JP6116015B2 - 電極の製造方法 - Google Patents
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Description
その結果、従来例を説明する図9に示すように、集電体101の露出部102には、しわ130が発生したり切断部が生じたりする。この傾向は、帯状の集電体に連続的に活物質層を形成する場合に、特に顕著である。このような問題点を解決するために、圧縮時に電極を加熱する方法(例えば特許文献1)や、露出部をアニールにより易延伸化しておく方法(例えば特許文献2)などの提案がある。
電極密度〔g/cm3〕=(電極素体重量〔g〕−集電体重量〔g〕)/((電極素体平均厚み〔cm〕−集電体厚み〔cm〕)×A〔cm2〕)
空隙率〔%〕=(1−電極密度〔g/cm3〕/電極構成材料の平均真密度〔g/cm3〕)×100
集電体がアルミニウムまたはその合金であって、活物質層が金属の複合酸化物粒子を含有する正極である前記の電極の製造方法である。
図1は、本発明の一実施例の電極を説明する図であり、図1Aは、平面図を示し、図1Bは、図1AのA−A’線の断面を説明する図である。
本発明の電極100は、集電体101面に活物質層103を有しており、活物質層103には、圧縮によって活物質層の密度を高めた高密度領域105と、集電体101の活物質の非塗布領域102に隣接して、圧縮によって密度を高めた高密度領域105に比べて活物質層の密度が小さな低密度領域107を有している。
低密度領域107の活物質層は実質的に圧縮されていないので、低密度領域107に位置する集電体には、比較的低温度において圧縮した場合でも生じるひずみは小さい。
その結果、隣接する電極引出タブ109にしわ等の発生が抑制され、低密度領域107から取り出した集電体の非塗布領域102を電極引出タブ109とした場合には信頼性が高い電極を得ることができる。
以上の説明では、低密度領域が実質的に電極引出タブ109の部分に位置する例を示したが、図1Cのように電極引出タブ面のみではなく電極引出タブ109の部分以外にも低密度領域が存在するものであっても良い。
集電体101の非塗布領域102と活物質の塗布領域との境界から、高密度領域105までの低密度領域107の長さWは、作製する電極の形状(非塗布領域の幅、集電体の厚さ)や圧縮後の活物質層の空隙率等によっても異なるが2mmから15mmとすることが好ましく、より好ましくは4mmから15mmである。
2mmよりも短い場合には、低密度領域の形成による効果を十分に発揮することができず、一方、15mmよりも長くすると、電極の有効面積が低下するので好ましくない。
ただし、低密度領域を2mm形成した場合には、4mm以上形成する場合と比べて圧縮温度を高温で管理する必要はあるが、電極空隙率が小さくなる状態まで圧縮してもしわの発生を低減することが可能である。また、低密度領域を小さくして電池の体積効率を重視したい場合などには有用となり得る。
表1に低密度領域107の長さWと圧縮時の温度を変えた時の、しわが発生しなかった時点の電極圧縮率の最小値を示す。
この段差部の長さは、ダイヘッドのシムを変えることで制御できる。この正極合剤層の圧縮前の電極空隙率は、約50%であった。次にこの電極を、圧縮機を用いて圧縮し、集電体の非塗布部分にしわが発生するまで圧力をかけ、その限界の電極空隙率(最小の電極空隙率)を種々の温度で求めた。
このため、低密度領域の長さが2mmでも電極空隙率が小さくなるまでしわの発生を抑制した状態でプレスすることができる。一方、130℃における傾向を見ると、段差部の長さWが電極空隙率に対して大きく影響することもみてとることができる。ただし、圧縮温度160℃では、電極空隙率の段差部の長さWの依存性はほぼなくなり、段差部がなくても十分な電極空隙率を得ることができるが、この温度での圧縮工程は、電池特性を低下させる。
以上のことから、低密度領域の長さWとしては2mm以上の場合には、圧縮温度としては80℃から130℃のときに、所望の電極空隙率までプレスしても、しわの発生を抑制することができる。また、低密度領域の長さWが4mm以上のときには、圧縮温度が25℃から130℃において、しわの発生を抑制しつつ、2mmのときに比べて更に小さな電極空隙率を得ることができる。より小さな電極空隙率をしわの発生を抑制した状態を得るための、より好ましい圧縮温度としては80℃から130℃、低密度領域の長さWとしては6mm以上である。
ダイコーター150は、帯状の集電体101の長手方向に連続的に活物質層を塗布する装置である。
電極が正極電極である場合には、スロットダイ160のダイヘッド161から、リチウムマンガン複合酸化物等の正極活物質主材粒子に、導電性付与剤であるカーボンブラック、ポリフッ化ビニリデン等の結着剤をN−メチルピロリドン等の有機溶剤に分散したスラリー162を所定の圧力によって吐出することで、バックアップローラー152上を移動する帯状の集電体101面に連続的に塗布を行うことができる。
ダイヘット161は、スラリー162が吐出する吐出口164の両端部に、吐出口164の間隔調整のシム166a、166bを有している。また、それぞれのシムは、吐出口164の中央部に向かって厚みが減少するテーパー部、または段差部からなる流路制限部材166c、166dを備えている。
このようにダイヘッド161の両端部には各流路制限部材を装着しているために両端部から吐出するスラリーの量が減少する結果、塗布層の両端部には集電体の露出面に向かってテーパー状、あるいは段差状に厚みが減少する塗布層を形成することができる。
以上の説明では、ダイコーターによる塗布層の形成の例を説明したが、ダイコーターに限らずナイフコーティング等の他の方式の塗布装置を用いてもよい。
集電体101の長手方向に連続的に塗布した活物質層103は、ロールプレス172a、172bによって、連続的に圧縮されて、高密度領域105が形成されるが、集電体101の露出面102に隣接する領域の活物質層は、テーパー状部108が形成されている。
圧縮時には、圧縮圧力を調節することでテーパー状部の一部には、圧縮圧力が作用しない低密度領域107を形成することができる。
図4Aでは活物質層は、集電体の露出面へ向かって厚さが薄くなるテーパー状であるのに対して、図4Bは、段差部111、および厚みの薄い薄層部113を有している点が異なっている。集電体の露出面に隣接する活物質層の厚みの薄い部分およびその隣接する段差部を除いてロールプレスによって圧縮されるように圧縮圧力の調節を行うことで、高密度領域105と低密度領域107とを形成することができる。
以上の説明では、ロールプレスによって集電体の長手方向に連続的に圧縮する方法について説明したが、平板プレスをはじめとする各種の圧縮装置を使用して圧縮を行ってもよい。
図5Aは、帯状の集電体の一部を切り欠いた図である。
帯状の集電体101の長手方向に沿って、活物質層を塗布した後に、図4で示したようにロールプレスによって圧縮することで中央部に高密度領域105を形成するとともに、両端部には、ロールプレスによって圧縮されない低密度領域107を形成する。
次いで、電極引出タブ109、各単位電極の周囲の切断線180、および中心線173に沿って打ち抜くことで、図5Bに示す正極電極を効率的に製造することができる。
図6は、活物質が集電体から脱落しやすい電極を用いる場合を示しており、図6A、図6Bに示すように、低密度領域に絶縁部材を配置してもよい。
その場合、前記絶縁部材の一端を電極の端部または前記塗布領域と非塗布領域の境界と一致させ、他端を前記低密度領域の範囲内であって、前記高密度領域を超えない領域に位置させるのが好ましい。このように絶縁部材を配置することで、低密度部からの活物質の脱落や、活物質の非塗布領域が対向する電極と短絡することを防ぐことができる。
段差を設けた側よりも中央寄りに位置する電極部分は、ロールプレス172a,172bによる圧力を十分に受けて脱落しにくい状態が生じるとともに、段差部から活物質の非塗布領域側に位置する低密度領域には絶縁部材が存在するので、活物質の脱落が生じにくいためである。また、段差部を形成した場合には、絶縁部材を形成する位置決めを行いやすく、生産性および作業性が著しく向上する。
図8に示すように、間欠塗工における塗工装置のスラリーの流路には、ダイヘッド161と、ダイヘッドに連結された塗工弁158と、ポンプ156、スラリー162を溜めるタンク154を有している。また、当該タンクと塗工弁158との間に位置するリターン弁152とを有しているが、少なくとも塗工弁158についてはモーター弁を使用するのが好ましい。
モーター弁は、スラリーの塗工中でも弁の開閉を精度良く変化させることができ、リターン弁の動作と組み合わせてスラリーの流路を制御することで、前述した複雑な塗工状態を実現することが可能となる。
また、弁を開閉する摺動部にダイアフラムパッキンを用いることがさらに好ましい。ダイアフラムパッキンは、弁の摺動部にスラリーを巻き込みことを防ぎ、凝集物等の異物の発生を防ぐとともに、弁を開閉する際に弁のシャフトに連動して流路を制限、開放する役割を担っている。その結果、急峻な段差を設けるのに効果を発揮していると思われる。
Claims (8)
- 集電体面に非塗布領域を残して活物質層を塗布して塗布領域を形成する工程と、
塗布した活物質層を乾燥する工程と、
乾燥した活物質層の密度を高めて高密度領域を形成する圧縮工程とを備え、
前記圧縮工程で前記活物質層の非塗布領域に隣接する帯状の塗布領域に、前記高密度領域に比べて密度が小さな低密度領域を形成することを特徴とする電極の製造方法。 - 集電体がアルミニウムまたはその合金であって、活物質層が金属の複合酸化物粒子を含有する正極であることを特徴とする請求項1記載の電極の製造方法。
- 前記低密度領域が、集電体の非塗布領域からの距離が2〜15mmであることを特徴とする請求項1または2のいずれか1項記載の電極の製造方法。
- 前記低密度領域の断面形状が、前記高密度領域との境界から集電体の露出面に向かって厚みが一様に減少していることを特徴とする請求項1から3のいずれか1項記載の電極の製造方法。
- 前記低密度領域の断面形状が、前記高密度領域との境界から高密度領域に比べて厚みが薄い塗布層へと段差を形成して連なっていることを特徴とする請求項1から4のいずれか1項記載の電極の製造方法。
- 前記低密度領域に絶縁部材を配置したことを特徴とする請求項1から5のいずれか1項記載の電極の製造方法。
- 前記非塗布領域を電極引出しタブとして前記低密度領域、高密度領域と共に一体に切り出すことを特徴とする請求項1から6のいずれか1項記載の電極の製造方法。
- 集電体と、前記集電体面に形成した活物質層とを備え、
前記活物質層は活物質層を構成する粒子の密度が高い高密度領域と、集電体の露出面に沿った低密度領域とを備え、前記高密度領域および前記低密度領域を請求項1から7のいずれか1項に記載の方法によって製造したことを特徴とする電極。
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