ／ｃｍ２以上、１００ｍＦ／ｃｍ２～５００ｍＦ／ｃｍ２以上、及び５００ｍＦ／ｃｍ２～１０００ｍＦ／ｃｍ２以上である。いくつかの実施形態において、本明細書で提供される方法によって形成される未還元型または還元型ＧＯを含む少なくとも１の電極を備える二重層デバイスの導電率は、メートル当たり０．１ジーメンス（Ｓ／ｍ）以上、０．５Ｓ／ｍ以上、１Ｓ／ｍ以上、１０Ｓ／ｍ以上、１５Ｓ／ｍ以上、２５Ｓ／ｍ以上、５０Ｓ／ｍ以上、１００Ｓ／ｍ以上、２００Ｓ／ｍ以上、３００Ｓ／ｍ以上、４００Ｓ／ｍ以上、５００Ｓ／ｍ以上、６００Ｓ／ｍ以上、７００Ｓ／ｍ以上、８００Ｓ／ｍ以上、９００Ｓ／ｍ以上、１，０００Ｓ／ｍ以上、１，１００Ｓ／ｍ以上、１，２００Ｓ／ｍ以上、１，３００Ｓ／ｍ以上、１，４００Ｓ／ｍ以上、１，５００Ｓ／ｍ以上、１，６００Ｓ／ｍ以上、または１，７００Ｓ／ｍ以上である。このように、したがって、上記ＧＯは、還元の前及び後の両方で（例えば、図７Ａを参照）、例えば二重層デバイスなどのデバイスに用いることができる。例えば二重層デバイスにおける上記２種の材料の性能は実質的に同一となり得る。
いくつかの実施形態において、上記ＣＢＯまたはｒＣＢＯの導電率、表面積、またはＣ：Ｏ比はメチレンブルー吸着によって測定される。
炭素系酸化物及び還元型炭素系酸化物を備えるデバイス
いくつかの実施形態において、本明細書に記載の方法では、面積当たりの静電容量が少なくとも約２２８ｍＦ／ｃｍ２である高性能二重層キャパシタを形成することができるＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料が合成される一方、現行の方法は、面積当たりの静電容量が約４．０４ｍＦ／ｃｍ２である二重層キャパシタを形成する能力しかない。このように、本明細書に記載の方法は、現行の方法によって形成されるＣＢＯ材料またはｒＣＢＯ材料によって形成されるものよりも大きな（例えば、少なくとも約２倍、５倍、１０倍、１５倍、２０倍、２５倍、３０倍、３５倍、４０倍、４５倍、５０倍、５５倍、または６０倍大きな）静電容量の二重層キャパシタを形成することができる、ＣＢＯ材料またはｒＣＢＯ材料を合成する能力がある。
いくつかの実施形態において、本明細書に記載の方法では、面積当たりの静電容量が少なくとも約２２８ｍＦ／ｃｍ２である高性能二重層キャパシタを形成することができるＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料が合成される一方、現行の方法は、面積当たりの静電容量が約４．０４ｍＦ／ｃｍ２である二重層キャパシタを形成する能力しかない。このように、本明細書に記載の方法は、現行の方法によって形成されるＣＢＯ材料またはｒＣＢＯ材料によって形成されるものよりも大きな（例えば、少なくとも約２倍、５倍、１０倍、１５倍、２０倍、２５倍、３０倍、３５倍、４０倍、４５倍、５０倍、５５倍、または６０倍大きな）静電容量の二重層キャパシタを形成することができる、ＣＢＯ材料またはｒＣＢＯ材料を合成する能力がある。
本明細書において提供される方法（４５分のＲＲ３）によって形成されたＣＢＯから構築された例示的な二重層デバイス（二重層キャパシタ）の性能特性を図６及び表１に示す。
図７Ａは、本明細書において提供される方法によって製造された光描画ｒＧＯ（ＩＣＣＮ）を含む電極を備える二重層キャパシタの、１，０００ｍＶ／ｓの走査速度での例示的なサイクリックボルタンメトリー（ＣＶ）走査を示す。図７Ｂは、光描画ＧＯ材料及び非光描画ＧＯ材料を含む電極を備える二重層キャパシタの、１，０００ｍＶ／ｓの走査速度での例示的なサイクリックボルタンメトリー（ＣＶ）走査を示す。本明細書に開示の方法によって合成された未還元型ＧＯから形成された電極を備える例示的なデバイスのＣＶスキャン（図示せず）は、図７Ａに係る、提供される方法によって製造された光描画ｒＧＯ（ＩＣＣＮ）のＣＶ走査と本質的に同等であることから、光描画の効果は実質的なものではない可能性がある。対照的に、光描画によって、図７Ｂに係る例示的なＧＯ材料の性能特性は変化する。いくつかの実施形態において、本明細書において提供される方法によって製造された光描画ｒＧＯ（ＩＣＣＮ）は、１０００ｍＶ／ｓにおいて、光描画ＧＯ材料及び非光描画ＧＯ材料の静電容量よりも少なくとも約３５倍大きい静電容量を示す。
図１２は本明細書に記載の実施形態に係る例示的なＣＢＯの粒子分布の図である。図１３は本明細書に記載の実施形態に係る例示的なＣＢＯのＸ線回折（ＸＲＤ）のグラフである。図１４は本明細書に記載の実施形態に係る例示的なＣＢＯのＸ線光電子分光法（ＸＰＳ）のグラフである。図１５は本明細書に記載の実施形態に係る例示的なｒＣＢＯの粒径分布の図である。図１６は本明細書に記載の実施形態に係る例示的なｒＣＢＯの粒径分布のラマンスペクトルである。
いくつかの実施形態において、図１７に係る例示的なＧＯ材料のシートは、シリコンウェハ上に上記ＧＯ材料を滴下流延し、上記ＧＯ材料及び上記ウェハを約１２時間の期間乾燥させ、上記乾燥したＧＯ材料を二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）の薄層で被覆することによって形成される。上記により形成されたデバイスの、図１７の例示的な光学顕微鏡画像は、当該ＧＯシートの横方向の大きさの分布を示す。シリコンウェハ上のＳｉＯ２で被覆された例示的なＧＯ材料の、低倍率及び高倍率の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）画像を図１８Ａ及び１８Ｂにそれぞれ示す。
炭素系酸化物材料または還元型炭素系酸化物材料の用途
本開示に記載のＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料は、スーパーキャパシタ、電池、エネルギー貯蔵装置、触媒、構造材料、水ろ過、電池、薬物送達、水素貯蔵、導電性インク、エレクトロニクス、自動車、航空宇宙技術、インクジェット印刷、スクリーン印刷、プリント回路基板、無線自動識別チップ、スマートファブリック、導電性コーティング、グラビア印刷、フレキソ印刷、帯電防止コーティング、電極、電磁干渉遮蔽、プリントトランジスタ、メモリ、センサ、大面積ヒータ、熱電材料、潤滑剤、及び熱管理システムを含む、但しこれらに限定されない様々な用途に用いることができる。
本開示に記載のＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料は、スーパーキャパシタ、電池、エネルギー貯蔵装置、触媒、構造材料、水ろ過、電池、薬物送達、水素貯蔵、導電性インク、エレクトロニクス、自動車、航空宇宙技術、インクジェット印刷、スクリーン印刷、プリント回路基板、無線自動識別チップ、スマートファブリック、導電性コーティング、グラビア印刷、フレキソ印刷、帯電防止コーティング、電極、電磁干渉遮蔽、プリントトランジスタ、メモリ、センサ、大面積ヒータ、熱電材料、潤滑剤、及び熱管理システムを含む、但しこれらに限定されない様々な用途に用いることができる。
いくつかの実施形態において、ＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料はポリマー及び酸化物の強化材を形成する。いくつかの実施形態において、ＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料から形成される繊維は強い電気的及び機械的特性を示し、自動車及び航空宇宙産業で現在使用されている炭素繊維の代替物の役割を果たす。ＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料は、ろ過プロセスにおける高い流速及びエネルギー消費の低減を可能にする高度に選択的な膜の製造に用いることができる。ＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料は高エネルギー容量のエネルギー貯蔵装置を提供することができる。いくつかの実施形態において、ＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料は非常に高い表面積及び静電容量を有するスーパーキャパシタを形成することができる。いくつかのＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料の水溶性及び生体適合性により、薬物送達デバイスを形成することができる。最後に、ＣＢＯ材料及びｒＣＢＯ材料は効率的に水素を効果的に貯蔵する能力を持つ場合がある。
用語及び定義
本明細書で用いられる全ての技術用語は、別段の定義がなされない限り、当業者によって一般的に理解されるものと同一の意味を有する。本明細書及び添付の特許請求の範囲において用いられる単数形「ａ」、「ａｎ」、及び「ｔｈｅ」は、文脈上別段の明確な指示がない限り、複数形への言及も包含する。本明細書における「または」へのいずれの言及も、別段の明示がない限り、「及び／または」を包含する。
本明細書で用いられる全ての技術用語は、別段の定義がなされない限り、当業者によって一般的に理解されるものと同一の意味を有する。本明細書及び添付の特許請求の範囲において用いられる単数形「ａ」、「ａｎ」、及び「ｔｈｅ」は、文脈上別段の明確な指示がない限り、複数形への言及も包含する。本明細書における「または」へのいずれの言及も、別段の明示がない限り、「及び／または」を包含する。
本明細書で用いられ、且つ別段の定義がなされない限り、用語「約」は、明示された値のプラス及び／またはマイナス１０％内の値の範囲をいう。
本明細書で用いられ、且つ別段の定義がなされない限り、用語「酸化黒鉛」及び「酸化グラフェン」は同義で用いられる。いくつかの例において、本明細書では、酸化黒鉛及び酸化グラフェンを「ＧＯ」と総称する。本開示の目的に対しては、用語「還元型酸化黒鉛」及び「還元型酸化グラフェン」は同義で用いられる。いくつかの例において、本明細書では、還元型酸化黒鉛及び還元型酸化グラフェンを「ｒＧＯ」と総称する。
本明細書で用いられ、且つ別段の定義がなされない限り、用語「ＣＢＯ」及び「ｒＣＢＯ」は、それぞれ、炭素系酸化物及び還元型炭素系酸化物をいう。
本開示の好ましい実施形態を本明細書に示し且つ説明してきたが、かかる実施形態が単に例として記載されることは、当業者には自明であろう。当業者には、ここに至って、本開示から逸脱することなく、数多くの変形、変更、及び置換が生じよう。本開示を実施する際に、本明細書に記載の本開示の実施形態に対する様々な代替を用いることができることを理解されたい。添付の特許請求の範囲は、本開示の範囲を規定することと、これらの特許請求の範囲内の方法及び構造ならびにそれらの均等物が、該特許請求の範囲に包含されることとを意図する。以下に出願時の特許請求の範囲の記載を転記する。
［１］・黒鉛及び酸を含む第１の溶液を第１の温度に冷却することと、
・前記第１の溶液に第１の酸化剤を添加して第２の溶液を形成することと、
・前記第２の溶液を撹拌することと、
・前記第２の溶液を第２の温度にクエンチすることと、
・前記第２の溶液を精製して炭素系酸化物材料を形成することと
を含む、炭素系酸化物材料の製造方法。
［１］前記黒鉛が、黒鉛粉末、鱗状黒鉛、粉砕黒鉛、剥離黒鉛、土状黒鉛、塊状黒鉛、またはそれらの任意の組合せを含む、［１］に記載の方法。
［３］前記黒鉛の重量基準の炭素含有率が約１％～約１００％である、［１］に記載の方法。
［４］前記黒鉛のイオン導電率が約１μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍである、［１］に記載の方法。
［５］前記黒鉛のメッシュサイズが約－２００～２００である、［１］に記載の方法。
［６］前記酸が強酸を含む、［１］に記載の方法。
［７］前記強酸が、過塩素酸、ヨウ化水素酸、臭化水素酸、塩酸、硫酸、ｐ－トルエンスルホン酸、メタンスルホン酸、またはそれらの任意の組み合わせを含む、［６］に記載の方法。
［８］前記酸の質量が前記黒鉛の質量よりも約３０倍～約１８０倍大きい、［１］に記載の方法。
［９］前記酸の濃度が約９０％～約９９％である、［１］に記載の方法。
［１０］前記第１の温度が約－２０℃～約３０℃である、［１］に記載の方法。
［１１］前記第１の酸化剤が、酸素、オゾン、過酸化水素、二酸化ホタル石、過酸化リチウム、過酸化バリウム、フッ素、塩素、硝酸、硝酸塩化合物、硫酸、ペルオキソ二硫酸、ペルオキシ一硫酸、亜塩素酸塩、塩素酸塩、過塩素酸塩、ハロゲン化合物次亜塩素酸塩、次亜ハロゲン酸塩化合物、家庭用漂白剤、六価クロム化合物、クロム酸、二クロム酸、三酸化クロム、クロロクロム酸ピリジニウム、クロム酸塩化合物、二クロム酸塩化合物、過マンガン酸塩化合物、過マンガン酸カリウム、過ホウ酸ナトリウム、亜酸化窒素、硝酸カリウム、ビスマス酸ナトリウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む、［１］に記載の方法。
［１２］前記第１の酸化剤の質量が前記黒鉛の質量よりも約１．５倍～約１２倍大きい、［１］に記載の方法。
［１３］前記第１の溶液に前記第１の酸化剤が約１０分～約１８０分の期間にわたって添加される、［１］に記載の方法。
［１４］前記第１の酸化剤の添加中の前記第２の溶液の温度が約３０℃よりも低い、［１］または［１３］に記載の方法。
［１５］前記第１の溶液に前記第１の酸化剤を添加して前記第２の溶液を形成することと、前記第２の溶液を撹拌することとが同時に行われる、［１］に記載の方法。
［１６］前記第２の溶液が約１０分～約９０分の期間撹拌される、［１］または［１５］に記載の方法。
［１７］前記第２溶液を撹拌することが約２５ｒｐｍ～約５０ｒｐｍの撹拌速度で行われる、［１］または［１５］に記載の方法。
［１８］前記第２の溶液を撹拌した後に、前記第２の溶液の反応温度を第１の期間にわたって第３の温度に上昇させることを更に含む、［１］に記載の方法。
［１９］前記第３の温度が約１５℃～約６０℃である、［１８］に記載の方法。
［２０］前記第１の期間が約４５分～約２４０分である、［１８］に記載の方法。
［２１］前記第２の溶液をクエンチすることが前記第２の溶液を氷上に注ぐことを含む、［１］に記載の方法。
［２２］前記氷が砕かれている、［２１］に記載の方法。
［２３］第２の酸化剤及び前記氷の少なくとも一方が、約３０分～約１２０分の期間にわたって前記第２の溶液に添加される、［２１］に記載の方法。
［２４］前記氷の質量が前記黒鉛の質量よりも約３５～約２５０倍大きい、［２１］に記載の方法。
［２５］前記第２の温度が約０℃～約７５℃である、［１］または［２１］に記載の方法。
［２６］前記第２の溶液の第２の温度への前記冷却が、約３０分～約１２０分の期間にわたって行われる、［１］または［２１］に記載の方法。
［２７］前記氷及び前記第２の溶液を約３０分～約１２０分の期間撹拌することを更に含む、［２１］に記載の方法。
［２８］前記第２の溶液及び前記氷に第２の酸化剤を添加することを更に含む、［２１］に記載の方法。
［２９］前記第２の酸化剤が、酸素、オゾン、過酸化水素、二酸化ホタル石、過酸化リチウム、過酸化バリウム、フッ素、塩素、硝酸、硝酸塩化合物、硫酸、ペルオキソ二硫酸、ペルオキシ一硫酸、亜塩素酸塩、塩素酸塩、過塩素酸塩、ハロゲン化合物次亜塩素酸塩、次亜ハロゲン酸塩化合物、家庭用漂白剤、六価クロム化合物、クロム酸、二クロム酸、三酸化クロム、クロロクロム酸ピリジニウム、クロム酸塩化合物、二クロム酸塩化合物、過マンガン酸塩化合物、過マンガン酸カリウム、過ホウ酸ナトリウム、亜酸化窒素、硝酸カリウム、ビスマス酸ナトリウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む、［２８］に記載の方法。
［３０］前記第２の酸化剤の質量が前記黒鉛の質量よりも約１．５倍～約６倍大きい、［２８］に記載の方法。
［３１］前記第２の溶液を精製することが、
・第１のフィルタを通して前記炭素系酸化物材料をろ過することと、
・前記炭素系酸化物材料を濃縮することと
を含む、［１］に記載の方法。
［３２］フィルタを通して前記炭素系酸化物材料をろ過することが、遠心ろ過、デッドエンドろ過、接線流ろ過、固定相ろ過、動的相ろ過、表面ろ過、深層ろ過、真空ろ過、再循環ろ過、またはそれらの任意の組合せを含む、［３１］に記載の方法。
［３３］前記第１のフィルタが、ブフナーロート、表面フィルタ、ふるい、ろ紙、ベルトフィルタ、ドラムフィルタ、クロスフローフィルタ、スクリーンフィルタ、デプスフィルタ、ポリマー膜、セラミック膜、ポリエーテルスルホンフィルタ、中空フィルタ、ステンレス鋼フィルタ、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルタ、限外フィルタ、膜、または任意の組み合わせを含む、［３１］に記載の方法。
［３４］前記第１のフィルタの細孔径が約０．０１ミクロン～約０．０５ミクロンである、［３１］に記載の方法。
［３５］前記炭素系酸化物材料が、そのｐＨが約３～約７になるまでろ過される、［３１］に記載の方法。
［３６］前記炭素系酸化物材料を濃縮することが約０．２５％～約３％の重量基準の黒鉛濃度を達成する、［３１］に記載の方法。
［３７］・前記炭素系酸化物材料を第３の温度に加熱することと、
・前記炭素系酸化物材料に第１の量の第３の酸化剤を添加することと、
・前記炭素系酸化物材料に第２の量の前記第３の酸化剤を添加しながら、前記炭素系酸化物材料を第４の温度に加熱することと、
・前記第３の酸化剤に前記炭素系酸化物材料にアスコルビン酸無機塩を添加して第３の溶液を形成することと、
・前記第３の溶液を撹拌することと、
・前記第３の溶液を精製して、還元型炭素系酸化物材料を形成することと
を更に含む、［１］に記載の方法。
［３８］前記炭素系酸化物材料を前記第３の温度に加熱することと、前記炭素系酸化物材料に前記第１の量の前記第３の酸化剤を添加することとが同時に行われる、［３７］に記載の方法。
［３９］前記第３の温度が約４５℃～約１８０℃である、［３７］に記載の方法。
［４０］前記第３の酸化剤が、酸素、オゾン、過酸化水素、二酸化ホタル石、過酸化リチウム、過酸化バリウム、フッ素、塩素、硝酸、硝酸塩化合物、硫酸、ペルオキソ二硫酸、ペルオキシ一硫酸、亜塩素酸塩、塩素酸塩、過塩素酸塩、ハロゲン化合物次亜塩素酸塩、次亜ハロゲン酸塩化合物、家庭用漂白剤、六価クロム化合物、クロム酸、二クロム酸、三酸化クロム、クロロクロム酸ピリジニウム、二クロム酸塩化合物、クロム酸塩化合物、過マンガン酸塩化合物、過マンガン酸カリウム、過ホウ酸ナトリウム、亜酸化窒素、硝酸カリウム、ビスマス酸ナトリウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む、［３７］に記載の方法。
［４１］前記第３の酸化剤の濃度が約１５％～約６０％である、［３７］に記載の方法。
［４２］前記の、前記炭素系酸化物材料に第１の量の第３の酸化剤を添加しながら、前記炭素系酸化物材料を第３の温度に加熱することが、約３０分～約１２０分の期間にわたって行われる、［３７］に記載の方法。
［４３］前記炭素系酸化物材料に第１の量の第３の酸化剤を添加しながら、前記炭素系酸化物材料を第４の温度に加熱することが、約９０分～約３６０分の期間にわたって行われる、［３７］に記載の方法。
［４４］前記第２の量の前記第３の酸化剤の質量が前記黒鉛の質量よりも約１．１～約３倍大きい、［３７］に記載の方法。
［４５］前記アスコルビン酸無機塩が、アスコルビン酸ナトリウム、アスコルビン酸カルシウム、アスコルビン酸カリウム、アスコルビン酸マグネシウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む、［３７］に記載の方法。
［４６］前記アスコルビン酸無機塩の質量が前記黒鉛の質量よりも約２～約１０倍大きい、［３７］に記載の方法。
［４７］前記炭素系酸化物材料、前記酸化剤、及び前記アスコルビン酸無機塩を撹拌することが約４５分～約１８０分の期間にわたって行われる、［３７］に記載の方法。
［４８］前記第３の溶液を精製して還元型炭素系酸化物材料を形成することが前記第３の溶液を第２のフィルタでろ過することを含む、［３７］に記載の方法。
［４９］前記第３の溶液をろ過しながら、前記第３の溶液を水で洗い流すことを更に含む、［４８］に記載の方法。
［５０］前記還元型炭素系酸化物材料をろ過することが、遠心ろ過、デッドエンドろ過、接線流ろ過、固定相ろ過、動的相ろ過、表面ろ過、深層ろ過、真空ろ過、再循環ろ過、またはそれらの任意の組合せを含む、［４８］に記載の方法。
［５１］前記第２のフィルタが、ブフナーロート、表面フィルタ、ふるい、ろ紙、ベルトフィルタ、ドラムフィルタ、クロスフローフィルタ、スクリーンフィルタ、デプスフィルタ、ポリマー膜、セラミック膜、中空フィルタ、ステンレス鋼フィルタ、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルタ、限外フィルタ、膜、または任意の組み合わせを含む、［４８］に記載の方法。
［５２］前記第２のフィルタの細孔径が約０．５ミクロン～約５ミクロンである、［４８］に記載の方法。
［５３］前記還元型炭素系酸化物材料が、その導電率が約１Ｓ／ｍ～約１０Ｓ／ｍになるまで精製される、［４８］に記載の方法。
［５４］前記炭素系酸化物材料が単層を含む、［１］、［３７］、または［４８］に記載の方法。
［５５］前記炭素系酸化物材料が複数の層を含む、［１］、［３７］、または［４８］に記載の方法。
［５６］前記炭素系酸化物材料が、黒鉛、酸化黒鉛、還元型炭素系、相互連結した波形炭素系網状体（ＩＣＣＮ）、または多孔質炭素シート（複数可）（ＰＣＳ）を含む、［１］、［３７］、または［４８］に記載の方法。
［５７］前記炭素系酸化物材料のイオン導電率が約５μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍである、［１］、［３７］、または［４８］に記載の方法。
［５８］前記炭素系酸化物材料の純度が約８０％～約９９．９９％である、［１］、［３７］、または［４８］に記載の方法。
［５９］前記炭素系酸化物材料の重量基準の炭素含有率が約１％～約９９％である、［１］、［３７］、または［４８］に記載の方法。
［６０］約０．１ポンド／日～約５０ポンド／日の生産速度の炭素系酸化物材料を製造することが可能な、［１］、［３７］、または［４８］に記載の方法。
［１］・黒鉛及び酸を含む第１の溶液を第１の温度に冷却することと、
・前記第１の溶液に第１の酸化剤を添加して第２の溶液を形成することと、
・前記第２の溶液を撹拌することと、
・前記第２の溶液を第２の温度にクエンチすることと、
・前記第２の溶液を精製して炭素系酸化物材料を形成することと
を含む、炭素系酸化物材料の製造方法。
［１］前記黒鉛が、黒鉛粉末、鱗状黒鉛、粉砕黒鉛、剥離黒鉛、土状黒鉛、塊状黒鉛、またはそれらの任意の組合せを含む、［１］に記載の方法。
［３］前記黒鉛の重量基準の炭素含有率が約１％～約１００％である、［１］に記載の方法。
［４］前記黒鉛のイオン導電率が約１μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍである、［１］に記載の方法。
［５］前記黒鉛のメッシュサイズが約－２００～２００である、［１］に記載の方法。
［６］前記酸が強酸を含む、［１］に記載の方法。
［７］前記強酸が、過塩素酸、ヨウ化水素酸、臭化水素酸、塩酸、硫酸、ｐ－トルエンスルホン酸、メタンスルホン酸、またはそれらの任意の組み合わせを含む、［６］に記載の方法。
［８］前記酸の質量が前記黒鉛の質量よりも約３０倍～約１８０倍大きい、［１］に記載の方法。
［９］前記酸の濃度が約９０％～約９９％である、［１］に記載の方法。
［１０］前記第１の温度が約－２０℃～約３０℃である、［１］に記載の方法。
［１１］前記第１の酸化剤が、酸素、オゾン、過酸化水素、二酸化ホタル石、過酸化リチウム、過酸化バリウム、フッ素、塩素、硝酸、硝酸塩化合物、硫酸、ペルオキソ二硫酸、ペルオキシ一硫酸、亜塩素酸塩、塩素酸塩、過塩素酸塩、ハロゲン化合物次亜塩素酸塩、次亜ハロゲン酸塩化合物、家庭用漂白剤、六価クロム化合物、クロム酸、二クロム酸、三酸化クロム、クロロクロム酸ピリジニウム、クロム酸塩化合物、二クロム酸塩化合物、過マンガン酸塩化合物、過マンガン酸カリウム、過ホウ酸ナトリウム、亜酸化窒素、硝酸カリウム、ビスマス酸ナトリウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む、［１］に記載の方法。
［１２］前記第１の酸化剤の質量が前記黒鉛の質量よりも約１．５倍～約１２倍大きい、［１］に記載の方法。
［１３］前記第１の溶液に前記第１の酸化剤が約１０分～約１８０分の期間にわたって添加される、［１］に記載の方法。
［１４］前記第１の酸化剤の添加中の前記第２の溶液の温度が約３０℃よりも低い、［１］または［１３］に記載の方法。
［１５］前記第１の溶液に前記第１の酸化剤を添加して前記第２の溶液を形成することと、前記第２の溶液を撹拌することとが同時に行われる、［１］に記載の方法。
［１６］前記第２の溶液が約１０分～約９０分の期間撹拌される、［１］または［１５］に記載の方法。
［１７］前記第２溶液を撹拌することが約２５ｒｐｍ～約５０ｒｐｍの撹拌速度で行われる、［１］または［１５］に記載の方法。
［１８］前記第２の溶液を撹拌した後に、前記第２の溶液の反応温度を第１の期間にわたって第３の温度に上昇させることを更に含む、［１］に記載の方法。
［１９］前記第３の温度が約１５℃～約６０℃である、［１８］に記載の方法。
［２０］前記第１の期間が約４５分～約２４０分である、［１８］に記載の方法。
［２１］前記第２の溶液をクエンチすることが前記第２の溶液を氷上に注ぐことを含む、［１］に記載の方法。
［２２］前記氷が砕かれている、［２１］に記載の方法。
［２３］第２の酸化剤及び前記氷の少なくとも一方が、約３０分～約１２０分の期間にわたって前記第２の溶液に添加される、［２１］に記載の方法。
［２４］前記氷の質量が前記黒鉛の質量よりも約３５～約２５０倍大きい、［２１］に記載の方法。
［２５］前記第２の温度が約０℃～約７５℃である、［１］または［２１］に記載の方法。
［２６］前記第２の溶液の第２の温度への前記冷却が、約３０分～約１２０分の期間にわたって行われる、［１］または［２１］に記載の方法。
［２７］前記氷及び前記第２の溶液を約３０分～約１２０分の期間撹拌することを更に含む、［２１］に記載の方法。
［２８］前記第２の溶液及び前記氷に第２の酸化剤を添加することを更に含む、［２１］に記載の方法。
［２９］前記第２の酸化剤が、酸素、オゾン、過酸化水素、二酸化ホタル石、過酸化リチウム、過酸化バリウム、フッ素、塩素、硝酸、硝酸塩化合物、硫酸、ペルオキソ二硫酸、ペルオキシ一硫酸、亜塩素酸塩、塩素酸塩、過塩素酸塩、ハロゲン化合物次亜塩素酸塩、次亜ハロゲン酸塩化合物、家庭用漂白剤、六価クロム化合物、クロム酸、二クロム酸、三酸化クロム、クロロクロム酸ピリジニウム、クロム酸塩化合物、二クロム酸塩化合物、過マンガン酸塩化合物、過マンガン酸カリウム、過ホウ酸ナトリウム、亜酸化窒素、硝酸カリウム、ビスマス酸ナトリウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む、［２８］に記載の方法。
［３０］前記第２の酸化剤の質量が前記黒鉛の質量よりも約１．５倍～約６倍大きい、［２８］に記載の方法。
［３１］前記第２の溶液を精製することが、
・第１のフィルタを通して前記炭素系酸化物材料をろ過することと、
・前記炭素系酸化物材料を濃縮することと
を含む、［１］に記載の方法。
［３２］フィルタを通して前記炭素系酸化物材料をろ過することが、遠心ろ過、デッドエンドろ過、接線流ろ過、固定相ろ過、動的相ろ過、表面ろ過、深層ろ過、真空ろ過、再循環ろ過、またはそれらの任意の組合せを含む、［３１］に記載の方法。
［３３］前記第１のフィルタが、ブフナーロート、表面フィルタ、ふるい、ろ紙、ベルトフィルタ、ドラムフィルタ、クロスフローフィルタ、スクリーンフィルタ、デプスフィルタ、ポリマー膜、セラミック膜、ポリエーテルスルホンフィルタ、中空フィルタ、ステンレス鋼フィルタ、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルタ、限外フィルタ、膜、または任意の組み合わせを含む、［３１］に記載の方法。
［３４］前記第１のフィルタの細孔径が約０．０１ミクロン～約０．０５ミクロンである、［３１］に記載の方法。
［３５］前記炭素系酸化物材料が、そのｐＨが約３～約７になるまでろ過される、［３１］に記載の方法。
［３６］前記炭素系酸化物材料を濃縮することが約０．２５％～約３％の重量基準の黒鉛濃度を達成する、［３１］に記載の方法。
［３７］・前記炭素系酸化物材料を第３の温度に加熱することと、
・前記炭素系酸化物材料に第１の量の第３の酸化剤を添加することと、
・前記炭素系酸化物材料に第２の量の前記第３の酸化剤を添加しながら、前記炭素系酸化物材料を第４の温度に加熱することと、
・前記第３の酸化剤に前記炭素系酸化物材料にアスコルビン酸無機塩を添加して第３の溶液を形成することと、
・前記第３の溶液を撹拌することと、
・前記第３の溶液を精製して、還元型炭素系酸化物材料を形成することと
を更に含む、［１］に記載の方法。
［３８］前記炭素系酸化物材料を前記第３の温度に加熱することと、前記炭素系酸化物材料に前記第１の量の前記第３の酸化剤を添加することとが同時に行われる、［３７］に記載の方法。
［３９］前記第３の温度が約４５℃～約１８０℃である、［３７］に記載の方法。
［４０］前記第３の酸化剤が、酸素、オゾン、過酸化水素、二酸化ホタル石、過酸化リチウム、過酸化バリウム、フッ素、塩素、硝酸、硝酸塩化合物、硫酸、ペルオキソ二硫酸、ペルオキシ一硫酸、亜塩素酸塩、塩素酸塩、過塩素酸塩、ハロゲン化合物次亜塩素酸塩、次亜ハロゲン酸塩化合物、家庭用漂白剤、六価クロム化合物、クロム酸、二クロム酸、三酸化クロム、クロロクロム酸ピリジニウム、二クロム酸塩化合物、クロム酸塩化合物、過マンガン酸塩化合物、過マンガン酸カリウム、過ホウ酸ナトリウム、亜酸化窒素、硝酸カリウム、ビスマス酸ナトリウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む、［３７］に記載の方法。
［４１］前記第３の酸化剤の濃度が約１５％～約６０％である、［３７］に記載の方法。
［４２］前記の、前記炭素系酸化物材料に第１の量の第３の酸化剤を添加しながら、前記炭素系酸化物材料を第３の温度に加熱することが、約３０分～約１２０分の期間にわたって行われる、［３７］に記載の方法。
［４３］前記炭素系酸化物材料に第１の量の第３の酸化剤を添加しながら、前記炭素系酸化物材料を第４の温度に加熱することが、約９０分～約３６０分の期間にわたって行われる、［３７］に記載の方法。
［４４］前記第２の量の前記第３の酸化剤の質量が前記黒鉛の質量よりも約１．１～約３倍大きい、［３７］に記載の方法。
［４５］前記アスコルビン酸無機塩が、アスコルビン酸ナトリウム、アスコルビン酸カルシウム、アスコルビン酸カリウム、アスコルビン酸マグネシウム、またはそれらの任意の組み合わせを含む、［３７］に記載の方法。
［４６］前記アスコルビン酸無機塩の質量が前記黒鉛の質量よりも約２～約１０倍大きい、［３７］に記載の方法。
［４７］前記炭素系酸化物材料、前記酸化剤、及び前記アスコルビン酸無機塩を撹拌することが約４５分～約１８０分の期間にわたって行われる、［３７］に記載の方法。
［４８］前記第３の溶液を精製して還元型炭素系酸化物材料を形成することが前記第３の溶液を第２のフィルタでろ過することを含む、［３７］に記載の方法。
［４９］前記第３の溶液をろ過しながら、前記第３の溶液を水で洗い流すことを更に含む、［４８］に記載の方法。
［５０］前記還元型炭素系酸化物材料をろ過することが、遠心ろ過、デッドエンドろ過、接線流ろ過、固定相ろ過、動的相ろ過、表面ろ過、深層ろ過、真空ろ過、再循環ろ過、またはそれらの任意の組合せを含む、［４８］に記載の方法。
［５１］前記第２のフィルタが、ブフナーロート、表面フィルタ、ふるい、ろ紙、ベルトフィルタ、ドラムフィルタ、クロスフローフィルタ、スクリーンフィルタ、デプスフィルタ、ポリマー膜、セラミック膜、中空フィルタ、ステンレス鋼フィルタ、ステンレス鋼メッシュ、炭素繊維メッシュ、マイクロフィルタ、限外フィルタ、膜、または任意の組み合わせを含む、［４８］に記載の方法。
［５２］前記第２のフィルタの細孔径が約０．５ミクロン～約５ミクロンである、［４８］に記載の方法。
［５３］前記還元型炭素系酸化物材料が、その導電率が約１Ｓ／ｍ～約１０Ｓ／ｍになるまで精製される、［４８］に記載の方法。
［５４］前記炭素系酸化物材料が単層を含む、［１］、［３７］、または［４８］に記載の方法。
［５５］前記炭素系酸化物材料が複数の層を含む、［１］、［３７］、または［４８］に記載の方法。
［５６］前記炭素系酸化物材料が、黒鉛、酸化黒鉛、還元型炭素系、相互連結した波形炭素系網状体（ＩＣＣＮ）、または多孔質炭素シート（複数可）（ＰＣＳ）を含む、［１］、［３７］、または［４８］に記載の方法。
［５７］前記炭素系酸化物材料のイオン導電率が約５μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍである、［１］、［３７］、または［４８］に記載の方法。
［５８］前記炭素系酸化物材料の純度が約８０％～約９９．９９％である、［１］、［３７］、または［４８］に記載の方法。
［５９］前記炭素系酸化物材料の重量基準の炭素含有率が約１％～約９９％である、［１］、［３７］、または［４８］に記載の方法。
［６０］約０．１ポンド／日～約５０ポンド／日の生産速度の炭素系酸化物材料を製造することが可能な、［１］、［３７］、または［４８］に記載の方法。
Claims (32)
- 黒鉛及び酸を含む第１の溶液を形成すること、
前記第１の溶液を最大で約３０℃に冷却すること、
前記第１の溶液に第１の酸化剤を添加して第２の溶液を形成すること、
前記第２の溶液を撹拌すること、
前記第２の溶液を最大で約７５℃の温度にクエンチして炭素系酸化物材料を形成すること、
前記炭素系酸化物材料を精製すること、この際、炭素系酸化物材料を約５から約７のｐＨが達成されるまでろ過し、第１の酸化剤からの反応を中和すること、
前記炭素系酸化物材料及び第２の酸化剤を含む第３の溶液を形成すること、及び
前記第３の溶液を少なくとも約４５℃の温度に加熱すること
を含む、炭素系酸化物材料の製造方法。 - 前記黒鉛の重量基準の炭素含有率が約１％～約１００％である、請求項１に記載の方法。
- 前記黒鉛のメッシュサイズが約３０～５０である、請求項１に記載の方法。
- 前記酸の質量が前記黒鉛の質量よりも約３０倍～約１８０倍大きい、請求項１に記載の方法。
- 前記酸の濃度が約９０％～約９９％である、請求項１に記載の方法。
- 前記第１の酸化剤の質量が前記黒鉛の質量よりも約１．５倍～約１２倍大きい、請求項１に記載の方法。
- 前記第１の酸化剤の添加中の前記第２の溶液の温度が３０℃よりも低い、請求項１に記載の方法。
- 前記第１の溶液に前記第１の酸化剤を添加して前記第２の溶液を形成することと、前記第２の溶液を撹拌することとが同時に行われる、請求項１に記載の方法。
- 前記第２の溶液を撹拌することが約２５ｒｐｍ～約５０ｒｐｍの撹拌速度で行われる、請求項１に記載の方法。
- 前記第２の溶液を撹拌した後に、前記第２の溶液の反応温度を第１の期間にわたって最大で約６０℃の温度に上昇させることを更に含む、請求項１に記載の方法。
- 前記第２の溶液をクエンチすることが前記第２の溶液を氷上に注ぐことを含む、請求項１に記載の方法。
- 前記氷の質量が前記黒鉛の質量よりも約３５～約２５０倍大きい、請求項１１に記載の方法。
- 前記第２の溶液及び前記氷に前記第２の酸化剤を添加することを更に含む、請求項１１に記載の方法。
- 前記第２の酸化剤の質量が前記黒鉛の質量よりも約１．５倍～約６倍大きい、請求項１３に記載の方法。
- 前記第２の溶液を精製することが、
（ａ）第１のフィルタを通して前記炭素系酸化物材料をろ過することと、
（ｂ）前記炭素系酸化物材料を濃縮することと
を含む、請求項１に記載の方法。 - 前記第１のフィルタの細孔径が約０．０１ミクロン～約０．０５ミクロンである、請求項１５に記載の方法。
- 前記炭素系酸化物材料が、そのｐＨが約３～約７になるまでろ過される、請求項１５に記載の方法。
- 前記炭素系酸化物材料を濃縮することが約０．２５％～約３％の重量基準の黒鉛濃度を達成する、請求項１５に記載の方法。
- 前記炭素系酸化物材料を最大で約７０℃の温度に加熱することと、
前記炭素系酸化物材料に第１の量の第３の酸化剤を添加することと、
前記炭素系酸化物材料に第２の量の前記第３の酸化剤を添加しながら、前記炭素系酸化物材料を最大で約１８０℃の温度に加熱することと、
前記第３の酸化剤と前記炭素系酸化物材料の混合物にアスコルビン酸無機塩を添加して第３の溶液を形成することと、
前記第３の溶液を撹拌することと、
前記第３の溶液を精製して、還元型炭素系酸化物材料を形成することと
を更に含む、請求項１に記載の方法。 - 前記炭素系酸化物材料を前記最大で約７０℃の温度に加熱することと、前記炭素系酸化物材料に前記第１の量の前記第３の酸化剤を添加することとが同時に行われる、請求項１９に記載の方法。
- 前記第３の酸化剤の濃度が約１５％～約６０％である、請求項１９に記載の方法。
- 前記第２の量の前記第３の酸化剤の質量が前記黒鉛の質量よりも約１．１～約３倍大きい、請求項１９に記載の方法。
- 前記アスコルビン酸無機塩の質量が前記黒鉛の質量よりも約２～約１０倍大きい、請求項１９に記載の方法。
- 前記第３の溶液を精製して還元型炭素系酸化物材料を形成することが前記第３の溶液を第２のフィルタでろ過することを含む、請求項１９に記載の方法。
- 前記第３の溶液をろ過しながら、前記第３の溶液を水で洗い流すことを更に含む、請求項２４に記載の方法。
- 前記第２のフィルタの細孔径が約０．５ミクロン～約５ミクロンである、請求項２４に記載の方法。
- 前記還元型炭素系酸化物材料が、その導電率が約１Ｓ／ｍ～約１０Ｓ／ｍになるまで精製される、請求項２４に記載の方法。
- 前記炭素系酸化物材料が単層を含む、請求項１に記載の方法。
- 前記炭素系酸化物材料が複数の層を含む、請求項１に記載の方法。
- 前記炭素系酸化物材料のイオン導電率が約５μＳ／ｃｍ～約１００μＳ／ｃｍである、請求項１に記載の方法。
- 前記炭素系酸化物材料の純度が約８０％～約９９．９９％である、請求項１に記載の方法。
- 前記炭素系酸化物材料の重量基準の炭素含有率が約１％～約９９％である、請求項１に記載の方法。
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